DE19904691A1 - Vorrichtung und Verfahren zur simultanen In-situ-Bestimmung der Teilchengröße und Massenkonzentration von fluidgetragenen Partikeln - Google Patents

Abstract

Die Sensoreinheit gestattet die Bestimmung der Teilchengröße und der Massenkonzentration an verschiedensten Versuchsträgern mit nur geringen oder keinen Modifikationen am Meßobjekt. Das Meßprinzip beruht auf der zeitaufgelösten Detektion der thermischen Teilchenstrahlung nach Aufheizung mit einem hochenergetischen Strahlungspuls. Der zeitliche Signalverlauf erlaubt anschließend die Bestimmung der Primärteilchengrößenverteilung, Massenkonzentration und bei Einbeziehung des elastischen Streulichts auch der Aggregatgröße. DOLLAR A Der Einsatz faseroptischer Komponenten und die Anordnung zur Detektion in Rüchstreurichtung erlaubt die einfache Applikation ohne oder mit nur geringen Justageaufwand an eine Vielzahl technischer Versuchsträger. DOLLAR A Die integrierte, automatisierte Erfassung und Verarbeitung der Meßdaten erlaubt den Einsatz als Standardmeßtechnik zur Emissionsüberwachung bei der fossilen Verbrennung und zur Prozeßregelung bei der Synthese vieler Arten von technischen Pulvern, wie beispielsweise Ruß und verschiedene Metalloxide.

Description

Die Erfindung betrifft eine optoelektronische Meßeinrichtung zur In-situ- Charakterisierung von fluidgetragenen Teilchen im Submikrometerbereich.

Zur Bestimmung von Partikelkenngrößen wie Teilchengröße und Konzentration sind eine Vielzahl verschiedener Verfahren bekannt und gebräuchlich. Während konventionelle Verfahren wie die Elektronenmikroskopie nur eine Offline- bzw. Ex- Situ-Charakterisierung erlauben und meist der Absaugung eines Teilstromes bedürfen, ermöglichen optische Verfahren und Einrichtungen die In-situ- Bestimmung relevanter Kenngrößen. Der Einsatz entsprechender Verfahren erfordert die optische Zugänglichkeit der Versuchsträger und ist folglich auf konstruktive Modifikationen angewiesen. Während zur Bestimmung der Aggregatgröße zum Beispiel über kombinierte Streu- und Extinktionsmessungen verschiedene Verfahren und Vorrichtungen bekannt sind, existiert für die Messung der Primärteilchengröße lediglich ein einziges Verfahren, das die In-situ-Messung dieser Kenngröße durch Auswertung der thermischen Teilchenstrahlung ermöglicht (Deutsches Patent DE 196 06 005 C1). Gebräuchliche Vorrichtungen und Verfahren zur Erfassung der Teilchenkonzentration beruhen meist auf der Abschwächung von Licht oder der Filterung und anschließenden Auswertung der Filterbeladung. Zur gleichzeitigen Erfassung von Primärteilchengröße und Konzentration existiert bislang kein technisch geeignetes In-situ-Verfahren.

Die Charakterisierung nanoskaliger Teilchen innerhalb verschiedener technischer und industrieller Systeme ist hinsichtlich vielfältiger Aufgabenstellungen von großer Bedeutung. So ist beispielsweise die industrielle Herstellung von Ruß und anderen technischen Pulvern auf geeignete Meßmethoden angewiesen, die sowohl eine Produktcharakterisierung als auch eine gezielte Prozeßregelung erlauben, ohne selbst in den Prozeß einzugreifen. Trotz der großen technischen Bedeutung sind die sich daraus ergebenden Anforderungen wie eine weitestgehend automatisierte Datenerfassung und -auswertung und die nichtinvasive In-situ-Messung der Kenngrößen nach gegenwärtigem Stand der Technik ohne erhebliche konstruktive Veränderung der Versuchsträger durch keine existierende Vorrichtung zu erfüllen.

Aufgabe der Erfindung ist es, eine Meßvorrichtung zur Verfügung zu stellen, die eine In-situ-Bestimmung relevanter Teilchenkenngrößen an verschiedenen technischen und industriellen Versuchsträgern ermöglicht. Die Erfindung soll eine simultane Bestimmung mehrerer Kenngrößen erlauben, wobei keine oder nur geringe Modifikationen des Versuchsträgers nötig sind. So soll beispielsweise die Adaption einer geeigneten, im Durchmesser variablen Einrichtung an oder in den Abgasstrang von Verbrennungssystemen, wie Motoren, die schnelle Adaption ohne Modifikation des Abgasstrangs und eine anschließende Messung der Parameter ohne weiteren Justageaufwand ermöglichen. Weitere Adaptionsmöglichkeiten, die im Bezug auf den praktischen Einsatz wünschenswert sind, beruhen auf der Verschraubung oder Verklebung der Einheit an die fluidtragende Vorrichtung und Einkopplung durch einen einzigen optischen Zugang.

Diese Aufgabe wird durch die Sensoreinheit nach Anspruch 1 gelöst. Hierbei erfolgt eine thermische Anregung von Teilchen mittels einer geeigneten Strahlungsquelle und eine Detektion und Auswertung der emittierten Strahlung zur Bestimmung der geforderten Kenngrößen. So kann beispielsweise die Anregung mittels eines hochenergetischen Laserpulses erfolgen. Eine günstige Ausgestaltung verwendet hierbei kurze Pulse mit Pulsdauern um die 10 ns und Wellenlängen im sichtbaren Spektralbereich, wie sie zum Beispiel mit gepulsten Festkörperlasern erreicht werden können. Die Detektion erfolgt beispielsweise mit einem zeitlich hochauflösenden Photomultipliermodul. Die zur Beschreibung des detektierten Signals zugrundeliegenden theoretischen Modelle sind beispielsweise in S. Will, S. Schraml und A. Leipertz, 26^th Symposium (International), The Combustion Institute, Pittsburgh, S. 2277-2283 (1996) beschrieben. Die Vorrichtung ist dabei nicht beschränkt auf gasgetragene Partikel. Durch den Einsatz von Detektoren mit besonders hoher zeitlicher Auflösung kann die Registrierung des thermischen Signals auch von in Flüssigkeiten dispergierten Partikeln erfolgen. Vorteilhafte Ausgestaltungen der Vorrichtung ergeben sich insbesondere durch die Unteransprüche. Eine Variante erlaubt hierbei die Anregung und Detektion durch nur einen optischen Zugang, was im Hinblick auf optisch dichte Medien mit starker Absorption und auf schlecht zugängliche Versuchsträger besonders günstig ist. So kann bei der Detektion in Rückstreurichtung für beliebige optische Dichten stets ein ausreichend starkes Signal erfaßt werden. Die spektrale Selektion zwischen anregender Strahlung und Signal erfolgt hierbei durch geeignete dichroitische Elemente, wie Spiegel mit wellenlängenabhängigen Reflexions- bzw. Transmissionsgrad, außerhalb des Versuchsträgers. Außerdem ist auch eine räumliche Trennung über ein Loch innerhalb eines vollreflektierenden Spiegels zur Separation zwischen Anregungs- und Detektionsstrahlung möglich. Die Detektion erfolgt günstig mittels eines Sensormoduls, das alle wesentlichen optischen und elektronischen Komponenten, wie Abbildungsoptik, spektrale Filterung und Spannungsversorgung bereits integriert. Diese Ausführung erlaubt bei gleichzeitiger Verwendung faseroptischer Komponenten die Adaption der Sensoreinheit an den Versuchsträger ohne weiteren Justageaufwand, zum Beispiel über die Verschraubung oder Verklebung der Komponenten, was im Hinblick auf den praktischen Einsatz und Wartungsaufwand der Vorrichtung von entscheidendem Vorteil ist. Als zusätzliche Komponenten, die die Einsatzmöglichkeiten der Vorrichtung erweitern und die präzisere Bestimmung der Kenngrößen ermöglichen, können insbesondere solche zur simultanen Erfassung der elastischen Streustrahlung, zur simultanen Transmissionsmessung und ein Temperatursensor integriert werden. Die Erfassung des Streulichts erfolgt über einen zusätzlichen Detektor, wobei günstigerweise ein schmalbandiges Filter zur spektralen Trennung von Störsignalen eingesetzt wird. Zur Erfassung der Fluidtemperatur wird beispielsweise ein Widerstandsthermometer oder ein Thermoelement eingesetzt. Die Einbeziehung des elastischen Streusignals ermöglicht die Bestimmung eines zusätzlichen Größenparameters (Aggregatgröße), während die Temperaturmessung für eine genauere Auswertung der Primärteilchengröße herangezogen wird. Dies beruht auf der Tatsache, daß das Abkühlverhalten vom Temperaturgradienten zwischen Teilchen und Fluid abhängt und somit eine genaue Temperaturmessung, die über eine ungefähre Schätzung hinausgeht, das Ergebnis bei der Bestimmung der Primärteilchengröße verbessert. Eine weitere, spezielle Ausführung der Sensoreinheit besteht in der Integration aller Anregungs- und Detektionskomponenten in eine Vorrichtung, die direkt in oder an den Versuchsträger angepaßt wird. So kann beispielsweise eine entsprechende Vorrichtung direkt in oder an den Abgasstrang von Verbrennungsmotoren appliziert werden (Abb. 1), ohne daß eine weitere Modifikation notwendig ist, und damit der Einsatz als Standardmeßtechnik für Emissionsmessungen an Serienfahrzeugen ermöglicht werden. Die Integration einer simultanen Transmissionsmessung erlaubt die Kalibrierung der Teilchenkonzentration. Dazu werden beispielsweise eine Lumineszenzdiode oder ein kompakter Diodenlaser und eine Photodiode oder ein Phototransistor in gegenüberliegender Anordnung eingesetzt. In einer weiteren Ausgestaltung kann die zur Anregung der thermischen Strahlung genutzte Strahlungsquelle gleichzeitig auch für die Transmissionsmessungen eingesetzt werden. Die Vorgehensweise zur Kalibrierung ist beispielsweise in S. Will, S. Schraml und A. Leipertz, 26^th Symposium (International), The Combustion Institute, Pittsburgh, S. 2277-2283 (1996) beschrieben. Der Einsatz eines Analog- Digitalwandlers und eines Mikroprozessors erweitert die Erfindung um eine automatisierte Erfassung, Speicherung und Auswertung der Meßdaten und Ergebnisdaten, was zum Beispiel eine direkte Prozeßregelung erlaubt. Diese Ausgestaltung ist als vorteilhaft einzustufen, da keine nachgeschaltete, separate Auswertung nötig ist und die Vorrichtung auch von Nichtfachleuten bedienbar wird. Die Datenauswertung beinhaltet die Bestimmung der mittleren Primärteilchengröße und weiterer Parameter der entsprechenden Verteilungsfunktion, indem der zeitliche Verlauf des Signals unter Berücksichtigung der simultan ermittelten Fluidtemperatur analysiert wird. Dazu erfolgt ein Vergleich der Signalkurven mit einer Bibliothek entsprechender, theoretisch berechneter Kurven, die durch Einbeziehung der zugrundeliegenden Modelle auch simultan erzeugt werden kann. Zur Bestimmung der mittleren Primärteilchengröße kann bei punktuellen Messungen beispielsweise eine Signalabfallzeit τ an den experimentellen Signalverlauf angepaßt werden. Wenn eine nicht-monodisperse Größenverteilung vorliegt, können beispielsweise über die Anpassung einer Überlagerung mehrerer Exponentialfunktionen die komplette Teilchengrößenverteilungsfunktion oder weitere Parameter der Verteilung, wie beispielsweise die Breite, rekonstruiert werden. Gleichzeitig wird der maximale Signalwert zur Bestimmung der Volumen- bzw. Massenkonzentration ausgewertet, wobei durch Einbeziehung des Trübungswertes quantitative Werte ermittelt werden können. Bei einer zusätzlichen Erfassung des elastischen Streulichts läßt sich aus dem Maximalsignal der thermischen Strahlung und dem Streusignal simultan auch die Aggregatgröße bestimmen.

Ausführungsbeispiele für die Erfindung sind in den Abbildungen dargestellt.

Fig. 1 stellt eine mögliche Einrichtung dar, die es ermöglicht, die Partikelkenngrößen innerhalb eines Rohres zu ermitteln, ohne Modifikationen am Versuchsträger durchzuführen. Dazu wird ein im Querschnitt angepaßtes Rohrstück angesetzt, das alle für die Sensoreinheit wesentlichen Merkmale integriert. Die Einstrahlung und Detektion erfolgt hierbei mittels einer Faseroptik. Zusätzlich wird die Temperatur des Fluidstromes erfaßt und zusammen mit dem Trübungswert der Datenauswertung zugeführt.

Fig. 2 und Fig. 3 zeigen mögliche Varianten, die jeweils nur einen einzigen, kleinen optischen Zugang erfordern, wobei außerhalb des Versuchsträgers eine Trennung zwischen Anregung und Signal stattfindet. In Fig. 2 wird diese Trennung durch den Einsatz einer spektral selektiven Komponente, zum Beispiel eines holographischen Spiegels, bewerkstelligt, in Fig. 3 durch eine örtliche Trennung (Einstrahlung durch ein Loch innerhalb eines Spiegels).

Claims (15)

1. Optische Sensoreinrichtung zur Erfassung und Charakterisierung von gasgetragenen Teilchen, bestehend aus mindestens einer Strahlungsemittereinheit und mindestens einem optischen Detektor, dadurch gekennzeichnet, daß zur Bestimmung von Partikelkenngrößen die von den Teilchen ausgehende thermische Strahlung nach Anregung unter mindestens einem definierten Winkel oder Winkelbereich durch eine in das ruhende oder strömende Gas ragende, dieses umschließende und im Querschnitt angepaßte oder variable oder an den Strömungskanal applizierte Meßanordnung detektiert wird.

2. Sensoreinheit nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Anregung und Detektion in gleicher Richtung erfolgt und daher nur einen einzigen optischen Zugang erfordert und eine spektral selektive oder räumliche Trennung außerhalb des Versuchsträgers erlaubt.

3. Sensoreinheit nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Detektion mittels eines Sensormoduls, bestehend aus einem Photomultiplier oder einem lichtempfindlichen Halbleiter, einer geeigneten Spannungsversorgung, eines geeigneten Spektralfilters und einer optischen Einrichtung erfolgt.

4. Sensoreinheit nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Anregung oder Detektion mittels einer Faseroptik an der Meßvorrichtung appliziert wird und nach Anpassung an den Versuchsträger keine weitere Justage erforderlich ist.

5. Sensoreinheit nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Detektorsignal mittels eines Analog-Digitalwandlers konvertiert wird und eine anschließende, mikroprozessorgesteuerte Auswertung und Speicherung der Meßdaten und Ergebnisdaten integriert ist.

6. Sensoreinheit nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zur Messung von Partikelkenngrößen von Verbrennungssystemen eine im Durchmesser variable Vorrichtung an oder in den Abgasstrang integriert wird, die keinerlei weitere Modifikation des Versuchsträgers erfordert und die optischen Zugänge bereits beinhaltet.

7. Sensoreinheit nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein Detektor zur simultanen Erfassung des elastischen Streusignals unter mindestens einem definierten Winkel integriert ist.

8. Sensoreinheit nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Einrichtung zur simultanen Erfassung der Trübung des Fluids, bestehend aus einem Strahlungsemitter und einem Detektor in gegenüberliegender Anordnung integriert ist und zur Kalibrierung der Massen- bzw. Volumenkonzentration eingesetzt wird.

9. Sensoreinheit nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Meßvorrichtung zur simultanen Bestimmung der Gastemperatur als Eingangsparameter für die Berechnung der Primärteilchengröße integriert ist.

10. Sensoreinheit nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine simultane Datenerfassung und Auswertung mittels eines Mikroprozessors erfolgt, indem der zeitliche Signalverlauf durch einen automatisierten mathematischen Algorithmus ausgewertet wird.

11. Verfahren zur Erfassung und Charakterisierung fluidgetragener Teilchen, dadurch gekennzeichnet, daß zur simultanen Auswertung von mittlerer Primärteilchengröße, weiterer Parameter der Verteilungsfunktion und Massen- bzw. Volumenkonzentration gleichzeitig der maximale Signalwert und der zeitliche Signalabfall der thermischen Strahlung nach Strahlungsanregung innerhalb eines vorgegebenen Zeitintervalls ausgewertet wird.

12. Verfahren zur Erfassung und Charakterisierung fluidgetragener Teilchen nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß durch eine mathematische Anpassung des experimentellen Signalabfalls und der Gastemperatur an eine Bibliothek entsprechender theoretischer Daten die mittlere Primärteilchengröße und weitere Parameter der Verteilungsfunktion bestimmt werden.

13. Verfahren zur Erfassung und Charakterisierung fluidgetragener Teilchen nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Bibliothek theoretischer Daten durch Einbeziehung theoretischer Modelle simultan erzeugt wird.

14. Verfahren zur Erfassung und Charakterisierung fluidgetragener Teilchen nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß durch simultane Auswertung des elastischen Streusignals zusätzlich die Aggregatgröße simultan bestimmt wird.

15. Sensoreinheit nach mindestens einem der Ansprüche 1-10, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens eines der in den Ansprüchen 11-14 beschriebenen Verfahren angewendet wird.