DE3830259A1 - Process for thermal disposal of waste materials containing elements which pollute the environment - Google Patents

Process for thermal disposal of waste materials containing elements which pollute the environment

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Abstract

For the thermal disposal of waste materials containing elements which pollute the environment and mineral constituents, such as, for example, ashes, sewage sludge or the like, with fusion of the materials, it is proposed according to the invention to adjust the composition of the starting blend of the waste materials which are to be fused in such a way that the elements contained in the waste materials and polluting the environment are converted into mineral compound and are immobilised in the melt, so that they are sufficiently resistant to elution in neutral and acidic aqueous media, that is to say that the capacity of the melt for leach-resistant immobilisation of the elements polluting the environment is kept very high. <IMAGE>

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur thermischen Ent­ sorgung von umweltbelastende Elemente und mineralische Be­ standteile enthaltenden Abfallstoffen wie z. B. Aschen, Klärschlamm oder dergleichen.The invention relates to a method for thermal Ent supply of environmentally harmful elements and mineral be constituent waste materials such. B. ashes, Sewage sludge or the like.

Bei der thermischen Verarbeitung von Abfallstoffen sowie bei metallurgischen Schmelzprozessen ist es von Interesse, mineralische Endprodukte herzustellen, die weiter verwen­ det oder zumindest ohne Umweltbelastung deponiert werden können. Als mineralische Endprodukte werden hier stoff­ liche Zustände bezeichnet, die aus Metalloxidkombinationen bestehen. Sie werden aus den bei Hochtemperaturprozessen entstehenden Schlacken durch geeignete Formgebung und Wär­ mebehandlung erzeugt. Die primäre Voraussetzung dafür besteht in der Erzeugung von Schlacken definierter Zusam­ mensetzung.In the thermal processing of waste materials as well in metallurgical melting processes it is of interest to produce mineral end products that continue to be used det or at least be deposited without environmental pollution can. Mineral end products are used here Liche states referred to that from metal oxide combinations consist. They are made in the case of high temperature processes resulting slags through suitable shaping and heat generated treatment. The primary requirement for this consists in the generation of slags of defined composition setting.

In der älteren Patentanmeldung P 37 29 210.2 der Anmel­ derin wird vorgeschlagen, getrockneten Klärschlamm bei hohen Temperaturen oberhalb 1500°C in einem Schmelz­ zyklon zu verbrennen unter Bildung einer schadstoffarmen schmelzflüssigen Schlacke und eines heißen Abgases, in welch letzteres sich die im Klärschlamm enthaltenen um­ weltschädigenden Elemente verflüchtigen, wonach diese Ele­ mente aus dem Abgas stufenweise wieder abgetrennt werden müssen.In the earlier patent application P 37 29 210.2 of the application derin is proposed to use dried sewage sludge high temperatures above 1500 ° C in a melt  burn cyclone to form a low pollutant molten slag and a hot exhaust gas, in which is the latter contained in the sewage sludge volatilizing elements, according to which these el elements are gradually separated from the exhaust gas have to.

Bei der thermischen Entsorgung von Abfall- und Reststoffen sowie Nebenprodukten von Hochtemperaturprozessen mit Schmelzung der Stoffe wäre es erwünscht, wenn die sich bildende Schlacke folgende Eigenschaften aufweist:In the thermal disposal of waste and residues as well as by-products of high temperature processes with Melting the fabrics would be desirable if that were forming slag has the following properties:

  • a) Möglichst niedrige Schmelz- und Fließtemperatur zwecks Einsparung von Energie und Werkstoffkosten,a) The lowest possible melting and flow temperature to save energy and material costs,
  • b) möglichst niedrige Viskosität zwecks leichter Hand­ habung der Schmelze,b) the lowest possible viscosity for the sake of a light hand have the melt,
  • c) hohe Kapazität für die laugungsresistente Einbin­ dung von umweltbelastenden Elementen wie Zn, Cd, Pb, Cr, S, Cl, F, P usw.,c) high capacity for leach-resistant inclusion formation of environmentally harmful elements such as Zn, Cd, Pb, Cr, S, Cl, F, P etc.,
  • d) eine Zusammensetzung, die sich für die Kristallisa­ tion (Mineralisierung) zur Erzeugung von Materia­ lien hoher Dichte und mechanischer Festigkeit eig­ net.d) a composition suitable for the crystallisa tion (mineralization) to produce materia lien high density and mechanical strength net.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, mit dem die eingangs genannten Abfallstoffe mög­ lichst umweltverträglich entsorgt und gegebenenfalls in wiederverwendbare Materialien umgewandelt werden können.The invention is based on the object of a method create with which the waste mentioned at the beginning disposed of in an environmentally friendly manner and, if necessary, in reusable materials can be converted.

Die Aufgabe wird gemäß der Erfindung mit einem Verfahren gelöst, das mit vorteilhaften Ausgestaltungen in den An­ sprüchen 1 bis 10 gekennzeichnet ist. The object is achieved according to the invention with a method solved that with advantageous features in the An sayings 1 to 10 is marked.  

Die Hauptkomponenten der Munizipal-Abfälle, die minerali­ sche Phasen bilden, bestehen in der Regel aus oxidischen Verbindungen von Si, Ca, Al und Fe. Weiterhin sind darin enthalten Oxide von Mg, K, Mn, P usw. in geringeren Kon­ zentrationen. Durch empirisch begründete, willkürliche Einordnung dieser Minoritätskomponenten in die bekannten Kategorien von "sauren", "basischen" und "amphoteren" Sub­ stanzen läßt sich das Gesamtsystem auf ein quaternäres System Al2O3-CaO-FeO x -SiO2 und bei weiterer Ver­ einfachung durch das ternäre System Al2O3-CaO-SiO2 reduzieren.The main components of municipal waste, which form mineral phases, usually consist of oxidic compounds of Si, Ca, Al and Fe. It also contains oxides of Mg, K, Mn, P etc. in lower concentrations. By empirically based, arbitrary classification of these minority components in the well-known categories of "acid", "basic" and "amphoteric" substances, the overall system can be quaternary to an Al 2 O 3 -CaO-FeO x -SiO 2 and other ver reduce simplification through the ternary system Al 2 O 3 -CaO-SiO 2 .

Mit dieser Vereinfachung lassen sich eine Reihe von Eigen­ schaften eines komplexen Gesamtsystems leichter abschätzen und mit veröffentlichten Daten vergleichen.With this simplification, a number of own assess complex complex systems more easily and compare with published data.

Erfindungsgemäß wurde in dem reduzierten Dreistoff-System unter Berücksichtigung der häufig vorkommenden Zusammen­ setzungen von Abfallstoffen ein Konzentrationsbereich gefunden, derAccording to the invention in the reduced three-substance system taking into account the frequently occurring together a concentration range found the

  • - einerseits bei relativ tiefen Temperaturen zu schmelzflüssigen Phasen führt und- on the one hand at relatively low temperatures leads to molten phases and
  • - andererseits eine praktisch nutzbare Kapazität für die Aufnahme der umweltbelastenden Elemente Zn, Cd, Pb, Cr, Cl, F, S, P usw. besitzt.- on the other hand, a practically usable capacity for the inclusion of the environmentally harmful elements Zn, Cd, Pb, Cr, Cl, F, S, P, etc.

Hierzu bietet sich ein Konzentrationsbereich an, der in Fig. 1 mit den Eckpunkten A, B, C, D eingegrenzt ist. Die Eckpunktkonzentrationen sind in der im Anspruch 1 angege­ benen Tabelle aufgeführt. In diesem Konzentrationsviereck A, B, C, D nimmt die Einbindungsstärke des Systems für NE-Schwermetalle wie Zn, Cd, Pb mit Zunahme des SiO2-Ge­ halts zu. Dies gilt auch bei Zunahme des Sauerstoffpar­ tialdrucks P02 im System. Bei Zunahme des Verhältnisses % CaO zu % SiO2 nimmt die S- und P-Kapazität zu. Bei P02 <10-5 bar nimmt der Einbau von S als SO₄2- zu Auch die Einbindung des Phosphors als Phosphat (PO4 3-) wird bei Zunahme von P02 verstärkt. Wie Fig. 3 zeigt, nimmt die Viskosität der Schmelzen mit steigendem CaO-Gehalt ab.A concentration range is available for this purpose, which is limited in Fig. 1 with the corner points A , B , C , D. The key point concentrations are listed in the table given in claim 1. In this concentration quadrilateral A , B , C , D the integration strength of the system for non-ferrous heavy metals such as Zn, Cd, Pb increases with increasing SiO 2 content. This also applies if the oxygen partial pressure P 02 in the system increases. As the ratio of% CaO to% SiO 2 increases, the S and P capacitance increases. At P 02 <10 -5 bar, the incorporation of S increases as SO₄ 2- . The incorporation of phosphorus as phosphate (PO 4 3-) is increased as P 02 increases. As FIG. 3 shows, the viscosity of the melts decreases with increasing CaO content.

Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird also die Zusammen­ setzung des Ausgangsgemenges der zu entsorgenden einzu­ schmelzenden Abfallstoffe wie z. B. Verbrennungsasche so eingestellt, daß die umweltbelastenden Elemente wie Zn, Cd, Pb, Cr, S, Cl, F, P usw. so in Mineralverbindungen überführt und so in der Schmelze eingebunden werden, daß sie in neutralen und sauren wäßrigen Medien hinreichend eluierfest sind.In the method according to the invention, therefore, the together setting the initial batch of the waste to be disposed of melting waste materials such as B. combustion ash like this set that the environmentally harmful elements such as Zn, Cd, Pb, Cr, S, Cl, F, P etc. in mineral compounds transferred and integrated into the melt so that they are sufficient in neutral and acidic aqueous media are resistant to elution.

Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens sind in den Unteransprüchen angegeben.Further advantageous embodiments of the invention Procedures are specified in the subclaims.

Zur Aufrechterhaltung des definierten O2-Partial­ druckes 10-4 bar wird im Schmelzraum ein Gasstrom ent­ sprechender Zusammensetzung aufrechterhalten. Zur Herab­ setzung der Verflüchtigungsrate der flüchtigen Komponenten wird der Gasfluß durch den Ofen möglichst klein gehalten. Dabei werden die unvermeidlichen Mengen von flüchtigen Komponenten aus dem Schmelzraum ausgetragen und die Ent­ stehung von Stoffkreisläufen und eine unkontrollierte Bildung von Feststoffansätzen im Schmelzraum verhindert. To maintain the defined O 2 partial pressure 10 -4 bar, a gas stream corresponding composition is maintained in the melting chamber. To reduce the volatilization rate of the volatile components, the gas flow through the furnace is kept as small as possible. The inevitable amounts of volatile components are removed from the melting chamber and the formation of material cycles and an uncontrolled formation of solid deposits in the melting chamber are prevented.

Das feinkörnige Ausgangsfeststoffgemenge wird nach Trock­ nung (direkt oder indirekt) in einem Ofen hoher Wärmefluß­ dichte eingeschmolzen. Zur Verbesserung der Wärmeübertra­ gung wird in der Schmelze eine kontrollierte Badbewegung dadurch erzielt, daß die Einblasdüsen oder Aufblaslanzen zum Einbringen des Feststoffmaterials in Bezug auf die Schmelzeoberfläche in einem definierten räumlichen Winkel stehen. Das aus dem Ofenraum ausgetragene Abgas wird nach bekannten Trocken- und/oder Naßverfahren gereinigt. Die aus dem Ofen abgeführte Schmelze wird entsprechend der technischen Zielsetzung weiter behandelt, z. B. Abkühlung bis zur Erstarrung und Tempern zur Kristallisation.The fine-grain starting solid mixture is dry (direct or indirect) in a furnace with high heat flow density melted down. To improve heat transfer a controlled bath movement in the melt achieved in that the injection nozzles or inflation lances for introducing the solid material in relation to the Melt surface at a defined spatial angle stand. The exhaust gas discharged from the furnace chamber becomes after known dry and / or wet processes cleaned. The melt discharged from the furnace is corresponding to the technical objective treated further, e.g. B. cooling until solidification and annealing for crystallization.

Fig. 1 zeigt das Phasengleichgewichtsdiagramm des Drei­ stoff-Systems Al2O3-CaO-SiO2, in welches das erfin­ dungsgemäß ermittelte Konzentrationsviereck A, B, C, D mit dicken Linien eingezeichnet ist. Fig. 1 shows the phase equilibrium diagram of the three-substance system Al 2 O 3 -CaO-SiO 2 , in which the concentration square A, B, C, D determined according to the invention is drawn with thick lines.

Fig. 2 zeigt das Konzentrationsviereck A, B, C, D eingezeich­ net in das ausschnittsweise vergrößert dargestellte Pha­ sengleichgewichtsdiagramm der Fig. 1, aus dem die im An­ spruch 1 angegebenen Eckpunktkonzentrationen in Masse-% noch besser ablesbar sind. Fig. 2 shows the concentration quadrilateral A , B , C , D drawn net in the partially enlarged phase balance diagram of FIG. 1, from which the corner point concentrations specified in claim 1 can be read even better in mass%.

Fig. 3 zeigt das Dreistoff-System der Fig. 2 mit einge­ zeichneten Linien gleicher Viskosität (Poise) bei 1350°C und 1400°C. Fig. 3 shows the three-substance system of Fig. 2 with drawn lines of the same viscosity (poise) at 1350 ° C and 1400 ° C.

Die Erfindung ist zur thermischen Entsorgung vieler Ab­ fallstoffe einsetzbar, die bei der Müll-, Sondermüll- und Klärschlammverbrennung als Reststoffe anfallen, wobei diese Abfallstoffe nach Umwandlung in die eluierfesten Mineralverbindungen z. B. in der Baustoffindustrie wieder­ verwendet werden können.The invention is for thermal disposal of many Ab waste materials can be used in the garbage, hazardous waste and Sewage sludge incineration occurs as residues, whereby  these wastes after conversion to the eluent Mineral compounds e.g. B. in the building materials industry again can be used.

Zur Prüfung der Durchführbarkeit des erfindungsgemäßen Verfahrens sind ausgehend von thermodynamischen Berechnun­ gen Laborversuche durchgeführt worden.To test the feasibility of the invention Procedures are based on thermodynamic calculations laboratory tests have been carried out.

Bei diesen Versuchen wurde ein Stoffgemenge mit der in Tabelle 1 angegebenen Zusammensetzung in einem Ofen bei 1350°C an Luft geschmolzen. Die Zusammensetzungen der nach bestimmten Haltezeiten bei 1350°C erhaltenen Schmelzen sind ebenfalls in Tabelle 1 angegeben. Aus dem Vergleich der Zahlenwerte in Spalte 1, 2 und 3 geht her­ vor, daß der als SO3-Konzentration angegebene Schwefel­ gehalt mit zunehmender Haltezeit im Ofen abnimmt.In these experiments, a mixture of substances having the composition given in Table 1 was melted in air in an oven at 1350 ° C. The compositions of the melts obtained after specific holding times at 1350 ° C. are also given in Table 1. From the comparison of the numerical values in columns 1, 2 and 3, it can be seen that the sulfur content stated as SO 3 concentration decreases with increasing holding time in the furnace.

Spalte 4 zeigt die Analyse der Schmelze, die durch Zufügen von 21 g Ausgangsgemenge zu der Schmelze unter Spalte 3 erhalten wurde.Column 4 shows the analysis of the melt by adding of 21 g starting batch to the melt under column 3 was obtained.

Die Auswertung der Versuchs-Ergebnisse führt zu folgenden Aussagen hinsichtlich der SO3-Freisetzung beim Schmelzen des Abfallstoffgemenges:The evaluation of the test results leads to the following statements regarding the SO 3 release during melting of the waste mixture:

  • a) Aufheizen auf 1.350°C in 3 Stunden, Halten bei 1.350°C 30 Minuten: SO₃-Abgabe: 53%,a) heating to 1,350 ° C. in 3 hours, Hold at 1,350 ° C for 30 minutes: SO₃ tax: 53%,
  • b) Aufheizen auf 1.350°C in 3 Stunden, Halten bei 1.350°C 2 1/2 Stunden: SO₃-Abgabe: 96%, b) heating to 1,350 ° C. in 3 hours, Hold at 1.350 ° C for 2 1/2 hours: SO₃ tax: 96%,  
  • c) Zugabe von Abfallstoffgemenge in die Schmelze mit 0,4% SO3-Gehalt und Haltezeit von 20 Minuten SO3-Abgabe : 50% bezogen auf den SO3-Gehalt in dem zugegebenen Abfallstoffgemenge.c) Addition of waste material into the melt with 0.4% SO 3 content and holding time of 20 minutes SO 3 release: 50% based on the SO 3 content in the added waste material.

Diese Versuche zeigen, daß es gelingt, durch geeignete Prozeßführung höhere Schwefelmengen in eluierfeste Phasen zu überführen. These experiments show that it is possible to do so by using suitable Process control of higher amounts of sulfur in elution-proof phases to convict.  

Tabelle 1 Table 1

Analyse des Abfallgemenges und der daraus erhaltenen Schmelzen Analysis of the waste batch and the melts obtained from it

Claims (10)

1. Verfahren zur thermischen Entsorgung von umweltbe­ lastende Elemente und mineralische Bestandteile enthaltenden Abfallstoffen wie z. B. Aschen, Klär­ schlamm oder dergleichen, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallstoffe gegebenenfalls unter Zusatz von Stoffen zum Ausgangsfeststoffgemenge so kondi­ tioniert und geschmolzen werden, daß die Zusammen­ setzung des Feststoffgemenges, bei Vereinfachung durch das Dreistoff-System Al2O3-CaO-SiO2, im Phasengleichgewichtsdiagramm innerhalb eines Kon­ zentrationsvierecks A, B, C, D liegt, dessen vier Eck­ punktkonzentrationen wie folgt definiert sind: 1. Process for the thermal disposal of environmentally polluting elements and mineral constituents containing waste materials such. B. ashes, sewage sludge or the like, characterized in that the waste materials, if appropriate with the addition of substances to the starting solid mixture, are conditioned and melted such that the composition of the solid mixture is simplified by the three-substance system Al 2 O 3 -CaO- SiO 2 , lies in the phase equilibrium diagram within a concentration square A, B, C, D , the four corner point concentrations of which are defined as follows: 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Zusammensetzung des Feststoffgemenges so eingestellt wird, daß die Schmelz- und Fließtempe­ ratur 1350°C beträgt. 2. The method according to claim 1, characterized in that that the composition of the solid mixture so is set that the melting and flow temperature temperature is 1350 ° C.   3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn­ zeichnet, daß der Schmelzprozeß so durchgeführt wird, daß im Schmelzraum ein O2-Partialdruck 10-4 bar aufrechterhalten wird.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the melting process is carried out so that an O 2 partial pressure 10 -4 bar is maintained in the melting chamber. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Zusammensetzung des Fest­ stoffgemenges so eingestellt wird, daß bei einer Temperatur T 1350°C und P02 10-4 bar die Viskosität der Schmelze <7000 Poise beträgt.4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the composition of the solid mixture is adjusted so that the viscosity of the melt is <7000 poise at a temperature T 1350 ° C and P 02 10 -4 bar. 5. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Schmelzpro­ zeß so durchgeführt wird, daß thermodynamische Gleichgewichte bei T 1350°C, Gesamtdruck≈ 1,013 bar, O2-Partialdruck 10-4 bar (jedoch weniger als 1 bar) bei den gegebenen Zusam­ mensetzungen nicht erreicht werden.5. The method according to one or more of claims 1 to 4, characterized in that the Schmelzpro zeß is carried out so that thermodynamic equilibria at T 1350 ° C, total pressure ≈ 1.013 bar, O 2 partial pressure 10 -4 bar (but less than 1 bar) cannot be achieved with the given compositions. 6. Verfahren nach einem oder mehreren der vorhergehen­ den Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zur Her­ absetzung der Verflüchtigung der umweltbelastenden Elemente wie Zn, Cd, Pb, Cr, S, Cl, F, P usw. wäh­ rend der Einschmelz- sowie Haltezeit der Schmelz­ prozeß so durchgeführt wird, daß die Verweilzeit der Stoffe im Bereich höherer Temperaturen mög­ lichst kurz ist.6. Procedure according to one or more of the preceding the claims, characterized in that the Her cessation of volatilization of polluting Select elements such as Zn, Cd, Pb, Cr, S, Cl, F, P etc. rend the melting and holding time of the melt process is carried out so that the residence time the substances in the area of higher temperatures possible is as short as possible. 7. Verfahren nach einem oder mehreren der vorhergehen­ den Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zur Herabsetzung der Verflüchtigung der umweltbelasten­ den Elemente und zur verstärkten Überführung dieser Komponenten in die Schmelzphase das Stoffgemenge durch Injektion- oder Aufgabevorrichtungen in das Schmelzbad eingetragen wird.7. Procedure according to one or more of the preceding the claims, characterized in that for Reduce volatilization of environmental pollution the elements and for the increased transfer of these  Components in the melting phase of the batch by injection or feeding devices into it Melting pool is entered. 8. Verfahren nach einem oder mehreren der vorhergehen­ den Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zur Her­ absetzung der Verflüchtigungsrate der flüchtigen Komponenten der Gasfluß durch den Ofen möglichst klein gehalten wird.8. Proceed according to one or more of the preceding the claims, characterized in that the Her deduction of the volatilization rate of the volatile Components of the gas flow through the furnace if possible is kept small. 9. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß für den Schmelz­ prozeß das Stoffgemenge gegebenenfalls durch Pel­ letieren oder andere Aufbereitungsprozesse stückig gemacht wird.9. The method according to one or more of claims 1 to 8, characterized in that for the enamel process the mixture if necessary by Pel let or other processing processes lumpy is made. 10. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Ausgangs­ feststoffgemenge nach Trocknung in einem Ofen (Schachtofen, Kurztrommel-Drehofen, Ovalkegelofen) hoher Wärmeflußdichte eingeschmolzen wird.10. The method according to one or more of claims 1 to 9, characterized in that the output Mix of solids after drying in an oven (Shaft furnace, short drum rotary kiln, oval cone furnace) high heat flux density is melted.
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