DE2908138C2 - Process for separating uranium dioxide from a metal or metal alloy part - Google Patents
Process for separating uranium dioxide from a metal or metal alloy partInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtrennung von Urandioxid (UO2) von einem Metall- oder Metallegierungsteil, insbesondere die Abtrennung des an einer metallischen Umhüllung eines Atomreaktor-Brennstoffelementes festhaftenden Urandioxides von dieser Umhüllung.The invention relates to a method for separating uranium dioxide (UO2) from a metal or Metal alloy part, in particular the separation of the part from a metallic casing of a nuclear reactor fuel element firmly adhering uranium dioxide from this coating.
Es ist bekannt, in Kern- oder Atomreaktoren Brennstoffelemente aus Urandioxid und einer Umhüllung aus einem metallischen Werkstoff wie insbesondere Zirkonium oder einer Zirkoniumlegierung zu verwenden.It is known that in nuclear or nuclear reactors, fuel elements made of uranium dioxide and a casing made of a metallic material such as in particular zirconium or a zirconium alloy use.
Bei der Verwendung derartiger Brennstoffelemente läßt sich nicht verhindern, daß sich das als Brennstoff verwendete Urandioxid infolge der auftretenden hohen Temperaturen fest mit der Umhüllung verbindet. Dies hat zur Folge, daß sich die Aufarbeitung derartiger Brennstoffelemente außerordentlich schwierig gestaltet. Bisher war man gezwungen, die gebrauchten radioaktiven Brennstoffelemente zu zerschneiden, die radioaktive Umhüllung durch Auflösen in einem aggressiven Lösungsmittel vom Urandioxid-BrennstoffWhen using such fuel elements it cannot be prevented that it is used as fuel The uranium dioxide used is firmly bonded to the casing as a result of the high temperatures that occur. this has the consequence that the processing of such fuel elements is extremely difficult. Up to now one was forced to cut up the used radioactive fuel elements, the radioactive coating by dissolving uranium dioxide fuel in an aggressive solvent
zu trennen, den nicht gelösten Brennstoff zu waschen und den gewaschenen Brennstoff in kochender Salpetersäure zu lösen. Bei dieser Arbeitsweise fallen naturgemäß große Mengen an radioaktiven Abfallprodukten an, deren Aufarbeitung außerordentlich kostspielig istTo separate, to wash the undissolved fuel and the washed fuel in boiling nitric acid to solve. In this way of working, large amounts of radioactive waste products naturally fall whose processing is extremely expensive
Aufgabe der Erfindung war es ein Verfahren anzugeben, durch das die Aufarbeitung radioaktiver Brennstoffelemente des angegebenen Typs wesentlich erleichtert wird.The object of the invention was to provide a method by which the processing of radioactive Fuel elements of the specified type is made much easier.
Der Erfindung lag die überraschende Erkenntnis zugrunde, daß sich die Trennung von Urandioxid von Metallteilen oder Metallegierungsteilen nicht nur durch Auflösen der Metall- oder Metallegierungsteile in aggressiven Flüssigkeiten erreichen läßt, sondern vielmehr in beträchtlich einfacher Weise auf elektrochemischem Wege ohne Lösung der Metall- oder Metallegierungsteile.The invention was based on the surprising finding that the separation of uranium dioxide from Metal parts or metal alloy parts not only by dissolving the metal or metal alloy parts in can reach aggressive liquids, but rather in a considerably simple manner on electrochemical Paths without loosening the metal or metal alloy parts.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Abtrennung von Urandioxid von einem Metall- oder Metallegierungsteii, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man das mit dem Metallteil verbundene Urandioxid auf elektrochemischem Wege von dem Metall- oder Metallegierungsteil trennt, indem man den Körper aus Urandioxid und Metall- oder Metallegierungsteil in einer Elektrolysezelle als Kathode schaltet und durch die Elektrolysezelle Strom schickt.The invention relates to a method for separating uranium dioxide from a metal or Metal alloy part, which is characterized in that the uranium dioxide connected to the metal part is used electrochemically separates from the metal or metal alloy part by removing the body Uranium dioxide and metal or metal alloy parts in an electrolysis cell as cathode switch and through the electrolytic cell sends electricity.
Gegenstand der Erfindung ist des weiteren insbesondere ein Verfahren, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man zur Abtrennung des an einer metallischen Umhüllung eines Atomreaktor-Brennstoffelementes festhaftenden Urandioxides von der Umhüllung das Brennstoffelement — gegebenenfalls gebündelt — in einer Elektrolysezelle als Kathode schaltet und durch die Elektrolysezelle Strom schickt.The invention also relates in particular to a method which is characterized in that to separate the on a metallic casing of a nuclear reactor fuel element firmly adhering uranium dioxide from the envelope the fuel element - possibly bundled - in an electrolytic cell as a cathode and sends electricity through the electrolytic cell.
Nach dem Verfahren der Erfindung lassen sich übliche, in Kern- oder Atomreaktoren verwendete Urandioxid-Brennstoffelemente aufarbeiten, d. h. beispielsweise solche mit einer Umhüllung aus Zirkonium, einer Zirkoniumlegierung, beispielsweise aus Zirkonium und 1,5% Sn, 0,12% Fe, 0,1% Cr und 0,05% Ni oder auch mit einer Umhüllung aus rostfreiem Stahl, nach Entfernung oder öffnung der Seitenenden.Conventional ones used in nuclear or atomic reactors can be used in accordance with the process of the invention Recycle uranium dioxide fuel elements, d. H. for example those with a coating made of zirconium, a zirconium alloy, for example of zirconium and 1.5% Sn, 0.12% Fe, 0.1% Cr and 0.05% Ni or also with a cover made of stainless steel, after removing or opening the side ends.
Gemäß einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung erfolgt die Aufarbeitung von Brennstoffelementen des angegebenen Typs nach dem Verfahren der Erfindung wie folgt:According to an advantageous embodiment of the invention, fuel elements are processed of the specified type according to the method of the invention as follows:
Ein oder mehrere der aufzuarbeitenden Brennstoffelemente werden mittels eines Greifers oder einer Halterung in den Elektrolyten einer Elektrolysezelle mit einer oder mehreren Anoden der verschiedensten geometrischen Form gebracht. Der Greifer oder die Halterung mit dem oder den Brennstoffelementen wird an den negativen Pol (Kathode) einer Stromquelle angeschlossen.One or more of the fuel elements to be processed are by means of a gripper or a Holder in the electrolyte of an electrolytic cell with one or more anodes of the most varied brought geometric shape. The gripper or the holder with the fuel element or elements is connected to the negative pole (cathode) of a power source.
Der Elektrolyt besteht in vorteilhafter Weise aus einer Salpetersäurelösung, z. B. mit einer Normalität von 0,01 bis 14, insbesondere einer Norma'ität von 6 bis 10.The electrolyte advantageously consists of a nitric acid solution, e.g. B. with a normality from 0.01 to 14, in particular a norm of 6 to 10.
Verwendbar sind jedoch auch andere Elektrolyte, z. B. saure Nitratlösungen, beispielsweise Natriumnitrat- und andere Nitratlösungen.However, other electrolytes can also be used, e.g. B. acidic nitrate solutions, such as sodium nitrate and other nitrate solutions.
Die Anoden bestehen aus einem gegenüber dem Elektrolyten chemisch und elektrochemisch inerten Material, z. B. aus Platin, Titan, mit Platin bedecktem Titan oder mit Platin bedecktem Columbium.The anodes consist of a chemically and electrochemically inert to the electrolyte Material, e.g. B. of platinum, titanium, platinum-covered titanium or platinum-covered columbium.
Der Greifer oder die Halterung mit dem das oder die Brennstoffelemente in den Elektrolyten getauchtThe gripper or the holder with which the fuel element or elements are immersed in the electrolyte
werden, besteht aus einem Metall, einer Metallegierung oder einem anderen elektrischen Leiter, der sich im Elektrolyten weder kathodisch noch chemisch löst.consists of a metal, metal alloy or other electrical conductor that is located in the Electrolytes neither cathodically nor chemically dissolves.
Die Elektrolysezelle kann aus irgendeinem resistenten Werkstoff, z. B. einem üblichen rostfreien Stahl, ·"> bestehen. Sie kann einen Kühlmantel mit einem zirkulierenden Kühlmedium aufweisen.The electrolytic cell can be made of any resistant material, e.g. B. a common stainless steel, · "> exist. It can have a cooling jacket with a circulating cooling medium.
In vorteilhafter Weise arbeitet man bei einer kathodischen Stromdichte von 0,1 bis 200 Ampere/dm3, insbesondere von 3 bis 100 Ampere/dm2 und e.ner in anodischen Stromdichte von 0,1 bis 50 Ampere/dm2, insbesondere 1 bis 10 Ampere/dm2.It is advantageous to operate at a cathodic current density of 0.1 to 200 amps / dm 3 , in particular from 3 to 100 amperes / dm 2, and an anodic current density of 0.1 to 50 amperes / dm 2 , in particular 1 to 10 amps / dm 2 .
Die Temperatur des Elektrolyten kann sehr verschieden sein. Sie kann zwischen Raumtemperatur und Siedetemperatur liegen. In vorteilhafter Weise arbeitet i> man bei Temperaturen von 20 bis 100° C, insbesondere bei Temperaturen von 20 bis 50° C.The temperature of the electrolyte can vary widely. It can be between room temperature and Boiling temperature. I> works in an advantageous manner one at temperatures of 20 to 100 ° C, in particular at temperatures from 20 to 50 ° C.
Die Zeichnung dient der näheren Erläuterung der Erfindung.The drawing serves to explain the invention in more detail.
Sie zeigt eine Elektrolysezelle aus einem Behälter 1, in ->o den zwei Anoden 2 und 2' sowie die als Kathode geschaltete Halterung 3 mit den Brennstoffelementen 4 eintauchen. In dem Gefäß 1 befindet sich der Elektrolyt 5. Mit 8 ist die Stromquelle bezeichnet.It shows an electrolysis cell from a container 1, in -> o the two anodes 2 and 2 'as well as the holder 3, connected as a cathode, with the fuel elements 4 immerse. The electrolyte 5 is located in the vessel 1. The current source is denoted by 8.
Bei der in der Zeichnung dargestellten Ausführungs- -'> form hält der Greifer 3 ein Bündel von Brennstoffelementen, die beispielsweise nach Abtrennung der Köpfe noch eine Länge von bis zu 4 m oder darüber aufweisen können.In the execution shown in the drawing - '> form holds the gripper 3 a bundle of fuel elements, for example after cutting off the heads can still have a length of up to 4 m or more.
Um den Zutritt des Elektrolyten zum Urandioxid zu Jiι erleichtern, werden die Brennstoffelemente vor dem Eintauchen in den Elektrolyten gelocht und/oder geschlitzt, so daß der Elektrolyt einen leichteren Zugang durch die Umhüllung zum Urandioxid findet.To the access of the electrolyte to uranium dioxide to Jiι facilitate, the fuel elements are perforated and / or before being immersed in the electrolyte slotted so that the electrolyte has easier access through the envelope to the uranium dioxide.
Das Verfahren der Erfindung ermöglicht nicht nur die r> Trennung des Urandioxides von der metallischen Umhüllung, sondern vielmehr auch die Lösung des Urandioxides im Elektrolyten.The method of the invention allows not only the r> separation of Urandioxides of the metallic shell, but rather the solution of the Urandioxides in the electrolyte.
Je nach den im Einzelfalle angewandten Reaktionsbedingungen kann man somit nur die Trennung des -to Urandioxides vom Metall oder von der Metallegierung bewirken oder die Trennung und Auflösung desselben.Depending on the reaction conditions used in the individual case, it is only possible to separate the -to Cause uranium dioxide from the metal or from the metal alloy or the separation and dissolution of the same.
Schickt man somit Strom durch die Elektrolysezelle, so erfolgt zunächst eine Trennung des Urandioxides von der Umhüllung. Führt man der Zelle daraufhin weiter « Strom zu, so läßt sich eine Auflösung des Urandioxides erreichen.If current is sent through the electrolysis cell, the uranium dioxide is first separated from the wrapping. If the cell is then supplied with further electricity, the uranium dioxide can be dissolved reach.
Der Greifer oder die Halterung ist in vorteilhafter Weise derart ausgestaltet, daß die Brennstoffelemente in eine solche Lage gebracht werden können, daß das in ><> der Umhüllung befindliche Urandioxid nach der Trennung von der Umhüllung auf den Boden der Elektrolysezelle fallen kann. Gegebenenfalls kann die Auflösung des Urandioxides im Elektrolyten durch ein Rührwerk aus einem resistenten Material beschleunigt werden.The gripper or the holder is advantageously designed in such a way that the fuel elements can be brought into such a position that the in> <> The uranium dioxide located in the envelope after separation from the envelope on the bottom of the Electrolytic cell can fall. If necessary, the uranium dioxide can be dissolved in the electrolyte by a Agitator made of a resistant material can be accelerated.
Das erfindungsgemäße Verfahren bietet insbesondere folgende Vorteile:The method according to the invention offers the following advantages in particular:
Es entfällt:It does not apply:
a) das bisher übliche Zerkleinern der Brennstoffelemente, a) the hitherto customary crushing of the fuel elements,
b) die Abtrennung der metallischen Umhüllung vom Urandioxid undb) the separation of the metallic coating from the uranium dioxide and
c) das Waschen des Urandioxides vor seiner Lösung
und somit eine kostspielige Aufarbeitung derc) washing the uranium dioxide before dissolving it
and thus an expensive reconditioning of the
radioaktiven Arbeitsmedien.radioactive working media.
Weitere Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens beruhen darauf, daß das von der Umhüllung abgetrennte Urandioxid gleich in dem Elektrolyten gelöst werden kann, wobei die Lösung bei vergleichsweise niedrigen Temperaturen erfolgen kann. Dies bedeutet, daß man auf eine Lösung des Urandioxides durch kochende Salpetersäure verzichten und somit auf die kostspielige Aufarbeil'ing der entstehenden nitrosen Gase verzichten kann. Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens berteht darin, daß man mit vergleichsweise verdünnten, weniger korrosiven Elektrolyten arbeiten kann.Further advantages of the method according to the invention are based on the fact that the uranium dioxide separated from the casing can be dissolved immediately in the electrolyte, the solution being able to take place at comparatively low temperatures. This means that one can dispense with a solution of the uranium dioxide by boiling nitric acid and thus dispense with the costly preparation of the nitrous gases produced. A further advantage of the inventive method berteht that is diluted with relatively less corrosive electrolyte can operate.
Schließlich ermöglicht die Erfindung die Durchführung einer kontrollierten elektrochemischen Reaktion im Gegensatz zur Urandioxidlösung durch konventionelle chemische Auflösung.Finally, the invention enables a controlled electrochemical reaction to be carried out in contrast to uranium dioxide solution through conventional chemical dissolution.
Die durch Lösung des Urandioxides erhaltene Lösung läßt sich nach üblichen bekannten Verfahren aufarbeiten. The solution obtained by dissolving the uranium dioxide can be worked up by customary known processes.
In einer Elektrolysezelle, wie sie schematisch in der Zeichnung dargestellt ist, wurde ein kleines Brennstoffelemente einer Länge von 10 cm mit einer Umhüllung aus einer Zirkoniumlegierung in einen Salpetersäure-Elektrolyten einer Normalität von 10 getaucht. Die Arbeitstemperatur betrug 60°C.In an electrolytic cell, as it is shown schematically in the drawing, a small fuel element a length of 10 cm with a coating of a zirconium alloy in a nitric acid electrolyte submerged to a normal of 10. The working temperature was 60 ° C.
Die Stromstärke betrug: 20 Ampere.The amperage was: 20 amperes.
Nach 30 Minuten waren von der 12 g schweren Urandioxidtablette in der Umhüllung 7,5 g in Lösung gegangen.After 30 minutes, 7.5 g of the 12 g uranium dioxide tablet in the envelope were in solution went.
Das in Beispiel 1 beschriebene Verfahren wurde wiederholt, jedoch wurde diesmal ein kleines Brennstoffelement mit einer Umhüllung aus einer Zirkoniumlegierung verwendet. Der Elektrolyt bestand aus einer 9 N Salpetersäurelösung einer Temperatur von 30°C. Nach einer Stunde waren von der 12 g schweren Urandioxidtablette 3,6 g gelöst. Die Stromstärke betrug 15 Ampere.The procedure described in Example 1 was repeated, but this time a small fuel element was used used with a coating made of a zirconium alloy. The electrolyte consisted of one 9 N nitric acid solution at a temperature of 30 ° C. After an hour, the weight was 12 g Dissolved uranium dioxide tablet 3.6 g. The current was 15 amps.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings
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1979
- 1979-03-02 DE DE2908138A patent/DE2908138C2/en not_active Expired
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