DE2348804A1 - METHOD OF REMOVING FISSION PRODUCTS FROM COOLANT FROM NUCLEAR REACTOR PLANTS - Google Patents

METHOD OF REMOVING FISSION PRODUCTS FROM COOLANT FROM NUCLEAR REACTOR PLANTS

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DE2348804A1
DE2348804A1 DE19732348804 DE2348804A DE2348804A1 DE 2348804 A1 DE2348804 A1 DE 2348804A1 DE 19732348804 DE19732348804 DE 19732348804 DE 2348804 A DE2348804 A DE 2348804A DE 2348804 A1 DE2348804 A1 DE 2348804A1
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Description

W. 640W. 640

DIPL. ING. ß. HÖLZER AUGSBUKGDIPL. ING. ß. WOODEN AUGSBUKG

PHILIPPINE-WELS ER-8TBAS8« UPHILIPPINE-WELS ER-8TBAS8 «U TBIdIVOIfI MBTSTBIdIVOIfI MBTS

Augsburg, den 25· September 1973Augsburg, September 25, 1973

westinghouse Electric Corporation, Westinghouse Building, Gateway Center, Pittsburgh, Allegheny County, Pennsylvania 15222, V.St.A.westinghouse Electric Corporation, Westinghouse Building, Gateway Center, Pittsburgh, Allegheny County, Pennsylvania 15222, V.St.A.

Verfahren zur Entfernung von Spaltprodukten aus Kühlmitteln von KernreaktoranlagenProcess for removing fission products from coolants in nuclear reactor plants

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von Spaltprodukten aus Kühlmitteln von Kernreaktoranlagen, deren Kühlmittel einen Strömungsweg durchströmt, in welchem sich zwei hintereinandergeschaltete Behälter befinden, durchThe invention relates to a method for removing fission products from coolants in nuclear reactor plants, whose coolant flows through a flow path in which there are two containers connected in series

— 1 —- 1 -

A098U/0518A098U / 0518

z 234S804 z 234S804

die ein Zweigstrom des Kühlmittels hindurchgeführt wird und in welchen diesem zwecks Ausfällung von Spaltprodukten ein Reagens zugesetzt wird.which a branch flow of the coolant is passed through and in which a reagent is added to this for the purpose of precipitating cleavage products.

Insbesondere betrifft die Erfindung die Entfernung von radioaktiven Verseuchungen aus Kühlmitteln flüssigmetallgekühlter Schnellbrüter-Kernreaktoren.In particular, the invention relates to the removal of radioactive contamination from coolants of liquid metal cooled Fast breeder nuclear reactors.

In Kernreaktorkraftwerken wird bekanntlich Elektrizität aus Wärme erzeugt, die ihrerseits durch die Spaltung spaltbarer Materialien freigesetzt wird. In einer ersten Phase dieses Verfahrens wird ein Reaktorkühlmittel, beispielsweise flüssiges Natrium, dazu benutzt, Wärme aus Brennelementen abzuführen, welche spaltbare Materialien enthalten. Das Kühlmittel durchströmt einen unter dem Namen "Primärkreislauf" bekanntgewordenen geschlossenen Kreislauf, welcher in der nachstehenden Reihenfolge hintereinandergeschaltet eine Haupt-Kühlmittelumlaufpumpe, entweder einen Wärmeaustauscher oder einen Dampferzeuger, das Reaktorgefäß und die zugehörigen Verbindungsleitungen aufweist. Der Primärkreislauf ist vor allem im Hinblick auf die zu fordernde Sicherheit geschlossen, denn durch einen geschlossenen Kreislauf wird verhindert, daß für den Fall einer Verseuchung des Primärkreislaufes radioaktive Teilchen in die Umgebung gelangen. Eine- Verseuchungs-It is well known that in nuclear reactor power plants electricity is generated from heat, which in turn is fissile due to the fission Materials is released. In a first phase of this process, a reactor coolant, for example liquid Sodium, used to remove heat from fuel assemblies that contain fissile materials. The coolant flows through one known as the "primary circuit" closed circuit, which is connected in series with a main coolant circulation pump, either a heat exchanger or a steam generator, the reactor vessel and the associated connecting lines having. The primary cycle is closed, especially with regard to the required safety, because A closed circuit prevents radioactive substances in the event of contamination of the primary circuit Particles get into the environment. A contagion

- 2 A098U/0518 - 2 A098U / 0518

möclichkeit besteht darin, daß aus schadhaften Brennelementen radioaktive Spaltprodukte in den Primärkreislauf gelangen. Eine andere Verseuchungsmöglichkeit ist dadurch gegeben, daß sogenannte offene Brennelemente Verwendung finden, bei welchen, anstatt des Versuches, die Spaltprodukte in den Brennelementen zurückzuhalten, absichtlich Spaltprodukte freigesetzt werden.There is a possibility that radioactive fission products from defective fuel elements can get into the primary circuit. Another possibility of contamination is that so-called open fuel elements are used, in which, instead of trying to remove the fission products in the fuel assemblies withhold, deliberately fission products are released.

Bisher wurde, wenn auch mühselig, die radioaktive Verseuchung dadurch zu verhindern versucht, daß man die sogenannte Kaltabscheidungstechnik anwandte, die darin besteht, daß die Temperatur eines Zweigstromes des Reaktorkühlmittels herabgesetzt und dadurch ein Ausfällen der in Lösung befindlichen radioaktiven Verseuchung herbeigeführt wird. Kürzlich wurden in der Kaltabscheidungstechnik bemerkenswerte Portschritte dadurch erzielt, daß dem heißen Reaktorkühlmittel bestimmte Chemikalien bzw. Reagenzien zugesetzt werden und dadurch die Ausfällung der Verseuchung verbessert wird. Dies geschieht in der Weise, daß hohe Konzentrationen von reaktionsfähigen Chemikalien oder isotopische Verdünner mit einem Zweigstrom des Reaktorkühlmittels vermischt werden und in einem Kaltabscheider die in Form isotopischen Austausches entstandene oder in Form unlöslicher Verbindungen vorliegende radioaktive Verseuchung aus der Lösung ausgefällt wird. So ist es beispielsweise möglich, durch Hinzu-So far, attempts have been made, albeit laboriously, to prevent radioactive contamination by removing the applied so-called cold deposition technique, which consists in the temperature of a branch stream of the reactor coolant reduced and thereby caused a precipitation of the radioactive contamination in solution will. Recently, in the cold deposition technique, remarkable porting steps have been achieved by exposing the hot reactor coolant certain chemicals or reagents are added, thereby improving the precipitation of the contamination will. This is done in such a way that high concentrations of reactive chemicals or isotopic thinners are mixed with a branch stream of the reactor coolant and in a cold separator the isotopic exchange radioactive contamination that has arisen or is present in the form of insoluble compounds precipitated out of the solution will. For example, it is possible to add

- 3 4098U/051 8- 3 4098U / 051 8

fügung nichtradioaktiven Jodes zu heißem flüssigem Natrium bis zu 99,9 % radioaktiver Isotopen, Jodes 131 und Jodes auszufällen. Durch Hinzufügung von Wasserstoff zu heißem flüssigem Natrium ist es möglich, im wesentlichen den gesamten Gehalt an Tritium, Cäsium 137 und Jod 131 aus dem Reaktorkühlmittel auszuscheiden. Dieses erst seit kurzem angewandte Verfahren hat jedoch noch gewisse Nachteile. Ein Hauptnachteil besteht darin, daß der Gehalt ausgeschiedener radioaktiver Verseuchung im Verhältnis zu dem Gehalt zuzusetzender Reagenzien bzw. sonstiger Zusätze recht gering ist. Dies bedeutet, daß der im Kaltabscheider herbeigeführte Niederschlag in erster Linie aus Chemikalien besteht, die keine Reaktion durchgemacht haben, bzw. aus isotopischen Verdünnern, die keinen Austausch durchgemacht haben. Dies hat zur Folge, daß der verwendete Kaltabscheider sehr groß sein muß und jeweils in bestimmten Zeitabständen entweder durch einen neuen Kaltabseheider ersetzt oder zumindestens gründlich gereinigt werden muß. Dadurch sind der Brauchbarkeit einer mit einer solchen Einrichtung versehenen Reaktoranlage hinsichtlich der Erzeugung elektrischer Energie Grenzen gesetzt.Adding non-radioactive iodine to hot liquid sodium precipitates up to 99.9% radioactive isotopes, iodine 131 and iodine. By adding hydrogen to hot liquid sodium, it is possible to remove substantially all of the tritium, cesium-137 and iodine-131 from the reactor coolant. However, this method, which has only recently been used, still has certain disadvantages. A major disadvantage is that the level of radioactive contamination excreted is very low in relation to the level of reagents or other additives to be added. This means that the precipitate produced in the cold separator consists primarily of chemicals that have not undergone any reaction or isotopic thinners that have not undergone any exchange. As a result, the cold separator used must be very large and must either be replaced by a new cold separator or at least thoroughly cleaned at certain time intervals. As a result, there are limits to the usefulness of a reactor system provided with such a device with regard to the generation of electrical energy.

Durch die Erfindung soll die Aufgabe gelöst werden, bei der Entfernung von Spaltprodukten aus Kühlmitteln von Kern- By the invention, the object is to be solved, in the removal of fission products from the cooling means of core

- 4 4098U/0518 - 4 4098U / 0518

reaktoranlagen eine möglichst lange Verfügbarkeit und Ausnutzung der hierbei verwendeten Chemikalien sicherzustellen. reactor plants to ensure the longest possible availability and utilization of the chemicals used in this process.

Diese Aufgabe wird, ausgehend von einem Verfahren der eingangs dargelegten allgemeinen Art, gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß das Kühlmittel zuerst mit hoher Temperatur durch einen der beiden Behälter geführt und in diesem das Reagens in dem Kühlmittel gelöst wird, daß das Kühlmittel anschließend bei niedriger Temperatur durch den anderen der beiden Behälter geführt und in diesem die Spaltprodukte zusammen mit dem Reagens ausgefällt werden, und daß, wenn der in dem einen Behälter befindliche Vorrat an Reagens im wesentlichen aufgebraucht ist, die Kühlmittel-Strömungsrichtung umgekehrt wird, so daß das Kühlmittel zunächst mit hoher Temperatur durch den anderen der beiden Behälter strömt und die dort zusammen mit dem Reagens niedergeschlagenen Spaltprodukte löst, um sodann mit niedriger Temperatur durch den einen der beiden Behälter geführt zu werden, wo nunmehr weitere Spaltprodukte ausgefällt werden, usw.Based on a method of the general type set out at the beginning, this object is achieved according to the invention solved in that the coolant first passed through one of the two containers at a high temperature and in this the Reagent is dissolved in the coolant that the coolant is then passed at low temperature by the other of the out of both containers and in this the cleavage products are precipitated together with the reagent, and that, if the supply of reagent located in the one container is essentially used up, the coolant flow direction is reversed, so that the coolant initially flows at a high temperature through the other of the two containers and dissolves the cleavage products precipitated there together with the reagent, and then through the at a low temperature to be guided to one of the two containers, where further fission products are now precipitated, etc.

Das erfindungsgemäße Verfahren kann also im Wechselbetrieb kontinuierlich so lange angewandt werden, bis die radioaktive Verseuchung der Reagenzien so groß geworden ist,The method according to the invention can therefore be applied continuously until the alternating operation radioactive contamination of the reagents has become so great

409 8U /05 18409 8U / 05 18

daß das Verfahren nicht weiter wirksam ist.that the procedure is no longer effective.

Natriumhydrid, Natriumoxyd und Natriumjodid sind typische Reagenzien, welche nach dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Kaitabscheidung verwendet werden können. Auf diese Weise werden radioaktive Verseuchungen, wie beispielsweise Tritium, Barium 14O, Cäsium l4l, Zirkonium 95, Jod 131 oder Jod 125, schnell und wirksam ausgeschieden.Sodium hydride, sodium oxide, and sodium iodide are typical Reagents which can be used for the deposition of clay according to the method according to the invention. In this way radioactive contamination such as tritium, barium 14O, cesium 14l, zirconium 95, iodine 131 or iodine 125, excreted quickly and effectively.

Das erfindungsgemäße Verfahren wird nunmehr nachstehend unter Bezug auf die anliegenden Zeichnungen anhand einer Anlage zu seiner Durchführung in seinen Einzelheiten beispielsweise beschrieben. In den Zeichnungen stellen dar:The method according to the invention will now be described below with reference to the accompanying drawings using a Annex to its implementation described in its details, for example. In the drawings show:

Fig. 1 ein Gesamtschema eines Primär1 shows an overall diagram of a primary

kreislaufes eines Kernreaktors, in welchem eine nach dem erfindungsgemäßen Verfahren arbeitende Wechsel-Kaltabscheideranlage Anwendung findet, undcircuit of a nuclear reactor, in which a according to the invention Process-working interchangeable cold separator system Applies, and

Fig. 2 ein Schema einer bevorzugten Aus-Fig. 2 is a diagram of a preferred embodiment

führungsform einer nach dem erfindungsgemäßen Verfahrenmanagement form according to the method according to the invention

- 6 4 098 1 A/051 8- 6 4 098 1 A / 051 8

arbeitenden Wechsel-Kaltabscheideranlage. working exchangeable cold separator system.

Bei der in Fig. 1 dargestellten Anlage wird ein Reaktorkühlmittel, beispielsweise flüssiges Natrium, beim Durchgang durch die Spaltzone 10 eines Reaktorgefäßes 11 auf die Betriebstemperatur des Reaktors aufgeheizt. Das heiße flüssige Natrium tritt aus dem Reaktorgefäß 11 aus und durchströmt sodann eine Reaktor-Kühlmittelhauptleitung 12. Das heiße Reaktorkühlmittel gibt seine Wärme über einen Wärmeaustauscher 15, welcher sich innerhalb des Reaktor-Primärkreislaufes befindet, an einen abdichtend zu dem Primärkreislauf zugeschalteten weiteren Kreislauf ab. Nach seinem Austritt aus dem Wärmeaustauscher 15 wird das nunmehr abgekühlte Reaktorkühlmittel vermittels einer Haupt-Kühlmittelumlaufpumpe 16 in das Reaktorgefäß 11 zurückgepumpt, um nunmehr seinen oben beschriebenen Strömungskreislauf wieder von neuem zu beginnen.In the system shown in Fig. 1, a reactor coolant, for example liquid sodium, is used Passage through the cleavage zone 10 of a reactor vessel 11 is heated to the operating temperature of the reactor. That Hot liquid sodium emerges from the reactor vessel 11 and then flows through a reactor coolant main line 12. The hot reactor coolant gives its heat via a heat exchanger 15, which is located within the reactor primary circuit is located, to a sealing connected to the primary circuit further circuit. After his The now cooled reactor coolant emerges from the heat exchanger 15 by means of a main coolant circulation pump 16 is pumped back into the reactor vessel 11 in order to restore its flow circuit as described above to start all over again.

Parallel zur Haupt-Kühlmittelumlaufpumpe 16 ist eine Wechsel-Kaltabscheideranlage 17 geschaltet. Mittels Ventilen und 14 kann diese Wechsel-Kaltabscheideranlage 17 vom Primärkreislauf des Reaktors getrennt werden. Normalerweise ist die Wechsel-Kaltabscheideranlage 17 auch vom Primärkreislauf derAn interchangeable cold separator system 17 is connected in parallel with the main coolant circulation pump 16. By means of valves and 14 can this exchangeable cold separator system 17 from the primary circuit of the reactor are separated. Normally, the exchangeable cold separator system 17 is also from the primary circuit

- 7 40 98 U/.0 5 1'8- 7 40 98 U / .0 5 1'8

Reaktoranlage abgetrennt. Ist jedoch das Reaktorkühlmittel durch radioaktive Spaltproduktnukleiden, wie beispielsweise Tritium, Barium I30, Cäsium l4l, Zirkonium 95, Jod I31 oder Jod 125 verseucht worden, so werden die beiden Ventile I3 und 14 geöffnet, so daß nunmehr ein Zweigstrom des heißen Reaktorkühlmittels aus dem Reaktor-Primärkreislauf über die Kaltabscheideranlage 17 geführt wird. Das heiße Reaktorkühlmittel wird in der Kaltabscheideranlage 17 gereinigt und strömt dann wieder in die Haupt-Reaktorkühlmittelleitung des Primärkreislaufes zurück, wo es sich mit dem Rest des umlaufenden Reaktorkühlmittels vermischt, bevor es in die Haupt-Kühlmittelumlaufpumpe 16 eintritt.Separated reactor plant. However, the reactor coolant is by radioactive fission product nuclei, such as Tritium, barium I30, cesium 14l, zirconium 95, iodine I31 or Iodine 125 has been contaminated, so the two valves I3 and 14 open, so that now a branch stream of the hot Reactor coolant is passed from the reactor primary circuit via the cold separator system 17. The hot reactor coolant is cleaned in the cold separator system 17 and then flows back into the main reactor coolant line of the primary circuit, where it meets the rest of the circulating reactor coolant mixed before it enters the main coolant circulation pump 16.

Einzelheiten der Kaltabscheideranlage werden nunmehr unter Bezug auf Fig. 2 beschrieben.Details of the cold separator system will now be described with reference to FIG.

Sind die Ventile 13, 18, 19 und 14 geöffnet und die Ventile 20 und 21 geschlossen, so strömt der durch die Kaltabscheideranlage 17 strömende Teil des Reaktorkühlmittels in Richtung der Pfeile A, B, C, D, E, P und Z. Heißes, verseuchtes Reaktorkühlmittel, beispielsweise flüssiges Natrium, tritt unter einer Temperatur von etwa 5^00C in einen ersten Abscheider 22 ein, der zuvor mit dem jeweils gewünschten Reagens bzw. einer entsprechenden Mischung vonIf the valves 13, 18, 19 and 14 are open and the valves 20 and 21 are closed, the part of the reactor coolant flowing through the cold separator system 17 flows in the direction of the arrows A, B, C, D, E, P and Z. contaminated reactor coolant, for example liquid sodium, enters a first separator 22 at a temperature of about 5 ^ 0 0 C, which is previously with the respectively desired reagent or a corresponding mixture of

- 8 .AO 9 8 H /05 18 - 8 .AO 9 8 H / 05 18

Reagenzien beschickt wurde. Diese Reagenzien können hohe Konzentrationen isotopischer Verdünner, beispielsweise Natriumiodid oder Natriumhydrid und reaktionsfähige Chemikalien, beispielsweise Natriumoxyd enthalten. Die hohe Temperatur des Reaktorkühlmittels bewirkt eine Lösung dieser Reagenzien in dem Reaktorkühlmittel. Der nunmehr mit diesen Reagenzien gesättigte Zweigstrom des Reaktorkühlmittels tritt aus dem nicht gekühlten Abscheider 22 aus und gelangt in einen Misch- und Reaktionsbehälter 23. Im Misch- und Reaktionsbehälter 23 findet eine genügend starke Mischung statt, so daß zwischen der in dem Reaktorkühlmittel befindlichen Spaltproduktverseuchung und den ebenfalls in dem Reaktorkühlmittel enthaltenen aufgelösten Reagenzien eine Reaktion stattfindet. Das noch verseuchte Reaktorkühlmittel strömt danach in einen zweiten Abscheider 24, in welchem die Temperatur des Reaktorkühlmittels auf etwa 12O°c gesenkt wird, so daß dieser Abscheider einen Kaltabscheider darstellt. Bei dieser Temperatur werden die überschüssigen Reagenzien und die radioaktive Spaltproduktverseuchung aus der Lösung ausgefällt. Der Niederschlag bzw. die Kernbildung tritt im Abscheider 24 auf einer hierfür geeigneten Fläche ein, beispielsweise auf einem Drahtgewebe. Das gereinigte Reaktorkühlmittel tritt aus dem Abscheider 24 aus und wird vor seiner Wiedereinführung in die HauptkühlmittelleitungReagents has been loaded. These reagents can contain high concentrations of isotopic diluents, for example Contain sodium iodide or sodium hydride and reactive chemicals such as sodium oxide. The high temperature of the reactor coolant causes these reagents to dissolve in the reactor coolant. Now with these reagents saturated branch stream of the reactor coolant exits the uncooled separator 22 and enters a Mixing and reaction tank 23. A sufficiently strong mixture takes place in the mixing and reaction tank 23, see above that between the fission product contamination located in the reactor coolant and that also in the reactor coolant contained dissolved reagents a reaction takes place. The still contaminated reactor coolant flows then into a second separator 24, in which the temperature of the reactor coolant is reduced to about 120 ° C so that this separator is a cold separator. At this temperature the excess Reagents and radioactive fission product contamination precipitated out of the solution. The precipitate or the formation of nuclei occurs in the separator 24 on a suitable surface one, for example on a wire mesh. The cleaned reactor coolant exits separator 24 and becomes before reintroducing it into the main coolant line

- 9 409814/0 5 18- 9 409814/0 5 18

wieder auf etwa 54O0C aufgeheizt.heated again to about 54O 0 C.

Zwischen den beiden Abscheidern 22 und 24 befindet sich ein Verunreinigungsanzeiger 25» beispielsweise ein elektrochemischer Sauerstoffmesser oder ein Wasserstoff-Diffusionsmesser. Hat sich der im Abscheider 22 befindliche Vorrat an Reagenzien erschöpft, so zeigt der Verunreinigungsmesser eine Änderung des Verunreinigungspegels in dem verseuchten Reaktorkühlmittel an. Bei Erreichung eines bestimmten Verunreinigungspegels betätigt der Verunreinigungsmesser 25 eine automatische Steuerung, durch welche die Strömungsrichtung in der Kaltabscheideranlage 17 umgekehrt wird und auch die Kühlung der Kaltabscheider umgekehrt wird. Die Strömungsumkehr wird dadurch bewirkt, daß die Ventile 18 und 19 geschlossen und die Ventile 21 und 20 geöffnet werden. Das Reaktorkühlmittel strömt nunmehr in einer durch die Pfeile A, G, H, I, J, K, L, M und Z angezeigten Richtung. Der nunmehr einen Überschuß an Reagenzien, enthaltende Abscheider 24 wirkt nunmehr mit Bezug auf das verseuchte Reaktorkühlmittel als Reagenzienvorrat. Beim Durchströmen des Abscheiders 24 wird die Temperatur des Reaktorkühlmittels nunmehr auf etwa 54O°c gehalten, so daß sich das verseuchte Reaktorkühlmittel nunmehr mit den überschüssigen Reagenzien anreichert. Der Misch- und Reaktionsbehälter 23 wirkt in derA contamination indicator 25, for example an electrochemical one, is located between the two separators 22 and 24 Oxygen meter or a hydrogen diffusion meter. If the supply located in the separator 22 is available When reagents are exhausted, the contaminant meter will show a change in the contaminant level in the contaminated one Reactor coolant on. When a certain contamination level is reached, the contamination meter 25 operates a automatic control by which the flow direction in the cold separator system 17 is reversed and also the Cooling of the cold separator is reversed. The flow reversal is caused by the valves 18 and 19 closed and the valves 21 and 20 are opened. The reactor coolant now flows in a direction indicated by arrows A, G, H, I, J, K, L, M, and Z indicated directions. The separator 24, which now contains an excess of reagents now acts as a supply of reagents with respect to the contaminated reactor coolant. When flowing through the separator 24 the temperature of the reactor coolant is now on kept about 54O ° C, so that the contaminated reactor coolant is now enriched with the excess reagents. The mixing and reaction container 23 acts in the

- 10 409814/0518 - 10 409814/0518

vorbesehriebenen Weise im Sinne einer Durchmischung des Reaktorkühlmittel mit den Reagenzien und der Bewirkung einer Reaktion zwischen diesen Reagenzien und den im Reaktorkühlmittel befindlichen radioaktiven Spaltproduktnukleiden. Im Abscheider 22 wird die Temperatur des Reaktorkühlmittels auf etwa 120 C abgesenkt, so daß dieser Abscheider nunmehr als Ausfällzone wirkt, in welcher die Spaltproduktnukleiden und die überschüssigen Reagenzien aus dem Reaktorkühlmittel ausgeschieden werden. Die im Abscheider 22 ausgefällten Produkte enthalten nunmehr wiederum überschüssige Reagenzien und isotopisch ausgetauschte bzw. chemisch gebundene radioaktive Spaltprodukte, Der Gehalt des Reaktorkühlmittels an überschüssigen Reagenzien ist jetzt jedoch geringer als vorher im Abscheider 24, während der Gehalt an niedergeschlagenen Spaltprodukten nunmehr größer als vorher im Abscheider 24 ist. Wenn der Verunreinigungsanzeiger 25 anzeigt, daß der zuvor bereits als niedriger geworden angezeigte Verunreinigungspegel inzwischen so weit abgesunken ist, daß sich eine Erschöpfung der im Abscheider 24 befindlichen Reagenzien andeutet, dann schaltet die automatische Steuerung wiederum die Strömungsrichtung des Reaktorkühlmittels durch die Kaltabscheideranlage 17 um. Die Anlage kann also auf diese Weise fortgesetzt im Wechselbetrieb betrieben werden, wobei jeweils die überschußmenge an Reagenzien und an nieder-pre-designated way in the sense of a mixing of the Reactor coolant comprising the reagents and causing a reaction between these reagents and those in the reactor coolant radioactive fission product nuclei. In the separator 22, the temperature of the reactor coolant lowered to about 120 C, so that this separator now acts as a precipitation zone in which the fission product nuclei and removing the excess reagents from the reactor coolant. The precipitated in the separator 22 Products now again contain excess reagents and isotopically exchanged or chemically bound radioactive substances Fission products, however, the excess reagent content of the reactor coolant is now less than previously in the separator 24, while the content of precipitated fission products is now greater than before in Separator 24 is. When the contamination indicator 25 indicates that the previous one has already become lower Contamination level has fallen so far that there is exhaustion of those in the separator 24 Reagents indicates, then the automatic control switches through the flow direction of the reactor coolant again the cold separator system 17 to. So the plant can open be operated in this way in alternation, with the excess amount of reagents and low-

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£ ö ä 8 U / 0 ■" 1 8£ ö ä 8 U / 0 ■ "1 8

2348304 A 2348304 A

geschlagenen radioaktiven Spaltprodukten von einem Abscheider zum anderen Abscheider übergeführt wird. Dieser Wechselbetrieb kann so lange fortgesetzt werden, bis die Verseuchung der Reagenzien einen Pegel erreicht hat, welcher es schließlich notwendig macht, daß die Kaltabscheideranlage einer Überholung unterzogen wird. Diese Überholung kann in der Weise vorgenommen werden, daß die Kaltabscheider 22" und 24 mit heißem Reaktorkühlmittel gespült werden, welches aus einem Hilfsbehälter bezogen wird. Eine andere Weise einer solchen Überholung besteht darin, daß das in den Kaltabscheidern 22 und 24 befindliche Drahtgewebe, auf welchem sich die radioaktiven Spaltprodukte abgesetzt haben, ausgetauscht wird.beaten radioactive fission products is transferred from one separator to the other separator. This alternating operation can be continued until the contamination of the reagents has reached a level which will eventually makes it necessary for the cold separator system to be overhauled. This overhaul can be done in the Be done in a manner that the cold separators 22 "and 24 are flushed with hot reactor coolant, which is from an auxiliary container is obtained. Another way one Such overhaul consists in the fact that the wire mesh located in the cold separators 22 and 24, on which the radioactive fission products have deposited is exchanged.

In der Rückführungsleitung der Kaltabscheideranlage 17 .ist ebenfalls ein Verunreinigungsanzeiger 26 eingebaut. Dieser Verunreinigungsanzeiger 26 zeigt Störungen hinsichtlich der Beseitigung der Verunreinigungen an und betätigt eine automatische Steuerung,-welche die Ventile 13 und 14 schließt und dadurch die Wechsel-Kaltabscheideranlage 17 vom Primärkreislauf des Kernreaktors trennt.A contamination indicator 26 is also installed in the return line of the cold separator system 17. This Contamination indicator 26 indicates malfunctions relating to the removal of the contamination and actuates an automatic Control, -which the valves 13 and 14 closes and thereby separating the exchangeable cold separator system 17 from the primary circuit of the nuclear reactor.

In der Wechsel-Kaltabscheideranlage 17 ist eine in denIn the interchangeable cold separator system 17 is one in the

- 12 40 98 1 A/051 8- 12 40 98 1 A / 051 8

Zeichnungen nicht dargestellte Heizeinrichtung zur Aufheizung des Reaktorkühlmittels von der Kaltabscheider-Austrittstemperatur von etwa 12O°C auf eine Temperatur von etwa 54O°C angeordnet, welche das Reaktorkühlmittel haben muß, bevor es wieder in die Haupt-Kühlmittelleitung 12 eingeführt wird. Zwecks Erreichung eines guten Wirkungsgrades kann die im Betrieb der Kaltabscheider 22 bzw. 24 freiwerdende Wärme dazu benutzt werden, das gereinigte Reaktorkühlmittel aufzuheizen, bevor es wieder in den Primärkreislauf des Kernreaktors eingeführt wird.Drawings not shown heating device for heating the reactor coolant from the cold separator outlet temperature arranged from about 120 ° C to a temperature of about 54O ° C, which have the reactor coolant must before it is reintroduced into the main coolant line 12. In order to achieve a good level of efficiency can the cold separator 22 or 24 released during operation Heat can be used to heat up the cleaned reactor coolant before it is returned to the primary circuit of the Nuclear reactor is introduced.

Typische Verunreinigungen, die aus dem Primärkreislauf eines Kernreaktors, beispielsweise eines flüssigmetallgekühlten Schnellbrüter-Reaktors, ausgeschieden werden müssen, sind folgende:Typical impurities emerging from the primary circuit a nuclear reactor, for example a liquid metal-cooled fast breeder reactor, must be removed, are the following:

1. NaH (Natriumhydrid) wird isotopisch gegen H 3 (Tritium) ausgetauscht und bildet auf diese Weise Natriumtritid. Der im jeweils in Betrieb befindlichen Kaltabscheider ausgefällte Niederschlag von Natriumtritid enthält den größten Anteil von H 3 in der gesamten Kaltabscheideranlage und verhindert folglich dessen Abwanderung aus dem Primärkreislauf in die Umgebung.1. NaH (sodium hydride) is isotopically exchanged for H 3 (tritium) and in this way forms sodium tritide. The precipitate of sodium tritide precipitated in the cold separator that is in operation contains the largest proportion of H 3 in the entire cold separator system and consequently prevents its migration from the primary circuit into the environment.

2. Na?0 (Natriumoxyd) reagiert mit Seltenerd- und2. Well ? 0 (sodium oxide) reacts with rare earth and

4098 U/0518 - 13 -4098 U / 0518 - 13 -

Alkalisch- Erd- Spaltprodukten und bildet unlösliche Oxyde. BeispielsweiseAlkaline earth fission products and forms insoluble oxides. For example

Ba + Na „0 > BaO + 2NABa + Na "0> BaO + 2NA

Zr + 2Na2O > ZrO3 +Zr + 2Na 2 O> ZrO 3 +

Da die Sauerstoffkonzentration im Primärkreislauf gleich eins zu fünf Teile/Million beträgt, vollzieht sich der kinetische Ablauf der oben angegebenen Reaktionen wegen des Vorhandenseins von Sauerstoff in Grenzen. Dies begünstigt die Reaktionen und die Ausfällungen in der Kaltabscheideranlage, weil im jeweiligen Reagens-Vorratsbehälter ein Sauerstoffpegel von mehreren hundert Teilen/Million aufrechterhalten wird.Because the oxygen concentration in the primary circuit is equal to one to five parts / million, the kinetic sequence given above takes place Reactions due to the presence of oxygen are limited. This favors the reactions and the Precipitations in the cold separator system because there is an oxygen level in the respective reagent storage container of several hundred parts / million is maintained.

3. NaH (Natriumhydrid) bewirkt die Beseitigung von Cäsium 137 und Cäsium 134 entweder durch Adsorption oder durch Absorption. Es hat sich gezeigt, daß Natriumhydrid hinsichtlich der Adsorption von Cäsium wirksamer ist als Natriumoxyd.3. NaH (sodium hydride) causes the removal of cesium 137 and cesium 134 either by adsorption or by absorption. It has been shown that sodium hydride with regard to the adsorption of cesium is more effective than sodium oxide.

4. NaI (Natriumiodid) bildet durch isotopischen Austausch von Jod 135 und Jod I31 mit Spaltproduktisotopen Na131I + Na135I. Da die Löslichkeit von Natriumjodid4. NaI (sodium iodide) is formed by isotopic exchange of iodine 135 and iodine I31 with fission product isotopes Na 131 I + Na 135 I. As the solubility of sodium iodide

4 0 9-8 U/05 18
- 14 -
4 0 9-8 U / 05 18
- 14 -

in hohem Maße temperaturabhängig ist und seine
Löslichkeit bei Temperaturen, wie sie im Kaltabscheider herrschen, außerordentlich niedrig ist, werden nach diesem Verfahren nachgewiesenermaßen 99»9 % dieser Isotopen ausgeschieden.
is highly temperature dependent and its
Solubility at temperatures such as that prevailing in the cold separator is extremely low, this method has been proven to excrete 99 »9 % of these isotopes.

Mit der beschriebenen Kaltabscheideranlage ist es
möglich, aus Kernreaktor-Plüssigmetallkühlmitteln Verseuchungen auszuscheiden, welche von radioaktiven Spaltprodukten herrühren. Der Wechselbetrieb einer solchen Anlage macht es möglich, die verwendeten Reagenzien voll auszunutzen und auf diese Weise auch die Ausfällung radioaktiver Verseuchung zu verbessern, so daß die Stillstandszeiten von mit einer solchen Anlage ausgerüsteten Kernreaktoren wesentlich verringert werden und die jeweils zwischen notwendig werdenden Überholungen der Anlage liegenden Betriebszeiten wesentlich verlängert werden.
It is with the cold separator system described
possible to remove contamination from nuclear reactor pluid metal coolants, which originate from radioactive fission products. The alternating operation of such a system makes it possible to fully utilize the reagents used and in this way also to improve the precipitation of radioactive contamination, so that the downtimes of nuclear reactors equipped with such a system are significantly reduced and the number of overhauls that become necessary between the system Operating times can be extended significantly.

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- 15 -
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Claims (5)

23488OA23488OA /Cr/ Cr Patentansprüche'Claims' 1J Verfahren zur Entfernung von Spaltprodukten aus Kühlmitteln von Kernreaktoranlagen, deren Kühlmittel einen Strömungsweg durchströmt, in welchem sich zwei hintereinandergeschaltete Behälter befinden, durch die ein Zweigstrom des Kühlmittels hindurchgeführt wird und in welchen diesem zwecks Ausfällung von Spaltprodukten ein Reagens zugesetzt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Kühlmittel zuerst mit hoher Temperatur durch den einen der beiden Behälter geführt und in diesem das Reagens in dem Kühlmittel gelöst wird, daß das Kühlmittel anschließend bei niedriger Temperatur durch den anderen der beiden Behälter geführt und in diesem die Spaltprodukte zusammen mit dem Reagens ausgefällt werden, und daß, wenn der in dem einen Behälter befindliche Vorrat an Reagens im wesentlichen aufgebraucht ist, die Kühlmittel-Strömungsrichtung umgekehrt wird, so daß das Kühlmittel zunächst mit hoher Temperatur durch den anderen der beiden Behälter strömt und die dort zusammen mit dem Reagens niedergeschlagenen Spaltprodukte löst, um sodann mit niedriger Temperatur durch den einen der beiden Behälter geführt zu1J Procedure for removing fission products from Coolants of nuclear reactor plants, the coolant of which flows through a flow path in which two are connected in series Containers are located through which a branch flow of the coolant is passed and in which this for the purpose of precipitation of cleavage products, a reagent is added, characterized in that the coolant first with at high temperature through one of the two containers and in this the reagent is dissolved in the coolant, that the coolant then passed at low temperature through the other of the two containers and in this the cleavage products are precipitated together with the reagent, and that if the supply located in the one container of reagent is essentially used up, the coolant flow direction is reversed, so that the coolant initially flows at a high temperature through the other of the two containers and there together with the reagent precipitated fission products dissolves in order to then passed through one of the two containers at a low temperature - 16 -- 16 - 4098U/05184098U / 0518 werden, wo nunmehr weitere Spaltprodukte ausgefällt werden, usw..where further fission products are now precipitated, etc. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die in den beiden Behältern ausgefällten Spaltprodukte zusammen mit den Reagenzien aus diesen Behältern abgelassen und durch neues Reagens ersetzt werden, wenn der Gehalt an radioaktiven Isotopen in diesen Behältern einen bestimmten Wert überschreitet.2. The method according to claim 1, characterized in that the fission products precipitated in the two containers drained from these containers together with the reagents and replaced with new reagent when the content of radioactive isotopes in these containers a certain Value exceeds. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das verwendete Reagens einen isotopischen Verdünner enthält und daß die ausgefällten -Spaltprodukte radioaktive Isotopen dieses Verdünners enthalten.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the reagent used is isotopic Contains thinner and that the precipitated - cleavage products contain radioactive isotopes of this thinner. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Reagens eine reaktionsfähige Chemikalie enthält und daß die ausgefällten Spaltprodukte eine Verbindung dieser Chemikalie enthalten.4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the reagent is a reactive Chemical and that the precipitated fission products contain a compound of this chemical. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Reagens Natriumhydrid, Natriumoxyd oder/und Natriumiodid enthält, daß die ausgefällten Spaltprodukte Tritium, Barium l40, Cäsium I4l, Cäsium 137,5. The method according to any one of claims 1 to 4, characterized characterized in that the reagent contains sodium hydride, sodium oxide and / or sodium iodide, that the precipitated cleavage products Tritium, barium 140, cesium 14, cesium 137, - 17 /> 0 9 8 U / 0 5 1 8- 17 /> 0 9 8 U / 0 5 1 8 23488 JIt 23488 JIt Cäsium 134, Zirkonium 95, Jod 131 oder/und Jod 125 enthalten und daß das Kühlmittel flüssiges Natrium enthält.Contains cesium 134, zirconium 95, iodine 131 and / or iodine 125 and that the coolant contains liquid sodium. - 18 40981 4/05 18- 18 40981 4/05 18 LeerseiteBlank page
DE19732348804 1972-09-28 1973-09-28 METHOD OF REMOVING FISSION PRODUCTS FROM COOLANT FROM NUCLEAR REACTOR PLANTS Pending DE2348804A1 (en)

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