EP2145670A1 - Method of burning a fuel containing carbon dioxide, especially fossil fuel - Google Patents

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EP2145670A1
EP2145670A1 EP09008866A EP09008866A EP2145670A1 EP 2145670 A1 EP2145670 A1 EP 2145670A1 EP 09008866 A EP09008866 A EP 09008866A EP 09008866 A EP09008866 A EP 09008866A EP 2145670 A1 EP2145670 A1 EP 2145670A1
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EP
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flue gas
absorbent
carbonator
calcium
calciner
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Withdrawn
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EP09008866A
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Helmut Dreuscher
Bernd Epple
Ulrich Priesmeier
Helmut Tschaffon
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Steinmueller Babcock Environment GmbH
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Fisia Babcock Environment GmbH
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    • Y02E20/32—Direct CO2 mitigation

Definitions

  • the invention relates to a process for the combustion of a carbonaceous fuel, in particular of fossil fuels, more preferably carbon, in which the flue gas is at least dedusted, desulfurized with an absorbent containing calcium compounds and decarbonated in a two-stage high-temperature process by means of calcium oxide to form calcium carbonate in a carbonator, and the calcium carbonate is regenerated in a calciner with the supply of heat and liberation of carbon dioxide to calium oxide, which is recycled to the carbonator, with at least one of the stages of the high temperature process adding fresh calcium containing absorbent.
  • Finely ground limestone (CaCO3), hydrated lime (Ca (OH2)) or quicklime (Ca0) is usually added to the desulphurisation process as a fresh absorbent.
  • the final product is either a mixture of calcium sulphite and calcium sulphate to be landfilled or, in the case of wet gas desulphurisation, gypsum (CaSO4 * 2H2O - calcium sulphate dihydrate), which can be used in the building materials industry.
  • desulfurization and decarbonization can also be provided a denitrification.
  • CO2 separation is planned as a supplement to the previous flue gas cleaning for future large combustion plants (such as power plants).
  • CO2 deposition takes place in a first high - temperature process stage in which granulated quicklime (CaO) with a grain size of up to several millimeters is used.
  • CaO granulated quicklime
  • the CaO reacts exothermally to form limestone (calcium carbonate) by absorbing CO2.
  • the limestone is then regenerated by adding heat in another endothermic high - temperature process stage in a calciner to CaO, ie calcined, with largely pure CO2 being split off or desorbed.
  • the supply of heat may be by heat exchange or by the supply of coal and oxygen, by the reaction of which the heat is provided.
  • the CaO is returned to the first high temperature process stage.
  • limestone CaCO3
  • progressive deactivation of the CaO occurs with the number of cycles, so fresh CaCO3 must be added and deactivated material must be removed from the process ( Cf. http://www.est.tu-darmstadt.de/Carb-Loop.pdf - Article: "CARBONATE LOOPING FOR CO2 SEPARATION" from 20.04.2007 ). It can be assumed that the CaO changes its grain structure by the multiple loading with CO2 and the subsequent regeneration.
  • the material partially reacts with the remaining after the desulfurization - S02 in the flue gas to calcium sulfite / sulfate.
  • the Calcium sulfate is so stable that it does not decompose during thermal regeneration, but forms a stable shell, which impairs the reactivity of the grain.
  • the S02 incorporated in the furnace is also released. S02 and CO2 can be separated from each other.
  • the desulfurization is carried out in the furnace itself. It is therefore not suitable in particular for retrofitting existing power plants with downstream desulfurization.
  • the CaCO3 used for the CO2 capture is therefore also used with great advantage for the entire process for the desulfurization. It can replace at least part of the absorbent otherwise used in desulfurization.
  • the use preferably takes place in a wet flue gas desulphurisation plant.
  • the granular material used is subjected to mechanical stress and is thus subject to abrasion-inducing wear.
  • the wear is caused by the transport from the carbonator to the calciner and back. Further wear results from the preferred design of carbonator and calciner as fluidized beds.
  • the abrasion is predominantly typical of the outer region of the grain and contains calcium sulfate, calcium oxide and / or calcium carbonate. In comparison to the residual grain, the abrasion has a substantially finer grain spectrum.
  • the grains can disintegrate under stress. According to the decay particles are attributed to the abrasion.
  • the processes of CO2 separation and / or regeneration are performed so that the abrasion is separated from the residual grain and thus abrasion from the carbonator and / or abrasion from the calciner can be used as an absorbent.
  • the fineness of the abrasion is advantageous because it significantly improves the reactivity of the absorbent for the SO 2 separation.
  • the material Due to the artificial porosity and its CaO content, the material has a higher reactivity than the limestone used for CO2 deposition.
  • the calcium sulfate components in the abrasion are inert with respect to the S02 deposition; but they act in a wet flue gas desulfurization as a crystallization nucleus in the formation of gypsum crystals. As a result, the separation efficiency of wet desulfurization is increased.
  • CaC 03 which originates from natural sources
  • feed the fresh absorbent directly or indirectly (for example, through the flue gas stream) at another point to the circulating absorbent of the carbonate looping process.
  • other calcium-containing materials in particular CaO, are fed in as fresh absorbent instead of or in combination with CaCO3 from natural sources.
  • the invention is also directed to the use of calcium compounds which have previously participated in a high temperature decarbonation process of flue gas as an absorbent in a flue gas desulphurisation process, especially in a wet flue gas desulphurisation plant.
  • the boiler 1 of a power plant coal K and air L are supplied.
  • the withdrawn from the boiler 1 flue gas R is dedusted in an electrostatic precipitator 2 at 130 ° C and the dust S is subtracted.
  • the dedusted flue gas R is cooled in a heat exchanger 3 and fed into a wet flue gas desulfurization 4.
  • the flue gas desulphurisation plant 4 is supplied with water H2O, as well as an absorbent A1 (CaCO3) and / or an absorbent A2 (CaO). From these, a suspension is created, which is added to the circulation suspension of the system and sprayed together with this in the flue gas R. Part of the water evaporates or evaporates and lowers the flue gas temperature to saturation temperature (about 50 ° C). At this temperature the following gross desulphurisation reactions take place: CaCO 3 + SO 2 + 0.5 O 2 + 2 H 2 O ---> CaSO 4 x 2 H 2 O + CO 2 (1a) respectively. CaO + S02 + 1 ⁇ 2 02 + 2 H2O ----> CaSO4 x 2 H2O (1b)
  • Gypsum G (CaSO4 x 2 H2O) and wastewater AW are removed from the flue gas desulphurisation plant.
  • the flue gas withdrawn from the flue gas desulphurisation plant 4 is heated to 130 ° C. in a further heat exchanger 5.
  • the heat exchanger 3 and the heat exchanger 5 are part of a heat transfer system or together form a gas-gas heat exchanger.
  • the flue gas R is withdrawn at a temperature in the range of 45 ° C - 750 ° C, preferably 600 ° C - 650 ° C, more preferably of 600 ° C from the carbonator through a heat exchanger 7.
  • the abrasion contained in the flue gas is deposited in a separator 8 and consists essentially of CaCO3.
  • the deposited abrasion is supplied as Absorbens A1 of the flue gas desulfurization 4.
  • the flue gas R leaving the separator 8 essentially consists of N 2 and H 2 O with small residues of O 2 and CO 2 and is supplied to the power plant chimney.
  • the resulting in the carbonator 6 CaCO3 is withdrawn and a calciner. 9 fed.
  • the CaCO 3 is regenerated with the supply of heat according to the following equation in a second high-temperature process stage: CaCO3 + Q ---> CaO + CO2 (3)
  • This process is endothermic.
  • the calciner 8 is supplied with coal KK and oxygen O 2.
  • Other fossil fuels, but also biomass are conceivable.
  • Carbonator 6 and calciner 9 are preferably designed as fluidized beds. More preferably, the carbonator 6 is formed as a circulating fluidized bed with a return line 6a shown in dashed lines in the figure.
  • the calciner 9 is formed as a circulating fluidized bed with a return line 9a shown in dashed lines in the figure.
  • the calciner also receives the granular CaCO 3 required to balance the material withdrawn.
  • the withdrawn at a temperature of 900 ° C and the abrasion from the calciner 9 containing flue gas RR is passed through a heat exchanger 10 and fed to a separator 11.
  • the flue gas RR leaving the separator 11 contains the CO2 and H2O desorbed in the calciner.
  • water H2O can be separated from the CO2 as waste water H2O + X.
  • X denotes any pollutants that are released during the combustion of coal KK and are not bound as impurities to the CaO. They are deposited in the separation stage 12 (condensation) and the wet desulfurization 4 for material use or disposal fed. In the figure it is indicated that another withdrawal of the H2O + X is possible,
  • the CO2 can be compressed and e.g. be stored underground.
  • the abrasion contained in the flue gas RR is deposited in the separator 11 and consists essentially of CaO.
  • the deposited abrasion is performed as the absorbent A2 of the flue gas desulfurization 4.
  • the fly ash particles contained in the absorbent A2 from the combustion of the coal KK in the calciner 9 only insignificantly affect the quality of the gypsum G withdrawn from the flue gas desulphurisation plant 4.
  • the flue gas desulphurisation plant 4 is additionally supplied with fresh absorbent A3 (CaCO3, CaO).
  • the heat obtained in the heat exchangers 7 and 10 can preferably be introduced into the water-steam circuit of the power plant.
  • quicklime - limestone cycle material can be used in the flue gas desulphurisation of the power plant, the material must be disposed of otherwise. It can, for. B. also be used for desulfurization elsewhere or used in the building materials industry.

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Abstract

The method involves removing dust from an exhaust gas (R), and desulphurizing the exhaust gas with calcium compound. The exhaust gas is decarbonized in a two-stage high temperature process by calcium oxide under formation of the calcium carbonate in a carbonator (6). The calcium carbonate is regenerated in a calcinator (9) by supplying heat and by releasing of carbon dioxide to a calcium oxide that is led back to the carbonator. The calcium compound from the carbonator and/or the calcinator is used as absorbents (A1, A2) e.g. calcium carbonate, during desulphurizing of the exhaust gas.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verbrennung eines kohlenstoffhaltigen Brennstoffs, insbesondere von fossilen Brennstoffen, weiter bevorzugt Kohle, bei dem das Rauchgas zumindest entstaubt, mit einem Calciumverbindungen enthaltenden Absorbens entschwefelt und in einem zweistufigen Hochtemperaturprozess mittels Calciumoxid unter Bildung von Calciumcarbonat in einem Carbonator entcarbonisiert wird und das Calciumcarbonat in einem Calcinator unter Zufuhr von Wärme und unter Freisetzung von Kohlendioxid zu Calxiumoxid regeneriert wird, das in den Carbonator zurückgeführt wird, wobei mindestens einer der Stufen des Hochtemperatur - Prozesses frisches calciumhaltiges Absorbens zugesetzt wird.The invention relates to a process for the combustion of a carbonaceous fuel, in particular of fossil fuels, more preferably carbon, in which the flue gas is at least dedusted, desulfurized with an absorbent containing calcium compounds and decarbonated in a two-stage high-temperature process by means of calcium oxide to form calcium carbonate in a carbonator, and the calcium carbonate is regenerated in a calciner with the supply of heat and liberation of carbon dioxide to calium oxide, which is recycled to the carbonator, with at least one of the stages of the high temperature process adding fresh calcium containing absorbent.

Für die Entschwefelung von Rauchgasen (Verbrennungsgasen), die mit trockenen, halbtrockenen oder nassen Verfahren betrieben werden kann, werden üblicherweise Calciumverbindungen als Absorbentien eingesetzt. Bei allen Verfahren werden die Calciumverbindungen entweder als trockener Feststoff oder als Suspension intensiv mit dem Rauchgas enthaltenen S02 und den gegebenenfalls noch im Rauchgas enthaltenen Schadgasen (SO3, HCl, HF) in Kontakt gebracht. Durch die Aufnahme von S02 entsteht zunächst ein Calciumsulfit, welches nachfolgend verfahrensabhängig unter Aufnahme von Sauerstoff zu Calciumsulfat oxidiert wird.For the desulfurization of flue gases (combustion gases), which can be operated by dry, semi-dry or wet processes, calcium compounds are usually used as absorbents. In all processes, the calcium compounds are brought into contact, either as a dry solid or as a suspension, with SO 2 containing the flue gas and with the pollutants (SO 3, HCl, HF) which may still be present in the flue gas. The absorption of SO 2 initially produces a calcium sulfite which, depending on the method, is subsequently oxidized to calcium sulfate by absorbing oxygen.

Als frisches Absorbens wird dem Entschwefelungsprozeß üblicherweise fein gemahlener Kalkstein(CaCO3), Kalkhydrat(Ca(OH2)) oder Branntkalk (Ca0) zugeführt. Als Endprodukt entsteht entweder ein zu deponierendes Gemisch aus Calciumsulfit und Calciumsulfat oder im Falle einer Nassrauchgasentschwefelung Gips (CaSO4 * 2H2O - Calciumsulfat - Dihydrat), der in der Baustoffindustrie eingesetzt werden kann.Finely ground limestone (CaCO3), hydrated lime (Ca (OH2)) or quicklime (Ca0) is usually added to the desulphurisation process as a fresh absorbent. When The final product is either a mixture of calcium sulphite and calcium sulphate to be landfilled or, in the case of wet gas desulphurisation, gypsum (CaSO4 * 2H2O - calcium sulphate dihydrate), which can be used in the building materials industry.

Neben der Entstaubung, Entschwefelung und Entcarbonisierung kann auch noch eine Entstickung vorgesehen sein.In addition to dedusting, desulfurization and decarbonization can also be provided a denitrification.

Um den Problemen des Klimawandels Rechnung zu tragen, ist als Ergänzung der bisherigen Rauchgasreinigung für zukünftige Großfeuerungsanlagen (wie z. B. Kraftwerken) auch eine CO2 - Abtrennung (Entcarbonisierung) vorgesehen. Bei dem so genannten Carbonate Looping erfolgt die CO2 - Abscheidung in einer ersten Hochtemperaturprozess - Stufe, in der körniger Branntkalk (CaO) mit einer Korngröße bis zu mehreren Millimetern eingesetzt wird. In einem Carbonator reagiert das CaO durch Aufnahme von CO2 exotherm zu Kalkstein (Calciumcarbonat). Der Kalkstein wird dann unter Zufuhr von Wärme in einer weiteren endothermen Hochtemperaturprozess - Stufe in einem Calcinator zu CaO regeneriert, d.h. calciniert, wobei weitgehend reines CO2 abgespalten bzw. desorbiert wird. Die Zufuhr von Wärme kann durch Wärmetausch oder durch Zufuhr von Kohle und Sauerstoff erfolgen, durch deren Reaktion die Wärme bereitgestellt wird. Das CaO wird in die erste Hochtemperaturprozess - Stufe zurückgeführt. Bei Einsatz von Kalkstein (CaCO3) für die CO2 - Abscheidung tritt eine fortschreitende Deaktivierung des CaO mit der Anzahl von Zyklen auf, so dass frisches CaCO3 zugesetzt und deaktiviertes Material aus dem Prozeß abgezogen werden muss ( Vgl. http://www.est.tu-darmstadt.de/Carb-Loop.pdf - Aufsatz :"CARBONATE LOOPING ZUR CO2-ABSCHEIDUNG" vom 20.04.2007 ). Es ist davon auszugehen, dass das CaO durch die mehrfache Beladung mit CO2 und die anschließende Regeneration seine Kornstruktur ändert. Einerseits bilden sich Poren, die zu einer erhöhten Reaktivität des Materials führen, andererseits reagiert das Material teilweise mit dem auch nach der Entschwefelung vorhandenen Rest - S02 im Rauchgas zu Calciumsulfit/sulfat. Das Calciumsulfat ist dabei so stabil, dass es bei der thermischen Regeneration nicht zerfällt, sondern eine stabile Hülle bildet, welche die Reaktivität des Korns beeinträchtigt.In order to take account of the problems of climate change, a CO2 separation (decarbonization) is planned as a supplement to the previous flue gas cleaning for future large combustion plants (such as power plants). In Carbonate Looping, CO2 deposition takes place in a first high - temperature process stage in which granulated quicklime (CaO) with a grain size of up to several millimeters is used. In a carbonator, the CaO reacts exothermally to form limestone (calcium carbonate) by absorbing CO2. The limestone is then regenerated by adding heat in another endothermic high - temperature process stage in a calciner to CaO, ie calcined, with largely pure CO2 being split off or desorbed. The supply of heat may be by heat exchange or by the supply of coal and oxygen, by the reaction of which the heat is provided. The CaO is returned to the first high temperature process stage. When using limestone (CaCO3) for CO2 capture, progressive deactivation of the CaO occurs with the number of cycles, so fresh CaCO3 must be added and deactivated material must be removed from the process ( Cf. http://www.est.tu-darmstadt.de/Carb-Loop.pdf - Article: "CARBONATE LOOPING FOR CO2 SEPARATION" from 20.04.2007 ). It can be assumed that the CaO changes its grain structure by the multiple loading with CO2 and the subsequent regeneration. On the one hand, pores are formed, which lead to an increased reactivity of the material, on the other hand, the material partially reacts with the remaining after the desulfurization - S02 in the flue gas to calcium sulfite / sulfate. The Calcium sulfate is so stable that it does not decompose during thermal regeneration, but forms a stable shell, which impairs the reactivity of the grain.

Es ist bekannt, dass das abgezogene Material in der Zementindustrie eingesetzt werden kann.It is known that the withdrawn material can be used in the cement industry.

Aus der US 6,737,031 B2 ist ein Verfahren zur gleichzeitigen Reduktion der CO2 - und der SO2 - Emission in einer Verbrennungsanlage bekannt, bei dem in die Feuerung ein calciumhaltiges Absorbens eingebracht wird, von dem ein Teil nach seiner Decarbonisierung S02 absorbiert. Die aus der Feuerung austretenden Rauchgase werden einer Zwischenkühlung unterzogen und treten in einen ersten Reaktor ein. Hier kann der im Rauchgas enthaltene Anteil des Absorbens, der nicht mit S02 reagiert hat, CO2 aus dem Rauchgas durch Carbonisierung einfangen. Danach werden die im Rauchgas enthaltenen Feststoffe in einem Abscheider abgetrennt, damit die Feststoffe in einem zweiten Reaktor einer Wärmebehandlung unterzogen werden können, um aus ihnen durch Decarbonisierung CO2 zu extrahieren. Das entstehende regenerierte CO2 - Absorbens wird zum ersten Reaktor rezirkuliert. Bei der Decarbonisierung wird auch das in der Feuerung eingebundene S02 freigesetzt. S02 und CO2 können von einander getrennt werden. Bei diesem Verfahren erfolgt die Entschwefelung in der Feuerung selbst. Es ist also insbesondere nicht für Nachrüstung bei bestehenden Kraftwerken mit nachgeschalteter Entschwefelung einsetzbar.From the US 6,737,031 B2 A method is known for the simultaneous reduction of CO2 and SO2 emissions in an incinerator, in which a calcium - containing absorbent is introduced into the furnace, of which a part absorbs SO2 after its decarbonization. The flue gases leaving the furnace undergo intermediate cooling and enter a first reactor. Here, the portion of the absorbent contained in the flue gas that has not reacted with SO 2 can capture CO 2 from the flue gas by carbonation. Thereafter, the solids contained in the flue gas are separated in a separator, so that the solids can be subjected to a heat treatment in a second reactor to extract CO2 from them by decarbonation. The resulting regenerated CO2 absorbent is recirculated to the first reactor. During decarbonation, the S02 incorporated in the furnace is also released. S02 and CO2 can be separated from each other. In this method, the desulfurization is carried out in the furnace itself. It is therefore not suitable in particular for retrofitting existing power plants with downstream desulfurization.

Es ist die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen optimaleren Einsatz für das abgezogene Material anzugeben.It is the object of the present invention to provide a more optimal use for the withdrawn material.

Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, dass Calciumverbindungen aus dem Carbonator und / oder Calcinator als Absorbens bei der Rauchgasentschwefelung eingesetzt werden. Als Entschwefelungsverfahren kann ein beliebiges der Verfahren eingesetzt werden, wie sie auf S. 1, 2.Abs. beschrieben sind.This object is achieved in that calcium compounds from the carbonator and / or calciner are used as absorbent in the flue gas desulfurization. As the desulfurization method, any one of the methods as described on page 1, 2.Abs. are described.

Das für die CO2 - Abscheidung eingesetzte CaCO3 wird also mit großem Vorteil für den Gesamtprozess auch für die Entschwefelung eingesetzt. Es kann zumindest einen Teil des sonst bei der Entschwefelung eingesetzten Absorbens ersetzen.The CaCO3 used for the CO2 capture is therefore also used with great advantage for the entire process for the desulfurization. It can replace at least part of the absorbent otherwise used in desulfurization.

Vorzugsweise erfolgt der Einsatz bei einer nassen Rauchgasentschwefelungsanlage.The use preferably takes place in a wet flue gas desulphurisation plant.

In dem Carbonate - Looping-Prozess wird das eingesetzte körnige Material mechanisch beansprucht und unterliegt damit einem Abrieb erzeugenden Verschleiß. Der Verschleiß wird durch den Transport vom Carbonator zum Calcinator und zurück verursacht. Weiterer Verschleiß ergibt sich durch die bevorzugte Auslegung von Carbonator und Calcinator als Wirbelbetten. Der Abrieb stammt vorwiegend typischer Weise aus dem äußeren Bereich des Korns und enthält Calciumsulfat, Calciumoxid und/oder Calciumcarbonat. Im Vergleich zum Restkorn weist der Abrieb ein im Wesentlichen feineres Kornspektrum auf. Außerdem können die Körner bei Beanspruchung zerfallen. Erfindungsgemäß werden die Zerfallsteilchen dem Abrieb zugerechnet.In the carbonate looping process, the granular material used is subjected to mechanical stress and is thus subject to abrasion-inducing wear. The wear is caused by the transport from the carbonator to the calciner and back. Further wear results from the preferred design of carbonator and calciner as fluidized beds. The abrasion is predominantly typical of the outer region of the grain and contains calcium sulfate, calcium oxide and / or calcium carbonate. In comparison to the residual grain, the abrasion has a substantially finer grain spectrum. In addition, the grains can disintegrate under stress. According to the decay particles are attributed to the abrasion.

Grundsätzlich stehen somit vier verschieden Qualitäten als Absorbens - Material für die Entschwefelung zur Verfügung:

  • Grobkorn-Material aus dem Calcinator,
  • Abrieb aus dem Calcinator,
  • Grobkorn-Material aus dem Carbonator und
  • Abrieb aus dem Carbonator.
Basically, four different qualities are available as absorbent material for the desulphurisation:
  • Coarse grain material from the calciner,
  • Abrasion from the calciner,
  • Coarse grain material from the carbonator and
  • Abrasion from the carbonator.

Jede der genannten Qualitäten kann alleine oder in Kombination mit anderen zur Rauchgasentschwefelung eingesetzt werden.Each of the qualities mentioned can be used alone or in combination with others for flue gas desulphurisation.

Vorzugsweise werden die Prozesse der CO2-Abtrennung und/oder der Regeneration so geführt, dass der Abrieb vom Restkorn getrennt wird und somit Abrieb aus dem Carbonator und/oder Abrieb aus dem Calcinator als Absorbens eingesetzt werden kann. Die Feinheit des Abriebs ist dabei von Vorteil, weil dadurch die Reaktivität des Absorbens für die SO2 - Abscheidung deutlich verbessert wird.Preferably, the processes of CO2 separation and / or regeneration are performed so that the abrasion is separated from the residual grain and thus abrasion from the carbonator and / or abrasion from the calciner can be used as an absorbent. The fineness of the abrasion is advantageous because it significantly improves the reactivity of the absorbent for the SO 2 separation.

Das Material hat aufgrund der künstlichen Porosität und seinen Anteil an CaO eine höhere Reaktivität als der für die CO2 - Abscheidung eingesetzte Kalkstein.Due to the artificial porosity and its CaO content, the material has a higher reactivity than the limestone used for CO2 deposition.

Die Calciumsulfatanteile im Abrieb sind hinsichtlich der S02- Abscheidung inert; sie wirken aber bei einer nassen Rauchgasentschwefelung als Kristallisationskeim bei der Bildung von Gipskristallen. Dadurch wird die Abscheideleistung der Nassentschwefelung gesteigert.The calcium sulfate components in the abrasion are inert with respect to the S02 deposition; but they act in a wet flue gas desulfurization as a crystallization nucleus in the formation of gypsum crystals. As a result, the separation efficiency of wet desulfurization is increased.

Es ist aber auch denkbar, dass Grobkorn aus dem Carbonator und /oder aus dem Calcinator als Absorbens eingesetzt wird.But it is also conceivable that coarse grain from the carbonator and / or from the calciner is used as an absorbent.

Zum Ersatz des aus dem Carbonate - Looping - Prozesses wegen Aktivitätsverlusts abzuziehenden Materials wird vorzugsweise aus natürlichen Quellen stammendes CaC 03 als frisches Absorbens dem Calcinator direkt zugeführt. Es aber ebenso möglich, das frische Absorbens an einer anderen Stelle zum umlaufenden Absorbens des Carbonate - Looping - Prozesses direkt oder indirekt (z. B. durch den Rauchgasstrom) zuzuspeisen. Weiterhin ist es selbstverständlich möglich, dass andere calciumhaltige Materialien, insbesondere CaO, anstelle oder in Kombination mit CaCO3 aus natürlichen Quellen als frisches Absorbens zugespeist werden.In order to replace the material to be withdrawn from the carbonate looping process for loss of activity, it is preferable to feed CaC 03, which originates from natural sources, directly into the calciner as a fresh absorbent. However, it is also possible to feed the fresh absorbent directly or indirectly (for example, through the flue gas stream) at another point to the circulating absorbent of the carbonate looping process. Furthermore, it is of course possible that other calcium-containing materials, in particular CaO, are fed in as fresh absorbent instead of or in combination with CaCO3 from natural sources.

Falls die Menge der aus dem Carbonator und / oder dem Calcinator abgezogenen Materials für die Rauchgasentschwefelung nicht ausreicht, wird vorzugsweise der Entschwefelung CaCO3 und / oder CaO als frisches Absorbens zugesetzt.If the amount of material withdrawn from the carbonator and / or the calciner is not sufficient for flue gas desulfurization, it is preferable to add desulfurization CaCO 3 and / or CaO as a fresh absorbent.

Weiterhin ist es von Vorteil, wenn bei einer Aufarbeitung des freigesetzten Kohlendioxids anfallendes Abwasser der Rauchgasentschwefelung zugeleitet wird.Furthermore, it is advantageous if, in a workup of the released carbon dioxide wastewater is fed to the flue gas desulfurization.

Die Erfindung richtet sich auch auf die Verwendung von Calciumverbindungen, die zuvor an einem Hochtemperaturprozess zur Entcarbonisierung von Rauchgas teilgenommen haben, als Absorbens in einem Verfahren zur Entschwefelung von Rauchgas, insbesondere in einer nassen Rauchgasentschwefelungsanlage.The invention is also directed to the use of calcium compounds which have previously participated in a high temperature decarbonation process of flue gas as an absorbent in a flue gas desulphurisation process, especially in a wet flue gas desulphurisation plant.

Die Erfindung soll nun anhand der beigefügten Figur an einem Beispiel beschrieben werden, wobei der Entschwefelung und dem Calcinator frisches Absorbens zu geführt wird.The invention will now be described with reference to the accompanying figure by way of example, wherein the desulfurization and the calciner fresh absorbent is led to.

Dem Kessel 1 eines Kraftwerks werden Kohle K and Luft L zugeführt. Das aus dem Kessel 1 abgezogene Rauchgas R wird in einem Elektrofilter 2 bei 130° C entstaubt und der Staub S wird abgezogen. Das entstaubte Rauchgas R wird in einem Wärmetauscher 3 gekühlt und in eine Nassrauchgasentschwefelungsanlage 4 geleitet.The boiler 1 of a power plant coal K and air L are supplied. The withdrawn from the boiler 1 flue gas R is dedusted in an electrostatic precipitator 2 at 130 ° C and the dust S is subtracted. The dedusted flue gas R is cooled in a heat exchanger 3 and fed into a wet flue gas desulfurization 4.

Der Rauchgasentschwefelungsanlage 4 wird Wasser H2O, sowie ein Absorbens A1 (CaCO3)und / oder ein Absorbens A2 (CaO) zugeführt. Aus diesen wird eine Suspension erstellt, die der Umlaufsuspension der Anlage zugemischt und zusammen mit dieser in das Rauchgas R eingesprüht wird. Ein Teil des Wassers verdampft bzw. verdunstet und senkt dabei die Rauchgastemperatur auf Sättigungstemperatur (ca.50°C) ab. Bei dieser Temperatur laufen die folgenden Brutto - Entschwefelungsreaktionen ab:

         CaCO3 + S02 + 0,5 02 + 2 H2O --->CaSO4 x 2 H2O + CO2     (1a)

bzw.

         CaO + S02 + ½ 02 + 2 H2O ----> CaSO4 x 2 H2O     (1b)

The flue gas desulphurisation plant 4 is supplied with water H2O, as well as an absorbent A1 (CaCO3) and / or an absorbent A2 (CaO). From these, a suspension is created, which is added to the circulation suspension of the system and sprayed together with this in the flue gas R. Part of the water evaporates or evaporates and lowers the flue gas temperature to saturation temperature (about 50 ° C). At this temperature the following gross desulphurisation reactions take place:

CaCO 3 + SO 2 + 0.5 O 2 + 2 H 2 O ---> CaSO 4 x 2 H 2 O + CO 2 (1a)

respectively.

CaO + S02 + ½ 02 + 2 H2O ----> CaSO4 x 2 H2O (1b)

Aus der Rauchgasentschwefelungsanlage werden Gips G (CaSO4 x 2 H2O) und Abwasser AW abgezogen.Gypsum G (CaSO4 x 2 H2O) and wastewater AW are removed from the flue gas desulphurisation plant.

Das aus der Rauchgasentschwefelungsanlage 4 abgezogene Rauchgas wird in einem weiteren Wärmetauscher 5 auf wieder 130°c erwärmt. Der Wärmetauscher 3 und der Wärmetauscher 5 sind Teil eines Wärmeverschiebesystems oder bilden zusammen einen Gas- Gas- Wärmetauscher.The flue gas withdrawn from the flue gas desulphurisation plant 4 is heated to 130 ° C. in a further heat exchanger 5. The heat exchanger 3 and the heat exchanger 5 are part of a heat transfer system or together form a gas-gas heat exchanger.

Danach tritt das Rauchgas in einen Carbonator 6 ein. Hier läuft eine exotherme Hochtemperaturprozess - Stufe ab, durch die sich das Rauchgas aufheizt:

         CaO + CO2 ---> CaCO3 + Q     (2)

Thereafter, the flue gas enters a carbonator 6. Here, an exothermic high-temperature process stage takes place, through which the flue gas heats up:

CaO + CO2 ---> CaCO3 + Q (2)

Das Rauchgas R wird mit einer Temperatur im Bereich von 45°C - 750°C, vorzugsweise 600°C - 650°C, weiter bevorzugt von 600°C aus dem Carbonator über einen Wärmetauscher 7 abgezogen. Der im Rauchgas enthaltene Abrieb wird in einem Abscheider 8 abgeschieden und besteht im wesentlichern aus CaCO3. Der abgeschiedene Abrieb wird als Absorbens A1 der Rauchgasentschwefelungsanlage 4 zugeführt. Das den Abscheider 8 verlassende Rauchgas R besteht im Wesentlichen aus N2 und H2O mit kleinen Resten an 02 und CO2 und wird dem Kraftwerkskamin zugeführt.The flue gas R is withdrawn at a temperature in the range of 45 ° C - 750 ° C, preferably 600 ° C - 650 ° C, more preferably of 600 ° C from the carbonator through a heat exchanger 7. The abrasion contained in the flue gas is deposited in a separator 8 and consists essentially of CaCO3. The deposited abrasion is supplied as Absorbens A1 of the flue gas desulfurization 4. The flue gas R leaving the separator 8 essentially consists of N 2 and H 2 O with small residues of O 2 and CO 2 and is supplied to the power plant chimney.

Das im Carbonator 6 entstandene CaCO3 wird abgezogen und einem Calcinator 9 zugeführt. In dem Calcinator wird das CaCO3 unter Zufuhr von Wärme gemäß folgender Gleichung in einer zweiten Hochtemperaturprozess - Stufe regeneriert:

         CaCO3 + Q ---> CaO + CO2     (3)

The resulting in the carbonator 6 CaCO3 is withdrawn and a calciner. 9 fed. In the calciner, the CaCO 3 is regenerated with the supply of heat according to the following equation in a second high-temperature process stage:

CaCO3 + Q ---> CaO + CO2 (3)

Dieser Prozess ist endotherm. Zur Erzeugung der für den endothermen Prozess im Calcinator 9 erforderlichen Wärme werden dem Calcinator 8 Kohle KK und Sauerstoff 02 zugeführt. Andere fossile Brennstoffe, aber auch Biomasse sind denkbar.This process is endothermic. To generate the heat required for the endothermic process in the calciner 9, the calciner 8 is supplied with coal KK and oxygen O 2. Other fossil fuels, but also biomass are conceivable.

Carbonator 6 und Calcinator 9 sind vorzugsweise als Wirbelbetten ausgelegt. Weiter bevorzugt wird der Carbonator 6 als zirkulierende Wirbelschicht mit einer in der Figur gestrichelt dargestellten Rückführleitung 6a ausgebildet.Carbonator 6 and calciner 9 are preferably designed as fluidized beds. More preferably, the carbonator 6 is formed as a circulating fluidized bed with a return line 6a shown in dashed lines in the figure.

Es kann auch vorteilhaft sein, wenn der Calcinator 9 als zirkulierende Wirbelschicht mit einer in der Figur gestrichelt dargestellten Rückführleitung 9a ausgebildet wird.It may also be advantageous if the calciner 9 is formed as a circulating fluidized bed with a return line 9a shown in dashed lines in the figure.

Dem Calcinator wird auch das für den Ausgleich des abgezogenen Materials erforderliche körnige CaC03 zugeführt.The calciner also receives the granular CaCO 3 required to balance the material withdrawn.

Das mit einer Temperatur von 900°C abgezogene und den Abrieb aus dem Calcinator 9 enthaltende Rauchgas RR wird durch einen Wärmtauscher 10 geführt und einem Abscheider 11 zugeführt. Das den Abscheider 11 verlassende Rauchgas RR enthält das im Calcinator desorbierte CO2 und H2O. In einer Trennstufe 12 kann Wasser H2O als Abwasser H2O + X vom CO2 abgetrennt werden. X bezeichnet etwaige Schadstoffe, die bei der Verbrennung der Kohle KK freigesetzt werden und nicht als Verunreinigungen an das CaO gebunden sind. Sie werden in der Trennstufe 12 abgeschieden (Kondensation) und der Nassentschwefelungsanlage 4 zur stofflichen Nutzung bzw. Entsorgung zugeleitet. In der Figur ist angedeutet, dass auch ein anderer Abzug des H2O + X möglich ist,The withdrawn at a temperature of 900 ° C and the abrasion from the calciner 9 containing flue gas RR is passed through a heat exchanger 10 and fed to a separator 11. The flue gas RR leaving the separator 11 contains the CO2 and H2O desorbed in the calciner. In a separation stage 12, water H2O can be separated from the CO2 as waste water H2O + X. X denotes any pollutants that are released during the combustion of coal KK and are not bound as impurities to the CaO. They are deposited in the separation stage 12 (condensation) and the wet desulfurization 4 for material use or disposal fed. In the figure it is indicated that another withdrawal of the H2O + X is possible,

Das CO2 kann komprimiert und z.B. untertage gelagert werden.The CO2 can be compressed and e.g. be stored underground.

Der im Rauchgas RR enthaltene Abrieb wird in dem Abscheider 11 abgeschieden und besteht im Wesentlichen aus CaO. Der abgeschiedene Abrieb wird als Absorbens A2 der Rauchgasentschwefelungsanlage 4 zu geführt. Die im Absorbens A2 enthaltenen Flugascheteilchen aus der Verbrennung der Kohle KK im Calcinator 9 beeinflussen die Qualität des aus der Rauchgasentschwefelungsanlage 4 abgezogenen Gips G nur unwesentlich.The abrasion contained in the flue gas RR is deposited in the separator 11 and consists essentially of CaO. The deposited abrasion is performed as the absorbent A2 of the flue gas desulfurization 4. The fly ash particles contained in the absorbent A2 from the combustion of the coal KK in the calciner 9 only insignificantly affect the quality of the gypsum G withdrawn from the flue gas desulphurisation plant 4.

Falls die Mengen an anfallendem Absorbens A1 und/oder A2 nicht ausreichend sind, wird der Rauchgasentschwefelungsanlage 4 zusätzlich frisches Absorbens A3 zugeführt (CaC03; CaO).If the amounts of accumulating absorbent A1 and / or A2 are insufficient, the flue gas desulphurisation plant 4 is additionally supplied with fresh absorbent A3 (CaCO3, CaO).

Die in den Wärmetauschern 7 und 10 gewonnene Wärme kann vorzugsweise in den Wasser - Dampf - Kreislauf des Kraftwerks eingebracht werden.The heat obtained in the heat exchangers 7 and 10 can preferably be introduced into the water-steam circuit of the power plant.

Falls nicht alles aus dem Branntkalk - Kalkstein - Zyklus abzuziehende Material in der Rauchgasentschwefelung des Kraftwerks verwendet werden kann, muss das Material anderweitig entsorgt werden. Es kann z. B. auch zur Entschwefelung an anderer Stelle eingesetzt oder in der Baustoffindustrie verwendet werden.If not all of the quicklime - limestone cycle material can be used in the flue gas desulphurisation of the power plant, the material must be disposed of otherwise. It can, for. B. also be used for desulfurization elsewhere or used in the building materials industry.

BezugszeichenlisteLIST OF REFERENCE NUMBERS

  • 1 Kessel1 boiler
  • 2 Elektrofilter2 electrostatic filters
  • 3 Wärmetauscher3 heat exchangers
  • 4 nasse Rauchgasentschwefelungsanlage4 wet flue gas desulphurisation plant
  • 5 Wärmetauscher5 heat exchangers
  • 6 Carbonator6 carbonator
  • 6a Rückführleitung6a return line
  • 7 Wärmetauscher7 heat exchangers
  • 8 Abscheider8 separators
  • 9 Calcinator9 Calcinator
  • 9a Rückführleitung9a return line
  • 10 Wärmetauscher10 heat exchangers
  • 11 Abscheider11 separators
  • 12 Trennstufe12 separation stage
  • A1 AbsorbensA1 Absorbens
  • A2 AbsorbensA2 Absorbens
  • A3 frisches AbsorbensA3 fresh absorbent
  • AW AbwasserAW wastewater
  • G GipsG plaster
  • K KohleK coal
  • KK KohleKK coal
  • L LuftL air
  • R RauchgasR flue gas
  • RR Rauchgas aus Calcinator 9RR flue gas from calciner 9
  • S StaubS dust
  • X SchadstoffeX pollutants

Claims (9)

Verfahren zur Verbrennung eines kohlenstoffhaltigen Brennstoffs, insbesondere eines fossilen Brennstoffs,
bei dem das Rauchgas zumindest entstaubt, mit einem Calciumverbindungen enthaltenden Absorbens entschwefelt und in einem zweistufigen Hochtemperaturprozess mittels Calciumoxid unter Bildung von Calciumcarbonat in einem Carbonator entcarbonisiert wird und das Calciumcarbonat in einem Calcinator unter Zufuhr von Wärme und unter Freisetzung von Kohlendioxid zu Caliumoxid regeneriert wird, das in den Carbonator zurückgeführt wird, wobei mindestens einer der Stufen des Hochtemperatur - Prozesses frisches calciumhaltiges Absorbens zugesetzt wird,
dadurch gekennzeichnet,
dass Calciumverbindungen aus dem Carbonator und / oder Calcinator als Absorbens bei der Rauchgasentschwefelung eingesetzt werden.Method for burning a carbonaceous fuel, in particular a fossil fuel,
in which the flue gas is at least de-dusted, desulfurized with an absorbent containing calcium compounds and decarbonated in a two-stage high temperature process by means of calcium oxide to form calcium carbonate in a carbonator, and the calcium carbonate is regenerated in a calciner with the addition of heat and liberation of carbon dioxide to calcium oxide; is recycled to the carbonator, wherein fresh calcium-containing absorbent is added to at least one of the stages of the high-temperature process,
characterized,
that calcium compounds from the carbonator and / or calciner be used as an absorbent in the flue gas desulfurization. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
dass Abrieb aus dem Carbonator als Absorbens eingesetzt wird.Method according to claim 1,
characterized,
that abrasion from the carbonator is used as the absorbent. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2,
dadurch gekennzeichnet,
dass Abrieb aus dem Calcinator als Absorbens eingesetzt wird.Method according to claim 1 or 2,
characterized,
that abrasion from the calciner is used as the absorbent. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3,
dadurch gekennzeichnet,
dass Grobkorn aus dem Carbonator als Absorbens eingesetzt wird.Method according to one of claims 1 to 3,
characterized,
that coarse grain from the carbonator is used as an absorbent. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4,
dadurch gekennzeichnet,
dass Grobkorn aus dem Calcinator als Absorbens eingesetzt wird.Method according to one of claims 1 to 4,
characterized,
that coarse grain from the calciner is used as an absorbent. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5,
dadurch gekennzeichnet,
dass der Entschwefelung CaCO3 und / oder CaO als frisches Absorbens zugesetzt wird.Method according to one of claims 1 to 5,
characterized,
that the desulfurization CaCO3 and / or CaO is added as a fresh absorbent. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6,
dadurch gekennzeichnet,
dass bei einer Aufarbeitung des freigesetzten Kohlendioxids anfallendes Abwasser der Rauchgasentschwefelung zugeleitet wird.Method according to one of claims 1 to 6,
characterized,
that at a processing of the released carbon dioxide wastewater is fed to the flue gas desulfurization. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7,
dadurch gekennzeichnet,
dass das Rauchgas zunächst entschwefelt und anschließend entcarbonisiert wird.Method according to one of claims 1 to 7,
characterized,
that the flue gas is first desulfurized and then decarbonated. Verwendung von Calciumverbindungen, die zuvor an einem Hochtemperaturprozess zur Entcarbonisierung von Rauchgas teilgenommen haben, als Absorbens in einem Verfahren zur Entschwefelung von Rauchgas, insbesondere in einer nassen Rauchgasentschwefelungsanlage.Use of calcium compounds, which have previously participated in a high-temperature process for the decarbonization of flue gas, as an absorbent in a process for the desulfurization of flue gas, especially in a wet flue gas desulfurization plant.
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