DE4341380A1 - Verfahren zur Beschleunigung der Aufheizung von Feststoffkatalysatoren durch Zufuhr von Hilfsenergie - Google Patents

Verfahren zur Beschleunigung der Aufheizung von Feststoffkatalysatoren durch Zufuhr von Hilfsenergie

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Beschleunigung der Aufheizung eines Feststoff-Katalysators auf die Anspringtemperatur der katalytischen Reaktion durch Zufuhr von Hilfsenergie aus externen Energiequellen während einer begrenzten Aktivierungszeit, wobei der Feststoff­ katalysator als Monolith oder in Schüttgutform vorliegen kann und eine definierte Anströmfläche für die Reaktions­ medien aufweist.
Das typische Einsatzgebiet eines solchen Verfahrens ist die Autoabgaskatalyse. Durch moderne Dreiweg-Autoabgas­ katalysatoren, die gewöhnlich aus einer katalytisch aktiven Beschichtung auf wabenförmigen monolithischen Trägern aus Keramik oder Metall bestehen, werden die in Autoabgasen enthaltenen Schadstoffe wie Kohlenmonoxid (CO), Kohlenwasserstoffe (HC) und Stickoxide (NOx) zu über 90% in die ungiftigen Substanzen Wasser, Kohlendioxid und Stickstoff konvertiert. Dies setzt jedoch voraus, daß der Katalysator schon seine Betriebstemperatur von ca. 400 bis 1000°C angenommen hat und das Abgas durch eine geeignete Regelung des Luft-Kraftstoffverhältnisses die richtige chemische Zusammensetzung aufweist.
Kurz nach dem Kaltstart passieren die Schadstoffe dagegen ungehindert den noch inaktiven Katalysator. Erst bei Erreichen der Anspringtemperatur, der sogenannten "light- off"-Temperatur, werden 50% der Schadstoffe konvertiert.
Die Anspringtemperatur hängt von der Katalysator­ formulierung und von der Art des Schadstoffes ab und liegt im Falle der Autoabgaskatalyse im Bereich zwischen 250 und 400°C. Die Kaltstartphase bis zum Erreichen der Anspring- Temperatur umfaßt eine Zeitspanne von etwa 200 bis 300 sec. nach dem Start.
Je nach Betrieb des Kraftfahrzeugs (Langstrecken- oder Kurz streckenbetrieb) können die Schadstoffemissionen während der Kaltstartphase den Hauptanteil der insgesamt vom Fahrzeug emittierten Schadstoffe ausmachen.
Zur Verminderung dieser Emissionen wurden schon verschiedene passive und aktive Maßnahmen zur Beschleunigung der Katalysatoraufheizung vorgeschlagen. Zu den passiven Maßnahmen zählen die Anordnung des Katalysators möglichst dicht hinter dem Verbrennungsmotor sowie das Isolieren der Abgasanlage gegen Wärmeverluste und das Vermindern der Wärmekapazität der Abgasanlage.
Als aktive Maßnahmen wurde die Zufuhr von Hilfsenergie während der Kaltstartphase in Form von Mikrowellen (PCT WO 90/14507) oder in Form einer elektrischen Beheizung vorgeschlagen.
Der derzeitige Stand der Technik von elektrisch beheizten Katalysatoren wird durch die beiden SAE-Veröffentlichungen SAE 930 383 "Reduced Energy and Power Consumption for Electrically-Heated Extruded Metal Converters" und SAE 930 384 "Optimization of an Electrically-Heated Catalytic Converter System; Calculations and Application" wiedergegeben.
Elektrisch beheizbare Katalysatoren bestehen aus einem metallischen Wabenkörper als Träger für die katalytisch aktive Beschichtung. Durch den metallischen Körper wird zur Beheizung ein elektrischer Strom geschickt. Zur Aufheizung eines solchen Katalysators auf eine Anspringtemperatur von 400°C innerhalb von 10 sec ist eine elektrische Leistung von etwa 1500 W pro 50 g Masse des metallischen Waben­ körpers erforderlich. Zur Verminderung der benötigten elektrischen Heizleistung wird der beheizbare Katalysator nur als Startkatalysator ausgebildet, der im Abgasstrom vor dem eigentlichen Hauptkatalysator angeordnet wird.
In der DE-OS 40 35 971 wird eine beheizbare Katalysator­ anordnung für die Abgasreinigung eines Verbrennungsmotors beschrieben, die aus einem ersten Teilkatalysator, einem nachgeschalteten elektrisch beheizten Katalysator und einem weiteren Teilkatalysator besteht.
Ein Problem des Heizkatalysators nach DE-OS 40 35 971 bildet die im Betrieb auftretende Alterung der elektrischen Kontakte und Ablagerungen auf dem metallischen Träger, die zu Korrosion und mangelndem elektrischen Kontakt und zu Kurzschlüssen führen können. Ein weiteres Problem besteht darin, daß der elektrisch beheizte Katalysator einen sehr hohen Strom von ca. 100 bis 500 A aus der Fahrzeugbatterie benötigt. Derartige große Ströme sind im Hinblick auf die Lebensdauer der Batterie und des beträchtlichen Anteils der Leitungen am Systemwiderstand unvorteilhaft. Der hohe Energiebedarf für die elektrische Aufheizung des Katalysators macht den Einbau einer zweiten Fahrzeug­ batterie allein für die Katalysatorbeheizung notwendig.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein Verfahren zur Beschleunigung der Aufheizung eines Feststoff­ katalysators durch Zufuhr von Hilfsenergie zur Verfügung zu stellen, bei dem der notwendige Energieeinsatz gegenüber den herkömmlichen Verfahren wesentlich vermindert ist und welches auch für nichtleitende, keramische Katalysator- Trägerkörper geeignet ist.
Diese Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren zur Beschleunigung der Aufheizung eines Feststoffkatalysators auf die Anspringtemperatur der katalytischen Reaktion durch Zufuhr von Hilfsenergie aus externen Energiequellen während einer begrenzten Aktivierungszeit, wobei der Feststoff­ katalysator als Monolith oder in Schüttgutform vorliegen kann und eine definierte Anströmfläche für die Reaktions­ medien aufweist.
Das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß die Hilfs­ energie nur auf eine oder mehrere isolierte Teilflächen der Anströmfläche des Katalysators zugeführt wird, wobei die Teilflächen so bemessen sind, daß durch die Zufuhr der Hilfsenergie die Teilflächen unter Berücksichtigung von Wärmeverlusten durch Wärmeleitung, Wärmetransport und Wärmestrahlung innerhalb der Aktivierungszeit auf die Anspringtemperatur erwärmt werden.
Die Erfindung beruht auf thermografischen Untersuchungen der Aufheizung von Katalysatoren während der Kaltstart­ phase. Sie ergaben das überraschende Ergebnis, daß die Anströmfläche des Katalysators sich nicht gleichmäßig erwärmt, sondern daß die Schadstoffkonversion in einem eng begrenzten Bereich der Anströmfläche beginnt und sich dann infolge der exothermen Reaktionen schnell über die gesamte Anströmfläche des Katalysators ausbreitet und in die Tiefe des Katalysators fortschreitet, bis das gesamte Katalysatorvolumen die Betriebstemperatur erreicht hat.
Das erfindungsgemäße Verfahren macht sich diese Erkenntnisse zunutze, indem es durch Zufuhr von Hilfs­ energie auf eine oder mehrere isolierte Teilflächen der Anströmfläche die Konversionsreaktion in diesen Teilflächen sehr schnell startet. Von diesen Teilflächen breitet sich dann die Konversionsreaktion über den gesamten Katalysator aus.
Die Zufuhr der Hilfsenergie wird aus externen Energiequellen mit der Leistung P gespeist. Sie erwärmt die Teilflächen der Anströmfläche des Katalysators von der Umgebungstemperatur Tu innerhalb der Aktivierungszeit t auf die Anspringtemperatur TA. Für die Summe der Teilflächen F, die auf diese Art erwärmt werden kann, gilt die Beziehung
F = η·P·t/(TA - Tu).
Die Konstante η berücksichtigt den Wirkungsgrad, mit dem die Leistung P der externen Energiequelle den Teilflächen zugeführt wird sowie die Wärmeausbreitung hinter den Teilflächen durch Konvektion und Wärmeleitung der Katalysatorstruktur. Ebenso berücksichtigt die Konstante Wärmeverluste durch Wärmeabstrahlung.
Wegen der komplexen Zusammenhänge zwischen diesen physikalischen Einflußgrößen ist die Konstante η nur einer experimentellen Bestimmung zugängig. Hierzu muß die Erwärmung einer Teilfläche F für eine bestimmte Parameter­ kombination P, t, Tu und TA gemessen werden.
Zur Beschleunigung der Aufheizung des Katalysators gegenüber dem normalen Kaltstartverhalten sollte die Aktivierungszeit t auf etwa 10 bis 20 Sekunden begrenzt werden. Aus dieser Vorgabe kann mit der zur Verfügung stehenden Leistung P der externen Energiequelle, mit der experimentell bestimmten Konstante η und mit der erforderlichen Anspringtemperatur TA die Größe der zu erwärmenden Teilflächen unter Anwendung obiger Formel näherungsweise berechnet werden.
Die Summe der zu erwärmenden Teilflächen sollte in einem Bereich zwischen 0,01 bis 20% der Anströmfläche des Katalysators liegen.
Die Energiezufuhr kann über die Aktivierungszeit hinaus fortgesetzt werden, trägt dann jedoch nicht mehr wesentlich zur Beschleunigung der Aufheizung des Katalysators bei.
Für das erfindungsgemäße Verfahren sind verschiedene Energieformen für die Zufuhr der Hilfsenergie geeignet. So können zum Beispiel die Teilflächen der Anströmfläche mit Hilfe thermischer Strahlungsquellen bestrahlt werden. Geeignet hierfür sind handelsübliche Schweißlampen, die mit unterschiedlichen Nennleistungen lieferbar sind. Es handelt sich dabei um Halogenlampen mit integriertem Ellipsoid­ spiegel, die mit infrarot-reflektierenden Metallschichten belegt sind.
Eine andere Möglichkeit besteht in der Verwendung von Laserlichtquellen für die Bestrahlung der zu erwärmenden Teilflächen der Anströmfläche. Wegen ihres hohen Wirkungs­ grades und kompakten Aufbaus sind hierfür besonders Halbleiterlaser geeignet.
Die von den Laserlichtquellen sowie von den Schweißlampen emittierte Strahlung wird erfindungsgemäß zur Erwärmung des Katalysators eingesetzt. Daher ist das Spektrum der emittierten Strahlung von untergeordneter Bedeutung. Einsetzbar ist Strahlung aus dem gesamten sichtbaren Spektrum sowie aus dem Gebiet der Wärmestrahlung, d. h. elektromagnetische Strahlung mit Wellenlängen zwischen 0,3 und etwa 12 µm. Wünschenswert ist eine Hauptemission im Bereich der Absorptionsbanden des Katalysatormaterials. Aufgrund der porösen Struktur des Katalysatormaterials und dem gewöhnlich wabenförmigen Aufbau des Katalysators ist jedoch gewährleistet, daß auch Strahlungsanteile, die außerhalb der Absorptionsbanden des massiven Katalysator­ materials liegen durch Streuung und Mehrfachreflexionen in den Strömungskanälen nahezu hundertprozentig innerhalb einer dünnen Oberflächenschicht in Wärme umgewandelt werden.
Alternativ zu dieser Zufuhr von Hilfsenergie in Form elektromagnetischer Strahlung können auch Heißluftstrahlen verwendet werden, die in einfacher Weise mittels eines Gebläses und einer Heizwendel erzeugt und über eine oder mehrere Düsen auf die vorgesehenen Teilflächen der Anström­ fläche gerichtet werden können.
Das erfindungsgemäße Verfahren zeichnet sich durch einen besonders geringen Energiebedarf aus, der gegenüber den aus dem Stand der Technik bekannten elektrisch beheizten Katalysatoren auf bis unter 1 bis 10% verringert sein kann. Ein besonderer Vorteil der Zuführung der Hilfsenergie in Form elektromagnetischer Strahlung bzw. als Heißluft­ strahlen besteht darin, daß sie auch auf keramische Katalysatorträger anwendbar ist. Eine Beschränkung auf metallische Katalysatorträger ist nicht erforderlich.
Die Zahl der anzuwendenden Teilflächen richtet sich nach der Größe der Anströmfläche des Katalysators. Bis etwa zu einem Durchmesser von 75 mm ist eine einzige mit Hilfs­ energie beheizte Fläche im Zentrum der Anströmfläche zur Beschleunigung der Katalysatoraufheizung ausreichend. Bei größeren Querschnitten empfiehlt es sich, 3 oder mehr Teil­ flächen vorzusehen. Um eine möglichst gleichmäßige Erwärmung des Katalysators zu gewährleisten, sollten die Teilflächen in einem quadratischen oder hexagonalen Raster angeordnet werden.
Zur Beheizung der Teilflächen kann für jede Teilfläche eine separate Energiequelle vorgesehen werden. Es ist jedoch auch möglich, alle Teilflächen nur aus einer einzigen entsprechend größer dimensionierten Energiequelle unter Einsatz geeigneter Energieverteilungskomponenten zu beheizen.
Im Falle von elektromagnetischer Strahlung kann es sich dabei um mehrarmige Lichtleit-Faserbündel handeln. Bei Einsatz von Heißluftstrahlen kann ein Gebläse und eine Heizwendel mehrere Luftdüsen gleichzeitig versorgen.
Die Fig. 1 bis 3 zeigen spezielle Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Verfahrens.
Fig. 1 zeigt die Zufuhr von Hilfsenergie auf die Anströmfläche eines Dreiwegkatalysators auf einem Keramik­ monolithen aus Cordierit mit 62 Zellen/cm² mit Hilfe einer Schweißlampe von 50 Watt Leistung.
Der Keramikmonolith 2 ist in bekannter Weise mittels wärmedämmenden sowie schockabsorbierenden und gasdichten Fasermatten 6 in dem Konvertergehäuse 1 fixiert. 3 und 4 bezeichnen die Eintritts- bzw. Austrittsfläche des Monolithen für das Abgas, welches den Monolithen über die Strömungskanäle 5 durchquert. Das Abgas wird dem Konverter­ gehäuse seitlich über die Eintrittsöffnung 7 zugeführt und verläßt den Konverter im gereinigten Zustand über die Austrittsöffnung 8.
Das Zentrum der Eintrittsfläche 3 des Keramikmonolithen wird von der Schweißlampe 9 beleuchtet. Die Schweißlampe ist über ein Fenster 10 aus hochtemperaturbeständigem Glas an das Konvertergehäuse angeflanscht. Der Ellipsoidspiegel der Schweißlampe ist in seiner Form so auf den Abstand a der Schweißlampe zur Eintrittsfläche des Monolithen abgestimmt, daß die von der Glühwendel 11 ausgehende Strahlung 12 auf die Eintrittsfläche 3 fokussiert wird. Falls erforderlich, kann die beleuchtete Fläche auf dem Keramikmonolithen durch Vergrößern bzw. Verkleinern des Abstandes a geändert werden. Die dadurch bedingte Defokussierung bewirkt eine Vergrößerung der beleuchteten Fläche.
Etwa 30% der zugeführten elektrischen Leistung der Lampe lassen sich mit dieser Anordnung in Form sichtbarer sowie infraroter elektromagnetischer Strahlung auf die beleuchtete Fläche fokussieren. Es hat sich gezeigt, daß die beleuchtete Fläche etwa 1 cm² groß gewählt werden kann, wenn innerhalb von 10 s eine Oberflächentemperatur von etwa 400°C erreicht werden soll. Dies entspricht einem Wert der Konstanten η von 0,8 cm²K/Ws.
Die Tiefenausdehnung des erwärmten Volumenbereichs läßt sich mit den Materialdaten des monolithischen Katalysators (Cp = 0,836 J/gK; ρ = 720 g/l [560 g/l vom Keramik­ monolithen und 160 g/l von der katalytischen Beschichtung]) sowie der Bestrahlungsdauer, der Temperaturerhöhung und der zugeführten Leistung zu etwa 0,5 cm berechnen. Durch die in der Praxis parallel ablaufenden Vorgänge des zunehmend heißer werdenden Abgases und der schließlich einsetzenden exothermen Reaktionen wird die Aufheizung des Katalysators unterstützt.
Fig. 2 zeigt die Zufuhr von Hilfsenergie mit Hilfe einer Laserlichtquelle. Das Licht der Laserstrahlungsquelle wird in einen flexiblen Lichtleiter 13 eingekoppelt, der in einer Aufnahmevorrichtung 14 des Konverters 1 befestigt ist. Die Aufnahmevorrichtung 14 enthält als Abschluß zum Konverter eine Linse 15 aus hochtemperaturbeständigem Glas. Diese Linse fokussiert das aus dem Ende des Lichtleiters austretende Licht auf das Zentrum der Eintrittsfläche 3 des Monolithen. Mit dieser Anordnung kann bei Verwendung eines Halbleiterlasers von 2W-Lichtleistung eine Fläche von 0,1 cm² innerhalb von etwa 10 s auf die erforderlichen 400°C erwärmt werden. Die Tiefenausdehnung des erwärmten Volumenbereichs beträgt etwa 0,4 cm.
Der flexible Lichtleiter ermöglicht die Befestigung des wärmeempfindlichen Halbleiterlasers an einem vom heißen Konverter entfernten Ort.
Fig. 3 zeigt die Verwendung einer Heißluftdüse 17 zur Aufheizung einer kleinen Fläche im Zentrum der Eintritts­ fläche des Monolithen mit einem Heißluftstrahl 18. 16 bezeichnet die Eintrittsöffnung für die Heißluft.
Die Anordnungen der Fig. 1 bis 3 sind bevorzugte Ausführungsformen der Erfindung. Die Erfindung ist jedoch nicht allein auf diese Ausführungsformen beschränkt.
Vielmehr lassen sich im Rahmen der vorgelegten Patentansprüche weitere Varianten der Erfindung finden.

Claims (4)

1. Verfahren zur Beschleunigung der Aufheizung eines Festoffkatalysators auf die Anspringtemperatur der katalytischen Reaktion durch Zufuhr von Hilfsenergie aus externen Energiequellen während einer begrenzten Aktivierungszeit, wobei der Feststoffkatalysator als Monolith oder in Schüttgutform vorliegen kann und eine definierte Anströmfläche für die Reaktionsmedien aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß die Hilfsenergie nur auf eine oder mehrere isolierte Teilflächen der Anströmfläche des Katalysators zugeführt wird, wobei die Teilflächen so bemessen sind, daß durch die Zufuhr der Hilfsenergie die Teilflächen unter Berücksichtigung von Wärmeverlusten durch Wärmeleitung, Wärmetransport und Wärmestrahlung innerhalb der Aktivierungszeit auf die Anspring­ temperatur erwärmt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Energiequelle thermische Strahlungsquellen eingesetzt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Energiequellen Laserlichtquellen eingesetzt werden.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Energiequellen Heißluftstrahlen eingesetzt werden.
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