DE4033286A1 - Energy conversion by high temp. fuel cell - using hydrocarbon(s), alcohol(s) and carbohydrate(s) as primary energy source - Google Patents

Energy conversion by high temp. fuel cell - using hydrocarbon(s), alcohol(s) and carbohydrate(s) as primary energy source

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DE4033286A1
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Abstract

In chemical energy to electrical energy conversion by means of a fuel cell using a high temp. electrically conductive zirconia-based ceramic at 700-1200 deg.C as solid electrolyte, a La/Mn-based perovskite as positive oxygen electrode and a Ni-based cermet as negative fuel electrode, the novelty is that at the negative electrode side, (a) a hydrocarbon, alcohol, carbohydrate or mixt. in gaseous and/or vapour form is supplied as the pirm. energy source and (b) a gas, which contains the H20 and Co2 reaction prods. and which entrains at least partially unchanged prim. energy source, is withdrawn and allowed to expand. ADVANTAGE - The process is simple, reliable and efficient, allows use of hydrocarbons, alcohols or cabohydrates as prim. energy source, allows endothermic reaction of the reaction prods. with part of the prim. energy source so that external cooling is not reqd. and allows exothermic reaction of part of the prim. energy source with part of the oxygen source for heating during start-up and/or for temp. and power control during operation.

Description

Technisches GebietTechnical field

Hochtemperatur-Brennstoffzellen zur Umwandlung von chemi­ scher Energie in elektrische Energie. Die elektrochemische Energieumwandlung gewinnt dank ihres guten Wirkungsgrades gegenüber anderen Umwandlungsarten an Bedeutung.High temperature fuel cells for the conversion of chemi energy into electrical energy. The electrochemical Energy conversion wins thanks to its good efficiency compared to other types of conversion.

Die Erfindung bezieht sich auf die Weiterentwicklung der elektrochemischen Hochtemperatur-Prozesse unter Verwendung von keramischen Feststoffelektrolyten als Ionenleiter, wobei das Verfahren weitgehend unabhängig vom Brennstoff angewen­ det werden soll.The invention relates to the further development of using high temperature electrochemical processes of ceramic solid electrolytes as ion conductors, whereby use the process largely independently of the fuel should be det.

Insbesondere betrifft sie ein Verfahren zur Umwandlung von in einem Stoff als chemisches Potential vorliegender Energie in elektrische Energie mittels einer Brennstoffzelle, wobei als Feststoffelektrolyt ein bei höherer Temperatur elektrisch leitfähiger keramischer Stoff auf der Basis von Zirkonoxyd im Temperaturbereich von 700°C bis 1200°C, als positive Sauerstoff-Elektrode (+) ein Perowskit auf Lanthan/Mangan- Basis und als negative Brennstoff-Elektrode (-) ein Cermet auf Nickelbasis, verwendet wird. In particular, it relates to a method for converting in a substance as chemical potential of existing energy in electrical energy using a fuel cell, where as a solid electrolyte an electrical at a higher temperature conductive ceramic material based on zirconium oxide in the temperature range from 700 ° C to 1200 ° C, as positive Oxygen electrode (+) a perovskite on lanthanum / manganese Base and as a negative fuel electrode (-) a cermet nickel-based.  

Stand der TechnikState of the art

Die elektrochemische Umwandlung von chemischer in elektrische Energie mittels Brennstoffzellen ist allgemein bekannt. Auch wird der Einsatz von festen keramischen Elektrolyten auf der Basis von Zinkoxid seit 1973 experimentell untersucht. Eine gute Übersicht über die Entwicklung der Technik wird von F.J. Rohr (SOLID ELECTROLYTES, 1978, Seite 431) gegeben. Seither hat sich prizipiell wenig verändert. Die keramischen Werkstoffe wurden verbessert. Die Feststoffelektrolyt-Brenn­ stoffzellen werden im Hinblick auf eine kostengünstige Fer­ tigung optimiert (vergl. W.J. Dollard und W.G. Parker, An overview of the Westinghouse Electric Corporation solid oxide fuel cell program, Extended Abstracts, Fuel Cell Techno­ logy and Applications, International Seminar, Den Haag, Niederlande, 26. bis 29. Oktober 1987). Siehe auch US-A- 45 47 437; US-A-46 48 945; US-A-43 95 468; US-A-44 14 337.The electrochemical conversion from chemical to electrical Energy using fuel cells is generally known. Also is the use of solid ceramic electrolytes the basis of zinc oxide has been experimentally investigated since 1973. A good overview of the development of technology will be by F.J. Tube (SOLID ELECTROLYTES, 1978, page 431). Little has changed in principle since then. The ceramic Materials have been improved. The solid electrolyte burner fabric cells are in view of an inexpensive Fer optimized (see W.J. Dollard and W.G. Parker, An overview of the Westinghouse Electric Corporation solid oxide fuel cell program, extended abstracts, fuel cell techno logy and Applications, International Seminar, The Hague, Netherlands, October 26-29, 1987). See also US-A- 45 47 437; US-A-46 48 945; US-A-43 95 468; US-A-44 14 337.

Obwohl die Einsatzmöglichkeit technischer Gase (Erdgas, Kohlegas usw.) prinzipiell bereits in den 70er Jahren disku­ tiert worden ist, gibt es kaum Hinweise in der Literatur, daß mit solchen Gasen experimentiert wurde. Man hat sich vielmehr häufig auf die Umsetzung von Wasserstoff, eventuell Kohlenmonoxyd beschränkt und dafür geeignete Systeme ent­ wickelt. In beiden Fällen ist die Umsetzung nicht mit einer Volumenänderung verbunden. Aus einem Mol Brenngas entsteht in beiden Fällen ein Mol Abgas (H₂O oder CO₂). Auch handelt es sich bei beiden Brennstoffen um Gase, die im Original­ zustand der Brennstoffzelle zugeführt und umgesetzt werden können. Bezüglich technischer Gase geht man allgemein davon aus, daß deren Aufbereitung (z. B. Konvertierung von Methan mit Wasserdampf und Wärme zu Kohlenmonoxyd und Wasserstoff) extern erfolgen muß, wobei selbstverständlich die bei der elektrochemischen Umsetzung anfallende Wärme eingesetzt wird. Die Umformung in der Brennstoffzelle wird lediglich als mögliche Option angegeben und studiert. Although the use of technical gases (natural gas, Coal gas etc.) in principle already in the 70s discu there is little evidence in the literature, that experiments were carried out with such gases. One has rather often on the implementation of hydrogen, possibly Limited carbon monoxide and suitable systems ent wraps. In both cases, the implementation is not one Volume change connected. It is made from one mole of fuel gas in both cases one mole of exhaust gas (H₂O or CO₂). Also acts Both fuels are gases that are original state of the fuel cell and implemented can. With regard to technical gases, it is generally assumed from the fact that their processing (e.g. conversion of methane with steam and heat to carbon monoxide and hydrogen) must be done externally Electrochemical conversion heat used becomes. The transformation in the fuel cell is only specified and studied as a possible option.  

Der Einsatz flüssiger Brennstoffe wird bisher jedoch nicht erwähnt. Diese müssen vor der elektrochemischen Umsetzung zuerst verdampft werden. Danach erfolgt eine Aufheizung der Dämpfe, was letztlich zu einer Aufspaltung der größeren Kohlenwasserstoffe führt. Die niedrigmolekularen Verbindungen werden danach erst im Beisein von Wasserdampf und Kohlen­ dioxyd chemisch umgewandelt in Wasserstoff und Kohlenmonoxyd. Die Umsetzung von flüssigen Brennstoffen in Brennstoff­ zellen erfordert also eine Aufbereitung der Brennstoffe durch eine Kette von thermischen und chemischen Prozessen.So far, however, the use of liquid fuels has not been used mentioned. This must be done before the electrochemical implementation be evaporated first. This is followed by heating of the vapors, ultimately leading to a splitting up of the larger ones Leads hydrocarbons. The low molecular weight compounds are then only in the presence of water vapor and coal Dioxide chemically converted to hydrogen and carbon monoxide. Implementation of liquid fuels in fuel cells therefore require processing of the fuels through a chain of thermal and chemical processes.

Darstellung der ErfindungPresentation of the invention

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Umwandlung von chemischer Energie in elektrische Energie mittels einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle anzugeben, welches einen hohen Wirkungsgrad aufweist und die Verwendung von Kohlenwasserstoffen und Alkoholen oder Kohlehydraten als Primärenergieträger gestattet. Das Verfahren soll einfach und betriebssicher durchgeführt werden.The invention has for its object a method for converting chemical energy into electrical energy using a high-temperature fuel cell, which has high efficiency and use of hydrocarbons and alcohols or carbohydrates permitted as primary energy source. The process is said to be simple and be carried out reliably.

Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß im eingangs erwähnten Verfahren auf die Seite der negativen Elektrode als Primär­ energieträger ein Kohlenwasserstoff oder ein Alkohol oder ein Kohlehydrat oder eine Mischung von mindestens zweien der vorgenannten Stoffe in Gas- und/oder Dampfform zuge­ leitet und ein die Reaktionsprodukte Wasserdampf und Kohlen­ dioxyd enthaltendes und wenigstens zum Teil unveränderte Primärenergieträger mitführendes Gas abgeleitet wird und daß diesem Gas die Gelegenheit zur Expansion gegeben wird.This object is achieved in that mentioned in the beginning Negative electrode side as primary a hydrocarbon or an alcohol or a carbohydrate or a mixture of at least two the aforementioned substances in gas and / or vapor form conducts and the reaction products water vapor and coal dioxide-containing and at least partly unchanged Primary energy carrier gas is derived and that this gas is given the opportunity to expand.

Weg zur Ausführung der ErfindungWay of carrying out the invention

Die Erfindung wird anhand der nachfolgenden, durch Figuren näher erläuterten Ausführungsbeispiele beschrieben.The invention is illustrated by the following figures described exemplary embodiments.

Dabei zeigt:It shows:

Fig. 1 einen schematischen, stark vergrößerten Schnitt durch eine keramische Brennstoffzelle mit den sich abspielenden Reaktionen bei Verwendung von Methan als Brennstoff, Fig. 1 is a schematic, greatly enlarged sectional view of a ceramic fuel cell with the taking place reactions with the use of methane as a fuel,

Fig. 2 den grundsätzlichen schematischen Aufbau einer Vorrich­ tung inkl. Fließdiagramm zur Durchführung des Verfah­ rens. Fig. 2 shows the basic schematic structure of a device including a flowchart for carrying out the process.

In Fig. 1 ist ein schematischer, stark vergrößerter Schnitt durch eine keramische Brennstoffzelle mit den sich abspie­ lenden Reaktionen bei Verwendung von Methan als Brennstoff dargestellt. 1 ist ein als dünne ebene Platte vorliegender keramischer Feststoffelektrolyt (dotiertes ZrO₂), 2 die poröse Sauerstoff-Elektrode, welche den positiven Pol der elektrochemischen Zelle darstellt und aus einem elektrisch leitenden La/Mn-Perowskit besteht. 3 ist die ebenfalls po­ röse Brennstoff-Elektrode, die den negativen Pol darstellt und aus einem Ni-Center besteht. Der Pfeil 4 stellt die Zufuhr des gasförmigen Sauerstoffträgers, im vorliegenden Fall die aus 4N₂+O₂ bestehende Luft auf der positiven Seite dar. In analoger Weise steht der Pfeil 5 für die Zufuhr der gasförmigen Brennstoffe, im vorliegenden Fall von CH₄ auf der negativen Seite. Auf der positiven Seite verläßt das Ballastgas 4N₂ die Zelle, was durch den Pfeil 6 für dessen Abfuhr angedeutet ist. Der Pfeil 7 stellt die Abfuhr der gasförmigen Reaktionsprodukte, im vorliegenden Fall eine Mischung aus CO₂+H₂O auf der Kathodenseite dar. 8 ist der geschlossene äußere elektrische Stromkreis, in dem der Elektronenfluß 4e- angedeutet ist. 9 stellt einen äußeren elektrischen Verbraucher, zum Beispiel einen Wider­ stand R dar. Im Feststoffelektrolyten 1 erfolgt der Stromfluß durch negative Ladungsträger in Form von Sauerstoffionen, die durch Pfeile O2- angedeutet sind. Die Vorgänge, die sich in den porösen Elektrodenschichten 2 und 3 an deren Grenzflächen zum Feststoffelektrolyten 1 abspielen, sind stark vergrößert in entsprechenden Kreisen dargestellt. Auf der Sauerstoffseite wird der molekulare Sauerstoff O₂ durch Aufnahme von Elektronen 4e- in je 2 Sauerstoffionen O2- umgewandelt. Letztere reagieren auf der Brennstoffseite mit dem Methan CH₄ dermaßen, daß im Endeffekt die Reak­ tionsprodukte CO₂+H₂O gebildet werden, entsprechend den durch die Stoffbildung geforderten stöchiometrischen Bedingungen. Dabei spielen sich örtlich zwischen bereits gebildetem CO₂ und H₂O einerseits und dem zugeführten CH₄ andererseits Umwandlungsreaktionen ab, welche die Thermo­ dynamik und die Energiebilanz mitbestimmen. Es handelt sich im wesentlichen um die beiden nachfolgenden Konvertierungs­ reaktionen, die endotherm verlaufen und temperatur- und druckabhängig sind:In Fig. 1 is a schematic, greatly enlarged section through a ceramic fuel cell with the abspie Lende reactions is shown when using methane as fuel. 1 is a present as a thin, flat plate ceramic solid electrolyte (doped ZrO₂), 2 the porous oxygen electrode, which represents the positive pole of the electrochemical cell and consists of an electrically conductive La / Mn perovskite. 3 is the likewise porous fuel electrode, which represents the negative pole and consists of a Ni center. The arrow 4 represents the supply of the gaseous oxygen carrier, in the present case the air consisting of 4N₂ + O₂ on the positive side. In an analogous manner, the arrow 5 stands for the supply of the gaseous fuels, in the present case CH₄ on the negative side. On the positive side, the ballast gas 4N₂ leaves the cell, which is indicated by the arrow 6 for its removal. The arrow 7 represents the removal of the gaseous reaction products, in the present case a mixture of CO₂ + H₂O on the cathode side. 8 is the closed external electrical circuit in which the electron flow 4 e - is indicated. 9 represents an external electrical consumer, for example an opponent was R. In the solid electrolyte 1 , the current flows through negative charge carriers in the form of oxygen ions, which are indicated by arrows O 2- . The processes that take place in the porous electrode layers 2 and 3 at their interfaces with the solid electrolyte 1 are shown greatly enlarged in corresponding circles. On the oxygen side, the molecular oxygen O₂ by receiving electrons e 4 is - in each 2 oxygen ions O 2- converted. The latter react on the fuel side with the methane CH₄ so that the reaction products CO₂ + H₂O are formed in the end effect, according to the stoichiometric conditions required by the substance formation. Here, locally between already formed CO₂ and H₂O on the one hand and the supplied CH₄ on the other hand, conversion reactions that determine the thermodynamics and the energy balance. Essentially, these are the two following conversion reactions, which are endothermic and are temperature and pressure-dependent:

CH₄+H₂O→3H₂+CO
CH₄+CO₂→2H₂+2COCH₄ + H₂O → 3H₂ + CO
CH₄ + CO₂ → 2H₂ + 2CO

H₂ und CO dienen dann in der Zelle als Sekundärbrennstoff.H₂ and CO then serve as a secondary fuel in the cell.

In Fig. 2 ist der grundsätzliche schematische Aufbau einer Vorrichtung inkl. Fließdiagramm zur Durchführung des Verfah­ rens dargestellt. 4 ist die Zufuhr des gasförmigen Sauer­ stoffträgers, im vorliegenden Fall Luft O₂+4N₂ (gestrichelte Linie). 5 ist die Zufuhr des gasförmigen Brennstoffs (z. B. CH₄) und 10 diejenige des flüssigen Brennstoffs (z. B. ein Kohlenwasserstoff CnHm), durch eine ausgezogene Linie markiert. Das Verhältnis gasförmiger zu flüssigem Brennstoff kann ein beliebiges sein. Im Grenzfall kann je mit gasförmigem oder mit flüssigem Brennstoff gearbeitet werden. 6 stellt die Abfuhr des Ballastgases (Stickstoff) und 7 diejenige der gasförmigen Reaktionsprodukte (CO₂ und H₂O) dar. 11 ist die gesamte, aus N₂, CO₂ und H₂O bestehende Abgas-Abfuhr. Der Sauerstoffträger wird im Vorwärmer 14 vorgewärmt. Der flüssige Brennstoff wird zunächst im Verdampfer 12 verdampft und gelangt dann zusammen mit dem gasförmigen Brennstoff in den Vorwärmer 13. Dann werden die vorgewärmten Gase der Brennstoffzellen-Batterie zugeführt. Die keramischen Brenn­ stoffzellen 16 befinden sich in einem doppelwandigen, wärme­ isolierten Gefäß 15 (Doppelmantel-Behälter), dessen Raum zwischen den beiden Wänden zwecks weiterer Vorwärmung vom gasförmigen Sauerstoffträger durchströmt wird. Die kerami­ schen Brennstoffzellen 16 werden auf einer Seite mit dem Sauerstoffträger, auf der anderen Seite mit dem Brennstoff beaufschlagt. Durch das Gegenstromprinzip der Wärmeaustauscher 12, 13, 14 und 15 kann die Abwärme des Abgases weitgehend dahin ausgenutzt werden, um die kalten Frischgase (Reaktions­ partner + Ballast) auf die Reaktionstemperatur von ca. 800 bis 1000°C zu bringen. Dadurch kann mindestens ein Teil des durch den irreversiblen Anteil des Prozesses und durch die Joulesche Wärme (elektrischer Widerstand der Zelle) bedingten Energieverlustes zurückgewonnen werden.In Fig. 2, the basic schematic structure of a device including a flowchart for performing the method is shown. 4 is the supply of the gaseous oxygen carrier, in the present case air O₂ + 4N₂ (dashed line). 5 is the supply of the gaseous fuel (z. B. CH₄) and 10 that of the liquid fuel (z. B. a hydrocarbon C n H m ), marked by a solid line. The ratio of gaseous to liquid fuel can be any. In extreme cases, gaseous or liquid fuel can be used. 6 represents the removal of the ballast gas (nitrogen) and 7 that of the gaseous reaction products (CO₂ and H₂O). 11 is the total exhaust gas removal consisting of N₂, CO₂ and H₂O. The oxygen carrier is preheated in the preheater 14 . The liquid fuel is first evaporated in the evaporator 12 and then reaches the preheater 13 together with the gaseous fuel. Then the preheated gases are fed to the fuel cell battery. The ceramic fuel cells 16 are located in a double-walled, heat-insulated vessel 15 (double-walled container), the space between the two walls for which the gaseous oxygen carrier flows through for further preheating. The ceramic fuel cells 16 are acted upon on one side with the oxygen carrier and on the other side with the fuel. Due to the counterflow principle of the heat exchangers 12, 13, 14 and 15 , the waste heat of the exhaust gas can largely be used to bring the cold fresh gases (reaction partner + ballast) to the reaction temperature of approx. 800 to 1000 ° C. As a result, at least part of the energy loss caused by the irreversible part of the process and by the Joule heat (electrical resistance of the cell) can be recovered.

Ausführungsbeispiel 1Embodiment 1

Siehe Fig. 1 und 2!See Fig. 1 and 2!

In einer Vorrichtung, welche aus einem Stapel aus parallel und in Serie geschalteten Brennstoffzellen 16 bestand, wurde das Verfahren wie folgt durchgeführt:In a device consisting of a stack of fuel cells 16 connected in parallel and in series, the method was carried out as follows:

Als Sauerstoffträger wurde Luft O₂+4N₂ in einem Volumen­ strom von 1,68 l/s unter Standardbedingungen zugeführt (4) und im Vorwärmer 14 auf eine Temperatur von ca. 500°C vorge­ wärmt. Die Luft durchströmte dann den Hohlraum des doppel­ wandigen wärmeisolierten Gefäßes 15 und wurde dabei weiter auf ca. 650°C aufgeheizt. Dann wurde sie gestaffelt und fächerförmig der jeweiligen Seite der positiven Sauerstoff­ Elektrode (Perowskit) der Brennstoffzellen 16 zugeführt. Als gasfömiger Brennstoff wurde Methan CH₄ in einem Vo­ lumenstrom von 0,084 l/s (Standardbedingungen) zugeführt (5) und im Vorwärmer 13 auf eine Temperatur von ca. 450°C vorgewärmt. Mit dem vorgewärmten Brennstoff wurde die jewei­ lige Seite der negativen Brennstoff-Elektrode (Ni-Cermet) der Brennstoffzellen 16 staffel- und fächerförmig beauf­ schlagt. Die Abfuhr 6 des in der Luft enthaltenen Ballastgases 4 N₂ und die Abfuhr 7 der gasförmigen Reaktionsprodukte CO₂+H₂O erfolgte an getrennten Stellen. Diese Gase wurden erst am Austritt aus dem doppelwandigen Gefäß 15 miteinander vermischt und zwecks Abgabe ihrer Wärme durch die Vorwärmer 14 und 13 als gemeinsames, aus Stickstoff, Kohlendioxyd und Wasserdampf bestehendes Produkt über die Abgas- Abfuhr 11 ins Freie geleitet. Der totale Volumenstrom betrug 1,76 l/s (Standardbedingungen).As an oxygen carrier, air O₂ + 4N₂ was supplied in a volume flow of 1.68 l / s under standard conditions (4) and preheated in preheater 14 to a temperature of approximately 500 ° C. The air then flowed through the cavity of the double-walled, heat-insulated vessel 15 and was further heated to about 650.degree. Then it was staggered and fed in a fan shape to the respective side of the positive oxygen electrode (perovskite) of the fuel cells 16 . As gaseous fuel, methane CH₄ was supplied in a volume flow of 0.084 l / s (standard conditions) (5) and preheated to a temperature of approx. 450 ° C in preheater 13 . The preheated fuel was applied to the respective side of the negative fuel electrode (Ni-Cermet) of the fuel cells 16 in a staggered and fan-shaped manner. The removal 6 of the ballast gas 4 N₂ contained in the air and the removal 7 of the gaseous reaction products CO₂ + H₂O was carried out at separate points. These gases were mixed with each other only at the outlet from the double-walled vessel 15 and passed through the exhaust gas discharge 11 to release their heat through the preheaters 14 and 13 as a common product consisting of nitrogen, carbon dioxide and water vapor. The total volume flow was 1.76 l / s (standard conditions).

Beim Anfahren der Vorrichtung wurde zwecks Aufheizung der Brennstoffzellen 16 wenigstens ein Teil des Brennstoffs mit einem Teil des Sauerstoffträgers vor und/oder an der Seite der negativen Brennstoff-Elektrode zur Reaktion gebracht. Diese Methode wird des weiteren auch zur Temperatur- und Leistungsregulierung während des Betriebs herangezogen.When the device was started up, at least part of the fuel was reacted with part of the oxygen carrier in front of and / or on the side of the negative fuel electrode for the purpose of heating the fuel cells 16 . This method is also used for temperature and power regulation during operation.

Die Temperatur des Feststoffelektrolyten 1 betrug durchschnittlich 800°C. Die Brennstoffzufuhr wurde so eingestellt, daß die aus der hypothetischen reinen Verbrennung sich ergebende, dem chemischen Potential des Brennstoffs entsprechende Leistung gerade 3,0 kW betrug. Die elektrische Leistung an den Klemmen bei einer Stromdichte j von 0,14 A/cm² in den Brennstoffzellen 16 betrug ca. 1,56 kW, womit der Wirkungsgrad der elektrochemischen Energieumsetzung zu ca. 0,52 bestimmt wurde.The temperature of the solid electrolyte 1 averaged 800 ° C. The fuel supply was adjusted so that the power resulting from the hypothetical pure combustion and corresponding to the chemical potential of the fuel was just 3.0 kW. The electrical power at the terminals at a current density j of 0.14 A / cm² in the fuel cells 16 was approx. 1.56 kW, with which the efficiency of the electrochemical energy conversion was determined to be approx. 0.52.

Im Gleichgewichtszustand spielten sich mindestens teilweise die in Fig. 1 dargestellten Konvertierungsreaktionen ab. Der für die endothermen Konvertierungsreaktionen notwendige Wärmestrom wird durch die Verlustwärme (durch inneren Widerstand und Polarisationseffekte bedingte Joulesche Wärme) der Brennstoffzellen 16 gedeckt. Diese Verlustwärme wird also mindestens teilweise als nutzbare Energie zurückgewonnen. Es kann deshalb mit hohen Umsetzungswirkungsgraden für größere Anlagen gerechnet werden. In the state of equilibrium, the conversion reactions shown in FIG. 1 took place at least in part. The heat flow required for the endothermic conversion reactions is covered by the heat loss (Joule heat caused by internal resistance and polarization effects) of the fuel cells 16 . This heat loss is therefore at least partially recovered as usable energy. High implementation efficiencies can therefore be expected for larger plants.

Ausführungsbeispiel 2Embodiment 2

Siehe Fig. 1 und 2!See Fig. 1 and 2!

In einer ähnlichen aber größeren Anlage, als in Beispiel 2 beschrieben, wurde das nachfolgende Verfahren durchgeführt:In a similar but larger facility than in the example 2, the following procedure was carried out:

Als Sauerstoffträger wurde technisch reiner Sauerstoff O₂ in einem Volumenstrom von 1,70 l/s unter Standardbedingungen zugeführt (4) und im Vorwärmer 14 auf eine Temperatur von ca. 550°C vorgewärmt. Der Sauerstoff wurde in analoger Weise, wie unter Beispiel 1 angegeben, durch den Vorwärmer 14 und das doppelwandige Gefäß 15 bis zu den keramischen Brennstoffzellen 16 geführt. Dabei wurde er auf ca. 700°C aufgeheizt. Als flüssiger Brennstoff wurde n-Oktan C₈H₁₈ in einer Menge von 1,035 g/s zugeführt (10), im Verdampfer 12 verdampft und auf eine Temperatur von ca. 200°C gebracht. Der Volumenstrom des Brennstoffdampfs auf Standardbedingungen bezogen betrug 0,063 l/s. Er wurde im Vorwärmer 13 weiter auf eine Temperatur von ca. 400°C vorgewärmt. Die Beaufschlagung der Brennstoffzellen 16 erfolgte in analoger Weise wie im Beispiel 1. Die Abfuhr 7 der gasförmigen Reaktionsprodukte mol CO₂+ mol H₂O entsprach einem totalen Volumenstrom von 4,04 l/s bezogen auf Standardbedingungen. Da der Ballaststickstoff im vorliegenden Fall fehlte, entsprach dieser Volumenstrom gleichzeitig der Abgas- Abfuhr 11 ins Freie.Technically pure oxygen O₂ was supplied as an oxygen carrier in a volume flow of 1.70 l / s under standard conditions (4) and preheated to a temperature of approx. 550 ° C. in the preheater 14 . The oxygen was passed through the preheater 14 and the double-walled vessel 15 to the ceramic fuel cells 16 in a manner analogous to that given in Example 1. It was heated to approx. 700 ° C. As a liquid fuel n-octane C₈H₁₈ was supplied in an amount of 1.035 g / s (10), evaporated in the evaporator 12 and brought to a temperature of about 200 ° C. The volume flow of the fuel vapor based on standard conditions was 0.063 l / s. It was further preheated to a temperature of approximately 400 ° C. in preheater 13 . The loading of the fuel cells 16 was carried out in an analogous manner as in Example 1. The discharge 7 of the gaseous reaction products mol CO₂ + mol H₂O corresponded to a total volume flow of 4.04 l / s based on standard conditions. Since the ballast nitrogen was missing in the present case, this volume flow simultaneously corresponded to the exhaust gas discharge 11 into the open.

Die Temperatur des Feststoffelektrolyten 1 betrug durchschnittlich 850°C. Die dem chemischen Potential entsprechende hypothetische Leistung errechnete sich zu ca. 45,5 kW. Die elektrische Leistung an den Klemmen bei einer Stromdichte j von 0,18 A/cm² in den Brennstoffzellen 16 betrug 26,4 kW, was einem Wirkungsgrad der elektrochemischen Energieumsetzung von ca. 0,58 entsprach.The temperature of the solid electrolyte 1 averaged 850 ° C. The hypothetical power corresponding to the chemical potential was calculated to be approximately 45.5 kW. The electrical power at the terminals at a current density j of 0.18 A / cm² in the fuel cells 16 was 26.4 kW, which corresponded to an efficiency of the electrochemical energy conversion of approximately 0.58.

Im Gleichgewichtszustand spielten sich mindestens teilweise die nachfolgenden endothermen Konvertierungsreaktionen ab:In the state of equilibrium played at least partially the following endothermic conversion reactions:

C₈H₁₈ + 8 H₂O → 8 CO + 17 H₂
C₈H₁₈ + 8 CO₂ → 16 CO + 9 H₂C₈H₁₈ + 8 H₂O → 8 CO + 17 H₂
C₈H₁₈ + 8 CO₂ → 16 CO + 9 H₂

Die Energiebilanzen ergeben sich ähnlich wie beim Beispiel 1. Durch die energetische Aufwertung des Konvertierungsgases gegenüber dem Primärbrennstoff C₈H₁₈ kann mit einer Erhöhung des Gesamtwirkungsgrades insbesondere bei größeren Anlagen gerechnet werden.The energy balances are similar to the example 1. Through the energetic upgrading of the conversion gas compared to the primary fuel C₈H₁₈ can with a Increasing the overall efficiency, especially with larger ones Attachments can be expected.

Ausführungsbeispiel 3Embodiment 3

Siehe Fig. 1 und 2!See Fig. 1 and 2!

In der gleichen Vorrichtung wie unter Beispiel 1 beschrieben, wurde das Verfahren wie folgt durchgeführt:In the same device as described in Example 1, the procedure was carried out as follows:

Als Sauerstoffträger wurde Luft O₂+4 N₂ in einem Volumenstrom von 1,12 l/s unter Standardbedingungen (0,224 l/s O₂) zugeführt (4) und im Vorwärmer 14 auf eine Temperatur von ca. 500°C vorgewärmt. Die weitere Luftführung entsprach genau dem Beispiel 1. Die Temperatur nach der weiteren Aufheizung im doppelwandigen Gefäß 15 betrug ca. 650°C. Als flüssiger Brennstoff wurde Methylalkohol CH₃OH in einer Menge von 0,15 g/s zugeführt (10), im Verdampfer 12 verdampft und auf eine Temperatur von ca. 250°C gebracht. Der Volumenstrom des Brennstoffdampfes auf Standardbedingungen bezogen betrug 0,10 l/s. Er wurde im Vorwärmer 13 auf eine Temperatur von ca. 450°C vorgewärmt. Wie in Beispiel 1 beschrieben, erfolgte nun die Beaufschlagung der Brennstoffzellen 16 in analoger Weise. Die Abfuhr 7 der gasförmigen Reaktionsprodukte CO₂+ H₂O entsprach einem Volumenstrom von 0,31 l/s, diejenige (6) des Ballaststickstoffs 4 N₂ einem solchen von 1,01 l/s. Der totale Volumenstrom der Abgas-Abfuhr 11 erreichte somit den Wert von 1,32 l/s.As an oxygen carrier, air O₂ + 4 N₂ was supplied in a volume flow of 1.12 l / s under standard conditions (0.224 l / s O₂) (4) and preheated to a temperature of approx. 500 ° C. in preheater 14 . The further air flow corresponded exactly to Example 1. The temperature after the further heating in the double-walled vessel 15 was approximately 650 ° C. As a liquid fuel methyl alcohol CH₃OH was fed in an amount of 0.15 g / s (10), evaporated in the evaporator 12 and brought to a temperature of about 250 ° C. The volume flow of the fuel vapor based on standard conditions was 0.10 l / s. It was preheated to a temperature of approximately 450 ° C. in preheater 13 . As described in Example 1, the fuel cells 16 were now charged in an analogous manner. The discharge 7 of the gaseous reaction products CO₂ + H₂O corresponded to a volume flow of 0.31 l / s, that (6) of the ballast nitrogen 4 N₂ to that of 1.01 l / s. The total volume flow of the exhaust gas discharge 11 thus reached the value of 1.32 l / s.

Die Temperatur des Feststoffelektrolyten 1 betrug 820°C. Die hypothetische kalorische Leistung der Anlage errechnete sich zu ca. 3,15 kW. Die elektrische Leistung an den Klemmen betrug bei einer Stromdichte j von 0,175 A/cm² ca. 1,95 kW, womit sich der Wirkungsgrad der elektrochemischen Umsetzung zu ca. 0,62 ergab.The temperature of the solid electrolyte 1 was 820 ° C. The hypothetical calorific power of the system was calculated to be about 3.15 kW. The electrical power at the terminals was approx. 1.95 kW at a current density j of 0.175 A / cm², which resulted in the efficiency of the electrochemical conversion being approx. 0.62.

Im Gleichgewichtszustand spielten die Zerfallsreaktion sowie möglicherweise Umsetzungen, die mit dem Wassergasgleichgewicht zusammenhängen, eine hervorragende Rolle:In the state of equilibrium, the decay reaction played as well possibly implementations with the water gas balance  related, an outstanding role:

CH₃OH → CO + 2 H₂CH₃OH → CO + 2 H₂

Dabei können ebenfalls endotherme Reaktionen auftreten, die eine wenigstens teilweise Nutzung der Verlustwärme und somit eine Wirkungsgradsteigerung ermöglichen.Endothermic reactions can also occur an at least partial use of the heat loss and thus enable an increase in efficiency.

Die Erfindung ist nicht auf die Ausführungsbeispiele beschränkt. Das Verfahren zur Umwandlung von in einem Stoff als chemisches Potential vorliegender Energie in elektrische Energie mittels einer Brennstoffzelle mit einem Feststoffelektrolyten in Form eines bei höherer Temperatur elektrisch leitfähigen keramischen Stoffes auf der Basis von Zirkonoxyd wird im Temperaturbereich von 700°C bis 1200°C durchgeführt, wobei als positive Sauerstoff-Elektrode (+) ein Perowskit auf Lanthan/Mangan-Basis und als negative Brennstoff- Elektrode (-) ein Cermet auf Nickelbasis verwendet wird. Auf die Seite der negativen Elektrode wird als Primärenergieträger ein Kohlenwasserstoff oder ein Alkohol oder ein Kohlehydrat oder eine Mischung von mindestens zweien der vorgenannten Stoffe in Gas- und/oder Dampfform zugeleitet und ein die Reaktionsprodukte Wasserdampf und Kohlendioxyd enthaltendes und wenigstens zum Teil unveränderte Primärenergieträger mitführendes Gas abgeleitet, wobei diesem Gas die Gelegenheit zur Expansion gegeben wird.The invention is not restricted to the exemplary embodiments. The process of converting into a substance as chemical potential of existing energy in electrical Energy using a fuel cell with a solid electrolyte in the form of an electrical at a higher temperature conductive ceramic material based on zirconium oxide is carried out in the temperature range from 700 ° C to 1200 ° C, being a positive oxygen electrode (+) Perovskite based on lanthanum / manganese and as a negative fuel Electrode (-) uses a nickel-based cermet becomes. On the side of the negative electrode is used as the primary energy source a hydrocarbon or an alcohol or a carbohydrate or a mixture of at least two the aforementioned substances are supplied in gas and / or vapor form and a the reaction products water vapor and carbon dioxide containing and at least partially unchanged Primary energy carrier entrained gas derived, this Gas is given the opportunity to expand.

Das Verfahren wird vorzugsweise so durchgeführt, daß unmittelbar an der Seite der negativen Elektrode der Brennstoffzelle oder unmittelbar danach, in Strömungsrichtung gesehen, im Gasgemisch wenigstens ein Teil der Reaktionsprodukte Wasserdampf und Kohlendioxyd mit wenigstens einem Teil des Primärenergieträgers zu einer endothermen chemischen Reaktion gebracht wird, und daß diese Wärmetönung zur Temperaturregulierung der Brennstoffzelle herangezogen wird. Des weiteren wird die Brennstoffzelle vorteilhafterweise so betrieben, daß wenigstens ein Teil des Primärenergieträgers mit einem Teil des Sauerstoffträgers vor und/oder an der Seite der negativen Elektrode, in Strömungsrichtung gesehen, zu einer exothermen chemischen Reaktion gebracht wird, wobei diese Wärmetönung zur Aufheizung der Brennstoffzelle beim Anfahren und/oder zur Temperatur- und Leistungsregulierung während des Betriebs herangezogen wird.The process is preferably carried out so that immediately on the side of the negative electrode of the fuel cell or immediately thereafter, seen in the direction of flow, in Gas mixture at least part of the reaction products water vapor and carbon dioxide with at least part of the primary energy source brought about an endothermic chemical reaction and that this heat tone for temperature regulation the fuel cell is used. Furthermore the fuel cell is advantageously operated in such a way  that at least part of the primary energy source with a Part of the oxygen carrier in front of and / or on the side of the negative electrode, seen in the direction of flow, to a exothermic chemical reaction is brought, this Heat tone for heating the fuel cell when starting and / or for temperature and power regulation during of the company is used.

Außerdem wird vorzugsweise wenigstens ein Teil des Primärenergieträgers mit einem Teil des Sauerstoffträgers an der Seite der negativen Elektrode der Brennstoffzelle oder unmittelbar danach, in Strömungsrichtung gesehen, zu einer exothermen chemischen Reaktion gebracht, wobei diese Wärmetönung zur Aufheizung der Brennstoffzelle beim Anfahren und/oder zur Temperatur- und Leistungsregulierung während des Betriebs herangezogen wird.In addition, at least part of the primary energy source is preferably used with part of the oxygen carrier on the Side of the negative electrode of the fuel cell or immediately then, seen in the direction of flow, to a brought exothermic chemical reaction, this exotherm for heating the fuel cell when starting and / or for temperature and power regulation during of the company is used.

Als Primärenergieträger wird Methan oder ein anderer gasförmiger Kohlenwasserstoff oder CO oder H₂ oder eine Mischung von mindestens zweien der vorgenannten Stoffe oder ein flüssiger oder fester Kohlenwasserstoff oder ein flüssiger Alkohol verwendet, wobei diese Stoffe mit Hilfe der in der Brennstoffzelle im Betrieb entwickelten Wärmeenergie verdampft und der Seite der negativen Elektrode der Brennstoffzelle zugeführt werden.The primary energy source is methane or another gaseous one Hydrocarbon or CO or H₂ or a mixture of at least two of the aforementioned substances or a liquid or solid hydrocarbon or a liquid alcohol used, these substances with the help of in the fuel cell Thermal energy developed during operation evaporates and the negative electrode side of the fuel cell are fed.

Der entscheidende Vorteil des Betriebs einer Brennstoffzelle nach dem neuen Verfahren besteht darin, daß die Zelle nicht von außen gekühlt werden muß, um die Verlustwärme abzuleiten, sondern daß die Kühlung intern durch einen endothermen chemischen Prozeß bewerkstelligt wird.The decisive advantage of operating a fuel cell According to the new method, the cell does not have to be cooled from the outside to the heat loss derive, but that the cooling internally by a endothermic chemical process is accomplished.

Claims (6)

1. Verfahren zur Umwandlung von in einem Stoff als chemisches Potential vorliegender Energie in elektrische Energie mittels einer Brennstoffzelle, wobei als Feststoffelektrolyt ein bei höherer Temperatur elektrisch leitfähiger keramischer Stoff auf der Basis von Zirkonoxyd im Temperaturbereich von 700°C bis 1200°C, als positive Sauerstoff- Elektrode (+) ein Perowskit auf Lanthan/Mangan-Basis und als negative Brennstoff-Elektrode (-) ein Cermet auf Nickelbasis verwendet wird, dadurch gekennzeichnet, daß auf die Seite der negativen Elektrode als Primärenergieträger ein Kohlenwasserstoff oder ein Alkohol oder ein Kohlehydrat oder eine Mischung von mindestens zweien der vorgenannten Stoffe in Gas- und/oder Dampfform zugeleitet und ein die Reaktionsprodukte Wasserdampf und Kohlendioxyd enthaltendes und wenigstens zum Teil unveränderte Primärenergieträger mitführendes Gas abgeleitet wird und daß diesem Gas die Gelegenheit zur Expansion gegeben wird.1. A method for converting energy present in a substance as chemical potential into electrical energy by means of a fuel cell, a ceramic substance based on zirconium oxide in the temperature range from 700 ° C. to 1200 ° C., which is electrically conductive at a higher temperature, as positive as the solid electrolyte Oxygen electrode (+) a lanthanum / manganese-based perovskite and a nickel-based cermet is used as the negative fuel electrode (-), characterized in that a hydrocarbon or an alcohol or a carbohydrate is used as the primary energy source on the side of the negative electrode or a mixture of at least two of the aforementioned substances in gas and / or vapor form is fed in and a gas containing the reaction products of water vapor and carbon dioxide and at least partly unchanged primary energy carrier is derived and this gas is given the opportunity to expand. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß unmittelbar an der Seite der negativen Elektrode der Brennstoffzelle oder unmittelbar danach, in Strömungsrichtung gesehen, im Gasgemisch wenigstens ein Teil der Reaktionsprodukte Wasserdampf und Kohlendioxyd mit wenigstens einem Teil des Primärenergieträgers zu einer endothermen chemischen Reaktion gebracht wird, und daß diese Wärmetönung zur Temperaturregulierung der Brennstoffzelle herangezogen wird.2. The method according to claim 1, characterized in that directly on the side of the negative electrode of the Fuel cell or immediately thereafter, in the direction of flow seen, in the gas mixture at least part of the reaction products At least water vapor and carbon dioxide part of the primary energy source to an endothermic chemical reaction is brought, and that this exotherm for regulating the temperature of the fuel cell is used. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein Teil des Primärenergieträgers mit einem Teil des Sauerstoffträgers vor und/oder an der Seite der negativen Elektrode der Brennstoffzelle, in Strömungsrichtung gesehen, zu einer exothermen chemischen Reaktion gebracht wird, und daß diese Wärmetönung zur Aufheizung der Brennstoffzelle beim Anfahren und/oder zur Temperatur- und Leistungsregulierung während des Betriebs herangezogen wird.3. The method according to claim 1, characterized in that at least part of the primary energy source with a Part of the oxygen carrier in front of and / or on the side the negative electrode of the fuel cell, in the direction of flow seen an exothermic chemical reaction  is brought, and that this heat to heat up the fuel cell when starting up and / or for temperature and power regulation during operation becomes. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein Teil des Primärenergieträgers mit einem Teil des Sauerstoffträgers an der Seite der negativen Elektrode der Brennstoffzelle oder unmittelbar danach, in Strömungsrichtung gesehen, zu einer exothermen chemischen Reaktion gebracht wird, und daß diese Wärmetönung zur Aufheizung der Brennstoffzelle beim Anfahren und/oder zur Temperatur- und Leistungsregulierung während des Betriebs herangezogen wird.4. The method according to claim 1, characterized in that at least part of the primary energy source with a Part of the oxygen carrier on the negative side Electrode of the fuel cell or immediately thereafter, seen in the direction of flow, to an exothermic chemical Reaction is brought and that this warmth for heating the fuel cell when starting up and / or for temperature and power regulation during the Operating is used. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Primärenergieträger Methan oder ein anderer gasförmiger Kohlenwasserstoff oder CO oder H₂ oder eine Mischung von mindestens zweien der vorgenannten Stoffe verwendet werden.5. The method according to claim 1, characterized in that as the primary energy source methane or another gaseous Hydrocarbon or CO or H₂ or a mixture used by at least two of the aforementioned substances will. 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Primärenergieträger ein flüssiger oder fester Kohlenwasserstoff oder ein flüssiger Alkohol verwendet wird, wobei diese Stoffe mit Hilfe der in der Brennstoffzelle im Betrieb entwickelten Wärmeenergie verdampft und der negativen Seite der Brennstoffzelle zugeführt werden.6. The method according to claim 1, characterized in that as a primary energy source, a liquid or solid hydrocarbon or a liquid alcohol is used taking these substances with the help of in the fuel cell heat energy developed during operation evaporates and the negative side of the fuel cell are supplied.
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