DE4330518A1 - Apparatus and process for treating waters and wastewaters - Google Patents
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft eine modulare Entsorgungsvorrichtung sowie ein Behandlungsverfahren von Wässern und Abwässern insbesondere zur Dekontamination anthropogen verunreinigter Wässer, zur Aufarbeitung von toxisch schwermetallionenbelasteten Abwässern sowie von mit organischen Spezies, insbesondere halogenaromatisch verunreinigten, sauerstoffzehrenden Wässern und Abwässern, zur Desinfektion von Wässern und Abwässern, zur Entsorgung hoch schwermetallionen- und CSB-belasteter Deponiesickerwässer sowie zur Aufarbeitung von Industrieabwässern.The invention relates to a modular disposal device and a treatment method of Water and waste water, in particular for the decontamination of anthropogenically contaminated water, for Treatment of waste water contaminated with toxic heavy metals and organic species, in particular halogen-aromatic contaminated, oxygen-consuming water and waste water Disinfection of water and waste water, for the disposal of highly heavy metal ions and COD contaminated Landfill leachate and for the treatment of industrial waste water.
Die Umwelt ist zunehmend einer ständigen Belastung durch eine vielfältige Anzahl an toxischen Stoffen, häufig unmittelbar erzeugt durch die Industrie und die Verbraucher selbst, aber auch durch langwierige Abbauprozesse und Kreisläufe im Boden, in der Luft und im Wasser hervorgerufen, ausgesetzt.The environment is increasingly a constant burden from a diverse number of toxic substances, often produced directly by industry and consumers themselves, but also by lengthy ones Degradation processes and cycles in the soil, in the air and in water caused, exposed.
Das betrifft vor allen auch Wasser, an das als universellen Betriebsstoff und als lebensnotwendige Voraussetzung für menschliche, tierische und pflanzliche Existenz, hohe Anforderungen an Reinheit und biologische Unbedenklichkeit auf Grund seines vielfältigen Einsatzspektrums gestellt werden müssen. Das stellt eine ständige Herausforderung für die Beseitigung eines umfangreichen mineralischen und organischen Schadstoffspektrums dar, um sicher in großem Umfang und zu vertretbaren Kosten Wässer und Abwässer zu reinigen.Above all, this also applies to water, which is a universal resource and a vital requirement for human, animal and plant existence, high demands on purity and biological harmlessness due to its diverse range of uses. The poses a constant challenge for the removal of an extensive mineral and organic Range of pollutants to ensure safe use of water and water on a large scale and at reasonable cost To clean waste water.
Außerordentlich viele Verfahren sind im praktischen Einsatz und als Möglichkeiten zur Entsorgung von Wässern und Abwässern bereits vorgeschlagen worden.An extraordinarily large number of processes are in practical use and as possibilities for the disposal of Watering and sewage have already been proposed.
In breitem Umfang werden billige mikrobiologische Verfahren zur Beseitigung sauerstoffzehrender organischer Verunreinigungen im Wasser praktisch angewandt. Nachteilig bei diesen Verfahren ist die klimatische Witterungs-, Temperatur- und damit jahreszeitliche Abhängigkeit der Effizienz der Abwasserreinigung sowie ihr Nährstoffbedarf. Die mikrobiologischen Reinigungsverfahren versagen teilweise oder sogar vollständig bei Vorliegen persistenter (z. B. polyzyklische Aromaten, Halogenkohlenwasserstoffe) und/oder giftiger Stoffe (z. B. Chlorphenole, Schwermetallionen). Auch eine Entfernung dieser Stoffe mit beispielsweise Aktivkohle bewirkt lediglich eine sehr kostenaufwendige Aufkonzentration dieser Schadstoffe. Die belastete Aktivkohle muß dann deponiert werden.Cheap microbiological processes for eliminating oxygen-consuming organic are becoming widespread Impurities in water practically applied. The disadvantage of these processes is the climatic one Weather, temperature and thus seasonal dependence of the efficiency of wastewater treatment as well as their nutritional needs. The microbiological cleaning processes fail partially or even completely if there are persistent ones (e.g. polycyclic aromatics, halogenated hydrocarbons) and / or toxic substances (e.g. chlorophenols, heavy metal ions). Also removing these substances with activated carbon, for example, only causes a very costly concentration of these pollutants. The contaminated activated carbon must then be deposited.
Der Einsatz elektrochemischer und Bestrahlungsverfahren (nichtionisierende Strahlung) bietet sich besonders deswegen an, weil durch die Elektrodenprozesse selbst, Schadstoffe katodisch oder anodisch unwirksam gemacht werden können, die katodisch und anodisch leicht erzeugbaren, naszierenden Gase Wasserstoff und Sauerstoff eine hohe Umsetzungsaffinität mit einem breiten Schadstoffspektrum haben bzw. elektrochemisch katalysierte Abreicherungsreaktionen für diese Schadstoffe möglich sind (R. Brdicka: Einführung in die Physikalische Chemie, Verlag für Grundstoffindustrie, Berlin 1968). The use of electrochemical and radiation processes (non-ionizing radiation) offers itself especially because of the electrode processes themselves, pollutants cathodic or anodic can be made ineffective, the cathodic and anodic easily generated, nascent gases Hydrogen and oxygen have a high affinity for implementation with a wide range of pollutants or electrochemically catalyzed depletion reactions for these pollutants are possible (R. Brdicka: Introduction to Physical Chemistry, Verlag für Grundstoffindustrie, Berlin 1968).
Lichtinduzierte Reaktionen (bevorzugt im UV-Bereich) ermöglichen vor allem bei nicht zu hohen Konzentrationen an Schadstoffen einen effektiven Abbau organischer Komponenten, auch von halogenhaltigen Organika, der letztendlich zu Kohlendioxid und Wasser bzw. im Falle halogenhaltiger Verbindungen zusätzlich zu HCl führt. (B. Stachel: Organochlorverbindungen - Abbau durch UV-Bestrahlung in Wasser/Abwasser 1982, Grombacher, Haberer, Trüb: Handbuch der Wasserversorgungstechnik Oldenburg, München 1985, J. Kiefer: Ultraviolette Strahlen Walter de Gruyter, 1977).Light-induced reactions (preferably in the UV range) make it possible above all at concentrations that are not too high effective decomposition of organic components, including halogen-containing pollutants Organics that ultimately lead to carbon dioxide and water or in the case of halogen-containing compounds leads to HCl in addition. (B. Stachel: organochlorine compounds - degradation by UV radiation in water / waste water 1982, Grombacher, Haberer, Trüb: Handbook of Water Supply Technology Oldenburg, Munich 1985, J. Kiefer: Ultraviolet rays Walter de Gruyter, 1977).
Beide Verfahrensprinzipien ermöglichen ausreichende Stoffdurchsätze und sind apparatetechnisch auf Grund ihrer Anwendungen in der chemischen Großindustrie auf einem technisch hohen Stand durchgebildet. Für den Einsatz bei der Wasser- bzw. Abwassersanierung existieren eine Reihe von Vorschlägen. So wurde beispielsweise vorgeschlagen, gering schwermetallbelastete und organische Komponenten enthaltende Abwasser mit einem ozonhaltigen Gas und UV-Bestrahlung zu behandeln (EP 00 39 819).Both process principles enable sufficient material throughputs and are based on apparatus technology Trained at a technically high level due to their applications in the large chemical industry. There are a number of proposals for use in water and wastewater remediation. For example, it has been proposed to use low-heavy metal and organic components treat waste water containing with an ozone-containing gas and UV radiation (EP 00 39 819).
Zur Verminderung des CSB-Gehaltes von Abwässern wird auch eine Behandlung mit Wasserstoffperoxid in Gegenwart von Übergangsmetallverbindungen und nachfolgender Ausflockung mit gelbildenden Flocknern angeregt (DE 29 27 912, DE 92 97 911, EP 00 22 526). Auch werden Verfahren zur Verringerung des CSB vorgestellt, die zu behandelnde Wässer und Abwässer mit einer Sauerstoffquelle in Berührung bringen und danach eine katalytische Einwirkung von aktivierten Aluminiumoxiden und weitgehende Adsorption der restlichen Schadstoffe an Aktivkohlefiltern vorsehen (DE 36 20 459 A1).Treatment with hydrogen peroxide is also used to reduce the COD content of waste water in the presence of transition metal compounds and subsequent flocculation with gel-forming flocculants excited (DE 29 27 912, DE 92 97 911, EP 00 22 526). Procedures for reducing the COD presented that bring the water and waste water to be treated in contact with an oxygen source and then a catalytic action of activated aluminum oxides and extensive adsorption Provide the remaining pollutants on activated carbon filters (DE 36 20 459 A1).
Für die Gewinnung von Trinkwasser aus belasteten Wässern, insbesondere in Gebieten mit Wassermangel, wird zur Verbesserung der Wasserqualität bezüglich gelöster Stoffe und Keimfreiheit eine Einrichtung mit zwei Behandlungskammern zum Filtrieren und zur Bestrahlung mit UV-Licht bzw. eine Kombination Wasserstoffperoxid-UV-Bestrahlung vorgeschlagen (DE 38 40 276 A1, DE 38 43 679 A1).For the production of drinking water from contaminated water, especially in areas with a lack of water, is a facility to improve the water quality with regard to solutes and sterility two treatment chambers for filtering and for irradiation with UV light or a combination Hydrogen peroxide UV radiation proposed (DE 38 40 276 A1, DE 38 43 679 A1).
Zur Aufbereitung kleiner, nichtverseuchter Mengen an Trinkwasser wurde weiterhin ein elektrochemisches, aktives Chlor benutzendes Verfahren angegeben, das unter Nutzung von Kompaktfiltern, unbedenkliches Trinkwasser erzeugt (DE 40 07 151 A1).For the treatment of small, non-contaminated quantities of drinking water, an electrochemical, Active chlorine-using method specified, the use of compact filters, harmless Drinking water generated (DE 40 07 151 A1).
Des weiteren existiert die Beschreibung eines Elektrolysekörpers und Verfahrens zur elektrochemischen Entfernung von giftigen Schwermetallkomponenten und -spuren aus natürlichen Wässern und aus Abwässern mit Hilfe speziell ausgeformter Elektroden (DE-P 43 28 242.3).There is also a description of an electrolysis body and method for electrochemical Removal of toxic heavy metal components and traces from natural water and waste water with the help of specially shaped electrodes (DE-P 43 28 242.3).
Bekannt ist auch ein Verfahren sowie seine technische Durchführung, das elektrochemisch induzierte katalytische Reaktionen in wäßrigen schwermetallionenverseuchten, ggf. Organika enthaltenden Lösungen oder auch in Suspensionen, in durchflußzellenähnlichen, komplexen Reaktoren vom Durchflußzellentyp mit nachfolgender Filtration und Adsorption zur Aufbereitung von Trink- und Abwasser, zu nutzen versucht sowie eine Vielzahl organisch-chemischer Reaktionen ermöglichen soll (DE 40 33 016 A1). Also known is a method and its technical implementation that is electrochemically induced Catalytic reactions in aqueous solutions contaminated with heavy metal ions and possibly containing organics or also in suspensions, in flow cell-like, complex reactors of the flow cell type with subsequent filtration and adsorption for the treatment of drinking and waste water tried and should enable a variety of organic chemical reactions (DE 40 33 016 A1).
All diesen Verfahrens-, Vorrichtungs- bzw. Einrichtungsvorschlägen ist der Mangel gemeinsam, daß sie überhaupt nicht oder nur wenig flexibel auf ein breites Komponentenspektrum an giftigen Schwermetallionen -Spezies und organischen Bestandteilen, insbesondere Metaboliten von langzeitgelagerten Abfällen bzw. Schadstoffen in kontaminierten, schwermetallbelasteten und sauerstoffzehrenden Wässern und Abwässern bezüglich ihrer vollständigen Entfernung oder zumindestens Absenkung in ungefährliche bzw. biologisch unbedenkliche Konzentrationsbereiche, reagieren können.All these process, device or device proposals have in common the lack that they Not at all or only slightly flexible to a wide range of components of toxic heavy metal ions -Species and organic constituents, especially metabolites from long-term waste or pollutants in contaminated, heavy metal contaminated and oxygen consuming water and Sewage with regard to its complete removal or at least lowering it into harmless or biologically harmless concentration ranges.
Ein weiterer Mangel besteht in einem zumeist geringen Durchsatz, einer unflexiblen Fahrweise sowie in einem Anfall an schwer entsorgbaren kontaminierten Filtermaterialien und einem zu hohen Chemikalienverbrauch.Another shortcoming is a mostly low throughput, an inflexible driving style and in an accumulation of contaminated filter materials that are difficult to dispose of and an excessive consumption of chemicals.
Ziel der Erfindung ist eine modulare Entsorgungs- und Dekontaminationsvorrichtung sowie ein kostengünstiges, kontinuierliches Behandlungsverfahren von Wässern und Abwässern, insbesondere zur Dekontamination anthropogen verunreinigter Wässer, zur Aufarbeitung von toxisch schwermetallionenbelasteten Abwässern sowie von mit organischen, insbesondere aromatischen und halogenaromatischen Spezies verunreinigten, sauerstoffzehrenden Wässern und Abwässern, zur Desinfektion von Wässern und Abwässern, zur Entsorgung hoch schwermetallionen- und CSB-belasteter Deponiesicker- und Industrieabwässer.The aim of the invention is a modular disposal and decontamination device and an inexpensive, continuous treatment process of water and waste water, especially for Decontamination of anthropogenically contaminated water, for the processing of toxic heavy metal ions Wastewater and with organic, especially aromatic and halogen aromatic Species contaminated, oxygen-consuming water and waste water, for the disinfection of water and Waste water, for the disposal of landfill leachate and industrial wastewater contaminated with heavy metals and COD.
Die erfindungsgemäße Aufgabe wird dadurch gelöst, daß die an sich bekannten Verfahrensprinzipien der elektrochemischen Umsetzung an Elektroden bzw. die Erzeugung von naszierendem Wasserstoff und Sauerstoff an denselben und der nachfolgenden fotochemischen Umsetzung unter Einwirkung von UV-Licht der so elektrochemisch behandelten Wässer und Abwässer zu ihrer Dekontamination und Desinfektion genutzt werden. Dabei wird die modulare Entsorgungsvorrichtung so eingerichtet, daß beliebige Durchflußmengen, bevorzugt im Bereich von 20 l h⁻¹, 200 l h⁻¹, 2000 l h⁻¹ und 20 000 l h⁻¹, überdeckt werden können.The object of the invention is achieved in that the known process principles of electrochemical conversion to electrodes or the generation of nascent hydrogen and Oxygen on the same and the subsequent photochemical reaction under the influence of UV light of the electrochemically treated water and waste water for their decontamination and Disinfection can be used. The modular disposal device is set up so that any Flow rates, preferably in the range of 20 l h⁻¹, 200 l h⁻¹, 2000 l h⁻¹ and 20,000 l h⁻¹, can be covered.
Die Entsorgungs- und Dekontaminationsvorrichtung besteht aus einer Anordnung von einzelnen Modulen, die sehr flexibel zusammengeschaltet werden können, um ein breites Spektrum von schwermetallbelasteten und sauerstoffzehrenden Wässern und Abwässern zu behandeln. In Fig. 1 ist der modulare Aufbau der erfindungsgemäßen Vorrichtung dargestellt. Dabei sind die Module 1 und 2 das Grob- bzw. Feinfilter, die die Wässer bzw. Abwässer optisch klar oder bis zu einer für die fotochemische Behandlung optimalen Trübe filtrieren, Modul 3 besteht aus einer Kammer und einer dazugehörigen Dosiereinrichtung 4, über die bei erheblichen CSB (200 mg l⁻¹) im sauerstoffzehrenden Wasser oder Abwasser ein stark oxidierendes Mittel, wie beispielsweise Wasserstoffperoxid-, Peroxodisulfat- oder Perboratlösung zugemischt werden kann.The disposal and decontamination device consists of an arrangement of individual modules that can be interconnected very flexibly to treat a wide range of heavy metal and oxygen-consuming water and waste water. In Fig. 1, the modular structure of the device according to the invention. Modules 1 and 2 are the coarse or fine filter, which filter the water or waste water optically clear or up to a cloudiness that is optimal for the photochemical treatment, module 3 consists of a chamber and an associated metering device 4 , via which considerable COD (200 mg l⁻¹) in oxygen-consuming water or waste water a strong oxidizing agent, such as hydrogen peroxide, peroxodisulfate or perborate solution can be added.
Modul 5 stellt ein erfindungsgemäßes elektrochemisches Tandemmodul dar, in dem in zwei separaten Elektrolysierzellen, die nach dem geteilten Zellprinzip mit einer Ionenaustauschermembran als Diaphragma und einer dreidimensionalen Katode arbeiten, nacheinander die Wässer oder Abwässer als Katolyt und dann als Anolyt bzw. umgekehrt elektrolysiert werden. Module 5 represents an electrochemical tandem module according to the invention, in which in two separate electrolysis cells, which work according to the divided cell principle with an ion exchange membrane as a diaphragm and a three-dimensional cathode, the water or waste water are electrolyzed in succession as a catholyte and then as an anolyte or vice versa.
Zur weiteren Verringerung des CSB kann nach Passieren der ersten Elektrolysezelle gegebenenfalls ein weiteres Dosiereinrichtungsmodul 4 den Anolyten mit einem Oxidationsmittel, bevorzugt Wasserstoffperoxid, Peroxodisulfat bzw. Perboratlösung anreichern und so den CSB verringern.To further reduce the COD, after passing through the first electrolytic cell, a further metering device module 4 can optionally enrich the anolyte with an oxidizing agent, preferably hydrogen peroxide, peroxodisulfate or perborate solution, and thus reduce the COD.
Im Modul 6 wird das vorbehandelte Wasser bzw. Abwasser einer Bestrahlung mit UV-Licht unterzogen. Es können dabei UV-Tauchlampen eines Typs, wie beispielsweise Hg- oder Xe-Lampen oder aber einen weiten Spektralbereich überstreichende Lampenkombinationen oder aber auch zur gezielten Zerstörung bestimmter organischer Schadstoffe, wie halogenorganische Verbindungen, hocheffiziente UV-Eximerenstrahler eingesetzt werden. Falls erforderlich, werden die gereinigten Wässer und Abwässer schließlich einer adsorptiven Behandlung in einem Filtermodul 7 ausgesetzt.In module 6 , the pretreated water or waste water is subjected to irradiation with UV light. UV immersion lamps of a type such as, for example, mercury or Xe lamps or lamp combinations covering a wide spectral range or else for the targeted destruction of certain organic pollutants, such as halogen organic compounds, highly efficient UV eximer emitters can be used. If necessary, the cleaned water and waste water are finally subjected to an adsorptive treatment in a filter module 7 .
Die erfindungsgemäße Vorrichtung schließt ein, daß je nach Schadstoffspektrum und -konzentration zur Verbesserung des Behandlungserfolges die Wasser- bzw. Abwasserbehandlung flexibel durchgeführt werden kann. So kann die schematisch dargestellte Standardbehandlung von Wässern und Abwässern in Fig. 1, Weg A, dahingehend abgewandelt werden, daß auf die Einwirkung mit Hilfe des elektrochemischen Moduls ganz verzichtet werden kann, Weg B, oder der Ablauf der Behandlung umgekehrt wird, Weg C, d. h. zuerst erfolgt eine Bestrahlung mit UV-Licht und danach erst die elektrochemische Behandlung in der Tandemzelle.The device according to the invention includes that, depending on the spectrum and concentration of pollutants, the water or wastewater treatment can be carried out flexibly to improve the success of the treatment. Thus, the schematically illustrated standard treatment of water and waste water in FIG. 1, route A, can be modified in such a way that exposure to the electrochemical module can be dispensed with entirely, route B, or the course of the treatment is reversed, route C, This means that UV light is irradiated first and then the electrochemical treatment in the tandem cell.
Die gesamte Vorrichtung schließt ein analytisches Modul zur Charakterisierung des Zustandes der Ausgangswässer und -abwässer (Leitfähigkeit, Sauerstoffbedarf, Schwermetallionenkonzentration u. ä.) ein, um eine optimale Fahrweise der gesamten Vorrichtung zu ermöglichen. Außerdem überwachen übliche Sensoren, beispielsweise zur Bestimmung des Sauerstoffverbrauchs und der Schwermetallionen -Abreicherung, den Erfolg der Wasser- und Abwasserbehandlung.The entire device includes an analytical module to characterize the state of the Initial water and waste water (conductivity, oxygen demand, heavy metal ion concentration, etc.), to enable an optimal driving style of the entire device. Also monitor usual Sensors, for example for determining oxygen consumption and heavy metal ions - depletion, the success of water and wastewater treatment.
Durch eine geeignete Dimensionierung der einzelnen Module insbesondere der elektrochemischen und des Bestrahlungsmoduls kann die Durchsatzmenge an Wasser und Abwasser auch bei unterschiedlichem Schadstofftyp und -gehalt in weiten Bereichen den Erfordernissen angepaßt werden, gegebenenfalls durch Parallelschaltung von Einzelmodulen.By appropriate dimensioning of the individual modules, in particular the electrochemical and Irradiation module can change the flow rate of water and wastewater even with different Type and content of pollutants can be adapted to the requirements in a wide range, if necessary by Parallel connection of individual modules.
Die erfindungsgemäße Entsorgungs- und Dekontaminierungsvorrichtung schließt sowohl einen stationären wie auch mobilen Einsatz ein.The disposal and decontamination device according to the invention includes both a stationary one as well as mobile use.
Die Ausformung des elektrochemischen Zellenmoduls erfolgt so, daß die geteilte Zelle aus einem durchbrochenen Anodenkörper, bevorzugt einer Kohleanode oder auch einer auf einem Streckmetallkörper wie z. B. aus Titan aufgebrachte Edelmetallschicht, aus beispielsweise Platin oder Mischoxiden wie RuO₂/TiO₂, besteht. Der Anodenraum wird durch ein Diaphragma vom Typ einer Ionenaustauschermembran abgeschlossen. Zur Vermeidung von unnötigen internen Spannungsverlusten wird ein möglichst geringer technologisch noch zulässiger Abstand von maximal 2-5 cm zwischen Anode und Diaphragma gewählt. The electrochemical cell module is shaped in such a way that the divided cell consists of an openwork Anode body, preferably a carbon anode or one on an expanded metal body such as e.g. B. made of titanium precious metal layer, for example platinum or mixed oxides such as RuO₂ / TiO₂, consists. The anode compartment is closed by a diaphragm of the ion exchange membrane type. In order to avoid unnecessary internal voltage losses, the lowest possible Technologically permissible distance of a maximum of 2-5 cm between anode and diaphragm selected.
Im Anodenraum wird der als Anolyt dienende Wasser- oder Abwasserstrom dahingehend elektrolysiert, daß entweder organische, sauerstoffzehrende Schadstoffe selbst anodisch oxidiert werden, beispielsweise gemäß (1)In the anode compartment, the water or waste water stream serving as the anolyte is electrolyzed to the extent that either organic, oxygen-consuming pollutants themselves are anodically oxidized, for example according to (1)
CH₃ - OH + H₂O → CO₂ + 6H⁺ + 6e⁻ (1)CH₃ - OH + H₂O → CO₂ + 6H⁺ + 6e⁻ (1)
oder anodisch sehr reaktionsfähiger Sauerstoff gebildet wird (2), der in der Lage ist, organische, sauerstoffzehrende Komponenten zu oxidieren.or anodically very reactive oxygen is formed (2), which is capable of organic, oxygen-consuming Oxidize components.
2 H₂O → O₂ + 4 H⁺ + 4e⁻ (2)2 H₂O → O₂ + 4 H⁺ + 4e⁻ (2)
Die anodische Stromdichte kann nun so eingestellt werden, daß der überwiegende Anteil an leicht und mittelschwer oxidierbaren organischen Komponenten umgesetzt bzw. abgebaut wird. Im Katodenraum ist eine dreidimensionale Faserkatode, bevorzugt aus Kohlefasern hergestellt, aber auch aus anderen katodisch stabilen Metallfasern bestehend, so angeordnet, daß ihr Abstand zum Diaphragma 0,5-5 cm beträgt und daß der Katolyt vollständig die dreidimensionale Katode durchströmen muß.The anodic current density can now be set so that the majority of light and moderately oxidizable organic components is implemented or degraded. In the cathode compartment a three-dimensional fiber cathode, preferably made from carbon fibers, but also from other cathodes stable metal fibers, arranged so that their distance to the diaphragm is 0.5-5 cm and that the catholyte must flow completely through the three-dimensional cathode.
Die katodische Reaktion besteht bevorzugt in einer Reduktion der störenden giftigen Schwermetallionen und ihrer Abscheidung auf dem Faserkatodengeflecht (3).The cathodic reaction preferably consists in a reduction of the disruptive toxic heavy metal ions and their deposition on the fiber cathode mesh (3).
Men⁺ + ne⁻ → Me (3)Me n ⁺ + ne⁻ → Me (3)
An Nebenreaktionen tritt eine Wasserstoffentwicklung durch Wasserzersetzung auf (4)Hydrogen evolution due to water decomposition occurs in side reactions (4)
2 H₂O + 2e⁻ → H₂ + 2 OH⁻ (4)2 H₂O + 2e⁻ → H₂ + 2 OH⁻ (4)
sowie eine katodische Reduktion reduzierbarer organischer Spezies, z. B. gemäß (5).and a cathodic reduction of reducible organic species, e.g. B. according to (5).
R - NO₂ + 6 H⁺ + 6e⁻ → R - NH₂ + 2 H₂O (5)R - NO₂ + 6 H⁺ + 6e⁻ → R - NH₂ + 2 H₂O (5)
Um gegebenenfalls eine zu starke Wasserstoffentwicklung zu vermeiden, kann es sich als notwendig erweisen, gezielt Stoffe, wie beispielsweise Wasserstoffperoxid, zuzumischen, die aufgrund ihres Standardpotentials bevorzugt reduziert werden und die Wasserzersetzung damit unterdrücken (6).In order to avoid excessive hydrogen evolution, it may prove necessary prove to specifically mix substances, such as hydrogen peroxide, due to their standard potential are preferably reduced and thus suppress water decomposition (6).
H₂O₂ + 2e⁻ + 2 H⁺ → 2 H₂O (6)H₂O₂ + 2e⁻ + 2 H⁺ → 2 H₂O (6)
Die gesamte elektrochemische Reaktionsführung und damit die Durchflußgeschwindigkeit ist so gewählt, daß eine elektrochemische Umsatzgeschwindigkeit im BereichThe entire electrochemical reaction and thus the flow rate is selected that an electrochemical turnover rate in the range
von 10⁻⁶ - 10⁻⁴ eq · s⁻¹ dm⁻², bevorzugt von 10⁻⁶ - 10⁻⁵ eq · s⁻¹ dm⁻²,from 10⁻⁶ - 10⁻⁴ eq · s⁻¹ dm⁻², preferably from 10⁻⁶ - 10⁻⁵ eq · s⁻¹ dm⁻²,
Katodenoberfläche erreicht wird. Cathode surface is reached.
Dadurch wird eine annähernd vollständige Abreicherung der giftigen Schwermetallionen-Komponenten erzielt. Für die Verfahrensführung wird eine an sich bekannte galvanostatische Betriebsweise angestrebt. Die sich dabei einstellenden Betriebsspannungen liegen, abhängig vom Elektrolytgehalt der Wässer und Abwässer und der Zellenkonstruktion, im Bereich von 3,5-100 V, üblicherweise von 5-20 V; aber auch eine potentiostatische Verfahrensführung ist praktisch leicht durchführbar.This results in an almost complete depletion of the toxic heavy metal ion components achieved. A galvanostatic mode of operation known per se is sought for the process control. The resulting operating voltages are dependent on the electrolyte content of the water and Sewage and cell construction, in the range of 3.5-100 V, usually 5-20 V; but Potentiostatic process control is also practically easy to carry out.
Nach Passieren der ersten elektrochemischen Teilzelle im Tandemzellenmodul wird der Anolyt als Katolyt durch den Katodenraum der zweiten Teilzelle, die identisch mit oder zumindest ähnlich der ersten Teilzelle ist und entsprechend der ursprüngliche Katolyt als Anolyt durch den Anodenraum der zweiten Teilzelle geleitet. Um hier eine besonders effiziente Entwicklung von aktivem Sauerstoff zur Beseitigung sauerstoffzehrender organischer Komponenten hervorzurufen, kann dem Anolyten Wasserstoffperoxid zugemischt werden, das leicht zu Sauerstoff oxidiert werden kann (7).After passing through the first electrochemical sub-cell in the tandem cell module, the anolyte becomes a catholyte through the cathode space of the second sub-cell, which is identical to or at least similar to the first sub-cell and, accordingly, the original catholyte as anolyte through the anode compartment of the second subcell headed. Here is a particularly efficient development of active oxygen to eliminate oxygen-consuming To produce organic components, hydrogen anoxide can be added to the anolyte that can be easily oxidized to oxygen (7).
H₂O₂ → O₂ + 2 H⁺ + 2e⁻ (7)H₂O₂ → O₂ + 2 H⁺ + 2e⁻ (7)
Nach Passieren des elektrochemischen Tandemzellenmoduls liegt ein weitgehend schwermetallionenfreies und bezogen auf giftige und sauerstoffzehrende, organische Komponenten, stark abgereichertes Wasser oder Abwasser vor.After passing through the electrochemical tandem cell module, there is largely no heavy metal ions and based on toxic and oxygen-consuming organic components, highly depleted water or waste water.
Die autark oder in beliebig sequentieller Kombination mit den auf elektrochemische Weise arbeitenden Modulen erfindungsgemäß einzusetzende UV-Reinigungseinheit besteht aus einem zylinderförmigen Reaktorraum, in dessen Zentrum vorzugsweise ein, im Bedarfsfalle auch zwei als quarzummantelte und durch Inertgas isolierte Hg-Mittel- bzw. Hochdruck-Strahler unterschiedlicher Dotierung (zur Erzeugung von Emissionen im schadstoff-angepaßten Wellenlängen-Bereich) und Leistung (0,2 . . . 10 kW) als Quelle für die Erzeugung der aktinischen optischen Strahlung angeordnet sind.The self-sufficient or in any sequential combination with those working in an electrochemical way Modules to be used according to the invention UV cleaning unit consists of a cylindrical Reactor room, in the center of which preferably one, if necessary also two as quartz-coated and Hg medium or high pressure lamps with different doping isolated by inert gas (for generation of emissions in the wavelength range adapted to pollutants) and power (0.2 ... 10 kW) as source are arranged for the generation of actinic optical radiation.
Die Photolyse und Oxidation der - vorzugsweise organischen und einiger ausgewählter anorganischer - Schadstoffe (vgl. Übersicht 1) verläuft nach folgendem allgemeinen Schema: The photolysis and oxidation of the - preferably organic and some selected inorganic - Pollutants (see Overview 1) follow the general scheme below:
Diesem photoinitiierten Abbaumechanismus liegt die Tatsache zugrunde, daß Lichtenergie, ausgedrückt im molaren Maßstab in kJ/Einstein PhotonenThis photo-initiated degradation mechanism is based on the fact that light energy, expressed in molar scale in kJ / Einstein photons
in den jeweils adsorbierenden Molekülen/Aggregaten Bindungsspalten bewirkt (vgl. Übersicht 2) und damit Zerfallskaskaden auslöst, die - vor allem in Gegenwart oxidierender Spezies wie O₂, H₂O₂, O₃ - zur Totaloxidation (Mineralisierung) der Schadstoffe führen.causes binding gaps in the respective adsorbing molecules / aggregates (see Overview 2) and thus Triggers cascades that - especially in the presence of oxidizing species such as O₂, H₂O₂, O₃ - to Total oxidation (mineralization) of pollutants.
Unter Photoanregung werden aus zugesetzten Oxidationsmitteln äußerst reaktionsfähige Spezies gebildet (z. B. Hydroxylradikale),Extremely reactive species are formed from added oxidizing agents under photoexcitation (e.g. hydroxyl radicals),
die Schadstoffmoleküle im Grund- oder photoangeregten Zustand unter Derivatisierung ebenfalls total mineralisieren.the pollutant molecules in the basic or photo-excited state with derivatization also total mineralize.
Durch die jeweilige Auswahl und (im Falle des Einsatzes zweier Strahler) Kombination von Lichtquellen und/oder Zusatz von Oxidationsmitteln kann die modulare Einheit in weiten Grenzen auf das aktuell zu reinigende Medium (Schadstoffart, Schadstoff-Kombination usw.) und mittels der variablen Emissionsleistung entsprechend der Schadstoff-Konzentration sowie der mit der Reinigung zu erzielende Grenzwert auf den konkreten Einzelfall angepaßt und wirkungsgerecht optimiert werden.Through the respective selection and (if two spotlights are used) combination of light sources and / or the addition of oxidizing agents, the modular unit can operate within wide limits cleaning medium (type of pollutant, combination of pollutants, etc.) and by means of the variable emission power according to the concentration of pollutants and the limit value that can be achieved with cleaning adapted to the specific individual case and optimized in an effective manner.
Damit ist eine hohe Flexibilität der modularen Anlagen-Kombination bezüglich ihres Einsatzes zur rückstandsfreien ökonomischen (vgl. Übersicht 3) Schadstoff-Dekontamination gewährleistet. Durch Anpassung der Strahler-Bestückung, der Selektierbarkeit des aktinischen Lichtes bezüglich des photochemischen Aktionsspektrums der Schadstoffe bzw. zugesetzten Oxidationsmittel und der Strahler-Leistung bezüglich der Schadstoff-Konzentration läßt sich ein außerordentlich energie- und betriebsmittelsparendes Betriebsregime der Reinigungsanlage einstellen.This means that the modular system combination is extremely flexible with regard to its use residue-free economic (see Overview 3) pollutant decontamination guaranteed. By Adaptation of the emitter placement, the selectability of the actinic light with respect to the photochemical Action spectrum of the pollutants or added oxidizing agents and the radiator power With regard to the concentration of pollutants, an extremely energy and resource saving can be achieved Set the operating regime of the cleaning system.
Auch darin ist die erfindungsgemäße Apparatur neuartig und anderen, nach ähnlichen Wirkprinzipien arbeitenden überlegen.Here too, the apparatus according to the invention is novel and different, based on similar principles of action working superior.
Die Erfindung soll anhand von Ausführungsbeispielen erläutert werden.The invention is to be explained on the basis of exemplary embodiments.
In den Grund- und Sickerwässern unter dem Areal einer mehr als 50 Jahre betriebenen Munitions- und Sprengstoffabrik wurden chromatografisch und spektrometrisch folgende altlastenrelevante Spreng- und Explosivstoffe und Metabolite gefunden:In the groundwater and leachate under the area of a munitions and ammunition operated for more than 50 years Explosives factory were chromatographically and spectrometrically the following contaminated explosives and Explosives and metabolites found:
Dinitrobenzole als TNT-Ersatzstoff=1,3-DNB
1,2-Dinitrobenzol
1,3-Dinitrobenzol
1,4-Dinitrobenzol
Dinitrotoluole als Nebenprodukte der TNT-Herstellung
2,3-Dinitrotoluol
2,4-Dinitrotoluol
2,5-Dinitrotoluol
2,6-Dinitrotoluol
3,4-Dinitrotoluol
3,5-Dinitrotoloul
Dinitrophenole als Zwischenprodukte der Pikrinsäure-Herstellung
Nitrobenzol als Zwischenprodukt der DNB-Herstellung
Nitroaniline
2-Nitroanilin
4-Nitroanilin
Nitrotoluole als Zwischenprodukte der TNT-Herstellung
2,4,6-Trinitrophenol (Pikrinsäure, Preßladung)
2,4,6-Trinitrotoluol (TNT, Preßladung)
4,6-Dinitro-o-kresol (DNOC, Nebenprodukt der TNT-Herstellung) 2,4-DinitroanilinDinitrobenzenes as TNT substitute = 1,3-DNB
1,2-dinitrobenzene
1,3-dinitrobenzene
1,4-dinitrobenzene
Dinitrotoluenes as by-products of TNT production
2,3-dinitrotoluene
2,4-dinitrotoluene
2,5-dinitrotoluene
2,6-dinitrotoluene
3,4-dinitrotoluene
3,5-dinitrotoloul
Dinitrophenols as intermediates in picric acid production
Nitrobenzene as an intermediate in DNB production
Nitroaniline
2-nitroaniline
4-nitroaniline
Nitrotoluenes as intermediates in TNT production
2,4,6-trinitrophenol (picric acid, press charge)
2,4,6-trinitrotoluene (TNT, press charge)
4,6-dinitro-o-cresol (DNOC, by-product of TNT production) 2,4-dinitroaniline
Inversvoltametrisch wurden an Schwermetallkontaminationen gefunden:Inverse voltametrics were found on heavy metal contaminations:
Kupfer
Quecksilber
Blei
Zink
gesamt: 18 mg l-1 copper
mercury
lead
zinc
total: 18 mg l -1
Das anfallende Grund- und Sickerwasser wird in einer mobilen Entsorgungs- und Dekontaminationsvorrichtung zuerst durch eine elektrochemische Tandemzelle geleitet, die galvanostatisch bei 47 V Spannung zwischen Anode und Katode betrieben wird, die Stromdichte beträgt dabei 4,5 A dm-2 und die Abscheidegeschwindigkeit 3 · 10-6 eq · s-2 dm-2.In a mobile disposal and decontamination device, the resulting groundwater and leachate is first passed through an electrochemical tandem cell, which is operated galvanostatically at 47 V voltage between the anode and cathode, the current density is 4.5 A dm -2 and the separation speed 3 10 -6 eqs -2 dm -2 .
Danach erfolgt eine Bestrahlung mit zwei 5 kW-UV-Tauchlampen mit Emissionsschwerpunkten im Wellenlängenbereich von 190 nm bis 480 nm im Bestrahlungsmodul und so dann das Durchleiten durch ein Kohlefilter. Der Erfolg der kombinierten elektrochemischen/Bestrahlungsbehandlung zeigt sich darin, daß in dem nach der Behandlung anfallenden Wasser der Schwermetallionengehalt auf < 1 µg l-1 und die Menge an organischen Schadstoffen auf < 5 µg l-1 abgesunken ist.This is followed by irradiation with two 5 kW UV immersion lamps with emission focal points in the wavelength range from 190 nm to 480 nm in the irradiation module and then passed through a carbon filter. The success of the combined electrochemical / radiation treatment can be seen in the fact that the heavy metal ion content in the water obtained after the treatment has dropped to <1 µg l -1 and the amount of organic pollutants to <5 µg l -1 .
Ein bei der Herstellung von Dünnschichtsolarzellen anfallendes Abwasser enthält Tellur- und Cadmium- Ionen mit einer Gesamtkonzentration von 100 mg l-1 und 80 mg l-1 Chloroform. In einer stationären Anlage erfolgt zuerst eine UV-Bestrahlung des Abwassers mit einem 10 kW-Bestrahlungsmodul in einem Wellenlängenbereich von 190 nm bis 350 nm und danach eine elektrochemische Behandlung in einer Tandemzelle bei einer Stromdichte von 5 A dm-2. Der Gehalt an Tellur und Cadmium sinkt auf <5 µg l-1 und die Konzentration an chlorierter organischer Verbindung auf <1 µg l-1.A wastewater obtained in the manufacture of thin-film solar cells contains tellurium and cadmium ions with a total concentration of 100 mg l -1 and 80 mg l -1 chloroform. In a stationary system, the wastewater is first UV-irradiated with a 10 kW radiation module in a wavelength range from 190 nm to 350 nm and then electrochemically treated in a tandem cell with a current density of 5 A dm -2 . The content of tellurium and cadmium drops to <5 µg l -1 and the concentration of chlorinated organic compound to <1 µg l -1 .
Es liegt ein Gemisch chlorierter Phenole mit einer Gesamtkonzentration von 120 mg l-1 vor. Es erfolgt nur eine Bestrahlung mit einer UV-Lampenkombination von zwei Lampen mit jeweils 5 kW in einem Wellenlängenbereich von 190 nm bis 450 nm im mobilen Betrieb. Die strahlenchemische Umsetzung führt zu einer Abreicherung der chlorierten Phenolkomponenten auf eine Gesamtkonzentration <2 µg l-1. There is a mixture of chlorinated phenols with a total concentration of 120 mg l -1 . There is only one irradiation with a UV lamp combination of two lamps with 5 kW each in a wavelength range from 190 nm to 450 nm in mobile operation. The radiation chemical conversion leads to a depletion of the chlorinated phenol components to a total concentration <2 µg l -1 .
Beispiele chemischer Verbindungen, die mittels "KUV"-Reinigung mineralisierbar sind:Examples of chemical compounds that can be mineralized using "KUV" cleaning:
Halogenkohlenwasserstoffe:
Vinylchlorid
1,1,1-Trichlorethan
Perchlorethylen
Polychlorierte Biphenyle
1,2-Dichlorethen
Trichlorethylen
ChlorbenzenHalogenated hydrocarbons:
Vinyl chloride
1,1,1-trichloroethane
Perchlorethylene
Polychlorinated biphenyls
1,2-dichloroethene
Trichlorethylene
Chlorobenzene
Aromatische Kohlenwasserstoffe:
Benzen
Ethylbenzen
Toluen
XyleneAromatic hydrocarbons:
Benzene
Ethylbenzene
Toluen
Xylene
Polycyclische Kohlenwasserstoffe:
Naphthalen
Pyren
Anthracen
Benzo-(a)-pyrenPolycyclic hydrocarbons:
Naphthalene
Pyrene
Anthracene
Benzo- (a) pyrene
Pflanzenschutzmittel:
Atrazin
Bromazil
PropazinPlant protection products:
Atrazine
Bromazil
Propazin
Sonstige organische Verbindungen:
Phenole
Alkohole
Aldehyde
Amine
N-Methylpyrrolidon
Komplexbildner
Öle, Fette, Tenside
Chemisch-NickelOther organic compounds:
Phenols
Alcohols
Aldehydes
Amines
N-methylpyrrolidone
Complexing agent
Oils, fats, surfactants
Chemical nickel
Anorganische Verbindungen:
Nitrat
Nitrit
Hydrazin
Thiocyanat
Cyanid (frei, komplex)
Ammoniak, Ammonium
Sulfid
Inorganic compounds:
nitrate
nitrite
Hydrazine
Thiocyanate
Cyanide (free, complex)
Ammonia, ammonium
sulfide
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