EP1131826A2 - Recombiner for effectively removing hydrogen from air contaminated by accidents - Google Patents

Recombiner for effectively removing hydrogen from air contaminated by accidents

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Publication number
EP1131826A2
EP1131826A2 EP99963296A EP99963296A EP1131826A2 EP 1131826 A2 EP1131826 A2 EP 1131826A2 EP 99963296 A EP99963296 A EP 99963296A EP 99963296 A EP99963296 A EP 99963296A EP 1131826 A2 EP1131826 A2 EP 1131826A2
Authority
EP
European Patent Office
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housing
recombiner
catalyst
recombiner according
flow
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP99963296A
Other languages
German (de)
French (fr)
Inventor
Peter BRÖCKERHOFF
Werner Von Lensa
Ernst Arndt Reinecke
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Forschungszentrum Juelich GmbH
Original Assignee
Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Forschungszentrum Juelich GmbH filed Critical Forschungszentrum Juelich GmbH
Publication of EP1131826A2 publication Critical patent/EP1131826A2/en
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
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    • B01J8/0242Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid flow within the bed being predominantly vertical
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01J19/0006Controlling or regulating processes
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    • B01J8/0476Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds the flow within the beds being predominantly vertical in two or more otherwise shaped beds
    • B01J8/048Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds the flow within the beds being predominantly vertical in two or more otherwise shaped beds the beds being superimposed one above the other
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C19/00Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/28Arrangements for introducing fluent material into the reactor core; Arrangements for removing fluent material from the reactor core
    • G21C19/30Arrangements for introducing fluent material into the reactor core; Arrangements for removing fluent material from the reactor core with continuous purification of circulating fluent material, e.g. by extraction of fission products deterioration or corrosion products, impurities, e.g. by cold traps
    • G21C19/317Recombination devices for radiolytic dissociation products
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
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    • B01J2219/00049Controlling or regulating processes
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    • B01J2219/00259Preventing runaway of the chemical reaction
    • B01J2219/00263Preventing explosion of the chemical mixture
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Definitions

  • the invention relates to devices with which released or interference-generated hydrogen f from non-inertized rooms, for.
  • B. Safety containers of pressure and non-inertized boiling water reactors, which in addition to hydrogen also contain water vapor, air, aerosols and other gases, can be effectively removed without reignition.
  • the hydrogen can be present in the presence of atmospheric oxygen, e.g. B. by means of catalytic processes, recombined to water vapor within the device.
  • Preventive safety precautions consist in inerting the gas volumes with nitrogen, as has already been done in the case of boiling water reactors.
  • Other countermeasures that have already been implemented are catalytic recombinerators. With the aid of them, the hydrogen produced is catalytically recombined both inside and outside the ignition limits, ie. H. converted into water vapor while generating heat. Hydrogen contents with concentrations within the ignition limits can also be burned off conventionally after spark ignition. However, the processes that occur are not controllable, so that the above-mentioned reactions which could endanger the system may occur.
  • Both thermal and catalytic recombiners have been developed to remove the hydrogen generated during normal operation and in the event of an accident, which recombine the hydrogen with the oxygen in the air in water vapor. Preference is given to catalytic systems that work passively, ie self-starting and without external energy supply, so that availability is guaranteed during an accident. is steady.
  • There are two types of recombiner both metallic plates or foils and highly porous granules, to which platinum or palladium is applied as a catalyst, being used as substrates.
  • Several foils and granule packages - the granules are held together by wire nets to form flat packages - are arranged vertically and parallel to each other in one housing. The hydrogen / air mixture enters the bottom of the housing and the reaction begins on the catalytically coated surfaces. However, the mixture or the reaction products only flow over the surfaces of the foils or the granulate packs as a result of the thermal buoyancy that arises.
  • Another disadvantage is the fact that targeted premixing is not possible before entering the recombiners.
  • the reactants oxygen and hydrogen are fed to the recombiners as they arise or exist locally.
  • the maximum degradation rates or thermal outputs of existing systems are limited due to the overflow of the surfaces and the associated wrestle cross exchange.
  • the possibility of storing heat is low.
  • the available systems provide the entry of the mixture containing the hydrogen on the underside. Due to the reaction on the catalytically active surfaces, there is a buoyancy, so that the depleted mixture emerges at the top. To increase the buoyancy, narrowing of the outer housing is therefore provided in the prior art.
  • Another variant of the prior art has a constant cross section over the entire height. In the upper area, however, the mixture is deflected by 90 °. It leaves the housing through an outlet grille.
  • the technical problem of the present invention is therefore to control both small and large amounts of hydrogen with the atmospheric oxygen present in the containment containers in a controlled and efficient manner in a wide concentration range.
  • a recombiner for removing hydrogen from hazardous atmospheres with a housing which specifies a longitudinal direction for a flow and has at least one opening at both ends in the longitudinal direction and with at least one catalyst element which is arranged in the housing , solved, wherein the at least one catalyst element is modular and is filled with a porous substrate which is coated with a catalyst material, and wherein the at least one catalyst element essentially completely fills the cross section of the housing.
  • the efficiency of the recombiner can be decisively improved by the fact that the gas mixture of the accident atmosphere flowing through the recombiner not only flows past the surfaces of the catalyst elements, but also has to flow through the catalyst elements, so that as large a proportion as possible of the catalyst elements acting surfaces within the catalyst module is flowed over by the gas mixture. Higher conversion rates are thus achieved, so that the gas mixture emerging from the recombiner is sufficiently emaciated to efficiently avoid uncontrolled combustion of the gas mixture outside the recombiner. It is therefore achieved by the present invention that the hydrogen in the containment of a pressurized water reactor is catalytically layered surfaces is implemented in a controlled manner, the risk of ignition of the hydrogen-rich mixture being largely avoided. In addition, the removal of the hydrogen is so effective that the high hydrogen concentrations which may be present at the beginning of the accident are quickly reduced to concentrations below the lower ignition limit and the risk of the explosion of large amounts of hydrogen can thus be avoided with certainty.
  • At least two catalytic converter modules are preferably provided, which are arranged next to one another and / or one above the other in the housing. At least one free flow channel can be provided between two catalyst modules arranged next to one another. Furthermore, at least one intermediate space is preferably provided between two catalyst modules arranged one above the other or two layers of several catalyst modules arranged one above the other, the catalyst modules being arranged symmetrically or asymmetrically in the housing. This variable arrangement of the catalyst modules, which is possible in the first place due to the modular properties of the catalyst elements, ensures that in addition to the flow through the catalyst modules, a free flow of the gas mixture through the recombiner is also possible. The free cross-section in the layers in which catalyst modules are arranged only makes up a small part of the total cross-section.
  • plates or foils are provided which subdivide the housing of the recombiner in the longitudinal direction into flow channels, the flow channels being at least partially filled with catalyst modules.
  • further surfaces are provided in the housing of the recombiner that are coated with a catalytic material.
  • the formation of the flow channels serves to evenly form the flow distribution of the gas mixture through the recombiner.
  • the additional surfaces of the plates and foils serve to absorb the heat generated by the recombination also within the recombiner and to dissipate it either to the openings of the housing arranged in the longitudinal direction or to the housing itself.
  • the porous catalytic substrate which is contained in the catalyst modules is preferably in the form of granules or as an arrangement of nets, strips and / or expanded metals. A combination of granules and an arrangement of nets, strips and / or expanded metals is also possible.
  • the most uniform possible distribution of the catalytically active surface of the porous substrate is achieved.
  • the flow resistance is set by the distribution of the catalytic substrate within the catalyst module in such a way that the flows of the gas mixture predetermined by the flow conditions in the containment are not prevented by the recombiner.
  • the natural train through the The recombiner must therefore be sufficient to ensure a flow through the recombiner. Therefore, the flow resistance, which is built up by the catalyst modules within the housing of the recombiner, must not exceed an upper threshold.
  • the plates or foils already arranged in the housing serve for this purpose.
  • a combination of a coated, catalytically active substrate and an uncoated, non-catalytically active substrate can also be provided for this purpose in a catalyst module.
  • the hydrogen is then reacted on the catalytically active substrate with the liberation of heat, the uncoated substrates being able to absorb the thermal energy and, if appropriate, to pass it on.
  • the uncoated, non-catalytically active substrates are preferably in heat-conducting contact with external structures.
  • the modular structure of the catalytic converter elements of the present invention is reinforced in particular by the design of the catalytic converter module with a housing which is open at least on two sides in order to allow a flow through the catalytic converter module.
  • the housing creates easily manageable units or modules, on the other hand, through a suitable arrangement of the catalyst modules with their housings, free flow channels can be formed in the housing of the recombiner.
  • the size and shape of the catalyst modules can be very easily adapted to the relevant circumstances due to the design with a housing.
  • the housing of the catalyst module is preferably completely filled with catalytic substrate, while in a further embodiment at least in the housing a flow channel is formed which is not filled with catalytic substrate.
  • the housing of a catalyst module can also have plates or foils which subdivide the housing of the catalyst module in the longitudinal direction into flow channels. These flow channels are then at least partially filled with catalytic substrate.
  • the plates and foils serve to improve the flow and possibly better dissipate the heat generated by the recombination.
  • the housing of the recombiner is preferably designed such that it has an essentially identical cross section over the entire length. Therefore, there are no cross-sectional changes that would flow through the recombiner in one of the two directions.
  • a calming and mixing zone is preferably provided on at least one of the two open ends within the housing of the recombiner before the inflowing gas mixture reaches the first catalyst module or the first layer of catalyst modules. The result is a more efficient and more even conversion of the hydrogen.
  • the plates and foils arranged in the interior of the housing of the recombiner divide the calming and mixing zone into partial volumes. This serves to ensure that the entering gas mixture calmed more and can be aligned to the catalyst modules. On the other hand, the division of the volume ensures that the size of the partial volumes is so small that any ignition of the gas mixture which may occur when it emerges from the recombiner is prevented, since the free distances between the plates and foils are smaller than the size of the Detonation cells are.
  • Ignition of the gas mixture in the area of the calming and mixing zone upon entry and exit of the gas mixture is further prevented by the plates or foils being at least partially uncoated. This prevents further recombination and heating of the recombiner in the inlet and outlet area of the housing, and the uncoated areas can absorb and dissipate the heat present in the gas mixture.
  • the cooling devices which are preferably arranged on at least one of the two open ends of the housing and which cool the incoming or outgoing gas mixture sufficiently to avoid exceeding the ignition temperature within the hydrogen-containing gas mixture, serve the same purpose.
  • cooling devices are arranged in a more preferred manner within the housing of the recombiner in the volumes left free by the catalyst modules. These can be the free flow channels or the spaces between two catalyst modules or layers of catalyst modules arranged one above the other.
  • the cooling devices are designed in particular in the form of radiation sheets or in the form of cooling tubes through which coolants flow.
  • non-return locks which on at least one of the Both open ends of the housing are provided.
  • the non-return valves have openings with a size that allow the gas mixtures to enter and exit. Due to the heat dissipation by means of these barriers, however, the passage of the flame is prevented.
  • FIG. 1 shows a safety container of a reactor system in a schematic representation, with recombiners from the prior art being shown in the right half and an inventive recombiner in the left half,
  • FIG. 2 shows a first exemplary embodiment of a recombiner according to the invention
  • Fig. 6 different configurations of the catalyst modules in cross section.
  • FIG. 1 schematically represents a safety container of a reactor system. It shows the flow processes within the containment during an accident by way of example.
  • two recombiners 4a and 4b known from the prior art are likewise indicated schematically and by way of example, which are generally attached to the walls according to the prior art. They consist of a housing 10 'and catalytically active elements 11' which, in the case of the recombiner 4a, consist of plates or foils and in the case of the recombiner 4b, consist of granule packs.
  • a recombiner 6 likewise consisting of housing 10 and catalyst modules 11, is shown, in which the inflow is possible both from above and from below.
  • the cross section of the housing 10 is the same over the entire height.
  • the catalytic catalyst modules 11 are arranged symmetrically or asymmetrically in the housing, so that internal circulations can also be generated in this way.
  • Coolers 7 are arranged at the inlet and outlet to absorb the heat of reaction or to cool the atmosphere. The heat absorbed by the coolers 7 is released through risers 8 to higher water basins. The cooled water flows back through the lines 9 into the cooler 7.
  • Catalytic catalyst modules 11 are arranged next to one another and one above the other in a housing 10.
  • a continuous flow channel 13 is provided, which enables a flow in both directions.
  • the amount of heat released in a catalyst module 11 is either dissipated convectively from the other gases, as shown by the arrow 21, or dissipated through the recombiner wall 10 to the outer containment atmosphere 22 or to the atmosphere 23 flowing through the middle flow channel 13. This prevents additional heating and possibly overheating of the subsequent catalyst modules 11.
  • check valves 12 at the inlet and outlet which are intended to prevent the flame from spreading into the containment when the mixture is ignited.
  • These barriers can be designed as nets, expanded metals or grids for dissipating the heat, the free distances between the wires, webs or bars are smaller than detonation cells. This means that they can also prevent detonations from escaping.
  • 3a and 3b show two exemplary embodiments of the recombiner 6 described above, which show in cross section the outer wall 10, catalyst modules 11 and a flow channel 13 for cooling, which is shown here as a single and central channel. However, further, not symmetrically arranged flow channels are also conceivable, which support the formation of internal circulation flows in the case of a downward flow.
  • the representations of the cross sections in Fig. 3 shows that the catalyst modules 11 are modular and on the other hand essentially fill the cross section of the housing 10, wherein only one flow channel 13 is formed, which only a small part of the cross section of the housing 10 occupies.
  • the catalyst modules 11 show in FIGS. 3a and 3b as porous substrates arrangements of granules on the left and nets or expanded metals on the right. Numerous modifications are possible for both, e.g. B. size (edge length, diameter, effective heights), materials (ceramic, metal), grain or wire diameter (granulate shape, porosity), arrangement of the individual layers to each other (rotation), layer thicknesses and catalyst materials and amounts. Combinations of nets and granules are also provided and have advantageous effects.
  • the amount of the porous substrate is dimensioned so that there is no excessive pressure loss when flowing through the porous substrate, which prevents a flow due to natural draft.
  • FIG. 4a shows a longitudinal section through a recombiner 6 modified in comparison to FIG. 2.
  • plates or foils 24 are arranged in parallel in the housing 10.
  • the catalyst modules 11 are arranged in the longitudinal direction in the middle of the housing.
  • the different flow channels can be seen in the cross section shown in FIG. 4b.
  • the previously described networks, expanded metals or granules come into consideration as catalytically active material.
  • FIG. 4b it can also be seen that the catalyst modules 11 completely fill the cross section of the housing 10.
  • the plates or foils 24 can be coated over the entire length or only in sections with catalyst materials. The turnover is only in sectors. In the subsequent uncoated section, heat is stored and dissipated. This leads to cooling of the mixture flowing past and thus overheating in the next coated section is avoided. Another possibility is to use short plates or foils which are coated on one or both sides and between which there are empty spaces. The gas can mix and cool in the empty spaces between adjacent plate or film sections.
  • 5a to c show three exemplary embodiments of the previously described recombiner 6.
  • 5a shows a plurality of catalyst modules 11 lying next to one another, which are separated from one another by plates 24 and substantially completely fill the cross section of the housing 10. Between the individual catalyst modules 11 one above the other there are intermediate spaces 14 for swirling, mixing and cooling the atmosphere.
  • FIG. 5 b individual zones lying one above the other and next to one another are not filled with porous substrate, so that they act as flow channels 13 and are freely flowed through and can contribute to cooling the catalyst modules 11.
  • the width of the catalyst modules 11 and the free zones is dimensioned such that the buoyancy in the reaction zones does not completely hinder a downward flow through the free zones, the catalyst modules 11 of each layer essentially completely filling the cross section of the housing 10.
  • the embodiment shown in FIG. 5c alternately provides catalyst modules 11 and free flow channels 13 in each layer, in which the hydrogen-containing mixture is either converted or used for cooling.
  • catalyst modules 11 and flow channels 13 are arranged offset from the previous position.
  • calming and mixing zones are also provided in the intermediate spaces 14 between the individual modules 11.
  • FIG. 6 shows the arrangement of possible individual catalyst modules in a recombiner housing 10.
  • Each catalyst module 11 has a separate housing 33.
  • This arrangement offers the advantage that a hydrogen-rich containment atmosphere can flow in the free spaces between the housings 33 of the individual catalyst modules and between the housings 33 of the catalyst modules and the recombiner wall 10 and can dissipate part of the heat of reaction generated in the catalyst modules 11.
  • the number and arrangement of the catalyst modules 11 are adapted to the circumstances, the catalyst modules 11 of a layer of catalyst modules 11 each having the cross section of the housing 10 essentially completely fill and the free spaces make up only a small part of the cross section.
  • the catalyst module 25 has either nets or granules, both coated with catalyst material.
  • a flow channel 34 is additionally provided for cooling the catalyst module 26.
  • the cross section is divided into smaller channels by means of inserted plates or foils 35, the cross sections of which are each filled with networks of the same or different wire diameters or mesh sizes.
  • both sides of the plates or foils 35 for hydrogen recombination are also coated with catalyst material at the edges of the individual cross sections.
  • the catalytic converter module 29 provides free flow channels 36, the cross sections of which are not filled with nets, for heat dissipation. This creates zones in which free convection can form and contribute to cooling. These zones make up only a small part of the total cross-section.
  • the plates or foils 35 are coated only on the sides that are in contact with the catalyst elements.
  • porous granules are provided in all cross sections. Material, porosity and catalyst coating can be the same or vary in all channels. In the catalyst module 31, both sides of the plates or foils 35 are coated. The channels are filled with granules as before.
  • the catalyst module 32 again provides free flow channels 36 to create convection zones and thus heat dissipation.
  • the porous granules in the catalyst elements can be the same or have different porosities.
  • the plates or foils 35 are coated on one side only.
  • FIG. 6 The symmetrical arrangement of the catalyst modules in the recombiner housing 10 is shown in FIG. 6. Also in FIGS. 5a and 5b, the asymmetrical position of one or more catalytic converter modules 11 in the housing 10 is also the case when the hydrogen-rich mixture flows downwards through the free gaps or through the catalytic converter modules 11 itself due to the pressure differences between the free cross sections and channels filled with porous catalytic converter elements Modules that lead to the cross exchange of the mixture strands, an internal circulation with upward flow through the catalyst module and thus a starting of the reaction possible.
  • the recombiners shown can be operated with upstream and downstream coolers 7, as shown in FIG. 1. Combinations with self-starting turbocompressor units are also conceivable, so that the flow is forced and their catalytic effectiveness is increased due to higher flow velocities and thus also higher heat and mass transfer coefficients. In this case, the recombiners no longer have to be arranged vertically. Your inclination to the vertical axis can be arbitrary. Reference numeral e

Abstract

The invention relates to a recombiner for removing hydrogen from air contaminated by accidents, which comprises a housing (10) which defines a longitudinal direction for a through-flow and at both ends, in the longitudinal direction, has at least one opening. Said recombiner further comprises at least one catalyst element (11) arranged inside the housing (10). The aim of the invention is to solve the technical problem of reacting in a controlled and efficient manner and at a wide range of concentrations both small and large quantities of hydrogen with the atmospheric oxygen present in the containment vessels. To this end the at least one catalyst element (11) is configured in modular form and filled with a porous substrate which is coated with a catalytic material. The catalyst element (11) at least partly fills the cross-section of the housing (10).

Description

Rekombinator zum effektiven Beseitigen von Wasserstoff ausRecombiner for the effective removal of hydrogen from
StörfallatmosphärenIncident atmospheres
Die Erfindung bezieht sich auf Vorrichtungen, mit denen freigesetzter oder störf allbedingt entstandener Wasserstof f aus nichtinertisierten Räumen, z . B . Sicherheitsbehältern von Druck- und nichtinertisierten Siedewasserreaktoren, die neben Wasserstoff auch Wasserdampf , Luft, Aerosole und weitere Gase enthalten, effektiv rückzündungsfrei beseitigt werden kann . Dabei kann der Wasserstoff in Anwesenheit des vorhandenen Luftsauerstoffs, z . B. mittels katalytischer Verfahren, innerhalb der Vorrichtung zu Wasserdampf rekombi- niert werden.The invention relates to devices with which released or interference-generated hydrogen f from non-inertized rooms, for. B. Safety containers of pressure and non-inertized boiling water reactors, which in addition to hydrogen also contain water vapor, air, aerosols and other gases, can be effectively removed without reignition. The hydrogen can be present in the presence of atmospheric oxygen, e.g. B. by means of catalytic processes, recombined to water vapor within the device.
Im Verlauf schwerer Störfälle entstehen in wassergekühlten Kernreaktoren (LWR) infolge der Reduktion von Wasserdampf große Mengen Wasserstoff , die in die Sicherheitsbehälter ge- langen . Die maximalen Wasserstoff mengen können sowohl bei Druck- als auch Siedewasserreaktoren etwa 20.000 mn 3 betra- gen. Aufgrund des sich in den Sicherheitsbehältern (Containments) befindenden Luftsauerstoffs besteht die Gefahr der Bildung zündfähiger Gemische, deren unkontrollierte Entzündung mit anschließender Detonation eine schwere dynamische Druckbeanspruchung der Containmentwände bewirkt. Wasserdampf und Wasserstoff führen darüber hinaus stets zu Druck- und Temperaturerhöhungen der Störfallatmosphäre. Dies ist insbesondere in Siedewasserreaktoren bedeutsam, da die Volumina ihrer Behälter nur etwa 20.000 mn 3 im Vergleich zu 70.000 mn 3 bei Druckwasserreaktoren betragen. Druck- und Temperaturerhöhungen führen zu einer zusätzlichen statischen Beanspruchung der Containmentwände . Außerdem besteht bei Leckagen infolge des Überdrucks die Gefahr des Austritts radiotoxischer Substanzen.In the course of serious accidents, water-cooled nuclear reactors (LWR) generate large amounts of hydrogen as a result of the reduction in water vapor, which can get into the containment. Amounts the maximum hydrogen pressure both in boiling water reactors and about 20,000 m 3 n betra- Due to the atmospheric oxygen in the containment containers, there is a risk of the formation of ignitable mixtures, the uncontrolled ignition of which, with subsequent detonation, causes heavy dynamic pressure on the containment walls. In addition, water vapor and hydrogen always lead to pressure and temperature increases in the accident atmosphere. This is significant especially in boiling water reactors, since the volumes m n be their containers only about 20,000 to 70,000 m 3 compared n 3 for pressurized water reactors. Increases in pressure and temperature lead to an additional static load on the containment walls. In addition, there is a risk of radiotoxic substances escaping in the event of leakages due to the excess pressure.
Vorbeugende Sicherheitsvorkehrungen bestehen in der Inerti- sierung der Gasvolumina mit Stickstoff, wie sie im Fall der Siedewasserreaktoren bereits vorgenommen worden ist. Weitere bereits realisierte Gegenmaßnahmen stellen katalytische Re- kombinatoren dar. Mit deren Hilfe wird der entstandene Wasserstoff sowohl innerhalb als auch außerhalb der Zündgrenzen exotherm katalytisch rekombiniert, d. h. unter Entstehung von Wärme in Wasserdampf umgesetzt. Wasserstoffgehalte mit Konzentrationen innerhalb der Zündgrenzen lassen sich dar- über hinaus auch konventionell nach Fremdzündung abbrennen. Die dabei auftretenden Vorgänge sind jedoch nicht kontol- lierbar, so daß es unter Umständen zu den bereits obengenannten anlagengefährdenden Reaktionen kommen kann.Preventive safety precautions consist in inerting the gas volumes with nitrogen, as has already been done in the case of boiling water reactors. Other countermeasures that have already been implemented are catalytic recombinerators. With the aid of them, the hydrogen produced is catalytically recombined both inside and outside the ignition limits, ie. H. converted into water vapor while generating heat. Hydrogen contents with concentrations within the ignition limits can also be burned off conventionally after spark ignition. However, the processes that occur are not controllable, so that the above-mentioned reactions which could endanger the system may occur.
Zur Beseitigung des im Normalbetrieb und störfallbedingt entstehenden Wasserstoffs wurden sowohl thermische als auch katalytische Rekombinatoren entwickelt, die den Wasserstoff mit dem Sauerstoff der Luft in Wasserdampf rekombinieren. Bevorzugt werden katalytische Systeme, die passiv, d. h. selbststartend und ohne externe Energieversorgung, arbeiten, damit die Verfügbarkeit während eines Störfalls gewährlei- stet ist. Es gibt zwei Rekombinatortypen, wobei als Substrate sowohl metallische Platten oder Folien als auch hochporöses Granulat verwendet werden, auf die Platin bzw. Palladium als Katalysator aufgebracht ist. Mehrere Folien und Granu- latpakete - das Granulat wird von Drahtnetzen zu flächigen Paketen zusammengehalten - sind vertikal und parallel zueinander in einem Gehäuse angeordnet. Das Wasserstoff/Luftgemisch tritt an der Unterseite in das Gehäuse ein, und an den katalytisch beschichteten Oberflächen setzt die Reaktion ein. Das Gemisch bzw. die Reaktionsprodukte überströmen infolge des entstehenden thermischen Auftriebs jedoch nur die Oberflächen der Folien bzw. der Granulatpakete.Both thermal and catalytic recombiners have been developed to remove the hydrogen generated during normal operation and in the event of an accident, which recombine the hydrogen with the oxygen in the air in water vapor. Preference is given to catalytic systems that work passively, ie self-starting and without external energy supply, so that availability is guaranteed during an accident. is steady. There are two types of recombiner, both metallic plates or foils and highly porous granules, to which platinum or palladium is applied as a catalyst, being used as substrates. Several foils and granule packages - the granules are held together by wire nets to form flat packages - are arranged vertically and parallel to each other in one housing. The hydrogen / air mixture enters the bottom of the housing and the reaction begins on the catalytically coated surfaces. However, the mixture or the reaction products only flow over the surfaces of the foils or the granulate packs as a result of the thermal buoyancy that arises.
Daher wird insbesondere bei den Granulatpaketen nur ein ge- ringer Teil der gesamten vorhandenen katalytischen Oberfläche überströmt und zum Umsetzen des Wasserstoffs ausgenutzt. Trotz der großen freien Oberfläche des Rekombinators , der poröses Granulat als Substrat verwendet, ist die Wirksamkeit deutlich geringer als die anderen ebenfalls entwickelten Sy- steme, für die Platten oder Folien benutzt werden. Das Brenngas/Luftgemisch erreicht bei der Überströmung der beschichteten Substrate nicht alle katalytischen Zentren, da die Reaktion lediglich an den Paketoberflächen stattfindet. In beiden Systemen ist die Reaktion unvollständig. Darüber hinaus ergibt sich durch die vertikale Anordnung der Folien bzw. der Granulatpakete, daß ein großer Anteil des Querschnitts des Gehäuses frei durchströmt wird und somit nicht für die Rekombination ausgenutzt wird.For this reason, only a small part of the total available catalytic surface is overflowed, particularly in the case of the granulate packages, and used to convert the hydrogen. Despite the large free surface of the recombiner, which uses porous granules as the substrate, the effectiveness is significantly lower than the other systems also developed, for which plates or foils are used. The fuel gas / air mixture does not reach all catalytic centers when the coated substrates flow over it, since the reaction only takes place on the package surfaces. The reaction is incomplete in both systems. In addition, the vertical arrangement of the foils or the granulate packages means that a large proportion of the cross section of the housing is freely flowed through and is therefore not used for recombination.
Als weiterer Nachteil gilt die Tatsache, daß eine gezielte Vormischung vor Eintritt in die Rekombinatoren nicht möglich ist. Die Reaktionspartner Sauerstoff und Wasserstoff werden den Rekombinatoren so zugeführt, wie sie entstehen bzw. örtlich vorliegen. Die maximalen Abbauraten bzw. thermischen Leistungen bestehender Systeme sind begrenzt aufgrund der Überströmung der Oberflächen und des damit verbundenen ge- ringen Queraustauschs . Außerdem ist die Möglichkeit zur Wär- mespeicherung gering.Another disadvantage is the fact that targeted premixing is not possible before entering the recombiners. The reactants oxygen and hydrogen are fed to the recombiners as they arise or exist locally. The maximum degradation rates or thermal outputs of existing systems are limited due to the overflow of the surfaces and the associated wrestle cross exchange. In addition, the possibility of storing heat is low.
Die Abfuhr der Reaktionswärme aus den Systemen ist ebenfalls problematisch. Sie erfolgt fast ausschließlich infolge Kon- vektion von den festen Oberflächen an die vorbeiströmenden Gase sowie Wärmestrahlung an benachbarte Strukturen. Zu große Wasserstoffmengen können zu einer Überhitzung der beschichteten Substrate führen, so daß die Zündtemperatur er- reicht oder überschritten wird und es infolgedessen zu homogenen Gasphasenreaktionen mit Deflagration bzw. Detonation kommen kann. Als weiterer Nachteil ist die zusätzliche Auf- heizung der Umgebung anzusehen.The removal of the heat of reaction from the systems is also problematic. It occurs almost exclusively as a result of convection from the solid surfaces to the gases flowing past as well as heat radiation from neighboring structures. Excessive amounts of hydrogen can lead to overheating of the coated substrates, so that the ignition temperature is reached or exceeded and consequently homogeneous gas phase reactions with deflagration or detonation can occur. Another disadvantage is the additional heating of the surroundings.
Die zur Verfügung stehenden Systeme sehen den Eintritt des den Wasserstoff enthaltenen Gemischs an der Unterseite vor. Aufgrund der Reaktion an den katalytisch wirkenden Oberflächen kommt es zu einem Auftrieb, so daß das abgereicherte Gemisch oben austritt. Zur Erhöhung des Auftriebs sind daher im Stand der Technik Verengungen der äußeren Gehäuse vorgesehen. Eine weitere Variante des Standes der Technik hingegen weist über die gesamte Höhe einen konstanten Querschnitt auf. Im oberen Bereich wird das Gemisch aber um 90° umgelenkt. Es verläßt das Gehäuse durch ein Auslaßgitter. Damit sind diese Systeme vorzugsweise nur für eine vertikale Durchströmung von unten nach oben geeignet .The available systems provide the entry of the mixture containing the hydrogen on the underside. Due to the reaction on the catalytically active surfaces, there is a buoyancy, so that the depleted mixture emerges at the top. To increase the buoyancy, narrowing of the outer housing is therefore provided in the prior art. Another variant of the prior art, however, has a constant cross section over the entire height. In the upper area, however, the mixture is deflected by 90 °. It leaves the housing through an outlet grille. These systems are therefore preferably only suitable for vertical flow from bottom to top.
In den großen Sicherheitsbehältern wird es allerdings an den äußeren Wänden auch zu einer nach unten gerichteten Strömung kommen, so daß dort angeordnete Rekombinatoren zumindest für eine gewisse Zeit auch von oben nach unten durchströmt und infolge des inneren Auftriebs und der somit entstehenden gegenläufigen Strömungsrichtungen für längere Zeit blockiert werden können. Außerdem dürfte es bei bestimmten Betriebszu- ständen zu einer Umkehr der Strömung kommen, so daß auch für diese Fälle und für diese Bedingungen wirksame Abbauvorrich- tungen mit einem verbesserten Anlaufverhalten benötigt werden.In the large safety containers, however, there will also be a downward flow on the outer walls, so that recombiners arranged there will also flow from top to bottom for at least a certain time and for longer periods due to the internal buoyancy and the resulting opposite flow directions can be blocked. In addition, there may be a reversal of the flow under certain operating conditions, so that in these cases and under these conditions, effective dismantling devices tion with improved start-up behavior are required.
Das technische Problem der vorliegenden Erfindung besteht daher darin, sowohl kleine als auch große Wasserstoffmengen mit dem in den Sicherheitsbehältern vorhandenen Luftsauerstoff in einem weiten Konzentrationsbereich kontrolliert und effizient umzusetzen.The technical problem of the present invention is therefore to control both small and large amounts of hydrogen with the atmospheric oxygen present in the containment containers in a controlled and efficient manner in a wide concentration range.
Das zuvor aufgezeigte technische Problem wird durch einen Rekombinator zum Beseitigen von Wasserstoff aus Störfallatmosphären mit einem Gehäuse, das eine Längsrichtung für eine Durchströmung vorgibt und an beiden Enden in Längsrichtung jeweils mindestens eine Öffnung aufweist, und mit mindestens einem Katalysatorelement, das in dem Gehäuse angeordnet ist, gelöst, wobei das mindestens eine Katalysatorelement modulartig ausgebildet ist und mit einem porösen Substrat ausgefüllt ist, das mit einem Katalysatormaterial beschichtet ist, und wobei das mindestens eine Katalysatorelement den Querschnitt des Gehäuses im wesentlichen vollständig ausfüllt.The technical problem outlined above is solved by a recombiner for removing hydrogen from hazardous atmospheres with a housing which specifies a longitudinal direction for a flow and has at least one opening at both ends in the longitudinal direction and with at least one catalyst element which is arranged in the housing , solved, wherein the at least one catalyst element is modular and is filled with a porous substrate which is coated with a catalyst material, and wherein the at least one catalyst element essentially completely fills the cross section of the housing.
Erfindungsgemäß ist erkannt worden, daß die Effizienz des Rekombinators entschieden dadurch verbessert werden kann, daß das durch den Rekombinator strömende Gasgemisch der Störfallatmosphäre nicht nur an den Oberflächen der Katalysatorelemente vorbeiströmt, sondern die Katalysatorelemente durchströmen muß, so daß ein möglichst großer Anteil der ka- talytisch wirkenden Oberflächen innerhalb des Katalysatormo- duls vom Gasgemisch überströmt wird. Somit werden höhere Umsetzungsraten erreicht, so daß das aus dem Rekombinator austretende Gasgemisch ausreichend abgemagert ist, um ein unkontrolliertes Verbrennen des Gasgemisches außerhalb des Rekombinators effizient zu vermeiden. Durch die vorliegende Erfindung wird daher erreicht, daß der Wasserstoff in dem Containment eines Druckwasserreaktors an katalytisch be- schichteten Oberflächen kontrolliert umgesetzt wird, wobei die Gefahr der Entzündung des wasserstoffreichen Gemisches weitgehend vermieden wird. Außerdem verläuft die Beseitigung des Wasserstoffes so effektiv, daß die eventuell zu Beginn des Störfalls vorhandenen hohen Wasserstoffkonzentrationen schnell auf Konzentrationen unterhalb der unteren Zündgrenze abgesenkt werden und somit die Gefahr der Explosion großer Wasserstoffmengen mit Sicherheit vermieden werden kann.According to the invention, it has been recognized that the efficiency of the recombiner can be decisively improved by the fact that the gas mixture of the accident atmosphere flowing through the recombiner not only flows past the surfaces of the catalyst elements, but also has to flow through the catalyst elements, so that as large a proportion as possible of the catalyst elements acting surfaces within the catalyst module is flowed over by the gas mixture. Higher conversion rates are thus achieved, so that the gas mixture emerging from the recombiner is sufficiently emaciated to efficiently avoid uncontrolled combustion of the gas mixture outside the recombiner. It is therefore achieved by the present invention that the hydrogen in the containment of a pressurized water reactor is catalytically layered surfaces is implemented in a controlled manner, the risk of ignition of the hydrogen-rich mixture being largely avoided. In addition, the removal of the hydrogen is so effective that the high hydrogen concentrations which may be present at the beginning of the accident are quickly reduced to concentrations below the lower ignition limit and the risk of the explosion of large amounts of hydrogen can thus be avoided with certainty.
In bevorzugter Weise sind mindestens zwei Katalysatormodule vorgesehen, die nebeneinander und/oder übereinander im Gehäuse angeordnet sind. Dabei kann zwischen zwei nebeneinander angeordneten Katalysatormodulen mindestens ein freier Strömungskanal vorgesehen sein. Weiterhin ist in bevorzugter Weise zwischen zwei übereinander angeordneten Katalysatormodulen oder von zwei übereinander angeordneten Schichten von mehreren Katalysatormodulen jeweils mindestens ein Zwischenraum vorgesehen, wobei die Katalysatormodule symmetrisch oder asymmetrisch im Gehäuse verteilt angeordnet sind. Durch diese variable Anordnung der Katalysatormodule, die aufgrund der Moduleigenschaft der Katalysatorelemente überhaupt erst möglich ist, wird gewährleistet, daß neben der Durchströmung der Katalysatormodule auch eine freie Strömung des Gasgemisches durch den Rekombinator hindurch möglich ist. Dabei macht der freie Querschnitt in den Schichten, in denen Katalysatormodule angeordnet sind, nur einen geringen Teil des gesamten Querschnittes aus. Insgesamt wird jedoch auf diese Weise eine interne Zirkulation erzeugt, so daß insbesondere dann, wenn sich innerhalb des Containments die Strömungs- richtung ändert, auch die Strömungsrichtung innerhalb des Rekombinators durch die Hauptströmungsrichtung des Gasgemischstromes umgekehrt werden kann. Die Zwischenräume zwischen jeweils zwei Katalysatormodulen bzw. Schichten von Katalysatormodulen dienen darüber hinaus jeweils einer Durchmischung des Gasgemisches, das aus den zuvor durchströmten Katalysatormodulen in den Zwischenraum eintritt. Sind daher mehrere Schichten von Katalysatormodulen übereinander angeordnet, die jeweils von einem Zwischenraum getrennt werden, so wird aufgrund der Durchmischung des Gasgemisches in jedem Zwischenraum in dem nachfolgend durchström- ten Katalysatormodul eine gleichmäßigere Umsetzung des Wasserstoffes erreicht.At least two catalytic converter modules are preferably provided, which are arranged next to one another and / or one above the other in the housing. At least one free flow channel can be provided between two catalyst modules arranged next to one another. Furthermore, at least one intermediate space is preferably provided between two catalyst modules arranged one above the other or two layers of several catalyst modules arranged one above the other, the catalyst modules being arranged symmetrically or asymmetrically in the housing. This variable arrangement of the catalyst modules, which is possible in the first place due to the modular properties of the catalyst elements, ensures that in addition to the flow through the catalyst modules, a free flow of the gas mixture through the recombiner is also possible. The free cross-section in the layers in which catalyst modules are arranged only makes up a small part of the total cross-section. Overall, however, an internal circulation is generated in this way, so that especially when the flow direction changes within the containment, the flow direction within the recombiner can also be reversed by the main flow direction of the gas mixture flow. The spaces between two catalyst modules or layers of catalyst modules also each serve to mix the gas mixture which enters the space from the catalyst modules through which flow has taken place. If several layers of catalyst modules are therefore arranged one above the other, each of which is separated by an intermediate space, a more uniform conversion of the hydrogen is achieved due to the mixing of the gas mixture in each intermediate space in the catalyst module through which flow subsequently flows.
In einer weiter bevorzugten Ausbildung der vorliegenden Erfindung sind Platten oder Folien vorgesehen, die das Gehäuse des Rekombinators in Längsrichtung in Strömungskanäle unterteilen, wobei die Strömungskanäle zumindest teilweise mit Katalysatormodulen ausgefüllt sind. Dadurch werden zusätzlich zu den Katalysatormodulen weitere Oberflächen in dem Gehäuse des Rekombinators vorgesehen, die mit einem kataly- tischen Material beschichtet sind. Weiterhin dient die Ausbildung der Strömungskanäle dazu, die Strömungsverteilung des Gasgemisches durch den Rekombinator gleichmäßig auszubilden. Schließlich dienen die zusätzlichen Oberflächen der Platten und Folien dazu, die durch die Rekombination erzeug- te Wärme auch innerhalb des Rekombinators aufzunehmen und entweder zu den in Längsrichtung angeordneten Öffnungen des Gehäuses oder zum Gehäuse selbst abzuleiten.In a further preferred embodiment of the present invention, plates or foils are provided which subdivide the housing of the recombiner in the longitudinal direction into flow channels, the flow channels being at least partially filled with catalyst modules. As a result, in addition to the catalyst modules, further surfaces are provided in the housing of the recombiner that are coated with a catalytic material. Furthermore, the formation of the flow channels serves to evenly form the flow distribution of the gas mixture through the recombiner. Finally, the additional surfaces of the plates and foils serve to absorb the heat generated by the recombination also within the recombiner and to dissipate it either to the openings of the housing arranged in the longitudinal direction or to the housing itself.
In bevorzugter Weise ist das poröse katalytische Substrat, das in den Katalysatormodulen enthalten ist, als Granulat oder als eine Anordnung aus Netzen, Streifen und/oder Streckmetallen ausgebildet. Dabei ist auch eine Kombination aus einem Granulat und eine Anordnung aus Netzen, Streifen und/oder Streckmetallen möglich. Dabei wird eine möglichst gleichmäßige Verteilung der katalytisch wirkenden Oberfläche des porösen Substrates erreicht. Weiterhin wird durch die Verteilung des katalytischen Substrates innerhalb des Katalysatormoduls der Strömungswiderstand derart eingestellt, daß die aufgrund der Strömungsverhältnisse im Containment vorgegebenen Strömungen des Gasgemisches durch den Rekombinator nicht unterbunden werden. Der Naturzug durch den Rekombinator muß also ausreichend sein, um eine Durchströmung des Rekombinators zu gewährleisten. Daher darf der Strömungswiderstand, der durch die Katalysatormodule innerhalb des Gehäuses des Rekombinators aufgebaut wird, eine obere Schwelle nicht überschreiten.The porous catalytic substrate which is contained in the catalyst modules is preferably in the form of granules or as an arrangement of nets, strips and / or expanded metals. A combination of granules and an arrangement of nets, strips and / or expanded metals is also possible. The most uniform possible distribution of the catalytically active surface of the porous substrate is achieved. Furthermore, the flow resistance is set by the distribution of the catalytic substrate within the catalyst module in such a way that the flows of the gas mixture predetermined by the flow conditions in the containment are not prevented by the recombiner. The natural train through the The recombiner must therefore be sufficient to ensure a flow through the recombiner. Therefore, the flow resistance, which is built up by the catalyst modules within the housing of the recombiner, must not exceed an upper threshold.
Durch die erfindungsgemäße erhöhte Effizienz der Umsetzung des Wasserstoffes ist es erforderlich, innerhalb des Rekombinators für eine ausreichende Wärmeabfuhr zu sorgen. Dazu dienen die bereits erwähnten im Gehäuse angeordneten Platten oder Folien. Weiterhin kann zu diesem Zweck auch in einem Katalysatormodul eine Kombination aus einem beschichteten, katalytisch wirkenden Substrat und einem unbeschichteten, nicht katalytisch wirkenden Substrat vorgesehen sein. An dem katalytisch wirkenden Substrat findet dann die Umsetzung des Wasserstoffes unter Wärmefreisetzung statt, wobei die unbeschichteten Substrate die Wärmeenergie aufnehmen und gegebenenfalls weiterleiten können. Dazu sind die unbeschichteten, nicht katalytisch wirkenden Substrate in bevorzugter Weise mit äußeren Strukturen in wärmeleitendem Kontakt.Due to the increased efficiency of the conversion of hydrogen according to the invention, it is necessary to ensure sufficient heat dissipation within the recombiner. The plates or foils already arranged in the housing serve for this purpose. Furthermore, a combination of a coated, catalytically active substrate and an uncoated, non-catalytically active substrate can also be provided for this purpose in a catalyst module. The hydrogen is then reacted on the catalytically active substrate with the liberation of heat, the uncoated substrates being able to absorb the thermal energy and, if appropriate, to pass it on. For this purpose, the uncoated, non-catalytically active substrates are preferably in heat-conducting contact with external structures.
Der modulartige Aufbau der Katalysatorelemente der vorliegenden Erfindung wird insbesondere durch die Ausgestaltung des Katalysatormoduls mit einem Gehäuse verstärkt, das zu- mindest nach zwei Seiten hin geöffnet ist, um eine Durchströmung des Katalysatormoduls zu ermöglichen. Aufgrund des Gehäuses entstehen einerseits leicht handhabbare Einheiten bzw. Module, andererseits können durch eine geeignete Anordnung der Katalysatormodule mit ihren Gehäusen freie Strö- mungskanäle im Gehäuse des Rekombinators gebildet werden. Weiterhin können die Katalysatormodule in ihrer Größe und Formgestaltung den entsprechenden Gegebenheiten sehr leicht aufgrund der Ausbildung mit einem Gehäuse angepaßt werden. Dabei ist in bevorzugter Weise das Gehäuse des Katalysator- moduls vollständig mit katalytischem Substrat ausgefüllt, während in einer weiteren Ausbildung im Gehäuse mindestens ein Strömungskanal ausgebildet ist, der nicht mit katalyti- schem Substrat ausgefüllt ist. Wie schon das Gehäuse des Rekombinators kann auch das Gehäuse eines Katalysatormoduls Platten oder Folien aufweisen, die das Gehäuse des Katalysa- tormoduls in Längsrichtung in Strömungskanäle unterteilt. Dabei sind dann diese Strömungskanäle zumindest teilweise mit katalytischen Substrat ausgefüllt. Auch hier dienen die Platten und Folien einer Verbesserung der Durchströmung und einer möglichen besseren Ableitung der durch die Rekombina- tion erzeugten Wärme.The modular structure of the catalytic converter elements of the present invention is reinforced in particular by the design of the catalytic converter module with a housing which is open at least on two sides in order to allow a flow through the catalytic converter module. On the one hand, the housing creates easily manageable units or modules, on the other hand, through a suitable arrangement of the catalyst modules with their housings, free flow channels can be formed in the housing of the recombiner. Furthermore, the size and shape of the catalyst modules can be very easily adapted to the relevant circumstances due to the design with a housing. In this case, the housing of the catalyst module is preferably completely filled with catalytic substrate, while in a further embodiment at least in the housing a flow channel is formed which is not filled with catalytic substrate. Like the housing of the recombiner, the housing of a catalyst module can also have plates or foils which subdivide the housing of the catalyst module in the longitudinal direction into flow channels. These flow channels are then at least partially filled with catalytic substrate. Here, too, the plates and foils serve to improve the flow and possibly better dissipate the heat generated by the recombination.
Wie bereits ausgeführt worden ist, ist es erforderlich, daß ein im Containment angeordneter Rekombinator in beiden Richtungen durchströmt werden kann. Zu diesem Zweck ist in be- vorzugter Weise das Gehäuse des Rekombinators so ausgebildet, daß es einen im wesentlichen gleichen Querschnitt über die gesamte Länge aufweist. Daher ergeben sich keine Querschnittsveränderungen, die eine Durchströmung des Rekombinators in einer der beiden Richtungen bevorzugen würde.As has already been stated, it is necessary that a recombiner arranged in the containment can be flowed through in both directions. For this purpose, the housing of the recombiner is preferably designed such that it has an essentially identical cross section over the entire length. Therefore, there are no cross-sectional changes that would flow through the recombiner in one of the two directions.
Um eine bessere Umsetzung des Gasgemisches durch den Rekombinator zu erzielen, ist es vorteilhaft, wenn das Gasgemisch ausreichend durchmischt ist, also daß der Sauerstoff und der Wasserstoff jeweils möglichst gleichmäßig verteilt im Gasge- misch vorliegen. Dazu sind in bevorzugter Weise an mindestens einer der beiden offenen Enden innerhalb des Gehäuses des Rekombinators eine Beruhigungs- und Vermischungszone vorgesehen, bevor das einströmende Gasgemisch das erste Katalysatormodul bzw. die erste Schicht von Katalysatormodulen erreicht. Eine effizientere und gleichmäßigere Umsetzung des Wasserstoffes ist dann die Folge.In order to achieve a better conversion of the gas mixture by the recombiner, it is advantageous if the gas mixture is mixed sufficiently, that is to say that the oxygen and the hydrogen are in each case distributed as evenly as possible in the gas mixture. For this purpose, a calming and mixing zone is preferably provided on at least one of the two open ends within the housing of the recombiner before the inflowing gas mixture reaches the first catalyst module or the first layer of catalyst modules. The result is a more efficient and more even conversion of the hydrogen.
In weiter bevorzugter Weise teilen die im Innenraum des Gehäuses des Rekombinators angeordnete Platten und Folien die Beruhigungs- und Vermischungszone in Teilvolumina auf. Dieses dient dazu, daß zum einen das eintretende Gasgemisch stärker beruhigt und auf die Katalysatormodule ausgerichtet werden kann. Zum anderen wird durch die Aufteilung des Volumens erreicht, daß die Größe der Teilvolumina so klein ist, daß eine möglicherweise auftretende Entzündung des Gasgemi- sches beim Austritt aus dem Rekombinator unterbunden wird, da die freien Abstände zwischen den Platten und Folien kleiner als die Größe der Detonationszellen sind.In a further preferred manner, the plates and foils arranged in the interior of the housing of the recombiner divide the calming and mixing zone into partial volumes. This serves to ensure that the entering gas mixture calmed more and can be aligned to the catalyst modules. On the other hand, the division of the volume ensures that the size of the partial volumes is so small that any ignition of the gas mixture which may occur when it emerges from the recombiner is prevented, since the free distances between the plates and foils are smaller than the size of the Detonation cells are.
Weiterhin wird eine Entzündung des Gasgemisches im Bereich der Beruhigungs- und Vermischungszone beim Ein- und Austritt des Gasgemisches verhindert, indem die Platten oder Folien zumindest teilweise unbeschichtet sind. Dadurch wird eine weitere Rekombination und Aufwärmung des Rekombinators im Ein- und Austrittsbereich des Gehäuses verhindert, und die unbeschichteten Bereiche können die im Gasgemisch vorhandene Wärme aufnehmen und ableiten.Ignition of the gas mixture in the area of the calming and mixing zone upon entry and exit of the gas mixture is further prevented by the plates or foils being at least partially uncoated. This prevents further recombination and heating of the recombiner in the inlet and outlet area of the housing, and the uncoated areas can absorb and dissipate the heat present in the gas mixture.
Dem gleichen Ziel dienen die in bevorzugter Weise an mindestens einer der beiden offenen Enden des Gehäuses angeordneten Kühlvorrichtungen, die das eintretende bzw. austretende Gasgemisch ausreichend abkühlen, um ein Überschreiten der Zündtemperatur innerhalb des Wasserstoff enthaltenden Gasgemisches zu vermeiden.The cooling devices, which are preferably arranged on at least one of the two open ends of the housing and which cool the incoming or outgoing gas mixture sufficiently to avoid exceeding the ignition temperature within the hydrogen-containing gas mixture, serve the same purpose.
Zur Kühlung des Rekombinators selber sind in weiter bevorzugter Weise innerhalb des Gehäuses des Rekombinators Kühlvorrichtungen in den von den Katalysatormodulen freigelassenen Volumina angeordnet. Dieses können die freien Strömungskanäle oder die Zwischenräume zwischen jeweils zwei überein- ander angeordneten Katalysatormodulen oder Schichten von Katalysatormodulen sein. Die Kühlvorrichtungen sind dabei insbesondere in Form von Strahlungsblechen oder in Form von mit Kühlmitteln durchströmten Kühlrohren ausgebildet.To cool the recombiner itself, cooling devices are arranged in a more preferred manner within the housing of the recombiner in the volumes left free by the catalyst modules. These can be the free flow channels or the spaces between two catalyst modules or layers of catalyst modules arranged one above the other. The cooling devices are designed in particular in the form of radiation sheets or in the form of cooling tubes through which coolants flow.
Schließlich wird eine Entzündung des Gasgemisches durch Rückschlagsperren verhindert, die an mindestens einer der beiden offenen Enden des Gehäuses vorgesehen sind. Die Rückschlagsperren weisen dabei Öffnungen mit einer Größe auf, die den Ein- und Austritt der Gasgemische zulassen. Aufgrund der Wärmeableitung mittels dieser Sperren wird jedoch der Durchtritt der Flamme verhindert.Finally, ignition of the gas mixture is prevented by non-return locks, which on at least one of the Both open ends of the housing are provided. The non-return valves have openings with a size that allow the gas mixtures to enter and exit. Due to the heat dissipation by means of these barriers, however, the passage of the flame is prevented.
Die vorgenannten sowie die beanspruchten und in den Ausfüh- rungsbeispielen beschriebenen erfindungsgemäß zu verwendenden Bauteile unterliegen in ihrer Größe, Formgestaltung, Ma- terialauswahl und technischen Konzeption keinen besonderen Ausnahmebedingungen, so daß die in dem Anwendungsgebiet bekannten Auswahlkriterien uneingeschränkt Anwendung finden können. Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile des Gegenstandes der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung der zugehörigen Zeichnung, in der - beispielhaft - bevorzugte Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Rekombinators dargestellt sind. In der Zeichnung zeigen:The size, shape, material selection and technical conception of the above-mentioned components as well as the components to be used according to the invention described in the exemplary embodiments are not subject to any special exceptional conditions, so that the selection criteria known in the field of application can be used without restriction. Further details, features and advantages of the subject matter of the invention result from the following description of the accompanying drawing, in which - by way of example - preferred embodiments of the recombiner according to the invention are shown. The drawing shows:
Fig. 1 einen Sicherheitsbehälter einer Reaktoranlage in einer schematischen Darstellung, wobei in der rechten Hälfte Rekombinatoren aus dem Stand der Technik und in der linken Hälfte ein erfindungsgemäßer Rekombinator dargestellt sind,1 shows a safety container of a reactor system in a schematic representation, with recombiners from the prior art being shown in the right half and an inventive recombiner in the left half,
Fig. 2 ein erstes Ausführungsbeispiel eines erfindungsgemäßen Rekombinators,2 shows a first exemplary embodiment of a recombiner according to the invention,
Fig. 3a, b den in Fig. 2 dargestellten Rekombinator im Querschnitt,3a, b the recombiner shown in Fig. 2 in cross section,
Fig. 4a, b ein zweites Ausführungsbeispiel eines erfindungsgemäßen Rekombinators im Längsschnitt und im Querschnitt, O 00/301224a, b a second embodiment of a recombiner according to the invention in longitudinal section and in cross section, O 00/30122
1212th
Fig. 5 a-c ein drittes Ausführungsbeispiel eines erfindungsgemäßen Rekombinators im Längsschnitt und5 a-c a third embodiment of a recombiner according to the invention in longitudinal section and
Fig. 6 verschiedene Ausgestaltungen der Katalysatormodule im Querschnitt .Fig. 6 different configurations of the catalyst modules in cross section.
Fig. 1 stellt schematisch einen Sicherheitsbehälter einer Reaktoranlage dar. Es zeigt beispielhaft die Strömungsvor- gänge innerhalb des Containments während eines Störfalls.1 schematically represents a safety container of a reactor system. It shows the flow processes within the containment during an accident by way of example.
Aus Gründen der Vereinfachung wurde auf die Darstellung des Reaktors und anderer Komponenten verzichtet, die innerhalb des Sicherheitsbehälters 1 angeordnet sind. Im unteren Be- reich 2 entsteht nach einem Störfall aus der Reaktion des Wasserdampfs mit den Brennelementhüllen Wasserstoff. Das aus Dampf, Luft, Wasserstoff und Aerosolen bestehende Gemisch steigt aufgrund der Dichteunterschiede - hohe Temperatur des Gemischs und geringe Dichte des Wasserstoffs - nach oben, wie mit der gestrichelten Linie 3a dargestellt ist. Infolge der Wärmeabgabe an den kühleren Außenwänden kommt es aufgrund höherer Dichte zu einer Abwärtsbewegung, wie mit dem Pfeil 3b dargestellt ist.For the sake of simplification, the illustration of the reactor and other components which are arranged within the security container 1 has been omitted. In the lower area 2, after an accident, hydrogen reacts from the reaction of the water vapor with the fuel element casings. The mixture consisting of steam, air, hydrogen and aerosols rises due to the density differences - high temperature of the mixture and low density of the hydrogen - as shown by the dashed line 3a. As a result of the heat dissipation on the cooler outer walls, a downward movement occurs due to the higher density, as shown by arrow 3b.
In der rechten Seite der Fig. 1 sind ebenfalls schematisch und beispielhaft zwei aus dem Stand der Technik bekannte Rekombinatoren 4a und 4b angedeutet, die nach dem Stand der Technik im allgemeinen an den Wänden befestigt sind. Sie bestehen aus einem Gehäuse 10' und katalytisch wirkenden Ele- menten 11', die bei dem Rekombinator 4a aus Platten oder Folien und bei dem Rekombinator 4b aus Granulatpaketen bestehen.On the right-hand side of FIG. 1, two recombiners 4a and 4b known from the prior art are likewise indicated schematically and by way of example, which are generally attached to the walls according to the prior art. They consist of a housing 10 'and catalytically active elements 11' which, in the case of the recombiner 4a, consist of plates or foils and in the case of the recombiner 4b, consist of granule packs.
Wie vorstehend beschrieben, sind alle bekannten Systeme für eine Durchströmung von unten nach oben ausgelegt, wie mit dem Pfeil 5a gezeigt ist. Die angedeutete Konvektionswalze läßt jedoch den Schluß zu, daß auch eine Durchströmung in Richtung der Erdschwere möglich ist. Die Annahme einer mit dem Pfeil 5a bezeichneten Aufwärtsdurchströmung gilt mit Sicherheit für den Fall, daß die Rekombinatoren 4 entweder im aufwärts gerichteten Strom liegen oder sich das Gasgemisch innerhalb des Sicherheitsbehälters zunächst in Ruhe befindet und nach Beginn der Reaktion an den Katalysatorelementen eine Strömung entgegen der Erdschwere einsetzt. Aber auch in diesem Fall dürfte es nach einer gewissen Zeit zu einer ab- wärts gerichteten Durchströmung der Rekombinatoren oder zu Zirkulationen in ihnen kommen. Für diesen Betrieb sind aber die aus dem Stand der Technik bekannten Systeme nicht ausgelegt .As described above, all known systems are designed for a flow from bottom to top, as shown by arrow 5a. The indicated convection roller however, allows the conclusion that a flow in the direction of gravity is possible. The assumption of an upward flow indicated by the arrow 5a certainly applies in the event that the recombiners 4 are either in the upward flow or the gas mixture inside the containment is initially at rest and after the start of the reaction on the catalyst elements a flow against the gravity of the earth starts. But even in this case, a downward flow through the recombiners or circulation in them may occur after a certain time. However, the systems known from the prior art are not designed for this operation.
In der linken Bildhälfte der Fig. 1 ist ein erfindungsgemäßer Rekombinator 6, ebenfalls aus Gehäuse 10 und Katalysatormodulen 11 bestehend, dargestellt, bei dem die Einströmung sowohl von oben als auch von unten möglich ist. Der Querschnitt des Gehäuses 10 ist über die gesamte Bauhöhe gleich. Außerdem sind die katalytisch wirkenden Katalysatormodule 11 symmetrisch oder auch asymmetrisch im Gehäuse angeordnet, damit auf diese Weise auch interne Zirkulationen erzeugt werden können.In the left half of FIG. 1, a recombiner 6 according to the invention, likewise consisting of housing 10 and catalyst modules 11, is shown, in which the inflow is possible both from above and from below. The cross section of the housing 10 is the same over the entire height. In addition, the catalytic catalyst modules 11 are arranged symmetrically or asymmetrically in the housing, so that internal circulations can also be generated in this way.
Am Ein- bzw. Austritt sind zur Aufnahme der Reaktionswärme oder zur Kühlung der Atmosphäre Kühler 7 angeordnet. Die von den Kühlern 7 aufgenommene Wärme wird durch Steigleitungen 8 an höher gelegene Wasserbecken abgegeben. Das abgekühlte Wasser fließt durch die Leitungen 9 in die Kühler 7 zurück.Coolers 7 are arranged at the inlet and outlet to absorb the heat of reaction or to cool the atmosphere. The heat absorbed by the coolers 7 is released through risers 8 to higher water basins. The cooled water flows back through the lines 9 into the cooler 7.
In Fig. 2 ist ein Ausführungsbeispiel des Rekombinators 6 detaillierter dargestellt. In einem Gehäuse 10 sind katalytisch wirkende Katalysatormodule 11 nebeneinander und übereinander angeordnet. Ein durchgehender Strömungskanal 13 ist vorgesehen, der eine Durchströmung in beiden Richtungen ermöglicht. Zwischen den Katalysatormodulen 11 befinden sich Zwischenräume 14, in denen sich das abgemagerte Gas vermischen und abkühlen kann. Weitere Beruhigungs- oder Vermischungszonen 15 sind am Einbzw. Austritt des Gehäuses 10 vorgesehen.2 shows an exemplary embodiment of the recombiner 6 in greater detail. Catalytic catalyst modules 11 are arranged next to one another and one above the other in a housing 10. A continuous flow channel 13 is provided, which enables a flow in both directions. Between the catalyst modules 11 there are spaces 14 in which the emaciated gas can mix and cool. Further calming or mixing zones 15 are on the Einzw. Exit of the housing 10 is provided.
Im Fall einer Aufwärtsdurchströmung tritt das Gemisch unten ein, wie mit dem Pfeil 16 dargestellt ist. Infolge der exo- thermen Reaktion wird das Gemisch im Strömungskanal 13 aufgeheizt und steigt nach oben auf, wie mit dem Pfeil 17 dargestellt ist. Oben verläßt das Gemisch, abgereichert und aufgeheizt, den Rekombinator 6, wie mit dem Pfeil 18 dargestellt ist. Der Fall einer abwärts gerichteten Strömung ist ebenfalls angedeutet. Eintritt 19 und Austritt 20 sind gestrichelt gekennzeichnet.In the case of an upward flow, the mixture enters at the bottom, as shown by arrow 16. As a result of the exothermic reaction, the mixture in the flow channel 13 is heated and rises, as shown by the arrow 17. Above, the mixture, depleted and heated, leaves the recombiner 6, as shown by the arrow 18. The case of a downward flow is also indicated. Entry 19 and exit 20 are indicated by dashed lines.
Die in einem Katalysatormodul 11 freigewordene Wärmemenge wird entweder konvektiv von den anderen Gasen abgeführt, wie mit dem Pfeil 21 dargestellt ist, oder durch die Rekombina- torwand 10 an die äußere Containmentatmosphäre 22 oder an die den mittleren Strömungskanal 13 durchströmende Atmosphäre 23 abgeführt. Damit wird eine zusätzliche Aufheizung und eventuell Überhitzung der nachfolgenden Katalysatormodule 11 vermieden.The amount of heat released in a catalyst module 11 is either dissipated convectively from the other gases, as shown by the arrow 21, or dissipated through the recombiner wall 10 to the outer containment atmosphere 22 or to the atmosphere 23 flowing through the middle flow channel 13. This prevents additional heating and possibly overheating of the subsequent catalyst modules 11.
Am Ein- und Austritt befinden sich Rückschlagsperren 12, die bei einer Zündung des Gemischs eine Ausbreitung der Flamme in das Containment verhindern sollen. Diese Sperren können als Netze, Streckmetalle oder Gitter zur Ableitung der Wärme ausgebildet sein, deren freie Abstände zwischen den Drähten, Stegen oder Gitterstäben kleiner sind als Detonationszellen. Somit können sie auch den Austritt von Detonationen verhindern. In den Fig. 3a und 3b sind zwei Ausführungsbeispiele des vorstehend beschriebenen Rekombinators 6 dargestellt, die im Querschnitt die Außenwand 10, Katalysatormodule 11 und einen Strömungskanal 13 zur Kühlung zeigen, der hier als Einzel- und Zentralkanal dargestellt ist. Es sind aber auch weitere, nicht symmetrisch angeordnete Strömungskanäle denkbar, die die Ausbildung interner Zirkulationsströmungen bei Abwärtsströmung unterstützen. Die Darstellungen der Querschnitte in Fig. 3 zeigt dabei, daß die Katalysatormodule 11 zum einen modulartig ausgebildet sind und zum anderen den Querschnitt des Gehäuses 10 im wesentlichen vollständig ausfüllen, wobei lediglich ein Strömungskanal 13 ausgebildet ist, der nur einen geringen Teil des Querschnittes des Gehäuses 10 einnimmt.There are check valves 12 at the inlet and outlet which are intended to prevent the flame from spreading into the containment when the mixture is ignited. These barriers can be designed as nets, expanded metals or grids for dissipating the heat, the free distances between the wires, webs or bars are smaller than detonation cells. This means that they can also prevent detonations from escaping. 3a and 3b show two exemplary embodiments of the recombiner 6 described above, which show in cross section the outer wall 10, catalyst modules 11 and a flow channel 13 for cooling, which is shown here as a single and central channel. However, further, not symmetrically arranged flow channels are also conceivable, which support the formation of internal circulation flows in the case of a downward flow. The representations of the cross sections in Fig. 3 shows that the catalyst modules 11 are modular and on the other hand essentially fill the cross section of the housing 10, wherein only one flow channel 13 is formed, which only a small part of the cross section of the housing 10 occupies.
Die Katalysatormodule 11 weisen in den Fign. 3a und 3b als poröse Substrate links Anordnungen aus Granulat und rechts Netze oder Streckmetalle auf. Für beide sind zahlreiche Modifikationen möglich, z. B. Größe (Kantenlänge, Durchmesser, wirksame Höhen), Materialien (Keramik, Metall), Korn- oder Drahtdurchmesser (Granulatform, Porosität), Anordnung der einzelnen Schichten zueinander (Drehung) , Schichtdicken und Katalysatormaterialien sowie -mengen. Auch Kombinationen aus Netzen und Granulaten sind vorgesehen und ergeben vorteil- hafte Wirkungen. Die Menge des porösen Substrates wird so bemessen, daß es bei der Durchströmung des porösen Substrates nicht zu zu hohen Druckverlusten kommt, die eine Strömung infolge Naturzug verhindert. Ferner ist zur Vermeidung von Überhitzungen und Zündungen auch eine Kombination aus katalytisch wirkenden Elementen mit unbeschichteten Netzen, Streckmetallen, Granulaten oder Platten zwecks Wärmespeiche- rung oder -abfuhr möglich. Bei Verwendung der zuvor genannten Platten oder Folien kann auch nur eine Seite beschichtet sein. Fig. 4a zeigt einen Längsschnitt durch einen im Vergleich zur Fig. 2 modifizierten Rekombinator 6. Bei dieser Ausführungsform sind Platten oder Folien 24 parallel in dem Gehäuse 10 angeordnet. Am Ein- und Austritt gibt es die zuvor be- schriebenen Rückschlagsicherungen 12. Die Katalysatormodule 11 sind in Längsrichtung in der Mitte des Gehäuses angeordnet. Im in Fig. 4b dargestellten Querschnitt sind die unterschiedlichen Strömungskanäle zu erkennen. Als katalytisch wirkendes Material kommen die zuvor bereits beschriebenen Netze, Streckmetalle oder Granulate in Frage. In Fig. 4b ist weiter zu erkennen, daß die Katalysatormodule 11 den Querschnitt des Gehäuses 10 vollständig ausfüllen.The catalyst modules 11 show in FIGS. 3a and 3b as porous substrates arrangements of granules on the left and nets or expanded metals on the right. Numerous modifications are possible for both, e.g. B. size (edge length, diameter, effective heights), materials (ceramic, metal), grain or wire diameter (granulate shape, porosity), arrangement of the individual layers to each other (rotation), layer thicknesses and catalyst materials and amounts. Combinations of nets and granules are also provided and have advantageous effects. The amount of the porous substrate is dimensioned so that there is no excessive pressure loss when flowing through the porous substrate, which prevents a flow due to natural draft. Furthermore, in order to avoid overheating and ignition, a combination of catalytically active elements with uncoated nets, expanded metals, granules or plates is also possible for the purpose of heat storage or dissipation. When using the aforementioned plates or foils, only one side can be coated. FIG. 4a shows a longitudinal section through a recombiner 6 modified in comparison to FIG. 2. In this embodiment, plates or foils 24 are arranged in parallel in the housing 10. At the inlet and outlet there are the non-return safeguards 12 described above. The catalyst modules 11 are arranged in the longitudinal direction in the middle of the housing. The different flow channels can be seen in the cross section shown in FIG. 4b. The previously described networks, expanded metals or granules come into consideration as catalytically active material. In FIG. 4b it can also be seen that the catalyst modules 11 completely fill the cross section of the housing 10.
Zur Erhöhung bzw. zur besseren Steuerung der Umsätze können die Platten oder Folien 24 über die gesamte Länge oder nur abschnittsweise mit Katalysatormaterialien beschichtet werden. Der Umsatz erfolgt nur sektorenweise. Im nachfolgenden unbeschichteten Abschnitt wird Wärme gespeichert und abgeführt. Dieses führt zur Kühlung des vorbeiströmenden Ge- mischs und damit werden Überhitzungen im folgenden beschichteten Abschnitt vermieden. Eine andere Möglichkeit besteht in der Verwendung kurzer Platten oder Folien, die ein- oder beidseitig beschichtet und zwischen denen Leerräume vorgesehen sind. In den Leerräumen zwischen benachbarten Platten- oder Folienabschnitten kann sich das Gas vermischen und abkühlen.To increase or better control sales, the plates or foils 24 can be coated over the entire length or only in sections with catalyst materials. The turnover is only in sectors. In the subsequent uncoated section, heat is stored and dissipated. This leads to cooling of the mixture flowing past and thus overheating in the next coated section is avoided. Another possibility is to use short plates or foils which are coated on one or both sides and between which there are empty spaces. The gas can mix and cool in the empty spaces between adjacent plate or film sections.
In Fig. 5a bis c sind drei Ausführungsbeispiele des zuvor beschriebenen Rekombinators 6 dargestellt. Fig. 5a zeigt mehrere nebeneinanderliegende Katalysatormodule 11, die durch Platten 24 voneinander getrennt sind und den Querschnitt des Gehäuses 10 im wesentlichen vollständig ausfüllen. Zwischen den einzelnen übereinanderliegenden Katalysatormodulen 11 befinden sich Zwischenräume 14 zur Verwirbe- lung, Durchmischung und Abkühlung der Atmosphäre. In Fig. 5b sind einzelne, über- und nebeneinanderliegende Zonen nicht mit porösem Substrat gefüllt, so daß sie als Strömungskanäle 13 wirken und frei durchströmt werden und zur Kühlung der Katalysatormodule 11 beitragen können. Die Breite der Katalysatormodule 11 und der freien Zonen ist so bemessen, daß der Auftrieb in den Reaktionszonen eine Ab- wärtsdurchströmung der freien Zonen nicht vollständig behindert, wobei die Katalysatormodule 11 jeder Schicht im wesentlichen vollständig den Querschnitt des Gehäuses 10 aus- füllen.5a to c show three exemplary embodiments of the previously described recombiner 6. 5a shows a plurality of catalyst modules 11 lying next to one another, which are separated from one another by plates 24 and substantially completely fill the cross section of the housing 10. Between the individual catalyst modules 11 one above the other there are intermediate spaces 14 for swirling, mixing and cooling the atmosphere. In FIG. 5 b, individual zones lying one above the other and next to one another are not filled with porous substrate, so that they act as flow channels 13 and are freely flowed through and can contribute to cooling the catalyst modules 11. The width of the catalyst modules 11 and the free zones is dimensioned such that the buoyancy in the reaction zones does not completely hinder a downward flow through the free zones, the catalyst modules 11 of each layer essentially completely filling the cross section of the housing 10.
Die in Fig. 5c dargestellte Ausführungsform sieht in jeder Lage abwechselnd Katalysatormodule 11 und freie Strömungskanäle 13 vor, in denen das wasserstoffhaltige Gemisch ent- weder umgesetzt bzw. zur Kühlung benutzt wird. In der nachfolgenden Schicht sind Katalysatormodule 11 und Strömungskanäle 13 gegenüber der vorigen Lage versetzt angeordnet. Wie bei den anderen Ausführungsbeispielen sind zwischen den einzelnen Modulen 11 auch Beruhigungs- und Mischzonen in den Zwischenräumen 14 vorgesehen. Ein großer Vorteil dieser Anordnungen besteht in der Flexibilität und Anpassungsmöglichkeit an die jeweiligen Gegebenheiten, d. h. Höhe, Querschnitt und Zahl der Module sind frei wählbar.The embodiment shown in FIG. 5c alternately provides catalyst modules 11 and free flow channels 13 in each layer, in which the hydrogen-containing mixture is either converted or used for cooling. In the subsequent layer, catalyst modules 11 and flow channels 13 are arranged offset from the previous position. As in the other exemplary embodiments, calming and mixing zones are also provided in the intermediate spaces 14 between the individual modules 11. A great advantage of these arrangements is the flexibility and adaptability to the respective circumstances, i. H. The height, cross-section and number of modules can be freely selected.
In der Übersicht der Fig. 6 ist die Anordnung möglicher einzelner Katalysatormodule in einem Rekombinatorgehäuse 10 dargestellt. Jedes Katalysatormodul 11 weist ein separates Gehäuse 33 auf. Diese Anordnung bietet den Vorteil, daß in den freien Räumen zwischen den Gehäusen 33 der einzelnen Ka- talysatormodule und zwischen den Gehäusen 33 der Katalysatormodule und der Rekombinatorwand 10 wasserstoffreiche Containmentatmosphäre strömen und einen Teil der in den Katalysatormodulen 11 entstehenden Reaktionswärme abführen kann. Zahl und Anordnung der Katalysatormodule 11 werden den Gegebenheiten angepaßt, wobei jeweils die Katalysatormodule 11 einer Schicht von Katalysatormodulen 11 den Querschnitt des Gehäuses 10 im wesentlichen vollständig ausfüllen und die freien Räume nur einen geringen Teil des Querschnitts ausmachen.The overview of FIG. 6 shows the arrangement of possible individual catalyst modules in a recombiner housing 10. Each catalyst module 11 has a separate housing 33. This arrangement offers the advantage that a hydrogen-rich containment atmosphere can flow in the free spaces between the housings 33 of the individual catalyst modules and between the housings 33 of the catalyst modules and the recombiner wall 10 and can dissipate part of the heat of reaction generated in the catalyst modules 11. The number and arrangement of the catalyst modules 11 are adapted to the circumstances, the catalyst modules 11 of a layer of catalyst modules 11 each having the cross section of the housing 10 essentially completely fill and the free spaces make up only a small part of the cross section.
Das Katalysatormodul 25 weist im gesamten Querschnitt entweder Netze oder Granulat, beide mit Katalysatormaterial beschichtet, auf.In the entire cross section, the catalyst module 25 has either nets or granules, both coated with catalyst material.
Zur Kühlung des Katalysatormoduls 26 ist zusätzlich ein Strömungskanal 34, im Beispiel zentral angeordnet, vorgesehen.A flow channel 34, arranged centrally in the example, is additionally provided for cooling the catalyst module 26.
Bei dem Katalysatormodul 27 wird der Querschnitt mittels eingesetzter Platten oder Folien 35 in kleinere Kanäle auf- geteilt, deren Querschnitte jeweils mit Netzen gleicher oder unterschiedlicher Drahtdurchmesser oder Maschenweiten gefüllt sind.In the catalyst module 27, the cross section is divided into smaller channels by means of inserted plates or foils 35, the cross sections of which are each filled with networks of the same or different wire diameters or mesh sizes.
Bei dem Katalysatormodul 28 sind beide Seiten der Platten oder Folien 35 zur Wasserstoffrekombination auch an den Rändern der einzelnen Querschnitte mit Katalysatormaterial beschichtet .In the catalyst module 28, both sides of the plates or foils 35 for hydrogen recombination are also coated with catalyst material at the edges of the individual cross sections.
Das Katalysatormodul 29 sieht zur Wärmeabfuhr freie Strö- mungskanale 36, deren Querschnitte nicht mit Netzen gefüllt sind, vor. Damit werden Zonen geschaffen, in denen sich freie Konvektion ausbilden und zur Kühlung beitragen kann. Diese Zonen machen nur einen geringen Teil des Gesamtquerschnitts aus. Die Platten oder Folien 35 sind nur auf den Seiten, die mit den Katalysatorelementen in Kontakt sind, beschichtet .The catalytic converter module 29 provides free flow channels 36, the cross sections of which are not filled with nets, for heat dissipation. This creates zones in which free convection can form and contribute to cooling. These zones make up only a small part of the total cross-section. The plates or foils 35 are coated only on the sides that are in contact with the catalyst elements.
Bei dem Katalysatormodul 30 ist in allen Querschnitten poröses Granulat vorgesehen. Material, Porosität und Katalysa- torbeschichtung können in allen Kanälen gleich sein oder variieren. Bei dem Katalysatormodul 31 sind beide Seiten der Platten oder Folien 35 beschichtet. Die Kanäle sind wie zuvor mit Granulat gefüllt.In the catalyst module 30, porous granules are provided in all cross sections. Material, porosity and catalyst coating can be the same or vary in all channels. In the catalyst module 31, both sides of the plates or foils 35 are coated. The channels are filled with granules as before.
Das Katalysatormodul 32 sieht wieder freie Strömungskanäle 36 zur Schaffung von Konvektionszonen und damit Wärmeabfuhr vor. Das poröse Granulat in den Katalysatorelementen kann, wie zuvor beschrieben, gleich sein oder unterschiedliche Porositäten aufweisen. Die Platten oder Folien 35 sind nur ein- seitig beschichtet.The catalyst module 32 again provides free flow channels 36 to create convection zones and thus heat dissipation. As described above, the porous granules in the catalyst elements can be the same or have different porosities. The plates or foils 35 are coated on one side only.
Dargestellt ist in Fig. 6 die symmetrische Anordnung der Katalysatormodule in dem Rekombinatorgehäuse 10. Bei ebenfalls in den Fign. 5a und 5b dargestellter asymmetrischer Lage eines oder mehrerer Katalysatormodule 11 in dem Gehäuse 10 ist auch bei abwärts gerichteter Strömung des wasserstoffreichen Gemischs durch die freien Spalten oder durch die Katalysatormodule 11 selbst aufgrund der Druckdifferenzen zwischen den freien Querschnitten und mit porösen Katalysator- elementen gefüllten Kanälen der Module, die zum Queraustausch der Gemischsträhnen führen, eine interne Zirkulation mit aufwärts gerichteter Durchströmung des Katalysatormoduls und damit ein Anspringen der Reaktion möglich.The symmetrical arrangement of the catalyst modules in the recombiner housing 10 is shown in FIG. 6. Also in FIGS. 5a and 5b, the asymmetrical position of one or more catalytic converter modules 11 in the housing 10 is also the case when the hydrogen-rich mixture flows downwards through the free gaps or through the catalytic converter modules 11 itself due to the pressure differences between the free cross sections and channels filled with porous catalytic converter elements Modules that lead to the cross exchange of the mixture strands, an internal circulation with upward flow through the catalyst module and thus a starting of the reaction possible.
Zur Vermeidung der Aufheizung der Containmentsatmosphäre können die dargestellten Rekombinatoren mit vor- und nachgeschalteten Kühlern 7 betrieben werden, wie in Fig. 1 dargestellt ist. Es sind auch Kombinationen mit selbstanlaufenden Turboverdichtereinheiten denkbar, so daß die Durchströ- mung erzwungen ist und aufgrund höherer Strömungsgeschwindigkeiten und somit auch höherer Wärme- und Stoffübergangskoeffizienten ihre katalytische Wirksamkeit erhöht wird. In diesem Fall müssen die Rekombinatoren nicht mehr vertikal ausgerichtet angeordnet sein. Ihre Neigung gegenüber der vertikalen Achse kann beliebig sein. Bezugszeichenlis eTo avoid heating up the containment atmosphere, the recombiners shown can be operated with upstream and downstream coolers 7, as shown in FIG. 1. Combinations with self-starting turbocompressor units are also conceivable, so that the flow is forced and their catalytic effectiveness is increased due to higher flow velocities and thus also higher heat and mass transfer coefficients. In this case, the recombiners no longer have to be arranged vertically. Your inclination to the vertical axis can be arbitrary. Reference numeral e
1 Sicherheitsbehälter1 security container
2 unterer Bereich2 lower area
3 Strömung Gasgemisch3 flow gas mixture
4 Rekombinatoren4 recombiners
5 Durchströmung5 flow
6 Rekombinator6 recombiner
7 Kühler7 cooler
8 Steigleitung8 riser
9 Fallleitung9 Downpipe
10 Gehäuse10 housing
11 Katalysatormodul11 catalyst module
12 Rückschlagsperre12 Non-return check
13 Strömungskanal13 flow channel
14 Zwischenraum14 space
15 Beruhigungs- und Vermischungszone15 calming and mixing zone
16 AufwärtsStrömung16 Upward flow
17 AufwärtsStrömung17 Upward flow
18 AufwärtsStrömung18 Upward flow
19 AbwärtsStrömung19 Downward flow
20 AbwärtsStrömung20 Downward flow
21 Konvektion21 convection
22 Wärmeabfuhr an Containmentatmosphäre22 Heat dissipation in a containment atmosphere
23 Wärmeabfuhr an Containmentatmosphäre des Strömungskanals 1323 Heat dissipation in the containment atmosphere of the flow channel 13
24 Platten oder Folien24 plates or foils
25 bis 32 Katalysatormodul25 to 32 catalyst module
33 Gehäuse von 1133 housing of 11
34 Strömungskanal34 flow channel
35 Platten/Folien35 plates / foils
36 Strömungskanal 36 flow channel

Claims

Patentansprüche; Claims;
1. Rekombinator zum Beseitigen von Wasserstoff aus Stör- fallatmosphären mit einem Gehäuse (10), das eine Längsrichtung für eine Durchströmung vorgibt und an beiden Enden in Längsrichtung jeweils mindestens eine Öffnung aufweist, und mit mindestens einem Katalysatorelement (11), das in dem Gehäuse (10) angeordnet ist,1. Recombiner for removing hydrogen from hazardous atmospheres with a housing (10) which specifies a longitudinal direction for a flow and has at least one opening at both ends in the longitudinal direction, and with at least one catalyst element (11) which is in the housing (10) is arranged,
dadurch gekennzeichnet,characterized,
daß das mindestens eine Katalysatorelement (11) modulartig ausgebildet ist und mit einem porösen Substrat ausgefüllt ist, das mit einem Katalysa- tormaterial beschichtet ist, und daß das mindestens eine Katalysatorelement (11) den Querschnitt des Gehäuses (10) im wesentlichen vollständig ausfüllt.that the at least one catalyst element (11) is of modular design and is filled with a porous substrate which is coated with a catalyst material, and that the at least one catalyst element (11) essentially completely fills the cross section of the housing (10).
2. Rekombinator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens zwei Katalysatormodule (11) vorgesehen sind, die nebeneinander und/oder übereinander im Gehäuse (10) angeordnet sind.2. Recombiner according to claim 1, characterized in that at least two catalyst modules (11) are provided, which are arranged side by side and / or one above the other in the housing (10).
3. Rekombinator nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen zwei nebeneinander angeordneten Katalysatormodulen (11) mindestens ein freier Strömungskanal3. Recombiner according to claim 2, characterized in that between two catalyst modules (11) arranged next to one another at least one free flow channel
(13) vorgesehen ist.(13) is provided.
4. Rekombinator nach Anspruch 2 oder 3 , dadurch gekennzeichnet, daß zwischen zwei übereinander angeordneten Katalysatormodulen (11) mindestens ein Zwischenraum4. Recombiner according to claim 2 or 3, characterized in that between two stacked catalyst modules (11) at least one space
(14) vorgesehen ist. (14) is provided.
5. Rekombinator nach einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatormodule (11) symmetrisch oder asymmetrisch im Gehäuse (10) verteilt angeordnet sind.5. Recombiner according to one of claims 2 to 4, characterized in that the catalyst modules (11) are arranged symmetrically or asymmetrically in the housing (10).
6. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 5 , dadurch gekennzeichnet, daß Platten oder Folien (24) das Gehäuse (10) in Längsrichtung in Strömungskanäle unterteilen, wobei die Strömungskanäle zumindest teilweise mit Katalysatormodulen (11) ausgefüllt sind.6. Recombiner according to one of claims 1 to 5, characterized in that plates or foils (24) divide the housing (10) in the longitudinal direction into flow channels, the flow channels being at least partially filled with catalyst modules (11).
7. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 6 , dadurch gekennzeichnet, daß das poröse katalytische Substrat als Granulat oder als eine Anordnung aus Netzen, Strei- fen und/oder Streckmetallen ausgebildet ist.7. Recombiner according to one of claims 1 to 6, characterized in that the porous catalytic substrate is designed as granules or as an arrangement of networks, strips and / or expanded metals.
8. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 6 , dadurch gekennzeichnet, daß das poröse katalytische Substrat als eine Kombination aus einem Granulat und einer An- Ordnung aus Netzen, Streifen und/oder Streckmetallen ausgebildet ist.8. Recombiner according to one of claims 1 to 6, characterized in that the porous catalytic substrate is formed as a combination of a granulate and an arrangement of nets, strips and / or expanded metals.
9. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 8 , dadurch gekennzeichnet, daß in einem Katalysatormodul (11) eine Kombination aus einem beschichteten, katalytisch wirkenden Substrat, insbesondere Platten oder Folien, und einem unbeschichteten, nicht katalytisch wirkenden Substrat, insbesondere Platten oder Folien, vorgesehen ist.9. recombiner according to one of claims 1 to 8, characterized in that in a catalyst module (11) a combination of a coated, catalytically active substrate, in particular plates or films, and an uncoated, non-catalytically active substrate, in particular plates or films, is provided.
10. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Katalysatormodul (11) ein Gehäuse (33) aufweist. 10. Recombiner according to one of claims 1 to 9, characterized in that the catalyst module (11) has a housing (33).
11. Rekombinator nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (33) des Katalysatormoduls (11) beabstandet zum Gehäuse (10) angeordnet ist.11. Recombiner according to claim 10, characterized in that the housing (33) of the catalyst module (11) is arranged at a distance from the housing (10).
12. Rekombinator nach Anspruch 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Gehäuse (33) von jeweils zwei Katalysatormodulen (11) beabstandet zueinander im Gehäuse (10) des Rekombinators (6) angeordnet sind.12. Recombiner according to claim 10 or 11, characterized in that the housing (33) of two catalyst modules (11) spaced apart from each other in the housing (10) of the recombiner (6) are arranged.
13. Rekombinator nach einem der Ansprüche 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (33) des Katalysatormoduls (11) vollständig mit katalytischem Substrat ausgefüllt ist.13. Recombiner according to one of claims 10 to 12, characterized in that the housing (33) of the catalyst module (11) is completely filled with catalytic substrate.
14. Rekombinator nach einem der Ansprüche 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß im Gehäuse (33) mindestens ein Strömungskanal (34) ausgebildet ist.14. Recombiner according to one of claims 10 to 12, characterized in that at least one flow channel (34) is formed in the housing (33).
15. Rekombinator nach einem der Ansprüche 10 bis 14, da- durch gekennzeichnet, daß Platten oder Folien (35) das15. Recombiner according to one of claims 10 to 14, characterized in that plates or foils (35)
Gehäuse (33) in Längsrichtung in Strömungskanäle (36) unterteilen, wobei die Strömungskanäle (36) zumindest teilweise mit katalytischem Substrat ausgefüllt sind.Subdivide the housing (33) in the longitudinal direction into flow channels (36), the flow channels (36) being at least partially filled with catalytic substrate.
16. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (10) einen im wesentlichen gleichen Querschnitt über die gesamte Länge aufweist .16. Recombiner according to one of claims 1 to 15, characterized in that the housing (10) has a substantially same cross section over the entire length.
17. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß an mindestens einer der beiden offenen Enden innerhalb des Gehäuses (10) eine Beruhigungs- und Vermischungszone (15) vorgesehen ist.17. Recombiner according to one of claims 1 to 16, characterized in that a calming and mixing zone (15) is provided on at least one of the two open ends within the housing (10).
18. Rekombinator nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß die in dem Innnenraum des Gehäuses (10) angeordne- ten Platten oder Folien (24) die Beruhigungs- und Vermischungszone (15) in Teilvolumina aufteilen.18. Recombiner according to claim 17, characterized in that arranged in the interior of the housing (10) divide the calming and mixing zone (15) into partial volumes.
19. Rekombinator nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß die Platten oder Folien (24) im Bereich der Beruhigungs- und Vermischungszone (15) zumindest teilweise unbeschichtet sind.19. Recombiner according to claim 18, characterized in that the plates or foils (24) in the region of the calming and mixing zone (15) are at least partially uncoated.
20. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß an mindestens einer der beiden offenen Enden des Gehäuses (10) Kühlvorrichtungen (7) angeordnet sind.20. Recombiner according to one of claims 1 to 19, characterized in that cooling devices (7) are arranged on at least one of the two open ends of the housing (10).
21. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 20, dadurch gekennzeichnet, daß in den innerhalb des Gehäuses (10) von den Katalysatormodulen (11) freigelassenen Volumnia Kühlvorrichtungen angeordnet sind, insbesondere in Form von Strahlungsblechen oder mit Kühlmitteln durchströmten Kühlrohren.21. Recombiner according to one of claims 1 to 20, characterized in that in the housing (10) of the catalyst modules (11) released volumnia cooling devices are arranged, in particular in the form of radiation plates or cooling tubes through which coolants flow.
22. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß Rückschlagsperren (12) an mindestens einer der beiden offenen Enden des Gehäuses (10) vorgesehen sind. 22. Recombiner according to one of claims 1 to 21, characterized in that non-return locks (12) are provided on at least one of the two open ends of the housing (10).
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