DE3230698A1

DE3230698A1 - Nuclear fuel production and nuclear waste treatment

Info

Publication number: DE3230698A1
Application number: DE19823230698
Authority: DE
Inventors: Veldon D. 24501 Lynchburg Va. Holaday jun.; Thomas A. 24502 Lynchburg Va. Thornton
Original assignee: Babcock and Wilcox Co
Current assignee: Babcock and Wilcox Co
Priority date: 1982-08-18
Filing date: 1982-08-18
Publication date: 1984-02-23

Abstract

An improved process is described for the production of nuclear fuel pellets and for recirculation of uranium dioxide with use of microwave radiation, microwave ovens replacing the known flame-resistant sintering and air-jolting furnaces .

Description

Titel: Kern-Brennstoff-erstellung und -abfall-Title: Core Fuel Creation and Waste

Aufarbeitung Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoff-Pellets und der Aufarbeitung von Uraniumdioxid und, im besonderen, die Bearbeitung und Rezirkulation von Uraniumdioxid. Work-up The invention relates to an improved method for Production of nuclear fuel pellets and the processing of uranium dioxide and, in particular, the processing and recirculation of uranium dioxide.

Uraniumdioxid (U02) ist der am meisten verwendete Brennstoff bei den heutigen Kraftwerksreaktoren, wobei das UO2 im allgemeinen in der Form von gesinterten Tabletten Verwendung findet, die in schlanke Metallrohre eingebracht und in diesen versiegelt werden, in sogenannten Brennstoffs.täben. Durch die Anordnung einer großen Anzahl derartiger Brennstoffstäbe wird eine Anhäufung von Spaltmaterial in ausreichender Konzentration geschaffen, um eine fortgesetzte Spaltreaktion innerhalb des Atomkerns sicherzustellen.Uranium dioxide (U02) is the most widely used fuel in the today's power plant reactors, with the UO2 generally in the form of sintered Tablets are used, which are introduced into slim metal tubes and in these be sealed in so-called fuel rods. By arranging a large With the number of such fuel rods, an accumulation of fissile material becomes sufficient Concentration created to keep a continued cleavage reaction within of To ensure atomic nucleus.

Für die Herstellung derartiger Kernbrennstoff-Pellets ist eine Anzahl verschiedener technischer Verfahren entwickelt worden, von denen sich das Verfahren der kalten Pressung von U02 - Puder in Tabletten, die in einem feuerfesten Ofen bei Temperaturen von etwa 0 1700 C zwischen drei und sechs Stunden in Wasserstoffatmosphäre gesintert werden. Dabei ist es kennzeichnend, daß nach dem Zusammenpressen die geformten Pellets in hoch- warmfesten Transportbehältern gelagert werden, die "Transportschiffe" genannt werden, die durch einen Sinterungs-Ofen gezogen oder geschoben werden, der mit hochwärrnefesten Keramiksteinen ausgerüstet ist, in welchem die Pellets in dichte haltbare Endprodukte geformt werden. Diese Behandlung jedoch benötigt einen Spezialofen, der elektrisch geheizt wird und der teuer zu betreiben und zu unterhalten ist, wobei die Temperatur eines solchen"pusher" und" walking-beam"dicht an der Grenze der Wirtschaftlichkeit liegt. Außerdem haben sich derartige öfen als nicht besonders anpassungsfähig für den Fall gezeigt, daß die Kernbrennstoff-Pellets aufbereitet oder rezirkuliert werden müssen.For the manufacture of such nuclear fuel pellets there are a number Various technical processes have been developed from which the process the cold pressing of U02 powder into tablets in a refractory oven at temperatures of about 0 1700 C between three and six hours in a hydrogen atmosphere be sintered. It is characteristic that after pressing together the shaped Pellets are stored in high-temperature-resistant transport containers, the "transport ships" that are pulled or pushed through a sintering furnace, the is equipped with highly heat-resistant ceramic stones in which the pellets are dense durable end products are molded. However, this treatment requires a special oven, which is electrically heated and which is expensive to operate and maintain, whereby the temperature of such a "pusher" and "walking beam" close to the limit of economic efficiency lies. In addition, such ovens have proven to be not particularly adaptable to demonstrated the case that the nuclear fuel pellets are processed or recirculated have to.

Während der Herstellung von Brennstoff-Pellets wird eine große Anzahl von Ausschuß-Pellets anfallen, die als gesintertes U02 und als Abfall-UO2 - Puder anfallen und rezirkuliert werden können. Bei einem bekannten Verfahren zur Wiedergewinnung von U02 für die Rezirkulation wird das Material in Luft beheizt, so daß U02 in U308 umgewandelt wird und dieses U308 ist als Material für die Rezirkulation verwendbar oder es kann reinere U02 beigemischt werden, wobei es häufig als organisches Verbindungspulver bei der ersten Phase der Herstellung von Brennstoff-Pellets Verwendung findet. U308 hat eine unterschiedliche Kristallstruktur gegenüber U02 und wenn es aus U02 geformt wird, verursachen die strukturellen Unterschiede ein Splittern und Brechen des ursprünglichen Gefügeaufbaues. Bei der früher gebrauch lichen Art der Umwandlung von UO2 in U308 zum recycling wurden im allgemeinen bekannte Heißluftöfen verwendet und, während das Material aufgeheizt wurde, wurde es geschütteltum ein Zerbrechen zu beschleunigen.During the production of fuel pellets, a large number of scrap pellets, which are sintered U02 and waste UO2 powder accumulate and can be recirculated. In a known method of recovery from U02 for the recirculation the material is heated in air, so that U02 in U308 is converted and this U308 can be used as a material for recirculation or purer U02 can be added, often as an organic compound powder is used in the first phase of the production of fuel pellets. U308 has a different crystal structure compared to U02 and if If it is molded from U02, the structural differences will cause splintering and breaking the original structure. With the previously used type Conversion of UO2 to U308 for recycling have generally been familiar to convection ovens and, while the material was being heated, it was shaken on Accelerate breaking.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, den bekannten Sinterungs-Ofen, wie er bei der Brennstoff-Pelletts-Herstellung Verwendung fand, zu ersetzen und die Rüttlungsvorrichtungen in dem Heißluftofen durch eine zweckmäßigere und wirtschaftlichere Konstruktion zu ersetzen.The invention is based on the object of the known sintering furnace, as it was used in the production of fuel pellets, and the vibrators in the hot air oven by a more convenient and economical one To replace construction.

Diese Aufgabe wird durch Mikrowellen-Induktionsheizung gelöst, die als Heizungsmechanismus seit langer Zeit dort Verwendung findet, wo die Möglichkeit besteht, die Empfänglichkeit der Wassermoleküle gegenüber den Mikrowellen auszunutzen. Das bedeutet, daß die Verwendung von Mikrowellen zum Teil Aufheizen von Materialien bisher darauf gerichtet war, daß die Mikrowellen Wassermoleküle erhitzen. Die Mikrowellen verursachen schnelle Wechsel in der Polarisation von Wassermolekülen und sie erzeugen dabei Hitze. Die vorliegende Erfindung besteht darin, daß Uraniumoxid mit stöchiometrischem UO2 aus U308 sowie gesinterte UO2 - Tabletten und Abfall UO2- Puder direkt einer Mikrowellenbeheizung zugänglich gemacht wird.This object is achieved by microwave induction heating that has been used as a heating mechanism for a long time wherever possible consists in exploiting the susceptibility of the water molecules to the microwaves. This means that the use of microwaves can partially heat up materials was previously aimed at the fact that the microwaves heat water molecules. The microwaves cause rapid changes in the polarization of water molecules and create them with heat. The present invention is that uranium oxide with stoichiometric UO2 from U308 as well as sintered UO2 tablets and waste UO2 powder directly one Microwave heating is made accessible.

Dadurch entsteht erfindungsgemäß der Vorteil, daß die bekannten gemauerten Sinteröfen und die oben geschilderten Heißluftöfen durch viel kleinere Mikrowellen-Brennkammern ersetzt werden können.This gives the invention the advantage that the known masonry Sintering ovens and the hot air ovens described above through much smaller microwave combustion chambers can be replaced.

Durch die Erfindung werden die Mängel der Brennstoff-Elementherstellung und Verwertung in den bisher bekannten Ofen überwunden und die Sinterungszeit herabgesetzt, wobei eine leichtere Anpassung an die Temperaturen ermöglicht wird, und höhere Temperaturen zu geringeren Kosten bei Verkleinerung des Energieverbrauches und des benötigten Raumes erzielt werden. Darüber hinaus wird kaum Material für die Brennkammer benötigt, wobei besonders zu betonen ist, daß durch die Beschädigung oder den Verlust eines Bauteiles nicht die gesamte Betriebsfähigkeit infrage gestellt werden. Darüber hinaus wird eine Verbesserung hinsichtlich der Verdichtung und der Porosität der gesinterten Erzeugnisse erreicht. Darüber hinaus werden die vielen Mängel, die mit der Rüttlung im he-ißen Ofen entstanden ausgeschaltet, indem die Aufheizungszeit für das UO2 zu seiner Oxidationstemperatur verkürzt wird und ein besseres Bruchgefüge der gesinterten UO2 - Pellets und ein praktisch einsatzfähigeres U308 - Puder erzeugt wird.The invention addresses the shortcomings of fuel element manufacture and recovery in the previously known Oven overcome and the sintering time reduced, allowing easier adaptation to the temperatures, and higher temperatures at lower costs while reducing energy consumption and the required space can be achieved. In addition, there is hardly any material for the combustion chamber is required, whereby it should be emphasized that by the damage or the loss of a component does not jeopardize the entire operability will. In addition, there is an improvement in terms of compaction and Porosity of the sintered products reached. In addition, the many Defects that arose with the vibration in the hot furnace eliminated by the The heating time for the UO2 to its oxidation temperature is shortened and a better broken structure of the sintered UO2 pellets and a more practically usable one U308 - powder is produced.

Die Erfindung bezieht sich auf ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Atombrennstoff-Pellets und für die Wiederaufbereitung von Uraniumdioxid, wobei die Erhitzung durch Mikrowellen in einemMikrowellen-Induktionsofen erfolgt. Nach einem typischen Ausführungsbeispiel wird während der Pelletsherstellung Uraniumdioxid und organische Bindermaterialien gemischt, geformt und in Tablettenform gepreßt. Die gepreßten kompakten Teile werden dann erhitzt, gesintert und auf Sinterungstemperatur in einen Mikrowellen-Induktions-Ofen in reduzierender Atmosphäre gehalten, nach welcher die gesinterten festen Teile auf Raumtemperatur gekühlt werden, wobei die Bedingungen der reduzierten Atmosphäre aufrechterhalten werden. Nach der Abkühlung werden die Tabletten als Grundlage für die Uraniumdioxid-Pellets verwendet. Ein Teil des bei der labrikation anfallenden Abfalluraniumdioxid-Pulvers und nicht weiter benutzbare gesinterte Uraniumdioxid-Pellets werden für die Rezirkulation in dem Mikrowelleninduktionsofen verwendet, in welchem das Material in oxidierender Atmosphäre aufgeheizt wird. In der Brennkammer wird das wiedergewonnene Urandioxid in ein U308 Pulver oxidiert und dann umgewandelt um mit Uraniumdioxid und organischem Binder den ersten Schritt für die Herstellung von Brennstoff-Pellets zu bilden.The invention relates to an improved method of manufacture of nuclear fuel pellets and for the reprocessing of uranium dioxide, being the heating is done by microwaves in a microwave induction oven. To In a typical embodiment, uranium dioxide is used during pellet manufacture and organic binder materials mixed, molded and compressed into tablet form. The pressed compact parts are then heated, sintered and brought to sintering temperature kept in a microwave induction oven in a reducing atmosphere, after which the sintered solid parts are cooled to room temperature, the Conditions of reduced atmosphere are maintained. After cooling down the tablets are used as the basis for the uranium dioxide pellets. A Part of the amount resulting from the fabrication Waste uranium dioxide powder and unusable sintered uranium dioxide pellets are used for recirculation used in the microwave induction furnace, in which the material is in oxidizing Atmosphere is heated. The recovered uranium dioxide is stored in the combustion chamber oxidized into a U308 powder and then converted to with uranium dioxide and organic Binder form the first step for making fuel pellets.

Brennstoff-Pellets für Kernreaktoren werden dadurch hergestellt, daß ein Uraniumdioxid (UO2-Pulver) die Industrie hat den Aus-druck UO2 angenommen, obwohl das stöchiometrische Ausgangspulver als UOz 05-2 15 angesehen wird) und es wird mit einem bekannten organischen Bindemittel vermengt. Die Menge des organischen Bindemittels ist nicht entscheidend aber es sollte in einem Bereich von etwa 0,1 bis 0,3 Gew.% Verwendung finden, so daß in der Mischung etwa 99,7 bis 99,9 % UO2 verbleiben. Dieser Betrag wird als genügend angesehen, um das Pulver während der Formgebung und während des Pressens zusammenzuhalten. Die Zeit, während der das Gemisch hergestellt wird, muß so groß sein, daß eine homogene Mischung erreicht wird. Nach dem Mischen wird das Gemisch geformt und kalt in grüne Pellets gepreßt, wobei der Preßdruck so groß sein muß, daß das Pulver aus etwa 50 % der theoretischen Mischungsdichte verdichtet wird. Dabei ist diese Maßgabe auf der Länge, dem Durchmesser und dem Gewicht der Endprodukte ausgerichtet.Fuel pellets for nuclear reactors are produced in that a uranium dioxide (UO2 powder) the industry has adopted the term UO2, though the stoichiometric starting powder is regarded as UOz 05-2 15) and it becomes mixed with a known organic binder. The amount of the organic Binder is not critical but it should be in a range of about 0.1 Up to 0.3% by weight are used, so that about 99.7 to 99.9% UO2 remain. This amount is considered sufficient to keep the powder during the Shaping and to hold together during pressing. The time during which the Mixture is prepared must be so large that a homogeneous mixture is achieved will. After mixing, the mixture is shaped and cold-pressed into green pellets, the pressing pressure must be so great that the powder from about 50% of the theoretical Mixture density is compressed. This stipulation is based on the length, the diameter and the weight of the final product.

Die Tabletten werden dann in einem Mikrowellen-Induktions-Ofen aufgeheizt und gesintert, wobei eine reduzierende Atmosphäre die im allgemeinen aus Nitrogen (N2) und Hydrogen (H2) besteht und, genauer gesagt, etwa 75 % H2 und 25 % N2 Gas enthält. Es ist jedoch auch möglich, jede reduzierenden Atmosphäre zu verwenden.The tablets are then heated in a microwave induction oven and sintered, with a reducing atmosphere generally consisting of nitrogen (N2) and Hydrogen (H2) consists and, more precisely, about 75% H2 and contains 25% N2 gas. However, it is also possible to use any reducing atmosphere to use.

Die Sintertemperatur liegt etwa in einem Bereich von 0 0 16ovo C bis 1800 C und die Tabletten werden in der reduzierenden Atmosphäre des Mikrowellen-Ofens auf Sintertemperatur für etwa zwei bis sechs Stunden gehalten um eine kompakte Dichte von etwa 95 % der theoretischen Dichte zu erreichen. Das Sintern in reduzierender Atmosphäre setzt die hyperstöchiometrischen Ausgangsprodukte UO2 05 bis 2,15 auf U02 herab.The sintering temperature is approximately in a range from 0 0 16ovo C to 1800 C and the tablets are in the reducing atmosphere of the microwave oven held at sintering temperature for about two to six hours to achieve compact density of about 95% of the theoretical density. Sintering in reducing Atmosphere sets the hyperstoichiometric starting products UO2 05 to 2.15 U02 down.

Nach dem Sintern werden die Tabletten auf etwa Raumtemperatur abgekühlt, wobei das Kühlen ebenfalls in reduzierender Atmosphäre stattfindet. Nach dem Kühlen sind die Tabletten die Ausgangsgrundlage fiir das später zu erreichende UO2-Pellets-Erzeugnis.After sintering, the tablets are cooled to around room temperature, the cooling also taking place in a reducing atmosphere. After cooling the tablets are the starting point for the UO2 pellet product to be achieved later.

Das oben beschriebene Verfahren zur Herstellung von Brennstoff-Pellets kann auch mit zus-ätzlichen Verfahrensschritten nach der Formgebung und der Pressung durchgeführt werden, jedoch vor der Sinterung. Mit den zusätzlichen Verfahrensschritten jedoch wird die Druckkraft so erhöht, daß das Pulver auf etwa 44 % der theoretischen Dichte gepreßt wird. Die zusätzlichen Schritte schließen die Maßnahme ein, den Kies durch Siebe zu führen, um ein Granulat zu bilden und dann das Granulat kalt in Pellet-Rohlinge zu pressen, wobei der Preßdruck genügend sein muß, um das Granulat auf etwa 50 % der theoretischen Dichte zu pressen. Zusätzlich kann U 0 -Pulver mit U02 38 und organischen Bindemiteln beim ersten Schritt der Brennstoff-Herstellung verwendet werden, wobei das U308 Pulver etwa 5 % des Gewichtes der Mischung ausmacht, wobei der Rest etwa 0,1 bis 0,3 % Bindemasse und etwa 94,7 bis 94,9 % U02 beträgt. Das U308 bildet den Pellet-Kies, während der Sinterung in reduzierender Atmosphäre wird dieser in U02 überführt.The method described above for making fuel pellets can also be done with additional process steps after shaping and pressing be carried out, but before sintering. With the additional procedural steps however, the compressive force is increased so that the powder is about 44% of the theoretical Density is pressed. The additional steps include the measure, the gravel to pass through sieves to form granules and then the granules cold into pellet blanks to press, whereby the pressure must be sufficient to reduce the granulate to about 50% to press the theoretical density. In addition, U 0 powder can be combined with U02 38 and organic binders are used in the first step of fuel production with the U308 powder making up about 5% of the weight of the mixture, with the remainder is about 0.1 to 0.3% binder and about 94.7 to 94.9% U02. That U308 forms the pellet gravel, while sintering in reducing the atmosphere this is transferred to U02.

Es wurde festgestellt, daß Uraniumoxid mit stöchiometrischem UO2 - Anteil durch das U308 die Mikrowellenerwärmung mit etwa 2450 MH Z aufnimmt, einer Frequenz die normalerweise schon bei normalen Küchen-Mikrowellengeräten Verwendung findet und daS das Material dabei sehr schnell auf sehr hohe rotglühende Temperaturen aufgeheizt wird. Es ist darauf hinzuweisen, daß ein konventioneller Mikrowellen-Ofen ausgewählt wurde, weil er sofort greifbar war. Es ist jedoch durchaus im Rahmen der Erfindung, andere Mikrowellen-Induktions-Herde, herkömmlicher oder nicht herkömmlicher Bauart zu verwenden, wobei auch an einen Betrieb mit unterschiedlichen Frequenzen zu denken ist. Andere keramische Materialien, wie Tonerde, Silizium, Niobium, Lithium und Graphit nehmen nicht so bereitwillig eine Mikrowellen-Strahlung zu 2450 MHZ an.It was found that uranium oxide with stoichiometric UO2 - Share by the U308 absorbs the microwave heating with about 2450 MH Z, one Frequency that is normally already used in normal kitchen microwave ovens finds and that the material very quickly to very high red-hot temperatures is heated. It should be noted that a conventional microwave oven was chosen because it was instantly tangible. However, it is quite within the framework of the invention, other microwave induction cookers, conventional or non-conventional Design to be used, with an operation with different frequencies is to be thought. Other ceramic materials such as alumina, silicon, niobium, lithium and graphite do not so readily take microwave radiation to 2450 MHz at.

Zu Untersuchung, daß tatsächlich Uraniumoxid mit stöchiometrischem UO2 -Anteil aus U308 die Mikrowellenstrahlung aufnimmt, wurde in der Weise durchgeführt, daß grüngepreßte UO2 -Pelbtteilchen in eine Aluminiumrohr gebracht werden, welches dann in einen konventionellen 2450 MH Mikrowellen-Ofen gelegt wird, wobei Mittel vorgesehen sind, eine reduzierende Atmosphäre in dem Rohr zu erzeugen, wobei die Enden des Aluminiumrohres mit feuerfestem Isolationsmaterial verstopft werden und das Rohr mit den darin befindlichen Tabletten erhitzt wird, wobei in dem Ofen eine reduzierende Atmospähre eines 2 und H2-Gasgemisches aufrechterhalten wird.To investigate that actually uranium oxide with stoichiometric UO2 content from U308 which absorbs microwave radiation was carried out in the manner that green-pressed UO2 particles are placed in an aluminum tube, which then placed in a conventional 2450 MH microwave oven, using agent are provided to generate a reducing atmosphere in the tube, the Ends of the aluminum pipe are plugged with refractory insulation material and the tube with the tablets in it is heated, with a reducing atmosphere of a 2 and H2 gas mixture is maintained.

Die Aufheizung erfolgt zu Beginn für zwei Minuten bei einer Einstellung (power setting) von 20, was bedeutet, daß 100 % der Ofenenergie über 20 % der Zeit geliefert wurde. Die ursprüngliche "power" von zwanzig (20) genügt, um die Feuchtigkeit zu beseitigen, die etwa vorhanden sein könnte. Daraufhin wurde die Powerzufuhr auf 30 eingestellt und fünf Minuten lang gehalten, um jede noch vorhandene Feuchtigkeit zu beseitigen.At the beginning the heating takes place for two minutes with one setting (power setting) of 20, which means that 100% of the furnace energy was delivered over 20% of the time. The original "power" of twenty (20) is sufficient to remove any moisture that might be present. Thereupon was the power supply set to 30 and held for five minutes to each to eliminate existing moisture.

Daraufhin wurde die Einstellung auf 70 für zehn Minuten gesetzt und anschließend auf 100 für weitere fünfzehn zusätzliche Minuten. Das Aluminiumrohr selbst war für die Mikrowellenstrahlung durchlässig und ließ die Strahlung und Wärme von allen Seiten an die Tabletten herankommen, sowohl von innen als auch von außen, wie es auch in normalen Brennöfen mit feuerfester Materialauskleidung üblich ist.The setting was then set to 70 for ten minutes and then to 100 for an additional fifteen minutes. The aluminum tube itself was transparent to the microwave radiation and let the radiation and heat the tablets can be accessed from all sides, both inside and outside, as is customary in normal kilns with refractory material lining.

0 Eine Aufheizung auf 1370 C wurde bereits nach nur fünfzehn Minuten Einstellung erreicht. Ein flackerndes Glühen aus dem Rohr begann etwa fünf Minuten nach der Einstellung auf 70, wobei das Glühen konstant bei einer Einstellung von 100 war, wobei eine Sintertemperatur von etwa 16200 C an der äußeren Oberfläche des Rohres gemessen wurde. Die Stromeinstellung auf 100 wurde für 15 Minuten gehalten und dann wurden die Tabletten im Ofen auf etwa Raumtemperatur abgekühlt, wobei die reduzierende Atmosphäre fortwährend aufrecht erhalten wurde. Die Messungen der Dichte wurden anschließend vorgenommen und ergeben sich aus der folgenden Tabelle: Preßling Durchmesser Länge Gewicht Dichte Theoretische Dichte: Nr. (cm) (cm) (g) (g/cc) (96) 1 ungesintert .70 1.04 2.24 5.59 51.00 (Iiontrolle) 2 gesintert .59 .85 2.12 9.12 83.21 Preßling Durchmesser Lange Gewicht Dichte Theoretische Dichte: Nr. (cm) (cm) (g) (g/cc) (96) 3 gesintert .58 .73 1.72 8.91 81,30 4 gesintert .59 .87 2.01 8.45 77.10 Es wurden zusätzliche Versuche mit UO2 - Pellet-Preßlingen der im allgemeinen am meisten verwendeten Größen durchgeführt. Die Tests wurden wie beschrieben durchgeführt mit Ausnahme der Tatsache, daß die Sinterungszeit auf vier Stunden herausgesetzt wurde und die Preßlinge einen inneren Durchmesser von etwa 0,3 cm aufwiesen. Die Dichte der Preßlinge wurde festgestellt und ergaben sich die folgenden Werte: Preßling Außen- Länge Gewicht Dichte Theoreti-Durchmesser sche Dichte: Nr. (cm) (cm) (g) (g/cc) (96) 1 .97 1.05 7.12 10.14 92.54 2 .97 1.11 7.87 10.52 96.02 3 .98 1.11 7.85 10.43 95.14 4 .98 1.-04 7.02 9.93 90.57 5 .97 1.04 7.01 10.07 91.92 6 .98 1.08 7.66 10,41 94.98 7 .98 1.10 7.76 10.43 95.19 8 .97 1.17 7.79 9.92 90.48 9 .98 1.14 7.71 9.86 89.95 10 .97 1.11 7.61 10.41 95.01 Es wurde Tonerde in der Sinterkammer verwendet, weil diese den hohen Temperaturen widerstehen kann aber nicht das Mikrowellenfeld beeinflußt. Metallische Komponenten konnten aus diesen Grunde nicht zur Anwendung kommen, weil sie Mikrowellen reflektieren. 0 It was heated to 1370 C after only fifteen minutes Attitude achieved. A flickering glow from the tube began for about five minutes after setting to 70 with the glow constant at a setting of 100, with a sintering temperature of about 16200 C on the outer surface of the pipe was measured. The power setting at 100 was held for 15 minutes and then the tablets were cooled in the oven to about room temperature, with the reducing atmosphere was continuously maintained. The measurements of density were then carried out and are shown in the following table: Compact Diameter Length Weight Density Theoretical Density: No. (cm) (cm) (g) (g / cc) (96) 1 unsintered .70 1.04 2.24 5.59 51.00 (ionic roll) 2 sintered .59 .85 2.12 9.12 83.21 Compact Diameter Long Weight Density Theoretical Density: No. (cm) (cm) (g) (g / cc) (96) 3 sintered .58 .73 1.72 8.91 81.30 4 sintered .59 .87 2.01 8.45 77.10 Additional tests were carried out with UO2 pellet pellets from the generally carried out the most used sizes. The tests were like described performed except for the fact that the sintering time is four Hours was exposed and the compacts have an inner diameter of about 0.3 cm. The density of the compacts was determined and found to be the the following values: pressed part outer length weight density theoretical diameter cal Density: No. (cm) (cm) (g) (g / cc) (96) 1 .97 1.05 7.12 10.14 92.54 2 .97 1.11 7.87 10.52 96.02 3 .98 1.11 7.85 10.43 95.14 4 .98 1.-04 7.02 9.93 90.57 5 .97 1.04 7.01 10.07 91.92 6 .98 1.08 7.66 10.41 94.98 7 .98 1.10 7.76 10.43 95.19 8 .97 1.17 7.79 9.92 90.48 9 .98 1.14 7.71 9.86 89.95 10 .97 1.11 7.61 10.41 95.01 It Alumina was used in the sintering chamber because it can withstand the high temperatures but cannot influence the microwave field. Metallic components could for this reason are not used because they reflect microwaves.

Während der Herstellung von Brennstoffelementen brauchen die Preßlinge nicht in Aluminiumrohren eingeschloseen werden aber Tonerdebehälter, -boote oder anderes Material das Mikrowellenstrahlungen nicht beeinflußt, kann als Transportmittel für die Preßlinge in den Mikrowellenöfen verwendet werden. Textpreßlinge von Uraniumdioxid mit einem organischen Binder, und, Uraniumdioxid und U308 mit einem organischen Binder wurden alle einer Mikrowellen-Bestrahlung unterworfen und ergaben, daß ein Mikrowellen-Ofen eine echte Alternative zu den bisher gebräuchlichen ausgemauerten Sinterungsöfen darstellt.During the manufacture of fuel elements, the compacts need However, clay containers, boats or alumina are not enclosed in aluminum tubes other material that does not affect microwave radiation can be used as a means of transport used for the compacts in the microwave ovens. Pressed pieces of uranium dioxide with an organic binder, and, uranium dioxide and U308 with an organic Binders were all subjected to microwave irradiation to give a Microwave ovens are a real alternative to the brick-lined ones that have been used up to now Represents sintering furnaces.

Die Rezirkulation von Abfall-Uraniumdioxíd ist ein wichtiger Zusatz zu der Brennelement-Herstellung.The recirculation of waste uranium dioxide is an important addition to the production of fuel assemblies.

Während der Herstellung von Pellets wird eine große Anzahl von gesinterten Uraniumdioxid-Pellets hergegestellt und Uraniumdioxid-Pulver ist für die Rezirkulation erhältlich. Gesinterte Pellets, die den Vorschriften nicht genügen und Uraniumdioxid-Puder oder Schleifabfälle, die während der Bearbeitung der Preßlinge entstehen, werden in einem Aluminium-Boot, -Gefäß oder ähnlichem Transportmaterial, welches die Mikrowellen-Bestrahlung nicht beeinflußt, angeordnet und für ein WiÇeraufbereiten und Recycling der Mikrowellen -Bestrahlung in einem Ofen unterworfen.During the production of pellets, a large number of sintered Uranium dioxide pellets are made and uranium dioxide powder is used for recirculation available. Non-compliant sintered pellets and uranium dioxide powder or grinding waste generated during the processing of the compacts in an aluminum boat, container or similar transport material, which the microwave radiation not influenced, arranged and for a microwave preparation and recycling -Subjected to irradiation in an oven.

Darüber hinaus kann jedes weitere Abfall-Uranium-Dioxid zugefügt werden und in dieser Art und Weise behandelt werden. Das Aufheizen dieses Materials zu seiner Oxidationstemperatur von mindestens 2000 C in dem Mikrowellenofen wird durch eine Mikrowellenbestrahlung in oxidierender Atmosphäre vervollständigt, im allgemeinen, aber nicht darauf beschränkt in Luft, in welcher UO2 zu U O - Pulver oxidiert wird.Any further waste uranium dioxide can also be added and be treated in that way. The heating of this material to its oxidation temperature of at least 2000 C in the microwave oven is through completes microwave irradiation in an oxidizing atmosphere, in general, but not limited to air, in which UO2 is oxidized to U O powder.

38 Ganz besondere Aufheizzeiten und Temperaturen sind nicht kritisch, aber das Aufheizen sollte mindestens über eine so lange Zeit erfolgen, daß das Material in ein feines schwarzes Puder umgewandelt wird, ein Prozeß, der eine Funktion der Menge des Materials ist. 38 Very special heating-up times and temperatures are not critical, but the heating should take place at least for a time long enough for the material to is converted into a fine black powder, a process that is a function of the Amount of material is.

Aber im allgemeinen in einem Temperaturbereich von etwa 400 bis 5000 C für etwa 20 bis 40 Minuten vollständig durchgeführt werden kann. In dem Ofen werden die Pellets auf einen Punkt erhitzt, bei welchem die äußere Pellet-Oberfläche in U308 oxidiert und sich von dem inneren UO2 - Pellet infolge der Unterschiede in der Dichte zwischen UO2 und U308 trennt, wobei UO2 eine größere Dichte aufweist. Mit der Einführung von frischen, nicht oxidierten Oberflächen, kann der Prozeß fortgesetzt werden, bis das gesamte Pellet oxidiert ist in ein schwarzes U308-Pulver. Das Uraniumdioxid-Pulver oder der Schleifschlamm, der bereits in Pulverform vorhanden ist, wird deshalb während des Heizen in oxidierender Atmosphäre gehalten, wobei der Schlamm sich sehr schnell in U308- Pulver verwandelt. Das oxidierte Produkt, das aus dem Ofen kommt, ist ein feines U308 Pulver, welches nach der Kühlung dazu verwendet werden kann, mit Uraniumdooxid und organischen Binder in der Herstellung von Brennstoff-Pellets verwendet zu werden.But generally in a temperature range of about 400 to 5000 C can be completed for about 20 to 40 minutes. Be in the oven the pellets are heated to a point at which the outer pellet surface is in U308 oxidizes and differs from the inner UO2 pellet as a result of the differences in the density separates between UO2 and U308, whereby UO2 has a higher density. With the introduction of fresh, non-oxidized surfaces, the process can continue until the entire pellet is oxidized into a black U308 powder. The uranium dioxide powder or the grinding sludge, which is already present in powder form, is therefore during The heating is kept in an oxidizing atmosphere, with the sludge dissolving very quickly transformed into U308 powder. The oxidized product that comes out of the oven is a fine U308 powder, which can be used after cooling, with uranium dooxide and organic binders to be used in the manufacture of fuel pellets.

Die Beheizung in dem Rezirkulationsofen kann fortlaufend oder intermittierend vor(Jenommen werden. Die Oxidation der Pellets jedoch wird unterstützt, wenn die Mikro- wellenbeheizung in ihrer Stärke verändert wird, wobei es zweckmäßig ist, den Ofen einzuschalten und dann vollständig auszuschalten. Nach einer Einschaltperiode, der sich eine Ausschaltperiode aiischließt, werden die UO2- Pellets extrem stark aufgeheizt, wenn die Mikrowellenstrahlung gespeichert wird. Gesinterte Pellets wurden total dadurch verkleinert, daß die Mikrowellenquelle abgeschaltet wurde und die Pellets oxidierten.The heating in the recirculation furnace can be continuous or intermittent before (can be taken. The oxidation of the pellets, however, is supported if the micro- wave heating is changed in its strength, whereby it it is advisable to switch the oven on and then switch it off completely. To a switch-on period followed by a switch-off period, the UO2 Pellets are extremely heated when the microwave radiation is stored. Sintered pellets were totally reduced in size by turning off the microwave source and the pellets oxidized.

Während das UO2- Material die Oxidationstemperatur durchschritt, war ihre Leitfähigkeit für Mikrowellenstrahlung sehr hoch. Wenn die Mikrowellenstrahlung unterbrochen wurde, beginnt das Material abzukühlen, jedoch oxidiert es während-dessen. Das Material kehrt unmittelbar zu rotglühenden Temperaturen zurück, wenn es erneut der Mikrowellenstrahlung unterworfen wird. Das plötzliche Aufheizen und Abkühlen verursacht sehr starke Wärme belastungen innerhalb der Struktur der Pellets. Die Wärmebelastungen zusammen mit den Belastungen,die durch die Unterschiede in der Dichte zwischen UO2 und U308 bestehen, verursachen einen Bruch der Preßlinge in statischem Zustand. Die immer wieder auftretenden neuen Oberflächen werden bei jedem Kühlkreislauf der Oxidation unterworfen und vervollständigen diese.While the UO2 material was passing through the oxidation temperature, was their conductivity for microwave radiation is very high. When the microwave radiation is interrupted, the material begins to cool, but it oxidizes in the meantime. The material immediately reverts to red-hot temperatures when it is renewed is subjected to microwave radiation. The sudden heating up and cooling down causes very high heat loads within the structure of the pellets. the Thermal loads along with the loads caused by the differences in the Density between UO2 and U308 will cause the compacts to break in static condition. The recurring new surfaces are with everyone The cooling circuit is subjected to oxidation and complete it.

Durch Laboratoriumsversuche wurde bestätigt, daß Muster von UO2 - Puder, welches in einem konventionellen 12450 MHZ - Mikrowellen-Ofen in einer oxidieren Atmosphäre ausgesetzt wurde, die Mikrowellenstrahlung direkt empfängt. Ein UO2-Puder in einer Menge von etwa 5 Gramm wird rotglühend in weniger als einer Minute und die Oxidation findet auf allen seinen Oberflächen in Kontakt mit Luft statt. Die Untersuchungen haben auch gezeigt, daß ein gesintertes Preßstück, das in ein Mikrowellenfeld gebracht wird, innerhalb von ein bis zwei Minuten auseinanderbricht als Folge des Oxidations- prozesses. Die Oxidation des Preßlings wird dadurch unterstützt, daß die Kraftzufuhr auf 50 heraufgesetzt wird. Die Brüche in den Preßlingen infolge der Dichte-Unterschiede und der aufgebrachten Wärmespannungen nahmen zu, wenn das Mikrowellenfeld arrund ausgeschaltet wurde. Die Oxidation wurde durch geringere Kraftzufuhr für das Mikrowellenfeld verstärkt, wobei entweder das Feld ein- oder ausgeschaltet oder intermittierenden Kräften ausgesetzt wurde. Die Hauptwirkung trat dadurch ein, daß immer neue UO2 - Oberflächen der Oxidation dabei ausgesetzt wurden.Laboratory tests have confirmed that samples of UO2 - Powder which is oxidized in a conventional 12450 MHz microwave oven in one Has been exposed to an atmosphere that receives microwave radiation directly. A UO2 powder in an amount of about 5 grams becomes red hot in less than a minute and the oxidation takes place on all of its surfaces in contact with air. the Research has also shown that a sintered compact that is exposed to a microwave field is brought apart within a minute or two as a result of the Oxidation process. The oxidation of the compact is thereby supports that the power supply is increased to 50. The breaks in the pellets due to the density differences and the applied thermal stresses increased, when the microwave field has been completely switched off. The oxidation was due to minor Power supply for the microwave field increased, with either the field on or turned off or subjected to intermittent forces. The main effect occurred because new UO2 surfaces were constantly exposed to oxidation became.

Claims

PATENT CLAIMS Process for the production of nuclear fuel pellets, g e -k e n n n z e i c h n e t through the following process steps: a) Mixing a predetermined amount of uranium dioxide with organic binder; b) forms and Pressing the mixture into pellet compacts; c) heating and sintering of the compacts in a microwave oven in a reducing atmosphere; d) Maintaining the sintering temperature and the reducing atmosphere for a period of time; e) cooling the compacts to about room temperature while maintaining the reducing atmosphere; and f) Post-processing, e.g. grinding the compacts into the desired shape of the final pellet product.

2. The method according to claim 1, characterized in that g e k e n n z e i c h -n e t, that the pressing of the compacts is carried out to a theoretical density of about 50%.

3. The method according to claim 1, characterized in that g e k e n n z e i c h -n e t, that the pressing of the compacts is carried out to a theoretical density of about 44%.

4. The method according to claim 1 and / or one of the following, characterized it is noted that between process steps b) and c) the Pressings are sieved to form granules and that the granules are pressed into pellets will.

5. The method according to claim 4, characterized in that g e k e n n z e i c h -n e t, that the pressing takes place on a theoretical density of about 50 / ó.

6. The method according to claim 1, characterized in that g e k e n n z e i c h -n e t that the compacts in the microwave oven at temperatures of about 1,600 "C to about 1,800 "C to be sintered.

7. The method according to claim 1 and / or one of the following, characterized it is not noted that the reducing atmosphere consists of a gas mixture is formed by N2 and Hz.

8. The method according to claim 7, characterized in that g e k e n n z e i c h -n e t, that the gas mixture contains about 75% Hs and 25% N2.

9. The method according to claim 1 and / or one of the following, characterized it is not noted that the ratio of uranium dioxide and organi scheri binding powder according to process step a) between about 99.7 and 99.9 % By weight to 0.1 and 0.3% by weight moved.

10. The method according to claim 1 and / or one of the following, characterized it is noted that the sintering temperature must be maintained after the process step d) is about 2 to 6 hours.

11. The method according to claim 1 and / or one of the following, characterized It is not noted that there is also a certain amount of U308 powder for mixing with the mentioned uranium dioxide and the organic binding powder is attached to process step a).

1 2. The method according to claim 11, characterized in that g e k e n n z e i c h -n e t that the amount of U3 08 powder is about 5% by weight of the total mixture.

13. Process for the recycling of sintered uranium dioxide reject pellets and uranium dioxide waste powder produced during manufacture of fuel pellets arises, not shown by the following process steps: a) Bringing in of sintered uranium dioxide pellets, uranium dioxide waste powder or a mixture both materials in a microwave induction oven; b) Heating up the introduced Material in the microwave induction furnace in an oxidizing atmosphere with the Requirement to oxidize the uranium dioxide in U3 Os powder; and c) transferring the U3 08 powder for mixing with uranium dioxide and organic binding powder in one Manufacturing process for fuel pellets.

14. The method according to claim 13, characterized in that g e k e n n 1 e i c n e t, that the heating in the microwave induction furnace takes place continuously.

15. The method according to claim 13, characterized in that g e k e n n z e i c n e t, that the heating in the microwave induction furnace takes place intermittently.