DE2155361A1 - Hydrogen prodn - using iron,steam and chlorine - Google Patents

Hydrogen prodn - using iron,steam and chlorine

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DE2155361A1 DE19712155361 DE2155361A DE2155361A1 DE 2155361 A1 DE2155361 A1 DE 2155361A1 DE 19712155361 DE19712155361 DE 19712155361 DE 2155361 A DE2155361 A DE 2155361A DE 2155361 A1 DE2155361 A1 DE 2155361A1
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Karl-Friedrich Dr Ing Knoche
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Abstract

H2, useful as heating fuel and as raw material for chemical industry, is produced economically by using Fe and Cl2. (a) Steam (4 moles) at 200-500 degrees C. is contacted with 1 mole solid Fe. 1 mole Fe3O4 and 4 moles H2 are formed. (B) Solid Fe3O4 is reacted with 9/2 moles Cl2 to form 3 moles FeCl3 and 2 moles O2. (c) FeCl3 is decomposed to FeCl2 and Cl2. (d) Pt. of H2 from (a) is led, at 900-1000 degrees C., to react with FeCl2 formed, to yield Fe and HCl which is oxidised in (e) to form water and Cl2. Bal. H2 is drawn off. Cl2 gas is led, at 900-1000 degrees C., to step (b). In (c) Cl2 is split off from FeCl3 cooled to 300-500 degrees C. and is led to (b) together with Cl2 gas formed in (e) below 500 degrees C. FeCl3 dissociation is pref. effected by supplying CO at 400 degrees C., to form FeCl2 and COCl2, which is then decomposed above 500 degrees C. Heat transmission for process reactions may be supplied by He heated by passing through the core of a nuclear reactor and led through a heat exchanger.

Description

Verfahren zur Erzeugung von Wasserstoff Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Erzeugung von Wasserstoff. Process for producing hydrogen The invention relates to on a process for the production of hydrogen.

Wasserstoff ist in größeren Mengen für verschiedene Verwendungszwecke, insbesondere als Verbrennungsmaterial zum Heizen und als Rohstoff für die chemische Industrie geeignet.Hydrogen is in larger quantities for various purposes, especially as combustion material for heating and as raw material for chemical Industry suitable.

Dabei hat die Verwendung von Wasserstoff den Vorzug, daß durch seine Verwendung die Umwelt nicht oder nur in einem praktisch nicht ins Gewicht fallendem Maße beeinträchtigt wird, da bei der Verbrennung von Wasserstoff als Abgas lediglich Wasser entsteht.The use of hydrogen has the advantage that its Do not use the environment or use it only in a practically insignificant manner Dimensions is impaired, since the combustion of hydrogen as exhaust gas only Water is created.

Es ist bekannt, Wasserstoff durch elektrolytische Zerlegung von Wasser herzustellen. Die Elektrolyse ist jedoch sehr stark abhängig von den Stromgestehungskosten. Selbst wenn die fUr die elektrolytische Gewinnung von Wasserstoff erforderlichen Kostenaufwendungen erheblich gesenkt werden können, ist dieses Verfahren deshalb nachteilig, weil die Kosten fUr die Durchführung des Verfahrens abhängig bleiben von den Kosten für den elektrischen Strom.It is known to produce hydrogen by the electrolytic decomposition of water to manufacture. However, electrolysis is very dependent on the electricity production costs. Even if they are necessary for the electrolytic production of hydrogen Costs can be reduced considerably, this procedure is therefore disadvantageous because the costs of carrying out the procedure remain dependent from the cost of electricity.

Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Verfahren zur Gewinnung von Wasserstoff zu schaffen, das unter Verwendung von im Handel zu niedrigen Preisen beziehbaren Stoffen auf wirtschaftliche Weise durchfUhrbar und insbesondere unabhängig von dem Preis für den elektrischen Strom ist.The object of the invention is therefore to provide a method for obtaining To create hydrogen that is using commercially available at low prices obtainable materials in an economical way and, in particular, independently from the price of electricity.

Zur Lösung dieser Aufgabe geht die Erfindung von der überraschenden Erkenntnis aus, daß Wasserstoff unter Verwendung von Eisen und Chlor gewinnbar ist.To solve this problem, the invention is based on the surprising Finding out that hydrogen can be obtained using iron and chlorine.

Die Erfindung geht von der weiteren Erkenntnis aus, daß für eine besonders zweckmäßige DurchfUhrung des Verfahrens gemäß der Erfindung die in Hochtemperaturreaktoren, in denen Temperaturen bis zu 1000 0C auf das den Reaktorkern durchströmende Kühlmittel ubertragen werden, erzeugte Wärme nutzbar gemacht werden kann, Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe wird gelöst durch einen Verfahrensablauf nach den Gleichungen: wobei die Reaktion nach Gleichung c so abläuft, daß Wasserdampf bei einer Temperatur zwischen 200 und 500 0C mit festem Eisen in Kontakt gebracht und ein etwa dem stöchiometrischen Verhältnis der Reaktion gemäß Gleichung 4 entsprechender Teil des gebildeten Wasserstoff dem im Verlauf der Gesamtrecktion gebildeten FeCl2 bei einer Temperatur von etwa 900 bis i 1000 0C zugeführt und der Rest in an sich bekannter Weise abgezogen wird und im Anschluß daran etwa entsprechend dem stöchiometrischen Verhältnis gemäß Gleichung b) dem bei der Reaktion gemäß Gleichung a) gebildeten Fe304 Chlorgas bei einer Temperatur zwischen 900 und 1000 0C zugeführt wird, worauf Chlor von dem bei der 0 Reaktion gebildeten und auf eine im Bereich zwischen 300 und 500 C liegende Temperatur abgekuhlten Fell, abgespalten und zusammen mit dem in an sich bekannter Weise bei einer Temperatur von bis zu 500 °C bei der gemäß Gleichung e> ablaufenden Reaktion gebildeten Chlorgas dem Fe3O4 gemäß Gleichung b) zugefUhr, wird, Zwar ist der Umsatz von Wasserdampf oder auch von flüssigem Wasser mit Eisen nach Gleichung bekannt (Deutsche Patentschrift 254 593). Nachteilig ist jedoch bei diesem Verfahren, daß es erforderlich ist, das dabei anfallende Fe Ö zu reduzieren oder das als Ausgangsstoff 34 verwendete Eisen ständig zu erneuern.The invention is based on the further knowledge that the heat generated in high-temperature reactors, in which temperatures of up to 1000 ° C. are transferred to the coolant flowing through the reactor core, can be used for a particularly expedient implementation of the method according to the invention The underlying task is solved by a process sequence according to the equations: The reaction according to equation c proceeds in such a way that water vapor is brought into contact with solid iron at a temperature between 200 and 500 0C and a portion of the hydrogen formed corresponding to the stoichiometric ratio of the reaction according to equation 4 to the FeCl2 formed in the course of the total stretch Temperature of about 900 to i 1000 0C is supplied and the remainder is withdrawn in a known manner and then approximately corresponding to the stoichiometric ratio according to equation b) the Fe304 chlorine gas formed in the reaction according to equation a) at a temperature between 900 and 1000 0C is supplied, whereupon chlorine is split off from the skin formed in the 0 reaction and cooled to a temperature lying in the range between 300 and 500 C and together with the in a manner known per se at a temperature of up to 500 ° C at the according to Equation e> chlorine gas formed during the reaction is fed to the Fe3O4 according to equation b) It is true that the conversion of water vapor or of liquid water with iron is according to the equation known (German Patent 254 593). The disadvantage of this process, however, is that it is necessary to reduce the Fe O that is produced or to constantly renew the iron used as starting material.

Die Chlorierung von Eisenoxid ist zwar bekannt, sie ist jedoch bisher in Verbindung mit den Reaktionsabläufen nach den Gleichungen c) und d) lediglich zur Herstellung von reinem Eisen verwendet worden.The chlorination of iron oxide is known, but it is so far in connection with the reaction processes according to equations c) and d) only has been used to make pure iron.

Zum bekannten Stand der Technik gehört auch die Umsetzung von Chlorwasserstoff mit Sauerstoff nach der Gleichung e) (Chemische Technologie, Bd. 1, 3. Auflage, München 1970, S. 286 - 287), dadurch wurde jedoch lediglich aus Chlorwasserstoff Chlorgas gewonnen.The known prior art also includes the conversion of hydrogen chloride with oxygen according to equation e) (Chemische Technologie, Vol. 1, 3rd edition, Munich 1970, pp. 286 - 287), but this only changed from hydrogen chloride Chlorine gas obtained.

Diesem bekannten Stand der Technik gegenüber wird jedoch durch das Verfahren gemäß der Erfindung erreicht, daß Wasserstoff in einer für industrielle Zwecke hinreichenden Menge auf wirtschaftliche Weise gewonnen wird. Als zweckmäßig hat es sich erwiesen, daß die Abspaltung von Chlor von Fell3 in der Weise erfolgt, daß dem Fell3 Kohlenmonoxid bei einer unterhalb 400 OC liegenden Temperatur zugeführt wird, wobei sich Fell2 und COCl2 gemäß der Gleichung bilden, worauf das dabei gebildete COCl2 gemäß der Gleichung durch Erwärmen auf eine Temperatur oberhalb 500 OC in CO und C12 zerlegt wird.In contrast to this known prior art, however, the method according to the invention achieves that hydrogen is obtained in an economical manner in an amount sufficient for industrial purposes. It has proven to be expedient that chlorine is split off from Fell3 in such a way that carbon monoxide is fed to Fell3 at a temperature below 400 ° C., Fell2 and COCl2 being according to the equation form, whereupon the COCl2 formed according to the equation is decomposed into CO and C12 by heating to a temperature above 500 OC.

Das hat den Vorteil, daß eine bei nur thermischer Zersetzung des Fell3 erforderliche Verdichtung von Chlor nicht erforderlich ist.This has the advantage that a thermal decomposition of the skin3 required compression of chlorine is not required.

Die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens gemäß der Erfindung erweist sich insbesondere dann, wenn die zur DurchfUhrung der durch die Gleichungen angegebenen Verfahrensabläufe erforderliche Wärmeübertragung mittels beim Durchströmen des Kerns eines Kernreaktors erwärmten und durch Wärmeaustauscher geleiteten Heliums erfolgt. Dabei ist das obere Temperaturniveau des Hochtemperaturreaktors fUr die chemischen Reaktionen der Wasserstoffproduktion ausnutzbar. Vorteilhaft ist ferner, daß die bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung anfallende Verlustwärme fUr die Dampferzeugung und somit zur Erzeugung von elektrischem Strom ausnutzbar ist.The economy of the process according to the invention proves especially when the implementation of the given by the equations Process sequences required heat transfer by means of when flowing through the core A nuclear reactor heated and helium passed through a heat exchanger takes place. The upper temperature level of the high-temperature reactor is for the chemical Reactions of hydrogen production can be exploited. It is also advantageous that the heat loss occurring when carrying out the method according to the invention Can be used for steam generation and thus for generating electricity is.

Als vorteilhaft hat es sich auch erwiesen, das Verfahren gemäß der Erfindung so durchzuführen, daß die unter Verwendung von Eisen und den Verbindungen des Eisens ablaufenden Reaktionen in einem Feststoffbett ablaufen, in das die zur Reaktion erforderlichen Gase eingeführt und von dem die bei der Reaktion gebildeten Gase abgezogen werden.It has also proven advantageous to use the method according to Invention to carry out that using iron and the compounds of the iron taking place in a bed of solids, in which the for Reaction required gases introduced and of which those formed during the reaction Gases are withdrawn.

Selbstverständlich ist es stattdessen auch möglich, die Reaktionen des Verfahrens gemäß der Erfindung in der Weise durchzuführen, daß das Eisen oder die Eisenverbindungen, die im Rahmen des Verfahrens eine Rolle spielen, mit Hilfe von an sich bekannten mechanischen Einrichtungen in die verschiedenen für die Durchführung für die einzelnen Reaktionen erforderlichen Reaktionsgefäße überführt werden. Da bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung Wasser in Sauerstoff und Wasserstoff gespalten wird, wird neben der Gewinnung von Wasserstoff auch Sauerstoff gewonnen, so daß er ebenfalls industriell genutzt werden kann.Of course, it is also possible to use the reactions instead to carry out the method according to the invention in such a way that the iron or the iron compounds that play a role in the process with the help from mechanical devices known per se to the various for the implementation Reaction vessels required for the individual reactions are transferred. There when carrying out the method according to the invention, water in oxygen and When hydrogen is split, oxygen is also produced in addition to the production of hydrogen won so that it can also be used industrially.

Claims (4)

PatentansprUcheClaims 1. Verfahren zur Erzeugung von Wasserstoff, gekennzeichnet durch, einen Verfahrensablauf nach den Gleichungen: wobei die Reaktion nach Gleichung a) so abläuft, daß Wasserdampf bei einer Temperatur zwischen 200 und 500 OC mit festem Eisen in Kontakt gebracht und ein etwa dem stöchiometrischen Verhältnis der Reaktion gemäß Gleichung d) entsprechender Teil des gebildeten Wasserstoffs dem im Verlauf der Gesamtreaktion gebildeten FeCl2,bei einer 0 Temperatur von etwa 900 bis 1000 C zugeführt und der Rest in an sich bekannter Weise abgezogen wird und im Anschluß daran etwa entsprechend dem stöchiometrischen Verhältnis gemäß Gleichung b) dem bei der Reaktion gemäß Gleichung a) gebildeten Fe3O4 Chlorgas bei einer Temperatur zwischen 900 und 1000 °C zugeführt wird, worauf Chlor von dem bei der Reaktion gebildeten und auf eine im Bereich zwischen 300 und 500 OC liegende Temperatur abgekühlten Fell3 abgespalten und zusammen mit dem an sich in bekannter Weise bei einer Temperatur von bis zu 500 OC bei der gemäß Gleichung e) ablaufenden Reaktion gebildeten Chlorgas dem Fe3O4 gemäß Gleichung b) zugeführt wird.1. Process for the production of hydrogen, characterized by a process sequence according to the equations: The reaction according to equation a) proceeds in such a way that water vapor is brought into contact with solid iron at a temperature between 200 and 500 OC and a portion of the hydrogen formed corresponding to the stoichiometric ratio of the reaction according to equation d) corresponds to the FeCl2 formed in the course of the overall reaction , supplied at a temperature of about 900 to 1000 C and the remainder is withdrawn in a known manner and then approximately corresponding to the stoichiometric ratio according to equation b) the Fe3O4 chlorine gas formed in the reaction according to equation a) at a temperature between 900 and 1000 ° C is supplied, whereupon chlorine is split off from the Fell3 formed during the reaction and cooled to a temperature lying in the range between 300 and 500 ° C and together with the in a known manner at a temperature of up to 500 ° C at the Chlorine gas formed according to equation e) is fed to the Fe3O4 according to equation b) d. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Abspaltung von Chlor von FeC13 in der Weise erfolgt, daß dem FeCl3 Kohlenmonoxid bei einer unterhalb 400 °C liegenden Temperatur zugeführt wird, wobei sich Fell2 und COCl2 gemäß der Gleichung bilden, worauf das dabei gebildete COC12 gemäß der Gleichung durch Erwärmen auf eine Temperatur oberhalb 500 C in CO und C12 zerlegt wird.2. The method according to claim 1, characterized in that the splitting off of chlorine from FeC13 takes place in such a way that the FeCl3 carbon monoxide is supplied at a temperature below 400 ° C, with Fell2 and COCl2 according to the equation form, whereupon the thereby formed COC12 according to the equation is decomposed into CO and C12 by heating to a temperature above 500 C. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die zur Durchführung der durch die Gleichungen angegebenen Verfahrensabläufe erforderliche Wärmeübertragung mittels beim Durchströmen des Kerns eines Kernreaktors erwärmten und durch Wärmeaustauscher geleiteten Heliums erfolgt.3. The method according to claims 1 or 2, characterized in that that the procedures specified by the equations to carry out required heat transfer by means of flowing through the core of a nuclear reactor heated helium conducted through heat exchangers takes place. 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die unter Verwendung von Eisen und den Verbindungen des Eisens ablaufenden Reaktionen in einem Feststoffbett ablaufen, in das die zur Reaktion erforderlichen Gase eingeführt und von dem die bei der Reaktion gebildeten Gase abgezogen werden.4. The method according to claims 1 and 2, characterized in that that the reactions taking place using iron and the compounds of iron run in a bed of solids into which the gases required for the reaction are introduced and from which the gases formed in the reaction are withdrawn.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4024230A (en) * 1974-09-14 1977-05-17 Knoche Karl Friedrich Producing hydrogen and oxygen by decomposition of water via the thermochemical iron-chlorine system

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4024230A (en) * 1974-09-14 1977-05-17 Knoche Karl Friedrich Producing hydrogen and oxygen by decomposition of water via the thermochemical iron-chlorine system

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