EP0240419A1 - Procédé d'enrobage de déchets radioactifs ou toxiques en poudres et/ou en grains dans du bitume en granulés - Google Patents

Procédé d'enrobage de déchets radioactifs ou toxiques en poudres et/ou en grains dans du bitume en granulés Download PDF

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EP0240419A1
EP0240419A1 EP87400681A EP87400681A EP0240419A1 EP 0240419 A1 EP0240419 A1 EP 0240419A1 EP 87400681 A EP87400681 A EP 87400681A EP 87400681 A EP87400681 A EP 87400681A EP 0240419 A1 EP0240419 A1 EP 0240419A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
bitumen
extruder
waste
radioactive
powders
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP87400681A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Jean Raibaud
Pascal Cirasse
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
TechnicAtome SA
Original Assignee
TechnicAtome SA
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Filing date
Publication date
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Withdrawn legal-status Critical Current

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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/30—Processing
    • G21F9/301—Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/307—Processing by fixation in stable solid media in polymeric matrix, e.g. resins, tars

Definitions

  • the present invention relates to the coating in bitumen of radioactive or toxic waste.
  • the coating in bitumen of radioactive or toxic waste constituted for example by an aqueous suspension is generally carried out by mixing the aqueous suspension with bitumen in the fluidized state, then carrying out an evaporation of the water from the suspension and pouring the mixture thus obtained into a container to solidify it.
  • French patent 2052093 of the CEA filed on 7/15/1969 describes an installation for coating an aqueous suspension of radioactive products using bitumen, which uses a thin film evaporator and a gear pump to extract the coated products obtained at the base of the evaporator. To achieve this coating, it is also possible to use continuous coating installations, using twin or quadruple screw extruders in which the waste is mixed with the bitumen and the suspension is dried.
  • Patent DE-C-2 240 119 also describes an installation for coating waste in bitumen, which uses an extruder in which the mixing and drying of the waste takes place.
  • Patent FR-A-2 418 387 describes, on the contrary, a process for coating radioactive waste such as ion exchange resins in bitumen, which comprises a preliminary stage of drying the waste making it possible not to exceed a temperature of 120 ° C in the mixer; this prevents chemical decomposition of the resins in the mixer from occurring, releasing toxic or explosive gases.
  • bitumen must be brought beforehand to a temperature sufficient to present the fluidity necessary for its transfer and its metering by means of a pump. Therefore, very fluid bitumens which do not have good mechanical strength are used, for example a direct distillation bitumen such as the product sold under the name MEXPHALT 40/50, which has a penetration index at 25 ° C of 4 at 5mm, a softening point of 47 at 60 ° C and a pumpability temperature of 125 ° C.
  • the coating is carried out in an extruder, it is possible to use more viscous bitumens, obtained by blowing, the characteristics of which have been modified by partial dehydrogenation and oxidation.
  • the generally chosen bitumen which is for example MEXPHALT 90/40, has a penetration index at 25 ° C of 3.5 to 4.5mm, a softening point of 95 ° C and a pumpability temperature of 165 ° vs.
  • bitumens have excellent waste confinement properties, but they pose mechanical resistance problems because they are in a visco-elastic state at ambient temperature. In addition, their resistance to irradiation for an integrated dose of 108 rad is insufficient. Furthermore, in order to obtain correct evaporation of the water present in the waste suspension, it is necessary to use in these installations temperatures of the order of 160 ° C., which involves considerable fire risks.
  • the present invention specifically relates to a method of coating waste in bitumen, which overcomes the drawbacks of the methods mentioned above.
  • the process according to the invention for coating radioactive or toxic waste in bitumen consists in introducing radioactive or toxic waste in powders and / or grains into granules of a bitumen containing at least one radioactive or toxic waste. 25% asphaltene and at least one fluxing liquid, and heating the extruder so as to obtain at the outlet thereof a pasty or liquid mixture containing said waste.
  • bitumen melting circuits can be eliminated since it must no longer be introduced in the molten state into the mixing apparatus.
  • the heating is only intended to fluidize the bitumen, it is possible to limit the high temperature zone to the last part of the extruder only to facilitate the flow of the mixture when it is desired to obtain a liquid mixture.
  • the addition of a fluxing liquid to the bitumen in granules makes it possible to lower the temperature necessary to obtain a liquid or pasty mixture and to reduce the mechanical energy necessary for the mixing operation.
  • bitumens having better characteristics for example solid asphalt in granules such as "C5 asphalt” obtained by selective extraction with pentane, which contains a fraction of the order 30% asphaltene.
  • This asphalt has a zero penetration index at 25 ° C, a softening point of 150 ° C, a pumpable temperature of 250 ° C and it is hardly flammable.
  • its high content of aromatic products (oils and resins) and heterocyclic compounds (asphaltene) gives it excellent resistance to irradiation.
  • bitumen with more than 25% of asphaltene a natural rock such as gilsonite which has substantially the same characteristics as asphalt to C5 and which is a solid easily convertible into granules.
  • the fluxing liquids which can be used in the invention are liquids capable of lowering the softening point of the bitumen used.
  • Aromatic oils can be of the LCO (Light Cycle Oil) type, they are 90% distillation residues of cyclic hydrocarbons. Paraffinic oils are generally conventional mechanism lubrication oils, for example contaminated radioactive oils from pumps and compressors in nuclear installations.
  • the process of the invention can be implemented in different ways depending on whether a pasty mixture or a liquid mixture is collected at the outlet of the extruder.
  • the extruder is heated so as to recover at the outlet of the latter a liquid mixture.
  • the liquid mixture is introduced into a container and the mixture is allowed to harden in the container, the bitumen then serving as a waste containment barrier.
  • the mixture of bitumen, fluxing liquid and waste leaving the extruder contain at most 50% of radioactive or toxic waste.
  • the inlet of the extruder is heated to 100 ° C, then the middle part to about 120 ° C and the last part to a temperature of 140 to 160 ° C.
  • the extruder is heated so as to recover a paste mixture at the outlet of the extruder.
  • This pasty mixture is then transformed into profiles which are then cut into pieces such as cylindrical pellets having for example a diameter of 20 mm and a height of 20 mm.
  • bitumen does not serve as a containment barrier for radioactive or toxic waste but only as a binder to agglomerate this waste.
  • the pieces or pellets obtained at the outlet of the extruder cannot be stored as is. Also, it is necessary to coat them in thermosetting resins or in concrete to form around them a concrete or resin confinement barrier having the desired properties.
  • the entire extruder can be heated to a relatively low temperature not exceeding 120 ° C, for example heating the inlet to 100 ° C and the rest at 120 ° C.
  • the process of the invention can be used for the treatment of liquid waste provided, of course, that this waste is transformed into powders and / or grains before introducing them into the extruder.
  • the method of the invention comprises a preliminary step consisting in transforming the liquid waste into powders and / or grains. This can be done by heat treatment in a separate installation, which allows the temperature and duration of the treatment to be adjusted according to the type of waste treated. This treatment may consist of drying carried out by introducing the liquid waste into a reactor with a stream of hot gas.
  • This heat treatment can also consist of incineration of the waste, which leads to obtaining waste dry powders such as ash.
  • the powders and / or the grains are then introduced into a conventional extruder with the bitumen granules introduced cold and the fluxing liquid.
  • the heating of the mixture to the desired temperature is then carried out in the extruder.
  • bitumen into the extruder at a temperature above room temperature to promote the mixing operation, but this temperature is generally less than 100 ° C. and does not require bitumen melting installations as in l prior art.
  • the fluxing liquid for example aromatic or paraffinic oils
  • the fluxing liquid can be introduced at the inlet of the extruder at the same time as the bitumen and the waste; it can also be introduced separately at one or more points of the extruder cage.
  • the quantity of fluxing liquid used represents from 25% to 40% by weight of the mixture formed by the bitumen and the fluxing liquid.
  • the powders and / or the grains of radioactive or toxic waste are obtained by heat treatment of liquids
  • the powders and / or grains thus obtained are preferably transferred by means of a gas stream, then at least one is separated. part of the powders and / or grains present in the gas stream and the part thus separated is introduced into the extruder.
  • This separation of the powders and / or of the grains from the gas stream is preferably carried out by carrying out the following treatment cycle: - first separate a portion of the powders and / or grains present in the gas stream to deplete it in powders and / or grains, - circulating the gas thus depleted in powders and / or grains in the first compartment of a filtration device separated into first and second compartments by at least one porous and permeable wall having pores of dimensions smaller than that of the powders and / or grains for obtaining at the outlet of this first compartment gas enriched in powders and / or grains and diffusing in the second compartment purified gas, - recover the purified gas which has diffused in the second compartment, and - Recycle the gas enriched in powders and / or grains leaving the first compartment to subject it to a new treatment cycle with the gas stream to be treated.
  • the powders and / or grains are separated from the gas stream in a cyclone separator and introduced directly into the extruder from the separator.
  • This method of introducing the powders and / or grains obtained during drying is particularly advantageous since there is no rupture of the confinement between the drying installation and the coating installation. In addition, it avoids having to store the powders and / or the grains and then dosing them at the entrance to the extruder. This prevents radioactive dust from being released into the atmosphere.
  • Radioactive or toxic waste capable of being treated by the process of the invention can thus be obtained by heat treatment of liquid waste such as aqueous effluents from nuclear power plants, nuclear plants and many industrial installations.
  • these effluents can be constituted solely by solutions or else by suspensions of particles of insoluble matter such as fine powders, for example metal oxide powders, colloidal particles, etc. In all cases, during the heat treatment of these effluents, particles are obtained which may consist of powder, ash, etc.
  • the waste treated by the process of the invention may also consist of grain products such as ion exchange resins which are preferably subjected to drying before introducing them into the extruder with the bitumen granules. and the fluxing liquid.
  • grain products such as ion exchange resins which are preferably subjected to drying before introducing them into the extruder with the bitumen granules. and the fluxing liquid.
  • an installation which comprises: a liquid waste drying reactor comprising means for introducing liquid waste, means for introducing a hot gas and means for collecting the particles obtained in the drying reactor, and an extruder provided with heating means, means for introducing bitumen granules, means for introducing fluxing liquid and means for introducing the particles (powders and / or grains) collected in the drying reactor.
  • the installation further comprises means for transferring the particles collected in the drying reactor by means of a gas stream and means for separating the particles transferred by the gas stream.
  • the means for separating the transferred particles by the gas stream comprise: a treatment loop successively comprising a filtration device separated into a first and a second compartment by at least one porous and permeable wall having pores of dimensions smaller than those of the particles, a particle separation device connected to the two ends of the first compartment of the filtration device, and means for circulating the gas stream in the treatment loop, - means for introducing the gas stream into the loop treatment, means for extracting the gas having diffused in the second compartment of the filtration device, and - Means for collecting the separated particles in the separation device and introducing them into the extruder.
  • the separation device is a cyclone separator and the porous walls of the filtration device consist of tubes internally delimiting the first compartment.
  • the process of the invention can also be used to coat particles coming from a drying reactor or from an incinerator after these have been stored.
  • the stored particles are taken up either directly by a mechanical extraction device or by a gas stream and they are introduced into the treatment loop described above to separate the particles and introduce them directly into the extruder.
  • FIG. 1 there is shown an installation for continuously coating radioactive effluents implementing the method of the invention.
  • the effluents to be treated are stored in a tank 1 which is equipped with a pipe 3 and a circulation pump 5, with a system of on-line pH regulation 7 and of a device for injecting insolubilization products 9.
  • a pipe 11 provided with a positive displacement pump 13 makes it possible to inject the effluents coming from the reservoir 1 into a flash drying reactor 15.
  • this reactor 15, hot air is introduced via line 17 which is sucked through a filter 19 by a booster 21 and is heated in a heater 23.
  • the liquid effluents are evaporated by the hot air and they are cooled at the outlet of the reactor in the dilution box 25 by quenching air which is introduced through line 27 after being cooled in an exchanger 29.
  • the mixture leaving the dilution box 25 is therefore consisting of air loaded with powders and / or grains.
  • This mixture is then treated in the loop 31 provided with a cyclone separator 33, a circulation fan 35 and a filtration device 37 separated into a first compartment 37a and a second compartment 37b by porous and permeable tubes 37c , the direction of circulation in the treatment loop being indicated on the diagram.
  • the air laden with powders and dust is thus first introduced into the cyclone 33 where a part of the powders is separated and collected in the lock 39 while the gas depleted in particles is taken up by the fan 35, then introduced in the filtration device 37.
  • this filtration device 37 a pressure difference has been established between the compartments 37a and 37b in order to be able to extract from this device by passage through the wall of the porous tubes 37c of the purified air and recover at the outlet of the first compartment air enriched with particles.
  • the purified air is evacuated via the pipe 41, and the air enriched in particles is recycled in the cyclone 33 with an additional air loaded with particles (powders and / or grains) coming from the flash reactor 15.
  • the air purified leaving the filtration device through the pipe 41 is sucked by the pump 43 and it can be discharged into the atmosphere after passing through safety filters 45.
  • the powders and / or the separated grains are continuously treated in the cyclone 33 by introducing them directly through the lock 39 into an extruder 47.
  • Bitumen granules are also introduced into this extruder from a hopper 49 and the quantity of bitumen introduced by means of the extractor 51 is metered.
  • a metering pump 59 is provided for injecting a determined quantity of fluxing liquid coming from the tank 60 at one or more points of the extruder cage .
  • the extruder is provided with heating sleeves and the bitumen is if necessary heated in this extruder before the introduction of the particles coming from the separator 33. In the last part of the extruder 47, it is possible to continue heating the mixture to a higher temperature.
  • This installation therefore makes it possible to continuously treat liquid effluents in order to coat them in bitumen. This allows the volume of waste to be limited and its packaging to be carried out continuously under good conditions.
  • FIG 2 there is shown a variant embodiment of the installation of Figure 1 more particularly suitable for the deferred coating of powders, grains or ash from incineration.
  • the installation comprises a storage hopper 26 for the particles, and the particles stored in the hopper 26 are then introduced into the treatment loop 31 by a pneumatic transport assembly comprising a fan 61, a heater 63, a can of introduction 65 supplied by a dosing screw 67.
  • the particles are taken up by a gas stream, then introduced into the treatment loop 31 in which they are separated at 33, then introduced continuously into the extruder 47, with the bitumen granules coming from the hopper 49 and the fluxing liquid coming from the tank 60.
  • an installation such as those shown in FIGS. 1 and 2 was used to treat powders having an average particle size of 1 to 5 micrometers using for coating a two-screw extruder of 55 cm in diameter with streaks after the product introduction area and before the final heating area.
  • the speed of rotation of the screws was 120 rpm, the flow rate in the extruder 10 kg / h.

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Abstract

L'invention a pour objet un procédé et une installation d'enrobage de déchets radioactifs ou toxiques en poudres et/ou en grains par du bitume en granulés. On introduit les poudres et/ou les grains dans une extrudeuse (47) dans laquelle on introduit également (par 49) des granulés de bitume contenant au moins 25% d'asphaltène et (par 60) un liquide fluxant. L'extrudeuse est chauffée de façon à obtenir à la sortie de celle-ci un mélange de bitume liquéfié ou pâteux contenant les poudres et/ou les grains. On peut introduire le mélange liquéfié dans un conteneur (53) puis le laisser durcir dans ce conteneur. Le bitume peut être de l'asphalte au C5 ou de la gilsonite. Le liquide fluxant peut être formé d'huiles paraffiniques ou aromatiques, par exemple d'huiles de vidange.

Description

  • La présente invention a pour objet l'enrobage dans du bitume de déchets radioactifs ou toxiques.
  • L'enrobage dans du bitume de déchets radioactifs ou toxiques constitués par exemple par une suspension aqueuse est généralement effectué en mélangeant la suspension aqueuse avec du bitume à l'état fluidifié, en procédant ensuite à une évaporation de l'eau de la suspension et en coulant le mélange ainsi obtenu dans un récipient pour le solidifier.
  • Le brevet français 2052093 du C.E.A. déposé le 15/7/1969 décrit une installation d'enrobage d'une suspension aqueuse de produits radioactifs au moyen de bitume, qui utilise un évaporateur à couche mince et une pompe à engrenage pour extraire les produits enrobés obtenus à la base de l'évaporateur. Pour réaliser cet enrobage, on peut aussi utiliser des installations d'enrobage en continu, utilisant des extrudeuses à double ou à quadruple vis dans lesquelles s'effectuent le mélange des déchets avec le bitume et le séchage de la suspension. Le brevet DE-C-2 240 119 décrit également une installation d'enrobage de déchets dans du bitume, qui utilise une extrudeuse dans laquelle s'effectue le mélange et le séchage des déchets. Le fait de réaliser simultanément le séchage et le mélange des déchets avec le bitume, dans un évaporateur à couche mince ou dans une extrudeuse, permet ainsi d'éviter l'étape de séchage préalable. Le brevet FR-A-2 418 387 décrit au contraire un procédé d'enrobage de déchets radioactifs tels que des résines échangeuses d'ions dans du bitume, qui comprend une étape préalable de séchage des déchets permettant de ne pas dépasser une température de 120°C dans le malaxeur ; ainsi, on évite qu'il ne puisse se produire une décomposition chimique des résines dans le malaxeur avec libération de gaz toxiques ou explosifs. Cependant, dans ce cas, il est nécessaire d'introduire le bitume à l'état liquide dans le malaxeur et donc de le chauffer préalablement à une température suffisante, par exemple à 140°C.
  • Ces procédés présentent certains inconvénients. En effet, le bitume doit être porté au préalable à une température suffisante pour présenter la fluidité nécessaire pour son transfert et son dosage au moyen d'une pompe. De ce fait, on utilise des bitumes très fluides ne présentant pas une bonne résistance mécanique, par exemple un bitume de distillation directe tel que le produit commercialisé sous le nom MEXPHALT 40/50, qui présente un indice de pénétrabilité à 25°C de 4 à 5mm, un point de ramollissement de 47 à 60°C et une température de pompabilité de 125°C.
  • Dans le cas où l'on réalise l'enrobage dans une extrudeuse, on peut utiliser des bitumes plus visqueux, obtenus par soufflage, dont les caractéristiques ont été modifiées par déshydrogénation et oxydation partielles. Ainsi, le bitume généralement choisi qui est par exemple le MEXPHALT 90/40, a un indice de pénétrabilité à 25°C de 3,5 à 4,5mm, un point de ramollissement de 95°C et une température de pompabilité de 165°C.
  • Ces bitumes ont d'excellentes propriétés de confinement des déchets, mais ils posent des problèmes de résistance mécanique car ils se présentent dans un état visco-élastique à la température ambiante. De plus, leur résistance à l'irradiation pour une dose intégrée de 10⁸ rad est insuffisante. Par ailleurs, pour obtenir une évaporation correcte de l'eau présente dans la suspension de déchets, il est nécessaire d'utiliser dans ces installations des températures de l'ordre de 160°C, ce qui entraîne des risques d'incendie non négligeables.
  • La présente invention a précisément pour objet un procédé d'enrobage de déchets dans du bitume, qui pallie les inconvénients des procédés rappelés ci-dessus.
  • Le procédé, selon l'invention, d'enrobage de déchets radioactifs ou toxiques dans du bitume consiste à introduire dans une extrudeuse des déchets radioactifs ou toxiques en poudres et/ou en grains avec des granulés d'un bitume contenant au moins 25% d'asphaltène et au moins un liquide fluxant, et à chauffer l'extrudeuse de façon à obtenir à la sortie de celle-ci un mélange pâteux ou liquide contenant lesdits déchets.
  • Le fait d'utiliser dans le procédé de l'invention des déchets en poudres et/ou en grains et du bitume en granulés contenant au moins 25% d'asphaltène avec un liquide fluxant, permet d'obtenir de nombreux avantages.
  • En effet, on peut utiliser une extrudeuse classique exactement adaptée aux impératifs de malaxage, facile à démonter et à décontaminer, et munie de manchons de chauffage à induction, puisqu'il n'est pas nécessaire d'utiliser des surfaces importantes d'échange. On peut supprimer les circuits de fusion du bitume puisque celui-ci ne doit plus être introduit à l'état fondu dans l'appareil de mélange. Par ailleurs, étant donné que le chauffage a seulement pour but de fluidifier le bitume, on peut limiter la zone à haute température à la dernière partie de l'extrudeuse uniquement pour faciliter l'écoulement du mélange lorsqu'on veut obtenir un mélange liquide. De plus, l'addition au bitume en granulés d'un liquide fluxant, permet d'abaisser la température nécessaire pour obtenir un mélange liquide ou pâteux et de réduire l'énergie mécanique nécessaire pour l'opération de mélange. Enfin, le procédé de l'invention permet l'utilisation de bitumes ayant de meilleures caractéristiques, par exemple des asphaltes solides en granulés tels que l'"asphalte au C5" obtenu par extraction sélective au pentane, qui contient une fraction de l'ordre de 30% d'asphaltène. Cet asphalte présente un indice de pénétrabilité nul à 25°C, un point de ramolissement de 150°C, une température de pompabilité de 250°C et il est difficilement inflammable. Par ailleurs, sa heute teneur en produits aromatiques (huiles et résines) et en composés hétérocycliques (asphaltène) lui confère une excellente résistance à l'irradiation.
  • On peut aussi utiliser comme bitume à plus de 25% d'asphaltène, une roche naturelle telle que la gilsonite qui présente sensiblement les mêmes caractéristiques que l'asphalte au C5 et qui est une solide facilement transformable en granulés.
  • On précise que les liquides fluxants utilisables dans l'invention sont des liquides capables d'abaisser le point de ramollissement du bitume utilisé.
  • A titre d'exemples de liquides fluxants susceptibles d'être utilisés, on peut citer les huiles aromatiques, les huiles paraffiniques et les huiles au silicone. Les huiles aromatiques peuvent être du type LCO (Light Cycle Oil), ce sont des résidus de distillation à 90% d'hydrocarbures cycliques. Les huiles paraffiniques sont généralement des huiles classiques de graissage de mécanisme, par exemple des huiles radioactives contaminées provenant des pompes et compresseurs d'installations nucléaires.
  • Le procédé de l'invention peut être mis en oeuvre de différentes façons selon que l'on receuillir à la sortie de l'extrudeuse un mélange pâteux ou un mélange liquide.
  • Ainsi, selon un premier mode de mise en oeuvre du procédé de l'invention, on chauffe l'extrudeuse de façon à récupérer à la sortie de celle-ci un mélange liquide. Dans ce cas, on introduit le mélange liquide dans un conteneur et on laisse durcir le mélange dans le conteneur, le bitume servant alors de barrière de confinement des déchets.
  • Pour que cette barrière de confinement soit suffisante, il est préférable que le mélange de bitume, de liquide fluxant et de déchets sortant de l'extrudeuse contiennent au plus 50% de déchets radioactifs ou toxiques.
  • Dans ce premier mode de mise en oeuvre du procédé de l'invention, il est généralement nécessaire de chauffer la dernière partie de l'extrudeuse à une température plus élevée que le reste de l'extrudeuse pour obtenir à la sortie un liquide s'écoulant facilement et réaliser un enrobage satisfaisant des déchets dans le bitume. Généralement, on chauffe l'entrée de l'extrudeuse à 100°C, puis la partie médiane à environ 120°C et la dernière partie à une température de 140 à 160°C.
  • Selon un second mode de mise en oeuvre du procédé de l'invention, on chauffe l'extrudeuse de façon à récupérer à la sortie de l'extrudeuse un mélange pâteux. On transforme alors ce mélange pâteux en profilés que l'on découpe ensuite en morceaux tels que des pastilles cylindriques ayant par exemple un diamètre de 20 mm et une hauteur de 20 mm.
  • Dans ce cas, le bitume ne sert pas de barrière de confinement des déchets radioactifs ou toxiques mais seulement de liant pour agglomérer ces déchets. On peut donc tolérer une proportion plus importante de déchets et le mélange de bitume, de liquide fluxant et de déchets sortant de l'extrudeuse peut contenir jusqu'à 70% en poids de déchets.
  • Cependant, les morceaux ou les pastilles obtenus à la sortie de l'extrudeuse ne peuvent être stockés tels quels. Aussi, il est nécessaire de les enrober dans des résines thermodurcissables ou dans du béton pour former autour de ceux-ci une barrière de confinement en béton ou en résine ayant les propriétés voulues.
  • Dans ce second mode de mise en oeuvre du procédé de l'invention, on peut chauffer la totalité de l'extrudeuse à une température relativement basse n'excédant pas 120°C, par exemple chauffer l'entrée à 100°C et le reste à 120°C.
  • Le procédé de l'invention peut être utilisé pour le traitement de déchets liquides à condition bien entendu de transformer ces déchets en poudres et/ou en grains avant de les introduire dans l'extrudeuse. Dans ce cas, le procédé de l'invention comporte une étape préalable consistant à transformer les déchets liquides en poudres et/ou en grains. Ceci peut être effectué par traitement thermique dans une installation séparée, ce qui permet de moduler la température et la durée du traitement en fonction du type de déchets traités. Ce traitement peut consister en un séchage réalisé en introduisant les déchets liquides dans un réacteur avec un courant de gaz chaud.
  • Ce traitement thermique peut également consister en une incinération des déchets, ce qui conduit à l'obtention de déchets pulvérulents secs tels que des cendres.
  • Les poudres et/ou les grains sont ensuite introduits dans une extrudeuse classique avec les granulés de bitume introduits à froid et le liquide fluxant. Le réchauffage du mélange à la température désirée est effectué ensuite dans l'extrudeuse.
  • On peut toutefois introduire le bitume dans l'extrudeuse à une température supérieure à la température ambiante pour favoriser l'opération de mélange, mais cette température est généralement inférieure à 100°C et ne nécessite pas d'installations de fusion du bitume comme dans l'art antérieur.
  • Le liquide fluxant, par exemple les huiles aromatiques ou paraffiniques, peut être introduit à l'entrée de l'extrudeuse en même temps que le bitume et les déchets ; il peut être aussi introduit séparément en un ou plusieurs points de la cage de l'extrudeuse.
  • Généralement, la quantité de liquide fluxant utilisée représente de 25% à 40% en poids du mélange formé par le bitume et le liquide fluxant.
  • Lorsque les poudres et/ou les grains de déchets radioactifs ou toxiques sont obtenus par traitement thermique de liquides, on réalise de préférence le transfert des poudres et/ou des grains ainsi obtenus au moyen d'un courant gazeux, puis on sépare au moins une partie des poudres et/ou des grains présents dans le courant gazeux et on introduit la partie ainsi séparée dans l'extrudeuse.
  • Cette séparation des poudres et/ou des grains du courant gazeux est réalisée de préférence en effectuant le cycle de traitement suivant :
    - séparer tout d'abord une partie des poudres et/ou des grains présents dans le courant gazeux pour l'appauvrir en poudres et/ou grains,
    - mettre en circulation le gaz ainsi appauvri en poudres et/ou grains dans le premier compartiment d'un dispositif de filtration séparé en un premier et un second compartiments par au moins une paroi poreuse et perméable ayant des pores de dimensions inférieures à celle des poudres et/ou grains pour obtenir à la sortie de ce premier compartiment du gaz enrichi en poudres et/ou grains et diffuser dans le second compartiment du gaz purifié,
    - récupérer le gaz purifié qui a diffusé dans le second compartiment, et
    - recycler le gaz enrichi en poudres et/ou grains sortant du premier compartiment pour le soumettre à un nouveau cycle de traitement avec le courant gazeux à traiter.
  • Généralement, les poudres et/ou grains sont séparés du courant gazeux dans un séparateur cyclone et introduits directement dans l'extrudeuse à partir de se séparateur.
  • Ce mode d'introduction des poudres et/ou grains obtenus lors du séchage est particulièrement avantageux car il n'y a pas de rupture du confinement entre l'installation de séchage et l'installation d'enrobage. De plus, on évite d'avoir à stocker les poudres et/ou les grains et de les doser ensuite à l'entrée de l'extrudeuse. On évite ainsi que des poussières radioactives puissent être libérées dans l'atmosphère.
  • Les déchets radioactifs ou toxiques susceptibles d'être traités par le procédé de l'invention peuvent ainsi être obtenus par traitement thermique de déchets liquides tels que des effluents aqueux provenant des centrales nucléaires, des usines nucléaires et de nombreuses installations industrielles.
  • Il est à noter que ces effluents peuvent être constitués uniquement par des solutions ou encore par des suspensions de particules de matières insolubles telles que des poudres fines, par exemple des poudres d'oxydes métalliques, des particules colloïdales, etc. Dans tous les cas, lors du traitement thermique de ces effluents, on obtient des particules qui peuvent être constituées par une poudre, des cendres, etc.
  • Les déchets traités par le procédé de l'invention peuvent être également constitués par des produits en grains tels que des résines échangeuses d'ions que l'on soumet de préférence à un séchage avant de les introduire dans l'extrudeuse avec les granulés de bitume et le liquide fluxant.
  • Pour traiter par le procédé de l'invention des déchets liquides radioactifs ou toxiques, on peut utiliser une installation qui comprend :
    - un réacteur de séchage des déchets liquides comportant des moyens d'introduction des déchets liquides, des moyens d'introduction d'un gaz chaud et des moyens de collection des particules obtenues dans le réacteur de séchage, et
    - une extrudeuse munie de moyens de chauffage, de moyens d'introduction de granulés de bitume de moyens d'introduction de liquide fluxant et de moyens d'introduction des particules (poudres et/ou grains) collectées dans le réacteur de séchage.
  • De préférence, l'installation comprend de plus des moyens pour transférer les particules collectées dans le réacteur de séchage au moyen d'un courant gazeux et des moyens de séparation des particules transférées par le courant gazeux.
  • De préférence, les moyens de séparation des particules transférées, par le courant gazeux comprennent :
    - une boucle de traitement comprenant successivement un dispositif de filtration séparé en un premier et un second compartiments par au moins une paroi poreuse et perméable ayant des pores de dimensions inférieures à celles des particules, un dispositif de séparation de particules raccordé aux deux extrémités du premier compartiment du dispositif de filtration, et des moyens pour mettre en circulation le courant gazeux dans la boucle de traitement,
    - des moyens pour introduire le courant gazeux dans la boucle de traitement,
    - des moyens pour extraire le gaz ayant diffusé dans le second compartiment du dispositif de filtration, et
    - des moyens pour recueillir les particules séparées dans le dispositif de séparation et les introduire dans l'extrudeuse.
  • De préférence, le dispositif de séparation est un séparateur cyclone et les parois poreuses du dispositif de filtration sont constituées par des tubes délimitant intérieurement le premier compartiment.
  • L'utilisation d'une telle boucle de traitement permet de réaliser l'enrobage en continu des déchets dans le bitume tout en évacuant de la boucle de traitement du gaz purifié.
  • Le procédé de l'invention peut également être mis en oeuvre pour enrober des particules provenant d'un réacteur de séchage ou d'un incinérateur après que celles-ci aient été stockées. Dans ce cas, on reprend les particules stockées soit directement par un dispositif d'extraction mécanique, soit par un courant gazeux et on les introduit dans la boucle de traitement décrite ci-dessus pour séparer les particules et les introduire directement dans l'extrudeuse.
  • D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront mieux à la lecture de la description qui suit donnée bien entendu à titre illustratif et non limitatif en référence au dessin annexé sur lequel:
    • - la figure 1 représente une installation d'enrobage en continu de déchets liquides radioactifs ou toxiques dans du bitume, et
    • - la figure 2 représente une variante de l'installation de la figure 1 dans laquelle il est prévu une enceinte de stockage de déchets avant leur enrobage dans le bitume.
  • Sur la figure 1, on a représenté une installation d'enrobage en continu d'effluents radioactifs mettant en oeuvre le procédé de l'invention. Dans cette installation, les effluents à traiter sont stockés dans un réservoir 1 qui est équipé d'une conduite 3 et d'une pompe de circulation 5, d'un système de régulation de pH en ligne 7 et d'un dispositif d'injection de produits d'insolubilisation 9. Une conduite 11 munie d'une pompe volumétrique 13 permet d'injecter dans un réacteur de séchage flash 15 les effluents provenant du réservoir 1. Dans ce réacteur 15, on introduit par la conduite 17 de l'air chaud qui est aspiré à travers un filtre 19 par un surpresseur 21 et est chauffé dans un réchauffeur 23. Ainsi, dans le réacteur flash 15 les effluents liquides sont évaporés par l'air chaud et ils sont refroidis à la sortie du réacteur dans la boîte de dilution 25 par de l'air de trempe qui est introduit par la conduite 27 après avoir été refroidi dans un échangeur 29. Le mélange sortant de la boîte de dilution 25 est donc constitué par de l'air chargé de poudres et/ou de grains. On traite ensuite ce mélange dans la boucle 31 munie d'un séparateur cyclone 33, d'un ventilateur de circulation 35 et d'un dispositif de filtration 37 séparé en un premier compartiment 37a et un second compartiment 37b par des tubes 37c poreux et perméables, le sens de circulation dans la boucle de traitement étant indiqué sur le schéma. On introduit ainsi l'air chargé de poudres et de poussières tout d'abord dans le cyclone 33 où une partie des poudres est séparée et recueillie dans l'écluse 39 tandis que le gaz appauvri en particules est repris par le ventilateur 35, puis introduit dans le dispositif de filtration 37.
  • Dans ce dispositif de filtraton 37, on a établi une différence de pression entre les compartiments 37a et 37b pour pouvoir extraire de ce dispositif par passage au travers de la paroi des tubes poreux 37c de l'air purifié et récupérer à la sortie du premier compartiment de l'air enrichi en particules.
  • On évacue par la conduite 41 l'air épuré, et on recycle l'air enrichi en particules dans le cyclone 33 avec un appoint d'air chargé de particules (poudres et/ou de grains) provenant du réacteur flash 15. L'air purifié sortant du dispositif de filtration par la conduite 41 est aspiré par la pompe 43 et il peut être évacué dans l'atmosphère après passage dans des filtres de sécurité 45.
  • Dans cette installation, on traite en continu les poudres et/ou les grains séparés dans le cyclone 33 en les introduisant directement à travers l'écluse 39 dans une extrudeuse 47. On introduit également dans cette extrudeuse des granulés de bitume à partir d'une trémie 49 et l'on dose la quantité de bitume introduit au moyen de l'extracteur 51. Une pompe doseuse 59 est prévue pour injecter une quantité déterminée de liquide fluxant provenant du réservoir 60 en un ou plusieurs points de la cage de l'extrudeuse. L'extrudeuse est munie de manchons chauffants et le bitume est si nécessaire chauffé dans cette extrudeuse avant l'introduction des particules provenant du séparateur 33. Dans la dernière partie de l'extrudeuse 47, on peut poursuivre le chauffage du mélange à une température plus élevée pour augmenter sa fluidité et l'introduire directement dans un conteneur 53 muni d'une protection biologique et relié à un système de ventilation nucléaire par la conduite 55. On laisse ensuite le mélange durcir dans le conteneur 53 et l'on obtient ainsi un bloc de bitume contenant les particules radioactives provenant du réacteur de séchage 15.
  • Cette installation permet donc de traiter en continu des effluents liquides pour les enrober dans du bitume. Ceci permet de limiter le volume des déchets et de réaliser leur conditionnement en continu dans de bonnes conditions.
  • Sur la figure 2, on a représenté une variante de réalisaton de l'installation de la figure 1 plus particulièrement adaptée à l'enrobage différé de poudres, grains ou cendres d'incinération. Dans ce cas, l'installation comporte une trémie de stockage 26 des particules, et les particules stockées dans la trémie 26 sont introduites ensuite dansla boucle de traitement 31 par un ensemble de transport pneumatique comprenant un ventilateur 61, un réchauffeur 63, une boîte d'introduction 65 alimentée par une vis doseuse 67.
  • Ainsi, dans cette variente, les particules sont reprises par un courant gazeux, puis introduites dans la boucle de traitement 31 dans laquelle elles sont séparées en 33, puis introduites en continu dans l'extrudeuse 47, avec les granulés de bitume provenant de la trémie 49 et le liquide fluxant provenant du réservoir 60.
  • A titre d'exemple, on a utilisé une installation telle que celles représentées sur les figures 1 et 2 pour traiter des poudres ayant une granulométrie moyenne de 1 à 5 micromètres en utilisant pour l'enrobage une extrudeuse à deux vis de 55cm de diamètre avec des contrefilets après la zone d'introduction des produits et avant la zone de chauffage final. Dans ces essais, la vitesse de rotation des vis était de 120 t/min, le débit dans l'extrudeuse de 10 kg/h.
  • Dans un premier essai, on a utilisé 50% en poids de poudre et 50% en poids de bitume constitué par un mélange comprenant 70% en poids de l'asphalte au C5 décrit précédemment et 30% en poids d'huiles aromatiques, et l'on a chauffé la dernière partie de l'extrudeuse à une température de 150°C, l'entrée étant chauffée à 100°C et le reste à 120°C.
  • Dans un deuxième essai, on a utilisé 50% en poids de poudre et 50% en poids de bitume constitué par un mélange comprenant 70% en poids d'asphalte au C5 et 30% en poids d'huiles de vidange et l'on a chauffé la dernière partie de l'extrudeuse à 160°C, l'entrée étant chauffée à 100°C et le reste à 120°C comme précédemment.
  • Dans ces deux essais, on a obtenu des blocs de bitume présentant des bonnes caractéristiques mécaniques et assurant un excellent confinement des déchets radioactifs.
  • Un examen d'echantillons au microscope électronique a montré que les grains étaient régulièrement dispersés dans la matrice.
  • Dans un troisième essai, on a utilisé 70% en poids de poudre et 30% en poids de bitume constitué par un mélange comprenant 70% en poids d'asphalte au C5 et 30% d'huiles aromatiques et l'on a chauffé l'entrée de l'extrudeuse à 100°C et le reste à 120°C.
  • On a ainsi récupéré à la sortie de l'extrudeuse un mélange pâteux que l'on a transformé en pastilles cylindriques ayant un diamètre de 20 mm et une hauteur de 20 mm.

Claims (10)

1. Procédé d'enrobage de déchets radioactifs ou toxiques dans du bitume, caractérisé en ce qu'il consiste à introduire dans une extrudeuse (47) des déchets radioactifs ou toxiques en poudres et/ou en grains avec des granulés d'un bitume contenant au moins 25% d'asphaltène et au moins un liquide fluxant et à chauffer l'extrudeuse de façon à obtenir à la sortie de celle-ci un mélange pâteux ou liquide contenant lesdits déchets.
2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le bitume est de l'asphalte au C5 obtenu par extraction sélective au pentane, qui contient environ 30% d'asphaltène.
3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le bitume est de la gilsonite.
4. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le liquide fluxant est choisi parmi les huiles aromatiques et les huiles paraffiniques.
5. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le liquide fluxant représente de 25 à 40% en poids du mélange formé par le bitume et le liquide fluxant.
6. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que l'on chauffe l'extrudeuse de façon à récupérer à la sortie du bitume pâteux et en ce que l'on transforme ce bitume pâteux en profilé que l'on découpe ensuite en morceaux.
7. Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que le mélange sortant de l'extrudeuse contient jusqu'à 70% en poids de déchets radioactifs ou toxiques.
8. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que l'on chauffe l'extrudeuse de façon à récupérer à la sortie un mélange liquide, en ce que l'on introduit ce mélange liquide dans un conteneur (53) et en ce que l'on laisse le mélange durcir dans le conteneur.
9. Procédé selon la revendication 8, caractérisé en ce que le mélange sortant de l'extrudeuse contient au plus 50% en poids de déchets radioactifs ou toxiques.
10. Procédé selon la revendication 8, caractérisé en ce qu'il comprend une étape préalable consistant à transformer des déchets liquides radioactifs ou toxiques en poudres et/ou en grains, à transférer les poudres et/ou les grains ainsi obtenus au moyen d'un courant gazeux, à séparer ensuite au moins une partie des poudres et/ou des grains présents dans le courant gazeux, et à introduire la partie ainsi séparée dans l'extrudeuse.
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