EA045817B1

EA045817B1 - SHAPE OF CATALYST PARTICLES

Info

Publication number: EA045817B1
Application number: EA202191639
Authority: EA
Inventors: Моритц Бо Белструп; Петер Рабек; Мартин ЭСТБЕРГ
Original assignee: Хальдор Топсёэ А/С
Priority date: 2018-12-12
Filing date: 2019-11-19
Publication date: 2023-12-28

Description

Область техникиField of technology

Представляется каталитическая система, которая включает трубчатый реактор и, по меньшей мере, одну частицу катализатора, расположенную внутри трубчатого реактора. Частицы катализатора имеют особую геометрическую форму, которая способствует теплопередаче в трубчатом реакторе. Также представляются некоторые определенные частицы катализатора.A catalyst system is provided that includes a tubular reactor and at least one catalyst particle located within the tubular reactor. The catalyst particles have a special geometric shape that facilitates heat transfer in the tubular reactor. Some specific catalyst particles are also represented.

Уровень техники настоящего изобретенияBACKGROUND OF THE INVENTION

Трубчатые реакторы, содержащие частицы катализатора, используются во многих промышленных химических процессах, включая паровой риформинг. Ключевые параметры эффективного функционирования таких трубчатых реакторов включают, например, укладку частиц катализатора в реакторе, эффективность переноса материала через реактор и передача тепла от поверхности трубчатого реактора к частицам катализатора в процессе эндотермической реакции, такой как паровой риформинг и передача тепла от частиц катализатора к поверхности трубчатого реактора в процессе экзотермической реакции, такой как синтез метанола или селективное окисление.Tubular reactors containing catalyst particles are used in many industrial chemical processes, including steam reforming. Key parameters for the efficient operation of such tubular reactors include, for example, the packing of the catalyst particles in the reactor, the efficiency of material transfer through the reactor, and the heat transfer from the surface of the tubular reactor to the catalyst particles during an endothermic reaction such as steam reforming and heat transfer from the catalyst particles to the surface of the tubular reactor. reactor during an exothermic reaction such as methanol synthesis or selective oxidation.

Настоящая технология относится к каталитическим реакторам, в которых передача тепла является важной частью, определяющей общие характеристики, как в случае сильно эндотермических реакций или экзотермических реакций. По своей природе продукт данных реакций максимально образуется при высокой температуре для эндотермических реакций и при низких температурах для экзотермических реакций, что означает, что эффективная передача тепла имеет решающее значение для общей производительности процесса.The present technology relates to catalytic reactors in which heat transfer is an important part determining the overall characteristics, as in the case of highly endothermic reactions or exothermic reactions. By nature, the product of these reactions is maximized at high temperatures for endothermic reactions and at low temperatures for exothermic reactions, meaning efficient heat transfer is critical to overall process performance.

Некоторые технологии (например, WO2004/014549) сосредоточены на повышении эффективности химических процессов за счет использования определенного соотношения между диаметром и высотой каталитических частиц. Другие технологии, например US7799730 включают канавки на теле катализатора, в то время как другие технологии (например, US3911070) описывают определенные материалы, подходящие для процесса экструзии.Some technologies (eg WO2004/014549) focus on improving the efficiency of chemical processes by exploiting a specific relationship between the diameter and height of the catalyst particles. Other technologies, such as US7799730, include grooves on the catalyst body, while other technologies (eg, US3911070) describe specific materials suitable for the extrusion process.

Дополнительно, частицы катализатора часто производят посредством экструзии. Это придает им в основном постоянную форму поперечного сечения по длине и в основном плоские торцевые поверхности. Однако наличие плоских поверхностей может позволить частицам катализатора плотно упаковываться и потенциально блокировать поток газа на указанных плоских поверхностях; особенно, если указанные плоские торцевые поверхности содержат газовые каналы.Additionally, catalyst particles are often produced by extrusion. This gives them a generally constant cross-sectional shape along their length and generally flat end surfaces. However, the presence of flat surfaces can allow catalyst particles to pack tightly and potentially block gas flow on said flat surfaces; especially if said flat end surfaces contain gas passages.

Другой потенциальной проблемой, характерной для трубчатых реакторов, содержащих каталитические частицы, является то, что каталитические частицы могут образовывать своды во внутреннем пространстве трубчатого реактора от одной внутренней поверхности к другой. Данное явление может вызвать плохую упаковку реакторов, когда такие реакторы заполнены частицами. В реакторах с несколькими параллельными трубчатыми реакторами это также может привести к неравномерному распределению потока между реакторами и тем самым серьезно повлиять на общую производительность. Настоящая технология направлена на решение вышеупомянутых проблем.Another potential problem with tubular reactors containing catalyst particles is that the catalyst particles may form arches in the interior of the tubular reactor from one internal surface to the other. This phenomenon can cause poor packing of reactors when such reactors are filled with particles. In reactors with multiple parallel tubular reactors, this can also lead to uneven flow distribution between the reactors and thus seriously affect the overall performance. This technology is aimed at solving the above-mentioned problems.

Сущность изобретенияThe essence of the invention

Было обнаружено, что конкретное соотношение между формой каталитических частиц и формой трубчатого реактора может улучшить передачу тепла из указанного реактора. Настоящая технология, таким образом, относится к каталитической системе, включающей трубчатый реактор и по меньшей мере одну частицу катализатора согласно прилагаемой формуле изобретения.It has been found that a specific relationship between the shape of the catalyst particles and the shape of the tubular reactor can improve heat transfer from said reactor. The present technology thus relates to a catalyst system comprising a tubular reactor and at least one catalyst particle according to the appended claims.

Кроме того, предоставляются каталитические частицы новой формы в соответствии с прилагаемой формулой изобретения.In addition, new shaped catalyst particles are provided in accordance with the appended claims.

Пояснения к фигурамExplanations for the figures

На фиг. 1 показана частица катализатора согласно первому варианту осуществления изобретения.In fig. 1 shows a catalyst particle according to a first embodiment of the invention.

Фиг. 2 представляет собой проекцию по методу третьего угла (многовидовую) частицы с фиг. 1, с видами на торцевую поверхность, первую боковую поверхность и третью боковую поверхность.Fig. 2 is a third-angle projection (multi-view) of the particle of FIG. 1, showing views of an end surface, a first side surface, and a third side surface.

На фиг. 3 показана частица катализатора согласно первому варианту осуществления изобретения, имеющая выпуклые торцевые поверхности.In fig. 3 shows a catalyst particle according to a first embodiment of the invention having convex end surfaces.

Фиг. 4 представляет собой проекцию по методу третьего угла (многовидовую) частицы с фиг. 3, с видами на торцевую поверхность, первую боковую поверхность и третью боковую поверхность.Fig. 4 is a third angle projection (multi-view) of the particle of FIG. 3, showing views of an end surface, a first side surface, and a third side surface.

На фиг. 5 показана частица катализатора согласно второму варианту осуществления изобретения, имеющая эллиптическое поперечное сечение и выпуклые торцевые поверхности.In fig. 5 shows a catalyst particle according to a second embodiment of the invention having an elliptical cross section and convex end surfaces.

Фиг. 6 представляет собой проекцию по методу третьего угла (многовидовую) частицы с фиг. 5, с видами на торцевую поверхность, первую боковую поверхность и третью боковую поверхность.Fig. 6 is a third angle projection (multi-view) of the particle of FIG. 5, showing views of an end surface, a first side surface, and a third side surface.

На фиг. 7 показана частица катализатора согласно дополнительному варианту осуществления изобретения, имеющая поперечное сечение закругленный треугольник.In fig. 7 shows a catalyst particle according to a further embodiment of the invention having a rounded triangle cross section.

Фиг. 8 представляет собой проекцию по методу третьего угла (многовидовую) частицы с фиг. 7.Fig. 8 is a third angle projection (multi-view) of the particle of FIG. 7.

На фиг. 9 показана каталитическая система по изобретению, в которой частицы катализатора расположены в трубчатом реакторе.In fig. 9 shows a catalyst system according to the invention, in which the catalyst particles are located in a tubular reactor.

Фиг. 10 представляет собой схематическое поперечное сечение трубчатого реактора с фиг. 9, сделанное перпендикулярно оси А-А, показывающее взаимосвязь между частицей катализатора и внутренFig. 10 is a schematic cross-section of the tubular reactor of FIG. 9, taken perpendicular to the A-A axis, showing the relationship between the catalyst particle and the internal

- 1 045817 ней поверхностью трубчатого реактора.- 1 045817 with the surface of the tubular reactor.

Фиг. 11 представляет собой увеличенный вид части фиг. 10, показывающий частицу катализатора, расположенную напротив внутренней поверхности трубчатого реактора.Fig. 11 is an enlarged view of a portion of FIG. 10 showing a catalyst particle positioned against the inner surface of a tubular reactor.

Фиг. 12 и 13 представляют собой увеличенные виды поперечного сечения частицы согласно первому варианту осуществления, показывающие, как определяется радиус кривизны R1, R2, R3 и R4.Fig. 12 and 13 are enlarged cross-sectional views of a particle according to the first embodiment, showing how the radius of curvature R1, R2, R3 and R4 is determined.

Подробное раскрытие настоящего изобретенияDetailed Disclosure of the Present Invention

ОпределенияDefinitions

При использовании в отношении различных торцевых поверхностей или боковых стенок в данном документе термин противолежащие используется для обозначения двух торцевых поверхностей или боковых стенок, которые расположены на противоположных концах линии, идущей от одной из указанных торцевых поверхностей или боковых стенок через центр частицы к противолежащей торцевой поверхности или боковой стенке в плоскости, сформированной перпендикулярно центральной оси L.When used in reference to different end surfaces or side walls herein, the term opposing is used to refer to two end surfaces or side walls that are located at opposite ends of a line extending from one of the specified end surfaces or side walls through the center of the particle to the opposing end surface or side wall in a plane formed perpendicular to the central axis L.

Когда поверхность или элемент настоящей технологии имеет конкретный радиус кривизны, он определяется как радиус круга, который лучше всего подходит к его нормальному сечению. Радиус кривизны в данном случае используется для обозначения того, что указанная поверхность или элемент имеет правильный круглый профиль, по меньшей мере на его части. На фиг. 12 и 13 показано, как можно определить радиус кривизны.When a surface or element of present technology has a specific radius of curvature, it is defined as the radius of a circle that best fits its normal section. The radius of curvature in this case is used to indicate that the specified surface or element has a regular circular profile, at least in part thereof. In fig. 12 and 13 show how the radius of curvature can be determined.

Каталитическая системаCatalytic system

В первом варианте осуществления предоставляется каталитическая система 100. Каталитическая система 100 подходящим образом представляет собой установку парового риформинга, но может быть и другой системой, имеющей трубчатый реактор и частицы катализатора, в которых важна теплопередача между реактором и частицами. Передача тепла может происходить от трубчатого реактора к частицам катализатора или наоборот.In a first embodiment, a catalyst system 100 is provided. The catalyst system 100 is suitably a steam reformer, but could be another system having a tubular reactor and catalyst particles in which heat transfer between the reactor and the particles is important. Heat transfer can occur from the tubular reactor to the catalyst particles or vice versa.

Каталитическая система включает трубчатый реактор 20, в основном показанный на фиг. 9. Трубчатый реактор имеет цилиндрическую форму вокруг оси А-А; и изготовлен из подходящего металла или металлического сплава. Поскольку трубчатый реактор 20 имеет цилиндрическую форму, он имеет постоянное круглое поперечное сечение вдоль значительной части своей длины с центром вокруг оси А-А.The catalyst system includes a tubular reactor 20, generally shown in FIG. 9. The tubular reactor has a cylindrical shape around the A-A axis; and made of a suitable metal or metal alloy. Because the tubular reactor 20 is cylindrical in shape, it has a constant circular cross-section along a significant portion of its length centered around the axis AA.

Трубчатый реактор 20 в настоящей технологии имеет длину вдоль оси А-А, а также внутренний диаметр D и внутренний радиус кривизны R, определенные в плоскости, перпендикулярной оси А-А. Обычно длина реактора составляет между 3 и 15 м, предпочтительно между 10 и 13 м. Обычно внутренний диаметр D составляет между 5 и 25 см, предпочтительно между 7,5 и 15 см, в то время как радиус кривизны составляет 1/2 х D. D и R показаны на фиг. 10.The tubular reactor 20 in the present technology has a length along the axis A-A, as well as an internal diameter D and an internal radius of curvature R, defined in a plane perpendicular to the axis AA. Typically the reactor length is between 3 and 15 m, preferably between 10 and 13 m. Typically the internal diameter D is between 5 and 25 cm, preferably between 7.5 and 15 cm, while the radius of curvature is 1/2 x D. D and R are shown in FIG. 10.

Обычно имеется несколько трубчатых реакторов, помещаемых либо в пламенную печь для эндотермических реакций, либо в охлаждаемый сосуд для экзотермических реакций. Охлаждающей средой в охлаждаемом сосуде может быть испаряющаяся вода, небольшие псевдоожиженные инертные частицы, расплавленные соли или жидкие масла с высокими температурами кипения. Пламенную печь обогревают топливом или отходящим технологическим газом, сжигаемым с окислителем, обычно воздухом, с использованием нескольких горелок.Typically there are several tubular reactors placed either in a flame furnace for endothermic reactions or in a cooled vessel for exothermic reactions. The cooling medium in the vessel to be cooled may be evaporating water, small fluidized inert particles, molten salts or liquid oils with high boiling points. A combustion furnace is heated by fuel or waste process gas combusted with an oxidizer, usually air, using multiple burners.

Трубчатый реактор 20 снабжен одним или несколькими входами и одним или несколькими выходами для газа. В частном варианте осуществления трубчатый реактор 20 представляет собой реактор парового риформинга метана.Tubular reactor 20 is provided with one or more gas inlets and one or more gas outlets. In a particular embodiment, the tubular reactor 20 is a steam methane reforming reactor.

В трубчатом реакторе 20 находится по меньшей мере одна частица катализатора 10. В стандартных условиях в трубчатом реакторе находится от 100 до 100000, предпочтительно от 500 до 60000 частиц катализатора 10. Заполнение трубчатого реактора 20 частицами катализатора показано на фиг. 9.The tubular reactor 20 contains at least one particle of catalyst 10. Under standard conditions, the tubular reactor contains 100 to 100,000, preferably 500 to 60,000 particles of catalyst 10. Filling of the tubular reactor 20 with catalyst particles is shown in FIG. 9.

Частицы катализатора могут полностью состоять из каталитически активного материала; в качестве альтернативы частицы катализатора могут содержать материал-носитель, на который нанесен, пропитан или иным образом введен каталитически активный материал. Частица катализатора может быть пористой, и в этом случае она может иметь пористость от 20% до 65%, предпочтительно от 40% до 55%.The catalyst particles may consist entirely of catalytically active material; alternatively, the catalyst particles may comprise a carrier material onto which the catalytically active material is deposited, impregnated or otherwise incorporated. The catalyst particle may be porous, in which case it may have a porosity of from 20% to 65%, preferably from 40% to 55%.

Подходящие каталитические материалы для настоящей технологии включают алюминаты, алюминаты кальция, алюминаты магния, оксид церия, диоксид циркония и их комбинации с никелем, кобальтом, рутением, палладием, родием, платиной или их комбинациями, в качестве активного металла с использованием промоторов, таких как лантан, титан, калий, цезий. Частицы катализатора могут быть получены экструдированием, но предпочтительно формованием или печатью на 3D-принтере.Suitable catalyst materials for the present technology include aluminates, calcium aluminates, magnesium aluminates, cerium oxide, zirconia and combinations thereof with nickel, cobalt, ruthenium, palladium, rhodium, platinum or combinations thereof, as the active metal using promoters such as lanthanum , titanium, potassium, cesium. The catalyst particles can be produced by extrusion, but preferably by molding or 3D printing.

В первом аспекте данного варианта осуществления каждая частица катализатора 10 имеет трехмерную форму с центральной осью длины L. Каждая частица катализатора 10 имеет по меньшей мере одну плоскость симметрии, которая включает центральную ось длины L. Предпочтительно каждая частица катализатора 10 имеет две перпендикулярные плоскости симметрии, которые пересекаются на центральной оси длины L.In the first aspect of this embodiment, each catalyst particle 10 has a three-dimensional shape with a central axis of length L. Each catalyst particle 10 has at least one plane of symmetry that includes a central axis of length L. Preferably, each catalyst particle 10 has two perpendicular planes of symmetry that intersect on the central axis of length L.

Обычно длина частицы катализатора 10 по оси длины L составляет между 6 и 50 мм, предпочтительно между 11 и 25 мм.Typically, the length of the catalyst particle 10 along the length axis L is between 6 and 50 mm, preferably between 11 and 25 mm.

Каждая частица катализатора 10 содержит первую торцевую поверхность 18 и вторую торцевую поверхность 19. Как показано на фиг. 1-4, указанные торцевые поверхности 18, 19 определяют границыEach catalyst particle 10 includes a first end surface 18 and a second end surface 19. As shown in FIG. 1-4, the specified end surfaces 18, 19 define the boundaries

- 2 045817 частицы катализатора 10 в направлении центральной оси длины L. Торцевые поверхности 18, 19 расположены перпендикулярно указанной центральной оси L, по меньшей мере в области, в которой они встречаются с указанной центральной осью L.- 2 045817 catalyst particles 10 in the direction of the central axis of length L. The end surfaces 18, 19 are located perpendicular to the specified central axis L, at least in the region in which they meet the specified central axis L.

В одном варианте осуществления, показанном на фиг. 1-2, торцевые поверхности 18, 19 являются плоскими. Этот вариант осуществления имеет преимущество, заключающееся в том, что он может быть легко произведен.In one embodiment shown in FIG. 1-2, the end surfaces 18, 19 are flat. This embodiment has the advantage that it can be easily produced.

В другом варианте осуществления по меньшей мере одна из указанной первой торцевой поверхности 18 и указанной второй торцевой поверхности 19 указанной частицы катализатора 10 имеет выпуклую форму, так что образует изогнутую первую и вторую торцевые поверхности 18', 19' указанной частицы катализатора 10. Таким образом, уменьшается количество плоских (планарных) поверхностей, что, в свою очередь, снижает возможность для соседних частиц катализатора блокировать поток газа на указанных плоских поверхностях.In another embodiment, at least one of said first end surface 18 and said second end surface 19 of said catalyst particle 10 is convex in shape so as to define curved first and second end surfaces 18', 19' of said catalyst particle 10. Thus, the number of flat (planar) surfaces is reduced, which in turn reduces the opportunity for neighboring catalyst particles to block the gas flow on said flat surfaces.

Предпочтительно как первая торцевая поверхность 18, так и указанная вторая торцевая поверхность 19 имеют выпуклую форму, как в варианте осуществления, показанном на фиг. 3-4.Preferably, both the first end surface 18 and said second end surface 19 are convex in shape, as in the embodiment shown in FIG. 3-4.

Каждая частица катализатора 10 в данном аспекте изобретения содержит первую 11 и вторую 12 боковые стенки, проходящие между первой и второй торцевыми поверхностями 18, 19. Соответственно, первая 11 и вторая 12 боковые стенки являются противолежащими. Каждая боковая стенка 11, 12 имеет изогнутый профиль (то есть форму правильного кругового сегмента) в поперечном сечении, перпендикулярном центральной оси L. Первая боковая стенка 11 имеет внешний радиус кривизны R1, а вторая боковая стенка 12 имеет внешний радиус кривизны R2. Определение R1 и R2 показано на фиг. 13.Each catalyst particle 10 in this aspect of the invention includes first 11 and second 12 side walls extending between the first and second end surfaces 18, 19. Accordingly, the first 11 and second 12 side walls are opposite. Each side wall 11, 12 has a curved profile (ie, a regular circular segment shape) in a cross section perpendicular to the central axis L. The first side wall 11 has an outer radius of curvature R1, and the second side wall 12 has an outer radius of curvature R2. The definition of R1 and R2 is shown in FIG. 13.

Радиус кривизны R1 может быть таким же, как и радиус кривизны R2, или отличаться от него. В предпочтительном варианте осуществления внешние радиусы кривизны R1, R2 каждой из первой и второй боковых стенок 11, 12 одинаковы, что упрощает упаковку трубчатого реактора и упрощает производство частиц. Радиус кривизны R1 обычно составляет между 15 и 75 мм. Радиус кривизны R2 обычно составляет между 15 и 75 мм.The radius of curvature R1 may be the same as or different from the radius of curvature R2. In a preferred embodiment, the outer radii of curvature R1, R2 of each of the first and second side walls 11, 12 are the same, which simplifies packaging of the tubular reactor and simplifies particle production. The radius of curvature R1 is usually between 15 and 75 mm. The radius of curvature R2 is usually between 15 and 75 mm.

Было обнаружено, что улучшенная теплопередача между трубчатым реактором и частицами катализатора может быть достигнута, если оптимизирована их относительная геометрия. Желательно, чтобы кривизна частиц катализатора соответствовала кривизне трубчатого реактора на определенной длине дуги. Однако нежелательно, чтобы кривизна частиц катализатора была точно такой же, как кривизна трубчатого реактора.It has been found that improved heat transfer between the tubular reactor and the catalyst particles can be achieved if their relative geometry is optimized. It is desirable that the curvature of the catalyst particles matches the curvature of the tubular reactor at a certain arc length. However, it is not desirable for the curvature of the catalyst particles to be exactly the same as the curvature of the tubular reactor.

Поэтому, согласно данному аспекту каждая первая и вторая боковые стенки 11, 12 частицы катализатора 10 независимо имеют внешний радиус кривизны R1, R2 в указанной плоскости, составляющий 0,4-0,99 от внутреннего радиуса кривизны R трубчатого реактора.Therefore, according to this aspect, each first and second side walls 11, 12 of the catalyst particles 10 independently have an outer radius of curvature R1, R2 in said plane of 0.4 to 0.99 times the inner radius of curvature R of the tubular reactor.

Кроме того, чтобы уменьшить возникновение сводообразования, описанного выше, максимальная ширина D1 частицы катализатора 10, измеренная в плоскости, определенной перпендикулярно основной оси L, должна быть менее 0,25 внутреннего диаметра D трубчатого реактора 20.In addition, in order to reduce the occurrence of arching described above, the maximum width D1 of the catalyst particle 10, measured in a plane defined perpendicular to the major axis L, should be less than 0.25 of the inner diameter D of the tubular reactor 20.

Частицы катализатора согласно данному первому аспекту имеют линзовидную форму поперечного сечения в направлении, перпендикулярном центральной оси длины L, как показано на фиг. 1-4.The catalyst particles of this first aspect have a lenticular cross-sectional shape in a direction perpendicular to the central axis of length L, as shown in FIG. 1-4.

Центры каждого радиуса кривизны R1, R2 лежат вне формы частицы катализатора 10, как показано на фиг. 13. Чтобы обеспечить линзовидную форму, каждый радиус кривизны R1, R2 меньше, чем размер частицы катализатора в плоскости, перпендикулярной центральной оси длины L. Другими словами, 2 х R1 больше, чем D1; и 2 х R2 больше, чем D1.The centers of each radius of curvature R1, R2 lie outside the shape of the catalyst particle 10, as shown in FIG. 13. To achieve a lenticular shape, each radius of curvature R1, R2 is less than the size of the catalyst particle in a plane perpendicular to the central axis of length L. In other words, 2 x R1 is greater than D1; and 2 x R2 is greater than D1.

Первая и вторая боковые стенки 11, 12 могут образовывать резкую границу вдоль линии, где они встречаются друг с другом. Однако такая резкая граница имеет тенденцию быть точкой или линией ослабления частицы, вдоль которой она может расколоться или сломаться. Соответственно, частица катализатора 10 состоит из противолежащих первой 11 и второй 12 боковых стенок, проходящих между первой и второй торцевыми поверхностями 18, 19, и противолежащих третьей 13 и четвертой 14 боковых стенок, проходящих между первой и второй боковыми стенками 11, 12 и указанными первой и второй торцевыми поверхностями 18, 19.The first and second side walls 11, 12 may define a sharp boundary along a line where they meet each other. However, such a sharp boundary tends to be a point or line of weakness for the particle along which it can split or break. Accordingly, the catalyst particle 10 consists of opposing first 11 and second 12 side walls extending between the first and second end surfaces 18, 19, and opposing third 13 and fourth 14 side walls extending between the first and second side walls 11, 12 and said first and the second end surfaces 18, 19.

Каждая третья и четвертая боковые стенки 13, 14 могут иметь изогнутый профиль в плоскости, определенной перпендикулярно центральной оси L. Такое расположение показано на фиг. 1-4.Each third and fourth side walls 13, 14 may have a curved profile in a plane defined perpendicular to the central axis L. Such an arrangement is shown in FIG. 1-4.

Каждая из указанных третьей и четвертой боковых стенок 13, 14 независимо имеет относительно небольшой внешний радиус кривизны R3, R4, составляющий 0,05-0,30 от внутреннего радиуса кривизны R трубчатого реактора. Соответственно внешние радиусы кривизны R3, R4 каждой из третьей и четвертой боковых стенок 13, 14 являются одинаковыми. Определение R3 и R4 показано на фигуре 12.Each of said third and fourth side walls 13, 14 independently has a relatively small outer radius of curvature R3, R4, amounting to 0.05-0.30 times the inner radius of curvature R of the tubular reactor. Accordingly, the outer radii of curvature R3, R4 of each of the third and fourth side walls 13, 14 are the same. The definition of R3 and R4 is shown in Figure 12.

В качестве альтернативы каждая из указанных третьей и четвертой боковых стенок 13, 14 независимо имеет эллиптический профиль в поперечном сечении, перпендикулярном центральной оси L. Эллиптический профиль плавно изменяется с градиентом по своей кривизне.Alternatively, each of said third and fourth side walls 13, 14 independently has an elliptical profile in a cross section perpendicular to the central axis L. The elliptical profile varies smoothly with a gradient along its curvature.

Чтобы избежать резких границ, переход между первой 11, второй 12, третьей 13 и четвертой 14 боковыми стенками предпочтительно должен быть плавным. Плавный переход между двумя поверхностями (например, боковыми стенками) достигается, когда нет резких изменений ориентации указанных поверхностей. В математических терминах это означает, что производная (= градиент) первой поверхноTo avoid sharp boundaries, the transition between the first 11, second 12, third 13 and fourth 14 side walls should preferably be smooth. A smooth transition between two surfaces (such as side walls) is achieved when there are no sudden changes in the orientation of said surfaces. In mathematical terms this means that the derivative (= gradient) of the first surface

- 3 045817 сти такая же, как и производная второй поверхности в точке или линии, где поверхности встречаются. Обычно поверхности двух смежных боковых стенок частицы, описанной здесь, являются плавными в направлении, параллельном центральной оси частицы.- 3 045817 sti is the same as the derivative of the second surface at the point or line where the surfaces meet. Typically, the surfaces of two adjacent side walls of a particle described herein are smooth in a direction parallel to the central axis of the particle.

В одном варианте данного первого аспекта частица катализатора 10 может иметь поперечное сечение в форме закругленного треугольника (также известного как треугольник Рело). В этом аспекте частица катализатора 10 содержит первую 11, вторую 12 и третью 15 боковые стенки, проходящие между первой и второй торцевыми поверхностями 18, 19. Каждая из упомянутых боковых стенок 11, 12, 15 имеет изогнутый профиль в поперечном сечении, перпендикулярном центральной оси L. Каждая первая, вторая и третья боковые стенки 11, 12, 15 независимо друг от друга имеют внешний радиус кривизны R1, R2, R3 в указанной плоскости, составляющий 0,5-0,99 от внутреннего радиуса кривизны R трубчатого реактора 10. Такая частица катализатора показана на фигурах 7-8.In one variation of this first aspect, the catalyst particle 10 may have a cross-section in the shape of a rounded triangle (also known as a Reuleaux triangle). In this aspect, catalyst particle 10 includes first 11, second 12, and third 15 side walls extending between first and second end surfaces 18, 19. Each of said side walls 11, 12, 15 has a curved profile in a cross section perpendicular to the central axis L Each first, second and third side walls 11, 12, 15 independently of each other have an outer radius of curvature R1, R2, R3 in the specified plane, amounting to 0.5-0.99 of the inner radius of curvature R of the tubular reactor 10. Such a particle catalyst is shown in figures 7-8.

Также, согласно данному аспекту, первая 11, вторая 12 и третья 15 боковые стенки могут встречаться с резкой границей. Однако предпочтительно, чтобы переход между первой 11, второй 12 и третьей 15 боковыми стенками был плавным.Also, according to this aspect, the first 11, second 12 and third 15 side walls may meet a sharp boundary. However, it is preferable that the transition between the first 11, second 12 and third 15 side walls be smooth.

Также в данном аспекте закругленного треугольника по меньшей мере одна из указанной первой торцевой поверхности 18 и указанной второй торцевой поверхности 19 может иметь выпуклую форму, так что образует изогнутые первую и/или вторую торцевые поверхности 18', 19' частицы катализатора 10.Also in this rounded triangle aspect, at least one of said first end surface 18 and said second end surface 19 may be convex in shape so as to define curved first and/or second end surfaces 18', 19' of the catalyst particle 10.

Во втором аспекте данного варианта осуществления предоставляется каталитическая система 100, которая включает трубчатый реактор 20, как описано выше, имеющий цилиндрическую форму вокруг оси А-А; внутреннюю поверхность указанного трубчатого реактора, имеющую внутренний диаметр D и внутренний радиус кривизны R, определенные в плоскости, перпендикулярной оси А-А.In a second aspect of this embodiment, a catalyst system 100 is provided, which includes a tubular reactor 20, as described above, having a cylindrical shape about an axis AA; the inner surface of said tubular reactor having an inner diameter D and an inner radius of curvature R, defined in a plane perpendicular to the axis A-A.

В указанном трубчатом реакторе 20 находится по меньшей мере одна частица катализатора 30. Частица катализатора данного второго аспекта показана на фиг. 5-6. Частица катализатора 30 имеет трехмерную форму, содержащую основную часть 31. Основная часть 31 имеет форму эллиптического цилиндра и содержит боковую стенку 32, проходящую параллельно центральной оси L между первой торцевой поверхностью 33 и второй торцевой поверхностью 34. Другими словами, основная часть 31 ограничена на концах первой и второй торцевыми поверхностями 33, 34 и единственной боковой стенкой 32, которая проходит полностью вокруг основной части 31.Said tubular reactor 20 contains at least one catalyst particle 30. The catalyst particle of this second aspect is shown in FIG. 5-6. The catalyst particle 30 has a three-dimensional shape comprising a body 31. The body 31 is shaped like an elliptical cylinder and includes a side wall 32 extending parallel to a central axis L between a first end surface 33 and a second end surface 34. In other words, the body 31 is limited at the ends first and second end surfaces 33, 34 and a single side wall 32 that extends completely around the main body 31.

Что касается первого аспекта, то первая торцевая поверхность 33 и вторая торцевая поверхность 34 расположены перпендикулярно указанной центральной оси L, по меньшей мере в области, в которой они пересекают указанную центральную ось L. Соответственно, торцевые поверхности 33, 34 могут быть плоскими. Этот вариант осуществления имеет преимущество, заключающееся в том, что он может быть легко произведен. Альтернативно по меньшей мере одна из указанной первой торцевой поверхности 33 и указанной второй торцевой поверхности 34 указанной частицы катализатора 30 имеет выпуклую форму, так что образует изогнутую первую и вторую торцевые поверхности 33', 34' указанной частицы катализатора 30. Таким образом уменьшается количество плоских (планарных) поверхностей, что, в свою очередь, снижает возможность для соседних частиц катализатора блокировать поток газа на указанных плоских поверхностях.With regard to the first aspect, the first end surface 33 and the second end surface 34 are located perpendicular to the specified central axis L, at least in the region in which they intersect the specified central axis L. Accordingly, the end surfaces 33, 34 may be flat. This embodiment has the advantage that it can be easily produced. Alternatively, at least one of said first end surface 33 and said second end surface 34 of said catalyst particle 30 is convex in shape so as to define curved first and second end surfaces 33', 34' of said catalyst particle 30. Thus, the number of flat ( planar) surfaces, which in turn reduces the ability for adjacent catalyst particles to block gas flow on said flat surfaces.

Предпочтительно, как первая торцевая поверхность 33', так и указанная вторая торцевая поверхность 34' имеют выпуклую форму, как в варианте осуществления, показанном на фиг. 5-6.Preferably, both the first end surface 33' and said second end surface 34' have a convex shape, as in the embodiment shown in FIG. 5-6.

Этот аспект отличается от первого аспекта, приведенного выше, тем, что основная часть 31 частицы катализатора 30 имеет форму эллиптического цилиндра. Используя стандартное математическое определение эллипса, это означает, что кривизна плавно меняет градиент вдоль его кривизны. Эллипс указанного эллиптического цилиндра имеет большую ось 2а и малую ось 2Ь, а также радиус кривизны R5, определяемый как:This aspect differs from the first aspect above in that the main part 31 of the catalyst particle 30 is shaped like an elliptical cylinder. Using the standard mathematical definition of an ellipse, this means that the curvature changes smoothly along its gradient. The ellipse of the specified elliptical cylinder has a major axis 2a and a minor axis 2b, as well as a radius of curvature R5, defined as:

R5 = ьR5 = b

Подобно первому аспекту выше, улучшенная теплопередача между трубчатым реактором и частицами катализатора может быть достигнута, если оптимизирована их относительная геометрия. В данном аспекте радиус кривизны R5 эллипса, как определено выше, составляет 0,8-1,10, предпочтительно 0,901,05, от внутреннего радиуса кривизны R трубчатого реактора.Similar to the first aspect above, improved heat transfer between the tubular reactor and the catalyst particles can be achieved if their relative geometry is optimized. In this aspect, the radius of curvature R5 of the ellipse, as defined above, is 0.8-1.10, preferably 0.901.05, of the inner radius of curvature R of the tubular reactor.

Также в данном аспекте максимальная ширина D1 частицы катализатора 30, измеренная в плоскости, определенной перпендикулярно указанной центральной оси L, составляет менее 0,25 внутреннего диаметра D1 трубчатого реактора 20. Соответственно, данную максимальную ширину D1 частицы катализатора 30 измеряют по большой полуоси а указанного эллипса в плоскости, перпендикулярной указанной центральной оси L.Also in this aspect, the maximum width D1 of the catalyst particle 30, measured in a plane defined perpendicular to said central axis L, is less than 0.25 times the inner diameter D1 of the tubular reactor 20. Accordingly, this maximum width D1 of the catalyst particle 30 is measured along the semi-major axis a of said ellipse in a plane perpendicular to the specified central axis L.

Подобно первому аспекту выше, по меньшей мере одна из указанной первой торцевой поверхности 33 и указанной второй торцевой поверхности 34 частицы катализатора 30 может иметь выпуклую форму, так что образует изогнутую первую и вторую торцевые поверхности 33', 34' указанной частицы катализатора 30.Similar to the first aspect above, at least one of said first end surface 33 and said second end surface 34 of said catalyst particle 30 may be convex in shape so as to define curved first and second end surfaces 33', 34' of said catalyst particle 30.

Все другие особенности каталитической системы, трубчатого реактора и частиц катализатора воAll other features of the catalyst system, tubular reactor and catalyst particles in

-4 045817 втором аспекте изобретения такие же, как и в первом аспекте, если не указано иное.-4 045817 second aspect of the invention are the same as in the first aspect, unless otherwise indicated.

Частицы катализатораCatalyst particles

Во втором варианте осуществления, который может быть частично включен в первый вариант осуществления, настоящая технология также касается частиц катализатора как таковых.In a second embodiment, which may be partially included in the first embodiment, the present technology also concerns the catalyst particles themselves.

В первом аспекте данного варианта осуществления предоставляется частица катализатора 10, которая имеет трехмерную форму с центральной осью длины L. С отсылкой на фиг. 1-4, каждая частица катализатора 10 имеет:In the first aspect of this embodiment, a catalyst particle 10 is provided which has a three-dimensional shape with a central axis of length L. Referring to FIG. 1-4, each catalyst particle 10 has:

первую торцевую поверхность 18 и вторую торцевую поверхность 19, расположенные в основном перпендикулярно указанной центральной оси L, противолежащие первую 11 и вторую 12 боковые стенки, проходящие между первой и второй торцевыми поверхностями, каждая боковая стенка 11, 12 имеет выпуклый профиль в плоскости, определенной перпендикулярно центральной оси L, при этом каждая из указанных первой и второй боковых стенок 11, 12 независимо друг от друга имеет внешний радиус кривизны R2 в указанной плоскости, противолежащие третью 13 и четвертую 14 боковые стенки, проходящие между первой и второй боковыми стенками 11, 12 и указанными первой и второй торцевыми поверхностями 18, 19, причем каждая третья и четвертая боковые стенки 13, 14 имеют выпуклый профиль в указанной плоскости, определенной перпендикулярно центральной оси L.a first end surface 18 and a second end surface 19 located generally perpendicular to said central axis L, opposite first 11 and second 12 side walls extending between the first and second end surfaces, each side wall 11, 12 having a convex profile in a plane defined perpendicularly the central axis L, with each of said first and second side walls 11, 12 independently of each other having an outer radius of curvature R2 in said plane, opposite third 13 and fourth 14 side walls passing between the first and second side walls 11, 12 and said first and second end surfaces 18, 19, each third and fourth side walls 13, 14 having a convex profile in said plane defined perpendicular to the central axis L.

Либо каждая из указанных третьей и четвертой боковых стенок 13, 14 независимо друг от друга имеет внешний радиус кривизны R3; R4 в указанной плоскости, либо каждая третья и четвертая боковые стенки 13, 14 имеют эллиптический профиль в указанной плоскости, определенной перпендикулярно центральной оси L.Either each of said third and fourth side walls 13, 14 independently of each other has an outer radius of curvature R3; R4 in the specified plane, or every third and fourth side walls 13, 14 have an elliptical profile in the specified plane, defined perpendicular to the central axis L.

Кроме того, радиус кривизны R1, R2 первой и второй боковых стенок больше, чем радиус кривизны R3, R4 третьей и четвертой боковых стенок.In addition, the radius of curvature R1, R2 of the first and second side walls is larger than the radius of curvature R3, R4 of the third and fourth side walls.

Соответственно, для частицы катализатора 10 согласно данному аспекту радиусы кривизны R1, R2 каждой из первой и второй боковых стенок 11, 12 являются одинаковыми. Дополнительно радиусы кривизны R3, R4 каждой из третьей и четвертой боковых стенок 13, 14 могут быть одинаковыми.Accordingly, for the catalyst particle 10 according to this aspect, the radii of curvature R1, R2 of each of the first and second side walls 11, 12 are the same. Additionally, the radii of curvature R3, R4 of each of the third and fourth side walls 13, 14 may be the same.

Как показано на фигурах 3-4 первая торцевая поверхность 18 и указанная вторая торцевая поверхность 19 может иметь выпуклую форму, так что образует изогнутые первую и вторую торцевые поверхности 18', 19' указанной частицы катализатора 10.As shown in Figures 3-4, the first end surface 18 and said second end surface 19 may be convex in shape so as to define curved first and second end surfaces 18', 19' of said catalyst particle 10.

Как и для первого варианта осуществления (системы), переход между первой 11, второй 12, третьей 13 и четвертой 14 боковыми стенками частицы катализатора 10 предпочтительно является плавным.As with the first embodiment (system), the transition between the first 11, second 12, third 13 and fourth 14 side walls of the catalyst particle 10 is preferably smooth.

На фиг. 5-6 показан второй аспект данного второго варианта осуществления. Предоставляется частица катализатора 30, которая имеет трехмерную форму, содержащую основную часть 31. Основная часть 31 имеет форму эллиптического цилиндра и содержит боковую стенку 32, проходящую в направлении параллельном центральной оси L между первой торцевой поверхностью 33 и второй торцевой поверхностью 34. По меньшей мере одна (а предпочтительно обе) из указанной первой торцевой поверхности 33 и указанной второй торцевой поверхности 34 указанной частицы катализатора 30 имеет выпуклую форму, так что образует изогнутую первую и/или изогнутую вторую торцевые поверхности 33', 34' указанной частицы катализатора 30.In fig. 5-6 show a second aspect of this second embodiment. A catalyst particle 30 is provided which has a three-dimensional shape comprising a main body 31. The main body 31 is shaped like an elliptical cylinder and includes a side wall 32 extending in a direction parallel to the central axis L between a first end surface 33 and a second end surface 34. At least one (and preferably both) of said first end surface 33 and said second end surface 34 of said catalyst particle 30 has a convex shape so as to form curved first and/or curved second end surfaces 33', 34' of said catalyst particle 30.

Частица катализатора (10, 30) по одному из пп. 15-20, представляющая собой формованную монолитную частицу катализатора.Catalyst particle (10, 30) according to one of paragraphs. 15-20, which is a molded monolithic catalyst particle.

Во всех вариантах и аспектах частица катализатора 10, 30 может содержать один или несколько сквозных каналов 40. Сквозные каналы 40 увеличивают доступную площадь поверхности частиц 10, 30 и способствуют эффективному потоку газа. В проиллюстрированных вариантах осуществления сквозные каналы 40 проходят от первой торцевой поверхности 18, 33 частицы катализатора 10, 30 до второй торцевой поверхности 19, 34 частицы катализатора 10, 30.In all embodiments and aspects, the catalyst particle 10, 30 may include one or more through channels 40. The through channels 40 increase the available surface area of the particles 10, 30 and promote efficient gas flow. In the illustrated embodiments, through channels 40 extend from the first end surface 18, 33 of the catalyst particle 10, 30 to the second end surface 19, 34 of the catalyst particle 10, 30.

Обычно каждая частица катализатора 10, 30 содержит два или более, например два, три, четыре или пять сквозных каналов 40. Чтобы газовый поток через каждый сквозной канал 40 был равномерным, каждый из указанных сквозных каналов 40 предпочтительно имеет в основном одинаковую площадь поперечного сечения. Каждый сквозной канал 40 может иметь цилиндрическую форму.Typically, each catalyst particle 10, 30 contains two or more, such as two, three, four, or five through passages 40. To ensure uniform gas flow through each through passage 40, each of the through passages 40 preferably has substantially the same cross-sectional area. Each through channel 40 may be cylindrical in shape.

Настоящее изобретение также предоставляет применение описанных здесь частиц катализатора 10, 30 в реакторе парового риформинга метана.The present invention also provides the use of the catalyst particles 10, 30 described herein in a steam methane reforming reactor.

Все другие характеристики частиц катализатора в первом и втором аспектах второго варианта осуществления изобретения такие же, как и в первом варианте осуществления, если не указано иное.All other characteristics of the catalyst particles in the first and second aspects of the second embodiment are the same as in the first embodiment unless otherwise noted.

ПримерыExamples

Влияние формы гранул катализатора на получаемую теплопередачу в трубчатом реакторе исследовали на экспериментальной установке, где частицы катализатора загружали в трубу реактора. Труба реактора имела внутренний диаметр 83 мм или 102 мм и нагревалась снаружи с использованием конденсирующегося пара на внешней поверхности трубы реактора по длине слоя катализатора. Использовали пар низкого давления, имеющий температуру конденсации около 157°С. Сжатый воздух используется в качестве сырья для реактора, что гарантирует отсутствие каталитических реакций. Затем при увеличении расхода воздуха выполняются измерения повышения температуры в реакторе вместе с падением давлеThe effect of the shape of the catalyst granules on the resulting heat transfer in a tubular reactor was studied in an experimental setup where catalyst particles were loaded into a reactor tube. The reactor tube had an internal diameter of 83 mm or 102 mm and was externally heated using condensing steam on the outer surface of the reactor tube along the length of the catalyst bed. Low pressure steam was used, having a condensation temperature of about 157°C. Compressed air is used as raw material for the reactor, which ensures that there are no catalytic reactions. Then, as the air flow increases, measurements are taken of the temperature rise in the reactor along with the pressure drop

- 5 045817 ния по длине реактора.- 5 045817 along the length of the reactor.

Измерения были проведены для эталонных частиц катализатора:The measurements were carried out for reference catalyst particles:

Эталон #1 цилиндрические частицы, керамический материал (MgAl₂O₄), размер частиц 16 мм цилиндрические частицы в высоту, с высотой 11 мм, одинаковых сквозных отверстий, одно в центре и 6 симметрично окружающих центральное отверстие, с местами без отверстий параллельными оси симметрии частиц, помимо данных частиц на керамической основе, изготавливают частицы из пластика, такого же размера и формы.Standard #1 cylindrical particles, ceramic material (MgAl ₂ O ₄ ), particle size 16 mm cylindrical particles in height, with a height of 11 mm, identical through holes, one in the center and 6 symmetrically surrounding the central hole, with places without holes parallel to the axis of symmetry particles, in addition to these ceramic-based particles, plastic particles are made of the same size and shape.

Эталон #2 цилиндрические частицы, материал с пластиковым покрытием, размер частиц 16 мм цилиндрические частицы в высоту, с высотой 11 мм, одинаковых сквозных отверстий, одно в центре и 6 симметрично окружающих центральное отверстие, с местами без отверстий параллельными оси симметрии частиц, помимо данных частиц на керамической основе, изготавливают частицы из пластика, такого же размера и формы.Standard #2 cylindrical particles, plastic coated material, particle size 16 mm cylindrical particles in height, with a height of 11 mm, identical through holes, one in the center and 6 symmetrically surrounding the central hole, with places without holes parallel to the axis of symmetry of the particles, in addition to data ceramic-based particles, plastic particles are made of the same size and shape.

Новые частицы катализатора форма как на фиг. 1, радиус первой (R1) и второй плоскостей (R2) составляет 19,85 мм, а радиус третьей (R3) и четвертой (R4) плоскостей - 5,7 мм, также частицы имеют длину 22,8 мм (D1) с расстоянием 13,8 мм между первой и второй плоскостями, измеренным через центральную ось, перпендикулярную длине, частицы имеют 6 отверстий каждое 4,0 мм в диаметре, верхняя и нижняя торцевые поверхности скруглены с радиусом 38,5 мм.The new catalyst particles are shaped like in FIG. 1, the radius of the first (R1) and second planes (R2) is 19.85 mm, and the radius of the third (R3) and fourth (R4) planes is 5.7 mm, also the particles have a length of 22.8 mm (D1) with a distance 13.8 mm between the first and second planes, measured through the central axis perpendicular to the length, the particles have 6 holes each 4.0 mm in diameter, the upper and lower end surfaces are rounded with a radius of 38.5 mm.

Испытания проводятся с использованием как гранул из пластика (эталон #2), так и частиц на керамической основе (эталон #1), и те и другие одинакового размера и формы. В то время как пластиковые гранулы являются имитациями для этого типа испытаний, керамические частицы изготавливаются в качестве материалов-носителей для каталитически активных частиц только без добавления фаз активного металла.Tests are conducted using both plastic pellets (reference #2) and ceramic-based particles (reference #1), both of the same size and shape. While plastic beads are simulants for this type of test, ceramic beads are manufactured as carrier materials for catalytically active particles only without the addition of active metal phases.

На основании измеренных данных расхода воздуха, температуры на входе и выходе из реактора, перепада давления в реакторе, длины каталитического слоя и размеров испытательной установки можно рассчитать расход воздуха вместе с удельным падением давления (падение давления на метр слоя катализатора) и полученную теплопередачу, приведенную для площади внутренней поверхности трубы, окружающей слой катализатора. Они приведены для трех типов катализаторов в таблице. Таблица показывает, что новая форма катализатора улучшает коэффициент теплопередачи как функцию относительного падения давления.Based on the measured air flow data, reactor inlet and outlet temperature, reactor pressure drop, catalytic bed length, and test setup dimensions, the air flow rate can be calculated along with the specific pressure drop (pressure drop per meter of catalyst bed) and the resulting heat transfer given for the area of the inner surface of the pipe surrounding the catalyst layer. They are given for three types of catalysts in the table. The table shows that the new catalyst form improves the heat transfer coefficient as a function of the relative pressure drop.

Константы равновесия и углеродные потенциалы согласно условию IIIEquilibrium constants and carbon potentials according to condition III

Тип гранул Granule type Расход Consumption Падение давления Pressure drop Теплопередача Heat transfer нм³/чnm ³ / h кПа/м kPa/m кДж/м²/К/чkJ/m ² /K/h Эталон #1 (материал- Standard #1 (material- 59,98 59.98 4,195 4.195 20,91 20.91 носитель) carrier) 119,94 119.94 11,687 11,687 37,19 37.19 179,57 179.57 24,481 24,481 50,27 50.27 239,80 239.80 39,653 39,653 62,73 62.73 299,79 299.79 56,193 56.193 74,33 74.33 359,80 359.80 73,852 73,852 83,67 83.67 419,81 419.81 91,430 91,430 92,96 92.96 _ 480,17 _ 480.17 111,362 111.362 100,70 100.70

--

Claims

Standard #2 (particles with 60.01 6,582 27.78 plastic 120.00 20,521 48.57 coated)

180.20 42.229 65.20

239.99 67,879 80.57

299.87 93.351 93.67

360.48 120,359 105.51

420.99 147,010 115.71

480.00 174,780 124.76

420.99 147,010 115.71

480.00 174,780 124.76

New forms 59.84 6,304 29.10 catalyst 119.91 19,765 49.91

180.41 40,630 65.93

239.93 64,657 81.34

299.06 90.178 95.85

359.02 116.206 109.38

420.18 143,648 121.53

479.77 168,544 132.79

From numerous experiments with various cylindrical particle shapes, including variations with holes, it has been shown that the resulting heat transfer of these catalysts is almost always identical depending on the measured pressure drop, but the heat transfer based on flow rate can be different for different sizes, although also leads to various pressure differences.

Data collected for a large number of catalysts of varying shapes and with a variety of internal holes (in size and number) showed no significant difference in heat transfer, and the main factor observed affecting heat transfer was relative curvature.

Although the present invention has been described with reference to a number of figures, embodiments and aspects, one skilled in the art will be able to combine features from such figures, embodiments and aspects while remaining within the scope of the appended claims.

CLAIM

1. Catalytic system (100), including:

a. a tubular reactor (20) having a cylindrical shape around the axis A-A; the inner surface of said tubular reactor having an inner diameter D and an inner radius of curvature R defined in a plane perpendicular to the axis A-A;

b. at least one catalyst particle (10) located in said tubular reactor (20), wherein the catalyst particle (10) has a three-dimensional shape with a central axis of length L, and each catalyst particle (10) contains:

a first end surface (18) and a second end surface (19) located perpendicular to said central axis L, at least in the region in which they meet said central axis L, and first (11) and second (12) side walls extending between the first and second end surfaces (18, 19), each of said side walls (11, 12) has a convex profile in cross section perpendicular to the central axis L, and said first and second side walls (11, 12) are independent of each other have an outer radius of curvature R1, R2 in said plane that is 0.4-0.99 times the inner radius of curvature R of the tubular reactor, and wherein the maximum width D1 of the catalyst particle (10), measured in a plane defined perpendicular to the central axis L, is less than 0.25 of the inner diameter D of the tubular reactor (20), and wherein 2 x R1 is greater than D1; and 2 x R2 is greater than D1.

2. Catalytic system (100) according to claim 1, wherein the outer radii of curvature R1, R2 of each of the first and second side walls (11, 12) are the same.

3. Catalytic system (100) according to claim 1 or 2, wherein said catalyst particle (10) consists of opposing first (11) and second (12) side walls extending between the first and second end surfaces (18, 19), and opposing third (13) and fourth (14) side walls extending between the first and second side walls (11, 12) and said first and second end surfaces (18, 19), each third and fourth side wall (13, 14) has a convex profile in a plane defined perpendicular to the central axis L; wherein each of said third and fourth side walls (13, 14) independently of each other has an outer radius of curvature R3,

- 7 045817

R4, amounting to 0.05-0.30 of the inner radius of curvature R of the tubular reactor, or wherein each of said third and fourth side walls (13, 14) independently of each other has an elliptical profile in a cross section perpendicular to the central axis L.

4. Catalytic system (100) according to one of claims 1 to 3, wherein the outer radii of curvature R3, R4 of each of the third and fourth side walls (13, 14) are the same.

5. Catalytic system (100) according to claim 3 or 4, wherein the transition between the first (11), second (12), third (13) and fourth (14) side walls is smooth.

6. Catalyst system (100) according to claim 1 or 2, wherein said catalyst particle comprises first (11), second (12) and third (15) side walls extending between first and second end surfaces (18, 19), each of said side walls (11, 12, 15) has a convex profile in cross section perpendicular to the central axis L, and said first, second and third side walls (11, 12, 15) independently of each other have an outer radius of curvature R1, R2 , R3 in the specified plane, amounting to 0.5-0.99 from the internal radius of curvature R of the tubular reactor (10).

7. Catalytic system (100) according to one of claims 1 to 6, wherein at least one of said first end surface (18) and said second end surface (19) of said catalyst particle (10) has a convex shape, so which forms a curved first and/or second end surface (18', 19') of said catalyst particle (10).

8. Catalytic system (100), including:

b. at least one catalyst particle (30) located in said tubular reactor (20), the catalyst particle (30) having a three-dimensional shape including a main body (31); said main body (31) has the shape of an elliptical cylinder and includes a side wall (32) extending parallel to the central axis L between the first end surface (33) and the second end surface (34); wherein the first end surface (33) and the second end surface (34) are located perpendicular to the specified central axis L, at least in the region in which they intersect the specified central axis L; and wherein the ellipse of said elliptical cylinder has a major axis 2a and a minor axis 2b, as well as a radius of curvature R5, defined as:

R5 = b equal to 0.9-1.10, preferably 0.9-1.10, from the inner radius of curvature R of the tubular reactor, and wherein the maximum width D1 of the catalyst particle (30), measured in a plane perpendicular to said central axis L, is less than 0.25 of the inner diameter D1 of the tubular reactor (20).

9. Catalyst system (100) according to claim 8, wherein the maximum width D1 of the catalyst particle (30), measured along the semimajor axis a of said ellipse in a plane perpendicular to said central axis L, is less than 0.25 of the inner diameter D1 of the tubular reactor ( 20).

10. Catalytic system (100) according to claim 8 or 9, wherein at least one of said first end surface (33) and said second end surface (34) of said catalyst particle (30) has a convex shape so as to form curved first and second end surfaces (33', 34') of said catalyst particle (30).

11. Catalytic system (100) according to one of claims 1 to 10, wherein the catalyst particle (10, 30) contains one or more through channels (40) extending from the first end surface (18, 33) of the catalyst particle (10, 30 ) to the second end surface (19, 34) of the catalyst particle (10, 30).

12. The catalyst system (100) according to claim 10, wherein the catalyst particle (10, 30) comprises two or more through channels (40), each of said through channels (40) having substantially the same cross-sectional area.

13. Catalytic system (100) according to one of claims 1 to 12, wherein the tubular reactor (20) is a methane steam reforming reactor.

-