DE19725940A1 - Neutron radiation detecting image plate - Google Patents

Neutron radiation detecting image plate

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Abstract

In an image plate based on a neutron-sensitive storage phosphor for detecting neutron radiation, the phosphor itself absorbs neutrons to emit secondary radiation for creating, within the phosphor, photo-stimulable storage centres which emit light on optical excitation. Preferred phosphors include compounds of formula (a) AxN1-xH:yD, where A = one or more of Na, K, Rb and Cs, N = one or more monovalent strongly neutron absorbent elements such as Li, H = one or more of F, Cl, Br and I, D = one or more dopants selected from Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Tl, In, Pb, Ga and Sn and x and y are natural numbers in the ranges 0.01-0.08 and 0-0.2; (b) ExN'0.5(1-x)N'"0.5(1-x)F1-xH1+y:zD, where E = one or more of Mg, Ca, Sr, Ba, Na, K, Rb and Cs, N' = one or more of Li, Na, K, Rb and Cs, N'" = one or more of Gd, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb and Lu, H = one or more of Cl, Br and I, D = one or more dopants selected from Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Tl, In, Pb, Ga and Sn and x, y and z are natural numbers in the ranges 0.01-0.99, 0-0.15 and 0-0.2; and (c) LnxN1-xOH:yD, where Ln = one or more of La, Y and Lu ions, N = Gd, H = one or more of Cl, Br and I, D = one or more dopants selected from Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Tl, In, Pb, Ga and Sn and x and y are natural numbers in the ranges 0.01-0.99 and 0-0.2.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe und hiermit aufgebaute Bildplatten zur Detektion von Neutronenstrahlung.The invention relates to neutron-sensitive storage phosphors and hereby assembled image plates for the detection of neutron radiation.

Es ist bekannt, daß Speicherleuchtstoffe und hiermit aufgebaute Bildplatten zur Detektion von Röntgenstrahlung eingesetzt werden können (Patentschrift DE 31 48 077 C2). Die kommerziell erhältlichen Bildplatten basieren auf Trägerfolien, welche mit einem Gemisch von Speicherleuchtstoffpulver und einem organischen Bindemittel beschichtet sind (siehe z. B. Gebrauchsmuster G 84 15 469.1). Kommerziell werden als Speicherleuchtstoffe Verbindungen mit der chemischen Summenformel EF1-y H1+y:zD, in der E für Elemente der Erdalkalimetalle Mg, Ca, Sr, Ba, H für Elemente der Gruppe Cl, Br, I, F für das Element Fluor und D für den Dotierstoff Eu steht, eingesetzt; y und z sind Zahlen im Bereich von 0 bis 0.2. In derartigen Speicherleuchtstoffen werden durch die Absorption der Strahlungsenergie der Röntgenstrahlung Elektron-Loch-Paare geschaffen, aus welchen wiederum Defektzentren gebildet werden. Die Defektzentren rekombinieren bei Lichtanregung und emittieren Licht mit einer für den Dotierstoff Eu charakteristischen Wellenlänge (siehe z. B. M. Thomas et al., Phys. Rev B 17, 9240-­ 9247 (1991)). Dieses Phänomen wird photostimulierte Lumineszenz (PSL) genannt und erlaubt beim punktweisen Abtasten der Bildplatte mit einem fokussierten Laserstrahl anhand des Nachweises der PSL mit einem Photodetektor die Detektion der zuvor absorbierten Röntgenstrahlung (siehe z. B. Offenlegungsschrift DE 41 15 725 A1). Die kommerziellen, für die Anwendung im Röntgenbereich optimierten Bildplatten können jedoch nicht zum Nachweis von Neutronenstrahlung verwendet werden, da sie für Neutronenstrahlung unempfindlich sind. Die Ursache ist, daß die für Röntgenradiographie entwickelten Bildplatten Speicherleuchtstoffe enthalten, die aus Elementen bestehen, welche erstens einen sehr niedrigen Wirkungsquerschnitt für die Absorption von Neutronenstrahlung besitzen, und zweitens im Falle einer Neutronenabsorption relativ stabile Isotope bilden, welche nur langsam zerfallen. Daher zerfallen in dem bereits relativ seltenen Fall der Absorption von Neutronen in der Bildplatte die erzeugten Isotope in der Zeitspanne bis zum Abtasten der Bildplatte nur selten. Dies führt dazu, daß nur äußerst selten Sekundärstrahlungsenergie freigesetzt wird, welche die für den Nachweis der absorbierten Neutronen notwendigen Defektzentren erzeugt.It is known that storage phosphors and image plates constructed therewith can be used for the detection of X-rays (patent specification DE 31 48 077 C2). The commercially available image plates are based on carrier foils which are coated with a mixture of storage phosphor powder and an organic binder (see, for example, utility model G 84 15 469.1). Commercially available as storage phosphors are compounds with the chemical formula EF 1-y H 1 + y : zD, in which E for elements of the alkaline earth metals Mg, Ca, Sr, Ba, H for elements of the group Cl, Br, I, F for the element Fluorine and D stands for the dopant Eu, used; y and z are numbers in the range from 0 to 0.2. In such storage phosphors, electron-hole pairs are created by the absorption of the radiation energy of the X-rays, from which in turn defect centers are formed. The defect centers recombine when excited by light and emit light with a wavelength characteristic of the dopant Eu (see, for example, BM Thomas et al., Phys. Rev B 17, 9240-9247 (1991)). This phenomenon is called photostimulated luminescence (PSL) and allows the previously absorbed X-ray radiation to be detected when the image plate is scanned point-by-point with a focused laser beam based on the detection of the PSL with a photodetector (see, for example, published patent application DE 41 15 725 A1). However, the commercial image plates optimized for use in the X-ray range cannot be used for the detection of neutron radiation, since they are insensitive to neutron radiation. The reason is that the imaging plates developed for X-ray radiography contain storage phosphors which consist of elements which, firstly, have a very low cross section for the absorption of neutron radiation and secondly, in the case of neutron absorption, form relatively stable isotopes which decay only slowly. Therefore, in the already relatively rare case of the absorption of neutrons in the image plate, the isotopes generated only rarely decay in the time period until the image plate is scanned. This leads to the fact that secondary radiation energy, which generates the defect centers necessary for the detection of the absorbed neutrons, is released only very rarely.

Es ist weiterhin bekannt, daß Bildplatten für die Detektion von Neutronenstrahlung eingesetzt werden können, wenn entweder eine dünne, aus Gd bestehende Folie während der Bestrahlung in Kontakt mit einer Bildplatte gebracht wird oder bereits bei der Herstellung der Bildplatte ein gewisser Anteil Gd2O3- oder LiF-Pulver dem Speicherleuchtstoffpulver BaF(Br,I): Eu2+ beigemischt wird (siehe Ch. Rausch et al.: "Recent developments in neutron detection", Spie Vol. 1737 Neutrons, X Rays, and Gamma Rays, 255-263 (1992), K. Takahashi, S. Tazaki, J. Miyahara, Y. Karasawa, N. Niimura: "Imaging performance of imagigng plate neutron detectors", Nucl. Instr. And Meth.. A 377, 119-112 (1996), M. Thomas et as.: "The optimization of the neutron sensitivity of image plates", Nucl. Instr. And Meth. A 384, 457-462 (1997). Bei diesen Verfahren wird durch Neutronenabsorption in der Gd-Folie, dem Gd2O3- oder LiF-Pulver Sekundärstrahlung in Form von Röntgenstrahlung, Konversionselektronen, α-Teilchen oder Tritium erzeugt, welche in dem Speicherleuchtstoff Defektzentren erzeugt, und somit den Nachweis der absorbierten Neutronen möglich macht. Diese bereits bekannten Verfahren haben jedoch mehrere Nachteile:
It is also known that image plates can be used for the detection of neutron radiation if either a thin film consisting of Gd is brought into contact with an image plate during the irradiation or if a certain proportion of Gd 2 O 3 - is already produced during the production of the image plate. or LiF powder is added to the storage phosphor powder BaF (Br, I): Eu 2+ (see Ch. Rausch et al .: "Recent developments in neutron detection", Spie Vol. 1737 Neutrons, X Rays, and Gamma Rays, 255- 263 (1992), K. Takahashi, S. Tazaki, J. Miyahara, Y. Karasawa, N. Niimura: "Imaging performance of imagigng plate neutron detectors", Nucl. Instr. And Meth .. A 377, 119-112 ( 1996), M. Thomas et as .: "The optimization of the neutron sensitivity of image plates", Nucl. Instr. And Meth. A 384, 457-462 (1997). In this method, neutron absorption in the Gd film , the Gd 2 O 3 or LiF powder secondary radiation in the form of X-rays, conversion electrons, α- Particle or tritium is generated, which creates defect centers in the storage phosphor and thus makes it possible to detect the absorbed neutrons. However, these already known methods have several disadvantages:

  • 1. Da die Reichweite der Sekundärstrahlung nur im Bereich weniger µm liegt, wird ein Teil der Sekundärstrahlung bereits in der Gd-Folie, dem Gd2O3- oder LiF-Pulver, welches Korngrößen in der Größenordnung von 10 µm besitzt, absorbiert (siehe K. Takahashi, S. Tazaki, J. Miyahara, Y. Karasawa, N. Niimura: "Imaging performance of imagigng plate neutron detectors", Nucl. Instr. And Meth. A 377, 119 (1996), 2. Absatz Introduction). Dadurch können die Neutronen, deren Sekundärstrahlung absorbiert wurde, nicht detektiert werden und die Effizienz des Neutronennachweises ist unbefriedigend.1. Since the range of the secondary radiation is only in the range of a few µm, part of the secondary radiation is already absorbed in the Gd film, the Gd 2 O 3 or LiF powder, which has grain sizes of the order of 10 µm (see K. Takahashi, S. Tazaki, J. Miyahara, Y. Karasawa, N. Niimura: "Imaging performance of imagigng plate neutron detectors", Nucl. Instr. And Meth. A 377, 119 (1996), 2nd paragraph Introduction) . As a result, the neutrons whose secondary radiation has been absorbed cannot be detected and the efficiency of the neutron detection is unsatisfactory.
  • 2. Da die Sekundärstrahlung in der Gd-Folie, dem Gd2O3- oder LiF-Pulver erzeugt wird, muß sie zunächst eine gewisse Wegstrecke zurücklegen, bis sie in den Speicherleuchtstoff gelangen kann. Dadurch werden die Defektzentren an einem Ort erzeugt, der von dem Ort der Neutronenabsorption abweicht. Weil der Ort, an dem die Strahlungsinformation abgetastet wird, jedoch mit dem Ort der erzeugten Defektzentren übereinstimmt, welcher bei diesen Verfahren vom Ort der Neutronenabsorption abweicht, wird somit die Ortsauflösung der Bildplatte für den Nachweis der Neutronen unerwünschterweise reduziert.2. Since the secondary radiation is generated in the Gd film, the Gd 2 O 3 or LiF powder, it must first cover a certain distance until it can reach the storage phosphor. This creates the defect centers at a location that differs from the location of the neutron absorption. Because the location at which the radiation information is scanned, however, corresponds to the location of the defect centers generated, which deviates from the location of the neutron absorption in these methods, the spatial resolution of the image plate for the detection of the neutrons is thus undesirably reduced.
  • 3. An Neutronenstrahlungsquellen ist immer ein Untergrund von Röntgenstrahlung vorhanden, welcher durch Kernreaktionen und -zerfälle entsteht. Durch die Verwendung des Speicherleuchtstoffs BaF(Br,I): Eu2+, der wegen seiner hohen Kernladungszahl eine hohe Röntgenabsorption aufweist, wird die Detektion der Neutronenstrahlung durch den Röntgenstrahlungsuntergrund besonders stark beeinträchtigt (siehe z. B. K. Kato et al.: "Neutron radiography of thick hydrogenous materials with use of an imaging plate neutron detector", Nucl. Instr. And Meth. A 377, 123-125 (1996), am Ende der Diskussion).3. At neutron radiation sources there is always a background of X-rays, which arises from nuclear reactions and decays. By using the storage phosphor BaF (Br, I): Eu 2+ , which has a high X-ray absorption due to its high atomic number, the detection of neutron radiation by the X-ray background is particularly badly affected (see e.g. BK Kato et al .: "Neutron radiography of thick hydrogenous materials with use of an imaging plate neutron detector ", Nucl. Instr. And Meth. A 377, 123-125 (1996), at the end of the discussion).

Die im folgenden beschriebene Erfindung löst weitgehenst die obigen Probleme. Es werden Speicherleuchtstoffe und darauf basierende Bildplatten beschrieben, welche die oben aufgeführten Nachteile nicht aufweisen bzw. reduzieren.The invention described below largely solves the above problems. It will Storage phosphors and image plates based thereon described the above Do not have or reduce the disadvantages listed.

Die unter den Punkten 1 und 2 aufgeführten Nachteile können erfindungsgemäß vollständig vermieden werden, wenn statt des Gemisches von Gd2O3- oder LiF-Pulver mit dem Speicherleuchtstoff BaF(Br,I): Eu2+ ein neutronensensitiver Speicherleuchtstoff zur Herstellung der Bildplatten bzw. dem Nachweis der Neutronen verwendet wird, welcher zugleich Neutronen absorbiert, diese in Sekundärstrahlung umsetzt, welche wiederum in dem gleichen Material absorbiert wird und Defektzentren bildet, die photostimulierte Lumineszenz zeigen.The disadvantages listed under points 1 and 2 can be completely avoided according to the invention if, instead of the mixture of Gd 2 O 3 or LiF powder with the storage phosphor BaF (Br, I): Eu 2+, a neutron sensitive storage phosphor for the production of the image plates or the detection of neutrons is used, which at the same time absorbs neutrons, converts them into secondary radiation, which in turn is absorbed in the same material and forms defect centers which show photostimulated luminescence.

Durch diese erfindungsgemäße Funktionalität des neutronensensitiven Speicherleuchtstoffs werden die Defektzentren an dem gleichen Ort, an dem ein Neutron absorbiert wurde, gebildet. Außerdem treten im Gegensatz zu den oben beschriebenen Verfahren keine Verluste bei der Übertragung der durch Neutronenabsorption induzierten Sekundärstrahlung auf. Ferner wird die Ortsauflösung, da die Defektzentren an den gleichen Stellen gebildet werden, an denen die Neutronen absorbiert werden, nicht reduziert. Weiterhin wird die Empfindlichkeit der Bildplatten gegenüber Neutronenstrahlung relativ zu der Empfindlichkeit gegenüber Röntgenstrahlung erhöht, da die neutroneninduzierte Sekundärstrahlung nicht wie bei den oben beschriebenen Verfahren teilweise in der Gd-Folie, dem Gd2O3- oder LiF-Pulver absorbiert wird und nur teilweise den Speicherstoff erreicht.Due to this inventive functionality of the neutron-sensitive storage phosphor, the defect centers are formed in the same place where a neutron was absorbed. In addition, in contrast to the methods described above, there are no losses in the transmission of the secondary radiation induced by neutron absorption. Furthermore, since the defect centers are formed at the same locations where the neutrons are absorbed, the spatial resolution is not reduced. Furthermore, the sensitivity of the image plates to neutron radiation is increased relative to the sensitivity to X-rays, since the neutron-induced secondary radiation is not partially absorbed in the Gd foil, the Gd 2 O 3 or LiF powder and only partially in the same way as in the methods described above Storage material reached.

Erfindungsgemäß sind als neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe chemischer Verbindungen geeignet, die als Festkörper vorliegen und neben anderen Elementen aus mindestens jeweils einem Element bzw. Isotop der folgenden 3 Gruppen zusammengesetzt sind:
According to the invention, suitable as neutron-sensitive storage phosphors of chemical compounds which are in the form of solids and, in addition to other elements, are composed of at least one element or isotope from the following 3 groups:

  • 1. Den Isotopen 6Li, 10B, 113Cd, 143Nd, 147Nd und den Elementen Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, Ho, Er, Tm, Yb.1. The isotopes 6 Li, 10 B, 113 Cd, 143 Nd, 147 Nd and the elements Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, Ho, Er, Tm, Yb.
  • 2. Elementen aus der Halogenidgruppe, wie F, Cl, Br, I.2. elements from the halide group, such as F, Cl, Br, I.
  • 3. Den Elementen Tl, In, Ga, Pb, Sn, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb.3. The elements Tl, In, Ga, Pb, Sn, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb.

So sind erfindungsgemäß z. B. die Verbindungen K0.5Li0.5Cl : 0,1% Eu, K0.5Li0.5Cl : 0.1% Tl, Rb0.5Li0.5I : 0.1% Tl oder Rb0.5Li0.5Br : 0.1% Tl als neutronensensitive Speicherleuchtstoffe verwendbar. Die Funktionalität dieser Verbindungen und der 3 Gruppen ist folgende:So according to the invention, for. B. the compounds K 0.5 Li 0.5 Cl: 0.1% Eu, K 0.5 Li 0.5 Cl: 0.1% Tl, Rb 0.5 Li 0.5 I: 0.1% Tl or Rb 0.5 Li 0.5 Br: 0.1% Tl can be used as neutron-sensitive storage phosphors. The functionality of these connections and the 3 groups is as follows:

Die in den Verbindungen enthaltenen Elemente bzw. Isotope der 1. Gruppe besitzen eine hohe Neutronenabsorption (siehe z. B. Norman E. Holden, in: "CRC Handbook of Chemistry and Physics", Herausgeber: David R. Lide, 1994, CRC Press Inc., Boca Raton, Florida, ISBN, 0- 8493-0475-X, Seiten 11-140 bis 11-154) und emittieren bei der Absorption von Neutronen ''Sekundärstrahlung. Bei der Absorption der Sekundärstrahlung in dem Speicherleuchtstoff werden sogenannte Farbzentren (F-Zentren) gebildet, welche die Sekundärstrahlungsenergie speichern (siehe z. B. M. Thoms et al., Phys. Rev. B 44, 9240-9247 (1991). Diese F-Zentren basieren auf Leerstellen der Ionen, welche aus den Elementen der 2. Gruppe gebildet werden und welche mit einem Elektron besetzt sind. Sind in der chemischen Verbindung keine Elemente der Gruppe 2 vorhanden, können durch Sekundärstrahlung keine F-Zentren gebildet werden. Um die in den F-Zentren gespeicherte Sekundärstrahlungsenergie wieder freizusetzen, muß das Elektron in der Leerstelle von einem 1s-Orbital in einen höheren Zustand angeregt werden. Im Falle der F-Zentren kann diese Anregung durch Licht erfolgen. Da die Oszillatorenstärke der F-Zentren für die optische Anregung in höher angeregte Zustände nahe 1 liegt, können diese Defektzentren sehr effizient optisch stimuliert werden. Damit die zuvor gespeicherte Sekundärstrahlungsenergie in der Form von Licht von dem Material emittiert wird, ist es erforderlich, das Material mit mindestens einem Element der 3. Gruppe zu dotieren. In diesem Fall wird die durch optische Stimulation des F-Zentrums freigesetzte Energie zunächst auf den Dotierstoff übertragen, so daß dieser in einen angeregten elektronischen Zustand gelangt, aus dem er Licht mit einer für den Dotierstoff charakteristischen Wellenlänge emittiert. Fehlt ein derartiger Dotierstoff, wird die Energie in Form von Wärme freigesetzt und kann nicht durch einen Photodetektor nachgewiesen werden, wie es das Funktionsprinzip eines Speicherleuchtstoffs erfordert.The elements or isotopes of the 1st group contained in the compounds have a high one Neutron absorption (see e.g. Norman E. Holden, in: "CRC Handbook of Chemistry and Physics ", publisher: David R. Lide, 1994, CRC Press Inc., Boca Raton, Florida, ISBN, 0- 8493-0475-X, pages 11-140 to 11-154) and emit when neutrons are absorbed '' Secondary radiation. When the secondary radiation is absorbed in the storage phosphor So-called color centers (F centers) are formed, which represent the secondary radiation energy store (see, e.g., M. Thoms et al., Phys. Rev. B 44, 9240-9247 (1991). These F centers are based on vacancies of the ions which are formed from the elements of the 2nd group and which are occupied by an electron. Are not elements of the chemical compound Group 2 exists, no F centers can be formed by secondary radiation. To the  To release secondary radiation energy stored in the F centers, the electron must in the vacancy from a 1s orbital to a higher state. In case of F centers, this excitation can be done by light. Because the oscillator strength of the F centers for optical excitation in higher excited states close to 1, these defect centers can be stimulated optically very efficiently. So that the previously saved It is secondary radiation energy in the form of light emitted by the material required to dope the material with at least one element of the 3rd group. In this In this case, the energy released by optical stimulation of the F center is first transferred to the Transfer dopant so that it comes into an excited electronic state from which it emits light with a characteristic wavelength for the dopant. Missing one such dopant, the energy is released in the form of heat and cannot pass through a photodetector can be detected, as is the principle of operation of a Storage phosphor requires.

Durch die auf den 3 Gruppen basierenden Verbindungen wird erfindungsgemäß erreicht, daß die Neutronenstrahlung effizient absorbiert und die neutroneninduzierte Sekundärstrahlung in dem Speicherleuchtstoff gespeichert wird. Weiterhin ist die in Form von Defektzentren gespeicherte Information optisch auslesbar, indem bei der optischen Abtastung Lumineszenz generiert wird.According to the invention, the compounds based on the 3 groups ensure that the Neutron radiation efficiently absorbed and the neutron-induced secondary radiation in the Storage phosphor is stored. Furthermore, the one stored in the form of defect centers Information can be read out optically by generating luminescence during optical scanning.

Zu den erfindungsgemäßen Verbindungen zählen insbesondere durch den Zusatz von Isotopen bzw. Elementen der Gruppe 1 neutronensensitivierte Alkalihalogenidverbindungen und Erdalkalihalogenidverbindungen, welche mit Elementen der 3. Gruppe mit einer Konzentration von bis zu 20% dotiert sind. Hierzu gehören zum Beispiel Verbindungen des Typs AxLi1-xH : yD, in denen A mindestens ein Alkaliion der Gruppe Na, K, Rb, sowie H mindestens ein Halogenidion der Gruppe F, Cl, Br und D einen Dotierstoff wie Tl oder Eu bezeichnet. Die Werte für x und y liegen in den Bereichen von 0 bis 0.98 und 0.0001 bis 0.2.The compounds according to the invention include, in particular, the addition of isotopes or elements of group 1 to neutron-sensitive alkali halide compounds and alkaline earth metal halide compounds which are doped with elements of group 3 at a concentration of up to 20%. These include, for example, compounds of the type A x Li 1-x H: yD in which A is at least one alkali ion from the group Na, K, Rb, and H is at least one halide ion from the group F, Cl, Br and D is a dopant such as Tl or Eu designated. The values for x and y range from 0 to 0.98 and 0.0001 to 0.2.

Für die optische Abtastung mit Licht einer Wellenlänge im Bereich von 420 nm bis 650 nm besonders geeignet sind Verbindungen des Typs K1-x-y NayLixCl1-zBrz : cD, bei denen D einen Dotierstoff wie Tl oder Eu bezeichnet, x in dem Bereich 0.05 bis 0.95, y in dem Bereich 0 bis 1- x sowie c in dem Bereich 0 bis 0.2 liegen sollte.Compounds of the type K 1-xy Na y Li x Cl 1-z Br z : cD, in which D denotes a dopant such as Tl or Eu, are particularly suitable for optical scanning with light having a wavelength in the range from 420 nm to 650 nm. x should be in the range 0.05 to 0.95, y in the range 0 to 1- x and c in the range 0 to 0.2.

Erfindungsgemäß kann eine effiziente Unterdrückung der Röntgenempfindlichkeit dadurch erreicht werden, daß die Verbindung vornehmlich aus Elementen mit einer niedrigen Kernladungszahl, wie z. B. KxLi1-xCl : 0.1%Eu oder KxLi1-xCl : 0.1%Tl, mit der natürlichen Zahl x in dem Bereich 0 bis 0.98 besteht. In diesem Fall wird die Röntgenabsorption und damit Röntgenempfindlichkeit im Vergleich zu Bildplatten aus dem kommerziell eingesetzten Speicherleuchtstoff BaF(Br,I) : Eu2+ erheblich reduziert.According to the invention, an efficient suppression of the x-ray sensitivity can be achieved in that the compound consists primarily of elements with a low atomic number, such as, for. B. K x Li 1-x Cl: 0.1% Eu or K x Li 1-x Cl: 0.1% Tl, with the natural number x in the range 0 to 0.98. In this case, the X-ray absorption and thus X-ray sensitivity are significantly reduced compared to image plates made from the commercially used storage phosphor BaF (Br, I): Eu 2+ .

Erfindungsgemäße Materialien können durch verschiedene Verfahren hergestellt werden. Materials according to the invention can be produced by various methods.  

Insbesondere bietet sich das Erhitzen geeigneter Ausgangsmaterialien, wie z. B. Alkalihalogenide, Erdalkalihalogenide und Halogenidverbindungen des Dotierstoffs, auf Temperaturen oberhalb des Schmelzpunktes der zu synthetisierenden Verbindung unter Schutzgasatmosphäre oder das Herstellen durch Lösung der Ausgangsmaterialien in einem Lösungsmittel und anschließendes Abdampfen des Lösungsmittels an.In particular, heating suitable starting materials, such as. B. alkali halides, Alkaline earth metal halides and halide compounds of the dopant, at temperatures above the melting point of the compound to be synthesized under a protective gas atmosphere or that Manufacture by dissolving the starting materials in a solvent and then Evaporate the solvent.

Die erfindungsgemäßen Verbindungen können erfindungsgemäß mit beliebigen Korngrößen zu Bildplatten weiterverarbeitet werden. Verfahren zur Herstellung von Bildplatten sind z. B. in dem Gebrauchsmuster Rollennummer G 84 15 469.1, Hauptklasse G21K 4/00 oder der Patentschrift DE 31 48 077 C2 beschrieben.According to the invention, the compounds according to the invention can be of any particle size Image plates are processed further. Methods for the production of image plates are e.g. B. in the Utility model roll number G 84 15 469.1, main class G21K 4/00 or the patent specification DE 31 48 077 C2 described.

Aus der obigen Beschreibung der Erfindung ergeben sich folgende Patentansprüche.The following claims emerge from the above description of the invention.

Claims (10)

1. Bildplatten auf der Basis neutronenempfindlicher Speicherleuchtstoffe und neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe zur Detektion von Neutronenstrahlung gekennzeichnet dadurch, daß
  • a) der Speicherleuchtstoff selbst Neutronen absorbiert,
  • b) die absorbierte Neutronenstrahlung in dem Speicherleuchtstoff Sekundärstrahlung freisetzt,
  • c) die Sekundärstrahlung in dem Speicherleuchtstoff photostimulierbare Speicherzentren erzeugt, und
  • d) unter optischer Anregung der photostimulierbaren Speicherzentren von dem Speicherleuchtstoff Licht emittiert wird.
1. Image plates based on neutron-sensitive storage phosphors and neutron-sensitive storage phosphors for the detection of neutron radiation, characterized in that
  • a) the storage phosphor itself absorbs neutrons,
  • b) the absorbed neutron radiation in the storage phosphor releases secondary radiation,
  • c) the secondary radiation in the storage phosphor generates photostimulable storage centers, and
  • d) light is emitted by the storage phosphor under optical excitation of the photostimulable storage centers.
2. Bildplatten und neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe nach Anspruch 1, in denen der Speicherleuchtstoff eine chemische Verbindung mit der Formel AxN1-xH : yD ist, worin
A mindestens ein einwertiges Alkalimetallion der Gruppe Na, K, Rb, Cs, sowie
N mindestens ein einwertiges stark neutronenabsorbierendes Element wie z. B. Li, sowie
H mindestens ein Halogenidion der Gruppe F, Cl, Br, I und
D mindestens einen Dotierstoff, aus der Gruppe der Seltenen Erden Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb sowie der Elemente Tl, In, Pb, Ga, Sn darstellt.
X und Y bezeichnen natürliche Zahlen im Bereich 0.01 bis 0.99 und 0 bis 0.2.2. Optical discs and neutron - sensitive storage phosphors according to claim 1, in which the storage phosphor is a chemical compound having the formula A x N 1-x H: yD, wherein
A at least one monovalent alkali metal ion from the group Na, K, Rb, Cs, and
N at least one monovalent strong neutron absorbing element such. B. Li, as well
H is at least one halide ion from group F, Cl, Br, I and
D represents at least one dopant from the group of rare earths Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb and the elements Tl, In, Pb, Ga, Sn.
X and Y denote natural numbers in the range 0.01 to 0.99 and 0 to 0.2. 3. Bildplatten und neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe nach Anspruch 1, in dene der Speicherleuchtstoff eine chemische Verbindung mit der Formel ExNI 0.5(1-x)NIII 0.5(1-x)F1-xH1+y : zD ist worin
E mindestens ein zweiwertiges Erdalkalimetallion der Gruppe Mg, Ca, Sr, Ba Na, K, Rb, Cs, sowie
NI mindestens ein einwertiges Alkalimetallion Li, Na, K, Rb, Cs, sowie
NIII mindestens ein dreiwertiges Ion der Gruppe Gd, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, sowie
H mindestens ein Halogenidion der Gruppe Cl, Br, I, und
D mindestens einen Dotierstoff, aus der Gruppe der Seltenen Erden, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb sowie der Elemente Tl, In, Pb, Ga, Sn darstellt.
X, y und z bezeichnen natürliche Zahlen im Bereich 0.01 bis 0.99, 0 bis 0.15 und 0 bis 0.2.3. optical discs and neutron-sensitive storage phosphors according to claim 1, in which the storage phosphor is a chemical compound with the formula E x N I 0.5 (1-x) N III 0.5 (1-x) F 1-x H 1 + y : zD is where
E at least one divalent alkaline earth metal ion from the group Mg, Ca, Sr, Ba Na, K, Rb, Cs, and
N I at least one monovalent alkali metal ion Li, Na, K, Rb, Cs, and
N III at least one trivalent ion from the group Gd, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, and
H is at least one halide ion from the group Cl, Br, I, and
D represents at least one dopant from the group of rare earths, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb and the elements Tl, In, Pb, Ga, Sn .
X, y and z denote natural numbers in the range 0.01 to 0.99, 0 to 0.15 and 0 to 0.2. 4. Bildplatten und neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe nach Anspruch 1, in denen der Speicherleuchtstoff aus einer photostimulierbaren chemischen Verbindung der stark neutronenabsorbierenden Elemente Li, Gd, Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, und B mit Elementen der Halogengruppe, wie F, Cl, Br, I, und Sauerstoff und einem Dotierstoff mit einer Konzentration von weniger als 20mol% aus der Gruppe Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Tl, In, Pb, Ga, Sn besteht.4. image plates and neutron-sensitive storage phosphors according to claim 1, in which the  Storage phosphor made of a photostimulable chemical compound that is strong neutron absorbing elements Li, Gd, Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, and B with elements of Halogen group such as F, Cl, Br, I, and oxygen and a dopant with a concentration less than 20mol% from the group Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Tl, In, Pb, Ga, Sn. 5. Bildplatten und neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe nach Anspruch 1, in denen der Speicherleuchtstoff aus einer photostimulierbaren chemischen Verbindung der stark neutronenabsorbierenden Elemente Li, Gd, Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, und B mit Erdalkalihalogeniden und einem Dotierstoff mit einer Konzentration von weniger als 20mol% aus der Gruppe Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Tl, In, Pb, Ga, Sn besteht.5. image plates and neutron-sensitive storage phosphors according to claim 1, in which the Storage phosphor made of a photostimulable chemical compound that is strong neutron absorbing elements Li, Gd, Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, and B with Alkaline earth metal halides and a dopant with a concentration of less than 20 mol% consists of the group Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Tl, In, Pb, Ga, Sn. 6. Bildplatten und neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe nach Anspruch 1, in denen der Speicherleuchtstoff aus einer photostimulierbaren chemischen Verbindung der stark neutronenabsorbierenden Elemente Li, Gd, Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, und B mit Alkalihalogeniden und einem Dotierstoff mit einer Konzentration von weniger als 20mol% aus der Gruppe Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Tl, In, Pb, Ga, Sn besteht.6. image plates and neutron-sensitive storage phosphors according to claim 1, in which the Storage phosphor made of a photostimulable chemical compound that is strong neutron absorbing elements Li, Gd, Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, and B with alkali halides and a dopant with a concentration of less than 20 mol% from the group Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Tl, In, Pb, Ga, Sn. 7. Bildplatten und neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe nach Anspruch 1, in denen der Speicherleuchtstoff aus einer photostimulierbaren chemischen Verbindung der stark neutronenabsorbierenden Elemente Li, Gd, Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, und B mit Erdalkali- und Alkalihalogeniden und einem Dotierstoff mit einer Konzentration von weniger als 20mol% aus der Gruppe Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Tl, In, Pb, Ga, Sn besteht.7. optical discs and neutron-sensitive storage phosphors according to claim 1, in which the Storage phosphor made of a photostimulable chemical compound that is strong neutron absorbing elements Li, Gd, Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, and B with alkaline earth and Alkali halides and a dopant with a concentration of less than 20mol% the group Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Tl, In, Pb, Ga, Sn. 8. Bildplatten und neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe nach Anspruch 1, in denen der Speicherleuchtstoff eine chemische Verbindung mit der Formel LnxN1-xOH : yD ist, worin Ln mindestens ein Ion der Gruppe La, Y, Lu, sowie
N das Element Gd, sowie
H mindestens ein Halogenidion der Gruppe Cl, Br, I, und
D mindestens einen Dotierstoff, aus der Gruppe der Seltenen Erden Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb sowie der Elemente Tl, In, Pb, Ga, Sn darstellt. X und y bezeichnen natürliche Zahlen im Bereich 0.01 bis 0.99 und 0 bis 0.2.8. image plates and neutron - sensitive storage phosphors according to claim 1, in which the storage phosphor is a chemical compound having the formula Ln x N 1-x OH: yD, wherein Ln at least one ion from the group La, Y, Lu, and
N the element Gd, as well
H is at least one halide ion from the group Cl, Br, I, and
D represents at least one dopant from the group of rare earths Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb and the elements Tl, In, Pb, Ga, Sn. X and y denote natural numbers in the range 0.01 to 0.99 and 0 to 0.2. 9. Bildplatten und neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe nach Anspruch 1, in denen der Speicherleuchtstoff zur Reduktion seiner Röntgenempfindlichkeit eine chemische Verbindung ist, welche zu mindestens 50mol% aus mindestens zwei leichten chemischen Elementen Li, Na, K, Mg, Ca, Sr, F, Cl, Br sowie mindestens einem neutronenabsorbierenden Element, wie Li, Gd, B und mindestens einem Dotierstoff, aus der Gruppe der Seltenen Erden Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb oder der Elemente Tl, In, Pb, Ga, Sn mit einer maximalen Konzentration von 20% besteht.9. image plates and neutron-sensitive storage phosphors according to claim 1, in which the Storage phosphor to reduce its x-ray sensitivity a chemical compound  which is at least 50mol% from at least two light chemical elements Li, Na, K, Mg, Ca, Sr, F, Cl, Br and at least one neutron absorbing element, such as Li, Gd, B and at least one dopant from the group of rare earths Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb or the elements Tl, In, Pb, Ga, Sn with a maximum Concentration of 20% exists. 10. Bildplatten und neutronenempfindliche Speicherleuchtstoffe nach Anspruch 1, in denen der Speicherleuchtstoff als Festkörper vorliegt, welcher aus einer chemischen Verbindung besteht, die neben anderen Elementen aus mindestens jeweils einem Element bzw. Isotop der folgenden 3 Gruppen zusammengesetzt ist:
  • 4. Den Isotopen 6Li, 10B, 113Cd, 143Nd, 147Nd und den Elementen Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, Ho, Er, Tm, Yb.
  • 5. Elementen aus der Halogenidgruppe, wie F, Cl, Br, I.
  • 6. Den Elementen Tl, In, Ga, Pb, Sn, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb.
10. Optical disks and neutron-sensitive storage phosphors according to claim 1, in which the storage phosphor is in the form of a solid which consists of a chemical compound which, in addition to other elements, is composed of at least one element or isotope from the following 3 groups:
  • 4. The isotopes 6 Li, 10 B, 113 Cd, 143 Nd, 147 Nd and the elements Pm, Sm, Eu, Gd, Dy, Ho, Er, Tm, Yb.
  • 5. elements from the halide group, such as F, Cl, Br, I.
  • 6. The elements Tl, In, Ga, Pb, Sn, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb.
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