DE3605589C2 - Method and device for removing sulfur dioxide and nitrogen oxides from exhaust gases - Google Patents
Method and device for removing sulfur dioxide and nitrogen oxides from exhaust gasesInfo
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Description
Aus der DE-OS 33 42 500 ist ein Verfahren zur Entfernung von Schwefeldioxid und Stickstoffoxiden aus einem Abgas bekannt, bei dem zunächst Schwefeldioxid durch Zugabe von Schwefeldioxid bindenden Additiven entfernt wird, danach das Abgas durch eine erste Schicht aus Schwelkoks und danach durch eine zweite Schicht aus einem Katalysator geführt wird. In der zweiten Schicht wird Ammoniak oder eine Ammoniakvorstufe in dem Abgas zugegeben. Es sind jeweils Doppelschichten vorgesehen, so daß bei Beaufschlagung der einen ersten Schicht die andere erste Schicht regeneriert werden kann und entsprechendes bei der zweiten Schicht durchgeführt werden kann.DE-OS 33 42 500 describes a method for removal of sulfur dioxide and nitrogen oxides from an exhaust gas known, in which sulfur dioxide is initially added by adding Sulfur dioxide binding additives is removed afterwards the exhaust gas through a first layer of Schwelkoks and then through a second layer of a catalyst to be led. In the second layer, ammonia or an ammonia precursor is added to the exhaust gas. There are each provided double layers, so that at Applying one first layer to the other first Layer can be regenerated and so on second layer can be carried out.
Die verwendeten Materialien für die beiden Schichten, die absatzweise betrieben werden, stellen hochwertige Materialien dar und führen somit zu hohen Betriebskosten bei Durchführung des Verfahrens.The materials used for the two layers that operated in batches, provide high quality Materials and thus lead to high operating costs when performing the procedure.
Aus der DE-OS 30 39 477 ist ein Verfahren bekannt, bei dem keine Vorentschwefelung durch Zugabe von Schwefeldioxid bindenden Additiven erfolgt und für beide als Wanderschichten ausgebildete Schichten ein so hochwertiges Adsorptionsmittel verwendet wird, daß eine Regeneration in Betracht gezogen wird.From DE-OS 30 39 477 a method is known in which no pre-desulphurization by adding sulfur dioxide binding additives and for both as Hiking layers trained layers such a high quality Adsorbent is used that regeneration in Is considered.
Es ist die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ausgehend von der DE-OS 30 39 477 ein Verfahren zur Entfernung von Schwefeldioxid und Stickstoffoxiden aus einem Abgas anzugeben, mit dem eine wirtschaftlichere Verfahrensführung möglich ist.It is the object of the present invention starting from from DE-OS 30 39 477 a method for removing Sulfur dioxide and nitrogen oxides from an exhaust gas specify with which a more economical Procedural management is possible.
Diese Aufgabe wird durch das Verfahren gemäß Anspruch 1 gelöst.This object is achieved by the method according to claim 1 solved.
Das für die erste Schicht eingesetzte Absorptionsmittel in Form des Braunkohlenkoks besitzt zwar ein geringeres Porenvolumen als hochwertiges Aktivkohle/Aktivkoks, aber immer noch ein sehr gutes Rückhaltevermögen für staubförmige Teilchen und eine noch ausreichende katalytische Aktivität für die Entfernung des Rest-SO₂. Der für die erste Schicht verwendete Braunkohlenkoks in relativ grobkörniger bis bruchstückhafter Form ist relativ billig. Die bevorzugte obere Korngröße der Körnung liegt bei 10 mm.The absorbent used for the first layer in The form of brown coal coke is less Pore volume as high quality activated carbon / activated coke, however still very good retention for dusty particles and a still sufficient catalytic activity for the removal of the residual SO₂. The brown coal coke used for the first layer in relatively coarse to fragmentary shape is relative cheap. The preferred upper grain size of the grain is at 10 mm.
Solange das Adsorptionsmittel der ersten Schicht seine Aufgaben hinsichtlich der Einbindung des Rest-SO₂ und in der Staubabscheidung erfüllen kann, kann es nach entsprechender Feinteilabscheidung, wie z. B. durch Rüttelsiebung, wieder dem oberen Ende der ersten Wanderschicht zugeführt werden. Ist dies nicht mehr der Fall, so kann das aus der ersten Wanderschicht abgezogene Adsorptionsmittel einer Feuerungsanlage zugeführt und dort verbrannt werden, insbesondere der Feuerungsanlage, aus der das zu reinigende Abgas stammt. Es ist somit jedoch auch möglich, kein Material vom unteren Ende der ersten Schicht zurückzuführen, sondern alles beladene und verunreinigte Material der Feuerung zuzuführen. As long as the adsorbent of the first layer is its Tasks regarding the integration of the residual SO₂ and in the dust separation, it can after corresponding fine part separation, such as. B. by Vibrating screening, again the top of the first Hiking layer are supplied. If this is no longer the case If so, this can be deducted from the first hiking layer Adsorbent fed to a furnace and there are burned, especially the combustion plant the origin of the exhaust gas to be cleaned. However, it is also possible, no material from the lower end of the first Attributed to shift, but everything laden and supply contaminated material to the furnace.
Diese Feuerung ist vorzugsweise eine Schmelzfeuerung oder eine Staubfeuerung mit trockenem Ascheabzug, um die mit dem Absorptionsmaterial mitgeführten Bestandteile in die Schlacke bzw. Asche einzubinden.This furnace is preferably a melt furnace or a dust burner with a dry ash extraction to the with the absorbent material carried into the Include slag or ash.
Es wird bevorzugt, daß das aus der ersten Schicht abgezogene Adsorptionsmittel vor Einbringen in die Feuerungsanlage gemahlen wird, und zwar zusammen mit dem Hauptbrennstoff der Feuerungsanlage oder einer gesonderten Mühle. Weiterhin kann das aus der ersten Schicht abgezogene Adsorptionsmittel zusammen mit rückgeführtem Flugstaub und/oder vermischt mit dem Hauptbrennstoff eingebracht werden. Auch kann das Adsorptionsmittel als Zusatzbrennstoff der Feuerung zugeführt werden, wie dies in der DE-OS 33 17 507 beschrieben ist.It is preferred that this be from the first layer removed adsorbent before introduction into the Firing plant is ground, together with the Main fuel of the furnace or a separate one Mill. This can also be done from the first layer withdrawn adsorbent together with recycled Dust and / or mixed with the main fuel be introduced. The adsorbent can also be used as Additional fuel to be fed to the furnace, like this is described in DE-OS 33 17 507.
Da für die zweite Adsorptionsmittelschicht ein höherwertiges Adsorptionsmittel in Form des Aktivkoks/ Aktivkohle eingesetzt wird, ist es zweckmäßig, wenn das aus der zweiten Schicht abgezogene Adsorptionsmittel in an sich bekannter Weise regeneriert und der zweiten Schicht wieder zugeführt wird.As for the second adsorbent layer higher-quality adsorbent in the form of activated coke / Activated carbon is used, it is appropriate if that from the second Layer stripped adsorbent in a conventional manner regenerated and fed back to the second layer.
Da eine SO₂-Vorwäsche vorhanden ist, wird vorzugsweise das Desorptionsgas der Regeneration dem Abgasstrom vor Zugabe der schwefeleinbindenden Additive zugeführt.Since a SO₂ prewash is present, this is preferably Desorption gas of regeneration in the exhaust gas stream before addition of the sulfur-binding additives.
Es ist natürlich auch möglich, das Adsorptionsmittel der zweiten Schicht der Feuerungsanlage zuzuführen. Es ist grundsätzlich möglich, auch die zweite Schicht als Wanderschicht auszubilden. Da bei der erfindungsgemäßen Verfahrensführung die zweite Schicht jedoch nur sehr langsam beladen und damit desaktiviert wird, kann an Stelle einer sich langsam bewegenden Wanderschicht auch eine chargenweise ersetzte und somit über vorgegebene Zeiten ruhende Schicht verwendet werden. Es ist zweckmäßig, das Ammoniak nicht nur vor der ersten Schicht, sondern auch zusätzlich vor der zweiten Schicht zuzusetzen. Vor der ersten Schicht wird dem Abgas bezogen auf den SO₂- und NOX-Gehalt im Abgas eine überstöchiometrische Ammoniakmenge zugemischt, während vor der zweiten Schicht Ammoniak bezogen auf den NOX-Gehalt im unterstöchiometrischen bis im wesentlichen stöchiometrischen Verhältnis zugemischt wird. Um einen Minimalgehalt an SO₂ im Abgas vor der zweiten Schicht zu erhalten, wird die Wandergeschwindigkeit des Adsorptionsmittels in der ersten Schicht vorzugsweise in Abhängigkeit von einem Minimal-SO₂-Gehalt im Abgas nach der ersten Schicht und/oder dem Druckverlust in der ersten Schicht geregelt.It is of course also possible to feed the adsorbent to the second layer of the furnace. In principle, it is also possible to design the second layer as a traveling layer. However, since the second layer is only loaded very slowly and thus deactivated in the course of the method according to the invention, a layer which is replaced in batches and thus rests for predetermined times can also be used instead of a slowly moving traveling layer. It is expedient not only to add the ammonia before the first layer, but also before the second layer. Before the first layer, the exhaust gas based on the SO₂ and NO X content in the exhaust gas is admixed with an excess of stoichiometric amount of ammonia, while before the second layer ammonia is added based on the NO x content in a substoichiometric to essentially stoichiometric ratio. In order to obtain a minimum content of SO₂ in the exhaust gas before the second layer, the traveling speed of the adsorbent in the first layer is preferably controlled as a function of a minimum SO₂ content in the exhaust gas after the first layer and / or the pressure loss in the first layer.
Das Abgas kann die Schichten quer zur Erstreckungsrichtung durchströmen. Es ist aber insbesondere auch möglich, daß bei Ausbidung der Schichten als Wanderschicht das Abgas die Schicht im Gegenstrom durchströmt, also insbesondere die erste Schicht im Gegenstrom durchströmt wird.The exhaust gas can cross the layers to the direction of extension flow through. But it is in particular also possible that when the layers are formed as a traveling layer, the exhaust gas flows through the layer in countercurrent, in particular the first layer is flowed through in countercurrent.
Die Erfindung richtet sich auch auf eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Verfahrensansprüche aus mindestens zwei hintereinander angeordneten Reaktoren, Abgaszuführ- und -abführleitungen, einem Wäscher für die trockene oder nasse Wäsche des Abgases mit Schwefeldioxid bindenden Additiven.The invention is also directed to a device for Execution of the method according to one of the Process claims from at least two reactors arranged in series, exhaust gas supply and -discharge lines, a scrubber for dry or wet scrubbing of the exhaust gas with sulfur dioxide binding Additives.
Erfindungsgemäß ist die Vorrichtung gekennzeichnet durch mit unterschiedlichen kohlenstoffhaltigen Adsorptionsmitteln gefüllte Schichtreaktoren (14, 15), von denen mindestens der erste ein Wanderschichtreaktor ist, sowie durch Aufgabeeinrichtungen (16, 24) am oberen Ende der Reaktoren und Abfuhreinrichtungen (17, 21) am unteren Ende der Reaktoren.According to the invention, the device is characterized by layer reactors ( 14, 15 ) filled with different carbon-containing adsorbents, at least the first of which is a moving layer reactor, and by feeding devices ( 16, 24 ) at the upper end of the reactors and discharge devices ( 17, 21 ) at the lower end of the reactors.
Das erfindungsgemäße Verfahren soll nachfolgend anhand zweier Ausführungsbeispiele in Verbindung mit den beigefügten Figuren näher erläutert werden. Es zeigtThe method according to the invention is intended below using two exemplary embodiments in Connection with the accompanying figures explained in more detail will. It shows
Fig. 1 ein Verfahrensschema einer ersten Verfahrensführung, bei dem das Abgas beispielsweise einer Sprühabsorptionswäsche unterzogen wird, und zwei Wanderschichten in einem Behälter angeordnet sind, und das Adsorptionsmittel der ersten Schicht zumindest teilweise der Wanderschicht wieder zugeführt wird und Fig. 1 is a process diagram of a first procedure, in which the exhaust gas is subjected to a spray absorption scrubbing, for example, and two traveling layers are arranged in a container, and the adsorbent of the first layer is at least partially fed back to the traveling layer and
Fig. 2 ein Verfahrensschema, bei dem das aus der ersten Schicht abgezogene Adsorptionsmaterial insgesamt der Feuerungsanlage zugeführt wird. Fig. 2 shows a process diagram in which the adsorption material withdrawn from the first layer is supplied to the furnace as a whole.
Das aus einer Feuerungsanlage (1) eines Dampferzeugers kommende, Schwefeldioxid und Stickstoffoxide enthaltende Abgas wird gemäß Fig. 1 einer Sprühadsorptionswäsche in einem Sprühsorptionsreaktor (2) unterzogen, in dem das Abgas mit einer durch eine Zerstäubereinrichtung (3) feinstversprühten Additiv-Wasser-Suspension behandelt und dabei vom Hauptanteil an Schwefeldioxid befreit wird. Während dieser Schwefeldioxideinbindung trocknet die eingesprühte Suspension im Reaktor (2) zu einem Pulver aus, das an einer Austrittsstelle (4) eines trichterförmigen Teils des Reaktors (2) aus dem Prozeß entfernt wird. Das so teilentschwefelte und grob entstaubte Abgas enthält in Staubform Flugstaub, Additiv, Sulfite und Sulfate des Additivs und Schwermetallverbindungen.The a steam generator coming from a furnace (1), sulfur dioxide and nitrogen oxides-containing exhaust gas is shown in FIG. 1 subjected to Sprühadsorptionswäsche in a Sprühsorptionsreaktor (2), in which the exhaust gas-water suspension additive treated with a feinstversprühten through an atomizer (3) and is freed from the majority of sulfur dioxide. During this sulfur dioxide incorporation, the sprayed-in suspension dries out in the reactor ( 2 ) to form a powder which is removed from the process at an exit point ( 4 ) of a funnel-shaped part of the reactor ( 2 ). The partially desulfurized and coarsely dedusted exhaust gas contains dust, additive, additive, sulfite and sulfate of the additive and heavy metal compounds in dust form.
Über eine Leitung (5) gelangt das Abgas in eine Filteranlage (6), die ein Elektro- oder ein Gewebefilter, ein Zyklon oder eine andere bekannte Einrichtung zur trockenen Staubabscheidung sein kann. Bei entsprechend kleinen Staubmengen im teilentschwefelten Abgas kann ggf. auf diese Filteranlage verzichtet werden. Der durch das Filter (6) aus dem Abgas abgeschiedene Staub wird an einer tiefsten Stelle (7) über filtereigene Austragorgane abgeführt. Die Filteranlage kommt nur bei den Trocken- Verfahren zum Einsatz, nicht aber bei Naßverfahren.The exhaust gas passes through a line ( 5 ) into a filter system ( 6 ), which can be an electric or a fabric filter, a cyclone or another known device for dry dust separation. If the amount of dust in the partially desulfurized exhaust gas is correspondingly small, this filter system may be omitted. The dust separated from the exhaust gas by the filter ( 6 ) is removed at a deepest point ( 7 ) via the filter's own discharge elements. The filter system is only used for the dry process, but not for the wet process.
Das nunmehr vorgereinigte Abgas gelangt über eine Leitung (8), in die über eine Zuführleitung (9) Ammoniak in überstöchiometrischer Menge dem Abgas zugemischt wird, in einen Wanderschichtadsorber (10), in dem durch Jalousien (11) und (12) und eine gasdurchlässige Trennwand (13) zwei Wanderschichten (14) und (15) bestimmt sind, die von dem Abgas querdurchströmt werden. Durch die Zugabe des Ammoniaks werden die in dem Abgas enthaltenen Stickstoffoxide im wesentlichen nach den folgenden Reaktionsgleichungen:The now pre-cleaned exhaust gas passes through a line ( 8 ) into which ammonia is added to the exhaust gas in a stoichiometric amount via a supply line ( 9 ) into a traveling layer adsorber ( 10 ) in which blinds ( 11 ) and ( 12 ) and a gas-permeable one Partition ( 13 ) two traveling layers ( 14 ) and ( 15 ) are determined, which are traversed by the exhaust gas. By adding the ammonia, the nitrogen oxides contained in the exhaust gas essentially change according to the following reaction equations:
4 NO + 4 NH₃ + O₂ → 4 N₂ + 6 H₂O
2 NO₂ + 4 NH₃ + O₂ → 3 N₂ + 6 H₂O4 NO + 4 NH₃ + O₂ → 4 N₂ + 6 H₂O
2 NO₂ + 4 NH₃ + O₂ → 3 N₂ + 6 H₂O
reduziert, wobei die Gastemperatur vorzugsweise im Bereich von 80 bis 180°C, wiederum bevorzugt 80 bis 150°C, liegt.reduced, the gas temperature preferably in the range from 80 to 180 ° C, again preferably 80 to 150 ° C.
Die erste Wanderschicht (14) des Adsorbers (10) wird aus einem Bunker (16) mit frischem Bruchkoks mit einer Körnung bis 10 mm beschickt, im Falle der Verwendung von Koks oder Aktivkohle aus Braunkohle in einer Körnung bis 4 mm. In dieser als Tiefbettfilter ausgestalteten Wanderschicht (14) wird der im Rauchgas verbliebene Staubrest durch Ablagerung auf der Oberfläche der Koksstücke ausgefiltert. Gleichzeitig wird das Abgas von dem vergleichsweise geringen Teil des noch vorliegenden Schwefeldioxids befreit. Auch das sich bildende Ammoniumhydrogensulfat wird durch Ablagerung auf der Oberfläche der Koksstücke ausgefiltert.The first traveling layer ( 14 ) of the adsorber ( 10 ) is fed from a bunker ( 16 ) with fresh coke with a grain size of up to 10 mm, in the case of using coke or activated carbon made of brown coal with a grain size of up to 4 mm. In this traveling layer ( 14 ) designed as a deep bed filter, the dust residue remaining in the flue gas is filtered out by deposition on the surface of the coke pieces. At the same time, the exhaust gas is freed from the comparatively small part of the sulfur dioxide still present. The ammonium bisulfate that forms is also filtered out by deposition on the surface of the coke pieces.
Der beladene Bruchkoks wird an einer Austrittsstelle (17) aus dem Adsorber (10) abgezogen und einem Rüttelsieb (18) zugeführt, wo abgelagerte Staubpartikel, sowie Koksabrieb ausgeschieden werden. Der Bruchkoks wird, sofern er noch brauchbar ist, über eine Transportleitung (19) zum Bunker (16) rückgeführt. Andernfalls wird er über eine Transportleitung (20) der Feuerungsanlage des Dampferzeugers zugeführt, d. h. auf besonders einfache und wirtschaftlich vertretbare Weise entsorgt, da eine relativ aufwendige und somit teure Regenerierung des Bruchkokses aus wirtschaftlichen Erwägungen ausscheidet. Bei der Verbrennung in der Feuerungsanlage wird das am Bruchkoks adsorbierte Schwefeldioxid wieder freigesetzt und aus dem Abgas in dem Sprühabsorptionsreaktor (2) abgeschieden.The loaded coke is withdrawn from the adsorber ( 10 ) at an exit point ( 17 ) and fed to a vibrating screen ( 18 ), where deposited dust particles and coke dust are separated out. The broken coke, if it is still usable, is returned to the bunker ( 16 ) via a transport line ( 19 ). Otherwise, it is fed to the firing system of the steam generator via a transport line ( 20 ), ie disposed of in a particularly simple and economically justifiable manner, since a relatively complex and thus expensive regeneration of the coke ceases to be economically viable. During combustion in the furnace, the sulfur dioxide adsorbed on the coke is released again and separated from the exhaust gas in the spray absorption reactor ( 2 ).
Die Wandergeschwindigkeit der Schicht (14) ist so groß, daß das Abgas mit einem minimalen SO₂-Gehalt durch die Trennwand (13) in die zweite Wanderschicht (15) eintritt. Dieser Schicht können - falls erforderlich - weitere Schichten nachgeschaltet werden. Die zweite Wanderschicht wird von hochwertigem Adsorptionsmittel in Form von Aktivkohle und/oder Aktivkoks beschickt. Wegen des äußerst geringen Gehaltes an Schwefeldioxid wird die zweite Schicht nur sehr langsam desaktiviert, wodurch eine kleine Wandergeschwindigkeit des Adsorptionsmittels in der Wanderschicht (15) möglich wird und zugleich eine geringere Zahl von Regenerierungsschritten erforderlich ist. Wegen der geringen Beladung ist es auch möglich, die Schicht (15) chargenweise zu ersetzen. Das zu regenerierende Adsorptionsmittel wird an einer Austrittsstelle (21) des Adsorbers (10) ausgetragen und über eine Transportleitung (22) zu einer Regenerationseinrichtung (23) gefördert, wo sie zur Mehrfachverwendung in bekannter Weise einem Desorptionsprozeß, beispielsweise einer thermischen Behandlung oder einer Mikrowellenbestrahlung unterworfen wird. Danach wird das regenerierte Adsorptionsmittel über eine Transportleitung (24) zur zweiten Wanderschicht (15) zurückgeführt. Das in der Regenerationseinrichtung (23) anfallende Desorptionsgas wird über eine Leitung (25) abgezogen und dem Abgasstrom vor dem Sprühsorptionsreaktor (2) zugeführt. Es könnte auch je nach der Schwefeldioxid- Konzentration zu flüssigem Schwefeldioxid, elementarem Schwefel, Schwefelsäure oder anderen schwefelhaltigen Produkten verarbeitet werden. Das vollständig gereinigte Abgas verläßt die Gesamtanlage über einen dem Adsorber (10) nachgeschalteten Kamin (26).The traveling speed of the layer ( 14 ) is so great that the exhaust gas with a minimal SO₂ content enters through the partition ( 13 ) into the second traveling layer ( 15 ). If necessary, this layer can be followed by further layers. The second traveling layer is loaded with high-quality adsorbent in the form of activated carbon and / or activated coke. Because of the extremely low content of sulfur dioxide, the second layer is deactivated only very slowly, as a result of which a low migration speed of the adsorbent in the migration layer ( 15 ) is possible and at the same time a smaller number of regeneration steps is required. Because of the low loading, it is also possible to replace the layer ( 15 ) in batches. The adsorbent to be regenerated is discharged at an exit point ( 21 ) of the adsorber ( 10 ) and conveyed via a transport line ( 22 ) to a regeneration device ( 23 ), where it is subjected to a desorption process, for example a thermal treatment or microwave radiation, in a known manner for multiple use becomes. The regenerated adsorbent is then returned to the second migration layer ( 15 ) via a transport line ( 24 ). The desorption gas obtained in the regeneration device ( 23 ) is drawn off via a line ( 25 ) and fed to the exhaust gas stream upstream of the spray sorption reactor ( 2 ). Depending on the sulfur dioxide concentration, it could also be processed into liquid sulfur dioxide, elemental sulfur, sulfuric acid or other sulfur-containing products. The completely cleaned exhaust gas leaves the entire system via a chimney ( 26 ) downstream of the adsorber ( 10 ).
Bei der Ausführungsform gemäß Fig. 2 sind soweit als möglich dieselben Bezugszeichen verwendet worden.In the embodiment according to FIG. 2, the same reference numerals have been used as far as possible.
Die Ausführungsform gemäß Fig. 2 unterscheidet sich von der Ausführungsform gemäß Fig. 1 im wesentlichen dadurch, daß an Stelle des einen Wanderschichtadsorbers mit einem Behälter (2) von einander getrennte Wanderschichtreaktoren (27) und (28) vorgesehen sind, in denen jeweils die erste Schicht (14) und die zweite Schicht (15) geführt sind. Die beiden Wanderschichtreaktoren (27) und (28) sind durch eine Leitung (29) mit einander verbunden, in der eine Meßstelle (30) für die Erfassung des Schwefeldioxid- und Stickstoffoxid-Gehaltes angeordnet ist. Es können auch getrennte Meßstellen vorgesehen sein. Weiterhin ist der Leitung (29) eine Zumischeinrichtung (31) für die Zumischung von Ammoniak zugeordnet. Diese Zumischeinrichtung (31) weist ein schematisch dargestelltes Ventil (32) für die Steuerung der Einbringung von Ammoniak in die Leitung (29) auf. Der Leitung (9) ist eine weitere NOX-SO₂-Meßstelle (33) zugeordnet, die ein Ventil (34) ansteuert, das der Zumischeinrichtung (9) zugeordnet ist (eine solche Anordnung kann auch bei der Fig. 1 eingesetzt werden).The embodiment according to FIG. 2 differs from the embodiment according to FIG. 1 essentially in that instead of the one traveling layer adsorber with a container ( 2 ) separate traveling layer reactors ( 27 ) and ( 28 ) are provided, in each of which the first Layer ( 14 ) and the second layer ( 15 ) are guided. The two moving-layer reactors ( 27 ) and ( 28 ) are connected to one another by a line ( 29 ) in which a measuring point ( 30 ) for detecting the sulfur dioxide and nitrogen oxide content is arranged. Separate measuring points can also be provided. A line ( 31 ) for the addition of ammonia is also assigned to the line ( 29 ). This admixing device ( 31 ) has a schematically illustrated valve ( 32 ) for controlling the introduction of ammonia into the line ( 29 ). The line ( 9 ) is assigned a further NO X SO₂ measuring point ( 33 ) which controls a valve ( 34 ) which is assigned to the admixing device ( 9 ) (such an arrangement can also be used in FIG. 1).
Über die Zumischeinrichtung (9) wird Ammoniak bezogen auf NOX und SO₂ überstöchiometrisch zugeführt, während über die Zumischeinrichtung (31) Ammoniak bezogen auf NOX im wesentlichen stöchiometrisch zugeführt wird.About the admixing device ( 9 ) ammonia based on NO X and SO₂ is supplied over-stoichiometric, while via the admixing device ( 31 ) ammonia based on NO X is supplied essentially stoichiometric.
Die der Entnahmestelle (17) zugeordnete Zellenradschleuse wird von der Meßstelle (30) her so angesteuert, daß die Fließgeschwindigkeit in der Wanderschicht (14) so eingestellt wird, daß der Rest-SO₂-Gehalt in der Leitung (29) gerade gegen 0 tendiert.The removal point ( 17 ) assigned to the rotary valve is controlled by the measuring point ( 30 ) so that the flow rate in the traveling layer ( 14 ) is set so that the residual SO₂ content in the line ( 29 ) tends towards 0.
Bei der Ausführungsform gemäß Fig. 2 ist eine Siebung und Rückführung des Adsorptionsmittels nicht vorgesehen, sondern das gesamte abgezogene Adsorptionsmittel wird über Leitung (20) der Feuerungsanlage (1) zugeführt.In the embodiment according to FIG. 2, screening and recycling of the adsorbent is not provided, but the entire adsorbent withdrawn is fed to the furnace ( 1 ) via line ( 20 ).
Das Verhältnis des über Leitung (20) der Feuerungsanlage (1) zugeführten brennbaren Materials bei der Ausführungsform gemäß Fig. 1 kann variiert werden, indem unter Umständen mehr oder weniger Material über die Leitung (19) über die Wanderschicht im Kreis gefahren wird. Selbstverständlich muß bei der Fig. 1 der abgezogene Teil ersetzt werden, während bei der Ausführungsform gemäß Fig. 2 der gesamte abgezogene Teil fortlaufend ersetzt werden muß. Das billige in der ersten Schicht verwandte Adsorptionsmittel, vorzugsweise Braunkohlenkoks, Braunkohlenaktivkoks oder Braunkohlenaktivkohle, kann wirtschaftlich in der Feuerung verbrannt werden; eine Regenerierung ist nicht wirtschaftlich. Diese könnte sich nur für das höherwertige Adsorptionsmittel in der zweiten Schicht lohnen. The ratio of the combustible material supplied via line ( 20 ) to the firing system ( 1 ) in the embodiment according to FIG. 1 can be varied by possibly driving more or less material in a circle via line ( 19 ) over the traveling layer. Of course, in FIG. 1, the removed part must be replaced, while in the embodiment according to FIG. 2, the entire removed part must be replaced continuously. The cheap adsorbent used in the first layer, preferably lignite coke, lignite activated coke or lignite activated carbon, can be burned economically in the furnace; regeneration is not economical. This could only be worthwhile for the higher-quality adsorbent in the second layer.
Obwohl das Verfahren im Zusammenhang mit den Fig. 1 und 2 nur in Zusammenhang mit einem Sprühadsorptionsschritt zur Entfernung des Hauptanteils an Schwefeloxiden beschrieben worden ist, können auch andere nasse oder trockene Waschverfahren eingesetzt werden. Bei einem nassen Waschverfahren wäre eine Tröpfchenabscheidung nach dem Wäscher erforderlich.Although the method in connection with FIGS. 1 and 2 has only been described in connection with a spray adsorption step to remove the main part of sulfur oxides, other wet or dry washing methods can also be used. With a wet washing process, droplet separation after the washer would be required.
Es wäre auch denkbar, bei der Ausführungsform gemäß Fig. 1, bei der beide Wanderschichten in einem Behälter angeordnet sind, durch geeignete Maßnahmen eine Einbringung von Ammoniak im Bereich der Trennwand vorzunehmen. Es ist jedoch einfacher, das Ammoniak in eine Verbindungsleitung zwischen zwei getrennten Behältern einzubringen.It would also be conceivable in the embodiment according to FIG. 1, in which both walking layers are arranged in a container, to introduce ammonia in the region of the partition wall by means of suitable measures. However, it is easier to introduce the ammonia into a connection line between two separate containers.
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