DE2218629C2 - Process for the incineration of Claus residual gas - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verbrennung von Claus-Restgas.The invention relates to a method for the combustion of residual Claus gas.
Beim sogenannten Claus-Verfahren wird bekanntlich Schwefelwasserstoff ein- oder mehrstufig zu elementarem Schwefel verbrannt. Dabei entsteht ein Restgas, welches vor allem nicht umgesetzten Schwefelwasserstoff sowie SO2 und noch nicht abgeschiedenen Schwefel, der als Schwefeldampf oder als Aerosol vorliegen kann, enthält. Dieses sogenannte Claus-Restgas darf wegen seines Schwefelwasserstoffgehaltes jedoch nicht ungehindert in die Atmosphäre abgeblasen werden. Es sind daher schon viele katalytische und adsorptive Verfahren zur weiteren Behandlung dieses Restgases vorgeschlagen worden. Am häufigsten wird in der Praxis das Restgas aber einer Nachverbrennung unterworfen, bei der der darin enthaltene Schwefelwasserstoff und Schwefel zu SO2 verbrannt werden. Dabei wird das hinter dem Schwefelkondensator und -abscheider, die dem letzten Clausreaktor nachgeschaltet sind, anfallende Restgas durch Einbrennung von geeignetem Stützgas auf eine Temperatur von mindestens 4700C gebracht und bei einem Sauerstoffüberschuß von ca. 0,5 bis 5 Vol.-% O2 verbrannt. Dieser Sauerstoffüberschuß wird durch entsprechende Dosierung der Verbrennungsluft erreicht.In the so-called Claus process, as is well known, hydrogen sulfide is burned in one or more stages to form elemental sulfur. This creates a residual gas, which mainly contains unconverted hydrogen sulfide as well as SO2 and not yet separated sulfur, which can be present as sulfur vapor or as an aerosol. However, because of its hydrogen sulfide content, this so-called Claus residual gas must not be released into the atmosphere unhindered. Many catalytic and adsorptive processes for the further treatment of this residual gas have therefore already been proposed. In practice, however, the residual gas is most often subjected to afterburning, in which the hydrogen sulfide and sulfur contained in it are burned to SO2. Here, the placed behind the sulfur condenser and -abscheider that are downstream from the last Claus reactor; waste gas through burn-in of suitable support gas to a temperature of at least 470 0 C and at an excess of oxygen of about 0.5 to 5 vol .-% O2 burned. This excess of oxygen is achieved by appropriately metering the combustion air.
Unabhängig von der Wahl des angewandten Verfahrens zur Nachbehandlung des Claus-Restgases waren hierfür aber bisher stets besondere Apparate bzw. Einrichtungen notwendig, die natürlich die Kosten für eine Claus-Anlage verteuern.Regardless of the choice of process used for the aftertreatment of the Claus residual gas but so far this has always required special apparatus or facilities, which of course the costs for make a Claus system more expensive.
In der Kokereitechnik ist es ferner bekannt und heute allgemein üblich, die bei der Aufarbeitung des Koksofengases anfallenden Schwefelwasserstoff- und ammoniakhaltigen Gase oder Brüden einzeln oder gemeinsam einer Verbrennung zu unterwerfen, wie sich beispielsweise aus der DE-PS 12 12 052 und der DE-OS 19 26 629 ergibt. Gegenüber diesen aus dem Koksofengas stammenden Gasen oder Brüden unterscheidet sich das Claus-Restgas vor allem dadurch, daß es neben Schwefelwasserstoff noch einen verhältnismäßig hohen Anteil an anderen Schwefelverbindungen wie SO2, COS und CS2 sowie elementarem Schwefel enthält. Dabei ist insbesondere das SO2 normalerweise in dem für das Claus-Verfahren notwendigen Molverhältnis von H2S: SO2 von wenigstens 2:1 im Claus-Restgas vorhanden. Gerade dieser verhältnismäßig hohe SO2- und Schwefelgehalt mußte es jedoch für den Fachmann äußerst zweifelhaft erscheinen lassen, die aus der Kokereitechnik bekannte gemeinsame Verbrennung von Ammoniak und Schwefelwasserstoff auch für die Behandlung des Claus-Restgases anzuwenden. Es war in diesem Falle vielmehr zu befürchten, daß das im Restgas vorhandene sowie das bei der Verbrennung des elementaren Schwefels gebildete SO2 im erheblichen Umfange mit dem Ammoniak unter Bildung von Ammoniumsulfit reagieren würden. Dieses Salz kann jedoch wegen seiner Schwerlöslichkeit in Wasser und seiner leichten Sublimierbarkeit zu Ablagerungen und Verstopfungen in den Reaktoren, den Rohrleitungen und im Abhitzekessel der Anlage führen.In coking technology, it is also known and now common practice to individually or collectively subject the hydrogen sulfide and ammonia-containing gases or vapors produced in the work-up of the coke oven gas to combustion, as can be seen, for example, from DE-PS 12 12 052 and DE-OS 19 26 629 results. Compared to these gases or vapors from the coke oven gas, the Claus residual gas differs mainly in that, in addition to hydrogen sulfide, it also contains a relatively high proportion of other sulfur compounds such as SO2, COS and CS 2 as well as elemental sulfur. In particular, the SO2 is normally present in the Claus residual gas in the molar ratio of H2S: SO2 of at least 2: 1 required for the Claus process. It was precisely this relatively high SO2 and sulfur content, however, that made it appear extremely doubtful to a person skilled in the art to use the common combustion of ammonia and hydrogen sulfide known from coking technology also for the treatment of the Claus residual gas. In this case it was rather to be feared that the SO2 present in the residual gas and the SO2 formed during the combustion of the elemental sulfur would react to a considerable extent with the ammonia to form ammonium sulfite. However, because of its poor solubility in water and its easy sublimability, this salt can lead to deposits and blockages in the reactors, the pipelines and in the waste heat boiler of the plant.
Ausgehend von der Aufgabenstellung, ein Verfahren zur Nachbehandlung des Claus-Restgases zu schaffen, bei dem die dafür erforderlichen Anlage- und Betriebskosten möglichst gering sind, wurde nun überraschenderweise gefundea daß man das Claus-Restgas erfindungsgemäß dadurch beseitigen kann, daß man es gemeinsam mit ammoniakhaltigen Brüden in einem Ammoniakverbrennungsofen zusammen mit Stützgas bei einer Temperatur zwischen 10000C und 11500C verbrenntBased on the task of creating a process for the aftertreatment of the Claus residual gas, in which the necessary plant and operating costs are as low as possible, it has now surprisingly been found that the Claus residual gas can be eliminated according to the invention by using it together with ammonia-containing Combusts vapors in an ammonia combustion furnace together with supporting gas at a temperature between 1000 ° C. and 1150 ° C.
Hierbei ist es insbesondere vorteilhaft, wenn die Verbrennungstemperatur durch zusätzliche Zugabe von Luft und/oder Stützgas auf der gewünschten Temperatur, vorzugsweise zwischen 1050°C bis 11000C, gehalten und die Verbrennung vorzugsweise mii einem Sauerstoffüberschuß von ca. 0,5 bis 5 Vol.-% durchgeführt wird.In this case, it is particularly advantageous if the combustion temperature is maintained by further addition of air and / or supporting gas at the desired temperature, preferably between 1050 ° C to 1100 0 C, and the combustion preferably mii an excess of oxygen of about 0.5 to 5 vol .-% is carried out.
Das erfindungsgemäße Verfahren sieht also vor, daß das Claus-Restgas keiner gesonderten Nachverbrennung unterworfen wird, sondern an geeigneter Stelle in einen Ammoniakverbrennungsofen eingeleitet wird.The method according to the invention therefore provides that the Claus residual gas does not have any separate afterburning is subjected, but is introduced into an ammonia incinerator at a suitable point.
Werden hierbei die erfindungsgemäß beanspruchten Reaktionsbedingungen eingehalten, so hat sich überraschenderweise gezeigt, daß die gemeinsame Verbrennung von Claus-Restgas und Ammoniak ohne die weiter oben geschilderten negativen Nebenwirkungen möglich ist Da der als Ausgangsmaterial für den Claus-Prozeß verwendete Schwefelwasserstoff in vielen Fällen aus dem Koksofengas stammt, wird man wegen des weiter oben beschriebenen Standes der Technik davon ausgehen können, daß in diesen Fällen ein Ammoniakverbrennungsofen ohnehin vorhanden ist.If the reaction conditions claimed according to the invention are adhered to here, it has surprisingly been found showed that the joint combustion of Claus residual gas and ammonia without the further The negative side effects described above are possible as the starting material for the Claus process Hydrogen sulfide used in many cases comes from the coke oven gas, one will continue because of the Prior art described above can assume that in these cases an ammonia incinerator exists anyway.
Das erfindungsgemäße Verfahren bringt dabei nicht nur den Vorteil, daß ein besonderer Ofen zur Nachverbrennung des Claus-Restgases eingespart werden kann. Da die Verbrennungstemperatur bei der Ammoniakverbrennung normalerweise durch Zugabe von Kühlluft auf ca. HOO0C gehalten werden muß, kann durch die Zugabe des Claus-Restgases, das eine Temperatur von etwa 1500C aufweist, ein Teil der Kühlluft eingespart werden. Dementsprechend können die Gebläse für die Kühlluftzufuhr entsprechend kleiner ausgelegt werden und benötigen natürlich entsprechend weniger elektrische Energie.The method according to the invention not only has the advantage that a special furnace for afterburning the Claus residual gas can be saved. Since the combustion temperature of 0 C must be maintained at the ammonia combustion normally performed by adding the cooling air to about HOO, by the addition of the Claus tail gas having a temperature of about 150 0 C, a portion of the cooling air can be saved. Accordingly, the fans for the cooling air supply can be designed correspondingly smaller and of course require correspondingly less electrical energy.
Die vergleichsweise kleinere Kühlluftmenge muß natürlich so bemessen sein, daß der für die Verbrennung erforderliche Sauerstoffüberschuß von ca 0,5 bis 5 Vol.-% O2 gewährleistet ist. Haben die ammoniakhaltigen Brüden und das Claus-Restgas in ihrer Gesamtheit einen gemeinsamen Ursprung, beispielsweise aus dem gleichen Koksofengas, so ist die Luftzugabe nur zur Regelung der Verbrennungstemperatur erforderlich. Der Sauerstoffüberschuß ist dann immer vorhanden. Werden aber auch aus anderer Quelle stammende Claus-Restgase mitverbrannt, so muß außer aufThe comparatively smaller amount of cooling air must of course be dimensioned in such a way that that for the combustion required excess oxygen of approx. 0.5 to 5 vol .-% O2 is guaranteed. Do the ammonia-containing Vapors and the Claus residual gas in their entirety have a common origin, for example from the same coke oven gas, the addition of air is only necessary to regulate the combustion temperature. The excess oxygen is then always present. But they will also come from other sources Claus residual gases are also burned, so must save on
Einhaltung der Verbrennungstemperatur auch auf den erforderlichen Sauerstoffüberschuß geachtet werden. Die Menge der zugeführten Luft muß dementsprechend größer bemessen werden. Im extremen Fall wird für den Sauerstoffüberschuß soviel Luft benötigt daß noch etwas Stützgas zusätzlich mitverbrannt werden muß, um die Brenntemperatur auf dem richtigen Niveau zu halten.Observance of the combustion temperature and the required excess of oxygen must also be taken into account. The amount of air supplied must be made larger accordingly. In the extreme case, the Excess oxygen requires so much air that some supporting gas must also be burned in order to to keep the firing temperature at the correct level.
Im Normalfall ist die Wärme der bei der Verbrennung entstehenden Abgase ausreichend, um zur Erzeugung von Dampf genutzt zu werden. Der hierfür erforderliche Abhitzekessel kann dabei mit dem Dampfkessel der Claus-Anlage kombiniert werden, so daß für die Wärmerückgewinnung aus den bei der Ammoniak- und Claus-Restgasverbrennung entstehenden Abgasen keine gesonderte Kesselanlage erforderlich ist. Dabei anfallender überschüssiger Wasserdampf kann beispielsweise zur Ammoniakabtreibung in den Ammoniakabireiber zurückgeleitet werden.Normally, the heat of the exhaust gases resulting from the combustion is sufficient to generate to be used by steam. The waste heat boiler required for this can be combined with the steam boiler of the Claus system can be combined, so that for heat recovery from the ammonia and Claus residual gas incineration does not require a separate boiler system. Included Any excess water vapor that arises can, for example, be used to drive off ammonia into the ammonia squeegee be returned.
Nachfolgend soll anhand des in de- Abbildung wiedergegebenen Fließschemas ein Anwendungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens erläutert werden.The following is an application example based on the flow diagram shown in the figure of the method according to the invention are explained.
Durch die Leitung 1 werden 471 Nm3/h ammoniakhaltige Brüden mit ca 88,6 Vol.-% NH3 und 1,3 Vol.-% H2S bei einer Temperatur von ca. 500C dem Brenner des Ofens 2 zugeführt. Hier werden sie gemeinsam mit 360 Nm3/h eines Stützgases, das eine Temperatur von 300C aufweist, und ca. 3CSONmVh Luft mit einer Temperatur von 400C verbrannt. Die Stützgaszufuhr erfolgt durch die Leitung 3, während die Einleitung der Luft durch die Leitung 4, die die Abzweigleitungen 4a, Ab und 4c aufweist erfolgt Durch die Leitung 5 werden 960 NmVh des Claus-Restgases mit 0,25 Vol.-% SO2 und 0,50 VoL-% H2S bei einer Temperatur von 1500C dem Brenner des Ofens 2 zugeführt Durch die Leitung 4c werden zusätzlich noch 4000 NmVh Luft mit einerThrough the line 1471 Nm 2 S fed 3 / h ammonia-containing vapors with about 88.6 vol .-% NH 3 and 1.3 vol .-% H at a temperature of about 50 0 C to the burner of the furnace. 2 Here they are, together with 360 Nm 3 / h of a supporting gas having a temperature of 30 0 C, and burned approximately 3CSONmVh air with a temperature of 40 0 C. The supporting gas supplied through line 3, while the introduction of air through the line 4, which are the branch wires 4a, Ab, and 4c is done has through the line 5960 NMVH of the Claus tail gas with 0.25 vol .-% SO 2 and 0.50 vol% H 2 S are fed at a temperature of 150 0 C to the burner of the furnace 2 through line 4c additionally 4000 NMVH air with a
ίο Temperatur von 400C zugegeben, so daß die Temperatur im Verbrennungsraum des Ofens 2 1050° C beträgt Die bei der Verbrennung entstehenden Abgase treten durch die Leitung 6 aus dem Ofen aus und enthalten noch ca. 6 Vol.-% Sauerstoff sowie 0,2 VoI.-% SO2. Sie werden in die Kesselanlage 7 eingeleitet und gelangen nach der Abkühlung auf ca. 3500C in die Leitung 8, die zum Kamin führt Durch die Leitung 9 erfolgt die Speisewasserzufuhr für die Kesselanlage, während durch die Leitung 10 4,3 t/h Dampf mit 3,5 atü abgezogen werden können. Durch die Leitung 11 wird in den anderen Zug der Kesselanlage 7 das heiße Claus-Prozeßgas, das soeben der nichtkatalytischen Schwefelwasserstoffverbrennung unterworfen wurde, eingeleitet. Dieses Gas tritt nach entsprechender Abkühlung aus der Kesselanlage durch die Leitung 12 aus und gelangt dann in die erste katalytische Stufe des Claus-Verfahrens.ίο temperature of 40 0 C added so that the temperature in the combustion chamber of the furnace 2 is 1050 ° C 2% by volume SO 2 . They are introduced into the boiler system 7 and, after cooling to approx. 350 ° C., get into the line 8, which leads to the chimney can be deducted with 3.5 atm. The hot Claus process gas, which has just been subjected to the non-catalytic hydrogen sulfide combustion, is introduced into the other train of the boiler system 7 through the line 11. After appropriate cooling, this gas exits the boiler system through line 12 and then enters the first catalytic stage of the Claus process.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| OD | Request for examination | ||
| AG | Has addition no. |
Ref country code: DE Ref document number: 2435118 Format of ref document f/p: P |
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| D2 | Grant after examination | ||
| AG | Has addition no. |
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| 8339 | Ceased/non-payment of the annual fee |