DE2834173A1 - Continuous removal of sulphur from molten slag - by transferring from vessel into gutter contg. well(s) into which vertical stream(s) of oxygen are introduced - Google Patents
Continuous removal of sulphur from molten slag - by transferring from vessel into gutter contg. well(s) into which vertical stream(s) of oxygen are introducedInfo
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Abstract
Description
Anlage zum Patentgesuch derAnnex to the patent application by
Klöckner-Humboldt-Deutz AktienS'esellschaft Verfahren und Vorrichtung zur kontinuierlichen Behandlung von schmelzflüssigen, schwefelhaltigen Schlacken Die Erfindung betrifft ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zur kontinuierlichen Behandlung von schmelzflüssigen, schwefelhaltigen Schlacken die insbesondere bei der Vergasung schwefelhaltiger Kohle in einem Metallbadreaktor anfallen, zur Freisetzung mindestens eines wesentlichen Anteiles des Schwefels und/oder dessen Verbindungen.Klöckner-Humboldt-Deutz AktienS'esellschaft procedure and device for the continuous treatment of molten, sulfur-containing slags The invention relates to a method and a device for continuous Treatment of molten, sulphurous slags in particular in the gasification of sulphurous coal in a metal bath reactor to be released at least a substantial proportion of the sulfur and / or its compounds.
Es ist bekannt, zur Entfernung des Schwefels einer schwefelaufnehmenden Schlacke bei der Vergasung von Kohle in einem Eisenbadreaktor die schwefelreiche Schlacke flüssig in ein Reaktionsgefäß zu überführen, dort durch Einleiten von Sauerstoff oder sauerstoffhaltigen Medien zu entsciiwefeln und anschließend flüssig in den Lisenbadreaktor zurückzuleiten. Im Reaktionsgefäß für die Schlackenentschwefelung wird über im I3oden angebrachte Düsen Sauerstoff oder ein Sauerstoff enthaltendes iledium in die Schlacke eingeleitet und dadurch eine Oxydation der Schlacke hervorgerufen, die zu einer beträchtlichen Herabsetzung der Schwefellöslichkeit und zur Oxydation des Schwefels führt, der dann als Schwefeldioxid aus dem System entfernt wird (DOS 25 20 584).It is known to remove sulfur using a sulfur-absorbing Slag from the gasification of coal in an iron bath reactor is the sulfur-rich one To transfer liquid slag into a reaction vessel, there by introducing oxygen or oxygen-containing media to desulfurize and then liquid in the Recirculate Lisenbadreaktor. In the reaction vessel for desulphurisation of the slag Oxygen or an oxygen-containing one is supplied via nozzles in the floor iledium introduced into the slag and thereby an oxidation of the Slag caused, which leads to a considerable reduction in the sulfur solubility and leads to the oxidation of the sulfur, which then leaves the system as sulfur dioxide removed (DOS 25 20 584).
Ein Nachteil beim Blasen mittels Bodendüsen dadurch das Schlackenbad hindurch ergibt sich dadurch, daß die bei der Oxydation sich bildenden Reaktionsprodukte nicht ausreichend schnell aus der schmelzflüssigen Masse der Schlacke abgeführt werden, so daß die Reaktion erheblich verzögert wird. Darüber hinaus tritt ein Aufschäumen der Schlacke ein, mit dem Nachteil, daß sich das Volumen der von Gaseinschlüssen durchsetzten Schlacke erheblich vergrößert, ein Vorgang, zu dessen Abbau zumindest eine Beruhigungszone von betr.clltlicher Größe nachgeschaltet werden muß, um der Schlacke Gelegenheit zu selben, die Gaseinschlüsse nach und nach an die Oberfläche zu bringen und auszusciieiden.A disadvantage of blowing with bottom nozzles is the slag bath through it results from the fact that the reaction products formed during the oxidation not removed sufficiently quickly from the molten mass of the slag so that the reaction is considerably delayed. In addition, there is foaming the slag, with the disadvantage that the volume of gas inclusions interspersed slag is considerably enlarged, a process that at least helps to break it down a calming zone of considerable size must be connected downstream in order to Slag opportunity at the same, the gas inclusions gradually to the surface to bring and expel.
Es ist weiter bekannt, zur Abtrennung von in eine flüssigen Nichteisenmetall gelösten Begleitelementen Reaktionsgas auf die Oberfläche der Schmelze zur Erzeugung einer annäfiernd torusartig rotierenden Schichtenströmung mit großer Strahlkraft aufzublasen, so daß sich auf der Oberfläche ein Blaseindruclc bildet und sich ein IMonvektionssystem ergibt, dessen Abmessungen im Bereich des Schmelzbades senkrecht zur Strahlrichtung; 2 bis 5, und dessen Tiefe 1,5 Blaseindruckdurchmesser beträgt (D1N PS 2 306 398).It is also known for the separation of into a liquid non-ferrous metal dissolved accompanying elements reaction gas on the surface of the melt to generate an approximately toroidal rotating stratified flow with great radiant power inflate, so that a bubble impression appears on the surface forms and a convection system results, the dimensions of which are in the area of the weld pool perpendicular to the direction of the beam; 2 to 5, and its depth 1.5 bubble indentation diameter is (D1N PS 2 306 398).
Im Gegensatz zu diesem Stand der Technik bezieht sich die vorliegende Patentanmeldung jedoch ausschließlich auf die kontinuierliche Behandlung von schmelzrlüssigen, schwefelhaltigen Schlacken, die insbesondere bei der Vergasung schwefelhaltiger Kohle in einem Metallbadreaktor anfallen.In contrast to this prior art, this relates to Patent application, however, exclusively on the continuous treatment of molten, sulphurous slags, especially in the gasification of sulphurous Accumulate coal in a metal bath reactor.
Ein Prozeß der genannten Kategorie ist in den US-PSn 3 526 473 und 3 533 739 beschrieben. Dieser Prozeß beruht darauf, daß feinkörnige Kohle einem Eisenbad kontinuierlich zugeführt wird, wobei ein weitgehend schwefelfreies, hauptsächlich aus Kohlenmonoxyd und Wasserstoff bestehendes Gas erzeugt wird. Dabei wird die Kohle mit einer wassergekühlten Lanze unterhalb der Badoberfläche zugeführt, während gleichzeitig mit einer zweiten Lanze Sauerstoff und Wasserdampf in das metallbad eingeleitet werden. Auf die Oberfläche des Metallbades wird Kalk, Kalkstein oder Dolomit aufgegeben, uni eine entschwefelnd wirkende Schlacke zu erzeugen. Die Aufnahme des Schwefels durch die Schlacke beruht auf der hohen Affinitrat der basischen Schlacke zum Schwefel, weshalb Schwefel und Schwefelverbindungen sowohl aus dem Metallbad als auch aus dem Gas in die Schlacke übergehen, die sich dadurch mit Schwefel anreichert. Da jedoch die -ittigungslöslichkeit für Schwefel bei einer Basizität der Schlacke von beispielsweise 4 nur etwa 5 » beträgt, ergibt sich daraus für den Einsatz einer Kohle mit 2 % Schwefel ein Schlackenbedarf von 400 kg je Tonne Kohle.One process of the aforesaid category is shown in U.S. Patents 3,526,473 and US Pat 3,533,739. This process is based on the fact that fine-grained coal is a Iron bath is continuously supplied, with a largely sulfur-free, mainly gas consisting of carbon monoxide and hydrogen is produced. This is the coal fed with a water-cooled lance below the bath surface while at the same time oxygen and water vapor are introduced into the metal bath with a second lance will. Lime, limestone or dolomite is applied to the surface of the metal bath, uni to produce a desulphurizing slag. The inclusion of the sulfur due to the slag is based on the high affinitrate the basic Slag to sulfur, which is why sulfur and sulfur compounds both from the Metal bath as well as from the gas pass into the slag, which is then mixed with sulfur enriches. However, there is a basicity for sulfur the slag of 4, for example, is only about 5 », this results for the If a coal with 2% sulfur is used, a slag requirement of 400 kg per ton of coal.
Da andererseits der Schwefelgehalt der Schlacke beiopiclsweise für die unbedenkliche Deponierung nicht höher als 1,0 bis 1,5 % sein darf, stellt die Entschwefelung der Schlacke im Zusammenhang mit der Kohlevergasung einen wirtschaftlichkeitsbestimmenden Faktor dar.On the other hand, since the sulfur content of the slag is the safe landfilling may not be higher than 1.0 to 1.5%, represents the Desulphurisation of the slag in connection with coal gasification is an economic factor Factor.
Damit stellt sich die Aufgabe der Erfindung, einen Inöglichst wirtschaftlichen vorzugsweise kontinuierlichen, unkomplizierten sowie leistungsfähigen und leicht zu regelnden Prozeß zum Entzug des Schwefels aus der Schlacke zur Verfügung zu stellen. Dabei sollen insbesondere die geschilderten Schwierigkeiten überwunden werden, welche beim Stand der Technik durch Einführen von Reaktionsgasen unter die Schlackenbadoberfläche hervorgerufen werden. Und schließlich wird angestrebt, den Entschwefelungsprozoß so zu führen, daß das entstehende Reaktions-Produktgas zur Weiterverarbeitung beispielsweise auf Elerlentarschwefel gut geeignet ist. -Die Lösung der Aufgabe besteht darin, daß die Behandlung der Schlacke im Durchlauf durch ein rinnenartig ausgebildetes Reaktionsgefäß erfolgt, wobei Sauerstoff und/oder Sauerstoff enthaltende Reaktionsgase annähernd senkrecht in Form von mindestens einem gebündelten, energiereichen Gas stahl auf die Oberflache der Schlacke zur Erzeugung einer annähernd torusartig rotierenden Schichtenströmung durch mindestens eine Beschleunigungsdüse mit großer Strahlkraft derart aufgeblasen werden, daß sich auf der Schlackenoberflache ein Blaseindruck und in dessen Bereich ein Konvektionssystem zwischen Blasstrahl und flüssiger Schlacke ergibt, dessen Abmessungen senkrecht zur Strahlrichtung zwei bis fünf Blaseindruckdurchmesser, und dessen Tiefe die @ IIQlfte davon beträgt.The object of the invention is thus to be as economical as possible preferably continuous, straightforward as well as powerful and easy to provide a process to be controlled for the removal of sulfur from the slag. In particular, the difficulties outlined are to be overcome, which in the prior art by introducing reaction gases under the slag bath surface be evoked. And finally, the desulphurisation process is aimed at to lead so that the resulting reaction product gas for further processing, for example on Elerlentar sulfur is well suited. -The solution to the task is to that the treatment of the slag in the passage through a channel-like formed Reaction vessel takes place, with oxygen and / or oxygen-containing reaction gases approximately vertical in the form of at least one bundled, high-energy gas steel on the surface of the slag to generate an approximately toroidal rotating Stratified flow through at least one acceleration nozzle with a large jet force be inflated in such a way that there is a bubble impression on the slag surface and in its area a convection system between the blow jet and liquid slag the dimensions of which are two to five bubble indentation diameters perpendicular to the direction of the jet, and the depth of which is half of that.
Die bevorzugten Abmessungen des Konvektionssystems betragen senkrecht zur Strahlrichtung 3, in der Tiefe 1 1/2 Blaseindruckdurchmesser.The preferred dimensions of the convection system are vertical to the direction of the jet 3, in the depth 1 1/2 bubble impression diameter.
Dabei ist vorgesehen, daß zur Vermeidung des Spritzens sowohl die Strahlkraft als auch der Abstand der Düsenmündung von der Oberfläche der Schlackenschmelze nach Maßgabe der verwendeten Reaktionsgase eingestellt werden, Die Vorteile der Erfindung sind folgende: 1.) Das Verfahren ist voll kontinuierlich und eignet sich daher zur Optimierung durch entsprechende Einstellung der im Gleichgewichtszustand geführten Prozeß-Parameter.It is provided that both the Jet force as well as the distance between the nozzle orifice and the surface of the slag melt be adjusted in accordance with the reaction gases used, The advantages of Invention are as follows: 1.) The process is fully continuous and suitable therefore for optimization by appropriate adjustment of the equilibrium state guided process parameters.
2.) Die Ausscheidung der entstehenden Reaktionsprodukte erfolgt spontan, da diese mit dem Reaktionsgasstrahl ohne Verzögerung aus dem Schlackenbad ausgetragen werden.2.) The excretion of the resulting reaction products occurs spontaneously, since these are discharged from the slag bath with the reaction gas jet without delay will.
3.) Spritzen oder Schäumen des Schlackenbades wird vermieden.3.) Splashing or foaming of the slag bath is avoided.
4.) Infolge günstiger reaktionsL,inetischer Verhältnisse wird das Reaktionsgas optimal umgesetzt, das heißt, dessen Verbrauch wird minimiert und dadurch die Wirtschaftlichkeit günstig beeinflußt.4.) As a result of favorable reactive and inetic conditions this will be Reaction gas optimally implemented, that is, its consumption is minimized and thereby the economy has a favorable effect.
In Ausgestaltung des Verfahrens ist vorgesehen, daß mehrere Blaslanzen hintereinander im Abstand von etwa dem 2- bis 5-fachen vorzugsweise dem 3-fachen des Blaseindruckdurchmessers angeordnet sind. Dabei wird mit Vorteil so vorgegangen, daß die Entschwefelung der Schlacke in mehreren Stufen in Durchlaufrichtung nacheinander durchgeführt wird.In an embodiment of the method it is provided that several blow lances one behind the other at a distance of about 2 to 5 times, preferably 3 times of the bubble indentation diameter are arranged. It is advantageous to proceed as follows: that the desulfurization of the slag in several stages in the flow direction one after the other is carried out.
In diesem Falle wird zweckmaßig von der Maßnahme Gebrauch gemacht, daß die Verweilzeit der Schlacke in einer Stufe dem jeweiligen Reaktionsverlauf dieser Stufe angepaßt wird.In this case, the measure is expediently used that the residence time of the slag in a stage depends on the course of the reaction is adapted to this level.
Weitere Vorteile ergeben sich mit dem Verfahren dadurch, -daß die Zusammensetzung der Reaktionsgase ein Gemisch aus Sauerstoff und/oder sauerstoffhaltigem Gas, mit Anteilen von Wasser und/oder Kohlenwasserstoff ist, dessen Mischungsanteile so gewählt sind, daß sich ein Reaktions-Produktgas ergibt, welches für einen nachgeschalteten Claus-Prozeß optimal ohne weitere Zwischenbehandlung eingesetzt werden kann.Further advantages result from the method, -that the Composition of the reaction gases a mixture of oxygen and / or oxygen-containing Gas, with proportions of water and / or hydrocarbon, is its mixture proportions are chosen so that a reaction product gas results, which for a downstream Claus process can be used optimally without further intermediate treatment.
Diese Maßnahme ergibt den besonderen Vorteil, daß eine wirtschaftlich besonders günstige Weiterverarbeitunb des als Zwischenprodukt anfallenden konzentrierten Gases ermöglicht wird.This measure has the particular advantage that it is economical particularly favorable further processing of the concentrated product obtained as an intermediate product Gas is made possible.
Ein weiterer Vorteil ergibt sich Illit dem Verfahren nach der Erfindung dadurctl, daß die Zusammensetzung der Reaktionsgase in jeweils einer Stufe dem Ileaktionsverlauf dieser Stufe angepaßt wird.Another advantage results from the method according to the invention dadurctl that the composition of the reaction gases in each case one stage of the Ileaktionsvorgang is adapted to this level.
Beispielsweise kann in der ersten Stufe reines Sauerstoffgas verwendet werden, während in einer nachfolgenden oder in weiteren nachfolgenden Stufen eine Mischung aus sauerstoffhaltigem Gas und Wasserdampf etc. eingesetzt wird. Durch diese Maßnahmen wird die Prozeßführung wesentlich flexibler und dadurch erleichtert.For example, pure oxygen gas can be used in the first stage be, while in a subsequent or in further subsequent stages a Mixture of oxygen-containing gas and water vapor, etc. is used. By These measures make the process management much more flexible and thereby facilitated.
Eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens besteht in einem kammerartigen Reaktor in Form einer allseitig geschlossenen Durchlaufrinne mit durch das Rinnengewölbe hindurchgeführten Blaslanzen.An apparatus for performing the method consists of one chamber-like reactor in the form of a flow channel closed on all sides with through blow lances passed through the gutter vault.
Dabei kann mit Vorteil die Anordnung getroffen ein, daß das rinnenartige Reaktionsgefäß Puffcrzonet aufweist, in denen die Verweilzeit der Schlacke durch Vergrößerung des durchströmten Querschnittes verlängert ist.The arrangement can advantageously be made that the channel-like Has reaction vessel Buffcrzonet, in which the dwell time of the slag through Enlargement of the flow cross-section is extended.
Auf diese Weise kann die Verweilzeit der Schlacke in den einzelnen Reaktionsstufen der erforderlichen Reaktionszeit optimal angepaßt werden.In this way, the dwell time of the slag in the individual reaction stages can be optimally adapted to the required reaction time.
Weiterhin ist bei der Vorrichtung vorgesehen, daß das rinnenartige ReaktDnsgefaß und/oder einzelne Pufferzonen mit einer Einrichtung zum Kühlen oder Heizen ausgestattet sind.Furthermore, it is provided in the device that the channel-like ReactDnsgefaß and / or individual buffer zones with a device for cooling or Heating are equipped.
Ein weiterer Vorteil ergibt sich schließlich dadurch, daß das rinnenartige Reaktionsgefäß eine Einrichtung zur Verstellung des Neigungswinkels aufweist, wodurch die Durchflußgeschwindigkeit der Schlacke insgesamt den erforderlichen Prozeßbedingungen, beispielsweise der stündlich anfallenden Schlackenmenge in idealer Weise angepaßt werden kann.Another advantage finally results from the fact that the channel-like Reaction vessel has a device for adjusting the angle of inclination, whereby the overall flow rate of the slag the required process conditions, for example, ideally adapted to the amount of slag produced every hour can be.
Dabei kann die Vorrichtung zweckmäßig so ausgeführt sein, daß der Schmelzbadreaktor und das rinnenartige Reaktionsgefäß eine funktionelle, fest miteinander verbundene Baueinheit darstellen, welche gemeinsam um einen Winkel geneigt werden.The device can expediently be designed so that the Molten bath reactor and the trough-like reaction vessel a functional, firmly connected to each other represent connected structural unit, which are inclined together at an angle.
Im weiteren wird die Erfindung anhand einer zeichncrischen Darstellung beschrieben und dabei die Funktion näher erläutert, Die Zeichnung zeigt im Schnitt den Schmelzbadreaktor 1 mit dem Metallbad 2 und der darauf schwimmenden Schicht von Schlackenschmelze 3.In the following the invention is based on a drawing depiction described and the function explained in more detail, the drawing shows in section the molten bath reactor 1 with the metal bath 2 and the layer floating on it of slag melt 3.
In an sich dem Stand der Technik entsprechender Ausbildung ist der Boden 26 des Schmelzbadreaktors 1 mit einer Gruppe von Bodendüsen 27, 28 zum Einleiten von Kohle und Vergasungsmedium ausgestattet. Das Produktgas entweicht aus dem Gewölbe des Reaktors 1 durch die öffnung 4, während die in überschuß produzierte Schlacke ke durch den Kanal 5 in das rinnenartige Reaktionsgefäß 6 übertritt. Dieses besteht bei der darfestellten Ausführung der Vorrichtung aus 3 Pufferzonen 7, 8 und 9 und geht am Ende in die Auslaufrinne 10 über. Jede dieser Pufferzonen 7, 8, 9 weist im unteren Bereich je eine muldenförmige Vertiefung und Verbreiterung 11, 12, 13 auf. Durch die darüberliegenden Gewölbeteile 14, 15, 16 sind, durch Pfeile schematisch dargestellt, Blaslanzen 17, 18, 19 durchgeführt, und zwar vorzug.,weise, wie an sich bekannt, gegenÜber dem jeweiligen Badspiegel der flüssigen Schlackensciimelze höhenverstellbar, beziehungsweise für den Fall einer Betriebsunterbrechung herausziehbar.In training that corresponds to the state of the art, the Bottom 26 of the molten bath reactor 1 with a group of bottom nozzles 27, 28 for introduction equipped by coal and gasification medium. The product gas escapes from the vault of the reactor 1 through the opening 4, while the slag produced in excess ke passes through the channel 5 into the channel-like reaction vessel 6. This exists in the illustrated embodiment of the device from 3 buffer zones 7, 8 and 9 and goes into the discharge channel 10 at the end. Each of these buffer zones 7, 8, 9 has in the lower area a trough-shaped depression and widening 11, 12, 13 on. The overlying vault parts 14, 15, 16 are shown schematically by arrows shown, blow lances 17, 18, 19 carried out, preferably., wise how to known against the respective bath level of the liquid slag melt height-adjustable, or can be pulled out in the event of a business interruption.
Weiterhin weist das rinnenartige Reaktionsgefäß 6 je unterhalb der Pufferzonen 7, 8, 9 Einrichtungen 20, 21> 22 zum Heizen oder Kühlen auf. Die Ausführung solcher Einrichtungen zum Heizen oder Kühlen sind dem Fachmann geläufig und daher in der Darstellung lediglich schematisch angedeutet.Furthermore, the channel-like reaction vessel 6 each below the Buffer zones 7, 8, 9 devices 20, 21> 22 for heating or cooling. the The person skilled in the art is familiar with the design of such devices for heating or cooling and therefore only indicated schematically in the illustration.
Das gesamte Ofensystem, bestehend aus dem Schmelzbadreaktor 1, zu einer Funktionseinheit integriert mit dem rinnenartigen Reaktionsgefäß 6, ist auf einer ebenfalls nur schematisch angedeuteten Trägerkonstruktion 23 beispielsweise aus Stahlprofilen aufgebaut und mit Hilfe hydraulischer Hubaggregate 24, 25 um die horizontale Achse kippbar angeordnet.The entire furnace system, consisting of the molten bath reactor 1, to a functional unit integrated with the channel-like reaction vessel 6 is on a support structure 23, which is also only indicated schematically, for example Constructed from steel profiles and with the help of hydraulic lifting units 24, 25 around the horizontal axis tiltable.
Die Darstellung ist nur schematisch als Beispiel einer Ausfdhrun,'smöglichkeit aufzufassen, da rinnenartiWe Reaktionsgefäße zur Durchführung von metallurgischen Prozessen an und für sich bekannt sind und deren konstruktive Einzelheiten daher keiner besonderen Erläuterung bedürfen.The representation is only schematic as an example of a possible execution to be understood as rinnenartiWe reaction vessels for the implementation of metallurgical Processes are known in and of themselves and their design details are therefore known need no special explanation.
Die Erfindung ist deshalb hinsichtlich ihrer tatsächlichen Ausführung nicht nur auf das gezeigte Beispiel beschränkt, sondern im Ermessen des Fachmannes je nach der besonderen Aufgabenstellung und daraus resultierenden Prozeßparametern abwandlungsfähig, wobei derartige Modifikationen des Verfahrens oder der Vorrichtung unter die Erfindung fallen, sofern sie einem der geltenden Patentansprüche entsprechen.The invention is therefore as to its actual practice not only limited to the example shown, but at the discretion of the person skilled in the art depending on the particular task and the resulting process parameters adaptable, with such modifications of the method or the device fall under the invention if they correspond to one of the applicable claims.
Beispielsweise können in einem entsprechend dimensionierten rinnenförmigen Reaktionsgefäß auch mehrere Lanzenanordnungen parallel angeordnet sein, die Zahl und Abmessungen der Pufferzonen ist beliebig ausgestaltungsfähig, und alle Abmessungen sind im Rahmen anorkannter Regeln des technischen liandelns frei. Dabei können auch Zusatzbrenner angeordnet sein so-rie übliche meßtechnische Einrichtungen zur Feststellung der Zusammensetzung des Reaktions-Produktgases, der Temperatur, des Druckes etc.For example, in a suitably dimensioned channel-shaped Reaction vessel also several lance arrangements can be arranged in parallel, the number and dimensions of the buffer zones can be designed as desired, and all dimensions are free within the framework of recognized rules of technical trading. You can also Additional burner can be arranged as well as the usual measuring devices for determination the composition of the reaction product gas, the temperature, the pressure etc.
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