EP0061067A1 - Method of storing spent fuel rods in a copper container - Google Patents

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EP0061067A1
EP0061067A1 EP82101891A EP82101891A EP0061067A1 EP 0061067 A1 EP0061067 A1 EP 0061067A1 EP 82101891 A EP82101891 A EP 82101891A EP 82101891 A EP82101891 A EP 82101891A EP 0061067 A1 EP0061067 A1 EP 0061067A1
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EP
European Patent Office
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container
lid
copper
tight
fuel rods
Prior art date
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EP82101891A
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German (de)
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Hans Larker
Ragnar Tegman
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ABB Norden Holding AB
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ASEA AB
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Publication date
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    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F5/00—Transportable or portable shielded containers
    • G21F5/005—Containers for solid radioactive wastes, e.g. for ultimate disposal
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/34—Disposal of solid waste
    • G21F9/36—Disposal of solid waste by packaging; by baling

Definitions

  • the invention relates to a method for enclosing spent fuel rods of a nuclear reactor in a copper container according to the preamble of claim 1.
  • spent fuel rods from a nuclear reactor are directly, i.e. without refurbishment, enclosed in sealed containers made of corrosion-resistant material.
  • spent fuel rods are placed in a copper container and embedded in lead in the container by supplying molten lead to the container, which then solidifies in the container.
  • the container is then provided with a copper lid which is welded to the container to form a tight seam.
  • the invention has for its object to develop a method of the type mentioned, in which the body to be finally stored is more resistant to corrosion attacks and more dense to the outside.
  • the invention is based on the finding that considerable advantages are achieved when copper powder is used instead of lead as embedding material for the spent fuel rods and when the container and the lid are closed by isostatic pressing.
  • a higher resistance to corrosion attacks is achieved in that the solid copper body formed from the copper powder, the container and the lid is more resistant to corrosion than a copper container with a lead body arranged therein. This is due on the one hand to the fact that copper is more resistant per se than lead and on the other hand to the fact that the protective layers consist of a uniform material.
  • Another advantage is that the inside of the container can be made free of cavitation, which is hardly possible when pouring lead into the container and welding a lid.
  • Another advantage is that the seam between the container and the lid in the method according to the invention is completely tight and completely reliable.
  • the materials of the container and the lid merge into one another without a joint or a transition point with a different material composition being present between the container and the lid.
  • the welding of copper parts with a large wall thickness is associated with great difficulties and results in a seam which has a different structure than the adjacent material. The seam can therefore become a weakened area in the closed container.
  • the gas-tight capsule can remain on the finished pressed body if it is for final storage is deposited.
  • the capsule can be made of sheet metal of the same quality as the container, ie of copper. This considerably reduces the probability that a coherent material defect or a defect in the copper material can occur.
  • the outer capsule can also be made from another material that provides additional corrosion protection for copper, such as stainless steel or titanium.
  • the container, the lid and the copper powder are preferably made from a copper of high purity, low oxygen content, at least 99.95% Cu (including small amounts of Ag), a so-called OFHC type (Oxygen Free High Conductivity). Such quality is believed to give the finished product good corrosion resistance.
  • high-purity copper can be used, which has been deoxidized with small amounts of phosphorus (max. 0.015% P).
  • the particles of the copper powder are preferably spherical or at least predominantly spherical. Particles with such a shape have good fluidity and thus result in a high degree of filling. The degree of filling can be improved by using spherical powder with at least two different grain sizes.
  • a suitable grain size for one of the two fractions is 0.5-1.5 mm and for the other fraction 0.1-0.2 mm.
  • the latter fraction can alternatively be a graded fraction with a maximum grain size of 0.2 mm.
  • the fact that the container and / or the fuel assemblies is exposed to slight impacts or vibrations when filled can further improve the degree of filling of the copper powder.
  • a vibrating ramming device can be temporarily placed on or in the filled copper powder for the same purpose.
  • the isostatic pressing to form the coherent, tight unit from the container, lid and powder takes place preferably at a pressure of at least 10 MPa and at a temperature of 600-800 ° C, or even better at a temperature of 500-800 ° C.
  • the spacer elements are spacers, usually made of stainless steel, in which the fuel rods are combined to form fuel bundles, are arranged in the nuclear reactor during operation. After the fuel rods in the reactor have been used up, the fuel bundles can be placed in the copper container without any assembly work and can be treated for containment and final storage in accordance with the present invention.
  • the spacer elements consist of copper. This embodiment is particularly suitable when the fuel rods are dismantled, i.e. are not arranged in the form of bundles in spacers. Spacers made of copper with the poured-in copper powder surrounding them result in a homogeneous unit without any transition points with a different structure.
  • the copper components are one by isostatic pressing at a temperature lower than that used in the final pressing Subjected to creep.
  • the copper components are either arranged in the sealed, gas-tight capsule that is used in the final pressing, or they are arranged — if the capsule is not used — in such a way that the lid is connected to the container in a gas-tight manner is.
  • a pressure of at least 10 MPa and a temperature of 300-500 ° C is preferably used.
  • the copper parts By isostatically pressing the copper parts in this way at a temperature lower than the temperature used in the final assembly of the parts, one obtains an effective support pressure on the fuel rods of the fuel rods during further heating.
  • This can eliminate or at least substantially reduce the risk that the gas in the fuel pipes, when heated further to the temperature required for the formation of a coherent unit from the copper constituents powder, container and lid, causes such a pressure that in an expansion fracture occurs in the fuel pipes.
  • the fuel pipes contain gases, including helium and fission gases, which can cause a pressure of 50 - 80 bar in the fuel rods even at room temperature.
  • FIG. 1 a large number of spent fuel rods 11 of a nuclear reactor are arranged in a copper container 10.
  • the fuel rods which consist of circular tubes with uranium dioxide tablets stacked therein, remain in the spacers 12 which hold the fuel rods of each fuel bundle together in the nuclear reactor.
  • FIGS. 1 and 2 show four fuel bundles 13, 14, 15 and 16.
  • the fuel bundles may be placed on supports, not shown, on the bottom of the container or on a bed of copper powder.
  • the container is then whole with vibration with a powder mixture 17 of 70 parts by weight of a powder with spherical particles with a diameter of 0.5-1.5 mm and 30 parts by weight of a powder with spherical particles with a diameter of 0.1-0 , 2 mm filled.
  • a copper lid 18 is then placed on the container.
  • Containers, lids and powder consist of the copper quality mentioned at the beginning, which contains 99.95% Cu (including small amounts of Ag).
  • the part 19 of the lid, which rests on the container, is designed step-like.
  • the lid has a central, lower part 20 which projects into the container.
  • the surfaces 10a and 18a of the container 10 and the lid 18 which abut one another are textured, as can be seen in FIG. The surfaces are cleaned well before the lid is placed on the container and freed of oxide with acid.
  • the container with lid and contents is placed in a capsule 21 made of copper sheet or sheet steel, the lid 22 made of copper sheet or sheet steel is welded tight to form a gas-tight seam 23.
  • the lid is provided with a pipe socket 24 made of copper or steel, which can be connected to a vacuum pump for the purpose of evacuating the capsule with its contents. After the evacuation, the capsule is closed by welding the pipe socket above the upper surface of the lid.
  • the capsule with its contents is hot isostatically pressed in two steps using a gas, for example argon, as pressure medium in an oven for isostatic pressing of the type described in DE-OS 27 47 951.
  • a gas for example argon
  • the capsule is exposed to a pressure of 80 MPa and a temperature of 450-500 ° C for 2-10 hours.
  • the copper of the container, the lid and the powder experience one Creep, which has the consequence that the filling from the copper powder gives the fuel rods an effective support pressure, which prevents expansion fracture in the Zircaloy tubes, which could occur because the pressure of the gas in these tubes increases with further heating.
  • this treatment does not result in the powder granules, the container and the lid forming a fully bonded unit.
  • a mixture 17 which consists of 55 parts by weight of a powder with spherical particles with a diameter of 0.8-1.0 mm and from 45 parts by weight of a powder with spherical particles with a diameter of 0.2 mm and below consists. This gives a bulk density of 81% of the theoretical density.
  • the capsule 21 and its contents have been evacuated, the capsule is heated to 350 ° C., whereupon it is filled with hydrogen gas at a pressure of 0.1 MPa. After maintaining this temperature for half an hour, the capsule is evacuated and refilled with hydrogen gas. This treatment with hydrogen gas at 350 ° C. is repeated several times, for example seven times, expediently with a successively extended treatment time, for example up to 10 hours.
  • the hydrogen gas treatment causes a reduction in copper oxides that may be present.
  • the The capsule is evacuated and, as in the case described above, closed.
  • the isostatic pressing is carried out during the first step at 400-450 0 C and during the second step at 525 0 C. This alternative embodiment is otherwise carried out under the same conditions as in the previously described case.
  • the container 10 and the lid 18 are each provided with a flange 25 and 26, respectively.
  • the flanges 25 and 26 are joined by welding or cold pressing to form a gas-tight seam 27.
  • the lid is provided with a pipe socket 28 made of copper, which is closed with a gas-tight lid after the evacuation of the container. After closing, the closed container is isostatically pressed in two steps in the manner described for the closed capsule according to FIG. 1.

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Abstract

Verfahren, bei dem verbrauchte Brennstäbe (11) eines Kernreaktors in einem Körper aus Kupfer eingeschlossen werden, wobei die Brennstäbe in Kupferpulver (17) in einem Behälter (10) aus Kupfer eingebettet werden und der Behälter mit einem Deckel (18) aus Kupfer abgedeckt wird. Der Behälter mit Inhalt und Deckel wird in eine gasdichte Kapsel (21, 22) eingeschlossen oder es wird ohne Verwendung einer zusätzlichen Kapsel der Deckel gasdicht mit dem Behälter zusammengefügt. Der so gewonnene Körper wird isostatisch gepreßt bei einer Temperatur und einem Druck, die zur Bildung einer zusammenhängenden dichten Einheit aus dem Pulver, dem Behälter und dem Deckel ausreichen. Vor diesem isostatischen Pressen kann die verschlossene gasdichte Kapsel mit Inhalt bzw. der mit dem Deckel gasdicht verschlossene Behälter bei einer solchen niedrigeren Temperatur isostatisch gepreßt werden, daß eine Kriechdehnung des Materials von Behälter und Deckel und des Pulvers eintritt.

Figure imgaf001
Method in which spent fuel rods (11) of a nuclear reactor are enclosed in a body made of copper, the fuel rods being embedded in copper powder (17) in a container (10) made of copper and the container being covered with a lid (18) made of copper . The container with its contents and lid is enclosed in a gas-tight capsule (21, 22) or the lid is joined to the container in a gas-tight manner without using an additional capsule. The body thus obtained is pressed isostatically at a temperature and a pressure which are sufficient to form a coherent, tight unit from the powder, the container and the lid. Before this isostatic pressing, the sealed gas-tight capsule with its contents or the container sealed with the lid in a gas-tight manner can be isostatically pressed at such a lower temperature that the material of the container and lid and the powder will creep.
Figure imgaf001

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Einschließen verbrauchter Brennstäbe eines Kernreaktors in einem Behälter aus Kupfer gemäß dem Oberbegriff des Anspruches 1.The invention relates to a method for enclosing spent fuel rods of a nuclear reactor in a copper container according to the preamble of claim 1.

Bei einem vorgeschlagenen Verfahren zur Handhabung radioaktiven Abfalls zwecks Endlagerung werden verbrauchte Brennstäbe eines Kernreaktors direkt, d.h. ohne Aufarbeitung, in dichte Behälter aus korrosionsbeständigem Material eingeschlossen. Gemäß einem bekannten Verfahren werden dabei verbrauchte Brennstäbe in einem Behälter aus kupfer plaziert und in dem Behälter in Blei eingebettet, indem dem Behälter geschmolzenes Blei zugeführt wird, das dann im Behälter erstarrt. Danach wird der Behälter mit einem Deckel aus Kupfer versehen, der unter Bildung einer dichten Naht mit dem Behälter zusammengeschweißt wird.In a proposed method for handling radioactive waste for final storage, spent fuel rods from a nuclear reactor are directly, i.e. without refurbishment, enclosed in sealed containers made of corrosion-resistant material. According to a known method, spent fuel rods are placed in a copper container and embedded in lead in the container by supplying molten lead to the container, which then solidifies in the container. The container is then provided with a copper lid which is welded to the container to form a tight seam.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art zu entwickeln, bei dem der gewonnene endzulagernde Körper gegen Korrosionsangriffe widerstandsfähiger und nach außen dichter ist.The invention has for its object to develop a method of the type mentioned, in which the body to be finally stored is more resistant to corrosion attacks and more dense to the outside.

Zur Lösung dieser Aufgabe wird ein Verfahren nach dem Oberbegriff des Anspruches 1 vorgeschlagen, welches erfindungsgemäß die im kennzeichnenden Teil des Anspruches 1 genannten Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind in den Un-teransprüchen genannt.To solve this problem, a method according to the preamble of claim 1 is proposed, which according to the invention is that mentioned in the characterizing part of claim 1 Advantageous developments of the invention are recited in the subclaims n-U.

Der Erfindung liegt die Erkenntnis zugrunde, daß erhebliche Vorteile erzielt werden, wenn als Einbettungsmaterial für die verbrauchten Brennstäbe Kupferpulver anstelle von Blei verwendet wird und wenn das Verschließen des Behälters und des Deckels dabei durch isostatisches Pressen erfolgt. Eine höhere Widerstandsfähigkeit gegen Korrosionsangriffe wird dadurch erreicht, daß der aus dem Kupferpulver, dem Behälter und dem Deckel gebildete massive Körper aus Kupfer gegen Korrosion widerstandsfähiger ist als ein Behälter aus Kupfer mit einem darin angeordneten Körper aus Blei. Dies hängt zum einen damit zusammen, daß Kupfer an sich widerstandsfähiger als Blei ist und zum anderen damit, daß die Schutzschichten aus einem, einheitlichen Material bestehen. Ein weiterer Vorteil besteht darin, daß das Innere des Behälters frei von Kavitationen hergestellt werden kann, was beim Eingießen von Blei in den Behälter und Festschweißen eines Deckels kaum möglich ist. Ein weiterer Vorteil besteht darin, daß die Naht zwischen dem Behälter und dem Deckel bei dem Verfahren nach der Erfindung vollkommen dicht und völlig zuverlässig wird. Die Materialien von Behälter und Deckel gehen in diesem Fall ineinander über, ohne daß zwischen Behälter und Deckel eine Fuge oder eine übergangsstelle mit einer anderen Materialzusammensetzung vorhanden ist. Das Zusammenschweißen von Kupferteilen mit großer Wandstärke, wie dies bei dem bekannten Verfahren der Fall ist, ist mit großen Schwierigkeiten verbunden und ergibt eine Naht, die eine andere Struktur hat, als das daran angrenzende Material. Die Naht kann daher eine geschwächte Stelle im-verschlossenen Behälter werden.The invention is based on the finding that considerable advantages are achieved when copper powder is used instead of lead as embedding material for the spent fuel rods and when the container and the lid are closed by isostatic pressing. A higher resistance to corrosion attacks is achieved in that the solid copper body formed from the copper powder, the container and the lid is more resistant to corrosion than a copper container with a lead body arranged therein. This is due on the one hand to the fact that copper is more resistant per se than lead and on the other hand to the fact that the protective layers consist of a uniform material. Another advantage is that the inside of the container can be made free of cavitation, which is hardly possible when pouring lead into the container and welding a lid. Another advantage is that the seam between the container and the lid in the method according to the invention is completely tight and completely reliable. In this case, the materials of the container and the lid merge into one another without a joint or a transition point with a different material composition being present between the container and the lid. The welding of copper parts with a large wall thickness, as is the case with the known method, is associated with great difficulties and results in a seam which has a different structure than the adjacent material. The seam can therefore become a weakened area in the closed container.

Normalerweise kann die gasdichte Kapsel auf dem fertig gepreßten Körper verbleiben, wenn dieser zwecks Endlagerung deponiert wird. Die Kapsel kann aus Blech derselben Qualität wie der Behälter hergestellt werden, d.h, aus Kupfer. Hierdurch wird die Wahrscheinlichkeit, daß ein zusammenhängender Materialfehler oder ein Defekt im Kupfermaterial auftreten kann, erheblich vermindert. Die äußere Kapsel kann auch aus einem anderen Material, das einen ergänzenden Korrosionsschutz für Kupfer ergibt, wie z.B. rostfreier Stahl oder Titan, hergestellt werden.Normally, the gas-tight capsule can remain on the finished pressed body if it is for final storage is deposited. The capsule can be made of sheet metal of the same quality as the container, ie of copper. This considerably reduces the probability that a coherent material defect or a defect in the copper material can occur. The outer capsule can also be made from another material that provides additional corrosion protection for copper, such as stainless steel or titanium.

Der Behälter, der Deckel und das Kupferpulver werden vorzugsweise aus einem Kupfer hochreiner Qualität mit einem niedrigen Sauerstoffgehalt,, mindestens 99,95 % Cu (einschließlich kleiner Mengen Ag), einer sog. OFHC-Art (Oxygen Free High Conductivity) hergestellt. Es wird angenommen, daß eine solche Qualität dem fertigen Produkt eine gute Korrosionsbeständigkeit gibt. Alternativ kann hochreines Kupfer verwendet werden, das mit kleinen Mengen Phosphor (max. 0,015 % P) desoxidiert wurde. Die Partikel des Kupferpulvers sind vorzugsweise sphärisch oder wenigstens zum überwiegenden Teil sphärisch. Partikel mit einer solchen Form haben ein gutes Fließvermögen und ergeben dadurch einen hohen Füllungsgrad. Der Füllungsgrad kann durch die Verwendung von sphärischem Pulver mit mindestens zwei verschiedenen Korngrößen verbessert werden. Eine geeignete Korngröße für die eine der beiden Fraktionen ist dabei 0,5 - 1,5 mm und für die andere Fraktion 0,1 - 0,2 mm. Bei der letztgenannten Fraktion kann es sich alternativ um eine gradierte Fraktion mit einer Korngröße von maximal 0,2 mm handeln. Dadurch, daß man den Behälter und/oder die Brennelemente bei Füllen leichten Schlägen oder Vibrationen aussetzt, kann der Füllungsgrad des Kupferpulvers weiter verbessert werden. Außerdem kann zu demselben Zweck vorübergehend eine vibrierende Stampfvorrichtung auf oder in dem eingefüllten Kupferpulver angebracht werden.The container, the lid and the copper powder are preferably made from a copper of high purity, low oxygen content, at least 99.95% Cu (including small amounts of Ag), a so-called OFHC type (Oxygen Free High Conductivity). Such quality is believed to give the finished product good corrosion resistance. Alternatively, high-purity copper can be used, which has been deoxidized with small amounts of phosphorus (max. 0.015% P). The particles of the copper powder are preferably spherical or at least predominantly spherical. Particles with such a shape have good fluidity and thus result in a high degree of filling. The degree of filling can be improved by using spherical powder with at least two different grain sizes. A suitable grain size for one of the two fractions is 0.5-1.5 mm and for the other fraction 0.1-0.2 mm. The latter fraction can alternatively be a graded fraction with a maximum grain size of 0.2 mm. The fact that the container and / or the fuel assemblies is exposed to slight impacts or vibrations when filled can further improve the degree of filling of the copper powder. In addition, a vibrating ramming device can be temporarily placed on or in the filled copper powder for the same purpose.

Das isostatische Pressen zur Bildung der zusammenhängenden dichten Einheit aus Behälter, Deckel und Pulver geschieht vorzugsweise bei einem Druck von mindestens 10 MPa und bei einer Temperatur von 600 - 800°C, oder noch besser bei einer Temperatur von 500 - 800°C.The isostatic pressing to form the coherent, tight unit from the container, lid and powder takes place preferably at a pressure of at least 10 MPa and at a temperature of 600-800 ° C, or even better at a temperature of 500-800 ° C.

Um schnell und sicher ein dichtes und beständiges Zusammenfügen von Deckel und Behälter bei dem isostatischen Pressen zu erreichen, ohne daß es erforderlich ist, hohe Temperaturen und lange Behandlungszeiten zu verwenden, ist es wichtig, daß die zu verbindenden sich berührenden Flächen vor dem Zusammenlegen durch eine geeignete Behandlung, wie z.B. Schruppen, Sandstrahlreinigung, Metallbürsten, Abwaschen oder Ätzen, von fremden Stoffen befreit werden. Besonders wichtig ist es, daß diese Flächen von Oxydbelägen befreit werden, was durch Abwaschen mit Säure oder durch Wasserstoffgasreduktion des Oxydbelags bei erhöhter Temperatur geschehen kann.In order to quickly and safely achieve a tight and permanent assembly of the lid and container in the isostatic pressing, without the need to use high temperatures and long treatment times, it is important that the contacting surfaces to be connected are put together before they are put together appropriate treatment, such as Roughing, sandblasting, metal brushing, washing or etching, are freed of foreign substances. It is particularly important that these surfaces are freed of oxide deposits, which can be done by washing off with acid or by reducing the oxide cover with hydrogen gas at elevated temperature.

Dadurch, daß man den eben genannten Fugenflächen eine gewisse Textur, wie Rillen, Risse oder ein geprägtes Muster, gibt, werden beim Aufbringen des Druckes Teile der Kontaktflächen kräftig plastisch verformt und gleichzeitig werden reine und frische Metallflächen erzeugt. Hierdurch wird der Fugenbereich reaktionsfreudiger, was die Bildung einer dichten Naht zwischen Deckel und Behälter bei dem isostatischen Pressen erleichtert. Ferner kann man einerseits durch die genannte Texturierung der Fugenflächen und andererseits dadurch, daß man die aneinander anliegenden Flächen von Deckel-und Behälter an mindestens einem dieser beiden Teile stufenförmig oder konisch ausbildet, oder dadurch, daß man den Deckel mit einem zentralen, in den Behälter mit Passung hineinragenden Zylinderteil verzieht, die tatsächliche Fugenlänge im Vergleich mit einem ebenen und glatten Deckel auf das Zwei- bis Dreifache verlängern. Hierdurch wird die Sicherheit weiter vergrößert, bei dem nachfolgenden isostatischen Heißpressen eine zusammenhängende dichte Einheit aus Deckel und Behälter zu erreichen. Außerdem wird die Montage des Deckels auf der Kapsel durch die mechanische Führung erleichtert, die durch eine-stufenförmige Ausführung der aneinander anliegenden Teile oder durch ein zen- , trales Zylinderteil erzielt wird. Zugleich wird hierdurch verhindert, daß beim Aufbringen des Druckes und bei der Kompaktierung Lageverschiebungen eintreten.By giving the joint surfaces just mentioned a certain texture, such as grooves, cracks or an embossed pattern, parts of the contact surfaces are plastically deformed when the pressure is applied, and at the same time pure and fresh metal surfaces are produced. This makes the joint area more reactive, which facilitates the formation of a tight seam between the lid and the container during isostatic pressing. Furthermore, on the one hand by the above-mentioned texturing of the joint surfaces and on the other hand by forming the abutting surfaces of the lid and container on at least one of these two parts in a step-like or conical manner, or by placing the lid with a central one in the container warped with fit protruding cylinder part, extend the actual joint length by two to three times compared to a flat and smooth cover. This further increases the security of achieving a coherent, sealed unit consisting of lid and container in the subsequent hot isostatic pressing. In addition, the assembly of the lid on the capsule by mechanical Management facilitated, which is achieved by a step-like design of the abutting parts or by a central, central cylinder part. At the same time, this prevents the position from shifting when the pressure is applied and during the compacting.

Damit jeder Brennstab für sich allseitig in einer vorbestimmten Lage im Behälter eingebettet wird, können die Brennstäbe bei der Zufuhr des Kupferpulvers und dem Schließen des Behälters durch Distanzelemente auf Abstand voneinander gehalten werden. Gemäß einer vorteilhaften Ausführungsform handelt es sich bei den Distanzelementen um Abstandshalter, normalerweise aus rostfreiem Stahl, in welchen die Brennstäbe, zu Brennelementbündeln zusammmengefaßt, während des Betriebs im Kernreaktor angeordnet sind. Die Brennelementbündel können dabei, nachdem die Brennstäbe im Reaktor verbraucht sind, ohne Montagearbeit im Kupferbehälter plaziert und gemäß der vorliegenden Erfindung zum Einschließen und zur Endlagerung behandelt werden. Gemäß einer anderen vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung bestehen die Distanzelemente aus Kupfer. Diese Ausführungsform ist besonders dann geeignet, wenn die Brennstäbe demontiert, d.h. nicht in Form von Bündeln in Abstandshaltern angeordnet sind. Distanzelemente aus Kupfer mit dem sie umgebenden eingeschütteten Kupferpulver ergeben beim Pressen eine homogene Einheit ohne übergangsstellen mit anderer Struktur.So that each fuel rod is embedded on all sides in a predetermined position in the container, the fuel rods can be kept at a distance from one another when the copper powder is supplied and the container is closed by spacing elements. According to an advantageous embodiment, the spacer elements are spacers, usually made of stainless steel, in which the fuel rods are combined to form fuel bundles, are arranged in the nuclear reactor during operation. After the fuel rods in the reactor have been used up, the fuel bundles can be placed in the copper container without any assembly work and can be treated for containment and final storage in accordance with the present invention. According to another advantageous embodiment of the invention, the spacer elements consist of copper. This embodiment is particularly suitable when the fuel rods are dismantled, i.e. are not arranged in the form of bundles in spacers. Spacers made of copper with the poured-in copper powder surrounding them result in a homogeneous unit without any transition points with a different structure.

Bevor das isostatische Pressen des Behälters mit Deckel und Inhalt zur Bildung einer zusammenhängenden dichten Einheit aus den Kupferbestandteilen durchgeführt wird, werden die Kupferbestandteile gemäß einer besonders vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung durch isostatisches Pressen bei einer niedrigeren Temperatur als der, die beim endgültigen Pressen verwendet wird, einer Kriechdehnung unterworfen. Dabei sind die Kupferbestandteile entweder in der verschlossenen gasdichten Kapsel angeordnet, die beim endgültigen Pres- sen verwendet wird, oder sie sind - wenn ohne Kapsel gearbeitet wird derart angeordnet, daß der Deckel gasdicht mit dem Behälter verbunden ist. Für die Kriechdehnung wird vorzugsweise mit einem Druck von mindestens 10 MPa und einer Temperatur von 300-500°C gearbeitet. Dadurch, daß man die Teile aus Kupfer auf diese Weise bei einer Temperatur isostatisch preßt, die niedriger ist als die bei dem endgültigen Zusammenfügen der Teile verwendete Temperatur, erzielt man einen effektiven Stützdruck auf die Brennstoffrohre der Brennstäbe während der weiteren Erwärmung. Hierdurch kann man die Gefahr beseitigen oder zumindest wesentlich verringern, daß in den Brennstoffrohren befindliches Gas bei der weiteren Erwärmung auf die Temperatur, die für die Bildung einer zusammenhängenden Einheit aus den Kupferbestandteilen Pulver, Behälter und Deckel erforderlich ist, einen solchen Druck bewirkt, daß in den Brennstoffrohren ein Dehnungsbruch auftritt. Die Brennstoffrohre enthalten nämlich Gase, unter anderem Helium und Spaltgase, die bereits bei Zimmertemperatur einen Druck von 50 - 80 Bar in den Brennstäben verursachen können.According to a particularly advantageous embodiment of the invention, before the isostatic pressing of the container with lid and contents to form a coherent, tight unit from the copper components, the copper components are one by isostatic pressing at a temperature lower than that used in the final pressing Subjected to creep. The copper components are either arranged in the sealed, gas-tight capsule that is used in the final pressing, or they are arranged — if the capsule is not used — in such a way that the lid is connected to the container in a gas-tight manner is. For creep expansion, a pressure of at least 10 MPa and a temperature of 300-500 ° C is preferably used. By isostatically pressing the copper parts in this way at a temperature lower than the temperature used in the final assembly of the parts, one obtains an effective support pressure on the fuel rods of the fuel rods during further heating. This can eliminate or at least substantially reduce the risk that the gas in the fuel pipes, when heated further to the temperature required for the formation of a coherent unit from the copper constituents powder, container and lid, causes such a pressure that in an expansion fracture occurs in the fuel pipes. The fuel pipes contain gases, including helium and fission gases, which can cause a pressure of 50 - 80 bar in the fuel rods even at room temperature.

Anhand der Figuren soll das Verfahren nach der Erfindung näher erläutert werden. Es zeigen

  • Figur 1 eine erste Ausführungsform eines Behälters mit Brennstäben, Pulver und Deckel vor Durchführung des isostatischen Pressens, wobei eine zusätzliche äußere Hülle verwendet wird,
  • Figur 2 eine andere Ausführungsform eines Behälters mit Brennstäben, Pulver und Deckel vor dem isostatischen Pressen, jedoch ohne zusätzliche äußere Hülle,
  • Figur 3 einen Teil der Anordnung nach Figur 1 in vergrößertem Maßstab.
The method according to the invention will be explained in more detail with reference to the figures. Show it
  • FIG. 1 shows a first embodiment of a container with fuel rods, powder and lid before carrying out the isostatic pressing, an additional outer shell being used,
  • FIG. 2 shows another embodiment of a container with fuel rods, powder and lid before isostatic pressing, but without an additional outer shell,
  • Figure 3 shows part of the arrangement of Figure 1 on an enlarged scale.

In einem Behälter 10 aus Kupfer wird gemäß Figur 1 eine Vielzahl verbrauchter Brennstäbe 11 eines Kernreaktors angeordnet. Die Brennstäbe, die aus Zirkaloyrbhren mit darin gestapelten Tabletten aus Urandioxyd bestehen, verbleiben in den Abstandshaltern 12, welche die Brennstäbe jedes Brennelementbündels im Kernreaktor zusammenhalten. In den Figuren 1 und 2 sieht man vier Brennelementbündel 13, 14, 15 und 16. Die Brennelementbündel können eventuell auf nicht dargestellten Stützen am Boden des Behälters oder auf einem Bett aus Kupferpulver plaziert werden. Der Behälter wird danach im Ganzen unter Vibration mit einer Pulvermischung 17 aus 70 Gewichtsteilen eines Pulvers mit sphärischen Partikeln mit einem Durchmesser von 0,5 - .1,5 mm und 30 Gewichtsteilen eines Pulvers mit sphärischen Partikeln mit einem Durchmesser von 0,1 - 0,2 mm gefüllt. Danach wird auf dem Behälter ein Deckel 18 aus Kupfer plaziert. Behälter, Deckel und Pulver bestehen aus der anfangs genannten Kupferqualität, die 99,95 % Cu (einschließlich kleiner Mengen Ag) enthält. Der Teil 19 des Deckels, der an dem Behälter anliegt, ist stufenförmig ausgebildet. Der Deckel hat ein-zentrales, unteres Teil 20, das in den Behälter hineinragt. Die aneinander anliegenden Flächen 10a und 18a von Behälter 10 und Deckel 18 sind, wie aus Figur 3 hervorgeht, texturiert. Die Flächen werden vor dem Aufsetzen des Deckels auf den Behälter gut gereinigt und mit Säure von Oxyd befreit. Der Behälter mit Deckel und Inhalt wird in einer Kapsel 21 aus Kupferblech oder Stahlblech gesetzt, deren aus Kupferblech bzw. aus Stahlblech bestehender Deckel 22 unter Bildung einer gasdichten Naht 23 festgeschweißt wird. Der Deckel ist mit einem Rohrstutzen 24 aus Kupfer bzw. Stahl versehen, der zwecks Evakuierung der Kapsel mit Inhalt an eine Vakuumpumpe angeschlossen werden kann. Nach der Evakuierung wird die Kapsel verschlossen, indem der Rohrstutzen oberhalb der oberen Fläche des Deckels zugeschweißt wird.According to FIG. 1, a large number of spent fuel rods 11 of a nuclear reactor are arranged in a copper container 10. The fuel rods, which consist of circular tubes with uranium dioxide tablets stacked therein, remain in the spacers 12 which hold the fuel rods of each fuel bundle together in the nuclear reactor. FIGS. 1 and 2 show four fuel bundles 13, 14, 15 and 16. The fuel bundles may be placed on supports, not shown, on the bottom of the container or on a bed of copper powder. The container is then whole with vibration with a powder mixture 17 of 70 parts by weight of a powder with spherical particles with a diameter of 0.5-1.5 mm and 30 parts by weight of a powder with spherical particles with a diameter of 0.1-0 , 2 mm filled. A copper lid 18 is then placed on the container. Containers, lids and powder consist of the copper quality mentioned at the beginning, which contains 99.95% Cu (including small amounts of Ag). The part 19 of the lid, which rests on the container, is designed step-like. The lid has a central, lower part 20 which projects into the container. The surfaces 10a and 18a of the container 10 and the lid 18 which abut one another are textured, as can be seen in FIG. The surfaces are cleaned well before the lid is placed on the container and freed of oxide with acid. The container with lid and contents is placed in a capsule 21 made of copper sheet or sheet steel, the lid 22 made of copper sheet or sheet steel is welded tight to form a gas-tight seam 23. The lid is provided with a pipe socket 24 made of copper or steel, which can be connected to a vacuum pump for the purpose of evacuating the capsule with its contents. After the evacuation, the capsule is closed by welding the pipe socket above the upper surface of the lid.

Die Kapsel mit Inhalt wird in zwei Schritten isostatisch heißgepreßt mit einem Gas, z.B. Argon, als Druckmittel in einem Ofen zum isostatischen Pressen der Art, wie er in der DE-OS 27 47 951 beschrieben wird. Beim ersten Schritt wird die Kapsel 2 - 10 Stunden lang einem Druck von 80 MPa und einer Temperatur von 450 - 500°C ausgesetzt. Dabei erfahren das Kupfer des Behälters, des Deckels und das Pulver eine Kriechdehnung, die zur Folge hat, daß die Füllung aus dem Kupferpulver den Brennstäben einen wirkungsvollen Stützdruck gibt, der einen Dehnungsbruch in den Zirkaloyrohren verhindert, der dadurch auftreten könnte, daß der Druck des in diesen Rohren befindlichen Gases bei weiterer Erwärmung zunimmt. Diese Behandlung hat jedoch nicht zur Folge, daß die Pulverkörner, der Behälter und der Deckel eine Einheit mit voll ausgebildeter Bindung bilden. Dies erreicht man dadurch, daß die Temperatur im Ofen auf ca. 700°C erhöht wird, wobei der Druck ohne weitere Gaszufuhr gleichzeitig auf ca. 100 MPa steigt, und dadurch, daß diese Bedingungen 1 bis 4 Stunden beibehalten werden. Nachdem die Kapsel mit Inhalt während eines zweiten Schrittes also einem isostatischen Pressen unterzogen wurde, läßt man sie mit dem eingeschlossenen Material abkühlen, wonach der Druck auf . Atmosphärendruck gesenkt und die Kapsel aus dem Ofen herausgenommen wird. Normalerweise kann die Kapsel auf dem zusammengepreßten Produkt sitzen bleiben, wenn dieses zwecks Endlagerung deponiert wird.The capsule with its contents is hot isostatically pressed in two steps using a gas, for example argon, as pressure medium in an oven for isostatic pressing of the type described in DE-OS 27 47 951. In the first step, the capsule is exposed to a pressure of 80 MPa and a temperature of 450-500 ° C for 2-10 hours. The copper of the container, the lid and the powder experience one Creep, which has the consequence that the filling from the copper powder gives the fuel rods an effective support pressure, which prevents expansion fracture in the Zircaloy tubes, which could occur because the pressure of the gas in these tubes increases with further heating. However, this treatment does not result in the powder granules, the container and the lid forming a fully bonded unit. This is achieved by increasing the temperature in the furnace to approximately 700 ° C., the pressure simultaneously rising to approximately 100 MPa without further gas supply, and by maintaining these conditions for 1 to 4 hours. After the capsule and its contents have been subjected to isostatic pressing during a second step, they are allowed to cool with the enclosed material, after which the pressure is applied. Reduced atmospheric pressure and the capsule is removed from the oven. The capsule can normally remain on the compressed product when it is deposited for final storage.

Bei einer alternativen Ausführung wird eine Mischung 17 benutzt, die aus 55 Gewichtsteilen eines Pulvers mit sphärischen Partikeln mit einem Druchmesser von 0,8 - 1,0 mm und aus 45 Gewichtsteilen eines Pulvers mit sphärischen Partikeln mit einem Durchmesser von 0,2 mm und darunter besteht. Dabei erhält man eine Fülldichte von 81 % der theoretischen Dichte. Nach der Evakuierung der Kapsel 21 mit Inhalt wird die Kapsel auf 350°C erhitzt, worauf sie mit Wasserstoffgas mit einem Druck von 0,1 MPa gefüllt wird. Nachdem diese Temperatur eine halbe Stunde lang aufrechterhalten wurde, wird die Kapsel evakuiert und wieder mit Wasserstoffgas gefüllt. Diese Behandlung mit Wasserstoffgas bei 350°C wird mehrmals, beispielsweise siebenmal, zweckmäßigerweise mit einer sukzessiv verlängerten Behandlungszeit, wie z.B. bis zu 10 Stunden, wiederholt. Die Wasserstoffgasbehandlung bewirkt eine Reduzierung eventuell vorhandener Kupferoxyde. Nach beendeter Wasserstoffgasbehandlung wird die Kapsel evakuiert und, wie im oben beschriebenen Fall, verschlossen. Das isostatische Pressen erfolgt während des ersten Schrittes bei 400 - 4500C und während des zweiten Schrittes bei 5250C. Diese alternative Ausführung erfolgt im übrigen unter denselben Bedingungen wie im vorher beschriebenen Fall.In an alternative embodiment, a mixture 17 is used which consists of 55 parts by weight of a powder with spherical particles with a diameter of 0.8-1.0 mm and from 45 parts by weight of a powder with spherical particles with a diameter of 0.2 mm and below consists. This gives a bulk density of 81% of the theoretical density. After the capsule 21 and its contents have been evacuated, the capsule is heated to 350 ° C., whereupon it is filled with hydrogen gas at a pressure of 0.1 MPa. After maintaining this temperature for half an hour, the capsule is evacuated and refilled with hydrogen gas. This treatment with hydrogen gas at 350 ° C. is repeated several times, for example seven times, expediently with a successively extended treatment time, for example up to 10 hours. The hydrogen gas treatment causes a reduction in copper oxides that may be present. After the hydrogen gas treatment has ended, the The capsule is evacuated and, as in the case described above, closed. The isostatic pressing is carried out during the first step at 400-450 0 C and during the second step at 525 0 C. This alternative embodiment is otherwise carried out under the same conditions as in the previously described case.

Bei dem in Figur 2 gezeigten Ausführungsbeispiel wird keine besondere Kapsel verwendet, um das Material gasdicht im Behälter einzuschließen. Statt dessen ist der Behälter 10 und der Deckel 18 mit je einem Flansch 25 bzw. 26 versehen. Nach der Plazierung der Brennstäbe im Behälter und Füllung desselben mit dem Kupferpulver werden die Flansche 25 und 26 durch Schweißen oder Kaltpressen zu einer gasdichten Naht 27 zusammengefügt. Der Deckel ist mit einem Rohrstutzen 28 aus Kupfer versehen, der nach der Evakuierung des Behälters mit gasdicht angebrachtem Deckel verschlossen wird. Nach dem Verschließen wird der geschlossene Behälter in zwei Schritten derart isostatisch gepreßt, wie es für die verschlossene Kapsel gemäß Figur 1 beschrieben wurde.In the exemplary embodiment shown in FIG. 2, no special capsule is used to enclose the material in a gas-tight manner in the container. Instead, the container 10 and the lid 18 are each provided with a flange 25 and 26, respectively. After the fuel rods have been placed in the container and filled with the copper powder, the flanges 25 and 26 are joined by welding or cold pressing to form a gas-tight seam 27. The lid is provided with a pipe socket 28 made of copper, which is closed with a gas-tight lid after the evacuation of the container. After closing, the closed container is isostatically pressed in two steps in the manner described for the closed capsule according to FIG. 1.

Claims (11)

1. Verfahren zum Einschließen verbrauchter Brennstäbe (11) eines Kernreaktors in einen Behälter (10) aus Kupfer,.wobei die Brennstäbe in ein korrosionsbeständiges Material im Behälter eingebettet werden, dadurch gekennzeichnet, daß die Brennstäbe im Behälter in Kupferpulver (17) eingebettet werden und der Behälter mit einem Deckel (18) aus Kupfer abgedeckt wird, daß der Behälter mit Inhalt und Deckel entweder in einer Kapsel (21, 22) gasdicht eingeschlossen wird oder der Deckel gasdicht mit dem Behälter zusammengefügt wird, und daß der so gewonnene Körper isostatisch gepreßt wird bei einem Druck und einer Temperatur, die ausreichen, um den Behälter, das Pulver und den Deckel in eine zusammenhängende dichte Einheit zu überführen.1. A method for enclosing spent fuel rods (11) of a nuclear reactor in a container (10) made of copper. The fuel rods are embedded in a corrosion-resistant material in the container, characterized in that the fuel rods are embedded in copper powder (17) and the container is covered with a lid (18) made of copper, that the container with its contents and lid is either enclosed gas-tight in a capsule (21, 22) or the lid is joined gas-tight to the container, and that the body thus obtained is pressed isostatically will be at a pressure and temperature sufficient to convert the container, powder and lid into a coherent, sealed unit. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kapsel aus Kupfer besteht.2. The method according to claim 1, characterized in that the capsule consists of copper. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das isostatische Pressen zur Bildung der zusammenhängenden dichten Einheit bei einem Druck von mindestens 10 MPa und einer Temperatur von 500 - 8000C durchgeführt wird.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the isostatic pressing to form the coherent dense unit is carried out at a pressure of at least 10 MPa and a temperature of 500 - 800 0 C. 4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Brennstäbe (11) durch Distanzelemente (12) im Behälter (10) auf Abstand voneinander gehalten werden.4. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that the fuel rods (11) by spacers (12) in the container (10) are kept at a distance from each other. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei den Distanzelementen (12) um im Kernreaktor verwendete Abstandshalter für Brennelementbündel handelt.5. The method according to claim 4, characterized in that it is in the spacer elements (12) used in the nuclear reactor spacers for fuel assemblies. 6. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Distanzelemente (12) aus Kupfer bestehen.6. The method according to claim 4, characterized in that the spacer elements (12) consist of copper. 7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß aneinander anliegende Teile (19) zwischen Deckel (18) und Behälter (10) am Deckel und/oder am Behälter stufenförmig ausgebildet sind.7. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that abutting parts (19) between the lid (18) and the container (10) on the lid and / or on the container are designed step-like. 8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Deckel (18) mit einem Teil (20) versehen ist, das mit Passung in den Behälter hineinragt.8. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that the lid (18) is provided with a part (20) which projects into the container with a fit. 9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß aneinander anliegende Flächen (18a, 10a) von Deckel (18) und Behälter (10) mit Rillen, Rissen oder einem anderen Oberflächenmuster versehen sind.9. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that abutting surfaces (18a, 10a) of the lid (18) and container (10) are provided with grooves, cracks or another surface pattern. 10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß vor dem isostatischen Pressen des Behälters (10), des Pulvers (17) und des Deckels (18) bei einem Druck und einer Temperatur, die ausreichen zur Bildung der genannten zusammenhängenden dichten Einheit, der Behälter mit Inhalt und Deckel entweder gasdicht eingeschlossen in der gasdichten Kapsel (21, 22) oder mit gasdichter Zusammenfügung zwischen Deckel und Behälter derart bei einer niedrigeren Temperatur isostatisch gepreßt wird, daß eine Kriechdehnung des Behälters, des Pulvers und des.Deckels eintritt.10. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that prior to the isostatic pressing of the container (10), the powder (17) and the lid (18) at a pressure and a temperature which are sufficient to form said coherent dense unit , the container with the contents and the lid is either sealed gas-tight in the gas-tight capsule (21, 22) or with a gas-tight assembly between the lid and the container is isostatically pressed at a lower temperature in such a way that the container, the powder and the lid are at creep. 11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das isostatische Pressen zur Erzielung der Kriechdehnung bei einem Druck von mindestens 10 MPa und bei einer Temperatur von 300 - 500°C erfolgt.11. The method according to claim 10, characterized in that the isostatic pressing to achieve the creep at a pressure of at least 10 MPa and at a temperature of 300-500 ° C.
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