EP2625548A1 - In situ system for the direct measurement of an alpha radiation, and related method for quantifying the activity of alpha-emitting radionnuclides in a solution - Google Patents

In situ system for the direct measurement of an alpha radiation, and related method for quantifying the activity of alpha-emitting radionnuclides in a solution

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EP2625548A1
EP2625548A1 EP11767996.9A EP11767996A EP2625548A1 EP 2625548 A1 EP2625548 A1 EP 2625548A1 EP 11767996 A EP11767996 A EP 11767996A EP 2625548 A1 EP2625548 A1 EP 2625548A1
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EP
European Patent Office
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effluent
alpha
detectors
radiation
alpha radiation
Prior art date
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EP11767996.9A
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EP2625548B1 (en
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Nicolas Saurel
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Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
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    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/16—Measuring radiation intensity
    • G01T1/24—Measuring radiation intensity with semiconductor detectors
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T7/00—Details of radiation-measuring instruments
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N2223/00—Investigating materials by wave or particle radiation
    • G01N2223/60—Specific applications or type of materials
    • G01N2223/626—Specific applications or type of materials radioactive material

Definitions

  • the invention relates to the in situ quantification of the activity of alpha emitting radionuclides present in an effluent by a non-destructive alpha radiation measurement system and its associated measurement method.
  • the measurement of alpha radiation has a certain advantage, compared to the measurement of gamma radiation, to have a much lower detection limit and to overcome complex attenuation corrections.
  • an effluent designates any liquid discharge conveying a polluting charge (dissolved or in the form of particles) harmful to the environment.
  • Effluents include, for example, all treated and untreated wastewater from a water treatment plant (eg sewage or industrial waste). It is recalled that the orders of quantities sought for such quantifications vary from a few hundred Bq / m 3 to 1.10 5 Bq / m 3 on the U, Pu, M radionuclides.
  • the quantification of the alpha activity of the effluents is done in several stages: taking a sample volume of effluent, transporting this sample to an analytical laboratory and, once arrived at the laboratory, taking part of the volume of the effluent. sample to analyze it.
  • the analysis is carried out by making a deposit on the sample volume cup. It is recalled that the deposit on the dish consists of evaporating a liquid by heating.
  • the residues deposited on the cup at the end of the manipulation are measured and the alpha activity of the residues is quantified, for example using a gate counter type detector or a PIPS silicon type semiconductor detector (for "Passivated Implanted Planar Silicon"). " in English) .
  • This process generally involves the use of a radioactive tracer, which implies a supply of reference nuclear materials and a generation of additional nuclear waste.
  • the inventor therefore set himself the goal of designing a system and a measurement method that make it possible to quantify the alpha activity of an effluent non-destructively and in situ, in solution.
  • alpha radiation detectors intended to be immersed in the effluent and capable of measuring alpha radiation emitted by said effluent, M being an integer greater than or equal to 1;
  • P being an integer, greater than or equal to 1 and less than or equal to M, each of the P measurement channels being able to provide a value or a sum of the values of alpha activity resulting from the alpha radiation detector (s) to which they are connected;
  • system further comprising, if P is greater than 1, means for adding the results from the P measurement channels, and wherein the M alpha radiation detectors are individually calibrated by a Monte Carlo-based particle transport code, the alpha radiation detectors connected to the same measurement channel being calibrated in the same manner.
  • the semiconductor diamond detectors of CVD type or diamond-coated silicon are respectively diamond detectors obtained by chemical vapor deposition, or SOI type detectors (for "Silicon On Insulator”) mono or polycrystalline on which a layer of diamond obtained by chemical vapor deposition has been deposited. In no case can they be non-selective detectors with respect to alpha radiation. For example, an HPGe type gamma radiation detector (for "Hyper Pur Germanium”) would not be suitable.
  • the principle of detection of a particle is the formation, in a semiconductor detector, of electron-hole pairs following the impact of the particle a on the surface of the detector.
  • the number of electron-hole pairs depends on the energy of the particle a, which makes it possible to obtain an energy spectrum.
  • the sensors SOI for "Silicon On Insulated” in English
  • the detectors CVD for "Chimical Vapor Deposition” in English
  • the means for adding the results from the P measurement channels can be, for example, a conventional multichannel analysis counting scale.
  • the alpha radiation detectors are individually calibrated by a Monte Carlo-based particle transport calculation code, the alpha radiation detectors connected to the same measurement channel being calibrated in the same way.
  • the Monte-Carlo method is a statistical method of calculation which allows us in this case to numerically determine the calibration coefficients of the alpha radiation detectors.
  • M is greater than or equal to
  • the measurement system then comprises at least two semiconductor detectors of the alpha radiation.
  • P is equal to M.
  • each of the alpha radiation detectors is thus calibrated individually. It is thus possible, for example, to obtain the gradient of the alpha activity of the effluent and a specific calibration by effluent phases taking into account the physicochemical characteristics of each of the phases of the effluent.
  • the measuring system comprises at least a detector of alpha radiation by phase effluent.
  • the M detectors of the alpha radiation are identical. This makes it possible to directly compare the results obtained by these M detectors alpha radiation without having to make additional calculations, for example to identify the presence of a gradient of activity.
  • the measurement system according to the invention furthermore comprises a monocrystalline semiconductor detector, called a spectrometry detector, intended to be immersed in the effluent and making it possible to identify and quantify the proportion of the elements that emit activity. alpha present in the effluent.
  • the monocrystalline semiconductor detector is chosen from a semiconductor CVD or SOI diamond detector.
  • a specific device is positioned in front of the detector. For example, it is possible to equip the detector dedicated to spectrometry with a channel passing an effluent slide of micrometric thickness in front of the latter. Thanks to the information provided by this detector dedicated to spectrometry, we can then know the alpha activity of each alpha emitter element contained in the effluent.
  • an alpha radiation detector is monocrystalline, is connected to a first measurement channel, selected from the P measurement channels, which provides a value of 1 alpha activity and is connected to a second measurement channel, different from the P channels of measurement, which provides the spectrometry of the effluent.
  • the same detector serves both as an alpha radiation detector and a spectrometry detector.
  • the detector will necessarily be a semiconductor monocrystalline or SOI diamond detector.
  • the measuring system according to the invention further comprises holding means for maintaining the M alpha immersed radiation detectors and at specific positions in the effluent.
  • the holding means maintain at least two alpha radiation detectors at different heights in the effluent.
  • the means for maintaining the M alpha radiation detectors are a tree (for example an axis) having branches at which the M alpha radiation detectors are arranged.
  • the M alpha radiation detectors are located at the ends of the branches. Preferably, there are ramifications.
  • the branches are movable on the tree; the distance between the branches can thus be modified and the alpha radiation detectors can thus be moved to be fixed at a more satisfactory height in the effluent.
  • the spectrometry detector is attached to one of the holding means.
  • the holding means is a tree with branches, this tree may comprise a additional branching on which will settle the monocrystalline detector of spectrometry.
  • the monocrystalline detector or diamond SOI spectrometry is disposed in the upper part of the effluent volume, that is to say in the part of the effluent the most free of particles in suspension.
  • the invention also relates to a method for the in situ nuclear measurement of the alpha radiation of an effluent.
  • This measuring method comprises the steps of:
  • M semi - conductor diamond detectors of CVD type or silicon coated with a layer of diamond able to measure the alpha activity of the effluent, M being an integer greater than or equal to 1, the M detectors alpha radiation being connected to P measurement channels, P being an integer greater than or equal to 1 and less than or equal to M, said M semiconductor detectors being called alpha radiation detectors;
  • the values collected correspond to the values obtained by the alpha radiation detectors, each detector of the alpha radiation then having its own measurement path: the values collected by the P measurement channels are then not sums of values from several alpha radiation detectors, but the values coming directly from each detector.
  • the M alpha radiation detectors are arranged at different heights in the effluent.
  • the effluent comprises Q different phases, Q being an integer greater than 2, at least two alpha radiation detectors are immersed in different phases.
  • the M detectors are arranged in such a way that there is at least one alpha-radiation detector in each phase of the effluent.
  • the measurement method further comprises a step of performing an effluent spectrometry to determine the identity and the proportion of alpha emitting elements present in the effluent.
  • the step of carrying out the effluent spectrometry is carried out by immersing a monocrystalline semiconductor or diamond-coated silicon (diamond SOI) detector (i.e., a detector equipped with for example, a micrometer channel) in the effluent and collecting the values provided by said monocrystalline semiconductor detector or in silicon coated with a diamond layer (diamond SOI).
  • a monocrystalline semiconductor or diamond-coated silicon (diamond SOI) detector i.e., a detector equipped with for example, a micrometer channel
  • the device and the method according to the invention make it possible to improve the quantification of the alpha emitters present in the radioactive effluents.
  • the solution for solving the problems of the prior art consists in immersing directly in the effluent to be characterized from one to several alpha radiation sensors which are calibrated numerically, individually, specifically and with each modification of the physicochemical properties of the effluent phase in which they are immersed without removing the said sensors from the effluent.
  • the originality of the invention is to combine one or more alpha-ray detectors of the CVD or SOI diamond type, placed in situ in the effluent (the number of detectors being adjustable depending on the volume of effluent to be characterized and the heterogeneity of the latter), the coupling of the detector (s) to a measurement channel providing alpha emitter spectrometry present in the effluent, the quantification of the alpha emitters by means of a digital calibration specific to each of the immersed detectors, without having use a standard source beforehand and remove the sensor from the effluent for calibration.
  • the calibration of the detectors is made possible by the average free-flow properties of the alpha particles in the effluent and the data available online (salinity, pH, filling rate, number of phases present, etc.) on the effluent at characterize.
  • the device and the method according to the invention make it possible to quantify the alpha activity of the effluents. For example, they can be used to monitor the alpha activity of an effluent or to trigger operations when the effluent has the required alpha emitter content.
  • FIG. 1 represents the evolution of the signal-to-signal ratio as a function of the energy for an alpha radiation semiconductor detector in water
  • FIG. 2 represents an exemplary embodiment of the measuring system according to the invention
  • FIG. 3 represents another embodiment of the measuring system according to the invention.
  • FIG. 4 shows another embodiment of the measuring system according to the invention.
  • the measurement system according to the invention and the associated method make it possible to measure, in situ and in a non-destructive manner, the activity of the alpha radioelements present in solution.
  • the originality of the invention is based on the combination of nuclear measurements made using one or more semiconductor detectors of alpha radiation CVD or SOI diamond type, made opaque to visible light (400-800nm) and placed directly in the solution to be characterized (effluent), and the determination of the calibration coefficient of said one or more detectors in a numerical manner (by 3D Monte Carlo calculation code of alpha particle transport).
  • This combination makes it possible to obtain an on - line non - destructive measurement of the alpha activity of the radioelements present in the effluent, and in particular in all the phases of the effluent (clean solutions and / or in the sludge of the effluent). effluent) when several detectors are used in the different phases of the effluent, and thus take into account the distribution of radioelements in the effluent.
  • the measurement system and the associated method not only make it possible to know the overall alpha activity of an effluent, but can also provide radioelement alpha activity by radioelement when the measuring system comprises a CVD diamond type single crystal semiconductor detector. or SOI diamond dedicated to spectrometry.
  • a semiconductor semiconductor crystal type CVD or SOI diamond associated with a measurement path for performing the spectrometric measurement of the effluent, allows to know the proportion of radioelements present in the effluent.
  • This monocrystalline semiconductor crystal detector or SOI diamond can optionally be used both to measure the alpha activity and the effluent spectrometry.
  • the realization of the calibration of the detector (s) dedicated to the measurement of the alpha activity is obtained by Monte Carlo 3D calculation code.
  • the transfer function F links the signal to the total activity of the effluent.
  • the transfer function can be decomposed as follows:
  • - p (D / V c ) is the probability that a particle emitted in the volume of effluent contained in the tank arrives on the detector (this probability represents the geometric efficiency of the detector);
  • - V c is the volume of effluent contained in the tank.
  • the probability p (D / V c ) is very low because of the short path of the alpha particles in a liquid.
  • the probability p (V c _ s ) can be very large, the probability p (D / V c - s ) is by definition zero.
  • the probability p (D / V s ) that a particle is detected, knowing that it has been emitted in the volume V s , defines the geometric efficiency relative to the source volume.
  • the probability p (V s ) is equal to the ratio of volumes in the case of a homogeneous distribution of activity.
  • the Monte-Carlo 3D calculation code makes it possible to evaluate the quantities p (V s ), p (D / V c ) and p (D / V s ).
  • the detection efficiency (i.e., p (C / D) ⁇ p (D / V c )) can then be calculated by the above formulas.
  • the M detectors of the alpha radiation of the measuring system are connected to P measurement channels, P being an integer greater than or equal to 1 and less than or equal to M. It will be considered that the detectors of the alpha radiation which are connected by the same channel the same physico-chemical characteristics: the detectors connected to the same measurement channel will therefore be calibrated in the same way. If each alpha-ray detector is connected to its own measurement channel, each detector will be calibrated individually: it will then be possible to obtain a different calibration for each detector, which makes it possible to have a calibration as close as possible to the medium in which the measurement is carried out (clean phase or mud).
  • Another data to be determined is the number of channels on which the signal must be integrated. This data has a direct influence on the detection efficiency value. This action optimizes the signal-to-noise ratio.
  • FIG. 1 represents the evolution of the signal to noise ratio (pulses measured by an alpha radiation semiconductor detector as a function of the energy, in the case where such a detector is immersed in water. that most of the particles have an energy between 3000 and 7000 keV, the graph is between 0 and 7000 keV.
  • the solid squares represent the noise / signal ratio, while the solid curve represents the background noise measured by the detector.
  • the background noise is minimal between 2000 and 4800 keV: to detect the maximum of particles a in water, while having a minimum signal / noise ratio, the integration is optimal between 3000 and 6000 keV.
  • the (or) semiconductor detector (s), once calibrated, is (are) used to measure the alpha activity of the effluent.
  • M being the number of detectors of the alpha radiation of the measuring system
  • N is the counting without background noise (in pulse) measured by the detector j
  • t being the duration of the count (in seconds) by the detector
  • the number of alpha radiation detectors included in the measuring system according to the invention makes it possible to increase the performance of the measuring system in terms of the detection limit.
  • This number is to be optimized according to the precision on the measurement that one wishes to obtain, the volume of effluent and also the number of different phases identified to be characterized (it is preferable in this case to have at least one detector per different phases if the volume of effluent allows it). For example, the larger the volume of effluent, the greater the need to increase the number of detectors to increase the accuracy of the measurement of the activity.
  • the alpha radiation detectors are arranged at different heights in the effluent in order to detect the presence of a gradient of activity, in the case where the activity is not homogeneous throughout the effluent, for example in the case of decantation.
  • the detection efficiency of the measuring device is then no longer determined over the entire volume of the effluent, but per slice of effluent covered by each detector: instead of assuming that the distribution of the alpha activity in the effluent is homogeneous, it is assumed here that the distribution of alpha activity is homogeneous radially and over the entire height of the slice "view" by each alpha semiconductor detector. It is also assumed that the density and the chemical composition of the effluent are constant within the same slice. This slice cutting thus makes it possible to take into account the possible density gradients present in the tank and especially to be able to measure in the bottom deposits with a specific detection efficiency. We can then reduce the uncertainty on the alpha activity and better take into account the parameters influencing the determination of the alpha activity by reducing the randomness due to the taking of samples.
  • the presence of a gradient in the tank is easily identified by the presence of a variation of the signal between the alpha radiation detectors when the alpha radiation detectors are identical and connected to counting channels. different (one counting channel for each alpha radiation detector). For this reason, it is preferable to use identical alpha radiation detectors.
  • This gradient can be due either to the decantation of the alpha emitters in the tank (especially valid for the aqueous active effluents, of neutral pH), or to the decantation of the suspended matter present in the tank.
  • the signal gradient will increase as a function of the depth of the tank. In the second case, this same gradient will decrease. The combination of the two effects counterbalances the gradient.
  • the measurement system may also comprise a detector responsible for determining the spectrometry of the effluent and thus identifying the alpha emitting radioelements present in the effluent.
  • This detector dedicated to effluent spectrometry is a monocrystalline semi-conductor detector, of the CVD or SOI diamond type.
  • This detector is preferably located in the upper part of the tank, that is to say in the cleanest part of the effluent contained in the tank. We hypothesize that the isotopic ratio between the different alpha emitting radioelements is constant throughout the tank.
  • the monocrystalline detector or SOI diamond must also have a minimum diameter of 1 inch in order to have a limit of detection compatible with the activity of the tank (detection limit of the order of 100000 Bq per m 3 for particles having energies ranging from 4 to 6 MeV).
  • a n is the alpha activity of the emitting radioelement alpha n and% n is the proportion of radioelement n in the effluent relative to other alpha emitting radioelements.
  • the proportion% n is determined from the spectrum obtained by the spectrometric detector according to the following ratio:
  • N n being the signal obtained for the radioelement n (by the usual techniques of spectrum deconvolution) and N T being the signal obtained in the spectrum zone containing all alpha emitting radioelements (ie on the number of channels used for the determination of the isotopic information).
  • the proportion of total alpha emitting radioelement activity can also be determined directly from the following formula:
  • FIG. 2 represents a vessel 1 containing an effluent having three different phases 2, 3, 4 and into which is introduced an exemplary embodiment of a measurement system according to the invention.
  • the measuring system comprises five alpha radiation detectors 5 (represented by rectangles containing a cross), maintained in the effluent by a holding means 7 having the shape of a tree, that is to say say a central axis and ramifications.
  • the alpha radiation detectors 5 are connected to five measurement channels 6, one for each detector and the five measurement channels 6 are connected to an adder means (not shown) (for example a multichannel analyzer, a counting scale. ..).
  • the alpha radiation detectors 5 are disposed at the ends of the branches of the tree and are thus maintained at determined heights in the effluent.
  • the effluent here comprises three phases different: a clear phase located in the upper part of the tank and in which are located three detectors of the alpha radiation, a hazy phase in which is located an alpha radiation detector and a sludge phase in which is located an alpha radiation detector .
  • the holding means are preferably designed to allow the passage of various wiring useful for the proper functioning of the detectors (high voltage power supply, low voltage, signal transport ).
  • the armature of the shaft is hollow and serves for the passage of the various cables.
  • the detectors are inserted into the ends of the branches so that only the active part of the detectors is in contact with the effluent.
  • the shaft is preferably waterproof and resistant to acidic or basic compounds.
  • the holding means are a shaft, but any means for maintaining the detector (s) of the alpha radiation at a determined position in the tank are suitable.
  • the holding means may be a helical rod on which the alpha radiation detectors could be fixed.
  • the alpha radiation detectors are preferably located far from the edges of the tank to facilitate their calibration by avoiding having to take into account the "edge effects".
  • an active effluent of 3 m 3 is contained in a tank having a height of 2.3 m and a diameter of 1.3 m.
  • a number of 10 alpha radiation detectors is optimal from a cost point of view of the measurement system and performance of said measurement system (detection limit).
  • a first study of this tank, and especially its contents, makes it possible to determine the number of different phases present in the tank.
  • the filling and the salinity of the tank are for example followed in line by a level indicator and a measure of the salinity.
  • the level of the tank determines which detectors are to be activated, that is to say which detectors are totally immersed in the effluent, and the salinity is an indicator of the Apparent density to enter the 3D modeling for the realization of the digital calibration of the detectors.
  • the result of this digital calibration provides the detection efficiencies of the ten detectors that are therefore applied individually.
  • the use of PIPS type semiconductor detectors is possible with the express condition that the tank or the detector is opaque in the light of day.
  • SOI diamond or polycrystalline or monocrystalline CVD detectors are described below.
  • the measuring system comprises ten detectors alpha, SOI type diamond or CVD type, arranged in a tank and ten independent measurement channels, each measurement channel being associated with an alpha radiation detector .
  • the ten measurement channels are connected to a not shown adder means.
  • the alpha radiation detectors are spaced from each other in the direction of the height of the tank, so that the different phases of the effluent can be measured.
  • the measurement system is immersed in a tank 1 comprising an effluent having three different phases 2, 3, 4.
  • the measuring system comprises, as in the preceding example, ten alpha 5 radiation detectors (represented by rectangles comprising a cross), diamond SOI type or CVD type. It further comprises a monocrystalline detector 15, of the CVD or SOI diamond type, dedicated to the effluent spectrometry (represented by a rectangle comprising a circle)
  • ten independent measurement channels 6 and 16 one for each detector and the ten measurement channels 6 connected to the alpha radiation detectors 5 are connected to a means adder not shown.
  • the detector dedicated to the spectrometry 15 is placed in the upper part of the tank 1, that is to say in the part of the effluent comprising the least amount of suspended matter. It is specified that the holding means are not shown in FIG.
  • a measurement system is made suitable for quantifying the alpha activity of an effluent included in a container of a few hundred cm 3 .
  • the container 1 is a SG500 type bottle 8 cm high and 9 cm in diameter.
  • the measurement system comprises, for example, three alpha 5, diamond SOI or CVD type detectors, a monocrystalline CVD detector dedicated to spectrometry and two measurement channels (one measurement channel 6 for the three detectors of the alpha 5 radiation and a measurement channel 16 for the detector dedicated to spectrometry 15).
  • the alpha radiation detectors are arranged at different heights in the bottle. It is specified that the holding means are not shown in FIG.
  • the choice between diamond SOI detectors and CVD detectors for the quantification of alpha activity is based on the container and function of the alpha activity to be quantified. Indeed, if it is desired to quantify effluents having an alpha activity of less than 18.6 M Bq / m 3 , it is preferable for the semiconductor detectors to be SOI-type polycrystalline detectors with a minimum surface area of 1 inch 2. (that is 2.54 cm 2 ). In this case, the container (tank or bottle) must be a light-opaque container or the SOI detector must be made opaque to visible light.
  • the semiconductor detectors will preferably be polycrystalline detectors of CVD type. .
  • One of the advantages of the invention is that it is equally applicable to alpha emitting radioelements present in containers containing several cubic meters or a few cubic centimeters of effluents, as to neutral, basic or acidic effluents, as well as 'to weak, strong or very strong alpha activities.
  • Another advantage of the measuring system according to the invention and of the associated measuring method is that they make it possible to measure the alpha activity in effluent tanks at different levels of the tank and in all the phases present in the tank (clean solution and sludge). This provides a more accurate measurement of the alpha activity of the effluent and is possible to know the gradient of the alpha activity of the effluent within the tank.
  • the measurement system and the method according to the invention have many other advantages over the prior art.
  • the measurement is performed on a sample of an effluent sample and moreover, it is possible to exploit only the clean phase of the effluent. It is then exposed to obtain a biased activity result, not representative of the actual activity of the effluent in the entire tank.
  • the representativeness of the measurement of the alpha activity is much closer to the real value.
  • the measuring system it is possible to identify and monitor on line the activity of alpha emitting radioelements present in the effluent. It is also possible to take into account the distribution of the activity at all the levels of the tank thanks to a measurement of activity per homogeneous slice of tank.
  • the time required to obtain a measurement of alpha activity is reduced compared to the prior art (the measurement directly in the tank replaces sampling, transport and analysis of the sample).

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Abstract

The invention relates to a system for the in situ nuclear measurement of the alpha radiation of an effluent, and to a related method. The system includes: M semiconductor detectors made of diamond and produced by chemical vapor deposition, or made of silicon and coated with a diamond layer, wherein said detectors are referred to as alpha-radiation detectors (5), are to be immersed in the effluent, and are capable of measuring alpha radiation emitted by said effluent, M being an integer greater than or equal to 1; P measuring paths (6) connected to the M alpha-radiation detectors, P being an integer greater than or equal to 1 and smaller than or equal to M, and each of the P measuring paths being capable of providing a value or a sum of values of the alpha activity from the alpha-radiation detector(s) to which said paths are connected; and if P is greater than 1, a means for adding the results from the P measuring paths.

Description

SYSTEME IN SITU DE MESURE DIRECTE  SYSTEM IN SITU DIRECT MEASUREMENT
D'UN RAYONNEMENT ALPHA ET PROCEDE ASSOCIE POUR LA QUANTIFICATION DE L'ACTIVITE DE RADIONUCLEIDES EMETTEURS ALPHA EN SOLUTION  OF ALPHA RADIATION AND ASSOCIATED METHOD FOR QUANTIFICATION OF ALPHA EMITTING RADIONUCLEID ACTIVITY IN SOLUTION
DESCRIPTION DESCRIPTION
DOMAINE TECHNIQUE TECHNICAL AREA
L'invention concerne la quantification in situ de l'activité des radionucléides émetteurs alpha présents dans un effluent par un système de mesure du rayonnement alpha non destructive et son procédé de mesure associé.  The invention relates to the in situ quantification of the activity of alpha emitting radionuclides present in an effluent by a non-destructive alpha radiation measurement system and its associated measurement method.
ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE STATE OF THE PRIOR ART
On s'intéresse ici à la quantification de l'activité des radioéléments émetteurs alpha contenus dans certains effluents par mesure du rayonnement alpha dégagé par ces effluents. Cette quantification est nécessaire pour réaliser le suivi matière (aspect sûreté) et pour effectuer le traitement de l' effluent (par exemple, pour savoir si l' effluent peut être transporté ou non vers un centre de retraitement, quelle filière de retraitement est adéquate, ...) .  We are interested here in quantifying the activity of alpha emitting radioelements contained in certain effluents by measuring the alpha radiation released by these effluents. This quantification is necessary to carry out the material monitoring (safety aspect) and to carry out the treatment of the effluent (for example, to know if the effluent can be transported or not to a reprocessing center, which sector of reprocessing is adequate, ...).
On précise que la mesure du rayonnement alpha a comme intérêt certain, par rapport à la mesure du rayonnement gamma, d'avoir une limite de détection beaucoup plus basse et de s'affranchir de corrections d'atténuation complexes.  It is specified that the measurement of alpha radiation has a certain advantage, compared to the measurement of gamma radiation, to have a much lower detection limit and to overcome complex attenuation corrections.
On rappelle par ailleurs qu'un effluent désigne tout rejet liquide véhiculant une charge polluante (dissoute ou sous forme de particules) nuisible à l'environnement. Les effluents regroupent par exemple l'ensemble des eaux usées, traitées ou non, provenant d'une usine de traitement des eaux (par exemple les eaux d' égouts ou les rejets industriels) . On rappelle que les ordres de grandeurs recherchés pour de telles quantifications varient de quelques centaines de Bq/m3 à 1.105 Bq/m3 sur les radionucléides U, Pu, M. It is also recalled that an effluent designates any liquid discharge conveying a polluting charge (dissolved or in the form of particles) harmful to the environment. Effluents include, for example, all treated and untreated wastewater from a water treatment plant (eg sewage or industrial waste). It is recalled that the orders of quantities sought for such quantifications vary from a few hundred Bq / m 3 to 1.10 5 Bq / m 3 on the U, Pu, M radionuclides.
Actuellement, la quantification de l'activité alpha des effluents se fait en plusieurs étapes : prélever un volume d'échantillon d'effluent, acheminer ce prélèvement vers un laboratoire d' analyse et, une fois arrivé au laboratoire, prélever une partie du volume d'échantillon afin de l'analyser. L'analyse est réalisée en effectuant un dépôt sur coupelle du volume d'échantillon. On rappelle que le dépôt sur coupelle consiste à évaporer un liquide par chauffage. Les résidus déposés sur la coupelle à la fin de la manipulation sont mesurés et on quantifie l'activité alpha des résidus, en utilisant par exemple un détecteur du type compteur à grille ou un détecteur semiconducteur de type silicium PIPS (pour « Passivated Implanted Planar Silicon » en anglais) . Ce procédé implique généralement l'utilisation d'un traceur radioactif, ce qui implique un approvisionnement en matériaux nucléaires de référence et une génération de déchets nucléaires supplémentaires.  At present, the quantification of the alpha activity of the effluents is done in several stages: taking a sample volume of effluent, transporting this sample to an analytical laboratory and, once arrived at the laboratory, taking part of the volume of the effluent. sample to analyze it. The analysis is carried out by making a deposit on the sample volume cup. It is recalled that the deposit on the dish consists of evaporating a liquid by heating. The residues deposited on the cup at the end of the manipulation are measured and the alpha activity of the residues is quantified, for example using a gate counter type detector or a PIPS silicon type semiconductor detector (for "Passivated Implanted Planar Silicon"). " in English) . This process generally involves the use of a radioactive tracer, which implies a supply of reference nuclear materials and a generation of additional nuclear waste.
L' inconvénient de ce mode opératoire est qu'il nécessite un prélèvement d'effluent. Le procédé de mesure est donc destructif.  The disadvantage of this procedure is that it requires an effluent sample. The measurement process is therefore destructive.
De plus, ce mode opératoire nécessite l'intervention de plusieurs opérateurs pour le prélèvement de l'échantillon, son transport et son analyse . In addition, this procedure requires the intervention of several operators for the sample collection, transport and analysis.
L'inventeur s'est donc fixé comme but de concevoir un système et un procédé de mesure qui permettent de quantifier l'activité alpha d'un effluent de manière non destructive et in situ, en solution.  The inventor therefore set himself the goal of designing a system and a measurement method that make it possible to quantify the alpha activity of an effluent non-destructively and in situ, in solution.
EXPOSÉ DE L' INVENTION STATEMENT OF THE INVENTION
Ce but est atteint grâce à un système de mesure nucléaire in situ du rayonnement alpha d'un effluent, comprenant :  This goal is achieved by means of a nuclear in situ measurement system of the alpha radiation of an effluent, comprising:
- M détecteurs semiconducteurs en diamant de type CVD, c'est-à-dire obtenu par dépôt chimique en phase vapeur (« Chimical Vapor Déposition » en anglais), ou en silicium recouvert d'une couche de diamant et rendu opaque à la lumière visible (c'est-à- dire pour une longueur d'onde située entre 400 et 800 nm) , appelés détecteurs du rayonnement alpha, destinés à être immergés dans l' effluent et aptes à mesurer un rayonnement alpha émis par ledit effluent, M étant un nombre entier supérieur ou égal à 1 ;  - M semiconductor diamond detectors CVD type, that is to say obtained by chemical vapor deposition ("Chemical Vapor Deposition" in English), or silicon coated with a diamond layer and made opaque to light visible (that is to say for a wavelength between 400 and 800 nm), called alpha radiation detectors, intended to be immersed in the effluent and capable of measuring alpha radiation emitted by said effluent, M being an integer greater than or equal to 1;
- P voies de mesure reliées aux M détecteurs du rayonnement alpha, P étant un nombre entier, supérieur ou égal à 1 et inférieur ou égal à M, chacune des P voies de mesure étant aptes à fournir une valeur ou une somme des valeurs d'activité alpha issue (s) du ou des détecteurs du rayonnement alpha auxquels elles sont reliées ;  - P measurement channels connected to the M detectors of the alpha radiation, P being an integer, greater than or equal to 1 and less than or equal to M, each of the P measurement channels being able to provide a value or a sum of the values of alpha activity resulting from the alpha radiation detector (s) to which they are connected;
le système comprenant en outre, si P est supérieur à 1, un moyen pour additionner les résultats issus des P voies de mesure, et dans lequel les M détecteurs du rayonnement alpha sont étalonnées individuellement par un code de transport de particules a basé sur la méthode de Monte-Carlo, les détecteurs du rayonnement alpha reliés à une même voie de mesure étant étalonnés de la même manière. the system further comprising, if P is greater than 1, means for adding the results from the P measurement channels, and wherein the M alpha radiation detectors are individually calibrated by a Monte Carlo-based particle transport code, the alpha radiation detectors connected to the same measurement channel being calibrated in the same manner.
Les détecteurs semiconducteurs en diamant de type CVD ou en silicium recouvert d'une couche de diamant sont respectivement des détecteurs en diamant obtenus par dépôt chimique en phase vapeur, ou des détecteurs en silicium de type SOI (pour « Silicon On Insulator) mono ou polycristallins sur lesquels on a déposé une couche de diamant obtenue par dépôt chimique en phase vapeur. En aucun cas il ne peut s'agir de détecteurs non sélectifs vis-à-vis du rayonnement alpha. Par exemple, un détecteur de rayonnement gamma de type HPGe (pour « Hyper Pur Germanium ») ne conviendrait pas.  The semiconductor diamond detectors of CVD type or diamond-coated silicon are respectively diamond detectors obtained by chemical vapor deposition, or SOI type detectors (for "Silicon On Insulator") mono or polycrystalline on which a layer of diamond obtained by chemical vapor deposition has been deposited. In no case can they be non-selective detectors with respect to alpha radiation. For example, an HPGe type gamma radiation detector (for "Hyper Pur Germanium") would not be suitable.
Le principe de détection d'une particule a est la formation, dans un détecteur semi-conducteur, de paires électron-trou suite à l'impact de la particule a sur la surface du détecteur. Le nombre de paires électron-trou dépend de l'énergie de la particule a, ce qui permet l'obtention d'un spectre en énergie. Les détecteurs SOI (pour « Silicon On Insulated » en anglais) et les détecteurs CVD (pour « Chimical Vapor Déposition » en anglais) mesurent l'énergie résiduelle déposée par la particule a .  The principle of detection of a particle is the formation, in a semiconductor detector, of electron-hole pairs following the impact of the particle a on the surface of the detector. The number of electron-hole pairs depends on the energy of the particle a, which makes it possible to obtain an energy spectrum. The sensors SOI (for "Silicon On Insulated" in English) and the detectors CVD (for "Chimical Vapor Deposition" in English) measure the residual energy deposited by the particle a.
Le moyen pour additionner les résultats issus des P voies de mesure peut être, par exemple, une échelle de comptage classique d'analyse multicanaux. Les M détecteurs du rayonnement alpha sont étalonnés individuellement par un code de calcul de transport de particules a basé sur la méthode de Monte- Carlo, les détecteurs du rayonnement alpha reliés à une même voie de mesure étant étalonnés de la même manière. La méthode Monte-Carlo est une méthode statistique de calcul qui permet dans notre cas de déterminer numériquement les coefficients d'étalonnage des détecteurs du rayonnement alpha. The means for adding the results from the P measurement channels can be, for example, a conventional multichannel analysis counting scale. The alpha radiation detectors are individually calibrated by a Monte Carlo-based particle transport calculation code, the alpha radiation detectors connected to the same measurement channel being calibrated in the same way. The Monte-Carlo method is a statistical method of calculation which allows us in this case to numerically determine the calibration coefficients of the alpha radiation detectors.
Avantageusement, M est supérieur ou égal à Advantageously, M is greater than or equal to
2. Le système de mesure comprend alors au moins deux détecteurs semiconducteurs du rayonnement alpha. 2. The measurement system then comprises at least two semiconductor detectors of the alpha radiation.
Avantageusement, P est égal à M. On a alors autant de voies de mesure que de détecteurs du rayonnement alpha : chacun des détecteurs du rayonnement alpha est donc étalonné individuellement. On peut donc ainsi, par exemple, obtenir le gradient de l'activité alpha de l' effluent et un étalonnage spécifique par phases d' effluent avec prise en compte des caractéristiques physicochimiques de chacune des phases de l' effluent.  Advantageously, P is equal to M. There are then as many measurement channels as alpha radiation detectors: each of the alpha radiation detectors is thus calibrated individually. It is thus possible, for example, to obtain the gradient of the alpha activity of the effluent and a specific calibration by effluent phases taking into account the physicochemical characteristics of each of the phases of the effluent.
Selon une variante particulière de l'invention, lorsque l' effluent comprend Q phases différentes, Q étant un nombre entier supérieur ou égal à 2, au moins deux détecteurs du rayonnement alpha sont disposés dans des phases différentes de l' effluent. Les phases sont différentes en termes de nature physico¬ chimique, de densité, de salinité... Avantageusement, le système de mesure comprend au moins un détecteur du rayonnement alpha par phase d' effluent. Préférentiellement , les M détecteurs du rayonnement alpha sont identiques. Cela permet de pouvoir comparer directement les résultats obtenus par ces M détecteurs du rayonnement alpha sans avoir à faire de calculs supplémentaires, par exemple pour repérer la présence d'un gradient d'activité. According to a particular variant of the invention, when the effluent comprises Q different phases, Q being an integer greater than or equal to 2, at least two alpha radiation detectors are arranged in different phases of the effluent. Phases are different in terms of nature ¬ physico chemical, density, salinity ... Advantageously, the measuring system comprises at least a detector of alpha radiation by phase effluent. Preferably, the M detectors of the alpha radiation are identical. This makes it possible to directly compare the results obtained by these M detectors alpha radiation without having to make additional calculations, for example to identify the presence of a gradient of activity.
Selon une première variante, le système de mesure selon l'invention comprend en outre un détecteur semiconducteur monocristallin, appelé détecteur de spectrométrie, destiné à être immergé dans l'effluent et permettant d'identifier et de quantifier la proportion des éléments émetteur d' activité alpha présents dans l'effluent. Avantageusement, le détecteur semiconducteur monocristallin est choisi parmi un détecteur semiconducteur CVD ou SOI diamant. Pour identifier et quantifier la proportion des éléments émetteurs d'activité alpha, on positionne un dispositif spécifique devant le détecteur. Par exemple, on peut équiper le détecteur dédié à la spectrométrie d'un canal faisant passer une lame d'effluent d'épaisseur micrométrique devant ce dernier. Grâce aux informations fournies par ce détecteur dédié à la spectrométrie, on peut alors connaître l'activité alpha de chaque élément émetteur alpha contenu dans l'effluent.  According to a first variant, the measurement system according to the invention furthermore comprises a monocrystalline semiconductor detector, called a spectrometry detector, intended to be immersed in the effluent and making it possible to identify and quantify the proportion of the elements that emit activity. alpha present in the effluent. Advantageously, the monocrystalline semiconductor detector is chosen from a semiconductor CVD or SOI diamond detector. To identify and quantify the proportion of elements emitting alpha activity, a specific device is positioned in front of the detector. For example, it is possible to equip the detector dedicated to spectrometry with a channel passing an effluent slide of micrometric thickness in front of the latter. Thanks to the information provided by this detector dedicated to spectrometry, we can then know the alpha activity of each alpha emitter element contained in the effluent.
Selon une seconde variante, parmi les M détecteurs du rayonnement alpha que comprend le système de mesure, un détecteur du rayonnement alpha est monocristallin, est relié à une première voie de mesure, choisie parmi les P voies de mesure, qui fournit une valeur de l'activité alpha et est relié à une seconde voie de mesure, différente des P voies de mesure, qui fournit la spectrométrie de l'effluent. Dans ce cas particulier, un même détecteur sert à la fois de détecteur du rayonnement alpha et de détecteur de spectrométrie. Pour avoir ces deux fonctions, le détecteur sera forcément un détecteur semiconducteur monocristallin ou SOI diamant. According to a second variant, among the M detectors alpha radiation included in the measurement system, an alpha radiation detector is monocrystalline, is connected to a first measurement channel, selected from the P measurement channels, which provides a value of 1 alpha activity and is connected to a second measurement channel, different from the P channels of measurement, which provides the spectrometry of the effluent. In this particular case, the same detector serves both as an alpha radiation detector and a spectrometry detector. To have these two functions, the detector will necessarily be a semiconductor monocrystalline or SOI diamond detector.
Avantageusement, le système de mesure selon l'invention comprend en outre des moyens de maintien permettant de maintenir les M détecteurs du rayonnement alpha immergés et en des positions déterminées dans 1' effluent .  Advantageously, the measuring system according to the invention further comprises holding means for maintaining the M alpha immersed radiation detectors and at specific positions in the effluent.
Avantageusement, les moyens de maintien maintiennent au moins deux détecteurs du rayonnement alpha à des hauteurs différentes dans l'effluent.  Advantageously, the holding means maintain at least two alpha radiation detectors at different heights in the effluent.
Avantageusement, les moyens pour maintenir les M détecteurs du rayonnement alpha sont un arbre (par exemple un axe) comportant des ramifications au niveau desquelles sont disposés les M détecteurs du rayonnement alpha. Avantageusement, les M détecteurs du rayonnement alpha sont situés aux extrémités des ramifications. De préférence, il y a M ramifications.  Advantageously, the means for maintaining the M alpha radiation detectors are a tree (for example an axis) having branches at which the M alpha radiation detectors are arranged. Advantageously, the M alpha radiation detectors are located at the ends of the branches. Preferably, there are ramifications.
De préférence, les ramifications sont mobiles sur l'arbre ; la distance entre les ramifications peut ainsi être modifiée et les détecteurs du rayonnement alpha peuvent ainsi être déplacés pour être fixés à une hauteur plus satisfaisante dans l'effluent.  Preferably, the branches are movable on the tree; the distance between the branches can thus be modified and the alpha radiation detectors can thus be moved to be fixed at a more satisfactory height in the effluent.
Selon une variante, le détecteur de spectrométrie est fixé à l'un des moyens de maintien. Si les moyens de maintien sont un arbre avec M ramifications, cet arbre peut comprendre une ramification supplémentaire sur laquelle va venir se fixer le détecteur monocristallin de spectrométrie . According to one variant, the spectrometry detector is attached to one of the holding means. If the holding means is a tree with branches, this tree may comprise a additional branching on which will settle the monocrystalline detector of spectrometry.
De préférence, le détecteur monocristallin ou SOI diamant de spectrométrie est disposé dans la partie haute du volume d' effluent, c'est-à-dire dans la partie de l' effluent la plus dépourvue de particules en suspension .  Preferably, the monocrystalline detector or diamond SOI spectrometry is disposed in the upper part of the effluent volume, that is to say in the part of the effluent the most free of particles in suspension.
L' invention concerne également un procédé de mesure nucléaire in situ du rayonnement alpha d'un effluent. Ce procédé de mesure comprend les étapes consistant à : The invention also relates to a method for the in situ nuclear measurement of the alpha radiation of an effluent. This measuring method comprises the steps of:
- immerger dans l' effluent M détecteurs semiconducteurs en diamant de type CVD ou en silicium recouvert d'une couche de diamant aptes à mesurer l'activité alpha de l' effluent, M étant un nombre entier supérieur ou égal à 1, les M détecteurs du rayonnement alpha étant reliés à P voies de mesure, P étant un nombre entier supérieur ou égal à 1 et inférieur ou égal à M, lesdits M détecteurs semiconducteurs étant appelés détecteurs du rayonnement alpha ;  - Immerse in the effluent M semi - conductor diamond detectors of CVD type or silicon coated with a layer of diamond able to measure the alpha activity of the effluent, M being an integer greater than or equal to 1, the M detectors alpha radiation being connected to P measurement channels, P being an integer greater than or equal to 1 and less than or equal to M, said M semiconductor detectors being called alpha radiation detectors;
- étalonner les M détecteurs du rayonnement alpha, les détecteurs reliés à une même voie de mesure étant étalonnés de la même manière, l'étalonnage étant réalisé par un code de transport de particules a basé sur la méthode de Monte-Carlo ;  calibrating the M detectors of the alpha radiation, the detectors connected to the same measurement channel being calibrated in the same way, the calibration being performed by a particle transport code based on the Monte-Carlo method;
- recueillir P valeurs du rayonnement alpha à l'aide des P voies de mesure reliées auxdits M détecteurs du rayonnement alpha, la ieme valeur recueillie (avec i=l à P) correspondant soit à la valeur issue d'un seul détecteur du rayonnement alpha, si la voie de mesure correspondante n'est reliée qu'audit détecteur du rayonnement alpha, soit à la somme des valeurs issues des détecteurs du rayonnement alpha reliés par ladite voie de mesure, to collect P values of the alpha radiation using the P measurement channels connected to said M detectors of the alpha radiation, the i th value collected (with i = 1 to P) corresponding to either the a value derived from a single alpha-radiation detector, if the corresponding measurement channel is connected only to the alpha-radiation detector detector, or to the sum of the values derived from the alpha-radiation detectors connected by the said measurement channel,
- si P est supérieur à 1, additionner les P valeurs du rayonnement alpha.  if P is greater than 1, add the P values of the alpha radiation.
Dans le cas où P est égal à M, les valeurs recueillies correspondent aux valeurs obtenues par les détecteurs du rayonnement alpha, chaque détecteur du rayonnement alpha ayant alors sa propre voie de mesure : les valeurs recueillies par les P voies de mesure ne sont alors pas des sommes de valeurs provenant de plusieurs détecteurs du rayonnement alpha, mais les valeurs provenant directement de chaque détecteur .  In the case where P is equal to M, the values collected correspond to the values obtained by the alpha radiation detectors, each detector of the alpha radiation then having its own measurement path: the values collected by the P measurement channels are then not sums of values from several alpha radiation detectors, but the values coming directly from each detector.
Avantageusement, les M détecteurs du rayonnement alpha sont disposés à des hauteurs différentes dans l'effluent.  Advantageously, the M alpha radiation detectors are arranged at different heights in the effluent.
Selon une variante, lorsque l'effluent comprend Q phases différentes, Q étant un nombre entier supérieur à 2, au moins deux détecteurs du rayonnement alpha sont immergés dans des phases différentes. Avantageusement, on dispose au moins un détecteur du rayonnement alpha par phase différente. Ainsi, les M détecteurs sont disposés de manière à ce qu' il y ait au moins un détecteur du rayonnement alpha dans chaque phase de l'effluent.  According to a variant, when the effluent comprises Q different phases, Q being an integer greater than 2, at least two alpha radiation detectors are immersed in different phases. Advantageously, there is at least one detector of alpha radiation by different phase. Thus, the M detectors are arranged in such a way that there is at least one alpha-radiation detector in each phase of the effluent.
Avantageusement, le procédé de mesure comprend en outre une étape consistant à réaliser une spectrométrie de l'effluent pour déterminer l'identité et la proportion des éléments émetteurs alpha présents dans l'effluent. Advantageously, the measurement method further comprises a step of performing an effluent spectrometry to determine the identity and the proportion of alpha emitting elements present in the effluent.
De préférence, l'étape consistant à réaliser la spectrométrie de l'effluent est réalisée en immergeant un détecteur semiconducteur monocristallin ou en silicium recouvert d'une couche en diamant (SOI diamant) (c'est-à-dire un détecteur équipé, par exemple, d'un canal micrométrique) dans l'effluent et en recueillant les valeurs fournies par ledit détecteur semiconducteur monocristallin ou en silicium recouvert d'une couche en diamant (SOI diamant) .  Preferably, the step of carrying out the effluent spectrometry is carried out by immersing a monocrystalline semiconductor or diamond-coated silicon (diamond SOI) detector (i.e., a detector equipped with for example, a micrometer channel) in the effluent and collecting the values provided by said monocrystalline semiconductor detector or in silicon coated with a diamond layer (diamond SOI).
Le dispositif et le procédé selon l'invention permettent d'améliorer la quantification des émetteurs alpha présents dans les effluents radioactifs . The device and the method according to the invention make it possible to improve the quantification of the alpha emitters present in the radioactive effluents.
Comme nous l'avons vu dans le paragraphe dédié à l'art antérieur, la quantification des émetteurs alpha présents dans les effluents est actuellement réalisée par prélèvement d'un échantillon qui est analysé par des méthodes destructrices. Ces méthodes comportent de nombreux inconvénients, à savoir l'échantillonnage, le transport de l'échantillon radioactif, la nécessité de disposer d'un laboratoire nucléarisé pour effectuer l'analyse de l'échantillon, la méthodologie destructrice d' analyse et l'impossibilité d'une telle quantification lors d'émissions radioactives parasites (du fait, par exemple, de la forte présence du césium) et enfin la gestion des échantillons en tant que déchets nucléaires . La solution pour résoudre les problèmes de l'art antérieur consiste à procéder à l'immersion directement dans l'effluent à caractériser de un à plusieurs capteurs de rayonnement alpha qui sont étalonnés numériquement, individuellement, spécifiquement et à chaque modification des propriétés physicochimique de la phase d'effluent dans laquelle ils sont immergés, sans procéder au retrait desdits capteurs de l'effluent. As we have seen in the section dedicated to the prior art, the quantification of the alpha emitters present in the effluents is currently carried out by taking a sample which is analyzed by destructive methods. These methods have many drawbacks, namely sampling, transport of the radioactive sample, the need for a nuclearized laboratory to perform the sample analysis, destructive analysis methodology and impossibility. such quantification during parasitic radioactive emissions (because of, for example, the strong presence of cesium) and finally the management of samples as nuclear waste. The solution for solving the problems of the prior art consists in immersing directly in the effluent to be characterized from one to several alpha radiation sensors which are calibrated numerically, individually, specifically and with each modification of the physicochemical properties of the effluent phase in which they are immersed without removing the said sensors from the effluent.
L'originalité de l'invention est de combiner un ou plusieurs détecteurs de rayonnement alpha de type CVD ou SOI diamant, placés in situ dans l'effluent (le nombre de détecteurs étant ajustable en fonction du volume d'effluent à caractériser et de l'hétérogénéité de ce dernier), le couplage du ou des détecteurs à une voie de mesure fournissant une spectrométrie des émetteurs alpha en présence dans l'effluent, la quantification des émetteurs alpha grâce à un étalonnage numérique spécifique à chacun des détecteurs immergés, sans avoir à utiliser au préalable une source étalon et à retirer le capteur de l'effluent pour l'étalonner. L'étalonnage des détecteurs est rendu possible grâce aux propriétés de libre parcours moyen des particules alpha dans l'effluent et les données accessibles en ligne (salinité, pH, taux de remplissage, nombre de phases présentes...) sur l'effluent à caractériser.  The originality of the invention is to combine one or more alpha-ray detectors of the CVD or SOI diamond type, placed in situ in the effluent (the number of detectors being adjustable depending on the volume of effluent to be characterized and the heterogeneity of the latter), the coupling of the detector (s) to a measurement channel providing alpha emitter spectrometry present in the effluent, the quantification of the alpha emitters by means of a digital calibration specific to each of the immersed detectors, without having use a standard source beforehand and remove the sensor from the effluent for calibration. The calibration of the detectors is made possible by the average free-flow properties of the alpha particles in the effluent and the data available online (salinity, pH, filling rate, number of phases present, etc.) on the effluent at characterize.
Le fait d'avoir un étalonnage spécifique pour chaque capteur permet entre autres de prendre en compte les hétérogénéités présentes dans l'effluent. En effet, en positionnant udicieusement les capteurs dans l'effluent, il est alors possible d'obtenir la quantification des émetteurs alpha présents dans chaque phase d'effluent. The fact of having a specific calibration for each sensor makes it possible, among other things, to take into account the heterogeneities present in the effluent. Indeed, by sensibly positioning the sensors in the effluent, it is then possible to obtain the quantification of the alpha emitters present in each effluent phase.
Les avantages du dispositif et du procédé selon l'invention sont nombreux.  The advantages of the device and the method according to the invention are numerous.
Tout d'abord, ils permettent d'obtenir une quantification de l'activité des émetteurs alpha, même en présence d'autres radionucléides du fait d'une meilleure sélectivité des détecteurs utilisés, à savoir des détecteurs CVD ou SOI diamant.  First, they make it possible to obtain a quantification of the activity of the alpha emitters, even in the presence of other radionuclides because of a better selectivity of the detectors used, namely CVD or SOI diamond detectors.
D'autre part, on obtient une mesure en ligne (quantification et spectrométrie ) du rayonnement alpha de l'effluent.  On the other hand, an on-line measurement (quantification and spectrometry) of the alpha radiation of the effluent is obtained.
On obtient également de meilleures performances en termes de limite basse de quantification et de précision de mesure.  Better performance is also achieved in terms of low quantization limit and measurement accuracy.
On obtient un dispositif dont la maintenance est facilitée, qui peut facilement être décontaminé et qui est facilement transportable, ce qui est impossible avec un dispositif de mesure de rayonnement gamma.  There is obtained a device whose maintenance is facilitated, which can easily be decontaminated and which is easily transportable, which is impossible with a gamma radiation measuring device.
On évite l'utilisation de sources étalons générant des déchets radioactifs supplémentaires, puisque l'étalonnage est numérique. L'étalonnage selon l'invention est effectif et possible même en présence de fortes hétérogénéités dans l'effluent puisqu'il est possible de déplacer le détecteur dans chaque phase de l'effluent ou de positionner un détecteur dans chaque phase. Il est aussi évolutif puisqu'il permet de prendre en compte chaque modification des caractéristiques physico chimiques de l'effluent (adjonction d'un nouvel effluent dans la cuve, neutralisation de cette dernière, ...) . The use of standard sources generating additional radioactive waste is avoided since the calibration is digital. Calibration according to the invention is effective and possible even in the presence of strong heterogeneities in the effluent since it is possible to move the detector in each phase of the effluent or to position a detector in each phase. It is also evolutionary since it makes it possible to take into account each modification of the physicochemical characteristics of the effluent (addition of a new effluent in the tank, neutralization of the latter, ...).
Le dispositif et le procédé selon l'invention permettent de quantifier l'activité alpha des effluents. Ils peuvent par exemple être utilisés pour effectuer un suivi de l'activité alpha d'un effluent ou encore pour déclencher des opérations lorsque l' effluent possède la teneur requise en émetteurs alpha. BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS  The device and the method according to the invention make it possible to quantify the alpha activity of the effluents. For example, they can be used to monitor the alpha activity of an effluent or to trigger operations when the effluent has the required alpha emitter content. BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS
L'invention sera mieux comprise et d'autres avantages et particularités apparaîtront à la lecture de la description qui va suivre, donnée à titre d'exemple non limitatif, et accompagnée des dessins annexés parmi lesquels :  The invention will be better understood and other advantages and particularities will appear on reading the following description, given by way of non-limiting example, and accompanied by the appended drawings among which:
- la figure 1 représente l'évolution du rapport bruit sur signal en fonction de l'énergie pour un détecteur semi-conducteur de rayonnement alpha dans de l'eau,  FIG. 1 represents the evolution of the signal-to-signal ratio as a function of the energy for an alpha radiation semiconductor detector in water,
- la figure 2 représente un exemple de réalisation du système de mesure selon l'invention,  FIG. 2 represents an exemplary embodiment of the measuring system according to the invention,
- la figure 3 représente un autre exemple de réalisation du système de mesure selon l'invention,  FIG. 3 represents another embodiment of the measuring system according to the invention,
- la figure 4 représente un autre exemple de réalisation du système de mesure selon l'invention.  - Figure 4 shows another embodiment of the measuring system according to the invention.
On précise que les éléments constitutifs des figures ne sont pas représentés à l'échelle. EXPOSÉ DÉ TAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERSIt is specified that the constituent elements of the figures are not represented on the scale. DETAILED DESCRIPTION OF PARTICULAR EMBODIMENTS
Le système de mesure selon l'invention et le procédé associé permettent de mesurer, in situ et de manière non destructive, l'activité des radioéléments alpha présents en solution. The measurement system according to the invention and the associated method make it possible to measure, in situ and in a non-destructive manner, the activity of the alpha radioelements present in solution.
L'originalité de l'invention repose sur la combinaison de mesures nucléaires réalisées à l'aide d'un ou de plusieurs détecteurs semiconducteurs du rayonnement alpha de type CVD ou SOI diamant, rendus opaques à la lumière visible (400-800nm) et placés directement dans la solution à caractériser (effluent) , et la détermination du coefficient d'étalonnage dudit ou desdits détecteurs de manière numérique (par code de calcul Monte-Carlo 3D de transport des particules alpha) . Cette combinaison permet d'obtenir une mesure non destructive en ligne de l'activité alpha des radioéléments présents dans l' effluent, et en particulier dans toutes les phases de l' effluent (solutions propres et/ou dans les boues de décantation de l' effluent) lorsqu'on utilise plusieurs détecteurs disposés dans les différentes phases de l' effluent, et ainsi de tenir compte de la répartition des radioéléments dans l' effluent.  The originality of the invention is based on the combination of nuclear measurements made using one or more semiconductor detectors of alpha radiation CVD or SOI diamond type, made opaque to visible light (400-800nm) and placed directly in the solution to be characterized (effluent), and the determination of the calibration coefficient of said one or more detectors in a numerical manner (by 3D Monte Carlo calculation code of alpha particle transport). This combination makes it possible to obtain an on - line non - destructive measurement of the alpha activity of the radioelements present in the effluent, and in particular in all the phases of the effluent (clean solutions and / or in the sludge of the effluent). effluent) when several detectors are used in the different phases of the effluent, and thus take into account the distribution of radioelements in the effluent.
Le système de mesure et le procédé associé permettent non seulement de connaître l'activité alpha globale d'un effluent, mais ils peuvent en outre fournir l'activité alpha radioélément par radioélément lorsque le système de mesure comporte un détecteur semiconducteur monocristallin de type diamant CVD ou SOI diamant dédié à la spectrométrie . Un tel détecteur semiconducteur monocristallin de type diamant CVD ou SOI diamant, associé à une voie de mesure permettant de réaliser la mesure spectrométrique de l'effluent, permet de connaître la proportion des radioéléments présents dans l'effluent. Ce détecteur semiconducteur monocristallin ou SOI diamant peut éventuellement servir à la fois à mesurer l'activité alpha et la spectrométrie de l'effluent. The measurement system and the associated method not only make it possible to know the overall alpha activity of an effluent, but can also provide radioelement alpha activity by radioelement when the measuring system comprises a CVD diamond type single crystal semiconductor detector. or SOI diamond dedicated to spectrometry. Such a semiconductor semiconductor crystal type CVD or SOI diamond, associated with a measurement path for performing the spectrometric measurement of the effluent, allows to know the proportion of radioelements present in the effluent. This monocrystalline semiconductor crystal detector or SOI diamond can optionally be used both to measure the alpha activity and the effluent spectrometry.
Dans l'invention, la réalisation de l'étalonnage du ou des détecteurs dédiés à la mesure de l'activité alpha est obtenue par code de calcul Monte- Carlo 3D. In the invention, the realization of the calibration of the detector (s) dedicated to the measurement of the alpha activity is obtained by Monte Carlo 3D calculation code.
Soit S le signal (en impulsions par seconde) reçu par un détecteur déterminé et A l'activité volumique de l'effluent. On a alors la relation suivant :  Let S be the signal (in pulses per second) received by a specific detector and the volume activity of the effluent. We then have the following relation:
A = F x S  A = F x S
La fonction de transfert F, exprimée en m3, lie le signal à l'activité totale de l'effluent. The transfer function F, expressed in m 3 , links the signal to the total activity of the effluent.
La fonction de transfert peut être décomposée comme suit :  The transfer function can be decomposed as follows:
F = [p(C/D) X p(D/Vc) X cT1 F = [p (C / D) X p (D / V c ) X cT 1
où  or
- p(C/D) est la probabilité que l'impulsion soit comptée par le détecteur, sachant que la particule est arrivée sur le détecteur (cette probabilité représente l'efficacité intrinsèque du détecteur) ;  - p (C / D) is the probability that the pulse is counted by the detector, knowing that the particle has arrived on the detector (this probability represents the intrinsic efficiency of the detector);
- p(D/Vc) est la probabilité qu'une particule émise dans le volume d'effluent contenu dans la cuve arrive sur le détecteur (cette probabilité représente l'efficacité géométrique du détecteur) ; - Vc est le volume d'effluent contenu dans la cuve. - p (D / V c ) is the probability that a particle emitted in the volume of effluent contained in the tank arrives on the detector (this probability represents the geometric efficiency of the detector); - V c is the volume of effluent contained in the tank.
La probabilité p(D/Vc) est très faible à cause du faible parcours des particules alpha dans un liquide. The probability p (D / V c ) is very low because of the short path of the alpha particles in a liquid.
En posant Vs l'événement « particule émise dans le volume inférieur ou égal au parcours des particules a » et Vc-S l'événement « particules a émises dans le reste du volume d'effluent », la probabilité p(D/Vc) devient : By putting V s the event "particle emitted in the volume less than or equal to the path of the particles a" and V c - S the event "particles emitted in the rest of the volume of effluent", the probability p (D / V c ) becomes:
p(D/Vc) = p(D/Vs) X p(Vs) + p(D/Vc-s ) X p(Vc-s) p (D / V c ) = p (D / V s ) X p (V s ) + p (D / V c -s) X p (V c - s )
Bien que la probabilité p(Vc_s) puisse être très grande, la probabilité p(D/Vc-s) est par définition nulle . Although the probability p (V c _ s ) can be very large, the probability p (D / V c - s ) is by definition zero.
La fonction de transfert est alors :  The transfer function is then:
F = [p(C/D) X p(D/Vs) X p(Vs) X Vc]_1 F = [p (C / D) X p (D / V s ) X p (V s ) XV c ] _1
La probabilité p(D/Vs) qu'une particule soit détectée, sachant qu'elle a été émise dans le volume Vs, définit l'efficacité géométrique rapportée au volume source. The probability p (D / V s ) that a particle is detected, knowing that it has been emitted in the volume V s , defines the geometric efficiency relative to the source volume.
La probabilité p(Vs) est égale au rapport des volumes dans le cas d'une répartition d'activité homogène . The probability p (V s ) is equal to the ratio of volumes in the case of a homogeneous distribution of activity.
Le code de calcul Monte-Carlo 3D permet d'évaluer les grandeurs p(Vs), p(D/Vc) et p(D/Vs) . The Monte-Carlo 3D calculation code makes it possible to evaluate the quantities p (V s ), p (D / V c ) and p (D / V s ).
Le rendement de détection (c'est-à-dire p (C/D) Xp (D/Vc) ) peut alors être calculé par les formules précédentes. The detection efficiency (i.e., p (C / D) λp (D / V c )) can then be calculated by the above formulas.
Les caractéristiques physico chimique du volume de solution vu individuellement par chaque détecteur (comme la densité, la salinité, la nature de l'effluent (aqueux, organique, acide)...) doivent être prises en considération dans la modélisation de Monte- Carlo afin d'obtenir un rendement de détection le plus proche possible de la réalité. The physicochemical characteristics of the solution volume seen individually by each detector (such as density, salinity, nature of the effluent (aqueous, organic, acidic) ...) must be taken into account in Monte-Carlo modeling in order to obtain the detection yield that is as close as possible to reality.
Les M détecteurs du rayonnement alpha du système de mesure sont reliés à P voies de mesure, P étant un nombre entier supérieur ou égal à 1 et inférieur ou égal à M. On considérera que les détecteurs du rayonnement alpha qui sont reliés par une même voie de mesure présentent les mêmes caractéristiques physico-chimiques : les détecteurs reliés à une même voie de mesure seront donc étalonnés de manière identique. Si chaque détecteur du rayonnement alpha est relié à sa propre voie de mesure, chaque détecteur sera étalonné individuellement : il sera alors possible d'obtenir un étalonnage différent pour chaque détecteur, ce qui permet d'avoir un étalonnage au plus près du milieu dans lequel la mesure est réalisée (phase propre ou boue) .  The M detectors of the alpha radiation of the measuring system are connected to P measurement channels, P being an integer greater than or equal to 1 and less than or equal to M. It will be considered that the detectors of the alpha radiation which are connected by the same channel the same physico-chemical characteristics: the detectors connected to the same measurement channel will therefore be calibrated in the same way. If each alpha-ray detector is connected to its own measurement channel, each detector will be calibrated individually: it will then be possible to obtain a different calibration for each detector, which makes it possible to have a calibration as close as possible to the medium in which the measurement is carried out (clean phase or mud).
Pour le calcul du signal S, une autre donnée à déterminer est le nombre de canaux sur lequel le signal doit être intégré. Cette donnée influe directement sur la valeur de rendement de détection. Cette action permet d'optimiser le rapport signal à bruit.  For the calculation of the signal S, another data to be determined is the number of channels on which the signal must be integrated. This data has a direct influence on the detection efficiency value. This action optimizes the signal-to-noise ratio.
Par exemple, la figure 1 représente l'évolution du rapport bruit sur signal (impulsions mesurées par un détecteur semi-conducteur de rayonnement alpha en fonction de l'énergie, dans le cas où un tel détecteur est plongé dans de l'eau. Sachant que la plupart des particules a ont une énergie comprise entre 3000 et 7000 keV, le graphique est réalisé entre 0 et 7000 keV. Les carrés pleins représentent le rapport bruit/signal, tandis que la courbe en trait continu représente le bruit de fond mesuré par le détecteur. Pour le détecteur présenté sur la figure 1 lorsqu'il est placé dans de l'eau, on constate que le bruit de fond est minimal entre 2000 et 4800 keV : pour détecter le maximum de particules a dans de l'eau, tout en ayant un rapport signal/bruit minimal, l'intégration est donc optimale entre 3000 et 6000 keV. Ainsi, un réglage précis du nombre de canaux à prendre en compte permet d'optimiser le rendement de détection et de réduire la limite de détection. Le (ou les) détecteur (s) semiconducteur ( s ) , une fois étalonné (s), est (sont) utilisé (s) pour mesurer l'activité alpha de l'effluent. For example, FIG. 1 represents the evolution of the signal to noise ratio (pulses measured by an alpha radiation semiconductor detector as a function of the energy, in the case where such a detector is immersed in water. that most of the particles have an energy between 3000 and 7000 keV, the graph is between 0 and 7000 keV. The solid squares represent the noise / signal ratio, while the solid curve represents the background noise measured by the detector. For the detector shown in FIG. 1 when placed in water, it is found that the background noise is minimal between 2000 and 4800 keV: to detect the maximum of particles a in water, while having a minimum signal / noise ratio, the integration is optimal between 3000 and 6000 keV. Thus, a precise adjustment of the number of channels to be taken into account makes it possible to optimize the detection efficiency and to reduce the limit of detection. The (or) semiconductor detector (s), once calibrated, is (are) used to measure the alpha activity of the effluent.
Dans le cadre de l'invention, le calcul permettant de remonter à l'activité totale AT d'un effluent est don r la formule suivant : In the context of the invention, the calculation for tracing the total activity A T of an effluent is gift r the following formula:
M étant le nombre de détecteurs du rayonnement alpha du système de mesure et  M being the number of detectors of the alpha radiation of the measuring system and
N.  NOT.
A. = 3- t x v. x ε A. = 3 - tx v. x ε
avec Nj = NB-N0 with Nj = N B -N 0
- N étant le comptage sans bruit de fond (en impulsion) mesuré par le détecteur j ,  Where N is the counting without background noise (in pulse) measured by the detector j,
- NB étant le comptage brut (en impulsion) mesuré par le détecteur , - No étant le comptage du bruit de fond (en impulsion) mesuré par le détecteur j , - N B being the gross count (in pulse) measured by the detector, - No being the counting of the background noise (in pulse) measured by the detector j,
- t étant la durée du comptage (en seconde) par le détecteur ,  t being the duration of the count (in seconds) by the detector,
- ε étant le rendement de détection du détecteur ,  where ε is the detection efficiency of the detector,
- V étant le volume vu par le détecteur . La mesure Aj ainsi obtenue donne une valeur en Becquerel par m3. - V being the volume seen by the detector. The measure A j thus obtained gives a Becquerel value per m 3 .
II est à noter que les durées de comptage brut et de comptage du bruit de fond doivent être identiques pour que la formule ci-dessus soit valide.  It should be noted that the gross counting and counting periods of the background noise must be identical for the above formula to be valid.
Le nombre de détecteurs du rayonnement alpha compris dans le système de mesure selon l'invention permet d'augmenter les performances du système de mesure en termes de limite de détection. Ce nombre est à optimiser en fonction de la précision sur la mesure que l'on souhaite obtenir, du volume d' effluent et également du nombre de phases différentes identifiées à caractériser (il est préférable dans ce cas d' avoir au minimum un détecteur par phases différentes si le volume d' effluent le permet) . Par exemple, plus le volume d' effluent sera grand et plus il sera nécessaire d'augmenter le nombre de détecteurs afin d'augmenter la précision de la mesure de 1 ' activité .  The number of alpha radiation detectors included in the measuring system according to the invention makes it possible to increase the performance of the measuring system in terms of the detection limit. This number is to be optimized according to the precision on the measurement that one wishes to obtain, the volume of effluent and also the number of different phases identified to be characterized (it is preferable in this case to have at least one detector per different phases if the volume of effluent allows it). For example, the larger the volume of effluent, the greater the need to increase the number of detectors to increase the accuracy of the measurement of the activity.
Par ailleurs, outre pour l'augmentation de la précision de la mesure et de la détermination du coefficient d'étalonnage à utiliser, il est avantageux de disposer les détecteurs du rayonnement alpha à des hauteurs différentes dans l' effluent afin de détecter la présence d'un gradient d'activité, dans le cas où l'activité ne serait pas homogène dans tout l'effluent, par exemple dans le cas d'une décantation. En positionnant les détecteurs semiconducteurs alpha du dispositif de mesure à différents hauteurs dans la cuve, on obtient une bonne représentativité de la répartition de l'activité alpha dans la cuve. Le rendement de détection du dispositif de mesure n'est alors plus déterminé sur la totalité du volume de l'effluent, mais par tranche d'effluent couverte par chaque détecteur : au lieu de supposer que la répartition de l'activité alpha dans l'effluent est homogène, on suppose ici que la répartition de l'activité alpha est homogène radialement et sur toute la hauteur de la tranche « vue » par chaque détecteur semiconducteur alpha. On suppose également que la densité et la composition chimique de l'effluent sont constantes au sein d'une même tranche. Cette découpe en tranche permet donc de prendre en compte les éventuels gradients de densité présents dans la cuve et surtout de pouvoir réaliser une mesure dans les dépôts de fond de cuve avec un rendement de détection spécifique. On peut alors réduire l'incertitude sur l'activité alpha et mieux prendre en compte les paramètres influant sur la détermination de l'activité alpha en réduisant les aléas dus à la prise d'échantillons. Moreover, in addition to increasing the accuracy of the measurement and the determination of the calibration coefficient to be used, it is advantageous to arrange the alpha radiation detectors at different heights in the effluent in order to detect the presence of a gradient of activity, in the case where the activity is not homogeneous throughout the effluent, for example in the case of decantation. By positioning the alpha semiconductor detectors of the measuring device at different heights in the tank, a good representation of the distribution of the alpha activity in the tank is obtained. The detection efficiency of the measuring device is then no longer determined over the entire volume of the effluent, but per slice of effluent covered by each detector: instead of assuming that the distribution of the alpha activity in the effluent is homogeneous, it is assumed here that the distribution of alpha activity is homogeneous radially and over the entire height of the slice "view" by each alpha semiconductor detector. It is also assumed that the density and the chemical composition of the effluent are constant within the same slice. This slice cutting thus makes it possible to take into account the possible density gradients present in the tank and especially to be able to measure in the bottom deposits with a specific detection efficiency. We can then reduce the uncertainty on the alpha activity and better take into account the parameters influencing the determination of the alpha activity by reducing the randomness due to the taking of samples.
La présence d'un gradient dans la cuve se repère aisément par la présence d'une variation du signal entre les détecteurs du rayonnement alpha lorsque les détecteurs du rayonnement alpha sont identiques et reliés à des voies de comptage différentes (une voie de comptage pour chaque détecteur du rayonnement alpha) . C'est pour cela qu'il est préférable d'utiliser des détecteurs du rayonnement alpha identiques. The presence of a gradient in the tank is easily identified by the presence of a variation of the signal between the alpha radiation detectors when the alpha radiation detectors are identical and connected to counting channels. different (one counting channel for each alpha radiation detector). For this reason, it is preferable to use identical alpha radiation detectors.
Ce gradient, du haut vers le bas de la cuve, peut être dû soit à la décantation des émetteurs alpha dans la cuve (surtout valable pour les effluents actifs aqueux, de pH neutres), soit à la décantation des matières en suspension présentes dans la cuve.  This gradient, from the top to the bottom of the tank, can be due either to the decantation of the alpha emitters in the tank (especially valid for the aqueous active effluents, of neutral pH), or to the decantation of the suspended matter present in the tank.
Si le premier cas se présente, alors le gradient de signal augmentera en fonction de la profondeur de la cuve. Dans le second cas, ce même gradient diminuera. La combinaison des deux effets contrebalance le gradient.  If the first case occurs, then the signal gradient will increase as a function of the depth of the tank. In the second case, this same gradient will decrease. The combination of the two effects counterbalances the gradient.
Ainsi, un gradient positif entre deux tranches d'effluent vues par deux détecteurs du rayonnement alpha situés à des hauteurs différentes se traduira dans la modélisation de Monte-Carlo par une augmentation du taux d'émission, identique au rapport du signal obtenu entre ces deux tranches.  Thus, a positive gradient between two effluent slices seen by two alpha radiation detectors located at different heights will result in Monte-Carlo modeling by an increase in the emission rate, identical to the ratio of the signal obtained between these two slices.
Pour un gradient négatif, ce sera la masse volumique apparente qui sera augmentée en fonction du rapport du signal entre les deux tranches.  For a negative gradient, it will be the apparent density which will be increased according to the ratio of the signal between the two slices.
Pour un gradient nul, la modélisation de la tranche sera un compromis entre les deux effets.  For a zero gradient, the modeling of the slice will be a compromise between the two effects.
Outre le ou les détecteurs du rayonnement alpha, le système de mesure selon l'invention peut également comprendre un détecteur chargé de déterminer la spectrométrie de l'effluent et ainsi d'identifier les radioéléments émetteurs alpha présents dans 1' effluent . In addition to the alpha radiation detector (s), the measurement system according to the invention may also comprise a detector responsible for determining the spectrometry of the effluent and thus identifying the alpha emitting radioelements present in the effluent.
Ce détecteur dédié à la spectrométrie de l'effluent est un détecteur semi-conducteur monocristallin, de type CVD ou SOI diamant. Ce détecteur est de préférence situé dans la partie haute de la cuve, c'est-à-dire dans la partie la plus propre de l'effluent contenu dans la cuve. Nous faisons l'hypothèse que le rapport isotopique entre les différents radioéléments émetteurs alpha est constant dans toute la cuve. Le détecteur monocristallin ou SOI diamant doit en outre avoir un diamètre minimum de 1 pouce afin d'avoir une limite de détection compatible avec l'activité de la cuve (limite de détection de l'ordre de 100000 Bq par m3 pour des particules ayant des énergies allant de 4 à 6 MeV) . This detector dedicated to effluent spectrometry is a monocrystalline semi-conductor detector, of the CVD or SOI diamond type. This detector is preferably located in the upper part of the tank, that is to say in the cleanest part of the effluent contained in the tank. We hypothesize that the isotopic ratio between the different alpha emitting radioelements is constant throughout the tank. The monocrystalline detector or SOI diamond must also have a minimum diameter of 1 inch in order to have a limit of detection compatible with the activity of the tank (detection limit of the order of 100000 Bq per m 3 for particles having energies ranging from 4 to 6 MeV).
On peut alors déterminer, en première approximation, pour chaque activité Aj détectée par les M détecteurs du rayonnement alpha, la proportion de l'activité par radioélément émetteur alpha :  It is then possible to determine, as a first approximation, for each activity Aj detected by the M alpha radiation detectors, the proportion of the emitting radioelement activity alpha:
An — ¾ n X A A n - ¾ n XA
où An est l'activité alpha du radioélément émetteur alpha n et %n est la proportion du radioélément n dans l'effluent par rapport aux autres radioéléments émetteurs alpha. where A n is the alpha activity of the emitting radioelement alpha n and% n is the proportion of radioelement n in the effluent relative to other alpha emitting radioelements.
La proportion %n est déterminée à partir du spectre obtenu par le détecteur de spectrométrie selon le rapport suivant : The proportion% n is determined from the spectrum obtained by the spectrometric detector according to the following ratio:
% n = Nn/NT % n = N n / N T
Nn étant le signal obtenu pour le radioélément n (par les techniques habituelles de déconvolution de spectre) et NT étant le signal obtenu dans la zone du spectre contenant tous les radioéléments émetteurs alpha (c'est-à-dire sur le nombre de canaux utilisé pour la détermination de l'information isotopique) . N n being the signal obtained for the radioelement n (by the usual techniques of spectrum deconvolution) and N T being the signal obtained in the spectrum zone containing all alpha emitting radioelements (ie on the number of channels used for the determination of the isotopic information).
On peut également déterminer directement la proportion de l'activité totale par radioélément émetteur alpha à partir de la formule suivante :  The proportion of total alpha emitting radioelement activity can also be determined directly from the following formula:
Cependant, la mesure ainsi obtenue sera précise à la condition qu'il n'y ait pas ou peu de gradient dans l'activité de l'effluent. However, the measurement thus obtained will be accurate provided that there is no or little gradient in the effluent activity.
La figure 2 représente une cuve 1 contenant un effluent ayant trois phases 2, 3, 4 différentes et dans laquelle est introduit un exemple de réalisation d'un système de mesure selon l'invention. Dans cet exemple, le système de mesure comporte cinq détecteurs du rayonnement alpha 5 (représentés par des rectangles contenant une croix), maintenus dans l'effluent par un moyen de maintien 7 ayant la forme d'un arbre, c'est-à- dire un axe central et des ramifications. Ici, les détecteurs du rayonnement alpha 5 sont reliés à cinq voies de mesure 6, un pour chaque détecteur et les cinq voies de mesure 6 sont reliées à un moyen additionneur (non représenté) (par exemple un analyseur multicanaux, une échelle de comptage...) . Dans cet exemple, les détecteurs du rayonnement alpha 5 sont disposés aux extrémités des ramifications de l'arbre et sont ainsi maintenus à des hauteurs déterminées dans l'effluent. En particulier, l'effluent comporte ici trois phases différentes : une phase claire située dans la partie haute de la cuve et dans laquelle sont situés trois détecteurs du rayonnement alpha, une phase trouble dans laquelle est situé un détecteur du rayonnement alpha et une phase de boues dans laquelle est situé un détecteur du rayonnement alpha. FIG. 2 represents a vessel 1 containing an effluent having three different phases 2, 3, 4 and into which is introduced an exemplary embodiment of a measurement system according to the invention. In this example, the measuring system comprises five alpha radiation detectors 5 (represented by rectangles containing a cross), maintained in the effluent by a holding means 7 having the shape of a tree, that is to say say a central axis and ramifications. Here, the alpha radiation detectors 5 are connected to five measurement channels 6, one for each detector and the five measurement channels 6 are connected to an adder means (not shown) (for example a multichannel analyzer, a counting scale. ..). In this example, the alpha radiation detectors 5 are disposed at the ends of the branches of the tree and are thus maintained at determined heights in the effluent. In particular, the effluent here comprises three phases different: a clear phase located in the upper part of the tank and in which are located three detectors of the alpha radiation, a hazy phase in which is located an alpha radiation detector and a sludge phase in which is located an alpha radiation detector .
Les moyens de maintien sont de préférence conçus pour permettre le passage des différents câblages utiles au bon fonctionnement des détecteurs (alimentation haute tension, basse tension, transport du signal...) . Dans cet exemple, l'armature de l'arbre est creuse et sert au passage des différents câbles.  The holding means are preferably designed to allow the passage of various wiring useful for the proper functioning of the detectors (high voltage power supply, low voltage, signal transport ...). In this example, the armature of the shaft is hollow and serves for the passage of the various cables.
Ici, les détecteurs sont insérés dans les extrémités des ramifications de sorte que seule la partie active des détecteurs est en contact avec 1' effluent .  Here, the detectors are inserted into the ends of the branches so that only the active part of the detectors is in contact with the effluent.
L'arbre est de préférence étanche et résistant aux composés acides ou basiques.  The shaft is preferably waterproof and resistant to acidic or basic compounds.
Dans cet exemple de réalisation, les moyens de maintien sont un arbre, mais tous moyens permettant de maintenir le ou les détecteurs du rayonnement alpha en une position déterminée dans la cuve conviennent. Par exemple, les moyens de maintien peuvent être une tige hélicoïdale sur laquelle on viendrait fixer les détecteurs du rayonnement alpha.  In this embodiment, the holding means are a shaft, but any means for maintaining the detector (s) of the alpha radiation at a determined position in the tank are suitable. For example, the holding means may be a helical rod on which the alpha radiation detectors could be fixed.
Les détecteurs du rayonnement alpha sont de préférence situés loin des bords de la cuve afin de faciliter leur étalonnage en évitant de devoir prendre en compte les « effets de bords ». Selon un autre exemple de réalisation du système de mesure selon l'invention, un effluent actif de 3 m3 est contenu dans une cuve ayant une hauteur de 2,3 m et un diamètre de 1,3 m. Pour un tel conteneur, un nombre de 10 détecteurs du rayonnement alpha est optimal d'un point de vue coût du système de mesure et performance dudit système de mesure (limite de détection) . The alpha radiation detectors are preferably located far from the edges of the tank to facilitate their calibration by avoiding having to take into account the "edge effects". According to another embodiment of the measuring system according to the invention, an active effluent of 3 m 3 is contained in a tank having a height of 2.3 m and a diameter of 1.3 m. For such a container, a number of 10 alpha radiation detectors is optimal from a cost point of view of the measurement system and performance of said measurement system (detection limit).
Avec un tel système de mesure, une moyenne d'un point de mesure tous les 23 cm de hauteur de cuve est obtenue. Cette moyenne est bien sûr à pondérer en fonction des points caractéristiques que l'on souhaite quantifier, notamment le détecteur le plus en profondeur sera directement positionné dans les boues de décantation, le suivant dans la phase trouble située au dessus des boues, etc..  With such a measuring system, an average of one measuring point every 23 cm of tank height is obtained. This average is of course to be weighted according to the characteristic points which one wishes to quantify, in particular the most in-depth detector will be directly positioned in the sludge of the settling, the following one in the turbid phase situated above the sludge, etc.
Une première étude de cette cuve, et surtout de son contenu, permet de déterminer le nombre de phases différentes présentes dans la cuve. Le remplissage et la salinité de la cuve sont par exemple suivis en ligne par un indicateur de niveau et une mesure de la salinité.  A first study of this tank, and especially its contents, makes it possible to determine the number of different phases present in the tank. The filling and the salinity of the tank are for example followed in line by a level indicator and a measure of the salinity.
Une fois remplie avec la totalité de 1' effluent à analyser, le niveau de la cuve détermine quels détecteurs sont à activer, c'est-à-dire quels détecteurs sont totalement immergés dans l' effluent, et la salinité est un indicateur de la masse volumique apparente à entrer dans la modélisation 3D pour la réalisation de l'étalonnage numérique des détecteurs. Le résultat de cet étalonnage numérique fournit les rendements de détection des dix détecteurs qui leur sont donc appliqués individuellement. Dans le cas d'effluents actifs, non acides, le recours à des détecteurs semi-conducteurs de type PIPS est possible à la condition expresse que la cuve ou le détecteur soit opaque à la lumière du jour. Dans le cas contraire, ou pour des cuves ayant de forts pH, il faut utiliser des détecteurs de type SOI diamant ou CVD polycristallin ou monocristallin . D'autres exemples de réalisation sont décrits ci-dessous. Once filled with all the effluent to be analyzed, the level of the tank determines which detectors are to be activated, that is to say which detectors are totally immersed in the effluent, and the salinity is an indicator of the Apparent density to enter the 3D modeling for the realization of the digital calibration of the detectors. The result of this digital calibration provides the detection efficiencies of the ten detectors that are therefore applied individually. In the case of active, nonacidic effluents, the use of PIPS type semiconductor detectors is possible with the express condition that the tank or the detector is opaque in the light of day. In the opposite case, or for tanks with high pH, it is necessary to use SOI diamond or polycrystalline or monocrystalline CVD detectors. Other exemplary embodiments are described below.
Selon un premier exemple de réalisation, le système de mesure comprend dix détecteurs du rayonnement alpha, de type SOI diamant ou de type CVD, disposés dans une cuve et dix voies de mesure indépendantes, chaque voie de mesure étant associée à un détecteur du rayonnement alpha. Les dix voies de mesure sont reliées à un moyen additionneur non représenté. Les détecteurs du rayonnement alpha sont espacés les uns des autres dans le sens de la hauteur de la cuve, de manière à ce que les différentes phases de l'effluent puissent être mesurées.  According to a first exemplary embodiment, the measuring system comprises ten detectors alpha, SOI type diamond or CVD type, arranged in a tank and ten independent measurement channels, each measurement channel being associated with an alpha radiation detector . The ten measurement channels are connected to a not shown adder means. The alpha radiation detectors are spaced from each other in the direction of the height of the tank, so that the different phases of the effluent can be measured.
Selon un second exemple de réalisation, représenté dans la figure 3, le système de mesure est plongé dans une cuve 1 comprenant un effluent ayant trois phases différentes 2, 3, 4. Le système de mesure comprend, comme dans l'exemple précédent, dix détecteurs du rayonnement alpha 5 (représentés par des rectangles comprenant une croix) , de type SOI diamant ou de type CVD. Il comprend en outre un détecteur monocristallin 15, de type CVD ou SOI diamant, dédié à la spectrométrie de l'effluent (représenté par un rectangle comprenant un rond) Il y a onze voies de mesures indépendantes 6 et 16, une pour chaque détecteur et les dix voies de mesures 6 reliés aux détecteurs du rayonnement alpha 5 sont reliés à un moyen additionneur non représenté. Le détecteur dédié à la spectrométrie 15 est placé dans la partie haute de la cuve 1, c'est-à-dire dans la partie de l'effluent comprenant le moins de matières en suspension. On précise que les moyens de maintien ne sont pas représentés dans la figure 3. According to a second exemplary embodiment, represented in FIG. 3, the measurement system is immersed in a tank 1 comprising an effluent having three different phases 2, 3, 4. The measuring system comprises, as in the preceding example, ten alpha 5 radiation detectors (represented by rectangles comprising a cross), diamond SOI type or CVD type. It further comprises a monocrystalline detector 15, of the CVD or SOI diamond type, dedicated to the effluent spectrometry (represented by a rectangle comprising a circle) There are eleven independent measurement channels 6 and 16, one for each detector and the ten measurement channels 6 connected to the alpha radiation detectors 5 are connected to a means adder not shown. The detector dedicated to the spectrometry 15 is placed in the upper part of the tank 1, that is to say in the part of the effluent comprising the least amount of suspended matter. It is specified that the holding means are not shown in FIG.
Selon un troisième exemple, représenté dans la figure 4, on réalise un système de mesure adapté pour quantifier l'activité alpha d'un effluent compris dans un conteneur de quelques centaines de cm3. Par exemple, le conteneur 1 est un flacon de type SG500 de 8 cm de haut et de 9 cm de diamètre. Le système de mesure comprend par exemple trois détecteurs du rayonnement alpha 5, de type SOI diamant ou CVD, un détecteur CVD monocristallin 15 dédié à la spectrométrie et deux voies de mesure (une voie de mesure 6 pour les trois détecteurs du rayonnement alpha 5 et une voie de mesure 16 pour le détecteur dédié à la spectrométrie 15) . Les détecteurs du rayonnement alpha sont disposés à différentes hauteurs dans le flacon. On précise que les moyens de maintien ne sont pas représentés dans la figure 4. According to a third example, represented in FIG. 4, a measurement system is made suitable for quantifying the alpha activity of an effluent included in a container of a few hundred cm 3 . For example, the container 1 is a SG500 type bottle 8 cm high and 9 cm in diameter. The measurement system comprises, for example, three alpha 5, diamond SOI or CVD type detectors, a monocrystalline CVD detector dedicated to spectrometry and two measurement channels (one measurement channel 6 for the three detectors of the alpha 5 radiation and a measurement channel 16 for the detector dedicated to spectrometry 15). The alpha radiation detectors are arranged at different heights in the bottle. It is specified that the holding means are not shown in FIG.
Dans les trois exemples ci-dessus, le choix entre les détecteurs SOI diamant et les détecteurs CVD pour les détecteurs destinés à la quantification de l'activité alpha se fait en fonction du conteneur et en fonction de l'activité alpha à quantifier. En effet, si l'on souhaite quantifier des effluents ayant une activité alpha inférieure à 18,6 M Bq/m3, il est préférable que les détecteurs semiconducteurs soient des détecteurs polycristallins de type SOI diamant d'une surface minimum de 1 pouce2 (c'est-à-dire 2,54 cm2) . Dans ce cas, le conteneur (cuve ou flacon) devra être un conteneur opaque à la lumière ou bien le détecteur SOI devra être rendu opaque à la lumière visible. In the three examples above, the choice between diamond SOI detectors and CVD detectors for the quantification of alpha activity is based on the container and function of the alpha activity to be quantified. Indeed, if it is desired to quantify effluents having an alpha activity of less than 18.6 M Bq / m 3 , it is preferable for the semiconductor detectors to be SOI-type polycrystalline detectors with a minimum surface area of 1 inch 2. (that is 2.54 cm 2 ). In this case, the container (tank or bottle) must be a light-opaque container or the SOI detector must be made opaque to visible light.
Au contraire, si l'on souhaite quantifier des effluents ayant une très haute activité alpha, c'est-à-dire une activité supérieure à 18,6 M Bq/m3, les détecteurs semiconducteurs seront de préférence des détecteurs polycristallin de type CVD. On the contrary, if it is desired to quantify effluents with a very high alpha activity, that is to say an activity greater than 18.6 M Bq / m 3 , the semiconductor detectors will preferably be polycrystalline detectors of CVD type. .
Un des avantages de l'invention est qu'elle s'applique aussi bien à des radioéléments émetteurs alpha présents dans des conteneurs contenant plusieurs mètres cubes ou quelques centimètres cubes d' effluents, qu'à des effluents neutres, basiques ou acides, ainsi qu'à des activités alpha faibles, fortes ou très fortes . One of the advantages of the invention is that it is equally applicable to alpha emitting radioelements present in containers containing several cubic meters or a few cubic centimeters of effluents, as to neutral, basic or acidic effluents, as well as 'to weak, strong or very strong alpha activities.
Un autre avantage du système de mesure selon l'invention et du procédé de mesure associé est qu'ils permettent de mesurer l'activité alpha dans des cuves d' effluents à différents niveaux de la cuve et dans toutes les phases présentes dans la cuve (solution propre et boues) . On obtient ainsi une mesure plus précise de l'activité alpha de l'effluent et il est possible de connaître le gradient de l'activité alpha de l'effluent au sein de la cuve. Another advantage of the measuring system according to the invention and of the associated measuring method is that they make it possible to measure the alpha activity in effluent tanks at different levels of the tank and in all the phases present in the tank ( clean solution and sludge). This provides a more accurate measurement of the alpha activity of the effluent and is possible to know the gradient of the alpha activity of the effluent within the tank.
Le système de mesure et le procédé selon l'invention présentent de nombreux autres avantages par rapport à l'art antérieur.  The measurement system and the method according to the invention have many other advantages over the prior art.
Tout d'abord, dans l'art antérieur, la mesure est réalisée sur un prélèvement d'un prélèvement d'effluent et de plus, on ne peut exploiter que la phase propre de l'effluent. On s'expose alors à obtenir un résultat d'activité biaisé, non représentatif de l'activité réelle de l'effluent dans l'ensemble de la cuve. Avec le système de mesure et le procédé associé selon l'invention, la représentativité de la mesure de l'activité alpha est beaucoup plus proche de la valeur réelle.  Firstly, in the prior art, the measurement is performed on a sample of an effluent sample and moreover, it is possible to exploit only the clean phase of the effluent. It is then exposed to obtain a biased activity result, not representative of the actual activity of the effluent in the entire tank. With the measurement system and the associated method according to the invention, the representativeness of the measurement of the alpha activity is much closer to the real value.
Par ailleurs, grâce au système de mesure selon l'invention, on peut identifier et suivre en ligne l'activité des radioéléments émetteurs alpha présents dans l'effluent. On peut en outre prendre en compte la répartition de l'activité à tous les niveaux de la cuve grâce à une mesure d' activité par tranche homogène de cuve.  Moreover, thanks to the measuring system according to the invention, it is possible to identify and monitor on line the activity of alpha emitting radioelements present in the effluent. It is also possible to take into account the distribution of the activity at all the levels of the tank thanks to a measurement of activity per homogeneous slice of tank.
D'autre part, le temps nécessaire à l'obtention d'une mesure d'activité alpha est réduit par rapport à l'art antérieur (la mesure directement dans la cuve remplace le prélèvement, le transport et l'analyse du prélèvement) .  On the other hand, the time required to obtain a measurement of alpha activity is reduced compared to the prior art (the measurement directly in the tank replaces sampling, transport and analysis of the sample).
De plus, on élimine les transports de matières nucléaires : dans l'art antérieur, chaque prélèvement effectué nécessite la réalisation d'un transport nucléaire, puis fait l'objet d'une gestion particulière comme matière nucléaire. In addition, the transport of nuclear material is eliminated: in the prior art, each sample taken requires the production of a nuclear transport, and is the subject of special management as nuclear material.
Enfin, avec une méthode de mesure in situ, il est possible de réaliser un suivi matière plus fréquent qu'avec une méthode hors ligne.  Finally, with an in situ measurement method, it is possible to carry out a more frequent material follow-up than with an offline method.

Claims

REVENDICATIONS
1. Système de mesure nucléaire in situ du rayonnement alpha d'un effluent, comprenant : An in situ nuclear measurement system for the alpha radiation of an effluent, comprising:
- M détecteurs semiconducteurs en diamant obtenus par dépôt chimique en phase vapeur ou en silicium recouvert d'une couche de diamant, appelés détecteurs du rayonnement alpha (5), destinés à être immergés dans l' effluent et aptes à mesurer directement un rayonnement alpha émis par ledit effluent, M étant un nombre entier supérieur ou égal à 1 ;  - M diamond semiconductor detectors obtained by chemical vapor deposition or diamond-coated silicon, referred to as alpha radiation detectors (5), intended to be immersed in the effluent and capable of directly measuring emitted alpha radiation by said effluent, M being an integer greater than or equal to 1;
- P voies de mesure (6) reliées aux M détecteurs du rayonnement alpha, P étant un nombre entier, supérieur ou égal à 1 et inférieur ou égal à M, chacune des P voies de mesure étant aptes à fournir une valeur ou une somme des valeurs d' activité alpha issue (s) du ou des détecteurs du rayonnement alpha (5) auxquels elles sont reliées,  - P measurement channels (6) connected to the M detectors alpha radiation, P being an integer, greater than or equal to 1 and less than or equal to M, each of the P measurement channels being able to provide a value or a sum of alpha activity values derived from the alpha radiation detector (5) to which they are connected,
le système comprenant en outre, si P est supérieur à 1, un moyen pour additionner les résultats issus des P voies de mesure  the system further comprising, if P is greater than 1, means for adding the results from the P measurement channels
et dans lequel les M détecteurs du rayonnement alpha (5) sont étalonnées individuellement par un code de transport de particules a basé sur la méthode de Monte-Carlo, les détecteurs du rayonnement alpha reliés à une même voie de mesure étant étalonnés de la même manière.  and wherein the M alpha radiation detectors (5) are individually calibrated by a Monte-Carlo based particle transport code, the alpha radiation detectors connected to the same measurement channel being calibrated in the same manner .
2. Système de mesure nucléaire du yonnement alpha d'un effluent selon la revendication dans lequel M est supérieur ou égal à 2. 2. A system for nuclear measurement of the alpha concentration of an effluent according to claim wherein M is greater than or equal to 2.
3 . Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 2, dans lequel P est égal à M. . Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 2 ou la revendication 3, dans lequel, lorsque l'effluent comprend Q phases différentes (2 ; 3 ; 4 ) , Q étant un nombre entier supérieur ou égal à 2, au moins deux détecteurs du rayonnement alpha sont disposés dans des phases différentes de l'effluent. 3. The nuclear alpha radiation measurement system of an effluent according to claim 2, wherein P is M. The nuclear alpha radiation measurement system of an effluent according to claim 2 or claim 3, wherein, when the effluent comprises Q different phases (2; 3; 4), Q being an integer greater than or equal to 2, at least two alpha radiation detectors are arranged in different phases of the effluent.
5. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 4, comprenant au moins un détecteur du rayonnement alpha par phase. 5. The nuclear radiation measurement system of an effluent alpha according to claim 4, comprising at least one alpha radiation detector per phase.
6. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel les M détecteurs du rayonnement alpha sont identiques. The nuclear alpha radiation measurement system of an effluent according to any one of claims 1 to 5, wherein the M alpha radiation detectors are identical.
7. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, comprenant en outre un détecteur semiconducteur monocristallin, appelé détecteur de spectrométrie (15), destiné à être immergé dans l'effluent et permettant d'identifier et de quantifier la proportion des éléments émetteurs du rayonnement alpha présents dans l'effluent. 7. The nuclear radiation measurement system of the alpha radiation of an effluent according to any one of claims 1 to 6, further comprising a monocrystalline semiconductor detector, called spectrometry detector (15), intended to be immersed in the effluent and allowing to identify and quantify the proportion of alpha emitting elements present in the effluent.
8. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 7, dans lequel le détecteur semiconducteur monocristallin est choisi parmi un détecteur semiconducteur CVD ou SOI diamant. The nuclear alpha radiation measurement system of an effluent according to claim 7, wherein the monocrystalline semiconductor detector is selected from a semiconductor CVD or SOI diamond detector.
9 . Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, dans lequel, parmi les M détecteurs du rayonnement alpha, un détecteur du rayonnement alpha est monocristallin, est relié à une première voie de mesure, choisie parmi les P voies de mesure, qui fournit une valeur de l'activité alpha et est relié à une seconde voie de mesure, différente des P voies de mesure, qui fournit la spectrométrie de 1' effluent . 9. A nuclear alpha radiation measurement system for an effluent according to any one of claims 1 to 6, wherein among the M alpha radiation detectors, an alpha radiation detector is monocrystalline, is connected to a first measurement channel, selected from the P measurement channels, which provides a value of the alpha activity and is connected to a second measurement channel, different from the P measurement channels, which provides the spectrometry of the effluent.
10. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 1, comprenant des moyens de maintien permettant de maintenir les M détecteurs du rayonnement alpha immergés et en des positions déterminées dans 1' effluent . 10. The nuclear radiation measurement system of the alpha radiation of an effluent according to claim 1, comprising holding means for maintaining the M alpha radiation detectors immersed and at specific positions in the effluent.
11. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 10, dans lequel les moyens de maintien maintiennent au moins deux détecteurs du rayonnement alpha à des hauteurs différentes dans l' effluent. The nuclear alpha radiation measurement system of an effluent according to claim 10, wherein the holding means maintains at least two alpha radiation detectors at different heights in the effluent.
12. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon la revendication 10 ou la revendication 11, dans lequel les moyens pour maintenir les M détecteurs du rayonnement alpha sont un arbre comportant des ramifications au niveau desquelles sont disposés les M détecteurs du rayonnement alpha. 12. The nuclear radiation measurement system of the alpha radiation of an effluent according to claim 10 or claim 11, wherein the means for maintaining the M alpha radiation detectors is a tree having branches at which the M radiation detectors are arranged. alpha.
13. Système de mesure nucléaire du rayonnement alpha d'un effluent selon les revendications 7 et 10, ou les revendications 9 et 10 prises ensemble, dans lequel le détecteur de spectrométrie est fixé à l'un des moyens de maintien. 13. The nuclear radiation measurement system of the alpha radiation of an effluent according to claims 7 and 10, or claims 9 and 10 taken together, wherein the spectrometric detector is attached to one of the holding means.
14. Procédé de mesure nucléaire in situ du rayonnement alpha d'un effluent, comprenant les étapes consistant à : A method for in situ nuclear measurement of the alpha radiation of an effluent, comprising the steps of:
- immerger dans l' effluent M détecteurs semiconducteurs en diamant obtenus par dépôt chimique en phase vapeur ou en silicium recouvert d'une couche en diamant aptes à mesurer l'activité alpha de 1' effluent, M étant un nombre entier supérieur ou égal à 1, les M détecteurs du rayonnement alpha étant reliés à P voies de mesure, P étant un nombre entier supérieur ou égal à 1 et inférieur ou égal à M, lesdits M détecteurs semiconducteurs étant appelés détecteurs du rayonnement alpha ;  - Immerse in the effluent M diamond detectors obtained by chemical vapor deposition or silicon coated with a diamond layer capable of measuring the alpha activity of the effluent, M being an integer greater than or equal to 1 the M alpha radiation detectors being connected to P measurement channels, P being an integer greater than or equal to 1 and less than or equal to M, said M semiconductor detectors being called alpha radiation detectors;
- étalonner les M détecteurs du rayonnement alpha, les détecteurs reliés à une même voie de mesure étant étalonnés de la même manière, l'étalonnage étant réalisé par un code de transport de particules a basé sur la méthode de Monte-Carlo ; - recueillir P valeurs du rayonnement alpha à l'aide des P voies de mesure reliées auxdits M détecteurs du rayonnement alpha, la ieme valeur recueillie (avec i=l à P) correspondant soit à la valeur issue d'un seul détecteur du rayonnement alpha, si la voie de mesure correspondante n'est reliée qu'audit détecteur du rayonnement alpha, soit à la somme des valeurs issues des détecteurs du rayonnement alpha reliés par ladite voie de mesure ; calibrating the M detectors of the alpha radiation, the detectors connected to the same measurement channel being calibrated in the same way, the calibration being performed by a particle transport code based on the Monte-Carlo method; to collect P values of the alpha radiation by means of the measurement channels connected to said M detectors of the alpha radiation, the i th value collected (with i = 1 to P) corresponding to the value derived from a single radiation detector; alpha, if the corresponding measurement channel is connected only to the alpha radiation detector, or to the sum of the values from the alpha radiation detectors connected by said measurement channel;
- si P est supérieur à 1, additionner les P valeurs d'activité alpha.  if P is greater than 1, add the P values of alpha activity.
15. Procédé de mesure nucléaire du rayonnement d'un effluent selon la revendication 14, dans lequel les M détecteurs du rayonnement alpha sont disposés à des hauteurs différentes dans l'effluent. 15. A method for measuring the nuclear radiation of an effluent according to claim 14, wherein the M alpha radiation detectors are disposed at different heights in the effluent.
16. Procédé de mesure nucléaire du rayonnement d'un effluent selon la revendication 14 ou la revendication 15, dans lequel, lorsque l'effluent comprend Q phases différentes, Q étant un nombre entier supérieur à 2, au moins deux détecteurs du rayonnement alpha sont immergés dans des phases différentes. 17. Procédé de mesure nucléaire du rayonnement d'un effluent selon l'une quelconque des revendications 14 à 16, comprenant en outre une étape consistant à réaliser une spectrométrie de l'effluent pour déterminer l'identité et la proportion des éléments émetteurs alpha présents dans l'effluent. 16. A method for measuring the nuclear radiation of an effluent according to claim 14 or claim 15, wherein, when the effluent comprises Q different phases, Q being an integer greater than 2, at least two alpha radiation detectors are immersed in different phases. The method for nuclear radiation measurement of an effluent according to any of claims 14 to 16, further comprising a step of performing effluent spectrometry to determine the identity and proportion of the alpha emitting elements present. in the effluent.
18. Procédé de mesure nucléaire du rayonnement d'un effluent selon la revendication 17, dans lequel l'étape consistant à réaliser la spectrométrie de l' effluent est réalisée en immergeant un détecteur semiconducteur monocristallin ou en silicium recouvert d'une couche en diamant dans 1' effluent et en recueillant les valeurs fournies par ledit détecteur semiconducteur monocristallin ou en silicium recouvert d'une couche en diamant. 18. A method for measuring the nuclear radiation of an effluent according to claim 17, wherein the step of performing the spectrometry of the effluent is carried out by immersing a semiconductor crystal or monocrystalline silicon coated with a diamond layer in 1 effluent and collecting the values provided by said monocrystalline semiconductor detector or silicon coated with a diamond layer.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR3033039A1 (en) 2015-02-19 2016-08-26 Commissariat Energie Atomique METHOD FOR QUANTIFYING THE INTRINSIC DIMENSIONS OF RADIATION SENSORS, IN PARTICULAR IONIZING RADIATION SENSORS, AND DEVICE FOR IMPLEMENTING THE METHOD
JP7197878B2 (en) * 2017-10-03 2022-12-28 国立研究開発法人農業・食品産業技術総合研究機構 Radioactivity measuring device
JP7307992B2 (en) * 2017-10-03 2023-07-13 国立研究開発法人農業・食品産業技術総合研究機構 Radioactivity measuring device
JP7140658B2 (en) * 2018-12-03 2022-09-21 日立Ｇｅニュークリア・エナジー株式会社 Radiation measuring device and radiation measuring method
FR3111714B1 (en) 2020-06-22 2022-10-28 Commissariat Energie Atomique System for correlating alpha and gamma spectrometry measurements for in situ radiological characterization of a sample

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1253636A (en) * 1970-04-20 1971-11-17 Central Electr Generat Board Improvements in or relating to the manufacture of coated particle fuel for nuclear reactors
JP2591533B2 (en) * 1990-01-10 1997-03-19 住友電気工業株式会社 Radiation detecting element and method of manufacturing the same
JPH05333155A (en) * 1992-05-29 1993-12-17 Toshiba Corp Radioactive concentration measuring method for artificial radioactive nuclide in concrete
JPH07169988A (en) * 1993-12-14 1995-07-04 Fuji Electric Co Ltd Semiconductor radioactive rays detector
JP3099314B2 (en) * 1995-07-28 2000-10-16 株式会社東芝 Radiation measurement device
US5689115A (en) * 1995-11-24 1997-11-18 Elscint Ltd. Advanced nuclear medicine system
GB2404780A (en) * 2003-08-07 2005-02-09 Element Six Ltd Neutron detector
JP2008111794A (en) * 2006-10-31 2008-05-15 Mitsubishi Heavy Ind Ltd Radioactivity evaluation method, and detection limit evaluation method
GB0622695D0 (en) * 2006-11-14 2006-12-27 Element Six Ltd Robust radiation detector comprising diamond
US8642944B2 (en) * 2007-08-31 2014-02-04 Schlumberger Technology Corporation Downhole tools with solid-state neutron monitors

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
See references of WO2012045870A1 *

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