DE4311313C1 - Gas-tight maintenance-free cell or battery - Google Patents
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft eine gasdichte wartungsfreie Zelle bzw. Batterie gemäß dem Oberbegriff des 1. Patentanspruches, wie sie beispielsweise aus der DE 29 07 262 C2 als bekannt hervor geht.The invention relates to a gas-tight maintenance-free cell or Battery according to the preamble of claim 1, such as they are known, for example, from DE 29 07 262 C2 goes.
Gasdichte alkalische Akkumulatoren sind seit langem bekannt. Ein häufiger Zelltyp ist der Akkumulator mit Kaliumhydroxid als Elektrolyten, positiver Elektrode aus Nickeloxid und einer ne gativen Metallelektrode, wobei als Metalle Zink, Eisen, Cadmium oder Kobalt in Frage kommen. Verschiedene Elektrodenarten sind für den Nickel/Cadmium-Akkumulator vorgeschlagen worden, bei spielsweise Sinterplatten, Taschenplatten oder auch Faser strukturelektroden. Zum allgemeinen Stand der Technik sei ver wiesen auf "Sealed Nickel Cadmium Batteries", Varta Batterie GmbH, VDI-Verlag Düsseldorf (1982), "Batteries for Cordless Appliances", Research Studies Press Ltd. (1987); Handelsblatt vom 21.8.1991, S. 19, "Bedeutende Vorteile der dreidimensionalen Elektrodenstruktur" von K. Gutzeit et al.Gas-tight alkaline batteries have been known for a long time. A common cell type is the accumulator with potassium hydroxide Electrolyte, positive electrode made of nickel oxide and a ne negative metal electrode, zinc, iron, cadmium or cobalt. There are different types of electrodes for the nickel / cadmium accumulator have been proposed at for example sintered plates, pocket plates or fiber structural electrodes. Regarding the general state of the art referred to "Sealed Nickel Cadmium Batteries", Varta battery GmbH, VDI publishing house Düsseldorf (1982), "Batteries for Cordless Appliances ", Research Studies Press Ltd. (1987); Handelsblatt , August 21, 1991, p. 19, "Significant advantages of three-dimensional electrode structure "by K. Gutzeit et al.
Zur Funktionsweise von gasdichten alkalischen Akkumulatoren mit einer positiven Nickeloxidelektrode und einer negativen Me tallelektrode ist festzustellen, daß diese Zellen mit einem kontrollierten Sauerstoffzyklus arbeiten. Das beinhaltet, daß die positive Elektrode nach der Kapazität geringer ausgelegt ist als die negative Elektrode. Entwickelt sich gegen Ende der Ladung dann Sauerstoff an der positiven Elektrode, so kann die ser an die negative Elektrode wandern, wo er in den Zonen, die ein negatives Potential besitzen, wieder unter Aufnahme von Elektronen zur Oxidationsstufe -2 reduziert wird. Die Zonen in oder in Nachbarschaft der negativen Elektroden heißen Rekombina tionszonen, die baulichen Vorrichtungen für die Sauerstoffreduk tion Gasdiffusionskörper oder Rekombinationsgerüste oder -ele mente.How gas-tight alkaline batteries work with a positive nickel oxide electrode and a negative Me It is noted that these cells with a controlled oxygen cycle. That means that the positive electrode is designed smaller according to the capacity is as the negative electrode. Develops towards the end of Then charge oxygen at the positive electrode, so the water to the negative electrode, where it is in the zones that have a negative potential, again taking in Electrons are reduced to the oxidation state -2. The zones in or in the vicinity of the negative electrodes are called recombina tion zones, the structural devices for oxygen reduction tion gas diffusion body or recombination framework or ele ment.
Die konstruktive Ausgestaltung von Rekombinationszonen sind der DE-PS 9 75 903, DE-PS 10 13 341 oder der DE 29 07 262 C2 zu ent nehmen. Nach diesem Stande der Technik ist davon auszugehen, daß die negative Elektrode leitend oder zumindestens direkt in Kon takt steht mit dem Rekombinationselement, daß also der Sauer stoff praktisch an der Auflage reduziert wird, die die gesamte negative Elektrodenoberfläche bedeckt.The constructive design of recombination zones are the DE-PS 9 75 903, DE-PS 10 13 341 or DE 29 07 262 C2 to ent to take. According to this state of the art it can be assumed that the negative electrode is conductive or at least directly in Kon tact stands with the recombination element, that is the Sauer fabric is practically reduced to the edition that covers the entire negative electrode surface covered.
Aus der AT-PS 251 671 ist eine ständig gasdicht verschlossene aufladbare Batterie bekannt, die nach dem Wasserstoff-Überla dungsprinzip arbeitet, wobei ein negativ ausgelegter Oxidations vorgang vorliegt. Der Ladungszustand der Anode und der Kathode sind dabei derart abgestimmt, daß der gebildete Wasserstoff zu einer elektrisch leitend mit der Kathode verbundenen Hilfselek trode wandert, wo er an einer edelmetallhaltigen Schicht oxi diert wird. Nach der DE 39 29 304 A1 ist bei einer gasdicht ver schlossenen alkalischen Sekundärzelle die negative Elektrode direkt mit einer Hilfselektrode verbunden. Die Hilfselektrode besteht dabei aus drei Schichten, nämlich aus einer als Gas leitschicht dienenden Kunststoffaservliesschicht, einer imprä gnierten Kunststoffaservliesschicht und einer als Verzehrschicht dienenden Folie aus einer Aktivkohlemischung.AT-PS 251 671 is a permanently gas-tight seal rechargeable battery known after the hydrogen supercharging principle works, whereby a negatively designed oxidation operation is present. The state of charge of the anode and the cathode are matched such that the hydrogen formed an auxiliary lead electrically connected to the cathode trode wanders where he is oxi on a layer containing precious metals is dated. According to DE 39 29 304 A1 is ver gas-tight alkaline secondary cell closed the negative electrode directly connected to an auxiliary electrode. The auxiliary electrode consists of three layers, one as a gas plastic fiber fleece layer, an impregnated gnierter plastic fiber fleece layer and one as a consumption layer serving film from an activated carbon mixture.
Über die Ausgestaltung des Rekombinationselementes gibt es nach dem zitierten Stand der Technik zwar unterschiedliche Vor schläge; die Variante eines mit metallischer Oberfläche ver sehenen porösen Hohlkörpers scheint für die Anwendung in prismatischen alkalischen Zellen mit einer positiven Nickel oxidelektrode und einer negativen Metallelektrode besonders geeignet.There is information about the design of the recombination element the cited prior art different blows; the variant of a with a metallic surface porous hollow body appears for application in prismatic alkaline cells with a positive nickel oxide electrode and a negative metal electrode especially suitable.
Die Anordnung eines Rekombinationselementes symmetrisch zwischen zwei negativen Elektroden bzw. die Abdeckung mindestens einer Hauptfläche jeder negativen Elektroden mit einem - wenn auch po rösen - Rekombinationselement birgt jedoch mehrere Nachteile in sich: Zunächst ist die erforderliche Bauteilvielfalt anzuführen mit dem entsprechenden Zwang zur Halterung eines entsprechend großen Teilelagers - schließlich besteht jede negative Elektrode aus drei Gerüstteilen mit Faserstruktur, nämlich aus zwei Ge rüstteilen zur Aufnahme der negativen Aktivmasse und einem Rekombinationselement - und dem damit verbundenen erhöhten Handlingsaufwand bei der Fertigung. Ferner ist bei der gasdichten Bauweise für Zellen hoher Kapazität die Notwendigkeit größer, enge Zellstapel zu bilden als bei der Fertigung offener Zellen. Mithin ist auch der Prüfaufwand für die Einhaltung der Fertigungstoleranzen bei einer derartig ho hen Bauteilzahl pro negativer Elektrode entsprechend hoch. Au ßerdem ist noch anzugeben, daß auch beim Zellbetrieb Probleme dergestalt auftreten, als die Zonen der Rekombinationselemente im Inneren der Zelle sich beim Laden der Zelle besonders stark erwärmen durch die exotherme Sauerstoffrekombination, wobei diese Wärme im Inneren der Zelle nur schwer kurzfristig durch Kühlung abgeführt werden kann. Dadurch wächst die Gefahr bei zu schneller Ladung, indem der Separator oder andere hitzeempfindliche Bauteile bzw. Reaktionsstoffe Schaden nehmen mit der Folge eingeschränkter Kapazität, Kurzschlußgefahr und anderen negativen Folgeerscheinungen.The arrangement of a recombination element symmetrically between two negative electrodes or the cover of at least one Main surface of each negative electrode with a - albeit po rosen - recombination element, however, has several disadvantages yourself: First of all, the required variety of components must be listed with the corresponding compulsion to hold one accordingly large parts store - after all, there is every negative electrode from three scaffolding parts with fiber structure, namely from two Ge parts to accommodate the negative Active mass and a recombination element - and with that associated increased handling effort in manufacturing. Further is the gas-tight construction for cells with high capacity Larger need to form narrow cell stacks than in the Manufacturing open cells. Therefore, the testing effort for compliance with the manufacturing tolerances at such a ho Hen component number per negative electrode correspondingly high. Au It must also be stated that there are also problems with cell operation occur as the zones of the recombination elements inside the cell become particularly strong when the cell is charging warm up by the exothermic oxygen recombination, whereby this heat inside the cell is difficult for a short time Cooling can be removed. This increases the risk faster charging by using the separator or others heat-sensitive components or reactants are damaged with the consequence of limited capacity, risk of short circuit and other negative sequelae.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, bei derartigen gasdichten wartungsfreien Zellen die Anzahl von Bauteilen in der Zelle, die der negativen Elektrode zugeordnet sind, zu verringern. Damit wird die Anzahl der Einzelfertigungsschritte pro negativer Elektrode und auch der entsprechende Prüfungs aufwand dafür reduziert. Dadurch wird die Bevorratung an diesen Bauteilen verringert und die Fertigung solcher Zellen gegenüber dem bekannten Stande der Technik einfacher gestaltet. Ferner sollte die Abfuhr der bei dem ablaufenden Sauerstoffzyklus entstehenden Wärme aus der Zelle besser beherrscht werden kön nen.The invention has for its object in such gas-tight, maintenance-free cells count the number of components the cell associated with the negative electrode to decrease. This is the number of individual production steps per negative electrode and also the corresponding test effort reduced. This will stock up on this Reduced components and compared to the manufacture of such cells the known prior art made easier. Further should the removal of the oxygen cycle in progress resulting heat from the cell can be better controlled nen.
Die gestellte Aufgabe wird erfindungsgemäß mit den kennzeich nenden Merkmalen des 1. Patentanspruches gelöst. The task is inventively with the character nenden features of the first claim solved.
Die Unteransprüche 2 bis 7 geben bevorzugte Ausführungsformen für eine gasdichte wartungsfreie Zelle gemäß Anspruch 1 an.The subclaims 2 to 7 give preferred embodiments for a gas-tight maintenance-free cell according to claim 1.
Es zeigte sich überraschenderweise, daß gasdichte Zellen des beanspruchten Typs durchaus voll funktionsfähig bleiben, wenn nicht jede negative Faserstrukturelektrode elektrisch leitend mit einem porösen Gasdiffusionskörper verbunden ist, in dem die Rekombination des Sauerstoffs erfolgt. Vielmehr ist es für den gasdichten Betrieb von Zellen mit Faserstrukturelektrodenge rüsten und Rekombinationsgerüsten mit Faserstruktur völlig ausreichend, nur einzelne separate Zonen der Sauerstoffrekom bination vorzubehalten. Diese separaten Zonen sind vorzugsweise die äußersten negativen Elektroden eines Zellstapels oder al lein oder in Kombination mit den äußersten Elektroden des mittleren Bereiches eines Zellstapels oder jeweils nach der Auslegung der ganzen Zelle und ihrem zu erwartenden Anwen dungsgebiet nach andere separate Zonen, in denen die Rekombi nationsgerüste mit Faserstruktur eingebaut sind.It was surprisingly found that gas-tight cells of the claimed type remain fully functional if not every negative fiber structure electrode is electrically conductive is connected to a porous gas diffusion body in which the Recombination of the oxygen takes place. Rather, it is for the gastight operation of cells with fiber structure electrodes set up and recombination scaffolds with fiber structure entirely sufficient, only separate zones of the oxygen frequency reserve combination. These separate zones are preferred the outermost negative electrodes of a cell stack or al alone or in combination with the outermost electrodes of the middle area of a cell stack or after each Interpretation of the whole cell and its expected use other separate zones in which the recombi nation structures with fiber structure are installed.
Es ist also nicht notwendig, daß jede negative Elektrode min destens zweigeteilt nach dem Stand der Technik ist, sondern daß es vielmehr entsprechend angepaßte negative Elektroden gibt, die nur den elektrochemischen Ladungsaustausch der negativen Metallelektrode vollziehen und in der gleichen Zelle andere negative Elektroden, die entweder aus zwei mit negativer Ak tivmasse gefüllten Faserstrukturelektroden (hälften) und einem dazwischen angeordneten Rekombinationskörper mit Faserstruktur oder aber aus nur einer mit negativer Aktivmasse gefüllten Fa serstrukturelektrode und einem leitend verbundenen Rekombina tionskörper mit Faserstruktur bestehen. Dabei können die nega tiven Elektroden, die mit Rekombinationsgerüsten aus metal lischer Faserstruktur leitend verbunden sind, selbstverständ lich andere auslegungsbedingte Speicherkapazitäten haben als die an anderen Stellen des Zellstapels angeordneten negativen Elektroden ohne einen direkten leitenden Kontakt zu den Rekom binationsgerüsten.So it is not necessary that each negative electrode min is divided into two according to the prior art, but that there are rather adapted negative electrodes, which only the electrochemical charge exchange of the negative Perform metal electrode and others in the same cell negative electrodes, either of two with negative Ak tive mass-filled fiber structure electrodes (halves) and one interposed recombination body with fiber structure or from just one company filled with negative active material structure electrode and a conductively connected recombina tion body with fiber structure exist. The nega tive electrodes with recombination frameworks made of metal lischer fiber structure are conductively connected, of course design storage capacities other than the negative located at other points in the cell stack Electrodes without a direct conductive contact to the Rekom binational frameworks.
Vorteilhafterweise sind die äußeren negativen Elektrodengerüste mit einer Faserstruktur mit einer größeren Stärke (Dicke) und entsprechend mehr negativer Aktivmassenfüllung ausgelegt, wenn sie in Nachbarschaft zu den leitenden Rekombinationsgerüsten stehen oder diese Rekombinationszonen sogar in die Elektroden gerüste selbst schon integriert sind, als die negativen Elek troden, die sich im Inneren des Zellstapels befinden und nicht in direkter Nachbarschaft zu den Rekombinationsgerüsten mit Faserstruktur stehen. Sind die äußersten negativen Elektroden beispielsweise in der oben erwähnten Art überdimensioniert in Verbindung mit den entsprechend ausgelegten 2 Rekombinations zonen der Zelle, so entsteht die Wärme bei rascher Ladung durch die Rekombination des Sauerstoffs in der Nachbarschaft der seitlichen Außenflächen der Zelle, bevorzugt also an gut von außen kühlbaren Zonen oder Bereichen der Zelle.The outer negative electrode structures are advantageous with a fiber structure with a greater thickness (thickness) and designed accordingly more negative active mass filling, if they are in the vicinity of the leading recombination scaffolds stand or these recombination zones even in the electrodes scaffolds themselves are already integrated as the negative elec trodes that are inside the cell stack and not in the immediate vicinity of the recombination scaffolds Fiber structure stand. Are the outermost negative electrodes for example oversized in the manner mentioned above Connection with the 2 recombinations designed accordingly zones of the cell, so the heat is generated by rapid charging the recombination of oxygen in the neighborhood of the lateral outer surfaces of the cell, so preferably on from outside coolable zones or areas of the cell.
Anhand von Zeichnungen soll nachfolgend der Erfindungsgegen stand noch näher erläutert werden. Dabei zeigtWith reference to drawings, the invention counterpart was explained in more detail. It shows
Fig. 1 Einen Ausschnitt aus dem Zellstapel einer gasdichten wartungsfreien Zelle, die in einer regelmäßigen Folge positive Nickeloxidelektroden, Separatoren, negative Metalloxidelektroden und außenseitig Rekombinationsgerüste enthält. Fig. 1 shows a section of the cell stack of a gas-tight maintenance-free cell, which contains in a regular sequence positive nickel oxide electrodes, separators, negative metal oxide electrodes and outside recombination frameworks.
Fig. 2 Einen Ausschnitt aus dem Zellstapel einer gasdichten wartungsfreien Zelle, wobei die äuße ren negativen Metalloxidelektroden aus Elektro denhälften bestehen, zwischen denen das Rekombi nationsgerüst angeordnet ist. Fig. 2 shows a section of the cell stack of a gas-tight, maintenance-free cell, the outer negative metal oxide electrodes are made of electrode halves, between which the recombination scaffold is arranged.
Fig. 3 Einen Ausschnitt aus dem Zellstapel einer gasdichten, wartungsfreien Zelle, wobei die bei den äußeren negativen Elektroden des Zellstapels sich nach innen hin an ein leitend mit ihnen in Kontakt stehendes Rekombinationsgerüst anschlie ßen. Fig. 3 shows a section of the cell stack of a gas-tight, maintenance-free cell, with the outer negative electrodes of the cell stack adjoining a recombination structure that is in contact with them.
Fig. 4 Einen Ausschnitt aus dem Zellstapel einer gasdichten, wartungsfreien Zelle, wobei ein Teil der negativen Elektroden im Inneren des Zellstapels in Nachbarschaft zu den Rekombinationsgerüsten angeordnet sind. Fig. 4 shows a detail of the cell stack a gas-tight, maintenance-free cell, whereby a part of the negative electrodes are in the interior of the cell stack arranged in proximity to the Rekombinationsgerüsten.
In der Fig. 1 sind in einem Zellstapel 11 die positiven Nickel oxidelektroden, bestehend aus einem Fasergerüst, mit 12 be zeichnet. 13 bedeutet die im Inneren des Zellstapels angeord neten negativen Metalloxidelektroden, bestehend aus einem Fa sergerüst, und 14 die Separatoren, die zwischen den positiven Elektroden 12 und den negativen Elektroden 13 eingebaut sind. Die äußeren negativen Elektroden sind mit 13a und 13b angege ben. Diese Elektroden 13a und 13b sind an ihren der Gehäusewand zugewandten Hauptflächen leitend bedeckt mit jeweils einem Re kombinationsgerüst 15a bzw. 15b, welches eine metallische Fa serstruktur besitzt. Diese Gerüste 15a und 15b liegen an der Zellstapelisolierung 16 an, die ihrerseits an der Innenseite der Wand 17 des Zellgehäuses anliegt, wodurch die Wand des Zellgehäuses gegen Kurzschlüsse abgesichert ist. In dem Zell stapel sind auch negative Elektroden 13 ohne benachbarte oder integrierte Rekombinationszonen vorhanden.In Fig. 1 are in a cell stack 11, the positive nickel oxide electrodes, consisting of a fiber structure, with 12 be distinguished. 13 means the negative metal oxide electrodes arranged in the interior of the cell stack, consisting of a fiber frame, and 14 the separators which are installed between the positive electrodes 12 and the negative electrodes 13 . The outer negative electrodes are given with 13 a and 13 b ben. These electrodes 13 a and 13 b are conductively covered on their main surfaces facing the housing wall, each with a re combination frame 15 a or 15 b, which has a metallic fiber structure. These scaffolds 15 a and 15 b rest on the cell stack insulation 16 , which in turn rests on the inside of the wall 17 of the cell housing, as a result of which the wall of the cell housing is protected against short circuits. In the cell stack there are also negative electrodes 13 without adjacent or integrated recombination zones.
In der Fig. 2 sind in einem Zellstapel 21 die positiven Nickel oxidelektroden mit 22, die im Inneren des Zellgehäuses be findlichen negativen Metalloxidelektroden mit 23 und die Sepa ratoren mit 24 bezeichnet. Die zu der Wand des Zellgehäuses angeordneten (äußeren) negativen Metalloxidelektroden bestehen jeweils aus zwei Elektrodenhälften 23a und 23b zwischen denen jeweils ein Rekombinationsgerüst 25a eingeordnet ist, mit dem die Elektroden leitend in Kontakt stehen. Die Rekombinationsgerüste besitzen eine metallische Faserstruktur. 26 bedeutet die Zellstapelisolierung und 27 die Wandung des Zellgehäuses.In Fig. 2, in a cell stack 21, the positive nickel oxide electrodes with 22 , the be in the interior of the cell housing be sensitive negative metal oxide electrodes with 23 and the separators with 24 designated. The (outer) negative metal oxide electrodes arranged to the wall of the cell housing each consist of two electrode halves 23 a and 23 b between which a recombination structure 25 a is arranged, with which the electrodes are in conductive contact. The recombination scaffolds have a metallic fiber structure. 26 means the cell stack insulation and 27 the wall of the cell housing.
In der Fig. 3 sind in einem Zellstapel 31 die positiven Elek troden mit 32 und die negativen Elektroden mit 33 bezeichnet und mit 34 die Separatoren. Die zu der Wand des Zellgehäuses hin angeordneten (äußeren) negativen Elektroden 33a des Zellstapels liegen nach innen hin leitend an mit ihnen in Kontakt stehenden Rekombinationselementen 35a an, die eine metallische Faserstruktur besitzen. Mit 34 sind die Sepa ratoren, mit 36 die Zellstapelisolierung und mit 37 die Gehäu sewand bezeichnet.In Fig. 3, in a cell stack 31, the positive electrodes are designated 32 and the negative electrodes 33 and 34 the separators. The (outer) negative electrodes 33 a of the cell stack, which are arranged towards the wall of the cell housing, are inwardly conductive against recombination elements 35 a that are in contact with them and have a metallic fiber structure. 34 the separators, 36 the cell stack insulation and 37 the housing wall.
In der Fig. 4 sind in einem Zellstapel 41 die positiven Elek troden mit 42, die negativen Elektroden mit 43 und die Separa toren mit 44 bezeichnet. Im Gegensatz zu den vorhergehenden Ausführungsformen nach den Fig. 1 bis 3 sind in diesem Zellge häuse 41 die negative Elektroden 43a und 43b und die eine metallische Faserstruktur aufweisenden Rekombinationselemente 45a mehr zum Inneren des Zellstapels hin angeordnet, wobei auch wieder andere negative Elektroden 43 ohne benachbarte oder integrierte Rekombinationszonen im Zellstapel vorhanden sind.In Fig. 4 in a cell stack 41, the positive electrodes with 42 , the negative electrodes with 43 and the separators are designated 44 . In contrast to the previous embodiments according to FIGS . 1 to 3, in this cell housing 41 the negative electrodes 43 a and 43 b and the recombination elements 45 a having a metallic fiber structure are arranged more towards the interior of the cell stack, with other negative electrodes again 43 are present in the cell stack without adjacent or integrated recombination zones.
Die Vorteile die mit der erfindungsgemäßen Ausgestaltung der gasdichten, wartungsfreien Zelle erreicht werden liegen insbe sondere darin, daß bei der Fertigung derartiger Zellen die An zahl der in dem Zellgehäuse anzuordnenden Rekombinationsele mente erheblich verringert werden kann. Dadurch ergeben sich Kosteneinsparungen, indem weniger Material für Rekombinations elemente benötigt wird, verbunden mit einer reduzierten Lager haltung. Außerdem verringern sich die Fertigungskosten der Zellen, z. B. der Kostenaufwand für die Prüfung bezüglich der Einhaltung der Fertigungstoleranz bei der Herstellung der Zel len. Dadurch, daß die Wärmeentstehung bei der Sauerstoffrekom bination in die äußeren Zonen der Zelle verlagert wird, ist eine bessere Wärmeabführung über die Seitenwände der Zelle möglich.The advantages with the configuration of the invention gas-tight, maintenance-free cell can be achieved special in that the production of such cells number of recombination elements to be arranged in the cell housing ment can be significantly reduced. This results in Cost savings by using less material for recombination elements is needed, combined with a reduced stock attitude. In addition, the manufacturing costs of the Cells, e.g. B. the cost of testing for the Compliance with the manufacturing tolerance when manufacturing the cell len. The fact that the generation of heat in the oxygen recom is moved to the outer zones of the cell better heat dissipation through the side walls of the cell possible.
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Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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FR2705496A1 (en) * | 1993-05-21 | 1994-11-25 | Deutsche Automobilgesellsch | Non-maintenance gas-tight element or battery. |
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1993
- 1993-04-06 DE DE4311313A patent/DE4311313C1/en not_active Expired - Fee Related
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
8100 | Publication of the examined application without publication of unexamined application | ||
D1 | Grant (no unexamined application published) patent law 81 | ||
8363 | Opposition against the patent | ||
8368 | Opposition refused due to inadmissibility | ||
8339 | Ceased/non-payment of the annual fee |