DE19951664A1 - Device for removing hydrogen from gas mixtures in flow-through pipelines - Google Patents
Device for removing hydrogen from gas mixtures in flow-through pipelinesInfo
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Abstract
Description
Die Erfindung bezieht sich auf Vorrichtungen, die auf katalytischer Basis arbeiten und mit de nen Wasserstoff aus Gasgemischen zum Zwecke der Sicherheit entfernt werden kann.The invention relates to devices that work on a catalytic basis and with de NEN hydrogen can be removed from gas mixtures for safety purposes.
In verschiedenen Anlagen der Energie- und Verfahrenstechnik besteht nach dem Eintreten von Störfällen die Gefahr des Austritts von Wasserstoff. Dabei kann, wenn Sauerstoff vorhanden ist, ein brennbares Gasgemisch entstehen, das entweder turbulent deflagrieren oder detonie ren kann. Bei der Detonation kann die erzeugte Druckwelle die Komponenten einer Anlage oder die Anlage selbst beschädigen.In various plants of energy and process engineering after the occurrence of Accidents the risk of hydrogen leakage. This can be done if oxygen is present is a flammable gas mixture that either deflagrate turbulently or detonate can. During the detonation, the pressure wave generated can be the components of a system or damage the system itself.
Große Wasserstoffmengen können bei schweren Störfällen, z. B. in mit leichtem Wasser ge kühlten Kernreaktoren (LWR) mit nichtinertisierten Containments, auftreten. Der Wasserstoff entsteht in diesen Reaktoren bei einem Ausfall relevanter Sicherheitseinrichtungen und der nachfolgenden Überhitzung des Reaktorkerns durch Reaktion des Wasserdampfs mit den Hüllen der Brennelemente. Dabei können bei einem großen LWR in wenigen Stunden etwa bis zu 20.000 mN 3 Wasserstoff in den Sicherheitsbehälter oder das Containment freigesetzt wer den.Large amounts of hydrogen can cause serious accidents, e.g. B. ge in light water cooled nuclear reactors (LWR) with non-inerted containments occur. The hydrogen is generated in these reactors if relevant safety devices fail and the reactor core subsequently overheats due to the reaction of the water vapor with the fuel element casings. Here 3 is hydrogen in the containment vessel or the containment can to a large LWR in a few hours up to about 20,000 m N who released the.
Als weitere Beispiele seien Störfälle in Anlagen genannt, in denen Wasserstoff hergestellt und verarbeitet wird. In künftigen wärme- und stromerzeugenden und mit Wasserstoff betriebenen Systemen, z. B. katalytischen Brenner oder Brennstoffzellen für den stationären und mobilen Bereich, können ebenfalls Störfälle auftreten. In diesen Systemen ist ebenso wie auch beim Betrieb von Batterien oder bei der Erzeugung von Reinstwasser auf elektrolytischem Weg im Normalbetrieb mit der Entstehung und Freisetzung kleiner Wasserstoffmengen zu rechnen. Auch dies macht also effektive Maßnahmen zur Beseitigung von Wasserstoff erforderlich.Incidents in plants in which hydrogen is produced and is processed. In future heat and electricity generating and hydrogen powered Systems, e.g. B. catalytic burner or fuel cells for stationary and mobile Area, accidents can also occur. In these systems as well as in Operation of batteries or in the production of ultrapure water by electrolytic means in To expect normal operation with the generation and release of small amounts of hydrogen. This also makes effective measures to remove hydrogen necessary.
Es ist somit erforderlich, sowohl kleine (Normalbetrieb) als auch große Wasserstoffmengen (Störfall) nach guter Durchmischung mit Luft oder nach Luftzufuhr in einem weiten Konzentra tionsbereich kontrolliert umzusetzen und die dabei entstehende Reaktionswärme soweit abzu führen, daß im vorliegenden Gemisch die jeweilige Zündtemperatur nicht erreicht wird. It is therefore necessary to have both small (normal operation) and large amounts of hydrogen (Accident) after thorough mixing with air or after air supply in a wide concentration to implement the controlled area and to reduce the resulting heat of reaction as far as possible cause that the respective ignition temperature is not reached in the present mixture.
Mit dem Wasserstoffproblem in nichtinertisierten Atmosphären hat man sich in der Reaktor technik, vor allem bei den Druckwasserreaktoren, beschäftigt. Dabei geht es neben der Entfer nung auch um Entstehung, Verteilung und Verbrennung bis hin zur Detonation.The problem of hydrogen in non-inert atmospheres has been addressed in the reactor technology, especially in the pressurized water reactors. It's about the distance Development, distribution and combustion up to detonation.
Für diesen Anwendungsfall wurden sowohl thermische als auch katalytische Rekombinatoren entwickelt, die den Wasserstoff mit dem Sauerstoff der Luft in Wasserdampf umwandeln. Bevor zugt werden katalytische Systeme, die passiv, d. h. ohne Ansteuerung und ohne Zufuhr von Strom, also ohne Beheizung und Zwangsdurchströmung, arbeiten, da sonst die Verfügbarkeit in Frage gestellt sein könnte. Zur Zeit gibt es in Deutschland zwei Konzepte, die in umfangreichen Tests ihre Brauchbarkeit unter Beweis gestellt haben. Als Substrate werden sowohl metallische Folien als auch hochporöses Granulat verwendet, auf die Platin bzw. Palladium als Katalysator aufgebracht ist. Mehrere Folien und Granulatpakete - das Granulat wird von Drahtnetzen zu Paketen zusammengehalten - sind vertikal und parallel zueinander in Blechgehäusen angeord net. Das Wasserstoff/Luft-Gemisch tritt unten in das Gehäuse ein. An den katalytisch beschich teten Oberflächen setzt die Reaktion ein. Das Gemisch bzw. die Reaktionsprodukte überströmen die Oberflächen infolge des entstehenden thermischen Auftriebs. Ein Gebläse ist nicht vorhan den bzw. nicht erforderlich. Nach Auskunft der Reaktorindustrie gilt es als gesichert, daß mit einer Anzahl von 40 bis 100 katalytischen Rekombinatoren dem Wasserstoffproblem im Fall milder Unfälle begegnet werden kann.Both thermal and catalytic recombiners were used for this application developed that convert the hydrogen with the oxygen in the air into water vapor. Before are added catalytic systems that are passive, d. H. without control and without supply of Electricity, i.e. without heating and forced flow, work, otherwise the availability in Question might be asked. There are currently two concepts in Germany that are extensive Tests have proven their usefulness. Both metallic and Films as well as highly porous granules are used, on the platinum or palladium as a catalyst is applied. Several foils and granulate packages - the granulate is closed by wire nets Parcels held together - are arranged vertically and parallel to each other in sheet metal housings net. The hydrogen / air mixture enters the bottom of the housing. To the catalytically coated The reaction starts on surfaces. Overflow the mixture or the reaction products the surfaces due to the resulting thermal buoyancy. There is no fan the or not required. According to information from the reactor industry, it is certain that with a number of 40 to 100 catalytic recombiners the hydrogen problem in the case mild accidents can be dealt with.
Die maximalen Abbauraten bzw. thermischen Leistungen sind aufgrund der Überströmung der Oberflächen und niedrigen Wärmeabfuhr infolge Konvektion begrenzt. Außerdem ist die Mög lichkeit zur Wärmespeicherung gering. Zu große Wasserstoffmengen können zu einer Überhit zung der beschichteten Substrate führen, so daß die Zündgrenze erreicht oder überschritten wird und es infolgedessen zu homogenen Gasphasenreaktionen mit Deflagration bzw. Detonati on kommen kann.The maximum degradation rates or thermal outputs are due to the overflow of the Surface and low heat dissipation due to convection are limited. In addition, the possibility heat storage low. Too much hydrogen can lead to overheating lead of the coated substrates so that the ignition limit is reached or exceeded becomes and consequently homogeneous gas phase reactions with deflagration or detonati one can come.
Trotz der großen freien Oberfläche des Rekombinators, der poröses Granulat als Substrat ver wendet, ist die Wirksamkeit deutlich geringer als die des anderen Systems, für das ebene Folien benutzt werden. Das Brenngas/Luftgemisch erreicht bei der Überströmung der beschichteten Substrate nicht alle katalytischen Zentren. Die Reaktion findet lediglich an der Oberfläche statt. Außerdem ist die Strömung laminar, d. h. der Queraustausch ist nur gering. Nicht alle Moleküle gelangen an die wirksamen Oberflächen. Dies gilt auch für die Konstruktion, die Platten oder Folien verwendet. In beiden Systemen ist die Reaktion unvollständig. Despite the large free surface of the recombiner, the porous granulate ver uses, the effectiveness is significantly lower than that of the other system, for the flat film to be used. The fuel gas / air mixture reaches the overflow of the coated Substrates not all catalytic centers. The reaction only takes place on the surface. In addition, the flow is laminar, i.e. H. the cross exchange is only slight. Not all molecules reach the effective surfaces. This also applies to the construction, the panels or Foils used. The reaction is incomplete in both systems.
Die Abfuhr der Reaktionswärme aus den Systemen ist grundsätzlich problematisch. Sie erfolgt fast ausschließlich infolge Konvektion von den festen Oberflächen an die vorbeiströmenden Ga se sowie Wärmestrahlung an die benachbarten Strukturen. Aufgrund der geringen Bauhöhen ist der Auftrieb innerhalb des Rekombinators gering. Die Strömung ist laminar, der Wärme- bzw. Stoffübergangskoeffizient infolgedessen klein. Als Nachteil ist auch die zusätzliche Aufheizung der Umgebung anzusehen.The removal of the heat of reaction from the systems is fundamentally problematic. It is done almost exclusively as a result of convection from the solid surfaces to the Ga flowing past se as well as heat radiation to the neighboring structures. Because of the low overall height the buoyancy within the recombiner is low. The flow is laminar, the heat or As a result, the mass transfer coefficient is small. Another disadvantage is the additional heating the surrounding area.
Über die Entfernung von Wasserstoff bei konventioneller Anwendung ist bisher wenig bekannt. In Räumen, in denen Batterien u. a. zur Notstromversorgung aufgestellt sind, entsteht aufgrund der Ausgasung kontinuierlich Wasserstoff in geringen Mengen. Aus Sicherheitsgründen muß dieser Wasserstoff beseitigt werden. Eine Möglichkeit besteht in einer ständigen Belüftung der Anlage mit Absaugung und Luftzufuhr. Wenn jedoch die Auflage besteht, Wasserstoff nicht nach außen abzugeben, muß er vor Ort, also in der Nähe der Quelle, entfernt werden. Dafür verwendet man ebenfalls ein System aus katalytisch beschichteten Platten, wie oben beschrieben. Die Geräte sind in eine Lüftungsleitung eingeflanscht. Ein Gebläse saugt das aus Luft und Wasserstoff be stehende Gemisch durch die Vorrichtungen, in denen es an den beschichteten Oberflächen zur katalytischen Reaktion kommt. Wie in kerntechnischen Anlagen werden trotz Zwangsdurchströ mung auch hier die Umsatzraten gering sein, d. h. der anfallende Wasserstoff wird nicht voll ständig abgebaut.Little is known about the removal of hydrogen in conventional applications. In Rooms in which batteries u. a. are set up for emergency power supply, arises from the Outgassing continuously hydrogen in small quantities. For security reasons this must Hydrogen can be eliminated. One possibility is constant ventilation of the system with suction and air supply. However, if the requirement exists, hydrogen is not released to the outside to deliver, it must be removed on site, i.e. near the source. That's what you use also a system of catalytically coated plates, as described above. The devices are flanged into a ventilation pipe. A blower draws this out of air and hydrogen standing mixture through the devices in which it is on the coated surfaces catalytic reaction is coming. As in nuclear facilities, despite forced flows Here, too, the sales rates are low, d. H. the hydrogen produced is not full constantly degraded.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, in Weiterbildung des Standes der Technik unter Vermei dung der aus diesem bekannten Nachteile ein System zu schaffen, mit dem sowohl kleine als auch große Wasserstoffmengen nach guter Durchmischung mit Luft oder nach Luftzufuhr in einem weiten Konzentrationsbereich kontrolliert und mit hohem Umsatz umgesetzt werden und die dabei entstehende Reaktionswärme soweit abgeführt wird, daß im vorliegenden Ge misch die jeweilige Zündtemperatur nicht erreicht wird.The object of the invention is therefore in further development of the prior art under Vermei of the disadvantages known from this to create a system with which both small and also large amounts of hydrogen after thorough mixing with air or after air supply in controlled over a wide range of concentrations and implemented with high turnover and the resulting heat of reaction is dissipated to the extent that in the present Ge the respective ignition temperature is not reached.
Dies Aufgabe wird mit einer Vorrichtung gemäß Hauptanspruch gelöst. Vorteilhafte Ausgestal tungen sind Gegenstand der Unteransprüche.This object is achieved with a device according to the main claim. Advantageous design are subject of the subclaims.
Dabei wird u. a. auf umfangreiche Untersuchungen zur katalytischen Verbrennung zurückgegrif fen. Bei diesen Untersuchungen wurden vorgemischte Brennstoff/Luftgemische in radialer Rich tung durch einen zylindrischen Faserkörper geführt, deren äußere Oberflächen mit katalytisch wirkenden Materialien beschichtet waren. Als Brennstoffe dienten Methanol und Erdgas sowie Mischungen aus Methanol und Wasserstoff bzw. Erdgas und Wasserstoff. Die Leistung der entwickelten Brenner war, bezogen auf die wirksame Oberfläche, deutlich höher als die überström ter Systeme. Außerdem waren die gemessenen Emissionswerte wesentlich niedriger.Here u. a. access to extensive studies on catalytic combustion fen. In these investigations, premixed fuel / air mixtures were applied in a radial direction tion through a cylindrical fiber body, the outer surfaces of which are catalytic acting materials were coated. Methanol and natural gas served as fuels as well Mixtures of methanol and hydrogen or natural gas and hydrogen. The performance of the developed Based on the effective surface, Brenner was significantly higher than the overflow systems. In addition, the measured emission values were significantly lower.
Weiterhin haben theoretische und experimentelle Arbeiten zur Verbesserung bestehender Sy steme für nukleare Anwendungen gezeigt, daß die Reaktion innerhalb der Rekombinatoren diffu sionskontrolliert verläuft. Das bedeutet, daß der Antransport der Reaktanden an die katalytisch wirkenden Oberflächen sowie der Abtransport der Reaktionsprodukte von den Oberflächen von entscheidender Bedeutung für die Geschwindigkeit des Rekombinationsprozesses sind. Hieraus ergibt sich der Schluß, daß die Auslegung einer Vorrichtung zum Wasserstoffabbau vornehmlich im Hinblick auf die Optimierung der Transportvorgänge und der Wärmeabfuhr vorzunehmen ist.Furthermore, theoretical and experimental work to improve existing sy Systems for nuclear applications showed that the reaction within the recombiners diffused runs in a controlled manner. This means that the transport of the reactants to the catalytic acting surfaces and the removal of the reaction products from the surfaces of are crucial for the speed of the recombination process. Out of this it is concluded that the design of a device for hydrogen degradation primarily with regard to the optimization of transport processes and heat dissipation.
Die Erfindung wird nachstehend anhand bevorzugter Ausführungsformen unter Bezug auf die beigefügten Zeichnungsfiguren näher erläutert, die Folgendes zeigen:The invention is explained below on the basis of preferred embodiments with reference to FIG attached drawings, which show the following:
Fig. 1 zeigt schematisch eine Vorrichtung zum Abbau von Wasserstoff; Fig. 1 shows schematically a device for the degradation of hydrogen;
Fig. 2 zeigt eine in ein Rohrleitungssystem eingeflanschte Vorrichtung; Fig. 2 shows a device flanged into a piping system;
Fig. 3 zeigte eine erste Ausführungsform der Vorrichtung; und Fig. 3 shows a first embodiment of the device; and
Fig. 4 zeigt eine zweite Ausführungsform der Vorrichtung. Fig. 4 shows a second embodiment of the device.
Fig. 1 zeigt schematisch eine Vorrichtung zum Abbau von Wasserstoff. Das wasserstoffreiche Gemisch 1 strömt in ein z. B. aus Blechen gefertigtes Gehäuse 2. Dieses Gehäuse weist unten und oben Durchlässe 2a bzw. 2b für ungehinderte Zu- bzw. Abströmung auf. Im linken Teil der Fig. 1 sind katalytisch beschichtete Platten 5a angeordnet, über die das Gemisch strömt. Dabei wird der Wasserstoff je nach Effektivität der Platten abgereichert bzw. abgebaut 4. Das Gemisch verläßt die Vorrichtung durch die obere Öffnung 7. Der rechte Teil der Fig. 1 zeigt horizontal an geordnete poröse Substrate, z. B. Netze 5b, die ebenfalls katalytisch beschichtet sind und an denen der Wasserstoff abgereichert bzw. abgebaut wird 4. Aufgrund der Queranströmung der Drähte wird es zu einem erhöhten Antransport der Reaktionsteilnehmer Sauerstoff und Wasser stoff und folglich auch zu erhöhten Umsatzraten kommen. Die dargestellte Vorrichtung arbeitet ohne Energiezufuhr von außen, d. h. sie ist passiv. Wenn die gezeigte Vorrichtung in ein Lei tungssystem eingeflanscht und zwangsdurchströmt wird, kann auf die Durchlässe 2a und 2b verzichtet werden. Außerdem sind dann andere Anordnungen der Vorrichtung, z. B. horizontal, denkbar. Fig. 1 shows schematically a device for the degradation of hydrogen. The hydrogen-rich mixture 1 flows into a z. B. made of sheet metal housing 2 . This housing has passages 2 a and 2 b at the top and bottom for unimpeded inflow and outflow. In the left part of Fig. 1, catalytically coated plates 5 a are arranged, over which the mixture flows. Depending on the effectiveness of the plates, the hydrogen is depleted or broken down 4. The mixture leaves the device through the upper opening 7 . The right part of Fig. 1 shows horizontally on ordered porous substrates, for. B. networks 5 b, which are also catalytically coated and on which the hydrogen is depleted or degraded 4. Due to the cross flow of the wires, there will be an increased transport of the reactants oxygen and hydrogen and consequently also increased sales rates. The device shown works without external energy supply, ie it is passive. If the device shown is flanged into a line system and forced to flow through, the passages 2 a and 2 b can be dispensed with. In addition, other arrangements of the device, for. B. horizontal, conceivable.
In Fig. 2 ist eine in ein Rohrleitungssystem eingeflanschte Vorrichtung dargestellt. Vor- und Nachlaufstrecken sind mit 2 und 6 bezeichnet. Das die katalytisch wirkenden und durchström ten Elemente 5 enthaltende Hauptstück 9 ist mittels Dichtungen 13 gegenüber den zuvor ge nannten Teilen abgedichtet. Nicht dargestellt ist ein Gebläse, das für die Zwangsdurchströmung sorgt. Die katalytisch wirkenden Substrate sind in gewissen Abständen zueinander angeordnet. Ihre Geometrie, ihr Abstand voneinander und ihre Anzahl sind abhängig von der zu erwartenden Wasserstoffkonzentration im Gemisch und der im Abgas 7 zulässigen Konzentration. Zur Ver meidung von Entzündungen an den Substraten - dies ist bei Wasserstoffkonzentrationen inner halb der Zündgrenzen und infolge schlechter Wärmeabfuhr oder geringer Wärmespeicherfähig keit möglich - ist das die Substrate enthaltende Rohrstück mit einem Kühlmantel 3 umgeben. Dieser kann von flüssigen oder gasförmigen Medien zwecks Wärmeaufnahme durchflossen wer den. Zweckmäßigerweise tritt das Kühlmedium an der Stelle höherer Gemischtemperatur in den Ringspalt ein 10 und an der Stelle niedrigerer Temperatur aus dem Spalt aus 12. Zur Verbesse rung der Wärmeabfuhr können bei der Durchströmung 11 Hindernisse zur Durchmischung ein gebaut werden. Diese Kühleinrichtung bietet außerdem den Vorteil der Kühlung der Dichtungen, die infolge Wärmeleitung, Konvektion und Wärmestrahlung an die Grenze ihrer Einsatztempera tur kommen können. Alternativ zu dieser Lösung ist ein nachgeschalteter Wärmeaustauscher 8 dargestellt, in dem ein Teil der Reaktionswärme abgeführt werden kann und somit zur Kühlung der Substrate beiträgt.In FIG. 2 a eingeflanschte in a piping system device is shown. Leading and trailing sections are labeled 2 and 6. The catalytically active and through-flow elements 5 containing main piece 9 is sealed by means of seals 13 against the aforementioned ge parts. A fan, which ensures the forced flow, is not shown. The catalytically active substrates are arranged at certain distances from one another. Their geometry, their distance from one another and their number depend on the expected hydrogen concentration in the mixture and the concentration permitted in the exhaust gas 7 . To avoid inflammation on the substrates - this is possible with hydrogen concentrations within the ignition limits and due to poor heat dissipation or low heat storage capacity - the pipe section containing the substrates is surrounded by a cooling jacket 3 . This can be flowed through by liquid or gaseous media for the purpose of heat absorption. The cooling medium expediently enters the annular gap at the point of higher mixture temperature 10 and from the gap at the point of lower temperature 12. To improve the heat dissipation, 11 obstacles to mixing can be built into the flow. This cooling device also offers the advantage of cooling the seals, which can come to the limit of their operating temperature due to heat conduction, convection and heat radiation. As an alternative to this solution, a downstream heat exchanger 8 is shown, in which part of the heat of reaction can be dissipated and thus contributes to cooling the substrates.
Ein Ausführungsbeispiel ist in Fig. 3 dargestellt. Auf die in vorstehender Figur besprochenen Kühlmaßnahmen wurde verzichtet. Der Durchmesser des die katalytischen Elemente aufneh menden Rohrstücks 3 ist größer gewählt als der Durchmesser der beiden vor- bzw. nachge schalteten Elemente 2 bzw. 6, da es Abstandhalter 8 aufnehmen soll. Diese dienen der Halte rung der katalytischen Elemente 5. Die Länge dieser Abstandhalter läßt sich über die Länge der Vorrichtung flexibel gestalten und somit den Erfordernissen anpassen. Ihr Innendurch messer kann so gewählt werden, daß er dem Durchmesser der Teile 2 und 6 entspricht und es infolgedessen in den Flanschbereichen nicht zu einem Stoß und damit höheren Druckverlu sten kommt. Anstelle der rohrförmigen Abstandhalter sind auch andere Formen denkbar, die nicht den gesamten Umfang ausfüllen. In diesem Fall könnten die Rohrdurchmesser aller ver wendeten Teile gleich gewählt werden. Zur Steuerung der katalytischen Reaktion können die Substrate nur teilweise beschichtet werden 5. Der unbeschichtete Bereich 5a dient dann der Aufnahme eines Teils der Reaktionswärme. An embodiment is shown in Fig. 3. The cooling measures discussed in the figure above have been dispensed with. The diameter of the pipe section 3 receiving the catalytic elements is chosen larger than the diameter of the two upstream or downstream elements 2 or 6 , since it should accommodate spacers 8 . These are used to hold the catalytic elements 5 . The length of these spacers can be designed flexibly over the length of the device and thus adapted to the requirements. Your inner diameter can be chosen so that it corresponds to the diameter of parts 2 and 6 and, as a result, there is no impact in the flange areas and thus higher pressure losses. Instead of the tubular spacers, other shapes are also conceivable that do not fill the entire circumference. In this case, the pipe diameter of all parts used could be chosen the same. To control the catalytic reaction, the substrates can only be partially coated 5. The uncoated area 5 a then serves to absorb part of the heat of reaction.
Ein weiteres Ausführungsbeispiel zeigt Fig. 4. Das katalytisch wirkende Element, dargestellt ist ein Netz, wird hier in den Nuten eines Klammerflansches mit den Teilen 2 und 2a gehalten. Je nach Bedarf lassen sich auf diese Weise mehrere Flansche hintereinanderschalten.A further embodiment is shown in FIG. 4. The element catalytically active, is shown a network is held here in the grooves of a Klammerflansches with the parts 2 and 2 a. In this way, several flanges can be connected in series as required.
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