DE2619522A1 - Low sulphur fuel gas prodn. from fossil fuels - with addn. of iron oxide before, during or after gasification - Google Patents

Low sulphur fuel gas prodn. from fossil fuels - with addn. of iron oxide before, during or after gasification

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Abstract

Prodn. of low-sulphur fuel gas comprises gasification of fossil fuels in which iron oxide is added before, during or immediately after gasification. Contact between gas and iron oxide is pref. at >600 (900 degrees)C up to gasification temp. Amount of oxide used is pref. 10-100% in excess of the stoichiometric quantity for complete reaction of sulphur present. Atmospheric pollution is reduced by a simple process using existing gasification plant, needing only the addition of equipment for feeding the iron oxide. The iron sulphide formed can be removed in molten form with the usual slag, and can be regenerated for further use by roasting in air. The gas does not require cooling, allowing use of its full heat content. Well over 90% of the S is removed.

Description

Herstellung von schwefelarmen Heizgasen aus schwefelreichenProduction of low-sulfur heating gases from high-sulfur

Energieträgern Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von schwefelarmen Heizgasen aus schwefelreichen Energieträgern, das sich durch besondere technische Einfachheit und die Möglichkeit zum Einsatz in üblichen Anlagen zur Energieträgervergasung ohne wesentlichen technischen Aufwand auszeichnet.Energy carriers The present invention relates to a method for Production of low-sulfur heating gases from high-sulfur energy sources, that stand out due to their particular technical simplicity and the possibility of using them in usual Systems for gasification of energy carriers without significant technical effort.

Bei der industriellen Energieerzeugung ist man auf die Verwendung preiswerter und ausreichend verfügbarer Energieträger angewiesen, z.B. Kohle oder Heizöl S. Diese fossilen-Energieträger enthalten als unerwünschte Verunreinigung Schwefel.In industrial power generation one is on the use dependent on cheaper and sufficiently available energy sources, e.g. coal or Heating oil S. These fossil fuels contain as undesirable impurities Sulfur.

Im Rahmen der Bemühungen zur Reinerhaltung der Umwelt wird in zunehmendem Maße gefordert, daß das bei der Verbrennung dieser Energieträger entstehende S02 nicht zu unzumutbarer Belastung der Umwelt führt.As part of efforts to keep the environment clean is increasing Measures demanded that the S02 produced during the combustion of these energy sources does not lead to unreasonable pollution of the environment.

Häufig wird dies dadurch erreicht, daß die reichlich vorhandenen,bis zu 7 96 Schwefel enthaltenden Energieträger mit solchen aus schwefelärmeren Lagerstätten vermischt werden, um so den S02-Gehalt in den Verbrennungsabgasen unterhalb der geforderten Normen zu halten. Darüber hinaus ist eine Reihe von Verfahren bekannt geworden, die in der Lage sind, die S02-Emissionenweitgehend zu vermindern. Wegen ihrer hohen Anlagekosten, Betriebskosten und/oder der Verschlechterung des Wirkungsgrades bei der Energieumwandlung sind sie aber meistens nicht tragbar und werden daher nur selten ausgeübt.Often this is achieved by using the abundant, up to to 7 96 sulfur-containing energy sources with those from low-sulfur deposits are mixed in order to keep the SO2 content in the combustion gases below the to adhere to the required standards. A number of methods are also known that are able to reduce the SO2 emissions to a large extent. Because their high investment costs, operating costs and / or the deterioration in efficiency when it comes to energy conversion, however, they are mostly unsustainable and therefore become rarely exercised.

Die Verfahren lassen sich, je nachdem in welcher Verfahrensstufe die Entschwefelung durchgeführt wird, in drei Gruppen einteilen: a. Energieträgerentschwefelung b. Energieträgervergasung mit H2S-Entfernung zur Herstellung von schwefelarmem Heizgas c. Rauchgasentschwefelung.Depending on the process stage in which the Desulfurization is carried out, divided into three groups: a. Energy desulphurization b. Gasification of energy carriers with removal of H2S for the production of low-sulfur heating gas c. Flue gas desulphurization.

Die vorliegende Erfindung befaßt sich mit einer besonders wirtschaftlichen und technisch einfachen Ausführungsform der Entschwefelung nach Gruppe b.The present invention is concerned with a particularly economical one and technically simple embodiment of the desulfurization according to group b.

Eine Vergasung von Schweröl oder Kohle durch partielle Oxidation mit Sauerstoff oder Luft und Wasserdampf ist ein übliches Verfahren. Der Schwefel des Energieträgers liegt dann im erzeugten Gas fast vollständig als Schwefelwasserstoff vor.A gasification of heavy oil or coal by partial oxidation with Oxygen or air and water vapor is a common method. The sulfur of the The energy carrier is then almost completely in the gas produced as hydrogen sulfide before.

Im Anschluß an die Vergasung können die Gase nach entsprechender Abkühlung in Sorptionsanlagen mit besonderen Sorptionsmitteln vom Schwefelwasserstoff befreit werden. Diese Verfahrenstechnik bedingt zusätzliche Anlage- und Betriebskosten, sowie Energieverluste bei der Abkühlung und ist wirtschaftlich nur dann tragbar, wenn die Gase mit einem hohen Reinheitsgrad vorliegen müssen, weil sie z.B. durch chemische Prozesse hochveredelt werden sollen.Following the gasification, the gases can be cooled down accordingly Removed hydrogen sulfide in sorption systems with special sorbents will. This process technology entails additional plant and operating costs, as well as energy losses during cooling and is only economically viable if if the gases have to be present with a high degree of purity, for example because they are caused by chemical processes are to be refined.

Werden die Vergasungsprodukte (überwiegend CO und H2, gegebenenfalls CH4) jedoch nur zur sofortigen Wärmeerzeugung weiter verwendet und verbrannt, soll das Entschwefelungsverfahren so robust wie möglich sein, die Entschwefelung der noch heißen Gase gestatten, und wenn möglich in normalerweise schon vorhandenen oder leicht erstellbaren Apparaturen durchführbar sein.Are the gasification products (predominantly CO and H2, if necessary CH4), however, should only be used and burned for immediate heat generation the desulfurization process to be as robust as possible, the desulfurization of the Allow gases that are still hot, and if possible in gases that are normally already present or easily buildable apparatuses.

Die Sorption von Schwefelwasserstoff aus reduzierenden Gasen an Eisenoxiden bei Temperaturen von 3500 bis 450°C ist bekannt (G. Nonhebel, Gas Purification Processes, London 1964, Seite 287), wenn auch wenig praktiziert.The sorption of hydrogen sulfide from reducing gases on iron oxides at temperatures of 3500 to 450 ° C is known (G. Non Hebel, Gas Purification Processes, London 1964, p. 287), albeit little practiced.

Die vorliegende Erfindung beruht auf der Erkenntnis, daß das Eisenoxid bei sehr hohen Temperaturen bis über 13000C in der Lage ist, sich mit den bei der Vergasung von fossilen Energieträgern freiwerdenden schwefelhaltigen Verbindungen zu Eisensulfid umzusetzen.The present invention is based on the finding that the iron oxide at very high temperatures up to over 13000C is able to deal with the Gasification of sulfur-containing compounds released from fossil fuels to convert to iron sulfide.

Die vorliegende Erfindung betrifft daher ein Verfahren zur Herstellung schwefelarmer Heizgase durch Vergasung fossiler Energieträger, das dadurch gekennzeichnet ist, daß dem Energieträger vor, während oder nach der Vergasung Eisenoxide zugegeben werden.The present invention therefore relates to a method of manufacture low-sulfur heating gases through gasification of fossil fuels, which is characterized by this is that iron oxides are added to the energy source before, during or after the gasification will.

Die Kontaktierung des Eisenoxids mit den Schwefelverbindungen enthaltenden Gasen geschieht bei Temperaturen von oberhalb 6000C, bevorzugt oberhalb von 9000C, bis hinauf zur Vergasungstemperatur bei üblicherweise 1350 bis 15500C. Bei diesen hohen Temperaturen ist die Art und Herkunft des eingesetzten Eisenoxids ohne Bedeutung. Es soll feinteilig sein und sich gut eintragen lassen. Als Eisenoxide können z.B. eingesetzt werden: Schwefelkiesabbrand, Abbrand von Eisensulfat-Spaltanlagen, getrocknete eisenhaltige Schlämme aus der Aluminiumproduktion, natürlich Eisenoxidvorkommen wie Raseneisenstein, usw. oder auch andere weniger aktive Eisenoxide.The contacting of the iron oxide with the sulfur compounds containing Gases happen at temperatures above 6000C, preferably above 9000C, up to the gasification temperature at usually 1350 to 15500C. With these At high temperatures, the type and origin of the iron oxide used is irrelevant. It should be fine-grained and easy to enter. As iron oxides, e.g. can be used: Pebbles burn, burn-off of iron sulphate cracking plants, Dried iron-containing sludge from aluminum production, of course iron oxide deposits like lawn iron stone, etc. or other less active iron oxides.

Bevorzugt wird das Eisenoxid bereits vor oder während des Vergasungsschritts zugesetzt. Dies erlaubt die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens in üblicherweise verwendeten Vergasungsanlagen. Durch die bei der Vergasung vorliegende hohe Temperatur liegt das Reaktionsprodukt des Eisenoxids mit den schwefelhaltigen Verbindungen als Schmelze vor und kann bei entsprechender Konstruktion der bestehenden Anlage, wie sie z.B. im Vergaser nach Koppers-Totzek üblich ist, zusammen mit der bei der Vergasung anfallenden Schlacke als Schmelze abgezogen werden. Ein eventuell verbleibender Rest wird bei der auch sonst üblichen Flugstaub-Abscheidung mit abgeschieden.The iron oxide is preferred even before or during the gasification step added. This allows the method according to the invention to be used in a customary manner used gasification plants. Due to the high temperature during the gasification is the reaction product of the iron oxide with the sulfur-containing compounds as a melt and, if the existing system is designed accordingly, as is common in the Koppers-Totzek carburettor, together with that of the Gasification incurred slag can be withdrawn as melt. A possibly remaining one The remainder is also separated out in the otherwise customary flue dust separation.

Die günstigsten Bedingungen für den Einsatz des Eisenoxids wechseln je nach Art der angewandten Vergasung. Am einfachsten ist das Vermengen des Energieträgers mit dem feinteiligen Eisenoxid, oder das Einblasen des Eisenoxids mit dem bei der Vergasung eingesetzten Wasserdampf.Change the most favorable conditions for the use of the iron oxide depending on the type of gasification used. The easiest way is to mix the energy source with the finely divided iron oxide, or blowing in the iron oxide with the Gasification used water vapor.

Bei Bedarf kann der Schwefel als SO2 aus dem Sorptionsgut durch Abrösten unter Sauerstoff zutritt entfernt und verwertet werden. Bei der Vergasung von Energieträgern mit gerigem Ascheanteil, z.B. bei Vergasung von Heizöl S, kann die abgeröstete Schlacke wieder als Eisenoxid eingesetzt werden.If necessary, the sulfur can be removed from the sorption material as SO2 by roasting can be removed and recycled in the presence of oxygen. In the gasification of energy carriers with a small amount of ash, e.g. when gasifying heating oil S, the roasted slag can can be reused as iron oxide.

Ist der Schlackeanteil des zu vergasenden Energieträgers für einen gemeinsamen Austrag von Schlacke und Eisensulfid mit anschließender Wiedergewinnung des Eisenoxids durch Abrösten zu hoch, wird die Entschwefelung vorteilhaft erst in einer besonderen Stufe im Anschluß an die Vergasung durchgeführt. Erfindungsgemäß ist dann keine Abkühlung der Gase vor der Entschwefelung notwendig, so daß die heißen Gase ohne Energieverlust der Verbrennung zugeführt werden können.Is the slag portion of the fuel to be gasified for one joint discharge of slag and iron sulphide with subsequent recovery If the iron oxide is too high due to roasting, desulphurisation is only advantageous carried out in a special stage following the gasification. According to the invention then no cooling of the gases before desulfurization is necessary, so that the hot Gases can be fed to the combustion without loss of energy.

Da erfindungsgemäß die Anwendung dieses Verfahrens durch die Temperatur nach oben praktisch nicht begrenzt ist, ergeben sich für das Kontaktieren der Gase mit dem Eisenoxid viele Möglichkeiten der verfahrenstechnischen Ausführung. Beispielhaft seien genannt: Festbett, Fließbett, zirkulierendes Fließbett, Gleichstromförderung, Gegenstromfallrohr, usw. Die mechanischen Eigenschaften des beladenen Eisenoxids, die je nach Herkunft verschieden sein können, werden die jeweilige Wahl des Verfahrens beeinflussen.Since according to the invention the application of this method by the temperature there is practically no upper limit for contacting the gases with iron oxide there are many options for process engineering. Exemplary may be mentioned: fixed bed, fluidized bed, circulating fluidized bed, co-current conveying, Countercurrent downpipe, etc. The mechanical properties of the loaded iron oxide, which can be different depending on the origin, the respective choice of procedure influence.

Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren sind Entschwefelungsgrade von weit über 90 % mit technisch einfachsten Mitteln zu erreichen.According to the method according to the invention, degrees of desulfurization are well over 90% can be achieved with the simplest technical means.

Anhand der einzigen Abbildung wird eine Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens weiter erläutert. Es bedeuten: 1. Energieträger, z.B. Braunkohle 2. Feinteiliges Eisenoxid 3. Vermischung 4. Vergaser 5. Sauerstoffzufuhr 6. Wasserdampfzufuhr 7. Schlackeabzug 8. Abhitzekessel zur Dampferzeugung 9. Staubabscheidung 1 O.Schwefelarmes Heizgas Die Figur veranschaulicht gleichzeitig, daß fur den Einsatz des erfindungsgemäßen Verfahrens an einer üblichen Vergasungsanlage lediglich eine Vorrichtung zum Eintrag des Eisenoxids zusätzlich installiert werden muß.Based on the single figure, an embodiment of the invention Procedure explained further. They mean: 1. Energy carrier, e.g. lignite 2. Fine particles Iron oxide 3. Mixing 4. Carburetor 5. Oxygen supply 6. Water vapor supply 7. Slag discharge 8. Waste heat boiler for steam generation 9. Dust separation 1 O. Low-sulfur Heating gas The figure also illustrates that for use of the method according to the invention in a conventional gasification plant only one Device for entry of the iron oxide must also be installed.

Claims (8)

Patentansprüche 1. Verfahren zur Herstellung schwefelarmer Heizgase durch Vergasung fossiler Energieträger, dadurch gekennzeichnet, daß dem Energieträger vor, während oder kurz nach der Vergasung Eisenoxide zugegeben werden.Claims 1. A method for producing low-sulfur heating gases by gasification of fossil energy carriers, characterized in that the energy carrier before, during or shortly after the gasification, iron oxides are added. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kontaktierung der Schwefelverbindungen enthaltenden Gase mit dem Eisenoxid bei Temperaturen von oberhalb 6000C bis zur Vergasungstemperatur geschieht.2. The method according to claim 1, characterized in that the contacting of the gases containing sulfur compounds with the iron oxide at temperatures of happens above 6000C up to the gasification temperature. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Kontaktierung oberhalb von 9000C durchgeführt wird.3. The method according to claim 2, characterized in that the contacting is carried out above 9000C. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Eisenoxid in 10 bis 100%ig überstöchiometrischen Mengen berechnet für den Austrag des im Energieträger vorhandenen Schwefels als Eisensulfid, zugegeben wird.4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that that the iron oxide is calculated in 10 to 100% excess stoichiometric amounts for the Discharge of the sulfur present in the energy source as iron sulfide is added. 5. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 - 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Eisenoxid vor der Vergasung mit dem Energieträger vermischt wird und das in der Vergasungskammer entstehende Eisensulfid mit der Schlacke bzw. als Flugstaub ausgetragen wird.5. The method according to at least one of claims 1 - 4, characterized in that that the iron oxide is mixed with the energy source before gasification and that Iron sulphide formed in the gasification chamber with the slag or as fly ash is carried out. 6. Verfahren nach mindestens einem der Ansprüche 1 - 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Schwefel als SO2 aus der Schlacke durch Abrösten unter Sauerstoffzutritt entfernt und verwertet wird.6. The method according to at least one of claims 1 - 5, characterized in that that the sulfur comes out of the slag as SO2 by roasting with oxygen is removed and recycled. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der beiin Abrösten entstehende Abbrand erneut zur Entschwefelung eingesetzt wird.7. The method according to claim 6, characterized in that the beiin The burn-off resulting from roasting is used again for desulfurization. 8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4 und 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Entschwefelung bei Einsatz von Energieträgern mit hohem Schlackeanteil in einer besonderen Stufe unmittelbar nach der Vergasung durchgeführt wird.8. The method according to any one of claims 1 to 4 and 7, characterized in that that the desulfurization when using energy sources with a high slag content in a special stage is carried out immediately after the gasification.
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