DE2207655C3 - Process for improving the compatibility of oxidic nuclear fuels with the materials of the surrounding fuel element cladding - Google Patents

Process for improving the compatibility of oxidic nuclear fuels with the materials of the surrounding fuel element cladding

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DE2207655C3
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verbesserung der Verträglichkeit oxidischer Kernbrennstoffe mit den Materialien der sie direkt oder unter Einbeziehung einer Zwischenschicht umgebenden Brennelement-Hüllen, bei welchem in den Innenraum der Hülle Gettermaterial mit höherer Sauerstoff-Affinität als das Hüllenmaterial gebracht wird.The invention relates to a method for improving the compatibility of oxidic nuclear fuels with the materials surrounding them directly or with the inclusion of an intermediate layer Fuel element casings, in which getter material with higher oxygen affinity in the interior of the casing than the casing material is brought.

Von den als oxidische Kernbrennstoffe verwendbaren Oxiden des Urans, Plutoniums und Thoriums eignen sich für schnelle Brutreaktoren besonders Uran-Plutonium-Mischoxide. Für diese Brennstoffe sind hochwarmfeste Stähle und Vanadiumlegierungen als Hüllmaterialien vorgeschlagen worden. Während des Abbrandes im Reaktor entsteht eine größere Menge Spaltprodukte, die den bei der Spaltung freigesetzten Sauerstoff nur teilweise binden.Of the oxides of uranium, plutonium and thorium that can be used as oxidic nuclear fuels uranium-plutonium mixed oxides are particularly suitable for fast breeder reactors. High-temperature steels and vanadium alloys are used as shell materials for these fuels has been proposed. During the burn-up in the reactor, a larger amount of fission products is produced, which only partially bind the oxygen released during the cleavage.

Der während des Abbrandes laufend frei werdende Sauentoff, ebenso wie entstehende Spaltnuklidoxide werden durch Thermodiffusion mehr und mehr in Richtung Brennelementhülle transportiert Es wurde berechnet, daß die Sauerstoffkonzentration in der Hülle nach 11% Abbrand bei stöchiometrischem Ausgangsmaterial (Uran-15 Mol-% Plutonium-Mischoxid) ca. 11 Atom-Prozent beträgt, bei stark unterstöchiometrischem ca. 6 Atom-Prozent. Sie ist eine lineare Funktion des Abbrandes. Bei Betriebsbedingungen solcher Reaktoren entstehen an der Innenseite der Hülle hohe hs Temperaturen, so daß bei Vorhandensein von Sauerstoff das Hüllenmaterial mit diesem reagiert und dadurch eine starke Änderung der mechanischen Eigenschaften der Hülle auftritt. Es entsteht eine Versprödung des Hüllmaterials, das zu Riöbildung etc. führen kann, wodurch eine Kontamination der Umgebung des geschädigten Brennelements, oder, bei hohem Abbrand, sogar ein Zerbrechen des Brennelements beim Brennelementwechsel nicht ausgeschlossen werden kann.The oxygen that is continuously released during the burn-up, as well as the fission nuclide oxides that arise are transported more and more towards the fuel element cladding by thermal diffusion. It was calculated that the oxygen concentration in the shell after 11% burn-up with stoichiometric starting material (Uranium-15 mol% plutonium mixed oxide) approx. 11 Atomic percent, if it is strongly substoichiometric about 6 atomic percent. It is a linear function of the burn-up. In operating conditions such Reactors are created on the inside of the shell with high hs Temperatures, so that in the presence of oxygen, the shell material reacts with this and this results in a strong change in the mechanical properties of the casing. It creates a Embrittlement of the shell material, which leads to cracking etc. can lead to contamination of the surroundings of the damaged fuel assembly, or, at high Burn-off and even breakage of the fuel assembly when changing the fuel assembly cannot be ruled out can.

Zudem wird die Verträglichkeit verschlechtert durch die Stöchiometrieverschiebung während des Abbrandes und durch bei Anwesenheit einiger ppm Kohlenstoff und Wasserstoff im Brennstoff entstehende Gase wie CO2/CO und Wasserdampf, die als Transportmittel wirken.In addition, the compatibility is worsened by the stoichiometric shift during the burn-up and by the presence of a few ppm of carbon and hydrogen in the fuel gases such as CO2 / CO and water vapor, which act as means of transport.

In der US-Patentschrift 31 41 830 wurde ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von Kernreaktorbrennelementen beschrieben und verbesserte Brennelemente vorgestellt, die bei hohen Temperaturen gegenüber Wasserdampf, Wasserstoff, Sauerstoff, Stickstoff, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid Kiständiger sind, und bei welchen das Hüllmaterial aus Zirkonium, Niob, Yttrium oder deren Legierungen besteht Um eine Schutzwirkung vor diesen Gasen zu erreichen, wird vorgeschlagen, in den Endstopfen der Brennelemente Füllungen aus den Metallen oder Legierungen von Zirkonium, Niob, Titan, Yttrium oder Hafnium in poröser Form (absolute Dichte zwischen 50 und 85%) vorzusehen. Hierdurch wird der Gasdruck in der Hülle zwar verringert, doch ist mit einer Verbesserung der Verträglichkeit oxidischer Kernbrennstoffe mit dem Hüllmaterial nicht zu rechnen, da das Material der Endstopfen-Füllungen, mit Ausnahme von Ti und Hf, das gleiche ist wie das der Hüllen. Außerdem ergeben sich für eine Reaktion des beim Spaltprozeß des Kernbrennstoffs freigesetzten Sauerstoffs mit dem Endstopfen-Füllmaterial zu lange Diffusionswege, d. h„ der Sauerstoff kann schneller zur Hülle diffundieren als zum Endstopfen. Eine Korrosion der Hülle kann also durch die Aussage der US-PS 31 41 830 nicht vermieden werden.In US Pat. No. 3,141,830, an improved process for the manufacture of nuclear reactor fuel assemblies was disclosed described and presented improved fuel assemblies that operate at high temperatures Resistant to water vapor, hydrogen, oxygen, nitrogen, carbon monoxide and carbon dioxide are, and in which the shell material consists of zirconium, niobium, yttrium or their alloys To achieve a protective effect against these gases, it is proposed in the end plugs of the fuel assemblies Fillings made of the metals or alloys of zirconium, niobium, titanium, yttrium or hafnium in porous form (absolute density between 50 and 85%). This increases the gas pressure in the envelope although reduced, but with an improvement in the compatibility of oxidic nuclear fuels with the Enveloping material not to be included, as the material of the end plug fillings, with the exception of Ti and Hf, is the same as that of the shells. In addition, result for a reaction of the during the cleavage process Nuclear fuel released oxygen with the end plug filler material diffusing too long, d. H" the oxygen can diffuse to the envelope faster than to the end plug. Corrosion of the shell can therefore cannot be avoided by the statement of US-PS 31 41 830.

In der älteren nicht veröffentlichten deutschen Patentanmeldung P 21 49 078.8, vgl. die zugehörige DE-OS 21 49 078, wurde zur Verbesserung der Verträglichkeit oxidischer Kernbrennstoffe mit den Materialien der Hülle vorgeschlagen, innerhalb der Hülle wenigstens einen Getterkörper vorzusehen. Der Getterkörper soll aus einem Material größerer Affinität zum Sauerstoff als das Hüllmaterial bestehen. In dieser Anmeldung wird jedoch das Einschalten einer Verzögerungs- bzw. Diffusionsstrecke zwischen Getterkörper und Kernbrennstoff als vorteilhaft empfohlen. Auch hier gilt daß durch eine längere Diffusions*irecke als die zur Hülle eine Korrosion der Hülle durch den entstehenden Sj'ierstoff nicht verhindert wird, auch wenn Getterkörper aus einem Material mit größerer Affinität zum Sauerstoff als das Hüllenmaterial, wie z. B. Tantal oder Zirkon (gegenüber Molybdän als Strukturmaterial), verwendet werden.In the older, unpublished German patent application P 21 49 078.8, cf. DE-OS 21 49 078 was used to improve the compatibility of oxidic nuclear fuels with the materials Proposed of the shell to provide at least one getter body within the shell. The getter body should consist of a material with a greater affinity for oxygen than the shell material. In this Registration, however, is switching on a delay or diffusion path between getter bodies and nuclear fuel recommended as beneficial. Here, too, it applies that a longer diffusion corner than that of the Shell corrosion of the shell by the resulting Sj'ierstoff is not prevented, even if getter body of a material with a greater affinity for oxygen than the shell material, such as. B. tantalum or Zirconium (as opposed to molybdenum as a structural material) can be used.

Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, die Verträglichkeit oxidischer Kernbrennstoffe mit den Hüllmaterialien so zu verbessern, daß für die Brennelemente, gleich welcher Art eine hohe Standzeit im Reaktor bei hohem Abbrand und eine gefahrlose Handhabung beim Brennelementwechsel sichergestellt ist.The invention is based on the object of determining the compatibility of oxidic nuclear fuels with the To improve cladding materials so that for the fuel elements, regardless of the type, a long service life in Reactor with high burn-up and safe handling ensured when changing fuel assemblies is.

Die Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Verfahren erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das Gettermaterial dem Kernbrennstoff und/oder in an sich bekannter Weise der Zwischenschicht in feiner Vertei-The object is achieved according to the invention in the method mentioned at the beginning in that the Getter material the nuclear fuel and / or in a known manner the intermediate layer in a fine distribution

lung zugemischt wird. Jn einer Weiterbildung der Erfindung wird der Kernbrennstoff mit Pulver mindestens eines der Metalle aus der Gruppe Titan, Zirkonium, Thorium, Vanadium und Niob gut durchmischt Eine günstige Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, daß der Kernbrennstoff mit Pulver mindestens eines Oxids niederer Oxidationsstufe der Metalle aus der Gruppe Titan, Zirkonium, Thorium, Vanadium und Niob gut durchmischt wird.treatment is added. In a further development of the invention, the nuclear fuel with powder is at least one of the metals from the group of titanium, zirconium, thorium, vanadium and niobium mixed well A favorable embodiment of the method according to the invention provides that the nuclear fuel with Powder of at least one oxide of a lower oxidation state of the metals from the group titanium, zirconium, thorium, Vanadium and niobium are mixed well.

Es ist besonders vorteilhaft, wenn der Kernbrennstoff mit Pulver mindestens eines der Metalle und mindestens eines der niederen Oxide der Metalle aus der Gruppe Titan, Zirkonium, Thorium, Vanadium und Niob gut durchmischt wird.It is particularly beneficial when using nuclear fuel with powder at least one of the metals and at least one of the lower oxides of the metals from the group Titanium, zirconium, thorium, vanadium and niobium are mixed well.

In einer weiteren, gleichfalls vorteilhaften Ausbildung der Erfindung wird im Falle eines Bondings dem als Zwischenschicht dienenden, bei Betriebstemperaturen im Kernreaktor flüssigen Metall (Flüssigmetall-Bonding) Lithium zugesetztIn a further, likewise advantageous embodiment of the invention, in the case of bonding, the as Interlayer serving, liquid metal at operating temperatures in the nuclear reactor (liquid metal bonding) Lithium added

Zwar ist aus der deutschen Auslegeschrift 12 98 207 bekannt, daß man bei Brennelementen mit Urankarbid als Kernbrennstoff and einem bei Betriebstemperatur des Reaktors flüssigen Metall, z.B. Natrium, als Zwischenschicht zwischen dem Urankarbid und der Brennelementhülle aus Stahl zur Vermeidung einer Aufkarburierung der Hülle durch den entstehenden und durch das flüssige Metall zur Hülle hin diffundierenden Kohlenstoff dem flüssigen Metall Zirkon oder eine an sich bekannte Zinnlegierung in Pulverform beimischt Doch bleibt bei Betriebstemperatur des Reaktors das Zr oder seine Legierung im Flüssigmetall, im Gegensatz zuIt is true that the German Auslegeschrift 12 98 207 known that in fuel elements with uranium carbide as nuclear fuel and one at operating temperature of the reactor liquid metal, e.g. sodium, as an intermediate layer between the uranium carbide and the Fuel element cladding made of steel to avoid carburization of the cladding by the resulting and through the liquid metal to the shell diffusing carbon to the liquid metal zirconium or a Known tin alloy is mixed in in powder form. However, the Zr remains at the operating temperature of the reactor or its alloy in liquid metal, as opposed to

ί Lithium, ungelöst Hierdurch tritt aber eine unerwünschte Entmischung auf. Dann ist aber eine Vermeidung einer Korrosion an jeder Stelle der Hülle wieder nicht gewährleistet
Durch das Verfahren gemäß der Erfindung werdenί Lithium, undissolved However, this results in undesirable segregation. In this case, however, avoidance of corrosion at every point on the casing is again no longer guaranteed
By the method according to the invention

ίο die Transport- bzw. Diffiisionsvorgänge auch im hocherhitzten Brennstoff weitestgehend eingeschränkt bzw. vermieden, so daß eine Versprödung des Hüllmaterials durch Sauerstoff oder Spaltnuklidoxide etc. praktisch ausgeschlossen wird.ίο the transport or diffiision processes also in highly heated fuel largely restricted or avoided, so that embrittlement of the Shell material is practically excluded by oxygen or fission nuclide oxides, etc.

ι ί Die Teilchengröße der zum Brennstoff zuzumischender, Metall- und Oxid-Pulver wird der Teilchengröße des Brennstoffs angepaßt Das Sintern der Mischung wird vorteilhafterweise in reduzierender Atmosphäre durchgeführtι ί The particle size of the fuel to be mixed Metal and oxide powder is adjusted to the particle size of the fuel. Sintering of the mixture is advantageously carried out in a reducing atmosphere

.?» Die Menge der zuzusetzenden Pulver läßt sich mittels thermodynamischer Berechnungen unter Berücksichtigung möglicher Transportvorgänge ermitteln. Unter Berücksichtigung der Sauerstoffkonzentrationsverschiebung erhält man für das erforderliche Verhältnis.? " The amount of powder to be added can be determined by means of determine thermodynamic calculations taking into account possible transport processes. Under Taking into account the shift in oxygen concentration is obtained for the required ratio

.?■> von Metallatomen des Zusatzmaterials zu Metallatomen des Brennstoffs.? ■> from metal atoms of the additive to metal atoms of the fuel

Hierbei bedeuten.Here mean. ZG Anzahl der Metallatome des Zusatzmaterials pro Z G Number of metal atoms of the additional material per

cm Brennstablänge,
Zb Anzahl der Metallatome des Brennstoffs pro cmcm fuel rod length,
For example, the number of metal atoms in the fuel per cm

Brennstablänge,Fuel rod length,

η Metall-zu-Sauerstoff-Verhältnis im Zusatzoxid,
a Abbrand,
b Konversionsfaktor,
xpu Molenbruch von Plutoniumoxid,
fpu Verhältnis von Pu-Spaltungen zur Gesamtzahl der η metal-to-oxygen ratio in the additional oxide,
a burn-up,
b conversion factor,
xpu mole fraction of plutonia,
fpu Ratio of Pu divisions to the total number of

Spaltungen,
JO Stöchiometrieabweichungen des oxidischenDivisions,
JO stoichiometric deviations of the oxidic

Brennstoffs vor Bestrahlungsbeginn (= ~ - 2J,Fuel before the start of irradiation (= ~ - 2J,

2Xy*= 1.29 für alle Spaltprodukte mit größerer Affinität zum Sauerstoff, als das Hallmaterial,2Xy * = 1.29 for all fission products with larger Affinity for oxygen, as the reverberation material,

yc Grenzwert der mittleren Stöchiometrieabweichung des Brennstoffs, von dem ab die Hülle nicht mehr oxidiert wird. yc Limit value of the mean stoichiometric deviation of the fuel from which the shell is no longer oxidized.

So errechnet sich fflr den Fall, bei dem das Sauerstoff-zu-Metall-Verhältnis (O/M) eines vibrationsverdichteten Brennstoffs 1,94 beträgt (yo=-0ß6; ya= -0,067), mit einer Hülle aus Vanadium und einer is Brennstoffrandtemperatur von 12000K und einer Zentraltemperatur von 2500° K mit beispielsweise Zirkonium als Zusatz und einem Abbrand von 11%:This is calculated for the case in which the oxygen-to-metal ratio (O / M) of a vibration- compressed fuel is 1.94 (y o = -0β6; ya = -0.067), with a shell of vanadium and an is fuel edge temperature of 1200 0 K and a central temperature of 2500 ° K, for example, with zirconium as an additive and a burnup of 11%:

,/- = 0,021, d.h. 2,1 Atom-Prozent an Zirkonium., / - = 0.021, i.e. 2.1 atomic percent of zirconium.

Z« Z «

Geht man vom stöchiometrischen Ausgangsbrennstoff aus, unter sonst gleichen Bedingungen, erhältAssuming the stoichiometric starting fuel from, all other things being equal

man ■■.," =0,051,d.s.5,1 Atom-Prozent an Zirkonium.
'-■» man ■■., "= 0.051, ds5.1 atomic percent of zirconium.
'- ■ »

4·; Es ist unerheblich, ob der Schmelzpunkt des Zusatzmaterials niedriger ist als die Zentraltemperatur des Brennstoffs während des Betriebs, er muß jedoch höher liegen als die Randtemperatur in der Nähe der Brennelementhülle.4 ·; It does not matter whether the melting point of the Additional material is lower than the central temperature of the fuel during operation, but he must are higher than the edge temperature in the vicinity of the fuel element cladding.

w Bei der Herstellung eines Brennelementes mittels Brennstoff-Pellets kann es zweckmäßig sein, das Zusatzmaterial in Form dünner Scheibchen zwischen die einzelnen Pellets einzusetzen.w When manufacturing a fuel assembly using Fuel pellets can be useful, the additional material in the form of thin slices between insert the individual pellets.

Claims (5)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Verbesserung der Verträglichkeit oxidischer Kernbrennstoffe mit den Materialien der "> sie direkt oder unter Einbeziehung einer Zwischenschicht umgebenden Brennelement-Hüllen, bei welchem in den Innenraum der Hülle Gettermaterial mit höherer Sauerstoff-Affinität als das Hüllmaterial gebracht wird, dadurch gekennzeichnet, i" daß das Gettermaterial dem Kernbrennstoff und/ oder in an sich bekannter Weise der Zwischenschicht in feiner Verteilung zugemischt wird.1. Process for improving the compatibility of oxidic nuclear fuels with the materials of the "> them directly or with the inclusion of an intermediate layer surrounding fuel element cladding, in which in the interior of the shell getter material with a higher oxygen affinity than the shell material is brought, characterized in that i "that the getter material is the nuclear fuel and / or is mixed into the intermediate layer in a fine distribution in a manner known per se. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Kernbrennstoff mit Pulver π mindestens eines der Metalle aus der Gruppe Titan, Zirkonium, Thorium, Vanadium und Niob gut durchmischt wird.2. The method according to claim 1, characterized in that the nuclear fuel with powder π at least one of the metals from the group consisting of titanium, zirconium, thorium, vanadium and niobium good is mixed. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Kernbrennstoff mit Pulver mindestens eines Oxids niederer Oxidationsstufe der Metalle aus der Gruppe Titan, Zirkonium, Thorium, Vanadium und Niob gut durchmischt wird.3. The method according to claim 1, characterized in that the nuclear fuel with powder at least one oxide of the lower oxidation state of the metals from the group titanium, zirconium, thorium, Vanadium and niobium are mixed well. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Kernbrennstoff mit Pulvern mindestens eines der Metalle und mindestens eines der niederen Oxide der Metalk: aus der Gruppe Titan, Zirkonium, Thorium, Vanadium und Niob gut durchmischt wird.4. The method according to claim 1, characterized in that the nuclear fuel with powders at least one of the metals and at least one of the lower oxides of the metals: from the group Titanium, zirconium, thorium, vanadium and niobium are mixed well. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn- jo zeichnet, daß im Falle eines Bondings dem als Zwischenschicht dienenden, bei Betriebstemperaturen im Kernreaktor flüssigen Metall Lithium zugesetzt wird.5. The method according to claim 1, characterized in that in the case of bonding the as Metal lithium, which is used as an intermediate layer, is liquid at operating temperatures in the nuclear reactor is added.
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