DE2101734A1 - Electrode for galvanic elements and process for their manufacture - Google Patents
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Description
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DEUTSCHE AUTOHOBILGESELLSGIIAFT mbH. 7 Stuttgart~untertürkheimDEUTSCHE AUTOHOBILGESELLSGIIAFT mbH. 7 Stuttgart ~ u ntertürkheim
Elektrode für galvanische Elemente und "Verfahren zu ihrer HerstellungElectrode for galvanic elements and "method for their Manufacturing
Die Erfindung betrifft Elektroden für galvanische Elemente Lind insbesondere die Ausbildung eines Elekirodengerüstes als Träger für das aktive Material poröser Zinkanoden für hochbelastbare alkalische Akkumulatoren.The invention relates to electrodes for galvanic elements and, in particular, to the formation of an electrode frame as a carrier for the active material of porous zinc anodes for heavy-duty alkaline batteries.
Für galvanische Zellen ist Zink deshalb ein bevorzugtes Anodenmaterial, weil es eine hohe massenbezogene Kapazität (Ah/kg) besitzt und mit Zinkanoden arbeitende galvanische Elemente eine hohe Spannung liefern können. Außerdem ist Zink auf dem Markt in hinreichender Menge preiswert und leicht erhältlich.Zinc is a preferred anode material for galvanic cells because it has a high mass-related capacity (Ah / kg) and galvanic elements working with zinc anodes can deliver a high voltage. aside from that zinc is inexpensive and readily available in sufficient quantities on the market.
Bei der Verwendung von Zink als Anodenmaterial wirkt sich jedoch seine geringe Korrosionsbeständigkeit nachteilig aus. V/eitere Nachteile bestehen darin, daß bei hoher Entladestromdichte Passivierungserscheinungen und insbesondere Dendriten- und Moosbildung beim Wiederaufladen der Zinkanoden auftreten. Diese Nachteile führen auch dazu, daß bei entsprechenden Zink-Akkumulatoren die Lebensdauer durch eine verhältnismäßig geringe Zyklenzahl begrenzt ist. Vor allem sind es dieWhen using zinc as anode material, however, its poor corrosion resistance has a disadvantageous effect. Other disadvantages are that with a high discharge current density, passivation phenomena and in particular dendritic and moss formation occurs when the zinc anodes are recharged. These disadvantages also lead to the corresponding Zinc accumulators the service life by a proportionate limited number of cycles. Above all, it's them
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Passivierungserscheinungen und insbesondere die Dendritenbildung, welche eine allgemeine praktische Anwendung von Zinkakkumulatoren "bisher verhindert haben.Passivation phenomena and in particular the formation of dendrites, which is a general practical application of Zinc accumulators "have prevented so far.
Alle Versuche, die nachteilige Auswirkungen der Verwendung von Zink als Anodenmaterial zu beseitigen, haben bisher nicht zu dem erwünschten Erfolg geführt.All attempts to eliminate the adverse effects of using zinc as an anode material have been made so far did not lead to the desired success.
Beispielsweise ist von S. Aroute, K.F.Blurton, H.G-.Oswin im Journal of electrochem. Soc. 116 (2), 166 (1969) vorgeschlagen worden, die Ladung mit pulsierendem Strom durchzuführen. For example, S. Aroute, K.F.Blurton, H.G-Oswin in the Journal of electrochem. Soc. 116 (2), 166 (1969) proposed to carry out the charge with pulsating current.
Weiterhin ist die Verwendung eines zirkulierenden Elektrolyten vorgeschlagen worden.The use of a circulating electrolyte has also been proposed.
Weiterhin ist es aus der DAS 1 905 168 sowie aus der USA-Patentschrift 3 J)1^Q 973 bekannt, dem Elektrolyten Bleiionen oder organische Substanzen zuzusetzen.Furthermore, it is known from DAS 1 905 168 and from the USA patent 3 J) 1 ^ Q 973 to add lead ions or organic substances to the electrolyte.
Schließlich ist es bekannt, poröse Zinkelektroden einzusetzen, die derart hergestellt werden, daß Zinkpulver, Zinkoxid, Zinkhydroxid, Oalciumzinkat oder künstlich hergestellte Zinkdendriten mit einem organischen oder anorganischen Material vermischt und anschließend verpreßt werden, wobei entsprechende Mischungen auch in einer porösen Membran eingehüllt sein können. Diese Art von Zinkelektroden, die im frischen Zustand eine große Oberfläche besitzen, zeigen zwar beim Entladen gute Eigenschaften bezüglich der Passivierungser sch einung en, beim Ladevorgang geht jedoch die primär geschaffene günstige Oberfläche wieder verloren un3.es stellt sich bald ein Zustand ein, wie er auch bei herkömmlichen unbehandelten Zinkplatten vorliegt.Finally, it is known to use porous zinc electrodes, which are manufactured in such a way that zinc powder, zinc oxide, zinc hydroxide, Calcium zincate or man-made zinc dendrites with an organic or inorganic material mixed and then pressed, with corresponding mixtures also encased in a porous membrane could be. This type of zinc electrodes, which have a large surface when fresh, do show good passivating properties when discharging changes, during the charging process, however, the primarily created favorable surface is lost again A condition soon arises, as it is also with conventional untreated zinc plates.
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Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Elektrode der eingangs genannten Art für galvanische Elemente zu schaffen, welche unter Vermeidung von Passivierungserscheinungen wie Dendriten- und Moosbildung bei erheblich gesteigerter Zyklenzahl gleichzeitig einen wesentlich verbesserten massenbezogenen Ladungsinhalt aufweist.The invention is based on the object of providing an electrode of the type mentioned at the beginning for galvanic elements create which while avoiding passivation phenomena like dendrite and moss formation with a considerably increased number of cycles at the same time a significantly improved one Has mass-related charge content.
Zur Lösung dieser Aufgabe sieht die Erfindung vor, daß der Elektrodenkörper aus einem Metallspangerüst besteht, in welches das aktive Elektrodenmaterial eingelagert ist.To solve this problem, the invention provides that the electrode body consists of a metal frame, in which the active electrode material is embedded.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung besteht das Metallspangerüst aus solchen Metallen, Legierungen oder amalgam!erten Metallen, welche vom jeweiligen Elektrolyten nicht angegriffen werden.According to a preferred embodiment of the invention, the metal chip framework consists of such metals, alloys or amalgamated metals, which of the respective Electrolytes are not attacked.
Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Erfin dung ist vorgesehen, daß als Spanmaterial Silber, Kupfer, Blei, Nickel, Zinn oder Zink verwendet ist, wobei der Elektrolyt Kalilauge ist.According to a further preferred embodiment of the inven tion it is provided that silver, copper, Lead, nickel, tin or zinc is used, the electrolyte being potassium hydroxide.
Eine besonders vorteilhafte Ausführungsform der Erfindung ergibt sich dadurch, daß als Spanmaterial Kupfer verwendet ist und daß die Kupferspäne bei einer geometrischen Ober-A particularly advantageous embodiment of the invention results from the fact that copper is used as the chip material and that the copper chips with a geometrical upper
2 fläche der Elektrode von et». 20 cm eine Länge zwischen etwa 10 und 100 mm, eine Breite zwischen etwa 0,1 und 2 mm und eine Stärke von etwa 0,1 mm aufweisen.2 surface of the electrode of et ». 20 cm a length between about 10 and 100 mm, a width between about 0.1 and 2 mm and a thickness of about 0.1 mm.
Vorteilhafterweise kann auch vorgesehen sein, daß in den Elektrodenkörper ein die mechanische Festigkeit erhöhendes und die Elektrodenableitung vereinfachendes Metallnetr, eingebettet ist.Advantageously, it can also be provided that in the electrode body a mechanical strength increasing and metal mesh that simplifies the discharge of electrodes, is embedded.
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Eine vorteilhafte Ausführungsform der Erfindung "besteht darin, daß Zink als aktives Material in das vorher amalgamierte Metallgerüst eingelagert ist.An advantageous embodiment of the invention "consists in that zinc is embedded as an active material in the previously amalgamated metal framework.
Eine weitere bevorzugte Ausführungsform zeichnet sich dadurch aus, daß das Metallgerüst aus Kupferspänen besteht.Another preferred embodiment is characterized in that the metal frame consists of copper chips.
Gemäß der Erfindung kann eine erfindungsgemäße Elektrode vorteilhafterweise -dadurch hergestellt werden, daß die Metallspäne in einem geordneten oder ungeordneten Zustand zum Elektrodenkörper verpreßt werden.According to the invention, an electrode according to the invention can advantageously -be produced in that the metal chips in an ordered or disordered state to the electrode body be pressed.
Eine vorteilhafte Weiterbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, daß ein Metallnetz in den Elektrodenkörper eingepreßt wird.An advantageous development of the method according to the invention provides that a metal mesh is placed in the electrode body is pressed in.
Bei der Durchführung des erfindungs gemäß en Verfahrens kann der Preßdruck zwischen 1 und 2000 kp/cm liegen.When carrying out the method according to the invention, the pressure can be between 1 and 2000 kp / cm.
Eine besonders vorteilhafte Weiterbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, daß mit Zink als aktivem Material etwa 1,5 6 Kupferspäne mit einer Länge von etwa 7 ™ einer Breite von etwa 1 mm und einer Stärke von etwa 0,1 mm in ungeordnetem Zustand auf ein mit Elektrodenableitung versehenes Kupferdrahtnetz angeordnet werden, mit einem Druck von etwa 25 kp/cm zu einer Elektrode mit einer gecPetrischenA particularly advantageous development of the method according to the invention provides that zinc is used as the active material about 1.5 6 copper turnings about 7 ™ one in length Width of about 1 mm and a thickness of about 0.1 mm in a disordered state on a lead provided with an electrode Copper wire mesh can be arranged with a pressure of about 25 kp / cm to an electrode with a gecPetric
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Oberfläche von eise 20 cm bei einer Stärke von etwa 2 mm und einer Masse von etwa 2,6 g zusammengepreßt werden, daß die
Elektrode, deren Rückseite abgedeckt ist, anschließend amalgamiert
wird, dann in eine mit Zinkoxid gesättigte Kalilauge gebracht und mit Zink elektrolytisch beladen wird.ο
Surface of ice 20 cm with a thickness of about 2 mm and a mass of about 2.6 g are pressed together so that the electrode, the back of which is covered, is then amalgamated, then placed in a potassium hydroxide solution saturated with zinc oxide and electrolytically charged with zinc will.
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Das erfindungsgemäß erreichte Metallspan-Gerüst unterscheidet sich von herkömmlichen porösen Elektrodengerüsten im wesentlichen dadurch, daß bei der erfindungsgemäßen Ausbildung des Elektrodengerüstes Poren gebildet werden, die mit Durchmessern von etwa 1 bis 2 mm wesentlich größer sind als die Poren der üblichen porösen Elektrodengerüste. Obwohl also die innere Oberfläche einer Metallspan-Gerüstelektrode gemäß der Erfindung kleiner ist als die innere Oberfläche einer herkömmlichen porösen Gerüst elektrode, lassen sich mit der erfindungsgemäßen Ausführung überraschenderweise bessere elektrochemische Daten für die Elektrode erreichen, als dies mit den üblichen Elektroden der Fall ist.The metal chip framework achieved according to the invention differs differs from conventional porous electrode structures essentially in that in the inventive design of the Electrode scaffold pores are formed, which are much larger than the pores with diameters of about 1 to 2 mm the usual porous electrode frameworks. Although the inner surface of a metal chip framework electrode according to the invention is smaller than the inner surface of a conventional porous framework electrode, can be with the embodiment according to the invention Surprisingly, better electrochemical data for the electrode can be achieved than with the usual electrodes the case is.
Beispielsweise lassen sich mit Zink als aktivem Material, das in das vorher amalgamierte Metallgerüst, welches vorzugsweise aus Kupferspänen besteht, eingelagert ist, reversibel arbeitende Zinkelektroden herstellen, welche gegenüber den herkömmlichen Zinkelektroden nicht nur wesentlich bessere Eigenschaften aufweisen, sondern auch technisch einfacher herzustellen sind. Solche erfindungsgemäßen Elektroden besitzen einen hohen Ladungsinhalt, und zwar größer als 200 Ah/kg und können strommäßig bis über 400 mA/cm belastet werden, ohne daß nennenswerte Passiv!erungserscheinungen zu beobachten sind. Ein wesentlicher Vorteil der erfindungsgemäßen Elektroden besteht weiterhin darin, daß beim Viederaufladen die Dendritenbildung gehemmt ist, im ungünstigsten Fall treten am Ende der Ladeperiode einige mit schwarzem Moos bedeckte Stellen an der Elektrodenoberfläche auf, die jedoch auf die Qualität der Elektrode keinen Einfluß haben.For example, with zinc as the active material, which is in the previously amalgamated metal framework, which is preferably consists of copper chips, is embedded, produce reversibly working zinc electrodes, which compared to the conventional Zinc electrodes not only have significantly better properties, but are also technically easier to manufacture. Such electrodes according to the invention have a high charge content, namely greater than 200 Ah / kg, and can be current-wise can be loaded up to more than 400 mA / cm without any noteworthy passive phenomena being observed. An essential one Another advantage of the electrodes according to the invention is that the formation of dendrites is inhibited during recharging is, in the worst case, at the end of the charging period, some areas covered with black moss appear on the electrode surface which, however, have no influence on the quality of the electrode.
In vorteilhafter Weise sind alle bekannten Auflademethoden auf die erfindungsgemäßen Elektroden anwendbar, und es können alle für Zink-Akkumulatoren üblichen Gegenelektroden benutzt werden.All known charging methods can advantageously be applied to the electrodes according to the invention, and all of them can The counter-electrodes that are common for zinc accumulators can be used.
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Ein weiterer Vorteil besteht darin, daß die Ladeüberspannung sehr gering ist, jedoch geringfügig zunimmt, wenn man versucht, den Ladungsinhalt der Zinkelektrode durch Abscheidung von weiterem Zink zu steigern· Die geeignetsten Ladestrom-Another advantage is that the charging overvoltage is very low, but increases slightly if one tries to reduce the charge content of the zinc electrode by deposition to increase further zinc The most suitable charging current
stärken liegen in einem Bereich von etwa 50 bis 100 mA/cm .strengths are in a range of about 50 to 100 mA / cm.
Die Erfindung wird nachfolgend beispielsweise anhand der Zeichnung beschrieben; in dieser zeigt:The invention is described below, for example, with reference to the drawing; in this shows:
die einzige Figur die Strom-Potential-Kennlinie verschiedener Zinkelektroden.the only figure shows the current-potential characteristics of various zinc electrodes.
In der Zeichnung ist das Potential als Funktion des Stromes in Form von zwei Kennlinien 1 und 2 dargestellt. Die Kennlinie einer konventionellen Zinkanode ist mit 1 bezeichnet, während die mit 2 bezeichnete Kennlinie sich auf eine erfindungsgemäße Elektrode bezieht.In the drawing, the potential is shown as a function of the current in the form of two characteristic curves 1 and 2. The characteristic a conventional zinc anode is denoted by 1, while the characteristic curve denoted by 2 relates to an inventive Electrode.
Aus der Kennlinie 1 der konventionellen Zinkanode ist ersichtlich, daß bei dieser Anordnung die Passivierung bereits unter 100 mA/cm auftritt. Die Kennlinie 2 einer erfindungsgemäßen Zinkelektrode läßt hingegen erkennen, daß eine Strombelastung von über 400 mA/cm noch nicht zu nennenswerten Passivierungserscheinungen führt.From the characteristic curve 1 of the conventional zinc anode it can be seen that with this arrangement the passivation already occurs below 100 mA / cm. The characteristic curve 2 of an inventive On the other hand, the zinc electrode shows that a current load of over 400 mA / cm is not yet worth mentioning Leads to passivation phenomena.
Bei normaler Ladung mit 75 mA/cm erhält man einen Ladungsinhalt von etwa 250 Amperestunden pro kg, mit einer Impulsladung läßt sich jedoch ein Ladungsinhalt von etwa 370 Amperestunden pro kg erreichen. Die Zeichnung stellt die erhaltenen Polarisationsspannungen der erfindungs gemäß en Anordnung bei 2 dar, und zwar im Vergleich zu denjenigen, die mit einfachen herkömmlichen Zinkblechen erhalten werden und welche bei 1 dargestellt sind.With a normal charge of 75 mA / cm, a charge content of around 250 ampere hours per kg is obtained with a pulse charge however, a charge content of about 370 ampere-hours can be achieved per kg. The drawing provides the polarization voltages obtained in the arrangement according to the invention 2 in comparison with those obtained with simple conventional zinc sheets and which in FIG are shown.
- Patentansprüche -- patent claims -
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Claims (11)
in ungeordnetem Zustand auf ein/mit Elektrodenableitung versehenes Kupferdrahtnetz angeordnet werden, mit einem Druck von etwa 25 kp/cm zu einer Elektrode mit einer geometrischen Oberfläche von etwa 20 cm bei einer Stärke von etwa 2 mm und einer Masse von etwa 2,6 g zusammengepreßt werden, daß die Elektrode, deren Rückseite abgedeckt ist, anschließend amalgamiert wird, dann in eine mit Zinkoxid gesättigte Kalilauge gebracht und mit Zink elektrolytisch beladen wird.en
be arranged in a disordered state on a / with electrode drainage provided copper wire mesh, pressed together with a pressure of about 25 kp / cm to form an electrode with a geometric surface of about 20 cm, a thickness of about 2 mm and a mass of about 2.6 g that the electrode, the back of which is covered, is then amalgamated, then placed in a potassium hydroxide solution saturated with zinc oxide and electrolytically charged with zinc.
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