DE2711076A1 - GALVANIC ELEMENT ON LITHIUM BASE - Google Patents
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Description
Fo 10 317 DFo 10 317 D.
GALVANISCHES ELEMENT AUF LITHIUMBASISLITHIUM BASED GALVANIC ELEMENT
Die Erfindung betrifft ein galvanisches Element, das eine aus Lithium bestehende negative Elektrode und eine positive Elektrode aufweist, die aus einem Material besteht, das bei der Entladung Anionen freisetzt und mit dem Lithium eine unlösliche Verbindung ergibt, wobei zwischen diesen Elektroden ein Elektrolyt vorhanden ist.The invention relates to a galvanic element which has a negative electrode made of lithium and has a positive electrode made of a material that releases anions when discharged and with gives an insoluble compound to lithium, with an electrolyte between these electrodes.
Es ist bekannt, daß derartige Elemente eine sehr hohe spezifische Energie (rund 7OO Wh/dm ) besitzen.It is known that such elements have a very high specific energy (around 7OO Wh / dm).
Solche Elemente benutzen einen Elektrolyten, der Lithium-Perchlorat enthält, das evtl. in Form eines Gels in einem nichtwässrigen Milieu wie beispielsweise Propylen-Karbonat verfestigt ist.Such elements use an electrolyte that contains lithium perchlorate, possibly in the form of a gel solidified in a non-aqueous medium such as propylene carbonate.
Vorteilhafterweise besitzen diese Elemente einen Dünnschichtaufbau.These elements advantageously have a thin-layer structure.
Die allgemeine Reaktion, die zum Auftreten einer elektromotorischen Kraft führt, ist dabei tThe general reaction that leads to the occurrence of an electromotive force is t
2Li + 2CuS P Li2S + Cu2S 2Li + 2CuS P Li 2 S + Cu 2 S
Es läßt sich jedoch feststellen, daß bei derartigen Elementen das Li-S vorzugsweise in Höhe der positiven Elektrode ausgefällt wird und zu einer raschen Passivierung der Elektrode führt, was zu einer beträchtlichen Verringerung der Leistung des Elements führt.However, it can be determined that in such Elements the Li-S is preferably precipitated at the level of the positive electrode and to a rapid passivation of the electrode resulting in a significant reduction in the performance of the element.
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Man hat sich daher bemüht, diese Ausfällung zu verhindern, oder besser gesagt, diese an eine andere Stelle zu verlegen, d.h. diese Ausfällung im Elektrolyten und somit außerhalb der der positiven Elektrode benachbarten Zone zu fördern.Efforts have therefore been made to prevent this precipitation, or rather, to move it to another location relocate, i.e. this precipitate in the electrolyte and thus outside the zone adjacent to the positive electrode support financially.
Dies wird erreicht, indem im Elektrolyten eine vorherrschend anionische Ionenleitfähigkeit gewährleistet wird.This is achieved by ensuring predominantly anionic ion conductivity in the electrolyte.
Die Erfindung hat zum Ziel, Wege aufzuzeigen, wie eine derartige Leitfähigkeit erreicht wird.The aim of the invention is to show ways in which such conductivity is achieved.
Ein erster erfindungsgemäßer Weg besteht bei einem galvanischen Element der eingangs erwähnten Art darin, daß der Elektrolyt mindestens ein Salz enthält, das vorherrschend anionische Leitfähigkeit aufweist, vor allem ein Tetraalkylamraoniura-Halogenid, in einer Konzentration von 0,1 bis 1 Hol pro Liter eines nichtwässrigen Lösungsmittels.A first way according to the invention consists in a galvanic element of the type mentioned in that the electrolyte contains at least one salt that has predominantly anionic conductivity, especially a tetraalkylamraoniura halide, at a concentration of 0.1 to 1 ha per liter of a non-aqueous solvent.
Ein zweiter, alternativer Weg besteht bei einem galvanischen Element der eingangs erwähnten Art darin, daß zwischen den Elektroden eine Membran angeordnet wird, die ein kathodisches und ein anodisches Abteil begrenzt, und daß die Membran aus einem Anionentauschermaterial besteht, insbesondere aus mit einem Alkylradikal quaternisierten Polyvinylpyridin, wobei der das anodische Abteil füllende Elektrolyt mindestens ein Salz enthält, das vorwiegend Kationenleitfähigkeit aufweist, insbesondere Lithiumperchlorat, mit 10 bis 100 g pro Liter eines nichtwässrigen Lösungsmittels, während der das kathodische Abteil füllende Elektrolyt mindestens ein Salz aufweist, das vorwiegend Anionenleitfähigkeit aufweist, wobei letzteres SalzA second, alternative way consists in a galvanic element of the type mentioned in that between the electrodes a membrane is arranged which delimits a cathodic and an anodic compartment, and that the membrane consists of an anion exchange material, in particular of polyvinylpyridine quaternized with an alkyl radical, wherein the electrolyte filling the anodic compartment contains at least one salt which primarily has cation conductivity, especially lithium perchlorate, with 10 to 100 g per liter a non-aqueous solvent, during which the electrolyte filling the cathodic compartment comprises at least one salt which predominantly has anion conductivity, the latter being salt
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aus der Gruppe von Stoffen gewählt wird, die die Tetralkylamraonium-Halogenide und das Tetralkylammonium-Perchlorat mit O,l bis 1 Mol pro Liter eines nichtwässrigen Lösungsmittels enthält.is selected from the group of substances that the tetralkylamraonium halides and the tetralkylammonium perchlorate at 0.1 to 1 mole per liter of a non-aqueous solvent contains.
Die Erfindung wird nun anhand eines Ausführungsbeispiels unter Bezugnahme auf die beiliegenden zwei Figuren erläutert.The invention will now be explained on the basis of an exemplary embodiment with reference to the accompanying two figures explained.
Die Figuren 1 und 2 zeigen zwei unterschiedliche Ausführungsformen eines erfindungsgemäßen Elements in einem schematischen Ausschnitt.Figures 1 and 2 show two different embodiments of an element according to the invention in one schematic section.
Ein erfindungsgemäßes Element gemäß Fig. 1 besteht aus einer negativen Lithiumelektrode 1 und einer positiven Elektrode 2, die aus einem Salz besteht, das während der Entladung Anionen freisetzt und mit dem Lithium eine unlösliche Verbindung eingeht. Bei diesem Salz kann es sich beispielsweise um Kupfersulfid CuS handeln, jedoch auch um Silbersulfid oder um Kupfer- bzw. Silberchlorid oder auch um Silberchroma t .An element according to the invention according to FIG. 1 consists of a negative lithium electrode 1 and a positive electrode 2, which consists of a salt which releases anions during discharge and forms an insoluble compound with the lithium. This salt can, for example, be copper sulfide CuS, but also silver sulfide or copper or silver chloride or also silver chromate.
Zwischen diesen beiden Elektroden befindet sich ein Elektrolyt 3, der evtl. als Gel vorliegt oder in einem nichtwässrigen Lösungsmittel wie beispielsweise Propylen-Karbonat gebunden ist.Between these two electrodes there is an electrolyte 3, which may be in the form of a gel or in a non-aqueous solvent such as propylene carbonate is bound.
Diese Bestandteile liegen in Form von dünnen Schichten vor, deren Dicke in den Figuren absichtlich übertrieben dargestellt wurde.These components are in the form of thin layers, the thickness of which is intentionally exaggerated in the figures became.
Erfindungsgemäß weist der Elektrolyt vorwiegend Anionenleitfähigkeit auf, und sein Anion bildet mit dem Lithium ein unlösliches Salz; vortexlhafterwexse nimmt man als Elektro-According to the invention, the electrolyte has predominantly anion conductivity, and its anion forms with the lithium an insoluble salt; vortex is used as an electric
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Λ-Λ-
lyten in diesem Fall ein Tetralkylammonium-Halogenid, dessen Bruttoformel folgendermaßen aussieht :lyten in this case a tetralkylammonium halide, the The gross formula looks like this:
X N R4 XNR 4
R ein Alkylradikal, das zwei bis sechs Kohlenstoffatome besitzt.R is an alkyl radical containing two to six carbon atoms.
Vorzugsweise wird Ammonium-Tetrabutylchlorid verwendet. Diese Verbindung läßt sich leicht in ein Gel überführen, indem es mit der notwendigen Menge eines Gelbildners wie beispielsweise Polyvinyl-Formal oder Polyvinyl-Butyral in nichtwässrigem Milieu wie beispielsweise Propylen-Karbonat gemischt wird.Ammonium tetrabutyl chloride is preferably used. This compound can easily be converted into a gel by adding the necessary amount of a gelling agent such as polyvinyl formal or polyvinyl butyral is mixed in a non-aqueous medium such as propylene carbonate.
Beispielsweise kann sich der Elektrolyt wie folgt zusammensetzen ιFor example, the electrolyte can be composed as follows
Wie bereits oben angegeben weist dieser derart zusammengesetzte Elektrolyt vorherrschend Anionenleitfähigkeit auf, so daß das Wandern der S"-Ionen zur Lithiumelektrode und die Bildung der Ausfällung des Li-S in der Nähe dieser Elektrode gefördert wird, wodurch die oben beschriebene Passivierung der positiven Elektrode vermieden wird.As already indicated above, this electrolyte composed in this way has predominantly anion conductivity so that the migration of the S "ions to the lithium electrode and the formation of the precipitation of Li-S in the vicinity of this electrode is promoted, thereby avoiding the above-described passivation of the positive electrode.
Das in Fig. 2 gezeigte Element enthält ebenfalls zwei Elektroden 1 und 2, wie sie soeben beschrieben wurden. Jedoch wird bei dieser Ausführung·form zwischen den Elektroden eineThe element shown in Fig. 2 also contains two electrodes 1 and 2, as just described. However in this embodiment there is a form between the electrodes
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Membran 4 angeordnet, die so ein anodisches Abteil 5 und ein kathodisches Abteil 6 begrenzt.Membrane 4 is arranged, which thus delimits an anodic compartment 5 and a cathodic compartment 6.
Diese Membran 4 wird aus einem Anionentauschermaterial hergestellt, insbesondere aus durch ein Alkylradikal quaternisiertem Polyvinylpyridin, dessen Formel folgendermaßen aussieht :This membrane 4 is made from an anion exchange material, in particular from polyvinylpyridine quaternized by an alkyl radical, the formula of which is as follows looks like:
(CH2-CH-C5H5NR)n+,(CH 2 -CH-C 5 H 5 NR) n + ,
wobei R das Alkylradikal ist, das zwei bis sechs Kohlenstoffatome besitzt, insbesondere vier.where R is the alkyl radical having two to six carbon atoms, especially four.
Ein derartiges Material kann entweder vernetzt oder nichtvernetzt sein; in allen Fällen jedoch weist es eine gute Ionenleitfähigkeit in organischem Milieu auf sowie eine ausgezeichnete Festigkeit gegenüber den verschiedenen Reagenzien.Such material can be either crosslinked or non-crosslinked; in all cases, however, it shows a good one Ionic conductivity in an organic medium as well as excellent resistance to the various reagents.
Ferner ist das anodische Abteil 5 mit einem Elektrolyten aus Lithium-Perchlorat gefüllt, der bei Vorhandensein von Propylenkarbonat geliert, während das kathodische Abteil 6 einen Elektrolyten enthält, der aus einem Tetralkylaramonium-Halogenid oder«Perchlorat besteht, wie es unter Bezugnahme auf Fig. 1 beschrieben wurde; dieser Elektrolyt ist ebenfalls in Anwesenheit von Propylenkarbonat geliert.Furthermore, the anodic compartment 5 is filled with an electrolyte made of lithium perchlorate, which if present of propylene carbonate, while the cathodic compartment 6 contains an electrolyte consisting of a tetralkylaramonium halide or «perchlorate, as is referred to on Fig. 1 has been described; this electrolyte is also gelled in the presence of propylene carbonate.
Da einerseits das Lithiumperchlorat eine vorherrschende Kationenleitfähigkeit und das Tetralkylammonium-Halogenid oder -Perchlorat vorherrschend Anionleitfähigkeit aufweist, so wird ersichtlich, daβ die Ausfällung von Li3S ausschließlich in Höhe der Membran 4 und nicht an den Elektroden erfolgt.Since, on the one hand, the lithium perchlorate predominantly has cation conductivity and the tetralkylammonium halide or perchlorate predominantly anion conductivity, it can be seen that the precipitation of Li 3 S takes place exclusively at the level of the membrane 4 and not on the electrodes.
Beispielsweise ist der Elektrolyt des kathodischen Abteils 6 so zusammengesetzt, wie es unter Bezugnahme auf Fig. 1 beschrieben wurde, während der Elektrolyt im anodischenFor example, the electrolyte of the cathodic compartment 6 is composed as described with reference to FIG Fig. 1 was described while the electrolyte in the anodic
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elektromotorische Kraft von 1,8 V eine Stromdichte von mehrelectromotive force of 1.8 V, a current density of more als 0,1 mA/cm erreicht werden.than 0.1 mA / cm can be achieved.
mittlere Leistung über eine Entladezeit von einigen zehnaverage power over a discharge time of a few tens Stunden.Hours.
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