DE19547701A1 - Oxidic material used as fuel cell electrode-electrolyte unit - Google Patents
Oxidic material used as fuel cell electrode-electrolyte unitInfo
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft ein oxydisches Material, welches ionisch leitend sowie elektronisch nicht leitend ist. Daß das Material stärker ionisch als elektronisch lei tend ist, ist wie folgt zu verstehen: Es gibt einen (genügend hohen) Sauerstoffpartialdruck, bei dem dieses Leitfähigkeitsverhalten auftritt. Insbesondere soll die Ionenleitfähigkeit unter den äußeren Bedingungen über wiegen, denen ein Elektrolyt in einer Hochtemperatur- Brennstoffzelle mit z. B. Wasserstoff als Brenngas aus gesetzt ist. Ce0,9Sr0,1O1,9 oder CeO₂ sind Beispiele für derartige Oxide.The invention relates to an oxidic material which is ionically conductive and electronically non-conductive. The fact that the material is more ionic than electronically conductive can be understood as follows: There is a (sufficiently high) oxygen partial pressure at which this conductivity behavior occurs. In particular, the ionic conductivity should weigh under the external conditions, which an electrolyte in a high-temperature fuel cell with z. B. hydrogen is set as a fuel gas. Ce 0.9 Sr 0.1 O 1.9 or CeO₂ are examples of such oxides.
Ein Material mit derartigen Eigenschaften, welches dar über hinaus gasdicht ist, kann als Elektrolyt in einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle eingesetzt werden.A material with such properties, which is also gas-tight, can be used as an electrolyte in a High temperature fuel cell can be used.
Brennstoffzellen wandeln chemische Energie in elektri schen Strom um. Ein aus Anode, Elektrolyt und Kathode bestehendes System bewerkstelligt eine solche Umwand lung. An der Kathode wird der Sauerstoff der Luft mit Elektronen beladen und in Oxidionen umgewandelt. Die Oxidionen treten an der Dreiphasengrenze Kathodenmate rial/Luft/Elektrolyt in den Elektrolyten ein. An der Dreiphasengrenze Zirconiumdioxid/Anode/Brenngas voll zieht sich die Oxidation des Brenngases durch den Sau erstoff aus dem Elektrolyten und der Abtransport der Elektronen.Fuel cells convert chemical energy into electri electricity. One made of anode, electrolyte and cathode existing system accomplishes such a conversion lung. The oxygen in the air is also at the cathode Load electrons and convert them into oxide ions. The Oxide ions occur at the three-phase boundary of the cathode mat rial / air / electrolyte in the electrolyte. At the Three phase limit zirconia / anode / fuel gas full the oxidation of the fuel gas runs through the sow erstoff from the electrolyte and the removal of the Electrons.
Um einen hohen Stromfluß zu ermöglichen, müssen Anode und Kathode gute Elektronenleiter sein. Zur Gewährlei stung eines hohen Gasumsatzes sind Anode und Kathode vorteilhaft porös. Der Elektrolyt weist dagegen eine hohe Ionenleitung bei fehlender Elektronenleitung auf.To allow high current flow, anode and cathode be good electron conductors. To guarantee The anode and cathode are responsible for high gas conversion advantageously porous. The electrolyte, on the other hand, has one high ion conduction in the absence of electron conduction.
Entsprechend dieser Erfordernisse werden Materialien gewählt. Für die Anode wird bevorzugt Nickel- Zirconiumdioxid-Cermet, für den Elektrolyten kubisch stabilisiertes Zirconiumdioxid und für die Kathode un terschiedlich dotierte Lanthan-Manganite eingesetzt.According to these requirements, materials chosen. Nickel is preferably used for the anode. Zirconium dioxide cermet, cubic for the electrolyte stabilized zirconium dioxide and for the cathode differently doped lanthanum manganites are used.
Als begrenzend für die Stromdichte durch die gesamte Anordnung wird meist der elektrolytische Stromfluß im Zirconiumdioxid angesehen. Um einen möglichst großen elektrolytischen Stromfluß zu erhalten beträgt die Ar beitstemperatur der Zelle 950 bis 1000°C.As limiting the current density through the whole Arrangement is usually the electrolytic current flow in the Zirconia viewed. To be as big as possible To get electrolytic current flow is the ar Working temperature of the cell 950 to 1000 ° C.
Aufgrund von unterschiedlichen Ausdehnungskoeffizienten der verschiedenen Materialien verhält sich das System Anode/Elektrolyt/Kathode mechanisch instabil. Daneben entstehen infolge der hohen Arbeitstemperaturen neue Phasen und chemische Verbindungen, die langzeitig nega tiv auf das gewünschten Verhalten des Systems Katho de/Elektrolyt/Anode einwirken. Due to different expansion coefficients the system behaves of different materials Anode / electrolyte / cathode mechanically unstable. Besides new ones arise due to the high working temperatures Phases and chemical compounds that nega tiv on the desired behavior of the Katho system de / electrolyte / anode.
Um derartige Nachteile zu vermeiden, wird der Elektro lyt als dünne Schicht gestaltet. Sein elektrolytischer Widerstand wird so gesenkt. Auch bei niedrigerer Be triebstemperatur kann dann eine ausreichende Stromdich te erzielt werden. Des weiteren werden die verschiede nen Materialien so gewählt, daß die gegenseitigen, nachteilhaften Wechselwirkungen möglichst gering sind. Außerdem wird nach Materialien gesucht, die bei mög lichst geringen Temperaturen die erforderlichen Eigen schaften aufweisen.To avoid such disadvantages, the electric lyt designed as a thin layer. Its electrolytic Resistance is reduced. Even at lower loads drive temperature can then be sufficient current te can be achieved. Furthermore, the various NEN materials chosen so that the mutual, adverse interactions are as small as possible. In addition, we are looking for materials that are possible at mög at the lowest possible temperatures have shafts.
Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung eines Materi als, welches als Elektrode/Elektrolyt einsetzbar ist und nicht die vorgenannten Nachteile aufweist.The object of the invention is to create a material as, which can be used as an electrode / electrolyte and does not have the aforementioned disadvantages.
Die Aufgabe wird gelöst durch ein oxydisches Material mit den Merkmalen gemäß Hauptanspruch.The task is solved by an oxidic material with the features according to the main claim.
Bei ausreichend großer ionischer Leitfähigkeit im Ver hältnis zur elektronischen eignet sich das Material zur Herstellung eines Elektrolyten in einer Brennstoffzel le, wenn es entsprechend gasdicht hergestellt worden ist. Im zumindest einem äußeren Randbereich liegen ver änderte Kationen vor. Es kann z. B. durch Dotierung ein weiteres Kation (z. B. Übergangsmetallkationen) in die sen Randbereich eingebracht worden sein. Umgekehrt gibt es den Fall, daß im oxydischen Material zwei Kationen und im Randbereich nur noch ein Kation vorhanden ist. Die Veränderung der Kationen ist in beiden Fällen der art vorgenommen worden, daß die elektronische Leitfä higkeit hierdurch erhöht worden ist. If the ionic conductivity in the ver The material is suitable for electronic Production of an electrolyte in a fuel cell le if it has been made gas-tight accordingly is. Ver lie in at least one outer edge region changed cations before. It can e.g. B. by doping further cation (e.g. transition metal cations) into the sen edge area have been introduced. Conversely there it is the case that there are two cations in the oxidic material and only one cation is present in the edge area. The change in the cations is the in both cases art that the electronic guide ability has thereby been increased.
Die Kationveränderung im Randbereich bewirkt dann unter geeigneten Randbedingungen eine Umkehrung des Leitfä higkeitsverhaltens im äußeren veränderten Bereich des Materials.The change in the cation in the edge area then causes under suitable boundary conditions, a reversal of the guideline behavior in the outer changed area of the Materials.
Die elektronische Leitfähigkeit überwiegt nun die ioni sche und zwar vorteilhaft auch bei niedrigen Sauer stoffpartialdrücken. Unter niedrigen Sauerstoffpar tialdrücken sind die Partialdrücke zu verstehen, denen eine Anode in einer Hochtemperaturbrennstoffzelle aus gesetzt ist. Dieser Randbereich kann daher in einer Brennstoffzelle sowohl die Funktion einer Kathode als auch die der Anode übernehmen.The electronic conductivity now outweighs the ioni cal and advantageous even with low acid partial press. Under low oxygen par partial pressures are to be understood as the partial pressures to which an anode in a high temperature fuel cell is set. This edge area can therefore in one Fuel cell both function as a cathode also take over that of the anode.
Das oxydische Material kann die Funktion einer Anode in einer Brennstoffzelle übernehmen, wenn bei den auf der Anodenseite herrschenden Sauerstoffpartialdrücken die elektronische Leitfähigkeit die ionische überwiegt. Diese Umkehr des Leitfähigkeitsverhalten kann durch die Einwirkung des Brenngases hervorgerufen worden sein.The oxidic material can function as an anode take over a fuel cell if at the on the Oxygen partial pressures prevailing on the anode side electronic conductivity outweighs the ionic. This reversal of the conductivity behavior can be done by the Influence of the fuel gas may have been caused.
Andernfalls ist es vorteilhaft, auch hier die Kationen in einem geeigneten Randbereich derart zu verändern, daß ein Leitfähigkeitsverhalten auftritt, welches den Einsatz des Materials als Anode/Elektrolyt/Kathode in einer Brennstoffzelle ermöglicht. Dieser weitere Rand bereich fungiert dann als Anode.Otherwise, it is advantageous to use the cations here too to change in a suitable border area in such a way that a conductivity behavior occurs, which the Use of the material as an anode / electrolyte / cathode in enables a fuel cell. That further edge area then acts as an anode.
Das vorgenannte System besteht im wesentlichen aus ei nem Grundmaterial und verhält sich daher mechanisch stabil.The aforementioned system essentially consists of egg base material and therefore behaves mechanically stable.
Vorzugsweise sind die als Elektroden fungierenden Rand bereiche porös ausgestaltet. Das Material weist ferner bei Verwendung als Elektrode/Elektrolyt eine dem Ein satz entsprechende geometrische Form auf. Insbesondere ist dann ein als Elektrode dienender Randbereich erheb lich dicker als der als Elektrolyt vorgesehene Bereich. Auf diese Weise ist es möglich, einen extrem dünnen Elektrolyten herzustellen, da die mechanische Stabili tät dann durch den dicken Randbereich gewährleistet ist.The edges functioning as electrodes are preferably areas designed porous. The material also points when used as an electrode / electrolyte corresponding geometric shape. Especially an edge area serving as an electrode is then raised Lich thicker than the area intended as the electrolyte. This way it is possible to make an extremely thin one Manufacture electrolytes because the mechanical stabili then guaranteed by the thick edge area is.
In vorteilhafter Weise sind die Kationen so gewählt, daß sie im oxydischen Material eine feste Lösung bil den. Bei Vorliegen einer festen Lösung treten im oxydi schen Material keine Zweiphasentrennungen auf. Infolge dessen ist die gewünschte mechanische Stabilität dann im besonderen Maße gewährleistet.The cations are advantageously chosen so that that they bil a solid solution in the oxidic material the. If a solid solution is present, the oxydi no two-phase separations. As a result this is the desired mechanical stability guaranteed to a special degree.
Ein oxydisches Material ist vorgesehen, da solche Mate rialien durch Einbringung weiterer Kationen oder durch Entfernung von Kationen in ihrem Leitfähigkeitsverhal ten anspruchsgemäß verändert werden können. Die Her stellung des beanspruchten Gegenstandes kann beispiels weise durch Diffusion von geeigneten Dotanden in eine oder in beide Randzonen (äußere Bereiche) erfolgen.An oxidic material is provided because such mate rialien by introducing further cations or by Removal of cations in their conductivity behavior can be changed as required. The Her position of the claimed subject can example by diffusion of suitable dopants into one or in both peripheral zones (outer areas).
Vorteilhaft weisen die Randzonen rauhe Oberflächen auf oder sind porös, um so die Kontaktfläche mit den Gasen zu vergrößern.The edge zones advantageously have rough surfaces or are porous, so the contact area with the gases to enlarge.
Ein oxidisches Material der eingangs genannten Art kann auch ohne Randbereich mit veränderten Kationen als Elektrolyt-Elektrode eingesetzt werden. Hiefür ist Vor aussetzung, daß sich die Oxidationszustände der Katio nen unter dem Einfluß des Brenngases in einer Brenn stoffzelle derart ändern, daß infolgedessen die Elek tronenleitung die Ionenleitung überwiegt. Ein solches System ist dann als Elektrolyt-Anode einsetzbar und kann mit einer konventionellen oder mit einer erfin dungsgemäßen Kathode zum System Anode/Elektro lyt/Kathode vervollständigt werden.An oxidic material of the type mentioned above can also without edge area with changed cations as Electrolyte electrode can be used. For this is before suspension that the oxidation states of the Katio nen under the influence of the fuel gas in a burner change the fabric cell so that the Elek tron line predominates the ion line. Such one The system can then be used as an electrolyte anode can with a conventional or with an invented The cathode according to the anode / electro system lyt / cathode are completed.
Die Erfindung wird anhand eines nachfolgenden Ausfüh rungsbeispiels näher erläutert.The invention is based on a following Ausfüh example explained in more detail.
Bei der Auswahl des Grundmaterials müssen solche Mate rialien gewählt werden, die durch ihre Struktur und ih re ionischen Defekte bedingt, eine hohe Oxidionenleit fähigkeit aufweisen. Als Basismaterial eignet sich da her Ceriumdioxid mit Fluoritstruktur, in dem die Kon zentration der ionischen Defekte durch Dotierung mit einem 2- oder 3-wertigen Kation erhöht wird. Ceriumdi oxid wird unter niedrigen Sauerstoffpartialdrücken, wie sie im Anodenraum von Brennstoffzellen herrschen, zum n-Halbleiter bei gleichzeitig hoher Ionenleitfähigkeit. Die Kathode kann ebenfalls aus Ceriumdioxid durch Bil dung einer Perovskitphase mit zweiwertigen Kationen aufgebaut werden. Zweckmäßigerweise sollte in der Flu oritphase das gleiche Kation zur Dotierung verwendet werden. Ein solches System besteht aus einem Material, das zwar unterschiedliche Strukturen aufweist, aber nur zwei Kationen als Hauptbestandteile enthält. Allgemein sind daher nur zwei Kationen enthaltende anspruchsgemä ße oxydische Materialien vorzuziehen.When choosing the base material, such mate rialien be chosen, which by their structure and ih due to ionic defects, a high oxide ion conductivity to have ability. Suitable as a base material forth cerium dioxide with fluorite structure, in which the Kon concentration of the ionic defects by doping with a 2- or 3-valent cation is increased. Ceriumdi oxide is under low oxygen partial pressures, such as they prevail in the anode compartment of fuel cells, for n-semiconductor with high ion conductivity. The cathode can also be made of cerium dioxide by Bil formation of a perovskite phase with divalent cations being constructed. Advantageously, in the flu the same cation is used for doping will. Such a system consists of a material that has different structures, but only contains two cations as main components. General are therefore only two cations demanding prefer oxidic materials.
Dotiertes Ceriumdioxid in der Fluoritphase besitzt be reits bei 800°C eine spezifische Ionenleitfähigkeit wie stabilisiertes Zirconiumdioxid bei 1000°C. Unter Berücksichtigung des Materialpreises sollten die Katio nen nicht unter den seltenen Erden, sondern unter den Erdalkalioxiden gesucht werden. Strontiumdioxid weist den Vorteil auf, sowohl die Fluorit- als auch die Perovskitphase mit Ceriumdioxid zu bilden. Geeignete Materialkombinationen sind daher Ceriumdioxid, welches durch Einbringung von Calcium, Strontium oder Barium in gewünschter Weise geändert worden ist.Doped cerium dioxide in the fluorite phase has be a specific ionic conductivity at 800 ° C like stabilized zirconium dioxide at 1000 ° C. Under Taking into account the material price, the Katio not among the rare earths, but among the Alkaline earth oxides are sought. Strontium dioxide exhibits the advantage of both the fluorite and the Form perovskite phase with cerium dioxide. Suitable Material combinations are therefore cerium dioxide, which by introducing calcium, strontium or barium into has been changed as desired.
Im Fall von Calcium in Ceriumdioxid liegt eine Fluorit phase bis 23 mol-% vor. Im Fall von Strontium einge bracht in Ceriumdioxid liegt eine Fluoritstruktur bis 8 mol-% vor. Strontium-Cerat bildet darüber hinaus eine Perovskitstruktur. Barium in Ceraniumdioxid führt zu keiner Fluoritphase, bildet aber eine Perovskitstruk tur.In the case of calcium in cerium dioxide, there is a fluorite phase up to 23 mol%. In the case of strontium turned on brings a fluorite structure up to 8 in cerium dioxide mol% before. Strontium cerate also forms one Perovskite structure. Barium in ceranium leads to no fluorite phase, but forms a perovskite structure door.
Zur Bildung eines Systems Anode/Elektrolyt eignet sich ein Material der Zusammensetzung mit Ce0,9Sr0,1O1,9. Auf grund des auf der Anodenseite in einer (Hochtemperatur-) Brennstoffzelle herrschenden niedrigen Sauerstoffpar tialdruckes überwiegt im entsprechend tangierten Be reich die Elektronenleitfähigkeit. Mit Zunahme des Sau erstoffpartialdruckes in Richtung Elektrolyt kehren sich die Leitfähigkeitsverhältnisse in geeigneter Weise zu überwiegender Ionenleitung um.A material of the composition with Ce 0.9 Sr 0.1 O 1.9 is suitable for forming an anode / electrolyte system. Due to the low oxygen partial pressure prevailing on the anode side in a (high-temperature) fuel cell, electron conductivity predominates in the correspondingly affected area. As the oxygen partial pressure increases in the direction of the electrolyte, the conductivity conditions are reversed in a suitable manner to predominate ion conduction.
Auf dieses Material wird eine kompakte Schicht aus SrCe(M)O3-x als Kathode aufgesintert. Die Dotierung (M) dient der Erhöhung der elektronischen Leitfähigkeit. Hierfür eignen sich Übergangsmetallionen. Ferner können zusätzlich eindiffundierte Strontiumkationen und M- Kationen in das Material zur Bildung einer Kathoden schicht führen.A compact layer of SrCe (M) O 3-x is sintered onto this material as a cathode. The doping (M) serves to increase the electronic conductivity. Transition metal ions are suitable for this. Furthermore, strontium cations and M cations which have diffused in can lead to the formation of a cathode layer in the material.
Eine derartige Anordnung liefert bei Verwendung von Wasserstoff im Anodenraum und von Luft im Kathodenraum schon bei 800°C Stromdichten, die vergleichbar mit de nen von Zellen mit Zirconiumdioxid-Elektrolyt bei 1000°C sind. Auch nach langen Betriebszeiten machen sich keine Instabilitäten in der Strom-Spannungskurve bemerkbar. Die Erfindung ermöglicht somit nicht nur die Verringerung mechanischer Probleme, sonder darüber hin aus eine wesentliche Erniedrigung der Temperaturen.Such an arrangement provides when using Hydrogen in the anode compartment and air in the cathode compartment already at 800 ° C current densities comparable to de cells with a zirconium dioxide electrolyte Are 1000 ° C. Even after long periods of operation there are no instabilities in the current-voltage curve noticeable. The invention thus not only enables Reduction of mechanical problems, but more from a significant lowering of the temperatures.
Weitere Materialkombinationen sind:
In einem weiteren Ausführungsbeispiel dient BaCeO₃ als
Anodenmaterial. Als Elektrolyt fungiert BaCeO₃ dotiert
mit 2-8% Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, oder Yb, Lu
oder Y. Unter Brennstoffzellen-Bedingungen ist
BaSmxCe1-xO3- Oxidionen und Protonenleiter. Als Kathode
dient BaCeO₃ dotiert mit 1-30% Mn, Co oder Fe.Other material combinations are:
In a further embodiment, BaCeO₃ serves as an anode material. BaCeO₃ acts as an electrolyte, doped with 2-8% Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, or Yb, Lu or Y. Under fuel cell conditions, BaSm x Ce is 1 x O 3 oxide ions and proton conductor . BaCeO₃ doped with 1-30% Mn, Co or Fe is used as the cathode.
Claims (2)
im oxydischen Material überwiegt die Ionenleitung die Elektronenleitung,
im Randbereich überwiegt die Elektronenleitung die Ionenleitung aufgrund von anderen Kationen.1. Oxide material with at least one delimited edge area with the following properties:
in the oxidic material, the ion conduction predominates the electron conduction,
in the edge area, the electron conduction outweighs the ion conduction due to other cations.
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| DE19547701A DE19547701C2 (en) | 1995-12-20 | 1995-12-20 | Electrode-electrolyte system made of oxidic material |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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| DE19547701A DE19547701C2 (en) | 1995-12-20 | 1995-12-20 | Electrode-electrolyte system made of oxidic material |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| DE19547701A1 true DE19547701A1 (en) | 1997-06-26 |
| DE19547701C2 DE19547701C2 (en) | 2000-01-20 |
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ID=7780743
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| DE19547701A Expired - Fee Related DE19547701C2 (en) | 1995-12-20 | 1995-12-20 | Electrode-electrolyte system made of oxidic material |
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Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US20090092881A1 (en) * | 2006-02-28 | 2009-04-09 | Naoki Ito | Proton conducting electrolyte and electrochemical cell using same |
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| DE4400540A1 (en) * | 1994-01-11 | 1995-07-13 | Forschungszentrum Juelich Gmbh | Perovskite electrodes, especially for high-temperature fuel cells |
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1995
- 1995-12-20 DE DE19547701A patent/DE19547701C2/en not_active Expired - Fee Related
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| US8603699B2 (en) | 2006-02-28 | 2013-12-10 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Proton conducting electrolyte and electrochemical cell using same |
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