DE3438502C2

DE3438502C2 -

Info

Publication number: DE3438502C2
Application number: DE19843438502
Authority: DE
Inventors: Horst-Eckart Dr.-Ing. 8521 Moehrendorf De Vollmar
Original assignee: Uranit GmbH
Current assignee: Uranit GmbH
Priority date: 1984-10-18
Filing date: 1984-10-18
Publication date: 1993-04-01
Also published as: DE3438502A1

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Trennung der Mole küle eines gasförmigen UF₆-Isotopengemischs gemäß dem Ober begriff von Patentanspruch 1, sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß dem Oberbegriff von Patentanspruch 4.The invention relates to a method for separating the moles of a gaseous UF ₆ isotope mixture according to the preamble of claim 1, and a device for carrying out the method according to the preamble of claim 4.

Aus der US-PS 43 34 883 ist es bekannt, ein gasförmiges UF₆-Isotopengemisch über eine Düse mit Überschallgeschwindigkeit adiabatisch in einen Kanal zu entspannen und das so abgekühlte Isotopengemisch mit Laserlicht zu bestrahlen. Dabei wird der Laser so eingestellt, daß das Laserlicht selektiv Moleküle anregt, die nur eine bestimmte Art von Isotopen enthalten. Die angeregten Moleküle werden mit physikalischen oder chemischen Mitteln von den nicht angeregten Molekülen getrennt. Durch diese Art der Verfahrensführung wird die Selektivität gegenüber einer Bestrahlung bei Raumtemperatur erhöht.From US-PS 43 34 883 it is known to adiabatically relax a gaseous UF ₆ isotope mixture via a nozzle at supersonic speed and to irradiate the cooled isotope mixture with laser light. The laser is adjusted so that the laser light selectively excites molecules that only contain a certain type of isotope. The excited molecules are separated from the non-excited molecules by physical or chemical means. This type of process control increases the selectivity compared to irradiation at room temperature.

Aus der DE-OS 24 47 762 ist ein gattungsgemäßes Verfahren bekannt, bei dem die über Photodissoziation oder über eine photoaktivierte Reaktion aus den angeregten Molekülen erzeugten Produkte, z. B. UF₅, UF₄, auf einer Auffangplatte abgelagert werden. Die Auffangplatte ist innerhalb einer Vakuumkammer dem Bestrahlungsbereich in größerem Abstand nachgeschaltet. Die übrigen Moleküle des Gasstrahles werden abgesaugt.From DE-OS 24 47 762 a generic method is known in which the products generated by photodissociation or by a photo-activated reaction from the excited molecules, for. B. UF ₅ , UF ₄ , are deposited on a collecting plate. The collecting plate is arranged behind the radiation area at a greater distance within a vacuum chamber. The remaining molecules of the gas jet are suctioned off.

Bei einer derartigen Abtrennung der Produkte ist nicht aus zuschließen, daß im Anschluß an den Bestrahlungsbereich durch Sekundärprozesse Verluste auftreten, die die Ausbeute des Verfahrens mindern. Solche Sekundärprozesse sind bei spielsweise der Fluoraustausch oder die Rückreaktion des Fluorradikals mit UF₅ oder Reaktionen des UF₆ mit Radikalfängern.With such a separation of the products, it cannot be ruled out that secondary processes result in losses following the irradiation area which reduce the yield of the process. Such secondary processes are, for example, the fluorine exchange or the back reaction of the fluorine radical with UF ₅ or reactions of the UF ₆ with radical scavengers.

Ausgehend von einem Verfahren mit den Merkmalen des Oberbe griffes des Anspruches 1 und weiterhin ausgehend von einer Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens mit den Merkmalen des Oberbegriffes des Anspruches 4 liegt der Er findung die Aufgabe zugrunde, die Isotopentrennung von gas förmigem UF₆ so auszugestalten, daß die bei der isotopen selektiven Dissoziation oder der photoaktivierten chemischen Reaktion der UF₆-Moleküle erzielte Selektivität bis zur Abtrennung der Produkte möglichst wenig beeinträchtigt wird und daß diese Abtrennung in Anpassung an die kontinuierliche Produkterzeugung ebenfalls kontinuierlich oder quasi-kontinuierlich abläuft.Based on a method with the features of the Oberbe handle of claim 1 and further starting from an apparatus for performing this method with the features of the preamble of claim 4, the invention is based on the task of designing the isotope separation of gaseous UF ₆ so that the selectivity achieved in the isotopically selective dissociation or the photoactivated chemical reaction of the UF ₆ molecules is impaired as little as possible until the products are separated, and that this separation also takes place continuously or quasi-continuously in adaptation to the continuous product production.

Zur Lösung dieser Aufgabe ist verfahrenstechnisch vorge sehen, daß man die Ablagerung der Produkte unmittelbar im Anschluß an die Bestrahlung durchführt, die Ablagerungs flächen mit den abgelagerten Produkten in kontinuierlicher oder diskontinuierlicher Folge in eine zweite Vakuumkammer transportiert und dort die Produkte durch Auffluorierung in gasförmiges UF₆ zurückverwandelt und die gasförmigen UF₆- Moleküle absaugt, nachfolgend in einer dritten Vakkuum kammer die erste Ablagerungsfläche mit einem Spülgas behandelt und abschließend in die erste Vakuumkammer zurückführt. Hinsichtlich der konstruktiven Ausgestaltung ist zur Lösung der Aufgabe vorgesehen, daßTo solve this problem, it is procedurally provided that one carries out the deposition of the products immediately after the irradiation, the deposition surfaces with the deposited products are transported in a continuous or discontinuous sequence into a second vacuum chamber and the products there by fluorination into gaseous UF ₆ converted back and suctioned off the gaseous UF ₆ molecules, subsequently treating the first deposition surface with a purge gas in a third vacuum chamber and finally returning it to the first vacuum chamber. With regard to the structural design, it is provided to solve the problem that

a) the deposit surfaces from a variety of thin-walled Sheets are made that form channels towards the gas jet or at an angle of maximum 30 ° are arranged at an angle to the gas jet,
b) the thin-walled sheets in continuous or discontinuous sequence together perpendicular to Direction of propagation of the gas jet are movable,
c) the thin-walled sheets in the direction of movement second vacuum chamber is assigned, which with a Inlet opening for the Auffluorierungsmittel and one Suction opening for fluorinated products is provided, and
d) the thin-walled sheets in the direction of movement in Connection to the second vacuum chamber a third Vacuum chamber is associated with an inlet opening and a suction opening for a purge gas is provided.

Bei einer derartigen Ausgestaltung des Trennverfahrens und der Trennvorrichtung ist in Strömungsrichtung des Gas strahles unmittelbar anschließend an denjenigen Bereich, in dem durch Bestrahlung mit Laserlicht der aus Verbindungen mit vermindertem Dampfdruck bestehende Produktstrom erzeugt wird, eine aus einer Vielzahl dünnwandiger Bleche be stehende Produktfalle angeordnet. An dieser Produktfalle wird der überwiegende Anteil des Produktstromes in Form einzelner Moleküle oder kleiner Cluster abgeschieden. Dabei werden durch die möglichst frühzeitige Abtrennung der Produkte von dem übrigen Gasstrom die Sekundärprozesse, welche die Selektivität und die Ausbeute der Produktab trennung mindern könnten, minimiert. Zweckmäßig werden dabei Länge und Form der durch die dünnwandigen Bleche ge bildeten Kanäle so an die Gasströmung angepaßt, daß die adiabatische Abkühlung des Verfahrensgases stromaufwärts erhalten bleibt und ein Teil der kinetischen Energie der Strömung durch schräge Verdichtungsstöße in eine Drucker höhung gewandelt wird. Die zur Produktabtrennung vorge sehenen dünnwandigen Bleche können dabei durch eine ent sprechende Formgebung oder durch Querverbindung mit Stütz blechen Strömungskanäle mit rechteckigem oder sechseckigem Querschnitt bilden. With such a design of the separation process and the separator is in the flow direction of the gas beam immediately after that area in that by irradiation with laser light from compounds existing product stream generated with reduced vapor pressure will be one of a variety of thin-walled sheets standing product trap arranged. On this product trap the majority of the product stream is in shape individual molecules or small clusters. Here are separated as early as possible Products from the rest of the gas stream the secondary processes, which the selectivity and yield of the product separation could be minimized. Be expedient length and shape of the ge through the thin-walled sheets formed channels so adapted to the gas flow that the adiabatic cooling of the process gas upstream is preserved and part of the kinetic energy of the Flow through oblique compression shocks into a printer elevation is changed. Pre-selected for product separation can see thin-walled sheets by ent speaking shape or by cross-connection with support flow channels with rectangular or hexagonal Form cross section.

Bezüglich der kontinuierlichen oder quasi-kontinuierlichen Ausgestaltung des Abtrennprozesses kann man derart vor gehen, daß die Abtrennbleche in einer gewissen zeitlichen Staffelung durch eine Art Schleuse in eine benachbarte Vakuumkammer bewegt werden, wobei gleichzeitig ein neuer Satz Abtrennbleche in die erste Vakuumkammer eingeführt wird. Zur Auffluorierung der Produkte in der zweiten Vakuumkammer werden zweckmäßig als Auffluorierungsmittel JF₇ oder F₂ verwendet. Die Auffluorierung kann dabei durch Aufheizung der Ablagerungsflächen in der zweiten Vakuum kammer oder durch eine Photoaktivierung des Auf fluorierungsmittels, also beispielsweise eine Laserbe strahlung, beschleunigt werden.With regard to the continuous or quasi-continuous design of the separation process, one can proceed in such a way that the separation plates are moved in a certain time interval through a kind of lock into an adjacent vacuum chamber, a new set of separation plates being introduced into the first vacuum chamber at the same time. To fluorinate the products in the second vacuum chamber, JF ₇ or F ₂ are expediently used as the fluorinating agent. The fluorination can be accelerated by heating the deposition surfaces in the second vacuum chamber or by photoactivating the fluorinating agent, for example laser radiation.

Wenn man in Weiterbildung der Erfindung die aus dünn wandigen Blechen aufgebauten Ablagerungsflächen auf einer Kreisbahn anordnet, ergibt sich eine besonders günstige Ausgestaltung der Abtrennvorichtung. Dabei besteht die Mög lichkeit, mehrere Entspannungsdüsen mit zugeordneten Vakuumkammern radialsymmetrisch anzuordnen, wobei die Gas zufuhr für die Entspannungsdüsen im Zentrum der Anordnung angeordnet ist.If you in the development of the invention from thin built-up metal sheets on a wall Arranging a circular path results in a particularly favorable one Design of the separation device. There is the possibility possibility of several relaxation nozzles with associated Arrange vacuum chambers radially symmetrically, the gas feed for the relaxation nozzles in the center of the arrangement is arranged.

Ein Ausführungsbeispiel der neuen Trennvorrichtung ist in der Figur schematisch im Querschnitt dargestellt.An embodiment of the new separation device is in the figure is shown schematically in cross section.

Die Figur zeigt einen Vakuumbehälter 1, in dem vier erste Vakuumkammern 2 radialsymmetrisch zueinander angeordnet sind. Jeder Vakuumkammer 2 ist im Zentrum der Anordnung eine adiabatische Entspannungsdüse 3 zugeordnet, der ein Bestrahlungsbereich 4 für eine Laserbestrahlung zugeordnet ist. Anschließend an den Bestrahlungsbereich 4 sind in radialer Richtung nach außen die Ablagerungsflächen in Form von dünnen Blechen 5 angeordnet, die sich unter Bildung von Kanälen in radialer Richtung erstrecken. Die dünnwandigen Bleche 5 sind insgesamt auf einer Kreisbahn angeordnet, welche die zwischen den Vakuumkammern 2 angeordneten Ge häuse 6 durchsetzt. In jedem Gehäuse 6 sind zwei weitere Vakuumkammern angeordnet, von denen die Vakuumkammer 7 mit einer Einlaßöffnung 10 für ein Auffluorierungsmittel und eine Absaugöffnung 11 für auffluorierte Produkte versehen ist, während eine Vakuumkammer 8 mit einer Einlaßöffnung 12 und einer Absaugöffnung 13 für ein Spülgas versehen ist. Die einzelnen Kammern sind dabei über Schleusen miteinander verbunden, durch die die dünnwandigen Bleche auf einer Kreisbahn hindurch bewegt werden.The figure shows a vacuum container 1 , in which four first vacuum chambers 2 are arranged radially symmetrically to one another. Each vacuum chamber 2 is assigned an adiabatic expansion nozzle 3 in the center of the arrangement, which is assigned an irradiation area 4 for laser irradiation. Subsequent to the irradiation area 4 , the deposition surfaces are arranged in the form of thin metal sheets 5 in the radial direction, which extend in the radial direction to form channels. The thin-walled sheets 5 are arranged in total on a circular path which passes through the housing 6 arranged between the vacuum chambers 2 Ge. In each housing 6 there are two further vacuum chambers, of which the vacuum chamber 7 is provided with an inlet opening 10 for a fluorinating agent and a suction opening 11 for fluorinated products, while a vacuum chamber 8 is provided with an inlet opening 12 and a suction opening 13 for a purge gas. The individual chambers are connected to one another via locks through which the thin-walled sheets are moved in a circular path.

Beim Betrieb der Vorrichtung wird im Zentrum der Anordnung das gasförmige Isotopengemisch F (Feed) eingespeist und über die Entspannungsdüsen 3 adiabatisch entspannt. Der sich dabei ergebende Gasstrahl wird im Bereich 4 mit Laser licht bestrahlt. Die dabei erzeugten Produkte P lagern sich auf den als dünnwandige Bleche ausgebildeten Ablagerungs flächen 5 ab und werden durch die Bewegung der Ablagerungs flächen auf einer Kreisbahn in die Vakuumkammer 7 transpor tiert und dort unter der Einwirkung des über die Einlaß öffnung 10 eingespeisten Auffluorierungsmittels A in gas förmiges UF₆ rückgewandelt und über die Absaugöffnung 11 abgesaugt. Beim Weitertransport der Ablagerungsflächen werden diese in der Vakuumkammer 8 mit Hilfe eines Spül gases S gespült und damit von Verunreinigungen gereinigt, die sich beim anschließenden Einsatz der Ablagerungsflächen in der nächsten Vakuumkammer 2 als nachteilig erweisen würden. Der am Ende der Vakuumkammer 2 verbleibende Rest strom T (Tails) des Gasstrahles wird über hier nicht näher dargestellte Pumpen ebenfalls abgesaugt.When the device is operating, the gaseous isotope mixture F (feed) is fed into the center of the arrangement and is expanded adiabatically via the expansion nozzles 3 . The resulting gas jet is irradiated with laser light in area 4 . The products P produced deposit on the formed as thin-walled deposition surfaces 5 and are transported by the movement of the deposition surfaces on a circular path in the vacuum chamber 7 and there under the action of the inflating agent fed via the inlet opening 10 in gas shaped UF ₆ converted back and suctioned through the suction opening 11 . When the deposit surfaces are transported further, they are flushed in the vacuum chamber 8 with the aid of a flushing gas S and are thus cleaned of impurities which would prove disadvantageous when the deposit surfaces are subsequently used in the next vacuum chamber 2 . The remaining stream T (tails) of the gas jet remaining at the end of the vacuum chamber 2 is also sucked off by pumps, not shown here.

Die gemäß diesem Ausführungsbeispiel vorgesehene kontinu ierliche Produktwandlung zu UF₆ in den Vakuumkammern 7 hat den Vorteil, daß bei einer Kaskadenschaltung mehrerer Trennstufen auf einen Puffer für die Produktströme verzich tet werden kann, wodurch das gesamte U-Inventar der Trenn bzw. Anreichungsanlage gering gehalten werden kann.The continuous product conversion to UF _{6 provided} in this embodiment in the vacuum chambers 7 has the advantage that a cascade connection of several separation stages means that a buffer for the product streams can be dispensed with, thereby keeping the entire U inventory of the separation or enrichment system low can.

Claims

1. A method for separating the molecules of a gaseous UF ₆ - isotope mixture, in which this is first adiabatically expanded in a vacuum chamber, the gas jet resulting from the expansion nozzle (feed stream) is irradiated with laser light, via photodissociation or a photo-activated chemical reaction deposits produced products (product stream) on deposition surfaces and sucks off the other molecules of the gas jet (tails stream), characterized in that the products are deposited immediately after the irradiation,
the deposition surfaces with the deposited products are transported in a continuous or discontinuous sequence into a second vacuum chamber and there
converting the products back into gaseous UF ₆ by fluorination and suctioning off the gaseous UF ₆ molecules,
subsequently treated in a third vacuum chamber from the first deposition surface with a purge gas and finally leads back into the first vacuum chamber.

2. The method according to claim 1, characterized in that one uses as the fluorinating agent JF ₇ or F ₂ .

3. The method according to claim 1, characterized in that one the deposition surfaces in the second vacuum chamber are heated or photoactivates the fluorinating agent.

4. An apparatus for performing the method according to claim 1, consisting of a first vacuum chamber with an arrangement of expansion nozzles for generating an extended radiation area, and downstream flow areas for the products and with suction channels for residual gases, characterized in that

a) the deposition surfaces ( 5 ) consist of a large number of thin-walled sheets which are arranged to form channels in the direction of the gas jet or at an angle of at most 30 ° to the gas jet,
b) the thin-walled sheets can be moved together in a continuous or dis continuous sequence perpendicular to the direction of expansion of the gas jet,
c) the thin-walled sheets in the direction of movement is assigned a second vacuum chamber ( 7 ), which is seen with an inlet opening ( 10 ) for a fluorinating agent and a suction opening ( 11 ) for fluorinated products, and
d) the thin-walled sheets in the direction of movement in connection to the second vacuum chamber a third vacuum chamber ( 8 ) is assigned, which is seen with an inlet opening ( 12 ) and a suction opening ( 13 ) for a purge gas ver.

5. The device according to claim 4, characterized in that the thin-walled sheets ( 5 ) are arranged on a circular path.

6. The device according to claim 4, characterized in that the thin-walled sheets flow channels with rectangular or hexagonal cross section.

7. The device according to claim 5 or 6, characterized by a radially symmetrical arrangement of several expansion nozzles ( 3 ) with associated vacuum chambers ( 2 ), wherein the gas supply for the expansion nozzles is arranged in the center of the order.