DE4202110A1 - Toughened polyamide-6 moulding materials - contain EVA copolymer and EVA copolymer wax and have high values of toughness, tensile strength and elasticity - Google Patents

Toughened polyamide-6 moulding materials - contain EVA copolymer and EVA copolymer wax and have high values of toughness, tensile strength and elasticity

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DE4202110A1 DE19924202110 DE4202110A DE4202110A1 DE 4202110 A1 DE4202110 A1 DE 4202110A1 DE 19924202110 DE19924202110 DE 19924202110 DE 4202110 A DE4202110 A DE 4202110A DE 4202110 A1 DE4202110 A1 DE 4202110A1
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Konrad Dr Buehler
Siegfried Dr Schumacher
Manfred Dr Gebauer
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LEUNA-MIRAMID GMBH, 06237 LEUNA, DE
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L77/00—Compositions of polyamides obtained by reactions forming a carboxylic amide link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers

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Abstract

Toughened polyamide-6 moulding materials (I) comprise (A) 60-90 wt. % polyamide-6 (B) 8-35 wt. % acid modified EVA copolymer and (C) 0.5-5 wt .% acid modified EVA copolymer wax. USE/ADVANTAGE - (I) are useful for automobile construction and for the electronics, machine fabiation, construction, office machinery and household equipment industries. (I) has an even distribution of constituents and has high value of toughness, tensile strength and elasticity. In an example, polyamide-6 (78.5 kg, rel. soln. viscosity 2.9), acid modified EVA copolymer (20.0kg, melt index 1.2g/10 min. at 463 deg.K/21.9N, vinyl acetate content 24 wt.%, tert.-butylacrylate content 11 wt.%, acrylic acid content 2.5 wt.%) and acid modified EVA copolymer wax (1.5kg, viscosity 1600mm2/s at 403 deg.K, vinyl acetate content 15 wt.%, maleic acid anhydride content 2.5 wt.%) were mixed in an extruder at 500-525k at a throughput of 45 kg/hr. Pressed test pieces had the following characteristic values: tensile strength 52 N/mm2, transverse strenmgth 55N/mm2, transverse modulus 1790 N/mm2, notch impact strength 27 mJ/mm2 (298K) and 24 mJ/mm2 (233K). Test pieces comprising polyamide-6 only gave values of: tensile strength 52N/mm2, transverse strength 52N/mm2, transverse modulus 1750 N/mm2 and notch impact strength 20mJ/mm2 (298K) and 18mJ/mm2 (233K).

Description

Die Erfindung betrifft Formmassen, die als Spritzgußmassen zur Herstellung von schlagzähen Formstoffen sowie zur Herstellung von Halbzeugen durch Extrusionsverarbeitung eingesetzt werden.The invention relates to molding compositions which are used as injection molding compositions for the production of impact-resistant molding materials and for the production of semi-finished products used by extrusion processing will.

Die Bedeutung von Polyamid-6 als Konstruktionswerkstoff resultiert aus dem ausgewogenen Eigenschaftsspektrum in bezug auf leichte Verarbeitbarkeit, Schlagzähigkeit, Wärmeformbeständigkeit und Chemikalienresistenz. Die guten Schlagzähigkeitseigenschaften stellen sich durch Feuchtigkeitsaufnahme bei Lagerung in Luft jedoch erst nach einer Lagerzeit von 2 bis 4 Wochen ein (Konditionierung), Spritztrockene Polyamid-6-Teile sind für viele Anwendungsgebiete bei unmittelbarem Einsatz ohne Konditionierung zu spröde und sehr empfindlich gegenüber Spannungsspitzen sowie Schlag- und Schockbeanspruchung.The importance of polyamide-6 as a construction material results from the balanced range of properties in relation for easy processability, impact resistance, heat resistance and chemical resistance. The good ones Impact properties arise due to moisture absorption when stored in air, however, only after one Storage time of 2 to 4 weeks (conditioning), spray drying Polyamide 6 parts are for many areas of application too brittle when used immediately without conditioning and very sensitive to voltage spikes as well Impact and shock loads.

Den Nachteil der Sprödigkeit von Polyamid-6 in spritzfrischem Zustand umgeht man durch Einarbeitung zähelastischer Polymerer mit niedriger Glastemperatur als Schlagzähkomponenten in die teilkristalline Polyamidmatrix.The disadvantage of the brittleness of polyamide 6 in freshly sprayed The situation is avoided by incorporating more viscous elastic Low glass temperature polymers as impact components into the semi-crystalline polyamide matrix.

Die Voraussetzung für ein günstiges Zähigkeitsverhalten der Polyamid-Mischungen bildet die chemische Kopplung der Schlagzähkomponenten an die Polyamidmatrix.The prerequisite for a favorable toughness behavior of the Polyamide mixtures form the chemical coupling of the Impact-resistant components on the polyamide matrix.

Bekannte Verfahren für die chemische Kopplung der Schlagzähkomponenten an die Polyamidmatrix sind die mechanochemische Erzeugung von Blockpfropfcopolymeren bei der Compoundierung von Polyamiden mit Polyolefinen unter hohen Scherkräften (P. Lohe, Kunststoffe 78 (1988) 1, 49-52; G. Illing, Kunststoffe 72 (1982) 2, 87-90) oder die polymeranaloge Umsetzung des Polyamids mit Säuregruppen enthaltenden chemisch reaktiven Polyolefinen (S. Fuzessery, Plastverarbeiter 41 (1990) 4, 72-76; G. Illing, Kunststoffe 80 (1990) 7, 838-842; R. Greco, Polymer 28 (1987) 6, 1185-1189; R. Borggreve, Makromol. Chem., Macromol. Symp. 16 (1988), 195-207).Known methods for the chemical coupling of the impact components on the polyamide matrix are the mechanochemical Generation of block graft copolymers during compounding of polyamides with polyolefins under high Shear forces (P. Lohe, Kunststoffe 78 (1988) 1, 49-52; G. Illing, Kunststoffe 72 (1982) 2, 87-90) or the polymer analog Reaction of the polyamide with acid groups  chemically reactive polyolefins (S. Fuzessery, Plastververarbeitung 41 (1990) 4, 72-76; G. Illing, plastics 80: 7: 838-842 (1990); R. Greco, Polymer 28 (1987) 6, 1185-1189; R. Borggreve, Makromol. Chem., Macromol. Symp. 16 (1988), 195-207).

Bekannte Schlagzähkomponenten für Polyamid auf Basis Säuregruppen enthaltender Polyolefine sind Terpolymere wie Ethylen-Acrylester-Maleinsäureanhydrid-Terpolymere oder Ethylen-Acrylester-Acrylsäure-Terpolymere oder Pfropfcopolymere aus Elasten wie APT-Kautschuk oder Styren-Butadien-Kautschuk und Säuregruppen enthaltenden Monomeren wie Acrylsäure, Methacrylsäure oder Maleinsäureanhydrid (EP 2 19 973, 2 55 184, 2 61 748, 2 86 734, DOS 37 28 334, JP 62 129 350, JP 60 202 151).Known impact components for polyamide based on acid groups containing polyolefins are terpolymers such as Ethylene-acrylic ester-maleic anhydride terpolymers or Ethylene-acrylic ester-acrylic acid terpolymers or graft copolymers made of elastomers such as APT rubber or styrene-butadiene rubber and monomers containing acid groups, such as acrylic acid, Methacrylic acid or maleic anhydride (EP 2 19 973, 2 55 184, 2 61 748, 2 86 734, DOS 37 28 334, JP 62 129 350, JP 60 202 151).

Spritzgußteile aus den vorbeschriebenen Legierungen weisen im spritztrockenen Zustand eine gute Schlagzähigkeit auf. Bei einem gegebenen Polyamid-Elast-Compound werden um so günstigere Schlagzähigkeitseigenschaften erzielt, je gleichmäßiger die disperse Verteilung der Elastphase in der Polyamid-Matrix im Compoundierungsschritt realisiert werden kann, und um so zähelastischer die Elastphase durch eine möglichst hohe Molmasse eingestellt werden kann. In der Praxis muß beim Compoundieren der Polyamid-Elast-Mischung jedoch ein Kompromiß eingegangen werden, da bei hohen Molmassen des Elasts eine gleichmäßig disperse Verteilung in der Polyamidmatrix erschwert wird.Show injection molded parts made of the above alloys good impact strength when spray dried. With a given polyamide-elast compound achieved more favorable impact properties, the more uniform the disperse distribution of the elast phase in the polyamide matrix can be realized in the compounding step can, and the more tough the elastic phase by a the highest possible molecular weight can be set. In the Practice is required when compounding the polyamide / elastomer mixture however, a compromise can be made because of high molecular weights of the elastic a uniformly disperse distribution in the polyamide matrix is difficult.

Es bestand daher das Problem, aus Polyamid-6 einer relativen Lösungsviskosität kleiner/gleich 3,5, wie es üblicherweise in den Polymerisationseinrichtungen der hydrolytischen oder anionischen Schnellpolymerisation hergestellt wird, durch Zulegieren weiterer Polymerer eine hochschlagzähe Formmasse mit gleichmäßiger Verteilung und hoher Zähigkeit und Elastizität der eingelagerten Schlagzähkomponente zu entwickeln.There was therefore the problem of a relative polyamide-6 Solution viscosity less than or equal to 3.5, as is usually the case in the polymerization facilities of the hydrolytic or anionic rapid polymerization is produced, a high impact toughness by adding further polymers Molding compound with even distribution and high toughness  and elasticity of the incorporated impact component develop.

Das Problem wird gelöst durch hochschlagzähe Polyamid-6-Formmassen, die erfindungsgemäß 60 bis 90 Masse-% Polyamid-6, 8 bis 35 Masse-% eines säuremodifizierten EVA-Copolymeren und 0,5 bis 5 Mase-% eines säuremodifizierten EVA-Copolymerwachses enthalten.The problem is solved by high-impact polyamide 6 molding compounds, 60 to 90% by mass of polyamide-6, 8 to 35 mass% of an acid-modified EVA copolymer and 0.5 to 5 mase% of an acid modified EVA copolymer wax included.

Säuremodifizierte EVA-Copolymere werden nach bekannten Verfahren durch Pfropfung von EVA-Copolymeren in der Schmelze im Extruder oder in Thermoplastkneter mit Maleinsäureanhydrid, Acrylsäure, Methacrylsäure oder Maleinsäureanhydrid-Styren-Mischungen hergestellt (DD 2 64 448).Acid-modified EVA copolymers are known Process by grafting EVA copolymers in the Melt in extruder or in thermoplastic kneader with maleic anhydride, Acrylic acid, methacrylic acid or maleic anhydride-styrene mixtures prepared (DD 2 64 448).

Für die erfindungsgemäßen hochschlagzähen Formmassen auf Basis von Polyamid-6, säuremodifizierten EVA-Copolymeren und säuremodifizierten EVA-Copolymerwachsen sind als säuremodifizierte EVA-Copolymere insbesondere Pfropfcopolymere mit einem Schmelzindex im Bereich von 0,2 bis 10 g/10 min bei 463 K/21,19 N, einem Vinylacetatgehalt im Bereich von 5 bis 35 Masse-% und einem Gehalt an Maleinsäureanhydrid im Bereich von 0,4 bis 4 Masse-% bzw. an Acrylsäure oder Methacrylsäure jeweils im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% bzw. an tert.-Butylacrylat im Bereich von 2 bis 12 Masse-% und gleichzeitig an Acrylsäure im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% bzw. an Maleinsäureanhydrid im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% und gleichzeitig an Styren im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-%, geeignet.For the high-impact molding compounds according to the invention Based on polyamide-6, acid-modified EVA copolymers and acid-modified EVA copolymer waxes are considered acid-modified EVA copolymers, especially graft copolymers with a melt index in the range of 0.2 to 10 g / 10 min at 463 K / 21.19 N, a vinyl acetate content in the range from 5 to 35% by mass and containing maleic anhydride in the range of 0.4 to 4 mass% or acrylic acid or methacrylic acid in the range from 0.4 to 12% by mass or of tert-butyl acrylate in the range from 2 to 12% by mass and at the same time of acrylic acid in the range of 0.4 to 12 mass% or of maleic anhydride in the range from 0.4 to 12 mass% and at the same time on styrene in the range from 0.4 to 12% by mass.

Säuremodifizierte EVA-Copolymerwachse werden nach bekannten Verfahren durch Pfropfung von EVA-Copolymerwachsen im Rührreaktor in der Schmelze mit Monomeren wie Maleinsäureanhydrid, Acrylsäure oder Methacrylsäure hergestellt (DD 2 55 534). Für die erfindungsgemäßen Formmassen auf Basis von Polyamid-6, säuremodifizierten EVA-Copolymeren und säuremodifizierten EVA-Copolymerwachsen sind als säuremodifizierte EVA-Copolymerwachse insbesondere gepfropfte Copolymerwachse mit einer Viskosität im Bereich von 500 bis 4000 mm²/s bei 403 K, einem Vinylacetatgehalt im Bereich von 5 bis 25 Masse-% und einem Gehalt an Maleinsäureanhydrid im Bereich von 0,4 bis 5 Masse-% bzw. an Acrylsäure oder Methacrylsäure jeweils im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% bzw. an tert.-Butylacrylat im Bereich von 2 bis 12 Masse-% und gleichzeitig an Acrylsäure im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% bzw. an Maleinsäureanhydrid im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% und gleichzeitig an Styren im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-%, geeignet.Acid-modified EVA copolymer waxes are made according to known Process by grafting EVA copolymer waxes in the stirred reactor in the melt with monomers such as maleic anhydride, Acrylic acid or methacrylic acid prepared (DD 2 55 534). For the molding compositions according to the invention based on Polyamide-6, acid-modified EVA copolymers and acid-modified  EVA copolymer waxes are considered acid modified EVA copolymer waxes, especially grafted copolymer waxes with a viscosity in the range of 500 to 4000 mm² / s at 403 K, a vinyl acetate content in the range from 5 to 25% by mass and containing maleic anhydride in the range of 0.4 to 5 mass% or acrylic acid or methacrylic acid in the range from 0.4 to 12% by mass or on tert-butyl acrylate in the range from 2 to 12% by mass and at the same time acrylic acid in the range from 0.4 to 12 mass% or of maleic anhydride in the range of 0.4 up to 12 mass% and at the same time on styrene in the range of 0.4 to 12 mass%, suitable.

Die Herstellung der hochschlagzähen Formmassen auf Basis von Polyamid-6, säuremodifizierten EVA-Copolymeren und säuremodifizierten EVA-Copolymerwachsen erfolgt bevorzugt in Doppelschneckenextrudern oder Thermoplastknetern mit guter Homogenisierwirkung bei Verarbeitungstemperaturen im Bereich 490 bis 530 K. Die dabei eingesetzten säuremodifizierten EVA-Copolymere und die säuremodifizierten EVA-Copolymerwachse können sowohl jeweils mit den gleichen als auch mit verschiedenen Monomeren säuremodifiziert sein.The production of high-impact molding compounds on the basis of polyamide-6, acid-modified EVA copolymers and acid-modified EVA copolymer waxes are preferred in twin screw extruders or thermoplastic kneaders good homogenizing effect at processing temperatures in Range 490 to 530 K. The acid-modified used EVA copolymers and the acid-modified EVA copolymer waxes can be both with the same as also be acid modified with various monomers.

Vorteilhafterweise werden mit den erfindungsgemäßen Formmassen, offenbar insbesondere aufgrund der säuremodifizierten EVA-Copolymerwachs-Komponente, hohe Kerbschlagfestigkeit erreicht.Advantageously, with the molding compositions according to the invention, apparently in particular due to the acid-modified EVA copolymer wax component, high impact strength reached.

Einsatzgebiete der erfindungsgemäßen hochschlagzähen Polyamid-Formmassen liegen im Automobilbau, Elektroindustrie, Maschinenbau, Bauwesen, Büromaschinen- und Haushaltgeräteindustrie.Areas of application of the high-impact polyamide molding compositions according to the invention are in the automotive, electronics, Mechanical engineering, construction, office machine and household appliance industry.

Die Erfindung soll anhand der folgenden Ausführungsbeispiele näher erläutert werden: The invention is intended to be illustrated by the following examples are explained in more detail:  

Beispiel 1example 1

In einen Werner & Pfleiderer-Doppelschneckenextruder (Schneckendurchmesser 53 mm) wird eine Mischung aus
78,5 kg Polyamid-6 (rel. Lösungsviskosität 2,9),
20,0 kg eines säuremodifizierten EVA-Copolymers mit einem Schmelzindex von 1,2 g/10 min bei 463 K/21,19 N, Vinylacetatgehalt 24 Masse-%, tert.-Butylacrylatgehalt 11 Masse-%, Acrylsäuregehalt 2,5 Masse-% und
1,5 kg eines säuremodifizierten EVA-Copolymerwachses mit einer Viskosität von 1600 mm²/s bei 403 K, Vinylacetatgehalt 15 Masse-%, Maleinsäureanhydridgehalt 2,5 Masse-%
dosiert und bei Massetemperaturen im Bereich 500 bis 525 K bei einem Durchsatz von 45 kg/h homogenisiert.A mixture is made into a Werner & Pfleiderer twin screw extruder (screw diameter 53 mm)
78.5 kg polyamide-6 (rel. Solution viscosity 2.9),
20.0 kg of an acid-modified EVA copolymer with a melt index of 1.2 g / 10 min at 463 K / 21.19 N, vinyl acetate content 24% by mass, tert-butyl acrylate content 11% by mass, acrylic acid content 2.5% by mass % and
1.5 kg of an acid-modified EVA copolymer wax with a viscosity of 1600 mm² / s at 403 K, vinyl acetate content 15% by mass, maleic anhydride content 2.5% by mass
dosed and homogenized at melt temperatures in the range 500 to 525 K at a throughput of 45 kg / h.

Die Ausprüfung gepreßter Prüfkörper ergibt folgende Kennwerte:
Zugfestigkeit 52 N/mm²
Biegespannung 55 N/mm²
Biege-E-Modul 1790 N/mm²
Schlagbiegefestigkeit bei 298 K ohne Bruch
Schlagbiegefestigkeit bei 233 K ohne Bruch
Kerbschlagfestigkeit bei 298 K 27 mJ/mm²
Kerbschlagfestigkeit bei 233 K 24 mJ/mm²The test of pressed test specimens gives the following characteristic values:
Tensile strength 52 N / mm²
Bending stress 55 N / mm²
Bending modulus of elasticity 1790 N / mm²
Impact resistance at 298 K without breaking
Impact resistance at 233 K without breaking
Notched impact strength at 298 K 27 mJ / mm²
Notched impact strength at 233 K 24 mJ / mm²

Vergleichsbeispiel 1Comparative Example 1

Die Rezeptur nach Beispiel 1, aber ohne Zusatz des säuremodifizierten EVA-Copolymerwachses, ergibt folgende Kennwerte:
Zugfestigkeit 52 N/mm²
Biegespannung 52 N/mm²
Biege-E-Modul 1750 N/mm²
Schlagbiegefestigkeit bei 233 und 298 K ohne Bruch
Kerbschlagfestigkeit bei 298 K 20 mJ/mm²
Kerbschlagfestigkeit bei 233 K 18 mJ/mm² The formulation according to Example 1, but without the addition of the acid-modified EVA copolymer wax, gives the following characteristic values:
Tensile strength 52 N / mm²
Bending stress 52 N / mm²
Bending modulus of elasticity 1750 N / mm²
Impact resistance at 233 and 298 K without breaking
Notched impact strength at 298 K 20 mJ / mm²
Notched impact strength at 233 K 18 mJ / mm²

Beispiel 2Example 2

In einen Doppelschneckenextruder nach Beispiel 1 wird eine Mischung aus
74,5 kg Polyamid-6 (rel. Lösungsviskosität 1,8),
15,0 kg eines säuremodifizierten EVA-Copolymers mit einem Schmelzindex von 5,8 g/10 min bei 463 K/21,19 N, Vinylacetatgehalt 35 Masse-%, Maleinsäureanhydridgehalt 8,2 Masse-%, Styrengehalt 8,5 Masse-% und
0,5 kg eines säuremodifizierten EVA-Copolymerwachses mit einer Viskosität von 650 mm²/s bei 403 K, Vinylacetatgehalt 8 Masse-%, Methacrylsäuregehalt 6 Masse-%
dosiert und bei Massetemperaturen im Bereich von 500 bis 530 K bei einem Durchsatz von 60 kg/h homogenisiert.In a twin-screw extruder according to Example 1, a mixture of
74.5 kg polyamide-6 (rel. Solution viscosity 1.8),
15.0 kg of an acid-modified EVA copolymer with a melt index of 5.8 g / 10 min at 463 K / 21.19 N, vinyl acetate content 35% by mass, maleic anhydride content 8.2% by mass, styrene content 8.5% by mass and
0.5 kg of an acid-modified EVA copolymer wax with a viscosity of 650 mm² / s at 403 K, vinyl acetate content 8% by mass, methacrylic acid content 6% by mass
dosed and homogenized at melt temperatures in the range of 500 to 530 K at a throughput of 60 kg / h.

Die Ausprüfung gepreßter Prüfkörper ergibt folgende Kennwerte:
Zugfestigkeit 62 N/mm²
Biegespannung 70 N/mm²
Biege-E-Modul 2200 N/mm²
Schlagbiegefestigkeit bei 298 K ohne Bruch
Schlagbiegefestigkeit bei 233 K ohne Bruch
Kerbschlagfestigkeit bei 298 K 28 mJ/mm²
Kerbschlagfestigkeit bei 233 K 26 mJ/mm²The test of pressed test specimens gives the following characteristic values:
Tensile strength 62 N / mm²
Bending stress 70 N / mm²
Flexural modulus 2200 N / mm²
Impact resistance at 298 K without breaking
Impact resistance at 233 K without breaking
Notched impact strength at 298 K 28 mJ / mm²
Notched impact strength at 233 K 26 mJ / mm²

Vergleichsbeispiel 2Comparative Example 2

Die Rezeptur nach Beispiel 2, aber ohne Zusatz des säuremodifizierten EVA-Copolymerwachses, ergibt folgende Kennwerte:
Zugfestigkeit 62 N/mm²
Biegespannung 67 N/mm²
Biege-E-Modul 2100 N/mm²
Schlagbiegefestigkeit bei 233 und 298 K ohne Bruch
Kerbschlagfestigkeit bei 298 K 22 mJ/mm²
Kerbschlagfestigkeit bei 233 K 21 mJ/mm²The formulation according to Example 2, but without the addition of the acid-modified EVA copolymer wax, gives the following characteristic values:
Tensile strength 62 N / mm²
Bending stress 67 N / mm²
Bending modulus of elasticity 2100 N / mm²
Impact resistance at 233 and 298 K without breaking
Notched impact strength at 298 K 22 mJ / mm²
Notched impact strength at 233 K 21 mJ / mm²

Claims (11)

1. Hochschlagzähe Polyamid-6-Formmassen, dadurch gekennzeichnet, daß sie 60 bis 90 Masse-% Polyamid-6, 8 bis 35 Masse-% eines säuremodifizierten EVA-Copolymers und 0,5 bis 5 Masse-% eines säuremodifizierten EVA-Copolymerwachses enthalten.1. High impact tough polyamide 6 molding compositions, characterized in that they contain 60 to 90% by mass of polyamide 6, 8 to 35% by mass of an acid-modified EVA copolymer and 0.5 to 5% by mass of an acid-modified EVA copolymer wax . 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die säuremodifizierten EVA-Copolymeren maleinsäureanhydridgepfropfte EVA-Copolymere mit einem Schmelzindex im Bereich von 0,2 bis 10 g/10 min bei 463 K/21,19 N, Vinylacetatgehalt im Bereich 5 bis 35 Masse-% und Maleinsäureanhydridgehalt im Bereich von 0,4 bis 4 Masse-% sind.2. The method according to claim 1, characterized in that the acid modified EVA copolymers grafted maleic anhydride EVA copolymers with a melt index in the range from 0.2 to 10 g / 10 min at 463 K / 21.19 N, Vinyl acetate content in the range 5 to 35 mass% and maleic anhydride content in the range of 0.4 to 4 mass% are. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die säuremodifizierten EVA-Copolymeren acrylsäuregepfropfte EVA-Copolymere mit einem Schmelzindex im Bereich von 0,2 bis 10 g/10 min bei 463 K/21,19 N, Vinylacetatgehalt im Bereich von 5 bis 35 Masse-% und Acrylsäuregehalt im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% sind.3. The method according to claim 1, characterized in that the acid modified EVA copolymers grafted with acrylic acid EVA copolymers with a melt index in the range from 0.2 to 10 g / 10 min at 463 K / 21.19 N, vinyl acetate content in the range of 5 to 35 mass% and acrylic acid content are in the range of 0.4 to 12 mass%. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die säuremodifizierten EVA-Copolymeren methacrylsäuregepfropfte EVA-Copolymere mit einem Schmelzindex im Bereich 0,2 bis 10 g/10 min bei 463 K/21,19 N, Vinylacetatgehalt im Bereich von 5 bis 35 Masse-% und Methacrylsäuregehalt im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% sind.4. The method according to claim 1, characterized in that the acid modified EVA copolymers grafted methacrylic acid EVA copolymers with a melt index in Range 0.2 to 10 g / 10 min at 463 K / 21.19 N, vinyl acetate content in the range of 5 to 35 mass% and methacrylic acid content are in the range of 0.4 to 12 mass%. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die säuremodifizierten EVA-Copolymeren tert.-Butylacrylatgepfropfte EVA-Copolymere sind, die nach thermischer Esterspaltung einen Schmelzindex im Bereich von 0,2 bis 10 g/10 min bei 463 K/21,19 N, Vinylacetatgehalt im Bereich von 5 bis 35 Masse-%, tert.-Butylacrylatgehalt im Bereich von 2 bis 12 Masse-% und Acrylsäuregehalt im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% besitzen.5. The method according to claim 1, characterized in that the acid-modified EVA copolymers grafted with tert-butyl acrylate EVA copolymers are, according to thermal Ester cleavage has a melt index in the range of 0.2 to 10 g / 10 min at 463 K / 21.19 N, vinyl acetate content in the range  from 5 to 35% by mass, tert-butyl acrylate content in the range of 2 to 12 mass% and acrylic acid content in the range of 0.4 to 12 mass%. 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die säuremodifizierten EVA-Copolymeren Maleinsäureanhydrid-co-Styren-gepfropfte EVA-Copolymere mit einem Schmelzindex im Bereich 0,2 bis 10 g/10 min bei 463 K/21,19 N, Vinylacetatgehalt im Bereich 5 bis 35 Masse-%, Maleinsäureanhydridgehalt im Bereich 0,4 bis 12 Masse-% und Styrengehalt im Bereich 0,4 bis 12 Masse-% sind.6. The method according to claim 1, characterized in that the acid-modified EVA copolymers grafted with maleic anhydride-co-styrene EVA copolymers with one Melt index in the range 0.2 to 10 g / 10 min at 463 K / 21.19 N, Vinyl acetate content in the range 5 to 35% by mass, Maleic anhydride content in the range 0.4 to 12 mass% and styrene content are in the range of 0.4 to 12 mass%. 7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die säuremodifizierten EVA-Copolymerwachse maleinsäureanhydridgepfropfte EVA-Copolymerwachse mit einer Viskosität im Bereich von 500 bis 4000 mm²/s bei 403 K, einem Vinylacetatgehalt im Bereich von 5 bis 25 Masse-% und einem Maleinsäureanhydridgehalt im Bereich von 0,4 bis 5 Masse-% sind.7. The method according to claim 1, characterized in that the acid modified EVA copolymer waxes grafted maleic anhydride EVA copolymer waxes with a viscosity in the range from 500 to 4000 mm² / s at 403 K, a vinyl acetate content in the range from 5 to 25% by mass and a maleic anhydride content in the range of 0.4 are up to 5 mass%. 8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die säuremodifizierten EVA-Copolymerwachse acrylsäuregepfropfte EVA-Copolymerwachse mit einer Viskosität im Bereich von 500 bis 4000 mm²/s bei 403 K, einem Vinylacetatgehalt im Bereich von 5 bis 25 Masse-% und einem Acrylsäuregehalt im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% sind.8. The method according to claim 1, characterized in that the acid-modified EVA copolymer waxes grafted with acrylic acid EVA copolymer waxes with a viscosity in Range of 500 to 4000 mm² / s at 403 K, a vinyl acetate content in the range of 5 to 25 mass% and one Acrylic acid content is in the range of 0.4 to 12 mass%. 9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die säuremodifizierten EVA-Copolymerwachse methacrylsäuregepfropfte EVA-Copolymerwachse mit einer Viskosität im Bereich von 500 bis 4000 mm²/s bei 403 K, einem Vinylacetatgehalt im Bereich von 5 bis 25 Masse-% und einem Methacrylsäuregehalt im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% sind. 9. The method according to claim 1, characterized in that the acid modified EVA copolymer waxes grafted methacrylic acid EVA copolymer waxes with a viscosity in the range of 500 to 4000 mm² / s at 403 K, one Vinyl acetate content in the range of 5 to 25 mass% and a methacrylic acid content in the range of 0.4 to 12% by mass are.   10. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die säuremodifizierten EVA-Copolymerwachse tert.-Butylacrylatgepfropfte EVA-Copolymerwachse sind, die nach thermischer Esterspaltung eine Viskosität im Bereich von 500 bis 4000 mm²/s bei 403 K einen Vinylacetatgehalt im Bereich von 5 bis 25 Masse-%, einen Gehalt an tert.-Butylacrylat im Bereich von 2 bis 12 Masse-% und einen Gehalt an Acrylsäure im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% besitzen.10. The method according to claim 1, characterized in that the acid-modified EVA copolymer waxes grafted with tert-butyl acrylate EVA copolymer waxes are the after thermal ester cleavage a viscosity in the range from 500 to 4000 mm² / s at 403 K a vinyl acetate content in the range of 5 to 25% by mass tert-butyl acrylate in the range of 2 to 12 mass% and have an acrylic acid content in the range of 0.4 to 12% by mass. 11. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die säuremodifizierten EVA-Copolymerwachse Maleinsäureanhydrid-co-Styren-gepfropfte EVA-Copolymerwachse mit einer Viskosität im Bereich von 500 bis 4000 mm²/s bei 403 K, einem Vinylacetatgehalt im Bereich von 5 bis 25 Masse-%, einem Maleinsäureanhydridgehalt im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% und einem Styrengehalt im Bereich von 0,4 bis 12 Masse-% sind.11. The method according to claim 1, characterized in that the acid modified EVA copolymer waxes grafted maleic anhydride-co-styrene EVA copolymer waxes with a viscosity in the range of 500 to 4000 mm² / s at 403 K, a vinyl acetate content in the range of 5 up to 25 mass%, a maleic anhydride content in the range from 0.4 to 12 mass% and a styrene content in Range from 0.4 to 12 mass%.
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