DE4141680C2

DE4141680C2 - Measuring device for measuring radioactive isotopes

Info

Publication number: DE4141680C2
Application number: DE19914141680
Authority: DE
Inventors: Helmut Kubisiak
Original assignee: BETARAY KUBISIAK GmbH
Current assignee: BETARAY KUBISIAK GmbH
Priority date: 1991-12-17
Filing date: 1991-12-17
Publication date: 1996-03-14
Anticipated expiration: 2011-12-18
Also published as: DE4141680A1

Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine Meßvorrichtung zur Messung radioaktiver Isotope, insbesondere zur Messung von niederenergetischen Betateilchen nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1, wie sie aus DE-GM 69 02 632 und Z. Naturforschg. 17a, 1962, S. 91/92, bekannt ist.The invention relates to a measuring device for measurement radioactive isotopes, especially for measuring low-energy Beta particles according to the generic term of claim 1, as from DE-GM 69 02 632 and Z. Naturforschg. 17a, 1962, pp. 91/92.

In der biologischen, biochemischen, medizinischen und physikali schen Forschung fanden Verfahren zur Messung radioaktiver Isotope Eingang. Diese Verfahren werden zum hochempfindlichen Nachweis von Substanzen wie Pharmaka, Antikörper, Pflanzen schutzmittel und Verfolgung von Metabolismen eingesetzt, bei denen die Substanz mit einem radioaktiven Isotop gekennzeich net wird. Zur Rennzeichnung der Substanzen werden insbesondere die Isotope Tritium und C¹⁴ verwendet. Diese Substanzen wer den nach der Anwendung, insbesondere durch chromatographische Verfahren getrennt und es besteht die Aufgabe die Substanzen durch Erkennen der aus den Atomen emittierenden Betateilchen qualitativ und quantitativ zu bestimmen. Die zu messenden Sub stanzen sind meist in Flüssigkeiten, wie z. B. Körperflüssig keiten, Blut, Urin oder in Eluatströmen, welche durch die Trennmethoden der Flüssigkeitschromatographie entstehen, gelöst. Niederenergetischen Betateilchen, wie Tritium und C¹⁴ in Flüssigkeiten besitzen nur eine Reichweite von maxi mal 70 µm, daher ist es außerordentlich schwierig diese Partikel nachzuweisen.In the biological, biochemical, medical and physical Research found methods for measuring radioactive Isotope entrance. These processes become highly sensitive Detection of substances such as pharmaceuticals, antibodies, plants means of protection and tracking of metabolisms used in which the substance is labeled with a radioactive isotope is not. The race drawing of the substances in particular the isotopes tritium and C¹⁴ used. These substances who after application, especially by chromatographic Process separated and there is the task of the substances by recognizing the beta particles emitting from the atoms to be determined qualitatively and quantitatively. The sub to be measured punches are mostly in liquids such as B. Body fluid blood, urine or in eluate streams that flow through the Separation methods of liquid chromatography arise solved. Low energy beta particles such as tritium and C¹⁴ in liquids only have a range of maxi times 70 µm, so it is extremely difficult Detect particles.

Es ist bekannt, daß zum Nachweis von niederenergetischen Betateilchen die sogenannte Flüssigkeitsszintillationsmeß technik eingesetzt wird. In der Flüssigkeitsszintillations meßtechnik wird die Umwandlung der kinetischen Energie eines bei einem Kernzerfall entstehenden Teilchen, wie z. B. einem Betateilchen, in Licht genutzt, daß dann von einem Szintilla tionszähler detektiert wird. Die Messung erfolgt derart, daß der Meßprobe ein Flüssigkeitsszintillator zugemischt wird, welcher die Betastrahlung in Photonstrahlung umwandelt und durch Verwendung von zwei Photomultiplayern in Koinzidenz ein Teil der Betateilchenemission nachweist. Die maximale Nachweis empfindlichkeit ist jedoch nicht größer als 60% für Tritium. Diese Nachweisempfindlichkeit wird zusätzlich durch den chemischen Quench und den Farbquench je nach Probenart weiterhin reduziert.It is known to detect low-energy Beta particles the so-called liquid scintillation measurement technology is used. In liquid scintillation measurement technology is the conversion of the kinetic energy of a in the case of core decay, such as. B. one Beta particles, used in light, then by a scintilla tion counter is detected. The measurement is carried out in such a way that a liquid scintillator is added to the sample, which converts the beta radiation into photon radiation and by using two photomultiplayers in coincidence Part of the beta particle emission. The maximum proof however sensitivity is no greater than 60% for tritium. This sensitivity to detection is further enhanced by the chemical quench and color quench depending on the type of sample further reduced.

Unter einem Quench wird eine Störgröße in der Energieüber tragung bei der Umwandlung von radioaktiver Zerfallsenergie in Licht verstanden. Der Quench reduziert die Anzahl der Lichtimpulse. Dies hat zur Folge, daß die Zählausbeute ver ringert wird. A quench is a disturbance variable in the energy transfer support in the conversion of radioactive decay energy understood in light. The quench reduces the number of Light impulses. As a result, the count yield ver is wrestled.

Unter einem chemischen Quench wird die Störung der Umwand lung der kinetischen Energie des Teilchens durch das Szintillatormolekül von chemischen Substanzen verstanden.Under a chemical quench, the disruption of the conversion the kinetic energy of the particle through the Scintillator molecule understood by chemical substances.

Der Farbquench verringert die Zählausbeute weiter, da das imitierte Licht durch die gefärbte Substanz adsorbiert wer den kann.The color quench further reduces the counting yield, since that imitated light adsorbed by the colored substance that can.

Die Überlagerung der Effekte hat zur Folge, daß die tat sächlich erreichten Zählausbeuten bei der Flüssigkeits szintillationsmeßtechnik bei ca. 25% liegen.The overlay of the effects has the consequence that the did actually achieved count yields with the liquid scintillation measurement technology is around 25%.

Ein weiterer Nachteil der Flüssigkeitsszintillationsmeß technik ist darin zu sehen, daß die Szintillationsflüssig keit mit organischen Lösungsmitteln versetzt ist, so daß es bei der Entsorgung der Szintillationsflüssigkeit Probleme gibt. Ein weiterer Nachteil der Flüssigkeitsszintillatoren ist, daß im Labor die für das Laborpersonal notwendige Sicherheitsaspekte eingehalten werden müssen, die die Hand habung der Flüssigkeitsszintillationsmeßtechnik erschweren.Another disadvantage of liquid scintillation measurement Technique can be seen in the fact that the scintillation fluid speed is mixed with organic solvents, so that there are problems with the disposal of the scintillation fluid gives. Another disadvantage of liquid scintillators is that in the laboratory the necessary for the laboratory staff Safety aspects must be adhered to by the hand difficult to make the liquid scintillation measurement technology.

Diese Probleme wurden bereits erkannt und es wurde vorgeschla gen anstelle eines Flüssigszintillators einen Feststoffszintilla tor zu verwenden. Bei den Feststoffszintillatoren handelt es sich häufig um solche, die aus Cer aktivierten Lithiumglas, Kalziumfluorid Europium aktiviert oder Yitrium-Silikat bestehen. Auch bei dem Feststoffszintillator wird die radioaktive Zer fallenergie in Photonen umgewandelt und die durch Photonen gebil dete Lichtimpulse durch photoempfindliche Detektoren gemessen. These problems have already been identified and suggestions have been made a solid scintilla instead of a liquid scintillator Tor to use. The solid scintillators are are often those made from cerium-activated lithium glass, Calcium fluoride europium activated or yitrium silicate exist. The radioactive Zer is also in the solid scintillator Fall energy is converted into photons and generated by photons Detected light pulses measured by photosensitive detectors.

Der Vorteil dieser Methode besteht darin, daß der Szintillator nicht verbraucht wird und keinen chemischen Quench besitzt.The advantage of this method is that the scintillator is not consumed and has no chemical quench.

Nachteilig ist jedoch, daß die Zählausbeute wesentlich geringer ist, da die Adsorption von niederenergetischen Betateilchen im Flüssigkeitsstrom, welcher den Szintillator durchfließt, vorherrschend ist. Um die Wege zum Szintilla tor kurz zu halten, muß dieser eine möglichst große Ober fläche besitzen. Diese wird z. B. dadurch erreicht, daß der Feststoffszintillator eine Partikelgröße von ca. 40 µm auf weist. Es ist auch bekannt, daß der Feststoffszintiallator auf Filteroberflächen geschichtet wird und der Flüssigkeits strom diese Filter durchströmt.The disadvantage, however, is that the Counting yield significantly lower is because the adsorption of low energy Beta particles in the liquid stream, which is the scintillator flows through, is predominant. To find the way to the Szintilla To keep the gate short, it must be as large as possible own space. This is z. B. achieved in that the Solid scintillator has a particle size of approx. 40 µm points. It is also known that the solid scintillator is layered on filter surfaces and the liquid current flows through these filters.

Alle diese bekannten Verfahren erreichen jedoch aus den vor stehend geschilderten Gründen nur eine Zählausbeute von wenigen Prozenten. Nachteilig bei einem Feststoffszintillator ist auch, die Gefahr einer Kontamination der Szintillator oberflächen, welche zur Erreichung guter Zählausbeuten mög lichst groß ausgebildet werden.However, all of these known methods are achieved from the prior reasons described above only a count of a few percent. A disadvantage of a solid scintillator is also, the risk of contamination of the scintillator surfaces that are possible to achieve good count yields be trained as large as possible.

Ferner ist es bekannt durch DE-GM 69 02 632, FR 1,256,556 und Z. Naturforschg. 17a, 1962, S. 91/92 die Meßprobe in einen gasförmigen Zustand zu überführen und die gasförmige Probe mit einem Zählgas zu vermischen und dieses Gasgemisch einem Gasdetektor zuzuleiten.It is also known from DE-GM 69 02 632, FR 1,256,556 and Z. Naturforschg. 17a, 1962, pp. 91/92 the measurement sample into one to transfer gaseous state and the gaseous sample to mix with a counting gas and this gas mixture To feed gas detector.

Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde eine Meßvorrichtung nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1 zu schaffen, bei der eine Kontamination der Innenwände des Gasdetektors nicht eintritt. The present invention has for its object a measuring device according to the preamble of claim 1 to create a contamination the inner walls of the gas detector does not enter.

Diese Aufgabe wird gelöst durch die kennzeichnenden Merkmale des Patent anspruchs 1, vorteilhafte Weiterbildungen sind Gegenstand der Unteransprüche.This object is achieved by the characterizing features of the patent Claims 1, advantageous developments are the subject of subclaims.

Bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung ist der Gasdetektor ein Proportionalitätszählrohr mit einem in der Zählachse angeordneten Zähldraht, der die Anode bildet, und mit auf dem Umfang und mit Abstand von der Innenwand des Zählrohres sich in Achsrichtung desselbigen erstreckenden Metalldräh te, die die Kathode des Zählrohres bilden. Diese Ausbildung des Zählrohres hat den Vorteil, daß die Kontamination der Zählrohrinnenwand nicht stattfindet, da diese nicht katho disch wirkt.In the device according to the invention is the gas detector a proportionality counter tube with one in the counting axis arranged counting wire, which forms the anode, and with the circumference and at a distance from the inner wall of the counter tube extending in the axial direction of the same metal wire te, which form the cathode of the counter tube. This training the counter tube has the advantage that the contamination of the Counter tube inner wall does not take place, since this is not catho acts disch.

Die Meßvorrichtung kann einen zwischen dem Verdampfer und dem Detektor in der gasdichten Leitung angeordnete Mischkammer aufweisen. In die Mischkammer mündet eine Zu fuhrleitung für das Zählgas. Die Zuleitungen bzw. die einzelnen Bauteile Verdampfer, Mischer und der Gasdetek tor sind dabei zweckmäßigerweise thermisch isoliert. Statt einer thermischen Isolierung kann auch für jedes die ser Bauteile eine Heizeinrichtung vorgesehen werden, wodurch eine Kondensatbildung an den Wänden vermieden wird. The measuring device can be between the evaporator and the detector arranged in the gas-tight line Have mixing chamber. A feeder opens into the mixing chamber guide line for the counting gas. The supply lines or the individual components of the evaporator, mixer and the gas detector gate are expediently thermally insulated. Instead of thermal insulation, the can also be used for each water heater components are provided, whereby condensation on the walls is avoided.

Ist der Abstand der Kathode zur Zählrohrinnenwand sehr gering, so ist der Volumenstrom, welcher nicht zum Zähl ergebnis beiträgt auch gering.Is the distance of the cathode to the inner tube wall very the volume flow, which is not counted, is low earnings also contribute marginally.

Zusätzlich kann das Potential der Kathodeninnenwand positiv gegenüber dem jetzt als Hauptkathode wirkenden Metall drähten bzw. Metallgitter ausgebildet werden. Dies bewirkt, daß die thermischen Elektronen, welche insbesondere durch Aufheizen der Wand im eigentlichen Zählvolumen abgelenkt werden um keine Störimpulse erzeugen zu können.In addition, the potential of the inner cathode wall can be positive compared to the metal now acting as the main cathode wires or metal grids are formed. This causes, that the thermal electrons, which in particular by Heating up the wall distracted in the actual counting volume in order not to be able to generate interference pulses.

Vorteilhafterweise weist die Meßanordnung ein über das Meß zählrohr angeordnetes zweites Zählrohr und durch eine Anti koinzidenzschaltung zum Meßzählrohr die Umgebungsradioaktivi tät und den Nulleffekt weitgehend liminiert.The measurement arrangement advantageously has a measurement counter tube arranged second counter tube and by an anti coincidence circuit to the measuring counter tube the surrounding radioactive activity and largely limited the background effect.

Weitere Vorteile des Verfahren und der erfindungsgemäßen Vorrichtung können der nachfolgenden Beschreibung eines Aus führungsbeispiels entnommen werden. In der Zeichnung zeigtFurther advantages of the method and the invention Device can the following description of an off management example are taken. In the drawing shows

Fig. 1 den schematischen Aufbau einer Meßvorrichtung, Fig. 1 shows the schematic structure of a measuring device,

Fig. 2 das Zählrohr im Längsschnitt, Fig. 2, the counter tube in longitudinal section;

Fig. 3 ein Zählrohr im Querschnitt. Fig. 3 is a counter tube in cross section.

Die Meßvorrichtung ist mit 1 bezeichnet. Sie weist einen Verdampfer 2, eine Mischkammer 3 und einen Detektor 4 auf. Der Verdampfer 2 ist in der Fig. 1 über eine Leitung 6 mit einem Flüssigkeitsgaschromatographen 5 verbunden. Die Eluatströme aus dem Flüssigkeitsgaschromatographen werden über die Leitung 6 dem Verdampfer 2 zugeführt. Der Verdampfer 2 weist eine Heizeinrichtung 8 auf, welche den Verdampfer so erhitzt, daß die Meßprobe in einen gasförmigen Zustand umgewandelt wird. Über eine Leitung 7, die in die Mischkammer 3 mündet, strömt die Meßgaspro be in die Mischkammer 3, der über eine Zufuhrleitung 9 das Zählgas zuführt.The measuring device is designated 1 . It has an evaporator 2 , a mixing chamber 3 and a detector 4 . The evaporator 2 is connected in FIG. 1 to a liquid gas chromatograph 5 via a line 6 . The eluate streams from the liquid gas chromatograph are fed to the evaporator 2 via the line 6 . The evaporator 2 has a heating device 8 which heats the evaporator so that the measurement sample is converted into a gaseous state. Via a line 7 , which opens into the mixing chamber 3 , the Meßgaspro flows into the mixing chamber 3 , which feeds the counting gas via a feed line 9 .

Bei dem Zählgas handelt es sich vorzugsweise um ein Ge misch aus einem Edelgas, vorzugsweise Argon und einem weite ren Gas. Bei der weiteren Gaskomponente kann es sich um Methan oder Kohlendyoxid handeln. Diese Zusammensetzung des Zählgases hat den Vorteil, daß eventuelle Störeinflüsse im Gasdetektor minimiert werden. Das Hinzufügen eines Zählgases zu der gasförmigen Meßprobe hat auch den Vorteil, daß im Gasdetektor hohe Flußgeschwindigkeiten erzielt werden. Der Volumenanteil des Zählgases am Gesamtmeßgasvolumen (unter dem gesamten Meßgasvolumen wird das Zählgasvolumen nebst dem Gasvolumen der gasförmigen Meßprobe verstanden) kann bis zu 90% betragen.The counting gas is preferably a Ge mix of a noble gas, preferably argon and a wide one gas. The other gas component can be Trade methane or carbon dioxide. This composition of the Counting gas has the advantage that possible interference in the Gas detector can be minimized. The addition of a counting gas to the gaseous test sample also has the advantage that in Gas detector high flow rates can be achieved. The volume fraction of the counting gas in the total sample gas volume (below the total sample gas volume is the counting gas volume in addition to the Gas volume of the gaseous measurement sample understood) can be up to amount to 90%.

Die Komponenten des Zählgases können getrennt vonein ander der Mischkammer zugeführt werden. Zweckmäßig ist es jedoch das Zählgas vor dem Eintritt in die Mischkammer über eine Mischbatterie zu mischen. The components of the counting gas can be separate be fed to the mixing chamber. However, it is useful the counting gas before entering the mixing chamber to mix a mixer tap.

Die Mischkammer 3 ist über eine gasdichte Leitung 10 mit dem Detektor 4 verbunden. Der Detektor 4 weist eine Heizeinrichtung 11 auf. Die Arbeitstemperatur des Meßgases im Gasdetektor ist vorteilhafterweise höher als 100°C, vorzugsweise beträgt die Arbeitstempera tur ca. 140°C. Diese Temperatur hat den Vorteil, daß in dem Gasdetektor das Auftreten von thermischen Elektronen gering gehalten wird und andererseits eine Kondensation verhindert wird.The mixing chamber 3 is connected to the detector 4 via a gas-tight line 10 . The detector 4 has a heating device 11 . The working temperature of the measuring gas in the gas detector is advantageously higher than 100 ° C, preferably the working temperature is about 140 ° C. This temperature has the advantage that the occurrence of thermal electrons in the gas detector is kept low and, on the other hand, condensation is prevented.

Der Detektor 4 ist auch mit einer Auswerteeinrichtung 12 gekoppelt. Bei der dargestellten Ausführungsform nach Fig. 1 in Verbindung mit einem Flüssigkeitschromato graphen wird durch die Verwendung eines hohen Anteil des Zählgases eine hohe Flußgeschwindigkeit durch das Zähl rohr erreicht, so daß im Falle der chromatographischen Anwendung auch eine hohe Trennung der Einzelsubstanzen erreicht wird.The detector 4 is also coupled to an evaluation device 12 . In the illustrated embodiment according to FIG. 1 in connection with a liquid chromatograph, a high flow rate through the counting tube is achieved by using a high proportion of the counting gas, so that in the case of the chromatographic application also a high separation of the individual substances is achieved.

In der Fig. 2 ist der Detektor 4 im Längsschnitt dar gestellt. Der Detektor 4 ist ein Proportionalitäts zählrohr mit einem Mantel 13 sowie zwei Anschlußflanschen 15, 16. In den Anschlußflansch 15 mündet die Zuleitung 10. Über den Anschlußflansch 16 ist die Austrittsleitung 14 aus dem Zählrohr mit diesem verbunden. Außen auf dem Man tel 13 ist eine Heizeinrichtung 11 angeordnet. Die Leitungen 10, 14 sind konzentrisch zum Zählrohr ange ordnet. Auf der Längsachse des Zählrohres ist ein Draht 17 angeordnet, der anodisch geschaltet ist. An dem Draht 17, der einen Durchmesser zwischen 20 und 40 µm aufweist und vorzugsweise aus Wolfram besteht, herrscht ein Spannungs potential zwischen 2 und 4 KV. Die Anode 17 ist gegenüber den Zuleitungen 10 sowie gegenüber der Kathode elektrisch isoliert angeordnet. In FIG. 2, the detector 4 in longitudinal section is provided is. The detector 4 is a proportionality counter tube with a jacket 13 and two connecting flanges 15 , 16th The feed line 10 opens into the connecting flange 15 . The outlet line 14 from the counter tube is connected to the latter via the connecting flange 16 . Outside on the Man tel 13 , a heater 11 is arranged. The lines 10 , 14 are arranged concentrically to the counter tube. A wire 17 , which is connected anodically, is arranged on the longitudinal axis of the counter tube. On the wire 17 , which has a diameter between 20 and 40 microns and preferably consists of tungsten, there is a voltage potential between 2 and 4 KV. The anode 17 is arranged electrically insulated from the supply lines 10 and from the cathode.

Als Kathode werden Drähte 18 verwendet, die sich am Umfang und im Abstand (A) von der Zählrohrinnenwand (13b) der Innenmantelfläche des Mantels 13 und in Längsrichtung des Zählrohres erstrecken. An den Drähten 18, die die Kathode bilden, liegt das Massepotential an. Die Drähte 18 sind über eine Leitung 19 miteinander verbunden.Wires 18 are used as cathode, which extend on the circumference and at a distance (A) from the inner tube wall ( 13 b) of the inner surface of the jacket 13 and in the longitudinal direction of the counter tube. The ground potential is present on the wires 18 which form the cathode. The wires 18 are connected to one another via a line 19 .

Claims

1. Measuring device for measuring radioactive isotopes, in particular for measuring low-energy beta particles, the Meßvorrich device an evaporator ( 2 ), which is connected to a gas detector ( 4 ) via a gas-tight line ( 7 , 10 ), characterized in that the gas detector (4) a Proportionalitätszählrohr is provided with a tube axis in the counting arranged counter wire (17) as anode and on the periphery and spaced from the inner wall of the counter tube (13) extends in the axial direction desselbigen extending metallic wires (18) form the cathode of the counter tube.

2. Measuring device according to claim 1, characterized in that the wires ( 18 ) are connected to one another via further wires and form a lattice structure.

3. Measuring device according to claim 1 or 2, characterized characterized in that a potential at the anode compared to the mass between 2 and 4 KV.

4. Measuring device according to one of claims 1 to 3, characterized in that the counter tube wall ( 13 ) has a positive voltage potential with respect to the mass, preferably in the order of magnitude between 200 and 400 V.

5. Measuring device according to one of claims 1 to 4, characterized in that the gas detector ( 4 ) has a heating device ( 11 ).

6. Measuring device according to one of the preceding claims, characterized in that above the measuring counter tube a second counter tube is arranged, the first with connected to the second via an anti-coincidence circuit is.