DE701054C - between ceramic bodies and glass - Google Patents

between ceramic bodies and glass

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DE701054C DE1939S0135966 DES0135966D DE701054C DE 701054 C DE701054 C DE 701054C DE 1939S0135966 DE1939S0135966 DE 1939S0135966 DE S0135966 D DES0135966 D DE S0135966D DE 701054 C DE701054 C DE 701054C
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Dr Karl Etzrodt
Dr Hans Vatter
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Siemens AG
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Siemens and Halske AG
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Description

Verfahren zur Herstellung von Schmelzverbindungen zwischen keramischen Körpern und Glas Man ist in letzter Zeit in steigendem Umfange dazu übergegangen, bei der Herstellung von elektrischen Entladungsgefäßen, z. B. von überspannungsableitern, Verstärkerröhren, Stromrichtern u. ä., keramische Stoffe zu verwenden. Dabei ergibt sich die Notwendigkeit, die keramischen Teile untereinander bzw. mit anderen Bauelementen aus Metall oder Glas vakuumdicht zu verbinden. Bei der Herstellung von Schmelzverbindungen zwischen keramischen Körpern und Glas kommt es sehr häufig ztt Unzuträglichkeiten, weil wegen des Unterschiedes in den Wärmeausdehnmigskoeffizienten beider Stoffe in der fertigen Schmelzverbindung Spannungen und ali deren Folge Risse oder Sprünge auftreten, die die Vakuumdichtigkeit und auch die mechanische Festigkeit der Verbindung in Frage stellen.Process for the production of fusion joints between ceramic Bodies and Glass Lately there has been an increasing trend towards in the manufacture of electrical discharge vessels, e.g. B. of surge arresters, Amplifier tubes, converters and the like to use ceramic materials. This results in the necessity of the ceramic parts with each other or with other components made of metal or glass to be connected in a vacuum-tight manner. In the manufacture of fusion joints between ceramic bodies and glass there are very often inconveniences, because of the difference in the thermal expansion coefficients of the two substances Tensions in the finished fusion connection and, as a consequence, cracks or fissures occur that the vacuum tightness and also the mechanical strength of the connection to question.

Es sind bereits mehrere Vorschläge gemacht worden. um dem erwähnten Übelstande abzuhelfen, und zwar soll gemäß einem der Vorschläge für die Schmelzverbindung ein Glas gewählt «erden, dessen Wärmeausdehnungskoeffizient mit dem des keramischen Körpers' übereinstimmt, während bei anderen bekannten Verfahren das Glas einen niedrigeren Wärmeausdehnungskoeffizienten gegenüber dem keramischen Körper aufweisen soll. Die praktische Anwendung dieser Regeln führt aber nur bei ganz bestimmten, nicht sehr häufig gegebenen Voraussetzungen zu dem gewünschten Erfolg.Several proposals have already been made. about the mentioned To remedy deficiencies, namely according to one of the proposals for the fusion connection Choose a glass whose coefficient of thermal expansion matches that of the ceramic Body ', while in other known processes the glass has a lower one Should have coefficients of thermal expansion compared to the ceramic body. the practical application of these rules only leads to very specific ones, not very frequently given prerequisites for the desired success.

Bei der Verwirklichung des ersteren Vorschlages, gemäß dem also eine übereinstimmung zwischen den Wärmeausdehnungskoeffizienten des Glases und des keramischen Körpers angestrebt wird, zeigt es sich, daß es wohl- Glassorten gibt, deren Wä rmeausdchnungskoeffizient mit dem der keramischen Stoffe bei Raumtemperatur und in einem gewissen . Bereich oberhalb derselben übereinstimmt, daß diese Übereinstimmung jedoch nicht in dem ganzen Bereich von der Raumtemperatur bis zum Transformationspunkt des Glases gegeben ist. Diese Tatsache aber macht es unmöglich, spannungsfreie Glas-Keramik-Verbindungen herzustellen, was an Hand der Fig. i noch näher erläutert sei Über der Temperatur T ist als Abszisse die Ausdehnung D in willkürlichem Maßstab aufgetragen. Die Ausdehnungskurve des keramischen Körpers ist mit I(, die des Glases mit G bezeichnet. In der nahen Umgebung der Raumtemperatur 0 überdecken sich die Kurven G und I(, d. h. also, daß in diesem Temperaturbereich die beiden zu verbindenden Partner praktisch das gleiche Ausdehnungsverhalten zeigen. Bei höheren Temperaturen weichen jedoch die Kurven voneinander ab und damit das Ausdehnungsverhalten des Glases und der Keramik. Wenn man nun beide Stoffe zum Zwecke der Verbindung bis auf eine Temperatur erhitzt, bei der das Glas genügend weich ist und die bei A liegen möge, so wird bei der nachfolgenden Abkühlung des Ganzen der keramische Stoff sein Ausdehnungsverhalten dem Glase aufzwingen, ohne daß es bis zur Abkühlung auf die bei Ob angedeutete obere Entspannungstemperatur zur Bildung von Spannungen im Glase käme. Solche Spannungen werden aber entstehen, wenn man die beiden Stoffe nunmehr weiter bis zur Raumtemperatur abkühlt. Dabei wird der Ausdehnungsverlauf des Glases durch die Kurve G' wiedergegeben, und der Ordinatenwert D' ist ein Maß für die Größe der an der fertigen Schmelzverbindung im Glase auftretenden Spannungen. Man kann nun freilich zu einer Verminderung der im Glase auftretenden Spannungen dadurch kommen, daß man in dem Entspannungsbereich, also in dem Temperaturintervall von der unteren (Un) bis zur oberen (Ob) Entspannungstemperatur, genügend lange tempert, so daß das Ausdehnungsverhalten des Glases bei einer nachfolgenden. Abkühlung auf Raumtemperatur der Kurve G" und die resultierende Spannung dem Ordinatenwert D" entsprechen. Aber obwohl- man eine etwa 15 Stunden dauernde Temperung in Kauf nehmen muß, gelingt es demnach nicht, eine von Spannungen völlig freie Schmelzverbindung herzuste11en.In the implementation of the first proposal, according to which an agreement between the thermal expansion coefficient of the glass and the ceramic body is sought, it turns out that there are probably types of glass whose thermal expansion coefficient with that of the ceramic materials at room temperature and to a certain extent. Coincides in the range above the same, but this coincidence is not given in the entire range from room temperature to the transformation point of the glass. However, this fact makes it impossible to produce tension-free glass-ceramic connections, which will be explained in more detail with reference to FIG. The expansion curve of the ceramic body is marked with I (, that of the glass with G. In the vicinity of room temperature 0, the curves G and I (overlap, i.e. that in this temperature range the two partners to be connected show practically the same expansion behavior At higher temperatures, however, the curves deviate from each other and with it the expansion behavior of the glass and the ceramic During the subsequent cooling of the whole, the ceramic material will force its expansion behavior on the glass without the formation of tensions in the glass until it cools down to the upper relaxation temperature indicated in Ob. Such tensions will, however, arise if the two substances are now further cools down to room temperature. The course of expansion of the glass is shown by curve G ' reproduced, and the ordinate value D 'is a measure of the magnitude of the stresses occurring in the finished fusion joint in the glass. The stresses occurring in the glass can of course be reduced by tempering in the relaxation area, i.e. in the temperature interval from the lower (Un) to the upper (Ob) relaxation temperature, for a sufficiently long time so that the expansion behavior of the glass at a subsequent. Cooling to room temperature corresponds to curve G ″ and the resulting voltage corresponds to the ordinate value D ″. But although you have to put up with tempering lasting about 15 hours, it is therefore not possible to produce a fusion bond that is completely free of stresses.

Die an den Schmelzverbindungen bei Raumtemperatur sich einstellende Differenz der Ausdehnungen ist negativ, das bedeutet praktisch, daß je nach der Anordnung der zu verbindenden Teile relativ zueinander Zug-oder Druckspannungen in der Schmelzverbindung auftreten. NIan kann nun bei Glas-Keramik-Verbindungen auch eine poshive Differenz in den Ausdehnungen erzielen, wenn man nach dem oben an zweiter Stelle erwähnten Vorschlag verfährt, also ein Glas verwendet. dessen Wärmeausdehnungskoeffizient gegenüber der Keramik kleiner ist. Wie die Verhältnisse hierbei im einzelnen liegen, läßt sich an Hand eines der Fig. i analogen Dizgramins übersehen. Im Gegensatz zur Darstellung in Fig. i würden bei einem solchen Diagramm aber die G'-Kurven oberhalb der K-Kurve verlaufen und die Ordinate bei positiven Werten schneiden, die ein 1Zaß für die bei Raumtemperatur sich einstellende Differenz sind. Auch in diesem Falle treten naturgemäß Spannungen in der fertigen Schmelzverbindung auf, und zwar je nach der Anordnung der einzelnen Teile zueinander Druck-oder Zugspannungen; Spannungsfreiheit dagegen ist nicht erzielbar.That which occurs at the fused connections at room temperature The difference in dimensions is negative, which means in practice that depending on the Arrangement of the parts to be connected relative to one another tensile or compressive stresses occur in the fusion joint. NIan can now work with glass-ceramic connections also achieve a positive difference in the dimensions if one looks upwards The second proposal mentioned proceeds, so a glass is used. whose The coefficient of thermal expansion is smaller than that of the ceramic. Like the circumstances lying here in detail can be found on the basis of one of the dizgramins analogous to FIG overlook. In contrast to the illustration in FIG but the G 'curves are above the K curve and the ordinate is positive Intersect values that represent a 1 factor for the difference that occurs at room temperature are. In this case, too, tensions naturally occur in the finished fusion connection on, depending on the arrangement of the individual parts to each other compressive or tensile stresses; In contrast, freedom from tension cannot be achieved.

Die erläuterten ' Schwierigkeiten werden nun nach der vorliegenden Erfindung dadurch beseitigt, daß bei einem Verfahren zur Herstellung von Schmelzverbindungen zwischen keramischen Körpern und Glas ein Glas verwendet wird, dessen Wärmeausdehnungskoeffizient gleich bzw. größer ist als der des keramischen Körpers, und daß außerdem der keramische Körper während der Abkühlung der verschmolzenen Teile auf einer höheren Temperatur als das Glas gehalten wird. Die zwischen dem keramischen Körper und dem Glas aufrechtzuerhaltende Temperaturdiffesehz wird weiter nach der Erfindung ständig verändert, um spätestens bei Raumtemperatur gegen O hin abzufallen. Man kann zur Veränderung der Temperaturdifferenz sich beispielsweise einer der bekannten Programmsteuerungen bedien(-ix.The discussed 'difficulties are now after the present Invention eliminates that in a method for the production of fusion joints A glass is used between ceramic bodies and glass, its coefficient of thermal expansion is equal to or greater than that of the ceramic body, and that also the ceramic Body during the cooling of the fused parts at a higher temperature than the glass is held. That to be maintained between the ceramic body and the glass Temperaturdiffesehz is continuously changed according to the invention, at the latest to fall towards O at room temperature. One can change the temperature difference use one of the well-known program controls (-ix.

In Fig. 2 ist das Ausdehnungsverhalten eines Glases und eines keramischen Körpers graphisch dargestellt, und zwar stimmt das Ausdehnungsverhalten beider Stoffe in diesem Beispiel bis zu Temperaturen von etwa 3oo° überein. Dadurch läßt sich insofern ein großer Vorteil erzielen, als auch bei auftretendem Temperaturwechsel während des Betriebes bei derartigen verbundenen Teilen keine vorübergehenden Spannungen auftreten können. Die Verbindung der beiden Körper wird nun nach der Erfindung in der Weise vorgenommen, daß man das Glas sowohl als auch die Keramik zunächst so weit erhitzt, bis das Glas mindestens an der Verbindungsstelle genügend weich geworden ist (im Diagramm etwa bis zum Punkt A), worauf der keramische Körper allein bis auf die Temperatur B weiter erhitzt wird. Die Temperaturdifferenz Td muß dann bei der nachfolgenden Abkühlung ständig verrinl;ert werden und verschwindet bei 3oo- C.', im Diagramm also beim Punkt C, bei dein die Glaskurve G in die Keramikkurve l( einmündet.In Fig. 2 is the expansion behavior of a glass and a ceramic Body shown graphically, and the expansion behavior of both substances is correct in this example up to temperatures of about 300 °. This can be achieve a great advantage in this respect, as well as when temperature changes occur no transient stresses during operation with such connected parts may occur. The connection of the two bodies is now according to the invention in made in such a way that the glass as well as the ceramics are first made in this way heated until the glass has become sufficiently soft at least at the connection point is (in the diagram approximately up to point A), whereupon the ceramic body alone up to is further heated to temperature B. The temperature difference Td must then be the subsequent cooling down and disappears at 300- C. ', in the diagram at point C, at your the glass curve G into the ceramic curve l (joins.

Es gibt eine Reilie von Möglichkeiten, die Temperaturdifferenz zwischen den zu verbindenden Teilen herzustellen. So kann man beispielsweise die Verbindung in einem elektrischen Ofen vornehmen und die Keramik durch eine besondere Heizwicklung auf die gewünschte höhere Temperatur bringen. 'In der Fig.3 ist eine Vorrichtung zur Ausübung des Verfahrens schematisch dargestellt, bei der durch ein flüssiges oder gasförmiges Kühlmittel dafür gesorgt werden kann, daß der Verbindungskörper Glas eine geringere Temperatur gegenüber dem keramischen Körper aufweist. Die Vorrichtung besteht aus einem Hohlgefäß I, dessen Deckel 3 eine ringförmige Vertiefung zur Aufnahme des Glaskörpers 2 aufweist. Es empfiehlt sich, das Hohlgefäß I mit seinem Deckel 3 -leicht lösbar, beispielsweise durch Verschrauben, zu verbinden, da man in diesem Falle den Deckel 3 in einfacher Weise gegen einen neuen auswechseln kann, der eine Vertiefung mit einem anderen gewünschten Profil besitzt. Der keramische Zylinder 4. wird oberhalb des Glaskörpers 2 angeordnet und das Ganze in einen Ofen, der elektrisch geheizt sein kann, eingebracht. Die Kühlmittelzufuhr erfolgt in Richtung des dargestellten Pfeiles durch das Rohr 5. Es bestreicht die an das Glas _ angrenzenden Hohlgefäßwandungen und tritt durch die Rohre 6 und 7 aus dem Hohlgefäß und auch aus- dem Ofen wieder heraus. Bei einer Benutzung dieser Vorrichtung zur Ausübung des Verfahrens ist also der Ofen, in dem die Verbindung des Glases mit dem keramischen Körper vorgenommen werden soll, auf die Temperatur B gemäß Fig. 2 zu erhitzen, und durch Kühlung des Glaskörpers 2 wird für die Aufrechterhaltung der gewünschten Temperaturdifferenz gesorgt. Um zu verhindern, daß der bei den hohen Temperaturen erweichte Glaskörper 2 an deh mit ihm in Berührung stehenden Wandungen des Deckels 3 haftenbleibt, empfiehlt es sich, diese Deckelwandungen mit einem Aufstrich zu versehen, -der bei Erhitzung ein vorzugsweise aus Kohlendioxyd bestehendes Gaspolster bildet. Als Material für diesen Aufstrich eignen sich beispielsweise feinst verteilte Kohlehydrate, z. B. Stärke, aber auch feinstes Kohle- oder Graphitpulver; das in Wasser oder Alkohol aufgeschwemmt und auf die Wandungen aufgestrichen «erden kann.There are a reilie of ways that Temperature difference between the parts to be connected. For example, you can use the Make the connection in an electric furnace and the ceramic through a special Bring the heating coil to the desired higher temperature. 'In Fig.3 is a Apparatus for performing the method shown schematically in which by a liquid or gaseous coolant can be ensured that the connecting body Glass has a lower temperature than the ceramic body. The device consists of a hollow vessel I, the lid 3 of which has an annular recess for receiving it of the glass body 2. It is advisable to use the hollow vessel I with its lid 3 -easily detachable, for example by screwing, to connect, since one in this The case can easily replace the cover 3 with a new one, the one Has a recess with a different desired profile. The ceramic cylinder 4. is placed above the glass body 2 and the whole thing in an oven, which is electrically can be heated, introduced. The coolant is supplied in the direction of that shown Arrow through the tube 5. It brushes the walls of the hollow vessel adjacent to the glass and passes through the tubes 6 and 7 out of the hollow vessel and also out of the furnace out. When using this device to carry out the method is so the furnace in which the connection of the glass with the ceramic body is made is to be heated to temperature B according to FIG. 2, and by cooling the Glass body 2 is used to maintain the desired temperature difference taken care of. To prevent the glass body from softening at the high temperatures 2 adheres to the walls of the cover 3 that are in contact with it, recommends it is advisable to provide these cover walls with a spread, -der when heated a gas cushion preferably consisting of carbon dioxide forms. As a material for this spread is suitable, for example, finely divided carbohydrates, e.g. B. Starch, but also the finest carbon or graphite powder; that in water or alcohol floated up and painted on the walls.

Claims (6)

PATENT ANSPRÜCII-I?; I. Verfahren zur Herstellung von Schmelzverbindungen zwischenkeramischen Körpern und Glas, dadurch gekennzeichnet, daß ein Glas verwendet wird, dessen Wärmeausdehnungskoeffizient gleich oder größer ist als der des keramischen Körpers, und daß der keramische Körper während der Abkühlung der verschmolzenen Teile auf einer höheren Temperatur gehalten wird als das Glas. PATENT ANSPRÜCII-I ?; I. Process for the preparation of fusion joints between ceramic bodies and glass, characterized in that a glass is used whose coefficient of thermal expansion is equal to or greater than that of the ceramic Body, and that the ceramic body during the cooling of the fused Parts is kept at a higher temperature than the glass. 2. Verfahren nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß ein Glas verwendet wird, dessen Wärmeausdehnungskurve erst oberhalb von 3oo= G von der Wärmeausdehnungskurve des keramischen Körpers abweicht. 2. Procedure according to Claim I, characterized in that a glass is used whose thermal expansion curve only deviates from the thermal expansion curve of the ceramic body above 3oo = G. 3. Verfahren nach Anspruch r oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperaturdifferenz zwischen dem Glas und der Keramik während der Abkühlung ständig verringert wird. q.. 3. The method according to claim r or 2, characterized in that the temperature difference between the glass and the ceramic is constantly reduced during cooling. q .. Verfahren nach den Ansprüchen I bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbindung der Teile in einem elektrischen Ofen vorgenommen wird und daß zur ständigen Veränderung der Temperaturdifferenz eine an sich bekannte Programmsteuerung verwendet wird. Process according to Claims 1 to 3, characterized in that the connection the parts are made in an electric furnace and that for constant change a known program control is used for the temperature difference. 5. Vorriehtung zur Ausübung des Verfahrens nach den Ansprüchen I bis- 4, insbesondere zur Verschmelzung von Glasrohren mit keramischen Zylindern, bestehend aus einem von einem flüssigen oder gasförmigen Kühlmittel durchströmten Hohlgefäß, dessen einer Wandungsteil, z. B. der Deckel, Vertiefungen aufweist, die der Form des bei der Abkühlung auf niedrigerer Temperatur zu haltenden Verbindungspartners angepaßt sind. 5. Vorriehtung for performing the method according to claims I to 4, in particular for fusing glass tubes with ceramic cylinders, consisting of a a hollow vessel flowed through by a liquid or gaseous coolant, its a wall part, e.g. B. the lid, has depressions that have the shape of the adapted to the cooling at a lower temperature to be kept connection partner are. 6. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der die Vertiefungen aufweisende Wandungsteil leicht auswechselbar, beispielsweise durch Verschraubung, mit dem Hohlgefäß verbunden ist. -7. Vorrichtung nach den Ansprüchen 5 und 6, dadurch gekennzeichnet, daß die mit dem Glas in Berührung kommenden Wandungsflächen des Hohlgefäßes eine bei Erhitzung Kohlendioxyd abgebende Schicht tragen.6. Apparatus according to claim 5, characterized in that the depressions having wall part easily exchangeable, for example by screwing, is connected to the hollow vessel. -7. Device according to claims 5 and 6, characterized characterized in that the wall surfaces of the coming into contact with the glass Carry a layer of carbon dioxide emitting when heated.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1005890B (en) * 1955-11-04 1957-04-04 Degussa Process for fusing preferably sintered workpieces made of aluminum oxide with glass
US3202753A (en) * 1963-08-13 1965-08-24 United Aircraft Corp Glass to ceramic to metal seal

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