DE2707390C2 - Method and device for producing an isotope of iodine - Google Patents

Method and device for producing an isotope of iodine

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DE2707390C2 DE19772707390 DE2707390A DE2707390C2 DE 2707390 C2 DE2707390 C2 DE 2707390C2 DE 19772707390 DE19772707390 DE 19772707390 DE 2707390 A DE2707390 A DE 2707390A DE 2707390 C2 DE2707390 C2 DE 2707390C2
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    • H05H6/00—Targets for producing nuclear reactions

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zur Erzeugung eines Jodisotopes durch Kernreaktionen in einem Tellurdioxidtarget, wobei das Target nach der Bestrahlung zur Austreibung des erzeugten Jods auf eine Temperatur von etwa 750°C erhitzt wird.The invention relates to a method and a device for performing the method for Generation of an isotope of iodine by nuclear reactions in a tellurium dioxide target, the target according to the Irradiation to expel the generated iodine is heated to a temperature of about 750 ° C.

Es ist aus der GB-PS 1193 599 bekannt, durch Bestrahlung in einem Tellurdioxidtarget Jod-131 Isotope zu erzeugen. Die Bestrahlungsintensität ist jedoch begrenzt, so daß die Bestrahlungsdauer einige Stunden beträgt. Nach der Hitzebehandlung des Targets zur Austreibung des Jod-131 wird dieses als nicht wiederverwendbarer Abfall behandelt (Seite 3, linke Spalte, Zeilen 8-10).It is known from GB-PS 1193 599 by Irradiation in a tellurium dioxide target iodine-131 isotopes to create. The irradiation intensity is limited, however, so that the irradiation time is several hours amounts to. After the target has been heat-treated to expel the iodine-131, it is deemed not to be reusable Waste treated (page 3, left column, lines 8-10).

Die Produktion von Jod-123 gewinnt in den letzten Jahren zunehmend füi die Nuklearmedizin an Bedeutung. Es ist das beste Radioisotop des Jod zur In-Vivo-Anwendung. Seine 159KeV-Gammastrahlung erzeugt Probendurchdringungen, die besonders für die Anwendung im Zusammenhang mit hochauflösenden Gammakameras geeignet sind und wird zu mehr als 80% in dünnen Detektorkristallen nachgewiesen. Weiterhin erzeugt ihre Halbwertszeit von 13,3 Stunden und das Fehlen von ^-Strahlung eine sehr geringe Strahlungsdosis im Patienten. So beträgt die Dosis von Jod-123 nur einige Prozent derjenigen, die durch eine vergleichbare Menge von Jod-131 erzeugt würde.The production of iodine-123 has become increasingly important for nuclear medicine in recent years. It is the best radioisotope of iodine for in vivo use. Its 159KeV gamma radiation generates sample penetrations, especially for use in connection with high resolution Gamma cameras are suitable and more than 80% are detected in thin detector crystals. Furthermore, their half-life of 13.3 hours and the absence of ^ radiation produces a very short one Radiation dose in the patient. For example, the dose of iodine-123 is only a few percent of those who get through a a comparable amount of iodine-131 would be produced.

Es ist bereits eine Methode bekannt, Jod-123 zu produzieren (Int. Conf. on Cyclotrons and their Applications (Birkhäuser, Basel, 1975), p. 461 -464)). Es werden metallische Tellurtargets verwendet, die mit einem Protonenstrahl der Intensität von 3 bis 4 μΑ/cm2 bestrahlt und mit Wasser gekühlt werden. Um jedoch eine Menge von Jod-123 mit einem Dosiswert von 1 Ci zu erhalten, müssen Bestrahlungszeiten von einigen Stunden und sehr großflächige Targets von 4 bis 6 cm2 sowie zwei Gramm Tellur benutzt werden. Die Beschränkung der Strahlintensität kann zwar in gewissem Maße durch die Verwendung von vakuumdicht versiegelten Targets aufgehoben werden, jedoch ist es dann notwendig, um das Jod aus dem Tellur zu gewinnen, das Target samt seinem Behälter zu zerstören und bei 3500C trocken zu destillieren. Dies stellt hohe Anforderungen an die Rückgewinnungstechnik des Tellurs bei einer dennoch geringen Ausbeute von Jod-123. Bei der Bestrahlung und Extraktion ist außerdem eine Oxidation des Tellurmetalls nahezu nicht zu verhindern. Dies hat zur Folge, daß eine chemische Rückgewinnung nach dem Bestrahlungs-Extraktions-Zyklus notwendig wird.A method is already known for producing iodine-123 (Int. Conf. On Cyclotrons and their Applications (Birkhäuser, Basel, 1975), p. 461-464)). Metallic tellurium targets are used which are irradiated with a proton beam with an intensity of 3 to 4 μΑ / cm 2 and cooled with water. However, in order to obtain an amount of iodine-123 with a dose value of 1 Ci, irradiation times of a few hours and very large targets of 4 to 6 cm 2 and two grams of tellurium must be used. The limitation of the beam intensity can indeed be canceled to some extent by the use of vacuum-tight sealed targets, but it is then necessary to win the iodine from the tellurium to destroy the target including its container and dry at 350 0 C to distill. This places high demands on the technology of recovery of the tellurium with a nonetheless low yield of iodine-123. In addition, oxidation of the tellurium metal can hardly be prevented during irradiation and extraction. As a result, chemical recovery becomes necessary after the irradiation-extraction cycle.

Die Aufgabe, die die Erfindung zu lösen hat, besteht darin, ein Verfahren und eine Vorrichtung zu seiner Durchführung zu bieten, mit dem Jod-123 in größeren Mengen durch eine höhere thermische Belastbarkeit und durch wiederholte Verwendbarkeit des Targets nach einem Bestrahlungs-Extraktions-Zyklus erzeugt werden kann.The object that the invention has to solve is to provide a method and an apparatus for his Implementation to offer with the iodine-123 in larger quantities due to a higher thermal load capacity and generated by repeated usability of the target after an irradiation-extraction cycle can be.

Die Lösung dieser Aufgabe ist im Kennzeichen des Anspruchs 1 beschrieben.The solution to this problem is described in the characterizing part of claim 1.

Eine vorteilhafte Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist in Anspruch 2 wiedergegeben.An advantageous device for carrying out the method according to the invention is given in claim 2 reproduced.

Weiterführungen der Erfindung sind in den übrigen Ansprüchen beschrieben.Further developments of the invention are described in the remaining claims.

Die wesentlichsten Vorteile der Erfindung bestehen darin, daß durch die Verwendung von Tellurdioxid-Giastargets die Bestrahlungsbelastbarkeit der Targets wesentlich erhöht werden kann, wobei die Targetoberfläche direkt mit Kühlmedium, insbesondere Kühlwasser, kühlbar ist. Eine weitere Aufoxidation des Targetmaterials ist dadurch verhindert, wobei zusätzlich Festigkeitsprobleme des Targetmaterials durch die kristalline Konsistenz des Targetmaterials ausbleiben. Auch wird das Tellurdioxidtarget durch die Wärmebehandlung nicht zerstört.The main advantages of the invention are that through the use of tellurium dioxide gas targets the exposure to radiation of the target can be increased significantly, with the target surface can be cooled directly with a cooling medium, in particular cooling water. Another oxidation of the Target material is prevented, with additional strength problems of the target material by the no crystalline consistency of the target material. The tellurium dioxide target is also made by the heat treatment not destroyed.

Die Erfindung wird im folgenden anhand eines Ausführungsbeispiels sowohl für das Verfahren als auch eine Vorrichtung zur Durchführung desselben anhand der F i g. 1 und 2 näher erläutert.The invention is based on an exemplary embodiment both for the method and a device for carrying out the same on the basis of FIG. 1 and 2 explained in more detail.

Im vorliegenden Fall wurde zur Erzeugung des Jod-123-Isotopes die Kernreaktion l24Te(p,2n)'"J ausgewählt. Denkbar sind jedoch auch die Reaktionen 127J(p,5n)'»Xe oder I27J(d,6n)123Xe mit Folgereaktionen. Als Bestrahlungsart wird ein Protonenstrom mit 26 MeV Energie gewählt, der auf ein Target fällt, in dem 150mgr/cm2 Tellurium-124 mit 96%iger Anreicherung enthalten ist. Die Verunreinigung beträgt am Ende der Bestrahlung einen Wert von < 1% Jod-124. Das Target (siehe auch F i g. 1 und 2) besteht aus einem erschmolzenen Telluriumdioxid, welches von einem Protonenstrom von bis zu 50 μΑ/cm2 getroffen wird. Die Extraktion des Jod-123 wird durch trockene Destillation bei Temperaturen bis oder über 7300C, insbesondere 750°C,In the present case, the nuclear reaction 124 Te (p, 2n) '"J was selected to generate the iodine-123 isotope. However, the reactions 127 J (p, 5n)'» Xe or I27 J (d, 6n) are also conceivable. 123 Xe with subsequent reactions. The type of irradiation selected is a proton current with an energy of 26 MeV that falls on a target containing 150 mgr / cm 2 of tellurium-124 with 96% enrichment. The level of contamination at the end of the irradiation is < 1% iodine-124. The target (see also Figs. 1 and 2) consists of a molten tellurium dioxide, which is hit by a proton current of up to 50 μΑ / cm 2. The extraction of the iodine-123 is carried out by dry distillation at temperatures up to or over 730 0 C, in particular 750 ° C,

durchgeführt Die Ausbeute beträgt 9 mci/μΑ/η mit einem Rest von Jod-124 im Bereich < 1%.The yield is 9 mci / μΑ / η with a remainder of iodine-124 in the range <1%.

Die Fig. 1 zeigt einen Targetträgerkörper, der im wesentlichen aus einem Grundkörper 1 mit Wasseranschlüssen 2, 3 und Kontaktplättchen 4 für elektrische Anschlüsse sowie einem Haubenkörper 5 und einem zylinderförmigen Innenkühlkopf 6, welcher den Innenraum 7 des Haubenteiles 5 nur z.T. ausfüllt, besteht. Grundkörper 1 und Haubenteil 5 sind mittels Schraubverbindungen 8 aneinandergeflanscht, während die Dichtung über einen O-Ring 9 erfolgt Am oberen Haubenteil ist ein Fenster 10 eingefügt, welches von einer Cu-Be-Folie 11 verschlossen ist Vor dem Fenster ist an einer Halterung 12 aus Bornitrit eine Tantalblende 13 mit Blendenöffnung 14 aufgestellt. Die Einfallsrichtung des Protonenstrahls 16 ist durch einen Pfeil gekennzeichnet.Fig. 1 shows a target carrier body, which essentially consists of a base body 1 with water connections 2, 3 and contact plate 4 for electrical connections and a hood body 5 and a cylindrical internal cooling head 6, which only partially fills the interior 7 of the hood part 5. Base body 1 and hood part 5 are flanged to one another by means of screw connections 8, while the Sealing takes place via an O-ring 9. A window 10 is inserted on the upper hood part, which is from a Cu-Be foil 11 is closed in front of the window a tantalum diaphragm 13 with a diaphragm opening 14 is set up on a holder 12 made of boron nitrite. The direction of incidence of the proton beam 16 is indicated by an arrow.

Auf den Innenkühlkopf 6 ist die Targethalterung aufmontiert Sie besteht aus einem Aufsatzstück 18 mit U-förmiger Ausnehmung 19 (siehe auch Fig. 2), einem Spannstück 20 sowie einer Exzenterschraube 21 und Führung 22. Das Spannstück 20 trägt das Aufsatzstück 18, an welchem das Targetplättchen 23 in einer Ausnehmung 24 (siehe F i g. 2) gehaltert ist. Mit dem Spannstück 20, welches in Führungsnuten 25 an der Führung 22 geführt ist, wird das Targetplättchen 23 durch Drehungen der Exzenterschraube 21 hinter die Cu-Be-Folie 11 in Bestrahlungsstellung gebracht. Die Exzenterschraube 21 ist mittels eines Zylinderstiftes 26 am Innenkühlkopf 6 arretierbar.The target holder is mounted on the internal cooling head 6. It consists of an attachment piece 18 with U-shaped recess 19 (see also Fig. 2), a clamping piece 20 and an eccentric screw 21 and Guide 22. The clamping piece 20 carries the top piece 18 on which the target plate 23 in a Recess 24 (see F i g. 2) is supported. With the clamping piece 20, which is in guide grooves 25 on the Guide 22 is guided, the target plate 23 is by turning the eccentric screw 21 behind the Cu-Be foil 11 brought into irradiation position. The eccentric screw 21 is secured by means of a cylindrical pin 26 lockable on the internal cooling head 6.

Auf der Vorderfläche 27 des Targetplättchevis 23 ist das eigentliche Target 28 befestigt Es handelt sich um kristallines Tellurdioxid. Das Targetplättchen 23 besteht aus Platin. Der Protonenstrom 16 trifft durch das '/ίο mm dicke Kupfer-Be-Fenster 10 bzw. 11 und einen Wasserfilm 29, welcher im Zwischenraum hinter der Cu-Be-Folie 11 und der Oberfläche des Targets 28 dzw. des Targetplättchens 23 gebildet wird, auf das Target 28 auf. Die Targetoberfläche wird durch ein dünnes Platinnetz stabilisiert. Ströme bis 50 μΑ (Protonen)On the front surface 27 of the target plate 23 is the actual target 28 attached. It is crystalline tellurium dioxide. The target plate 23 consists made of platinum. The proton stream 16 hits through the ο mm thick copper Be window 10 or 11 and one Water film 29, which dzw in the space behind the Cu-Be foil 11 and the surface of the target 28. of the target plate 23 is formed on the target 28. The target surface is covered by a thin Stabilized platinum mesh. Currents up to 50 μΑ (protons)

ίο können ohne Bedenken verwendet werden.ίο can be used without hesitation.

Die Kühlung erfolgt im vorliegenden Fall über das Kühlmedium Wasser, welches über Wasseranschlüsse 2, 3 (sie liegen nebeneinander, so daß nur eine sichtbar ist) und die Zu- und Abführbohrungen 30 und 31 im Innenkühlkopf 6 zu der Targetoberfläche gebracht wird. Die Zuführung 30 steht in Verbindung mit einem Spalt 32 und dem Zwischenraum 29 über dem Target 28. Dieser Zwischenraum ist dann mit dem Teilraum 7 im Haubenteil 5 verbunden, von dem aus die RückführungIn the present case, the cooling takes place via the cooling medium water, which is supplied via water connections 2, 3 (they are next to each other so that only one is visible) and the inlet and outlet bores 30 and 31 in the Inner cooling head 6 is brought to the target surface. The feed 30 is in communication with a gap 32 and the space 29 above the target 28. This space is then with the subspace 7 in the Hood part 5 connected, from which the return

JO des Kühlwassers zu der Abführleitung 31 stattfindet.JO of the cooling water to the discharge line 31 takes place.

In Fig. 2 is» eine Aufsicht auf das Wassertarget mit dem Haubenteil 5, dem Grundkörper 1, der Halterung 12 für die Blende 13 vor dem Fenster 10 und ein Teil der Halterung für das Targetplättchen 23 dargestellt. DieIn Fig. 2 is a plan view of the water target the hood part 5, the base body 1, the holder 12 for the panel 13 in front of the window 10 and part of the Holder for the target plate 23 shown. the

2-"> Blende 13 wird mittels Schrauben 33 sowohl mechanisch gehalten als auch elektrisch mit einem Kontakt 34 verbunden. Die Befestigung der Halterung 12 für die Blende 13 erfolgt über Senkschrauben 35, von denen eine in Fig. 1 zu sehen ist. Der elektrische Kontakt 34 steht mit einem der Kontaktplättchen 4 in Verbindung.2 - "> Aperture 13 is both mechanical by means of screws 33 held as well as electrically connected to a contact 34. The attachment of the bracket 12 for the Aperture 13 takes place via countersunk screws 35, one of which can be seen in FIG. 1. The electrical contact 34 is in connection with one of the contact plates 4.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings

Claims (5)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Erzeugung eines Jodisotopes durch Kernreaktionen in einem Tellurdioxidtarget, wobei das Target nach der Bestrahlung zur Austreibung des erzeugten Jods auf eine Temperatur von etwa 750°C erhitzt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Jodisotop 123 erzeugt wird und daß die Oberfläche des Targets (28) während der Bestrahlung direkt gekühlt wird.1. Process for generating an isotope of iodine by nuclear reactions in a tellurium dioxide target, wherein the target after the irradiation to expel the generated iodine to a temperature is heated from about 750 ° C, characterized in that the iodine isotope 123 is generated and that the surface of the target (28) is directly cooled during the irradiation. 2. Vorrichtung zur Durchführung der Bestrahlung und Kühlung gemäß dem Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in einer bewegbaren Targethalterung (18, 20—22) das Target (28) in einem Gehäuse (1, 5) befestigt ist, daß das Target (28) hinter einem Fenster (10) in der Gehäusewandung angeordnet ist, und daC das Kühlmedium durch einen Zwischenraum (29) zwischen Targetoberfläche (27) und Fenster (10) vorbeiführbar ist.2. Device for carrying out the irradiation and cooling according to the method according to claim 1, characterized in that in a movable target holder (18, 20-22) the target (28) in a housing (1, 5) is attached that the target (28) behind a window (10) in the housing wall is arranged, and that the cooling medium through a gap (29) between the target surface (27) and window (10) can be passed. 3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (1, 5) aus einem Haubenteil (5) mit dem Fenster (10, 11) und einem zylinderförmigen Einsatz (6) besteht, der die Targethalterung (18, 20—22) trägt, die in einem Raumteil (7) angeordnet ist, der von dem Einsatz (6) und dem Gehäuse (5) gebildet ist, und daß in dem Einsat/ (5) Zu- und Abführungsbohrungen (30, 31) für das Kühlmedium eingefügt sind.3. Apparatus according to claim 2, characterized in that the housing (1, 5) consists of one Hood part (5) with the window (10, 11) and a cylindrical insert (6) consists of the Carries target holder (18, 20-22) which is arranged in a space part (7) which is supported by the insert (6) and the housing (5) is formed, and that in the insert / (5) inlet and outlet bores (30, 31) for the cooling medium are inserted. 4. Vorrichtung nach Anspruch 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Targethalterung aus einem Plättchen (23) zur Aufnahme des Tellurdioxidtargets (28), einem Spannstück (20) für das Plättchen (23), einer Exzenterschraube (21) und einer Führung (22, 25) für das Spannstück (20) besteht.4. Apparatus according to claim 2 and 3, characterized in that the target holder consists of one Plate (23) for receiving the tellurium dioxide target (28), a clamping piece (20) for the plate (23), an eccentric screw (21) and a guide (22, 25) for the clamping piece (20). 5. Vorrichtung nach Anspruch 2 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß vor dem Fenster (10) eine Blende (13) an einer am Gehäuse (5) befestigten Halterung (12) angeordnet ist.5. Apparatus according to claim 2 or one of the following, characterized in that before Window (10) a screen (13) is arranged on a holder (12) attached to the housing (5).
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