DE4036126A1 - Hydrogen oxidn. catalyst container - with aerosol-impermeable wall, useful in light water reactor - Google Patents
Hydrogen oxidn. catalyst container - with aerosol-impermeable wall, useful in light water reactorInfo
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Abstract
Description
Die Erfindung bezieht sich auf einen Behälter für Katalysatoren, die zur Oxidation von Wasserstoff in einer Wasserstoff und Sauerstoff enthaltenden Atmosphäre geeignet sind. Die Katalyse findet unter Wärmeentwicklung statt. Die Katalysatoren sind im Behälter von einer gasdurchlässigen Außenwand umge ben.The invention relates to a container for Catalysts used for the oxidation of hydrogen in a containing hydrogen and oxygen Atmosphere. The catalysis takes place under Heat development instead. The catalysts are in the Container from a gas-permeable outer wall vice versa ben.
Wasserstoff aus einem Wasserstoff und Sauerstoff enthaltenden und deshalb explosiven Gasgemisch zu beseitigen, ist insbesonders bei schweren Unfällen mit teilweiser oder vollständiger Zerstörung des Kernaufbaus in LWR-Anlagen von Bedeutung. Während eines sog. Kernschmelzunfalles gibt es zwei Phasen, in denen größere Mengen an Wasserstoff gebildet werden und in den Sicherheitsbehälter gelangen. Der freigesetzte Wasserstoff kann je nach der lokalen Konzentration, der Turbulenz und den geometrischen Gegebenheiten innerhalb des Sicherheitsbehälters die Deflagrationsgrenze erreichen und u. U. auch zu einer Detonation führen. Deshalb ist sowohl die lo kale als auch die globale Beseitigung des Wasser stoffs in einer Unfallsituation mit Kernschmelzen von vorrangigem Interesse.Hydrogen from a hydrogen and oxygen containing and therefore explosive gas mixture eliminate, is particularly in the case of serious accidents with partial or complete destruction of the Core structure important in LWR systems. While a so-called core meltdown there are two phases, in which larger amounts of hydrogen are formed and get into the safety container. The Released hydrogen can vary depending on the local Concentration, turbulence and geometric Conditions inside the containment reach the deflagration limit and u. U. too detonate. That is why both the lo kale as well as global water elimination in an accident situation with meltdowns of primary interest.
Solche Gasgemische können auch bei Schwerwasser mo derierten Reaktoren auftreten. Auch werden während der Auflagerung bzw. Endlagerung abgebrannter Brennstäbe Wasserstoff und seine Isotopen in eine sauerstoffhaltige Atmosphäre freigesetzt und tragen dabei ein gewisses Gefährdungspotential mit sich.Such gas mixtures can mo derated reactors occur. Also be during the storage or final storage of burnt down Fuel rods hydrogen and its isotopes in one released and wear oxygen-containing atmosphere a certain risk potential.
In DE-OS 37 25 290 werden Katalysatorschichten aus PdNiCu-Legierungen beschrieben, aus DE-OS 38 23 143.3 ist ein Behälter für katalytisch wirkende Platten mit gasdurchlässiger Außenwand bekannt. Es hat sich gezeigt, daß auf Trägermaterialien aufgedampfte oder durch Aufstäuben der Trägermaterialien hergestellte folien- oder blechförmige Katalysatoren aus Pd, Ni, Cu sowie Pd-Ag und Pd-Cu ein großes Potential für deren Anwendung zur Beseitigung des Wasserstoffs bei Unfallsituation mit Kernschmelzen aufweisen. Diese Legierungen sowie Palladium und Platin aus metallischer und legierter Basis, in Form von Schwamm, Granulaten, besitzen eine gute Katalysa tionsfähigkeit bei Vorhandensein von Dampf. Diese Metalle und deren reichhaltige Legierungen weisen geringste Ansprechzeiten bis zur katalytischen Reak tion auf.In DE-OS 37 25 290 catalyst layers are made PdNiCu alloys described in DE-OS 38 23 143.3 is a container for catalytic plates known with gas-permeable outer wall. It has shown that vapor-deposited on carrier materials or produced by dusting the carrier materials foil or sheet catalysts made of Pd, Ni, Cu as well as Pd-Ag and Pd-Cu have great potential for their use to remove hydrogen in the event of an accident with meltdowns. These alloys as well as palladium and platinum metallic and alloy base, in the form of Sponge, granules, have a good catalyst ability in the presence of steam. These Show metals and their rich alloys very short response times up to catalytic react tion on.
Während des Kernschmelzens in einem Reaktordruckbe hälter (RDB) wird eine Temperaturerhöhung in der Schmelze bis 2400°C erreicht, wobei große Mengen an Spaltprodukten und Strukturmateralien in die At mosphäre des Sicherheitsbehälters freigesetzt wer den. Es kommt dort zu einem Gemisch von Wasserdampf und Gasen, in dem Aerosolpartikel mit einer Massen konzentration von bis zu 20 g/m3 suspendiert sein können. So können sich zum Beispiel im Niederdruck pfad zu Beginn der Schmelze-Beton-Wechselwirkung 1 bis 3 t dispergierter Masse luftgetragen im SB be finden. Der bei weitem größte Massenanteil, mehr als 95%, ist nicht radioaktiv. Doch ist der größte An teil der radioaktiven Substanzen von Aerosolpartikel gebunden. Die eingangs erwähnte Freisetzung von Wasserstoff bei Reaktorunfällen fällt zeitlich mit der vorgenannten Freisetzung von Aerosolen zusammen.During the meltdown in a reactor pressure vessel (RPV), a temperature increase in the melt of up to 2400 ° C is achieved, with large amounts of fission products and structural materials being released into the atmosphere of the containment. There is a mixture of water vapor and gases in which aerosol particles with a mass concentration of up to 20 g / m 3 can be suspended. For example, in the low-pressure path at the beginning of the melt-concrete interaction, 1 to 3 t of dispersed mass can be found in the air-borne SB. By far the largest mass fraction, more than 95%, is not radioactive. However, most of the radioactive substances are bound by aerosol particles. The above-mentioned release of hydrogen in reactor accidents coincides with the aforementioned release of aerosols.
Modelluntersuchungen haben gezeigt, daß die Freiset zung des Dampfes praktisch mit dem Beginn eines Kernschmelzunfalls einsetzt, während diejenige des Wasserstoffs und gleichzeitig damit die Freisetzung von Aerosolen erst mit einer gewissen Verzögerung auftreten. Da der Dampf die Räume der Anlagen, wo die Umwälzpumpen, Gleitlager, Elektromotoren sich befinden, durchströmt, reißt er gewisse Mengen Schmier- und Abdichtungsfett mit sich. Bei Vorhan densein von großen Fettmengen, mitgetragen in dem Dampf, kann das Fett sich vor dem Beginn der kata lytischen Oxidation des Wasserstoffs auf der Kata lysatoroberfläche absetzen und die spätere Reaktion teilweise oder vollständig verhindern. Das Absetzen des Fetts, besonders an den Niederungen zwischen den aufgedampften oder bestäubten Körpern des Kata lysatormaterials, stellt ein großes Problem für den Beginn der katalytischen Reaktion dar.Model studies have shown that the freeset drawing the steam practically at the beginning of a Meltdown begins, while that of Hydrogen and at the same time the release of aerosols with a certain delay occur. Since the steam the rooms of the plant where the circulation pumps, plain bearings, electric motors themselves flowed through, it tears certain quantities Lubricating and sealing grease with it. If existing being of large quantities of fat, carried in the Steam, the fat can settle down before the start of the kata lytic oxidation of hydrogen on the kata settle the surface of the analyzer and the subsequent reaction partially or completely prevent. The weaning of fat, especially on the lowlands between the vaporized or dusted bodies of the Kata lysatormaterials, poses a big problem for the Start of the catalytic reaction.
Während einer Reaktion der Katalysatorplatten, ver bunden mit der Wärmeentwicklung werden die vorhan denen Verunreinigungen in dem Gasgemisch verbrannt. Diese verbrannten Verunreinigungen setzen sich auf die Oberfläche der Katalysatorplatten nieder und können die Oberfläche bis zu dem Verlust der Kata lysationsfähigkeit abdecken. Zusätzlich können die mitgerissenen Partikelchen mit dem Kondenswasser auf die Oberfläche abtropfen und die katalytische Reaktion beträchtlich verlangsamen. During a reaction of the catalyst plates, ver linked to the development of heat which contaminants in the gas mixture burned. These burnt contaminants build up the surface of the catalyst plates down and can surface up to the loss of the kata cover lysability. In addition, the entrained particles with the condensed water drip onto the surface and the catalytic Slow down reaction considerably.
Aufgabe der Erfindung ist es einen Behälter für Katalysatoren zur Oxidation von Wasserstoff zu schaffen, der eine Beeinträchtigung der katalyti schen Wirkung durch Verunreinigungen der Wasser stoff und Sauerstoff enthaltenden Atmosphäre wäh rend der gesamten Einsatzzeit der Katalysatoren verhindert.The object of the invention is a container for Catalysts for the oxidation of hydrogen create an impairment of the catalyti effects of water contamination atmosphere containing substance and oxygen over the entire service life of the catalysts prevented.
Diese Aufgabe wird bei einem Behälter der eingangs genannten Art gemäß der Erfindung durch die in Pa tentanspruch 1 angegebenen Merkmale gelöst. Die um die Katalysatoren herum angeordnete Außenwand wird so gestaltet, daß sie die Katalysatoren räumlich dicht umschließt und daß sie zwar gasdurchlässig bleibt, aber gegen Aerosole undurchlässig wird. Die Katalysatoren bleiben so nicht nur über die Zeit ihrer Betriebsbereitschaft während des Normalbe triebes geschützt, auch bei ihrer katalytischen Wirksamkeit können aerosolartige Verunreinigungen die Katalysatoroberfläche nicht mehr erreichen. Wesentlich ist, daß somit während der Temperaturer höhung der Katalysatoren beim katalytischen Betrieb ein Niederschlag von Verunreinigungen auf den Kata lysatoren und damit auch eine unerwünschte Ver schmutzung durch verbleibende Rückstände beim Ver dampfen der Aerosole auf der heißen Katalysatorober fläche vermieden wird. Insbesondere Crackprodukte sind vermeidbar bei einer für Öl- und Fettanteile in der Atmosphäre undurchlässigen Außenwand, Patent anspruch 2.This task is the beginning of a container mentioned type according to the invention by the in Pa Features specified claim 1 solved. The um the catalytic converter is arranged around the outer wall designed so that they spatially the catalysts tightly encloses and that it is gas permeable remains, but becomes impermeable to aerosols. The Catalysts don't just stay that way over time their operational readiness during normal drive protected, even with their catalytic Efficacy can be aerosol-like contaminants no longer reach the catalyst surface. It is essential that thus during the Temperaturer Increasing the catalysts during catalytic operation a deposit of impurities on the kata lysators and thus also an undesirable ver soiling due to remaining residues at Ver vaporize the aerosols on the hot catalyst surface area is avoided. In particular crack products are avoidable at one for oil and fat shares in the atmosphere impermeable outer wall, patent claim 2.
Wegen der hohen Temperaturen während der katalyti schen Reaktion (es ist bei Reaktorunfällen beispiels weise mit Katalysatortemperaturen bis zu 600°C zu rechnen) wird in der Außenwand der Behälter nach Patentanspruch 3 ein Filter mit hoher Temperatur beständigkeit eingesetzt. Hierzu eignen sich vor allem Filter aus Glasfaserpapier, die bis ca. 700°C ohne Funktionsbeeinträchtigung verwendbar sind.Because of the high temperatures during the catalyti reaction (it is example in reactor accidents assign with catalyst temperatures up to 600 ° C calculating) is carried out in the outer wall of the container Claim 3 a high temperature filter resistance used. Are suitable for this all filters made of glass fiber paper, which up to approx. 700 ° C can be used without impairment of function.
Zu berücksichtigen ist darüber hinaus, daß während eines Kernschmelzunfalls die Zusammensetzung der sich ausbildenden Atmosphäre zeitlich unterschied lich sein kann. Da der Wasserstoff eine höhere Wär meleitfähigkeit besitzt, kann er die Wärme aus den bereits erwärmten Katalysatoren rasch abführen. Zu sätzlich kann der Dampf aufgrund seiner hohen Wärme kapazität die erwärmten Katalysatoren abkühlen. Dies beeinträchtigt die Katalysation, da nur in er wärmtem Zustand sowohl die katalytische Reaktion wesentlich rascher beginnt, als auch mehr Wasser stoff katalytisch umgewandelt wird. Bei einer Naß dampfzuströmung während eines Kernschmelzunfalls kann kondensierender Dampf die Katalysatoren voll ständig mit Wasser benetzen und den Beginn der ka talytischen Reaktion verzögern. Bei Einsatz von Ka talysatoren in Form von Schwämmen oder Granulaten könnte der Dampf in den inneren Schichten konden sieren, das Wasser die Hohlräume belegen und die Oberfläche benetzen, so daß eine Katalyse ggfs. gänzlich behindert sein könnte. Nach Patentansprü chen 4 und 5 weist daher das Filtermaterial eine geringe Wärmeleitfähigkeit auf, um einen Wärmeaus tausch mit der Umgebung gering zu halten, und es ist für Naßdampf undurchlässig. Trockener Wasser dampf ist davon nicht betroffen, er ist weiterhin durch die Außenwand passierbar. It should also be borne in mind that during of a core meltdown the composition of the developing atmosphere differed in time can be. Since the hydrogen has a higher heat has conductivity, it can remove the heat from the quickly dissipate already heated catalysts. To In addition, the steam can due to its high heat capacity to cool the heated catalysts. This affects the catalysis, because only in it warmed both the catalytic reaction starts much faster than more water material is converted catalytically. With a wet vapor inflow during a core meltdown condensing steam can fully fill the catalysts constantly wet with water and the beginning of the ka delay the analytical reaction. When using Ka analyzers in the form of sponges or granules the vapor could condense in the inner layers sieren, the water occupy the cavities and the Wet the surface so that catalysis is possible. could be completely disabled. According to patent claims Chen 4 and 5 therefore has a filter material low thermal conductivity to prevent heat exchange with the environment and keep it low is impermeable to wet steam. Dry water steam is not affected, it is still passable through the outer wall.
Um ein Abühlen der Katalysatoren durch an der Außen wand verbeiströmende kalte Gassträhnen zu vermeiden, ist das Filtermaterial im Abstand zur Katalysator oberfläche angeordnet, Patentanspruch 6. Dennoch ist selbstverständlich eine zu hohe Aufheizung der Katalysatorbehälter zu vermeiden. Die Oberfläche des Filtermaterials ist daher durch Aufrauhen mög lichst groß gehalten, Patentanspruch 7.To cool the catalysts through on the outside to avoid cold streaks of gas flowing through the wall, is the filter material at a distance from the catalyst arranged surface, claim 6. Nevertheless is of course an excessive heating of the Avoid catalyst tank. The surface of the filter material is therefore possible by roughening as large as possible, claim 7.
Die Erfindung und ihre weitere Ausgestaltung wird nachfolgend anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert. Die Zeichnung zeigt im einzelnen:The invention and its further configuration will in the following using exemplary embodiments explained. The drawing shows in detail:
Fig. 1 Querschnitt eines Behälters mit einem katalysatorbeschichteten Katalysator träger; Fig. 1 cross section of a container with a catalyst-coated catalyst carrier;
Fig. 2 perspektivische Darstellung eines Behälters für Katalysatorgranulat. Fig. 2 perspective view of a container for catalyst granules.
Die Zeichnung zeigt schematisch zwei Behälter, die katalytisch wirkendes Material jeweils umschlossen von einer gasdurchlässigen Außenwand 1 bzw. 11 ent halten. Als Katalysator dient in Fig. 1 eine auf einem Katalysatorträger 2 aus rostfreiem Stahl, Kupfer oder Nickel oder entsprechenden Legierungen aufgebrachte Katalysatorschicht 3, die im Ausfüh rungsbeispiel aus einer PdNiCu-Legierung besteht. Der beschichtete Katalysatorträger 2 wird von der Außenwand 1 mit geringem Abstand umgeben, zwischen Katalysatorträger 2 und Außenwand 1 befindet sich eine Zwischenraum 4. Die Außenwand 1 kann bei die ser Anordnung verhältnismäßig dünn bemessen sein, ohne daß ihre gewünschte Wirksamkeit beeinträchtigt wird ein dann ggfs. notwendiges Stützgerüst zur me chanischen Stabilisierung der Außenwand 1 ist in Fig. 1 nicht eingezeichnet.The drawing shows schematically two containers, each holding the catalytically active material ent enclosed by a gas-permeable outer wall 1 and 11 respectively. The catalyst used in FIG. 1 is a catalyst layer 3 applied to a catalyst carrier 2 made of stainless steel, copper or nickel or corresponding alloys, which in the exemplary embodiment consists of a PdNiCu alloy. The coated catalyst carrier 2 is surrounded by the outer wall 1 at a short distance, and there is an intermediate space 4 between the catalyst carrier 2 and the outer wall 1 . The outer wall 1 can be dimensioned relatively thin in the water arrangement without its desired effectiveness being impaired. A support structure which may then be necessary for mechanical stabilization of the outer wall 1 is not shown in FIG. 1.
Außenwand 1 und Katalysatorträger 2 sind im Ausfüh rungsbeispiel in einer Klemmvorrichtung 5 befestigt, die eine Schiene 6 zum Ein- und Anlegen von Außen wand 1 und Katalysatorträger 2 sowie eine Klemmlei ste 7 aufweist, mit der Außenwand 1 und Katalysa torträger 2 gemeinsam an der Schiene 6 verspannt werden. Zur Befestigung dienen entsprechende Klemm stifte 8 oder fixierbare Spannschrauben. Der Kata lysatorträger 2 wird im Ausführungsbeispiel an der Klemmstelle von der Außenwand 1 bedeckt, bei Be festigung von Katalysatorträger 2 und Außenwand 1 an der Klemmvorrichtung 5 wird in Folge dessen zu gleich der Zwischenraum 4 dicht verschlossen.Outer wall 1 and the catalyst carrier 2 are approximately example in exporting in a clamping device 5 is fastened, the wall a rail 6 for loading and application of outer 1 and the catalyst carrier 2, and a Klemmlei ste 7 has, with the outer wall 1 and Katalysa torträger 2 together on the rail 6 be braced. Corresponding clamping pins 8 or fixable clamping screws are used for fastening. The Kata lysatorträger 2 is covered in the exemplary embodiment at the clamping point from the outer wall 1, wherein Be fortification of catalyst carrier 2 and the outer wall 1 on the clamping device 5 is in consequence of its tightly closed about equal to the intermediate space. 4
In Fig. 2 ist ein Behälter für Katalysatorgranu lat 9 schematisch dargestellt. Das Katalysatorgra nulat befindet sich in einem Käfig 10 aus Drahtge flecht, der von einer Außenwand 11 umschlossen ist. Die Außenwand 11 ist an einer Halterung 12 befestigt, die zugleich den Käfig 10 trägt. Mit Bfestigung der Außenwand 11 an der Halterung 12 wird ein zwischen Käfig 10 und Außenwand 11 verbleibender Zwischen raum 13 geschlossen.In Fig. 2, a container for catalyst granules lat 9 is shown schematically. The catalyst granulate is located in a cage 10 made of wire mesh, which is enclosed by an outer wall 11 . The outer wall 11 is fastened to a holder 12 which also carries the cage 10 . When the outer wall 11 is fastened to the holder 12 , a space 13 remaining between the cage 10 and the outer wall 11 is closed.
Als Material für die Außenwände 1 und 11 wird im Ausführungsbeispiel ein High-Efficiency-Particulate- Air (HEPA)-Filter eingesetzt. Der Filter besteht aus Glasfaserpapier, zeichnet sich durch einen ho hen Abscheidegrad aus und ist bis zu einer Tempe ratur von 700°C verwendbar. Mit diesem Filter aus gestattete Behälter wurden einer fetthaltigen Dampf atmosphäre (es war Speisewasser mit 4 g Fett pro Li ter Speisewasser verdampft worden) ausgesetzt, die freien Wasserstoff und Sauerstoff enthielt. Die ka talytische Reaktion verlief bei Einsatz der Behäl ter ungestört, auch bei mehreren aufeinanderfolgen den Versuchen ohne Filterwechsel. Ungeschützte Ka talysatoren, die zum Vergleich zugleich der glei chen Atmosphäre ausgesetzt worden waren, verloren ihre katalytische Wirksamkeit durch Fettbelegung und Rostansatz rasch.In the exemplary embodiment, a high-efficiency particulate air (HEPA) filter is used as the material for the outer walls 1 and 11 . The filter consists of glass fiber paper, is characterized by a high degree of separation and can be used up to a temperature of 700 ° C. This filter made of containers were exposed to a fatty vapor atmosphere (feed water with 4 g fat per liter feed water had been evaporated), which contained free hydrogen and oxygen. The catalytic reaction was undisturbed when the containers were used, even after several successive tests without changing the filter. Unprotected catalytic converters, which were also exposed to the same atmosphere for comparison, quickly lost their catalytic effectiveness due to fat deposits and rust formation.
Dünnes Filtermaterial verkürzt den Beginn der kata lytischen Reaktion. Es kann Filtermaterial bis zu einer Stärke von 0,01 mm verwendet werden. Damit noch eine ausreichend rasche Durchlässigkeit für Wasserstoff und Sauerstoff gegeben ist sollte das Filtermaterial jedoch nicht stärker als 2 mm gewählt werden. Statt HEPA-Filtern lassen sich beispiels weise auch Ulpa-Filter einsetzen.Thin filter material shortens the beginning of the kata lytic response. It can filter material up to thickness of 0.01 mm can be used. In order to still a sufficiently rapid permeability for That should be hydrogen and oxygen Filter material, however, not chosen to be thicker than 2 mm will. Instead of HEPA filters, for example also use Ulpa filters.
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|---|---|---|---|
| DE4036126A DE4036126A1 (en) | 1990-11-13 | 1990-11-13 | Hydrogen oxidn. catalyst container - with aerosol-impermeable wall, useful in light water reactor |
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Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| EP0599618A1 (en) * | 1992-11-25 | 1994-06-01 | General Electric Company | Internal passive water recombiner/hydrogen peroxide decomposer for a boiling water reactor |
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-
1990
- 1990-11-13 DE DE4036126A patent/DE4036126A1/en not_active Ceased
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