DE2423611C3 - Process for processing block-shaped graphite fuel elements - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Aufarbeitung unbestrahlter und bestrahlter blockförmiger Graphitbrennelemente, die aus einem Graphitblock mit parallelen Kühlkanälen bestehen und den Brennstoff in besonderen Zonen angeordnet enthalten, insbesondere für solche bei denen die Kühlkanäle und die Brennstoffzonen nebeneinander rastermäßig verteilt sind, und wobei die Brennelemente zuerst mechanisch zerkleinert und dann durch Verbrennen und durch naßchemische Aufarbeitung in Spaltstoffe und Abfallstoffe aufgeteilt werden, und eine Vorrichtung zur Durchführung desselben.The invention relates to a method for working up non-irradiated and irradiated block-shaped graphite fuel elements made from a graphite block with exist parallel cooling channels and contain the fuel arranged in special zones, in particular for those where the cooling channels and the fuel zones are distributed next to each other in a grid, and wherein the fuel assemblies are first mechanically comminuted and then divided into fissile materials and waste materials by incineration and wet chemical processing and a device for performing the same.
Blockförmige Graphitbrennelemente werden in gasgekühlten Hochtemperaturreaktoren angewendet Bevorzugt werden hierbei Brennelemente verwendet, die nebeneinander Brutstoff und Spaltstoff in getrennten Brut- und Abbrand-Brennstoffpartikeln enthalten, entweder gemischt in gemeinsamen Brennstoffzonen oder getrennt in parallelen Brutstoff- und Abbrand-Brennstoffzonen im gleichen BrennelementBlock-shaped graphite fuel elements are gas-cooled High-temperature reactors used. Preference is given to using fuel elements that Contain both breeding material and fissile material side by side in separate breeding and burn-up fuel particles, either mixed in common fuel zones or separately in parallel fuel and burn-up fuel zones in the same fuel assembly
Blockförmige Brennelemente für Hochtemperatur-Leistungsreaktoren sind prismatische Graphitblöcke von beispielsweise 40 bis 100 cm Höhe und hexagonalem oder auch pentagonalem Querschnitt mit 30 bis 60 cm Durchmesser, die in der am meisten verwendeten Ausgestaltung in rasterförmiger Anordnung von 40 bis 100 parallelen Kühlkanälen mit etwa 1 bis 2 cm Durchmesser und von 80 bis 250 zylindrischen Brennstoffzonen mit etwa 0,7 bis 2 cm Durchmesser durchsetzt sind. In einer anderen Ausgestaltung enthalten die Blöcke in Kanälen von etwa 6 bis 10 cm Durchmesser zylindrische oder hohlzylindrische Brennstoffeinsätze, die entweder in dem Ringspalt zwischen den Einsätzen und der Kanalwand oder in diesem Ringspalt und zusätzlich im Zentralkanal der Einsätze vom Kühlgas umströmt werden. Die Brennstoffzonen bzw. Brennstoffeinsätze enthalten den Brennstoff hl Form von beschichteten Partikeln, eingebettet in eine Kohlenstoffoder Graphitmatrix. Die beschichteten Partikeln sind im allgemeinen sphärische Uran- oder Thoriumoxidoder -karbidkerne von 150 bis 800 μπι Durchmesser, die mit mehreren Schichten von Pyrolytkohlenstoff und gegebenenfalls einer Zwischenschicht von SiC überzogen sind.Block-shaped fuel assemblies for high-temperature power reactors are prismatic graphite blocks of, for example, 40 to 100 cm high and hexagonal or pentagonal cross-sections with 30 to 60 cm diameter, the most commonly used configuration in a grid-like arrangement of 40 to 100 parallel cooling channels with about 1 to 2 cm in diameter and from 80 to 250 cylindrical fuel zones with about 0.7 to 2 cm in diameter are interspersed. In another embodiment, the blocks contain cylindrical or hollow cylindrical fuel inserts in ducts with a diameter of about 6 to 10 cm, around which the cooling gas flows either in the annular gap between the inserts and the duct wall or in this annular gap and additionally in the central duct of the inserts. The fuel zones or fuel inserts contain the fuel in the form of coated particles, embedded in a carbon or graphite matrix. The coated particles are generally spherical uranium or thorium oxide or carbide cores of 150 to 800 μm diameter, which are coated with several layers of pyrolytic carbon and optionally an intermediate layer of SiC.
Neben der beispielsweise aus der US-PS 34 13 196 bekannten Ausführung eines Brennelementes als vorgefertigter Graphitblock, der in den Brennstoffkanälen eingefüllte Brennstoffkörper enthält, sind auch aus der DT-PS 19 02 994 Blockbrennelemente bekannt, die aus einer zonenweise brenns'offfreien bzw. brennstoffhaltigen Graphitpreßmasse gepreßt und durch Temperaturbehandlung verfestigt sind.In addition to the embodiment of a fuel assembly known from US Pat. No. 3,413,196 as a prefabricated one Graphite block, which contains fuel bodies filled in the fuel channels, are also from the DT-PS 19 02 994 block fuel assemblies known, which consist of a zone-wise fuel-free or fuel-containing Graphite molding compound are pressed and solidified by heat treatment.
Die Aufarbeitung solcher Brennelemente nach der Bestrahlung dient der Wiedergewinnung des unverbrauchten bzw. erbrüteten Spaltstoffes. In der ersten Stufe der Aufarbeitung muß der Spaltstoff von den großen Mengen Kohlenstoff abgetrennt werden, in die er eingebettet ist. Hierfür ist beispielsweise aus der DT-PS 19 61 145 bekannt, die Brennelemente als solche zu verbrennen und die übrig bleibende Asche chemisch weiterzubehandeln, um die Spaltstoffe Uran-235, Uran-233 und Plutonium-239 abzutrennen. Die Verbrennung ganzer Blockbrennelemente ist aber ungünstig, weil sie nur eine geringe Oberfläche pro Gewichtseinheit haben und die Verbrennung nur langsam verläuft. Daher sind Verfahren bekannt, bei denen die Blockbrennelemente zunächst in Brechern und Mühlen zerkleinert werden. Hierbei läßt es sich aber nicht vermeiden, daß bei der Zerkleinerung der Brennstoffzonen ein Teil der Partikeln beschädigt wird. Dies ist insbesondere dann von Nachteil, wenn getrennte Brutpartikeln und Abbrandpartikeln vorhanden sind, die durch ihre unterschiedliche Umhüllung mit und ohne SiC-Zwischenschicht anschließend an den Verbrennungsprozeß separiert werden sollen, da dazu die SiC-Hüllen intakt bleiben müssen, damit die SiC-beschichteten Teilchen beim Auslaugen der Asche nichtThe reprocessing of such fuel assemblies after irradiation is used to recover the unused fuel or hatched fissile material. In the first stage of processing, the fissile material must be removed from the large Amounts of carbon are separated in which it is embedded. This is for example from the DT-PS 19 61 145 known to burn the fuel elements as such and the remaining ash chemically further treatment in order to separate the fissile materials uranium-235, uranium-233 and plutonium-239. The burn Entire block fuel assemblies is unfavorable because they only have a small surface area per unit weight and the combustion is slow. Therefore, methods are known in which the Block fuel elements are first crushed in crushers and mills. But here it cannot be avoided that some of the particles are damaged when the fuel zones are broken up. This is particular then disadvantageous if separate brood particles and burned-off particles are present, which through their different sheathing with and without an SiC intermediate layer following the combustion process should be separated, since for this purpose the SiC shells must remain intact so that the SiC-coated ones No particles when leaching the ash
aufgelöst werden, sondern nach der anschließenden Abtrennung erst zerkleinert und dann gelöst werden könnea Durch die Beschädigung von SiC-Hüllen bei der Vorzerkleinerung der Eelemente tritt aber eine Vermischung der beiden Partikelsorten auf.are dissolved, but are first crushed and then dissolved after the subsequent separation However, due to the damage to the SiC casings during the pre-comminution of the elements, a Mixing of the two types of particles.
Es hat daher in der Vergangenheit nicht an Versuchen gefehlt, eine sichere und einfache Aufbereitungsmethode für bestrahlte Brennelemente zu finden. Beispielsweise aus der BE-PS 7 85 841 ist es bekannt, Brut- und Abbrandbrennstoff derart zonenweise im Blockbrennelement anzuordnen, daß durch mechanische Abtrennung, z. B. mit Kronenbohrern, die Brutzonen von den Abbrandzonen getrennt werden können, die dann jeweils für sich aufgearbeitet werden. Diese Zonenaufteilung ist aber neutronenphysikalisch für die Reaktorluslegung nicht optimal und das stauberzeugende Bohren ist in heißen Zellen mit besonderem Aufwand verbunden. There has therefore been no lack of attempts in the past to find a safe and simple processing method for spent fuel assemblies. For example, from BE-PS 7 85 841 it is known, breeding and burn-up fuel to be arranged in zones in the block fuel element in such a way that, through mechanical separation, z. B. with crown drills, the brood zones can be separated from the burn zones, which then be worked up individually. This zoning is, however, in terms of neutron physics for the reactor design not optimal and the dust-generating drilling is associated with particular effort in hot cells.
Aufgabe der Erfindung war es daher, ein einfaches Verfahren für die Zerkleinerung und Wiederaufarbeitung von bestrahlten und unbestrahlten Graphitblockbrennelementen zu finden, insbesondere von Blockbrennelementen, die neben den parallellaufenden Kühlkanälen Brennstoffzonen in rasterförmiger Anordnung enthalten. Dieses Verfahren sollte besonders für die Anwendung in heißen Zellen geeignet sein und außerdem sollten die Brennstoffzonen nicht zerkleinert und mechanisch beansprucht werden, so daß gegebenenfalls eine separate Abtrennung der Brutzonen und Abbrandzonen möglich ist.The object of the invention was therefore to provide a simple process for comminution and reprocessing of irradiated and non-irradiated graphite block fuel elements, especially block fuel elements, the fuel zones next to the parallel cooling channels in a grid-like arrangement contain. This method should be particularly suitable for use in hot cells and also the fuel zones should not be crushed and mechanically stressed, so that if necessary a separate separation of the brood and burn zones is possible.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß bei dem eingangs genannten Verfahren zur mechanischen Zerkleinerung des Graphitblockes konische Dorne gleichzeitig in mehrere Kühlkanäle so lange eingedrückt werden, bis der Block in der ganzen Länge dieser Kühlkanäle auseinandergebrochen ist.According to the invention, this object is achieved in that, in the method mentioned at the outset, for mechanical crushing of the graphite block conical mandrels simultaneously in several cooling channels for so long be pressed in until the block has broken apart along the entire length of these cooling channels.
Diese Zerkleinerungsmethode nutzt die Sprödigkeit des Graphits aus, der wie alle porösen keramischen Werkstoffe eine erheblich geringere Zugfestigkeit als Druckfestigkeit besitzt und daher bei Zugbeanspruchung, insbesondere bei Keilwirkung, unter Bildung von Trennrissen leicht gespalten werden kann.This comminution method takes advantage of the brittleness of graphite, which like all porous ceramics Materials have a significantly lower tensile strength than compressive strength and therefore under tensile stress, can be easily split with the formation of separating cracks, especially in the case of a wedge effect.
Die Zerspaltung in vorgegebenen Trennflächen, nämlich an den dünnsten Stellen zwischen zwei Kühlkanälen, kann nach einer besonderen Ausgestaltung der Erfindung vorteilhaft dadurch begünstigt werden, daß man Dorne verwendet, die axial laufende Rippen besitzen. Durch unterschiedliche Breite der Rippenspitze kann eine solche Rippe entweder mehr eine Trennwirkung durch Kerbung oder aber eine Druckwirkung senkrecht zur Trennfläche ausüben. Vorzugsweise wirken immer zwei entgegengesetzt an einem Dorn angeordnete Rippen als Paar auf die Wand des Kühlkanals ein.The splitting in given interfaces, namely at the thinnest points between two cooling channels, can, according to a particular embodiment of the invention, advantageously be favored by that one uses mandrels that have axially running ribs. Due to the different width of the rib tip Such a rib can either have a separating effect by notching or a pressure effect exercise perpendicular to the parting surface. Preferably two oppositely arranged on a mandrel always act Ribs as a pair on the wall of the cooling channel.
Es hat sich für die Trennwirkung als besonders wirksam herausgestellt, wenn der Neigungswinkel der konischen Dome 0,5 bis 5 Grad beträgt und wenn mehrere starr verbundene Dorne gleichzeitig in mehrere Kühlkanäle eingeführt und in das Blockelement so lange eingedrückt werden, bis das entsprechende Teilstück des Biocks in der ganzen Länge aufgespalten ist. Von besonderem Vorteil ist es, über die ganze Breite des Blocks in alle Kühlkanäle der auf einer Linie liegenden Rasterreihe gleichzeitig eine entsprechende Reihe von Dornen einzudrücken. Gegebenenfalls können in mehrere nebeneinanderliegende Reihen von Kühlkanälen die entsprechenden Reihen von Dornen gleichzeitig eingedrückt werden, wobei vorzugsweise jede benachbarte Reihe von Dornen etwas in der Höhe versetzt ist, so daß jede Dornreihe von außen nach innen jeweils etwas später in die jeweilige Reihe von Kühlkanälen eintaucht und daher die Reihen nacheinander auf Druck beansprucht werden und auseinanderbrechen.It has been found to be particularly effective for the separation effect when the angle of inclination of the conical Dome is 0.5 to 5 degrees and if several rigidly connected mandrels at the same time in several cooling channels inserted and pressed into the block element until the corresponding section of the block is split over its entire length. It is particularly advantageous to cover the entire width of the Blocks in all cooling channels of the grid row lying on a line at the same time a corresponding row of To press in thorns. If necessary, several adjacent rows of cooling channels the corresponding rows of thorns at the same time be pressed in, preferably each adjacent row of thorns is slightly offset in height, so that each row of mandrels from the outside to the inside a little later in the respective row of cooling channels immersed and therefore the rows are stressed one after the other under pressure and break apart.
Durch die vorzugsweise verwendeten Rippen auf den Dornen werden diese nicht am ganzen Umfang gleichzeitig beansprucht und kleine Maßabweichungen in der Rasteranordnung der Kühlkanäle, die durch Herstelltoleranzen entstehen, werden ausgeglichen, ohne daß es zu erheblichen Verbiegungskräften an einzelnen Dornen einer Dornreihe kommtBecause of the ribs that are preferably used on the thorns, these are not covered over the entire circumference at the same time stressed and small dimensional deviations in the grid arrangement of the cooling channels caused by manufacturing tolerances arise, are compensated without causing significant bending forces on the individual Thorns of a row of thorns
Wenn die Blöcke aus einer Graphitsorte bestehen, die beim Eindrücken der Dorne mit sehr unregelmäßigen Trennflächen auseinanderbrechen, werden wegen der ungleichmäßigen Kräfte, die beim Nachdrücken in die beim Abbrechen unregelmäßig stehen gebliebenen Teile der Kühlkanäle entstehen, vorzugsweise relativ kurze Dorne mit einem Steigungswinkel von 5 bis 15° verwendet.If the blocks are made of one type of graphite, when the mandrels are pressed in with very irregular Parting surfaces break apart because of the uneven forces that are exerted when pushing into the parts of the cooling channels that remained irregular when broken off arise, preferably relatively short mandrels with a pitch angle of 5 to 15 ° are used.
Bei Biockbrennelementen, die aus Graphitblöcken und in Brennstoffkanäle eingesetzten Brennstäben bestehen, brechen beim Eindrücken der Dorne die Graphitblöcke so auf, daß die Brennstäbe freigelegt, aber nicht beschädigt werden. Vorzugsweise werden nun die Brennstäbe entweder einzeln mit einer Manipuliereinrichtung aus den Graphitbruchstücken aussortiert und abgetrennt, oder sie werden reihenweise mit einer Vorrichtung halbautomatisch oder vollautomatisch durch Kippen des Elements auf einen Gitterrost und Ablösen der noch festhaftenden Stäbe mit Schälmessern vom Graphit getrennt.In the case of block fuel elements, which consist of graphite blocks and fuel rods inserted in fuel channels, when the mandrels are pressed in, the graphite blocks break open so that the fuel rods are exposed, but not be damaged. Preferably, the fuel rods are now either individually with a manipulating device sorted out from the graphite fragments and separated, or they are row by row with a device semi-automatic or fully automatic by tilting the element onto a grating and detaching it The sticks still adhering are separated from the graphite with paring knives.
Besonders vorteilhaft ist es, wenn auf diese Weise Brennstäbe mit Brutstoff von solchen mit Abbrandstoff, die in Rasteranordnung nebeneinander vorliegen, abgetrennt und die Brut- und Abbrandstäbe getrennt weiter aufgearbeitet werden. Dies hat den besonderen Vorzug, daß eine Vermischung von Brut- mit Abbrandstoff ausgeschlossen wird, ohne daß die jeweiligen Partikeln unterschiedliche Beschichtungen erhalten müssen. Selbst bei einem Auftreten von Partikelschäden im Reaktorbetrieb kann eine 100%ige Trennung in Brut- und Abbrandstoff erfolgen.It is particularly advantageous if, in this way, fuel rods with fuel from those with waste material, which are present in a grid arrangement next to one another, separated and the brood and burn sticks separately be worked up. This has the particular advantage that a mixture of brood and waste material is excluded without the respective particles having to receive different coatings. Even if particle damage occurs during reactor operation, 100% separation in breeding and waste material.
Die Zerkleinerung der Graphitblockelemente durch das Verfahren des Eindrückens von Dornen in die Kühlkanäle ist auch von Vorteil bei solchen Elementen, die den Brennstoff in zylindrischen oder hohlzylindrischen Brennstoffeinsätzen enthalten, wobei die Brennstoffeinsätze in den Kühlkanälen angeordnet sind und von Kühlgas direkt umspült werden. Bei der Aufarbeitung dieser Elemente werden nach der Entnahme der Brennstoffeinsätze aus den Kühlkanälen konische Dorne in mehrere Kühlkanäle gleichzeitig eingedrückt und der Graphitblock dadurch schrittweise mit einfachen Mitteln zerkleinert. Dieses Verfahren gemäß der Erfindung erübrigt die Verwendung eines großen Backenbrechers für die Zerkleinerung des radioaktiven Graphitblocks in der heißen Zelle, was aus Platzgründen in der heißen Zelle und wegen der leichteren Dekontaminierungsmöglichkeit von erheblichem Vorteil ist. Auch für diesen Blockelementtyp ist ein Zerbrechen entlang ganzer Rasterreihen von Kühlkanälen von Vorteil, insbesondere mehrerer Rasterreihen mit verzögerter Druckbeanspruchung für jede einzelne Reihe.The crushing of the graphite block elements by the process of pressing thorns into the Cooling ducts are also advantageous in elements that feed the fuel in cylindrical or hollow cylindrical form Contain fuel inserts, wherein the fuel inserts are arranged in the cooling channels and be flushed directly with cooling gas. When working up these elements, after the removal of the Fuel inserts from the cooling ducts pressed into several cooling ducts at the same time and conical mandrels the graphite block is gradually crushed using simple means. This method according to the invention eliminates the need to use a large jaw crusher to crush the radioactive graphite block in the hot cell, which is due to the lack of space in the hot cell and because it is easier to decontaminate is of considerable advantage. Also for this type of block element there is a breaking along entire grid rows of cooling ducts advantageous, especially several grid rows with delayed Compressive stress for each individual row.
Ein bestrahltes hexagonales Blockbrennelement mit einer Höhe von 793 mm und einer Schlüsselweite vonAn irradiated hexagonal block fuel element with a height of 793 mm and a width across flats of
360 mm enthielt in hexagonaler Rasteranordnung 66 Kühlkanäle von 21 mm Durchmesser in jeweils 40 mm Rasterabstand, wobei jeder Kühlkanal von je 6 Brennstoffkanälen von 16 mm Durchmesser umgeben war. Die Brennstäbe in den Brennstoffkanälen enthielten, in eine Kohlenstoffmatrix eingebettet, gemischte ThCh-Brutpartikeln (nur mit Pyrolytkohlenstoff beschichtet) und UCh-Abbrandpartikeln (mit Pyrolytkohlenstoff und SiC beschichtet) bei einem Th : U-Verhältnis von 10:1. Der Block wurde so auf eine 2 cm dicke Unterlageplat- '° te gelegt, daß die in der Unterlageplatte befindlichen Bohrungen von 25 mm Durchmesser zum Durchtritt der Dorne jeweils unter einer der 17 Rasterreihen von 3 bis 6 KQhlkanälen des Blocks angeordnet waren. Block und Platte wurden so in eine 251-Presse einge- «5 schoben, daß beim Absenken des Oberstempels der Presse die an ihnen befestigte Reihe von 6 Dornen mit 1° Steigung in eine Reihe von Kühlkanälen eintauchte. Entlang der Reihe von Kanälen brachen beim weiteren Einfahren der Dorne Bruchstücke ab, bis die Dorne nach unten durchgefahren waren. Mit Hilfe eines gekrümmten Spatelwerkzeugs konnten die freigelegten, nur schwach festhaftenden Brennstäbe aus den offenen Brennstoffkanal entfernt und von den Graphitbruchstücken abgesondert werden. Dieser Vorgang wurde Reihe für Reihe wiederholt, bis der ganze Block zerteilt war. Die gesammelten Graphitbrocken wurden auf eine Korngröße von etwa 3 mm zerkleinert und dann in einem Wirbelbettbrenner mit stickstoffhaltigem Sauerstoff bei etwa 12000C verbrannt Die Brennstäbe wurden zunächst in einem Schachtofen verbrannt und die zurückbleibenden, noch mit restlichen Pyrolytkohlenstoffschichten versehenen Brennstoffpartikeln in einem Wirbelschichtbrenner nachverbrannt.360 mm contained in a hexagonal grid arrangement 66 cooling channels with a diameter of 21 mm, each spaced 40 mm apart, each cooling channel being surrounded by 6 fuel channels with a diameter of 16 mm. The fuel rods in the fuel channels contained, embedded in a carbon matrix, mixed ThCh brood particles (only coated with pyrolytic carbon) and UCh burned up particles (coated with pyrolytic carbon and SiC) with a Th: U ratio of 10: 1. The block was placed on a 2 cm thick base plate so that the 25 mm diameter bores in the base plate for the mandrels to pass through were each arranged under one of the 17 grid rows of 3 to 6 cooling channels of the block. The block and plate were pushed into a 251 press in such a way that when the upper punch of the press was lowered, the row of 6 mandrels attached to them plunged into a row of cooling channels with a 1 ° pitch. Fragments broke off along the row of canals as the mandrels were retracted until the mandrels had passed downwards. With the help of a curved spatula tool, the exposed, only weakly adhering fuel rods could be removed from the open fuel channel and separated from the graphite fragments. This process was repeated row by row until the whole block was broken up. The collected graphite chunks were crushed mm to a particle size of about 3 and then burned in a fluidized bed burner with nitrogen-oxygen at about 1200 0 C. The fuel rods were initially combusted in a shaft furnace and combusted, the remaining, fuel particles still provided with remaining Pyrolytkohlenstoffschichten in a fluidized bed combustor.
Bei dem anschließenden Auflösen in konzentrierter Salpetersäure mit Flußsäurezusatz blieben die SiC-beschichteten, beim Verbrennen nicht angegriffenen Abbrandpartikeln zurück, die durch Zerkleinern in einer Hammermühle, Verbrennen des Kohlenstoffanteils in einem Wirbelbettbrenner und Auflösen in Säure aufbereitet wurden.When it was subsequently dissolved in concentrated nitric acid with the addition of hydrofluoric acid, the SiC-coated, when burned back unaffected combustion particles, which are crushed in a Hammer mill, burning the carbon fraction in a fluidized bed burner and dissolving it in acid became.
Da die Brennstäbe bei dem Zerkleinerungsvorgang nicht mechanisch beansprucht worden waren, wurde bei der Trennung der Brut- und Abbrandpartikeln eine praktisch 100%ige Aufteilung erhaltenSince the fuel rods were not mechanically stressed during the crushing process, was with the separation of the brood and burned-up particles, a practically 100% division is obtained
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