DE3313251C2 - Process for preparing spherical fuel assemblies for final disposal - Google Patents
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Abstract
Für abgebrannte kugelförmige Brennelemente aus Hochtemperaturreaktoren besteht bisher ein Konzept, diese in Behältern und Kannen endzulagern. Eine direkte Endlagerung dieser Brennelemente, die eine Graphitschale mit offenen Poren besitzen, ist möglich, wenn man die in den offenen Poren sitzende Spaltstoffe und Spaltprodukte herauslöst und ggf. anschließend die Poren mit salzlaugebeständigen Verbindungen verschließt.For spent spherical fuel elements from high-temperature reactors, there has been a concept to date to store them in containers and cans. A direct final storage of these fuel elements, which have a graphite shell with open pores, is possible if the fissile substances and fission products located in the open pores are removed and the pores are then sealed with brine-resistant compounds, if necessary.
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Vorbereitung von kugelförmigen Brennelementen zur Endlagerung nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Ein solches Verfahren ist z. B. aus dem Bericht zur Reaktortagung 1980, Berlin (25.-27. März 1980), S. 501-504 bereits bekannt.The invention relates to a method for preparing spherical fuel assemblies for final storage according to the preamble of claim 1. Such a method is z. B. from the report on the reactor conference 1980, Berlin (March 25-27, 1980), pp. 501-504 already known.
Ein Konzept zur Entsorgung der Brennelemente aus Kernkraftwerken sieht die direkte Endlagerung der Brennelemente ohne vorherige Wideraufarbeitung vor. Zum sicheren Einschluß der in den Brennelementen vorhandenen Quellen radioaktiver Strahlung (Kernbrennstoffe, Spalt- und Aktivierungsprodukte) ist vorgesehen, diese Elemente in für lange Zeiträume korrosionsbeständigen Spezialbehältern bzw. Gebinden in Salzstökken einzulagern. Die Korrosionsbeständigkeit soll dabei auch im Störfall des Flüssigkeitseinbruchs in den Salzstock gewährleistet sein. Diese Anforderungen führten dazu, spezielle Graphitwerkstoffe als Behälter- oder Gebindematerial in die engere Auswahl zu ziehen, da Graphit sowohl gegen Salz als auch gegen die im Störfall auftretenden Salzlaugen langfristig resistent ist. Weiterhin müssen diese Behälter bzw. Gebinde dem Gebirgsdruck widerstehen.A concept for the disposal of the fuel elements from nuclear power plants provides the direct disposal of the Fuel assemblies without prior reprocessing. For the safe containment of those present in the fuel assemblies Sources of radioactive radiation (nuclear fuel, fission and activation products) are provided, these elements in special containers or containers in salt domes that are corrosion-resistant for long periods of time to store. The corrosion resistance should also be in the event of a breakdown in the liquid in the salt dome to be guaranteed. These requirements led to the use of special graphite materials as container or Container material to be shortlisted, since graphite is against both salt and against that in the event of a malfunction occurring brine is resistant in the long term. Furthermore, these containers or containers must dem Withstand mountain pressures.
Brennelemente aus Hochtemperaturreaktoren (HTR) bestehen bereits zum überwiegenden Teil aus Graphitwerkstoffen.
Etwa 6 bis 11 g Brenn- bzw. Spaltstoff in Form von Mikrokugeln aus Uranoxid und ggf. Thoriumoxid
wird mit Pyrokohlenstoff und ggf. Siliziumkarbid gas- und flüssigkeitsdicht beschichtet. Diese beschichteten
Teilchen von etwa 1 mm Durchmesser werden anschließend in eine Graphitmatrix von ca. 200 g Gewicht
eingebracht. Das fertige Brennelement ist kugelförmig und so aufgebaut, daß die beschichteten Teilchen sich im
Kugelinnern in einer brenn- bzw. spaltstoffhaltigen Zone von 5 cm Durchmesser befinden, welche außen allseitig
von einer 5 mm dicken brennstofffreien Schale umschlossen wird. Diese Elemente zeichnen sich neben ihrer
bereits vom chemischen Aufbau her gegebenen Resistenz gegen Salz bzw. Salzlauge auch durch eine extrem
hohe Festigkeit aus. Diese hohe Festigkeit verbunden mit der Kugelgestalt und dem vergleichsweise kleinen
Durchmesser von nur 6 cm bewirkt, daß HTR-Brennelemente
gegen hydro- und lithoscatische Gebirgsdrücke von Salzlagerstätten unempfindlich sind.
Der Herstellungprozeß bringt es jedoch mit sich, daßFuel elements from high-temperature reactors (HTR) already consist predominantly of graphite materials. About 6 to 11 g of fuel or fissile material in the form of microspheres made of uranium oxide and optionally thorium oxide is coated with pyrocarbon and optionally silicon carbide in a gas- and liquid-tight manner. These coated particles with a diameter of about 1 mm are then introduced into a graphite matrix weighing about 200 g. The finished fuel assembly is spherical and constructed in such a way that the coated particles are located inside the sphere in a fuel or fissile material-containing zone of 5 cm diameter, which is surrounded on all sides by a 5 mm thick fuel-free shell. In addition to their chemical structure, these elements are characterized by their extremely high resistance to salt and brine. This high strength combined with the spherical shape and the comparatively small diameter of only 6 cm means that HTR fuel elements are insensitive to hydro- and lithoscatic rock pressures from salt deposits.
However, the manufacturing process entails that
ίο die Graphitmatrix etwa 10% offenes Porenvolumen aufweist und daß ein wenn auch sehr geringer Teil der beschichteten Teilchen (Größenordnung 1 pro 100 000) Risse in den Beschichtungen aufweist. Weiterhin können im Reaktorbetrieb Teilchen defekt werden, hier ist eine Rate von höchstens 1 pro 10 000 vorgegeben. Diese wenn auch geringe Menge an defekten Teilchen, verbunden mit der Porosität der Graphitmatrix, ermöglicht einmal eine gewisse Freisetzung von Spaltprodukten nach außen, zum anderen aber den Zutritt von Flüssigkeiten und damit grundsätzlich die Auslaugung von Spaltprodukten und möglicherweise auch Spaltstoff aus dem Brennelement. Darüber hinaus enthält der Matrixgraphit geringe Mengen an Verunreinigungen, die während des Reaktoreinsatzes aktiviert werden können.ίο the graphite matrix has about 10% open pore volume and that a very small proportion of the coated particles (order of magnitude 1 per 100,000) Has cracks in the coatings. Furthermore, particles can become defective in reactor operation, here is a rate of no more than 1 per 10,000 is specified. These albeit small amount of defective particles associated with the porosity of the graphite matrix on the one hand a certain release of fission products to the outside, on the other hand the ingress of liquids and thus basically the leaching of fission products and possibly also fission material the fuel assembly. In addition, the matrix graphite contains small amounts of impurities that occur during the reactor insert can be activated.
Auch zu diesen Aktivierungsprodukten besteht über die Matrixporosität eine begrenzte Zugänglichkeit und damit die Möglichkeit der Auslaugung. Es ist daher beschrieben worden, diese kugelförmigen Brennelemente in Behältern bzw. Kannen einzubringen und endzulagern (Bericht zur Reaktortagung 1980, Berlin (25. bis 27.3.1980), Seiten 501 - 504).There is also limited accessibility to these activation products via the matrix porosity, and thus limited the possibility of leaching. It has therefore been described these spherical fuel assemblies to be brought into containers or cans and disposed of (report on the reactor conference 1980, Berlin (25th to March 27, 1980), pages 501 - 504).
Aus der DE-OS 31 44 754 ist es bekannt, radioaktive Abfälle mit Graphitpulver und einem anorganischen Bindemittel zu verpressen und diese Preßlinge mit einer abfallfreien Schale aus Graphit und anorganischem Bindemittel allseitig zu umpressen. Das zusätzliche Umpressen mit einer Graphitschale ist im Prinzip auch bei kugelförmigen Brennelementen aus Hochtemperaturreaktoren möglich, bedingt aber einen sehr hohen technischen und kostenmäßigen Aufwand.From DE-OS 31 44 754 it is known to radioactive waste with graphite powder and an inorganic To compress binder and these compacts with a waste-free shell made of graphite and inorganic binder to be pressed on all sides. The additional pressing with a graphite shell is in principle also with spherical fuel elements from high-temperature reactors possible, but requires a very high technical level and expense.
Aus der DE-OS 29 17 437 ist ein Verfahren bekannt, radioaktive Abfälle zur Endlagerung in eine Kohlenstoffmatrix einzubinden. Bei kugelförmigen Brennelementen für Hochtemperaturreaktoren werden dabei die brennstofffreien Kugelschalen abgedreht und die brennstoffhaltigen Kugelkerne in ein Graphit-Bindemittelgemisch eingepreßt. Auch hier muß ein hoher Aufwand betrieben werden.From DE-OS 29 17 437 a method is known embed radioactive waste in a carbon matrix for final disposal. With spherical fuel assemblies For high-temperature reactors, the fuel-free spherical shells are turned off and the fuel-containing spherical cores pressed into a graphite-binder mixture. Here, too, must be a high one Effort.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung,It was therefore the object of the present invention to
so ein Verfahren zur Vorbereitung von kugelförmigen Brennelementen aus Hochtemperaturreaktoren zur Endlagerung zu entwickeln, wobei die Brennelemente aus einer spaltstoffhaltigen Zone im Kugelinnern und einer spaltstofffreien Graphitschale mit einem Anteil an offenen Poren bestehen, mit dessen Hilfe die Brennelemente ohne großen Aufwand direkt gelagert werden können, ohne Gefahr der Auslaugung von Spaltstoffen und Aktivierungsprodukten im Falle eines Wassereinbruchs in das Endlager.such a process for the preparation of spherical fuel elements from high-temperature reactors for Develop final disposal, with the fuel elements from a fissile-containing zone in the interior of the sphere and consist of a graphite shell free of fissile material with a proportion of open pores, with the help of which the fuel elements can be stored directly without great effort, without the risk of leaching of fissile materials and activation products in the event of water ingress into the repository.
Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß durch das Verfahren nach Anspruch 1 gelöst.This object was achieved according to the invention by the method according to claim 1.
Die so behandelten Brennelemente können ohne Einbettung in einem Behälter oder einer Kamme endgelagert werden. Es hat sich als vorteilhaft erwiesen, die offenen Poren der Graphitschale der Brennelemente nach dem Herauslösen der radioaktiven Stoffe mit salzlaugebeständigen anorganischen Salzen, aushärtbaren Kunststoffen, oxidischen Verbindungen oder MetallenThe fuel elements treated in this way can be disposed of in a container or chamber without being embedded will. It has proven advantageous to use the open pores of the graphite shell of the fuel assemblies after the radioactive substances have been dissolved out with inorganic salts resistant to sodium hydroxide, hardenable Plastics, oxidic compounds or metals
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zu imprägnieren. Hierfür eignen sich beispielsweise Blei oder Bariumchlorid, aber auch alle anderen bekannten salzlaugebeständigen organischen und anorganischen Stoffe. Besonders geeignet sind solche Stoffe, die mit der Salzlauge schwerlösliche Verbindungen bilden.to impregnate. Lead, for example, is suitable for this or barium chloride, but also all other known ones Brine-resistant organic and inorganic substances. Substances that are particularly suitable are those with the brine form poorly soluble compounds.
Als Lösungsmmittel für das Herauslösen der Spaltprodukte kommen vorzugsweise flüssige bzw. gasförmige Stoffe infrage, wie sie auch beim analytischen Nachweis des von außen zugänglichen Spaltstoffes im Brennelement verwendet werden, wie Salpetersäure in geeigneter Konzentration oder Chlorgas.As a solvent for the dissolving out of the fission products Liquid or gaseous substances are preferred, as is the case with analytical detection of the externally accessible fissile material in the fuel assembly, such as nitric acid in suitable Concentration or chlorine gas.
Die nachfolgenden Beispiele sollen das erfindungsgemäße Verfahren näher erläutern:The following examples are intended to explain the process according to the invention in more detail:
Kugelförmige Brennelemente aus Hochtemperaturreaktoren werden in einen Behälter gefüllt, dieser wird evakuiert, um die in den offenen Poren des Brennelementgraphits vorhandene Luft zu entfernen und ein Eindringen der Lösesäure zu erleichtern. Anschließend wird der Behälter mit Salpetersäure gefüllt Mit Lösezeiten von 36—72 Stunden lassen sich bei einer Lösetemperatur von ca. 1000C die über die offene Porosität zugänglichen und damit nicht eingebundenen Aktivitätsträger (Spaltprodukte usw.) herauslösen. Der Behälter wird gespült, noch vorhandene Restsäure anschließend neutralisiert. Zur Trocknung der Elemente empfiehlt sich eine nochmalige Evakuierung der Behälter bei ca. 1000C Die so behandelten Brennelemente können dann direkt endgelagert werden.Spherical fuel elements from high-temperature reactors are filled into a container, which is evacuated in order to remove the air present in the open pores of the fuel element graphite and to make it easier for the dissolving acid to penetrate. Subsequently, the container is filled with nitric acid, with dissolving times of 36-72 hours, the accessible via the open porosity and thus not integrated type carrier can be at a dissolution temperature of about 100 0 C (decomposition products, etc.) dissolve out. The container is rinsed and any remaining acid is then neutralized. For drying of the elements one more time evacuation of the vessel at about 100 0 C recommends The treated fuel can then be disposed of directly.
Vorzugsweise werden die Poren der Graphitmatrix anschließend imprägniert. Die Imprägnierung erfolgt beispielsweise durch Füllen des evakuierten Behälters mit flüssigem Metall, wie z. B. Blei, das durch Beaufschlagen mit Druck in die Poren eingepreßt wird.The pores of the graphite matrix are then preferably impregnated. The impregnation takes place for example by filling the evacuated container with liquid metal, such as. B. Lead, which by impinging is pressed into the pores with pressure.
Alternativ dazu kann die Imprägnierung beispielsweise auch durch Füllen des Behälters mit einer Salzlösung erfolgen, aus der anschließend das Lösungsmittel ausgetrieben wird. Verwendet man hierbei z. B. BaC^ als Imprägniermittel, so kann es bei Wassereinbruch mit dem im Salzlager enthaltenen MgSO4 zu schwerstlöslichen BaSO4 reagieren und so einen laugenresistenten Porenverschluß bilden.Alternatively, the impregnation can also take place, for example, by filling the container with a salt solution, from which the solvent is then expelled. If you use this z. B. BaC ^ as an impregnating agent, it can react with the ingress of water with the MgSO 4 contained in the salt store to form BaSO 4 that is very difficult to dissolve and thus form an alkali-resistant pore seal.
45 Beispiel 2 45 Example 2
Die HTR-Brennelemente werden in einen Behälter gefüllt. Die Atmosphäre des Behälters wird durch Chlorgas ersetzt, welches bei ca. 800° C innerhalb von 24—28 Stunden die über die offene Porosität zugänglichen Aktivitätsträger als Chloride entfernt. Die entstandenen Chloride werden, soweit sie gasförmig vorliegen, zusammen mit überschüssigem Chlor abgepumpt, die übrigen durch Auswaschen herausgelöst.The HTR fuel assemblies are filled into a container. The atmosphere of the container is through Replaces chlorine gas, which at approx. 800 ° C within The activity carriers accessible through the open porosity are removed as chlorides for 24-28 hours. The resulting Chlorides, as far as they are in gaseous form, are pumped out together with excess chlorine the rest dissolved out by washing out.
Die Imprägnierung der Elemente kann anschließend wie in Beispiel 1 beschrieben durchgeführt werden.The elements can then be impregnated as described in Example 1.
Unabhängig von der gewählten Reinigungsmethode können nach Einbringen in das Salzlager die in der Schüttung vorliegenden Zwischenräume mit Salzpulver oder Granulat verfüllt werden. Sollte aus gebirgsmecha- |; nischen Gründen eine porenfreie Verfüllung zweckmäjjj ßig erscheinen, so kann die Verfüllung 2. B. mit Salzbe- ;.v ton oder Bitumen erfolgen.Regardless of the cleaning method selected, the in the Fill any spaces in between with salt powder or granules. Should be made of mountain mechanics |; nical reasons a pore-free backfill is practical the backfill can, for example, be filled with salt ; .v clay or bitumen.
Claims (4)
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|---|---|---|---|
| DE19833313251 DE3313251C2 (en) | 1983-04-13 | 1983-04-13 | Process for preparing spherical fuel assemblies for final disposal |
Applications Claiming Priority (1)
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|---|---|---|---|
| DE19833313251 DE3313251C2 (en) | 1983-04-13 | 1983-04-13 | Process for preparing spherical fuel assemblies for final disposal |
Publications (2)
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| DE3313251A1 DE3313251A1 (en) | 1984-10-25 |
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1983
- 1983-04-13 DE DE19833313251 patent/DE3313251C2/en not_active Expired
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE3313251A1 (en) | 1984-10-25 |
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