DE19546961C2

DE19546961C2 - Process for the production of nuclear fuel in powder form

Info

Publication number: DE19546961C2
Application number: DE19546961A
Authority: DE
Inventors: Yoshiharu Takahashi; Keiichi Kawase; Akio Todokoro
Original assignee: Japan Nuclear Cycle Development Institute
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 1994-12-28
Filing date: 1995-12-15
Publication date: 2001-06-07
Anticipated expiration: 2015-12-16
Also published as: FR2729002B1; JPH08184690A; FR2729002A1; DE19546961A1

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung nu klearen Brennstoffes in Pulverform und insbesondere ein Verfahren zur Herstellung nuklearen Brennstoffes in Pulver form zur Herstellung der Nitrate von Plutonium, Uran, Ame ricium, Neptunium und Curium in granulärer Form, die für die Verwendung als Rohmaterialpulver zur Herstellung nu klearen Brennstoffes geeignet sind.The invention relates to a method for producing nu clear fuel in powder form and in particular Process for the production of nuclear fuel in powder Form for the production of nitrates of plutonium, uranium, ames ricium, neptunium and curium in granular form for the use as raw material powder for the production nu clear fuel are suitable.

Bekannte Verfahren zur Wiederaufbereitung abgereicherten nuklearen Brennstoffes und zur Herstellung von Rohmaterial pulver zur Herstellung nuklearen Brennstoffes aus Nitraten von Plutonium, Uran usw. sind Umwandlungsverfahren wie che mische Fällungsmethoden und direkte Denitrierungsmethoden. Chemische Fällungsmethoden schließen die Ammoniak-Copräzipi tationsmethode und die Oxalsäure-Präzipitationsmethode ein. Direkte Denitrierungsmethoden schließen die Mikrowellen- Denitrierungsmethode und die Wirbelschichtmethode ein. Da es jedoch bei der Herstellung nuklearer Brennstoffe unver meidlich ist, solche Gesichtspunkte wie Nichtweiterverbrei tung nuklearen Materials und die Leichtigkeit der Umwand lung zu berücksichtigen, wird gewöhnlich die Mikrowellen- Denitrierungsmethode unter den gemischten Umwandlungspro zessen ausgewählt. Known methods for depleted reprocessing nuclear fuel and for the production of raw material powder for the production of nuclear fuel from nitrates of plutonium, uranium, etc. are conversion processes like che mixing precipitation methods and direct denitrification methods. Chemical precipitation methods include the ammonia coprecipitate tion method and the oxalic acid precipitation method. Direct denitrification methods exclude the microwave Denitrification method and the fluidized bed method. There however, it is not in the production of nuclear fuels is inevitable, such considerations as non-proliferation tion of nuclear material and the ease of conversion the microwave oven is usually taken into account Denitrification method among the mixed conversion pro selected.

Die in derartigen Umwandlungsverfahren hergestellten Pulver (PuO₂, UO₂) sind jedoch extrem fein und besitzen eine sehr schlechte Fließfähigkeit, was zu Ineffizienz im Herstellungsverfahren, wie niedrigen Ausbeuten, führt. Ge nauer gesagt, kann die Bildung von Brücken im Inneren des Behälters oder des Trichters während der Handhabung des Pulvers im Schritt der Herstellung von Brennstoffpellets zu Betriebsstörungen führen. Weil das feine Pulver außerdem dazu neigt, aus dem Behälter herauszustäuben, sind perio dische Rückgewinnungen des zerstäubten Pulvers und Repara turarbeiten notwendig.However, the powders (PuO ₂ , UO ₂ ) produced in such conversion processes are extremely fine and have very poor flowability, which leads to inefficiency in the production process, such as low yields. More specifically, the formation of bridges inside the container or the funnel during handling of the powder in the step of producing fuel pellets can lead to malfunctions. Because the fine powder also tends to dust out of the container, periodic recovery of the atomized powder and repair work are necessary.

Da der durch gewöhnliche Herstellungsverfahren hergestellte nukleare Brennstoff in Pulverform, wie oben erklärt, ein feines Pulver ist, verursacht die Handhabung bei der Her stellung von Pellets Probleme wegen der Schwierigkeiten, die verschiedenen Faktoren, wie Pulvereigenschaften, unter Kontrolle zu halten, und es sind Mittel notwendig, um die Erhöhung von Strahlungsunfällen aufgrund zerstäubten Pulvers zu verhindern.Since the one made by ordinary manufacturing processes nuclear fuel in powder form as explained above is fine powder, causes handling during manufacture pellet problems because of the difficulties the various factors, such as powder properties, below To keep control and funds are needed to keep the Increase in radiation accidents due to sputtering To prevent powder.

Um die Handhabungseigenschaften nuklearen Brennstoffes in Pulverform, der durch das Mikrowellen-Denitrierungsverfah ren hergestellt wurde, zu verbessern, kann eine Granulierung durchgeführt werden, nachdem die Brennstoffspezifikationen des Pulvers zuerst eingestellt worden sind, wobei die Pelletherstellung erfolgt, nachdem kugelförmige Teilchen von beispielsweise einem Durchmesser von etwa 70 µm her gestellt worden sind. Die Fließfähigkeit des Pulvers kann jedoch, selbst wenn ein solcher Schritt durchgeführt wurde, nicht als sehr gut bezeichnet werden, und die Ausbeuten sind wegen solcher Faktoren, wie der Zunahme der Menge zer stäubten Pulvers, niedrig. To determine the handling properties of nuclear fuel in Powder form obtained by the microwave denitration process Ren was manufactured to improve granulation be carried out after the fuel specifications of the powder have been set first, with the Pellet production takes place after spherical particles for example, a diameter of about 70 microns ago have been asked. The flowability of the powder can however, even if such a step was performed, cannot be described as very good, and the yields are due to such factors as the increase in quantity dusted powder, low.

Die DE 38 05 063 C2 offenbart ein Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstoff-Mischoxiden aus einer Nitratlösung. Bei diesem Verfahren wird Uran mit der Wertigkeitsstufe VI durch teilweise elektrolytische Reduktion auf eine mittlere Wertig keit von 4,4 ± 0,2 gebracht. Es gelingt also, das Uran nicht im festen Zustand, sondern in einem bereits gelösten Zustand zu reduzieren.DE 38 05 063 C2 discloses a process for the production of nuclear fuel mixed oxides from a nitrate solution. At In this process, uranium with grade VI is used partially electrolytic reduction to a medium value brought of 4.4 ± 0.2. So it works, the uranium is not in the solid state, but in an already released state too to reduce.

Die US 5,391,347 betrifft die Herstellung gesinterter Pellets aus einer abgesetzten Lösung. Mit dem Verfahren ist es mög lich, gesinterte Oxidpellets herzustellen, welche verbesserte Eigenschaften aufweisen, insbesondere im Hinblick auf ihre Dichte.US 5,391,347 relates to the production of sintered pellets from a remote solution. With the procedure it is possible Lich to produce sintered oxide pellets, which improved Have properties, especially with regard to their Density.

Aus der DE 29 09 858 C2 ist es bekannt, durch das Aufbringen einer Mikrowellenenergie auf eine Nitratlösung die Nitrate di rekt in Oxide zu überführen.From DE 29 09 858 C2 it is known by the application a microwave energy on a nitrate solution the nitrates di rectify into oxides.

Die DE 33 33 652 A1 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung von Mischoxidpulvern aus entsprechenden Nitratsalzlösungen. Bei dem Verfahren wird eine Nitratsalzlösung bis zu einer Kon zentration von 1000 bis 1250 g Schwermetall/l eingedampft und daraufhin auf Keramikkugeln eines Rührbettreaktors aufge sprüht. Anschließend wird das entstehende Pulver zu den herzu stellenden Mischoxiden reduziert.DE 33 33 652 A1 describes a process for the production of mixed oxide powders from corresponding nitrate salt solutions. In the process, a nitrate salt solution up to a Kon concentration of 1000 to 1250 g heavy metal / l evaporated and then placed on ceramic balls of a stirred bed reactor sprays. Then the resulting powder is added reducing mixed oxides.

Die DE 24 36 485 A1 offenbart ein Verfahren zum Erzeugen von Partikeln für Kernbrennstoffe, bei welchem eine Flüssigkeit in kugelförmige Tröpfchen überführt wird und die Tröpfchen in Partikel umgewandelt werden.DE 24 36 485 A1 discloses a method for generating Particles for nuclear fuel, in which a liquid in spherical droplet is transferred and the droplets in Particles are converted.

Unter Berücksichtigung der genannten Probleme war es eine Aufgabe dieser Erfindung, ein Verfahren zur effektiven Herstellung eins Granulats zu schaffen, das ge eignet ist zur Herstellung eines nuklearen Brennstoffes in Pulverform.Considering the problems mentioned, it was one Object of this invention, a method for effective manufacture of granules to create ge is suitable for the production of a nuclear fuel in Powder form.

Um die obengenannten Probleme zu lösen, wird gemäß einem ersten Aspekt der Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines nuklearen Brennstoffes in Pulverform angegeben, wel ches gekennzeichnet ist durch die Verwendung einer Vor richtung zum Erzeugen von Flüssigkeitstropfen, welche den Durchmesser der Flüssigkeitstropfen steuert und die Flüssigkeit oder Suspension des nuklearen Brennstoffs in einer erhitzten Atmosphäre atomisiert und die Denitrierung der Flüssigkeit oder der Suspension im atomisierten Stadium durchgeführt wird.In order to solve the above problems, according to one first aspect of the invention a method of manufacture of a nuclear fuel in powder form, wel ches is characterized by the use of a pre direction for generating liquid drops, which controls the diameter of the liquid drop and the Nuclear fuel liquid or suspension in a heated atmosphere and atomized the denitration the liquid or suspension in the atomized state is carried out.

Gemäß einem zweiten Aspekt der Erfindung ist das erfin dungsgemäße Verfahren zur Herstellung eines nuklearen Brennstoffes in Pulverform dadurch gekennzeichnet, daß die obenbeschriebene Vorrichtung zum Erzeugen von Flüssigkeits tropfen eine Vorrichtung zum Erzeugen monodisperser Flüs sigkeitstropfen ist.According to a second aspect of the invention, this is invented Process according to the invention for producing a nuclear Fuel in powder form characterized in that the Device for generating liquid described above drip a device for generating monodisperse rivers drops of liquid.

Gemäß einem dritten Aspekt der Erfindung ist das erfin dungsgemäße Verfahren zur Herstellung nuklearen Brennstof fes in Pulverform dadurch gekennzeichnet, daß die obenge nannte Vorrichtung zum Erzeugen monodisperser Flüssig keitstropfen eine Vorrichtung zum Zuführen von Flüssig keit umfaßt, die flüssigen und suspendierten nuklearen Brennstoff zuführt, eine Vibrationsdruckvorrichtung, die bei einer bestimmten Frequenz einen externen Druck auf die Flüssigkeit oder Suspension, die durch die Flüssigkeits zufuhrvorrichtung zugeführt wurde, ausübt, und eine Öff nung zum Ausstoßen der Flüssigkeit oder Suspension, die dem Vibrationsdruck von der Vibrationsdruckvorrichtung aus gesetzt war, und dadurch, daß durch Einwirken eines externen Druckes bei einer bestimmten Frequenz auf die Flüssigkeit oder Suspension, die durch die genannte Vorrichtung zur Flüssigkeitszufuhr zugeführt wird, der aus der Öffnung aus gestoßene laminare Fluß in einheitliche flüssige Tropfen gebrochen wird, wodurch monodisperse Flüssigkeitstropfen erzeugt werden.According to a third aspect of the invention, this is invented Process according to the invention for the production of nuclear fuel fes in powder form characterized in that the above called device for producing monodisperse liquid keitstropfen a device for supplying liquid speed includes the liquid and suspended nuclear Fuel supplies a vibratory pressure device that at a certain frequency an external pressure on the Liquid or suspension through the liquid feed device was fed, exercises, and an opening to eject the liquid or suspension the vibration pressure from the vibration pressure device was set, and in that by the action of an external Pressure on the liquid at a certain frequency or suspension by the said device for Liquid supply is supplied from the opening burst laminar flow into uniform liquid drops is broken, causing monodisperse liquid drops be generated.

Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung nukle aren Brennstoffes in Pulverform, welches einen Aufbau wie den oben beschriebenen Aufbau besitzt, erfolgen Trocknen und Denitrieren mit einer Lösung nuklearen Brennstoffes, die zu Flüssigkeitstropfen umgewandelt wurde. Da die Teil chengröße des so gebildeten nuklearen Brennstoffpulvers von der Größe der flüssigen Tropfen der atomisierten Lösung nu klearen Brennstoffes abhängt, ist es möglich, durch Steue rung des Durchmessers der Flüssigkeitstropfen aus nuklearer Brennstofflösung, die getrocknet und denitriert werden sol len, ein granuläres Pulver zu erzeugen.According to the method for producing nucleus aren fuel in powder form, which has a structure like has the structure described above, drying and denitrification with a solution of nuclear fuel, which has been converted to liquid drops. Because the part size of the nuclear fuel powder thus formed from the size of the liquid drops of the atomized solution nu depends on clear fuel, it is possible through tax tion of the diameter of the liquid drops from nuclear Fuel solution that should be dried and denitrified len to produce a granular powder.

In diesem Fall gestattet es die Verwendung einer Vorrich tung zur Erzeugung monodisperser Flüssigkeitstropfen, um die Flüssigkeitstropfen zu erzeugen, die Herstellung eines Pulvers mit ausgezeichneten Eigenschaften.In this case, a device can be used device for generating monodisperse liquid drops in order to generate the liquid drops, making a Powder with excellent properties.

Die Erfindung soll nun anhand der Zeichnungen näher erläu tert werden.The invention will now be explained in more detail with reference to the drawings be tert.

Fig. 1 ist ein schematisches Diagramm der bevorzugten Ausführungsform. Figure 1 is a schematic diagram of the preferred embodiment.

Fig. 2 ist ein Fließdiagramm eines Verfahrens gemäß einer bevorzugten Ausführungsform. Fig. 2 is a flow diagram of a method according to a preferred embodiment.

Fig. 3 ist ein Vergleich eines Mikrophotos eines nach konventionellen Verfahren erhaltenen Pulvers und eines Mikrophotos eines gemäß dem erfin dungsgemäßen Verfahren erhaltenen Pulvers. Da bei ist Fig. 3(A) ein Mikrophoto eines nach einem konventionellen Verfahren erhaltenen Pulvers. Fig. 3(B) ist ein Mikrophoto eines nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhalte nen Pulvers. Fig. 3 is a comparison of a microphotograph of a powder obtained by the conventional method and a microphotograph of a powder obtained according to the method of the invention. Since in Fig. 3 (A) is a photomicrograph of a powder obtained by a conventional method. Fig. 3 (B) is a microphotograph of a powder obtained by the method of the present invention.

Fig. 4 ist eine Vorrichtung, die das erfindungsgemäße Verfahren verwirklicht. Das Blockdiagramm zeigt den Aufbau einer Vorrichtung zur Pulver herstellung, die eine Zweistrahldüse verwen det. Fig. 4 is an apparatus which implements the method according to the invention. The block diagram shows the structure of a device for powder production, which uses a two-jet nozzle.

Fig. 5 ist ein Graph, der die Verteilung des Teil chendurchmessers von nuklearem Brennstoffpul ver zeigt, das unter Verwendung einer Herstel lungsvorrichtung mit einer Zweistrahldüse her gestellt wurde. Fig. 5 is a graph showing the distribution of the particle diameter of nuclear fuel powder, which was manufactured using a manufacturing apparatus having a two-jet nozzle.

Fig. 6 ist ein Diagramm, das den Aufbau einer Vor richtung zur Herstellung monodisperser Flüs sigkeitstropfen zeigt. Fig. 6 is a diagram showing the structure of an on device for producing liquid drop monodisperse liquid.

Fig. 7 ist ein Graph, der die Verteilung des Teil chendurchmessers von nuklearem Brennstoffpul ver zeigt, das hergestellt wurde unter Ver wendung einer Herstellungsvorrichtung, die mit einer Vorrichtung zum Erzeugen monodisperser Flüssigkeitstropfen ausgerüstet war. Fig. 7 is a graph showing the distribution of the particle diameter of nuclear fuel powder, which was manufactured using a manufacturing apparatus equipped with an apparatus for generating monodisperse liquid drops.

Fig. 8(A) und (B) sind Mikrophotographien von nuklearem Brenn stoffpulver, das unter Verwendung einer Her stellungsvorrichtung hergestellt wurde, welche mit einer Vorrichtung zum erzeugen monodis perser Flüssigkeitstropfen ausgerüstet war. Fig. 8 (A) and (B) are photomicrographs of materials in powder of nuclear fuel, which was prepared using a delivery device Her, which was equipped with a device for generating liquid droplets monodis perser.

Fig. 9(A), (B) und (C) sind Mikrophotographien von granulärem Pul ver, das nach einer bevorzugten Ausführungs form des erfindungsgemäßen Verfahrens erhal ten wurde. Fig. 9 (A), (B) and (C) are photomicrographs of granular powder, which was obtained according to a preferred embodiment of the method according to the invention.

Fig. 10 (A), (B) und (C) sind Mikrophotographien von granulärem Pul ver, das nach einer bevorzugten Ausführungs form des erfindungsgemäßen Verfahrens erhal ten wurde. Fig. 10 (A), (B) and (C) are photomicrographs of granular powder, which was obtained according to a preferred embodiment of the method according to the invention.

Fig. 11 ist ein Diagramm, das die Verkürzung des Her stellungsverfahrens erläutert und den Ablauf konventioneller Verfahren mit dem Ablauf einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsge mäßen Verfahrens vergleicht. Spalte (a) in Fig. 11 zeigt den Ablauf eines konventionellen Fällungsverfahrens, Spalte (b) in Fig. 11 zeigt den Verlauf eines Mikrowellenerwärmungs- Denitierungsverfahrens, und Spalte (c) in Fig. 11 zeigt den Verlauf eines Atomisierungs-Pyro lyseverfahrens gemäß einer bevorzugten Aus führungsform der Erfindung. Fig. 11 is a diagram explaining the shortening of the manufacturing process and comparing the flow of conventional methods with the flow of a preferred embodiment of the method according to the invention. Column (a) in FIG. 11 shows the course of a conventional precipitation process, column (b) in FIG. 11 shows the course of a microwave heating denitization process, and column (c) in FIG. 11 shows the course of an atomization pyrolysis process according to one preferred embodiment of the invention.

Fig. 12 ist ein Diagramm, das die Verkürzung des Her stellungsverfahrens für Pellets aus nuklearem Brennstoff erläutert und den Verlauf eines konventionellen Verfahrens mit dem Verlauf eines Verfahrens gemäß einer bevorzugten Aus führungsform der Erfindung vergleicht. Spalte (a) in Fig. 12 zeigt den Verlauf eines Mikro wellenerhitzungs-Denitrierungsverfahrens und Spalte (b) zeigt den Verlauf eines Verfahrens gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung. Fig. 12 is a diagram explaining the shortening of the manufacturing process for pellets from nuclear fuel and comparing the course of a conventional method with the course of a method according to a preferred embodiment of the invention. Column (a) in FIG. 12 shows the course of a microwave heating denitrification process and column (b) shows the course of a process according to a preferred embodiment of the invention.

Fig. 1 zeigt ein schematisches Diagramm einer idealen Vor richtung für das Herstellungsverfahren für nuklearen Brenn stoff in Pulverform gemäß der Erfindung. Der Verlauf des Herstellungsverfahrens für nuklearen Brennstoff in Pulver form gemäß einer bevorzugten Ausführungsform ist in Fig. 2 gezeigt. Fig. 1 shows a schematic diagram of an ideal device for the preparation process for nuclear fuel in powder form according to the invention. The course of the manufacturing process for nuclear fuel in powder form according to a preferred embodiment is shown in Fig. 2.

In der in Fig. 1 gezeigten Vorrichtung wird eine Nitratlö sung mit Hilfe eines Atomisierers 11 in Flüssigkeitstropfen umgewandelt, und mit einem Hochtemperaturofen 13 wird eine erhitzte Atmosphäre erzeugt. Der Hochtemperaturofen 13 be sitzt weiterhin einen Heizabschnitt 13a, in dem die Flüs sigkeitstropfen der Nitratlösung getrocknet und denitriert werden. In der Vorrichtung gemäß einer bevorzugten Ausfüh rungsform wird eine Nitratlösung durch Atomisierer 11 ato misiert, und die Nitratlösung wird in feine Teilchen umge wandelt (S11). Diese feinen Teilchen der Nitratlösung bil den aufgrund der Oberflächenspannung (S12) Kügelchen und werden zu Flüssigkeitstropfen (Bildung von Flüssigkeits tropfen). Die Flüssigkeitstropfen der Nitratlösung werden in den Hochtemperaturofen (erhitzte Atmosphäre) geleitet (S13), und es findet eine sofortige Trocknung (S14) und Pyrolyse (Denitrierung) (S15) statt, und denitriertes Produkt bildet sich (S16). Das denitrierte Produkt ist ein granuläres Pulver und wird durch Auslaß 15 entladen.In the device shown in FIG. 1, a nitrate solution is converted into liquid drops by means of an atomizer 11 , and a heated atmosphere is generated with a high-temperature furnace 13 . The high-temperature furnace 13 be sits a heating section 13 a, in which the liquid drops of the nitrate solution are dried and denitrified. In the device according to a preferred embodiment, a nitrate solution is atomized by atomizer 11 , and the nitrate solution is converted into fine particles (S11). These fine particles of the nitrate solution form spheres due to the surface tension (S12) and become liquid drops (formation of liquid drops). The liquid drops of the nitrate solution are passed into the high-temperature furnace (heated atmosphere) (S13), and there is an immediate drying (S14) and pyrolysis (denitrification) (S15), and denitrified product is formed (S16). The denitrified product is a granular powder and is discharged through outlet 15 .

Fig. 3(A) zeigt ein Mikrophoto eines Pulvers, welches durch ein konventionelles Mikrowellen-Direktdenitrierungs-Ver fahren erhalten werden kann, und Fig. 3(B) ist ein Mikro photo eines Pulvers, welches durch das Atomisierungs-Pyro lyseverfahren gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung erhalten werden kann. Die Mikrophotographien zei gen, daß die Anwendung des Verfahrens gemäß der bevorzugten Ausführungsform es ermöglicht, ein granuläres Pulver zu er halten, und daß weiterhin die Durchmesser der Teilchen die sen granulären Pulvers relativ einheitlich sind. Da granu läres Pulver eine gute Fließfähigkeit hat und keine Brücken bildet, ist sein Handhabung einfach. Wendet man also die Verfahren und Vorrichtungen gemäß der bevorzugten Ausfüh rungsform an, ist es möglich, nukleare Brennstoffpulver herzustellen, die außerordentlich gute Handhabungseigen schaften besitzen. Weiterhin ist es durch Steuerung des Durchmessers der atomisierten Flüssigkeitstropfen möglich, die Größe der granulären Pulverteilchen zu steuern, bei spielsweise auf jeden Wert zwischen 5 und 400 µm. Darüber hinaus können auch die physikalischen Eigenschaf ten der granulären Teilchen gesteuert werden, so daß gra nuläre Pulver erzeugt werden können, die porös, hohl oder im Kern konzentriert sind. Dieser Punkt wird in Zusammen hang mit der bevorzugten Ausführungsform erklärt. Fig. 3 (A) shows a microphotograph of a powder which can be obtained by a conventional microwave direct denitrification method, and Fig. 3 (B) is a microphotograph of a powder obtained by the atomization pyrolysis method according to a preferred one Embodiment of the invention can be obtained. The photomicrographs show that the use of the method according to the preferred embodiment makes it possible to obtain a granular powder, and furthermore that the diameter of the particles of these granular powder are relatively uniform. Since granular powder has good flowability and does not form bridges, it is easy to use. So if you apply the methods and devices according to the preferred embodiment, it is possible to produce nuclear fuel powders which have extremely good handling properties. Furthermore, by controlling the diameter of the atomized liquid drops, it is possible to control the size of the granular powder particles, for example to any value between 5 and 400 μm. In addition, the physical properties of the granular particles can also be controlled so that granular powders can be produced which are porous, hollow or concentrated in the core. This point is explained in connection with the preferred embodiment.

Verwendet man das Verfahren gemäß der bevorzugten Ausfüh rungsform, besteht der Vorteil nicht nur darin, daß ausge zeichnete nukleare Brennstoffe in Pulverform erhalten wer den können, sondern auch darin, daß das Herstellungsver fahren erleichtert wird (Fig. 11). Beispielsweise wird bei dem konventionellen Ausfällungsverfahren (M. H. Curtis, "Laboratory Studies of Mixed-Oxide Powder Preparation by Continuous Ammonia Precipitation" ARH-470) (Fig. 11, Spalte (a)), die gewünschte Ausfällung erhalten, indem zunächst die Valenz oder die Lösungskonzentration eingeregelt wird (S101), ein Fällungsmittel zugegeben wird (S102), dann Aus fällen, Filtern (S103), Waschen (S104), Trocknen (S105), Denitrieren durch Pyrolyse (Calcinieren, Reduktion: S106) und schließlich Herstellung des Pulverprodukts (S107) er folgen.Using the method according to the preferred embodiment, the advantage is not only that excellent nuclear fuels can be obtained in powder form, but also that the manufacturing process is facilitated ( Fig. 11). For example, in the conventional precipitation method (MH Curtis, "Laboratory Studies of Mixed-Oxide Powder Preparation by Continuous Ammonia Precipitation" ARH-470) ( FIG. 11, column (a)), the desired precipitation is obtained by firstly determining the valence or the Solution concentration is adjusted (S101), a precipitant is added (S102), then from precipitation, filtering (S103), washing (S104), drying (S105), denitrification by pyrolysis (calcining, reduction: S106) and finally production of the powder product ( S107) he follow.

In der Mikrowellenerhitzungs-Denitrierungsmethode (Japani sche Patentveröffentlichung Nr. Sho 54-121442) (Fig. 11, Spalte (b)) wird nach der Einstellung der Lösung (S201) eine Denitrierung (Trocknung, Pyrolyse) durchgeführt (S202), das denitrierte Produkt zerkleinert (S203), cal ciniert und reduziert (S204), das Zerkleinern wird wieder holt (S205) und das Pulverprodukt hergestellt (S206). Das Zerkleinern wird zweimal durchgeführt, während S203 und S205, da die Handhabungseigenschaften des denitrierten Pro dukts aus dem Mikrowellenerhitzungs-Denitrierungsverfahren schlecht sind und so das Granulieren vor der Umwandlung in das Endprodukt erforderlich machen. Nach dem Atomisierungs- Pyrolyseverfahren gemäß der Erfindung (Fig. 11, Spalte (c)) erlaubt die Atomisierung in erhitzter Atmosphäre nach der Einstellung der Lösung (S301) das unmittelbare Trocknen und Pyrolyse (S302), und durch Durchführen einer Calcinierung und Reduktion während dieses Prozesses kann das Pulverpro dukt erhalten werden (S303).In the microwave heating denitration method (Japanese Patent Publication No. Sho 54-121442) ( Fig. 11, column (b)), after setting the solution (S201), denitrification (drying, pyrolysis) is carried out (S202), the denitrified product crushed (S203), cal cininated and reduced (S204), the crushing is repeated (S205) and the powder product is produced (S206). The crushing is carried out twice during S203 and S205, since the handling properties of the denitrated product from the microwave heating denitrification process are poor and so require the granulation before the conversion into the final product. According to the atomization-pyrolysis method according to the invention ( Fig. 11, column (c)), the atomization in a heated atmosphere after the solution (S301) has been adjusted allows immediate drying and pyrolysis (S302), and by carrying out a calcination and reduction during this Process, the powder product can be obtained (S303).

In dem Verfahren gemäß der bevorzugten Ausführungsform (Fig. 11, Spalte (c)) ist das Herstellungsverfahren also sehr viel einfacher, da Trocknung und Pyrolyse unmittelbar durchgeführt werden können, ohne daß eine Valenzeinstellung oder die Zugabe eines Fällungsmittels notwendig wäre, noch die Bildung eines Niederschlags oder Filtrieren und Waschen. Obgleich das Mikrowellenerhitzungs-Denitrierungs verfahren einen Granulierungsschritt beinhaltet, um die Handhabungseigenschaften des hergestellten feinen Pulvers zu verbessern, erfordert das Verfahren gemäß der bevorzug ten Ausführungsform, verglichen mit dem Mikrowellener hitzungs-Denitrierungsverfahren (Fig. 11, Spalte (b)) wei terhin keinen solchen Granulierungsschritt, und so kann das Herstellungsverfahren vereinfacht werden. Weiterhin tritt das Problem einer ungleichmäßigen Erwärmung, die typisch ist für das Mikrowellen-Denitrierungsverfahren, nicht auf, und auch dieser Punkt macht deutlich, daß das Verfahren gemäß der bevorzugten Ausführungsform überlegen ist. Weiterhin stäuben die erhaltenen Teilchen nicht, da sie granuläre Form besitzen, und auch daher ist das Ver fahren unter dem Gesichtspunkt der Strahlungskontrolle überlegen.In the process according to the preferred embodiment ( FIG. 11, column (c)), the production process is thus much simpler, since drying and pyrolysis can be carried out directly without the need to adjust the valence or to add a precipitant, nor to form a Precipitation or filtering and washing. Although the microwave heating denitrification method includes a granulation step to improve the handling properties of the fine powder produced, the method according to the preferred embodiment does not require any such compared to the microwave heating denitrification method ( Fig. 11, column (b)) Granulation step, and so the manufacturing process can be simplified. Furthermore, the problem of uneven heating typical of the microwave denitrification process does not arise, and this point also makes it clear that the process according to the preferred embodiment is superior. Furthermore, the particles obtained do not dust because they are granular in shape, and therefore the method is superior from the viewpoint of radiation control.

Fig. 12 zeigt das Herstellungsverfahren für nukleare Brenn stoffpellets, eines der Brennstoffelemente. Die Pellether stellung kann grob in zwei Verfahren aufgeteilt werden: Ein Pulverherstellungsverfahren, gefolgt von einem Brenn stoffherstellungsverfahren. Das Pulverherstellungsverfah ren, das in Fig. 11 bereits beschrieben wurde, kann verein facht werden, indem man das Pyrolyseverfahren gemäß der be vorzugten Ausführungsform anwendet. Das Brennstoffherstel lungsverfahren für Pellets gemäß dem Mikrowellen-Denitrie rungsverfahren (konventionelles Verfahren) (Fig. 12, Spalte (a)) ist hier wie folgt: Das aus dem Pulverherstellungsver fahren erhaltene denitrierte Pulver wird gewogen (S210); das ausgewogene Produkt wird gemischt (S211); ein Bindungs mittel wird zugesetzt (S212); es wird granuliert (S213); die granulären Teilchen werden klassiert (S214); ein Gleit mittel wird zugesetzt (S215); die Pellets werden hergestellt (S216) und schließlich werden die Pellets gesintert (S217). Es wird deutlich, daß im konventionellen Mikrowel lenerhitzungs-Denitrierungsverfahren eine Vorstufe (S210 bis S212) vor dem Granulieren (S213) notwendig ist, und daß eine Klassierung der granulierten Teilchen (S214) ebenfalls nötig ist. Das Atomisierungs-Pyrolyseverfahren gemäß der bevorzugten Ausführungsform (Fig. 12, Spalte (b)) erfordert jedoch im Brennstoffherstellungsverfahren weder Granulie rung noch Klassierung. Dagegen erfordert das Herstellungs verfahren für Brennstoffpellets gemäß diesem Verfahren drei Schritte: die unmittelbare Zugabe eines Gleitmittels (S310), die Herstellung (S311) und das Sintern (S312). Dies liegt daran, daß, da das Brennstoffpulver, welches aus dem Atomisierungs-Pyrolyseverfahren gemäß der bevorzugten Aus führungsform erhalten wurde, sich bereits in granulärer Form befindet, und da die Körnchen von einheitlicher Größe sind, sind Granulierung und Klassierung nicht erforderlich. Wird also das Atomisierungs-Pyrolyseverfahren gemäß der be vorzugten Ausführungsform eingesetzt, ermöglicht die Aus schaltung des Granulierungs- und Klassierungsverfahrens ein Brennstoffherstellungsverfahren, das einfacher ist als das des konventionellen Mikrowellenerhitzungs-Denitrierungs verfahrens. Im Hinblick auf einen Zweischicht-Brennstoff, ein weiteres Brennelement, ist die Herstellung möglich, in dem das Rohmaterialpulver, welches aus dem Pulverherstel lungsverfahren der Atomisierungs-Pyrolysemethode gemäß der bevorzugten Ausführungsform erhalten wurde, direkt vibra tionszuschichten (S313). Wird das Atomisierungs-Pyrolyse verfahren gemäß der bevorzugten Ausführungsform angewendet, ist es auf diese Weise nicht nur möglich, das Pulverher stellungsverfahren, sondern auch das Brennstoffherstel lungsverfahren zu vereinfachen. Fig. 12 shows the manufacturing process for nuclear fuel pellets, one of the fuel elements. Pellet production can be roughly divided into two processes: a powder production process, followed by a fuel production process. The powder manufacturing process already described in Fig. 11 can be simplified by using the pyrolysis process according to the preferred embodiment. The fuel production process for pellets according to the microwave denitration process (conventional process) ( Fig. 12, column (a)) is as follows: the denitrated powder obtained from the powder production process is weighed (S210); the balanced product is mixed (S211); a binding agent is added (S212); it is granulated (S213); the granular particles are classified (S214); a lubricant is added (S215); the pellets are produced (S216) and finally the pellets are sintered (S217). It is clear that in the conventional microwave heating denitrification process, a preliminary step (S210 to S212) before granulation (S213) is necessary, and that a classification of the granulated particles (S214) is also necessary. However, the atomization pyrolysis process according to the preferred embodiment ( Fig. 12, column (b)) does not require granulation or classification in the fuel production process. In contrast, the manufacturing process for fuel pellets according to this process requires three steps: the immediate addition of a lubricant (S310), the manufacturing (S311) and the sintering (S312). This is because since the fuel powder obtained from the atomization pyrolysis process according to the preferred embodiment is already in granular form, and since the granules are of uniform size, granulation and classification are not required. Thus, if the atomization pyrolysis method according to the preferred embodiment is used, switching off the granulation and classification process enables a fuel production process that is simpler than that of the conventional microwave heating denitration process. With regard to a two-layer fuel, another fuel element, the production is possible in which the raw material powder, which was obtained from the powder production process of the atomization pyrolysis method according to the preferred embodiment, is directly vibration-coated (S313). If the atomization pyrolysis method according to the preferred embodiment is used, it is not only possible in this way to simplify the powder production process, but also to simplify the fuel production process.

Ein weiteres charakteristisches Merkmal der bevorzugten Ausführungsform ist die Bildung von Flüssigkeitstropfen, die unter Verwendung beispielsweise einer Zweistrahldüse durchgeführt werden kann. Wie in Fig. 4 gezeigt, werden, wenn eine Zweistrahldüse 17 verwendet wird, unverdünnte Lösung und das Stickstoffgas zum Atomisieren der Düse 17 gleichzeitig zugeführt, von der die unverdünnte Lösung ato misiert wird. Die unverdünnte Lösung wird der Zwei strahldüse 17 von Behälter 19 für unverdünnte Lösung mit Hilfe einer Pumpe 18 durch Leitung 27 zugeführt. Der Durch messer der Flüssigkeitstropfen, die von der Zweistrahldüse 17 atomisiert werden sollen, kann durch Veränderung des Drucks und der Menge an Stickstoffgas, das bei der Atomi sierung verwendet wird, und des Durchsatzes der Pumpe 18 leicht gesteuert werden. Stickstoffgas zum Atomisieren wird Düse 17 über Zuleitung 16 zugeführt.Another characteristic feature of the preferred embodiment is the formation of liquid drops, which can be carried out using, for example, a two-jet nozzle. As shown in Fig. 4, when a two-stream nozzle 17 is used undiluted solution and the nitrogen gas supplied to the atomizing nozzle 17 at the same time, of the undiluted solution is misiert ato. The undiluted solution is fed to the two jet nozzle 17 from tank 19 for undiluted solution by means of a pump 18 through line 27 . The diameter of the liquid drops to be atomized by the two-jet nozzle 17 can be easily controlled by changing the pressure and the amount of nitrogen gas used in the atomization and the flow rate of the pump 18 . Nitrogen gas for atomizing is fed to nozzle 17 via feed line 16 .

Die von Düse 17 atomisierte nukleare Brennstofflösung pas siert Heizvorrichtung 21 und wird in dem Verfahren in Atomi sierungsreaktor 20 zu granulärem Pulver umgewandelt. Zum Kühlen des Pulvers kann verdünntes Stickstoffgas durch Lei tung 29 zugeführt werden. Das granuläre Pulver 28 bewegt sich zusammen mit dem atomisierenden Stickstoffgas in Richtung einer Pulversammelmaschine 23, wo das Pulver ge sammelt und mit einer Vorrichtung zum Pulverisolieren 25 gewonnen wird. Das Stickstoff-Atomisierungsgas bewegt sich durch die Pulversammelmaschine 23 und wird über eine Kühlvorrichtung 26 herausgepumpt, wobei ein Teil des Abga ses zu der Zweistrahldüse 17 zum Recyceln zurückgeführt wird (nicht gezeigt). Kühlvorrichtung 26 ist mit einem Ein laß 26a und einem Auslaß 26b für Kühlwasser versehen. Ab gas wird über Absaugvorrichtung 14 und Filter 14a zu einem Abzug geleitet. The nuclear fuel solution atomized by nozzle 17 passes heater 21 and is converted into granular powder in the process in atomization reactor 20 . To cool the powder, dilute nitrogen gas can be fed through line 29 . The granular powder 28 moves together with the atomizing nitrogen gas in the direction of a powder collecting machine 23 , where the powder collects and is obtained with a device for isolating powder 25 . The nitrogen atomizing gas moves through the powder collecting machine 23 and is pumped out via a cooling device 26 , with a part of the exhaust gas being returned to the two-jet nozzle 17 for recycling (not shown). Cooler 26 is provided with a A passage 26 a and an outlet 26 b provided for cooling water. From gas is passed through a suction device 14 and filter 14 a to a trigger.

Fig. 5 ist ein Histogramm, das die Verteilung des Teilchen durchmessers der granulären Teilchen, die mit Hilfe einer solchen Zweistrahldüse erhalten wurden, zeigt. Fig. 5 is a histogram showing the particle diameter distribution of the granular particles obtained by using such a two-jet nozzle.

Diese Ergebnisse machen deutlich, daß, wenn das Verfahren der bevorzugten Ausführungsform verwendet wird, ein ausge zeichneter nuklearer Brennstoff in Pulverform mit gleich mäßigen Teilchendurchmessern hergestellt werden kann.These results make it clear that when the procedure the preferred embodiment is used, an out signed nuclear fuel in powder form with the same moderate particle diameters can be produced.

Neben der Verwendung einer atomisierenden Zweistrahldüse kann granuläres Pulver auch mit Hilfe einer Vorrichtung zum Erzeugen einzelner Flüssigkeitstropfen (Vorrichtung um Er zeugen monodisperser Flüssigkeitstropfen) erhalten werden. Wird eine Vorrichtung zum Erzeugen einzelner Flüssigkeits tropfen verwendet, können Körnchen erhalten werden, die selbst denen, die, wie oben beschrieben, unter Verwendung einer Zweistrahldüse hergestellt wurden, überlegen sind.In addition to using an atomizing twin jet nozzle can also granular powder using a device for Generation of individual liquid drops (device around Er testify monodisperse liquid drops) can be obtained. Becomes a device for producing individual liquids If drops are used, granules can be obtained that even those using as described above a two-jet nozzle are superior.

Fig. 6 zeigt eine bevorzugte Ausführungsform mit einer Vor richtung 30 zum Erzeugen einzelner Flüssigkeitstropfen, die eine Atomisierungsdüse 31 umfaßt, einen elektrischen Sig nalgeber 33, der mit einer bestimmten Frequenz an die Ato misierungsdüse 31 Taktsignale aussendet, und eine Zufuhr vorrichtung 35. Die Vorrichtung zum Erzeugen einzelner Flüssigkeitstropfen arbeitet nach demselben Prinzip wie üblicherweise verwendete Tintenstrahldrucker. Die Atomi sierungsdüse 31 ist mit einem Flüssigkeitstank mit piezo elektrischen Kristallen an beiden Seiten ausgestattet, einer Öffnung zum Ausstoßen der Lösung und einem Halter. Die piezoelektrischen Kristalle ziehen sich bei Empfang eines elektrischen Signals von dem elektrischen Signal geber 33 zusammen, wobei etwas von der Lösung im Inneren des Flüssigkeitstanks ausgestoßen wird, aus der Öffnung austritt und von dort in das Zentralrohr 32 des Ofens 34 gelangt. In der bevorzugten Ausführungsform ist die Zufuhrvorrichtung 35 unter Verwendung einer Injektions pumpe konstruiert. Fig. 6 shows a preferred embodiment with a device 30 for generating individual liquid droplets, which comprises an atomizing nozzle 31 , an electrical signal generator 33 which transmits clock signals with a certain frequency to the atomizing nozzle 31 , and a feed device 35 . The device for generating individual drops of liquid works on the same principle as the inkjet printer commonly used. The atomizing nozzle 31 is equipped with a liquid tank with piezoelectric crystals on both sides, an opening for ejecting the solution and a holder. The piezoelectric crystals contract upon receipt of an electrical signal from the electrical signal transmitter 33 , whereby some of the solution is expelled inside the liquid tank, emerges from the opening and from there into the central tube 32 of the furnace 34 . In the preferred embodiment, the delivery device 35 is constructed using an injection pump.

Mit Hilfe einer solchen Vorrichtung zum Erzeugen einzelner Flüssigkeitstropfen kann die Lösung, die aus der Zufuhrvor richtung 35 zugeführt wird, gemäß dem Signal von der Sig nalgebungsvorrichtung 33 gesteuert werden, so daß einzelne Flüssigkeitstropfen einer bestimmten Größe ausgestoßen wer den. In anderen Worten unterscheiden sich die Flüssig keitstropfen, die von der Düse 31 in Richtung auf die Heiz vorrichtung ausgestoßen werden, von denen der Zweistrahldüse dadurch, daß sie einzelne Flüssigkeitstropfen einer be stimmten Größe sind.With the aid of such a device for generating individual liquid drops, the solution which is supplied from the feed device 35 can be controlled in accordance with the signal from the signaling device 33 , so that individual liquid drops of a specific size are ejected. In other words, the liquid drops which are ejected from the nozzle 31 in the direction of the heating device differ from those of the two-jet nozzle in that they are individual liquid drops of a certain size.

Fig. 7 ist ein Histogramm, das die Verteilung der Teilchen größe von granulären Teilchen zeigt, die mit Hilfe einer Vorrichtung zum Erzeugen einzelner Flüssigkeitstropfen er zeugt wurden. Fig. 7 is a histogram showing the distribution of the particle size of granular particles which were generated by means of a device for generating individual liquid drops.

Diese Ergebnisse zeigen, daß, wenn eine Vorrichtung zur Er zeugung einzelner Flüssigkeitstropfen verwendet wird, ver glichen zur Herstellung von Teilchen unter Verwendung einer Zweistrahldüse, eine engere Verteilung des Teilchendurch messers und gleichmäßigere Teilchendurchmesser erhalten werden. Da die Teilchendurchmesser größer sind als die mit einer Zweistrahldüse erhältlichen, können weiterhin Teil chenpulver mit besseren Handhabungseigenschaften erhalten werden, wenn eine Vorrichtung zum Erzeugen einzelner Flüssigkeitstropfen verwendet wird.These results show that when a device for Er generation of individual liquid drops is used, ver same to produce particles using a Double jet nozzle, a narrower distribution of the particles knife and more uniform particle diameter become. Because the particle diameters are larger than those with a twin jet nozzle available, can still part Chen powder obtained with better handling properties be when a device for generating individual Liquid drop is used.

Photographien von Pulvern, die tatsächlich unter Verwendung einer Vorrichtung zum Erzeugen einzelner Flüssigkeitstropfen erhalten wurden, sind in Fig. 8 gezeigt. Fig. 8(A) ist auf einen Maßstab von 10 × 10 vergrößert, und Fig. 8(B) ist auf einen Maßstab von 10 × 20 vergrößert. Aus den Photogra phien kann entnommen werden, daß das nukleare Brennstoff pulver aus kugelförmigen Teilchen (d. h., Granulat) besteht und daß die Teilchendurchmesser einheitlich sind. Solche granulären Teilchen besitzen ausgezeichnete Handhabungs eigenschaften.Photographs of powders actually obtained using an individual liquid drop generator are shown in FIG . FIG. 8 (A) is enlarged to a 10 × 10 scale, and FIG. 8 (B) is enlarged to a 10 × 20 scale. From the photogra phies it can be seen that the nuclear fuel powder consists of spherical particles (ie, granules) and that the particle diameters are uniform. Such granular particles have excellent handling properties.

Das Verfahren zur Herstellung nuklearen Brennstoffes in Pulverform gemäß dieser Erfindung kann auf alle nuklearen Brennstoffelemente angewendet werden, einschließlich Plutonium (Pu), Uran (U), Thorium (Th), Neptunium (Np), Americium (Am) und Curium (Cm).The process of producing nuclear fuel in Powder form according to this invention can be used on all nuclear Fuel elements are applied, including Plutonium (Pu), Uranium (U), Thorium (Th), Neptunium (Np), Americium (Am) and Curium (Cm).

Verbindungen, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung nuklearen Brennstoffes in Pulverform atomisiert werden können, schließen wässrige Lösungen von Nitraten von nuklearen Brennstoffelementen ein, wie Pu(NO₃)₄,
Compounds which can be atomized in powder form by the process for producing nuclear fuel according to the invention include aqueous solutions of nitrates of nuclear fuel elements, such as Pu (NO ₃ ) ₄ ,

UO₂(NO₃)₃ × 6H₂O, Np(NO₃)₄,
UO ₂ (NO ₃ ) ₃ × 6H ₂ O, Np (NO ₃ ) ₄ ,

Th(NO₃)₄ und Am(NO₃)₃, als auch Suspensio nen von Niederschlägen, wie Pu(OH)₄, (NH₄)₂U₂O₇, Np(OH)₄ und Am(OH)₄.Th (NO ₃ ) ₄ and Am (NO ₃ ) ₃ , as well as suspensions of precipitates such as Pu (OH) ₄ , (NH ₄ ) ₂ U ₂ O ₇ , Np (OH) ₄ and Am (OH) ₄ .

Aus Nitratlösungen nuklearer Brennelemente hergestellte Pro dukte sind im allgemeinen Oxide wie PuO₂, UO₂, UO₃, ThO₂, NpO₂, Np₂O₅, CmO₂ und AmO₃.Neben diesen Oxiden können granuläre Pulver je doch auch aus Nitriden (PuN, AmN) und Carbiden (UC, PuC, AmC usw.) als Produkt der Nitratlösung durch Modifizie ren von Reaktionstemperatur, Gas, Druck usw. hergestellt werden.Products made from nitrate solutions of nuclear fuel assemblies are generally oxides such as PuO ₂ , UO ₂ , UO ₃ , ThO ₂ , NpO ₂ , Np ₂ O ₅ , CmO ₂ and AmO ₃ . In addition to these oxides, granular powders can also be produced from nitrides (PuN, AmN) and carbides (UC, PuC, AmC etc.) as a product of the nitrate solution by modifying the reaction temperature, gas, pressure, etc.

Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung näher erläu tern. The following examples are intended to explain the invention in more detail tern.

In den folgenden Beispielen wurden granuläre Pulver aus Ceriumnitrat (pseudonukleares Element) und Uranylnitrat, hergestellt.In the following examples, granular powders were made Cerium nitrate (pseudonuclear element) and uranyl nitrate, manufactured.

example 1

In einer Ceriumnitratlösung (Lanthanidenreihe) mit einer Nitratkonzentration von 0.1 N bis 3 N wurden die Cerium konzentration (10 g/l bis 400 g/l) und die Pyrolysetempera tur (600°C bis 900°C) als Parameter eingestellt. Die Atomisierungsbedingungen waren wie folgt: Geschwindig keit der Atomisiererzufuhr: 20 ccm/min. Durchfluß des Atomisierergases: 20 l/min. Als Ergebnis der Atomisierung der Lösung in den elektrischen Ofen wurden hohle oder kern konzentrierte denitrierte granuläre Pulver von 5 µm bis 10 µm erhalten.In a cerium nitrate solution (lanthanide series) with one Nitrate concentrations of 0.1 N to 3 N were the cerium concentration (10 g / l to 400 g / l) and the pyrolysis temperature tur (600 ° C to 900 ° C) set as a parameter. The atomization conditions were as follows: Speedy Atomizer feed rate: 20 cc / min. Flow of Atomizing gas: 20 l / min. As a result of atomization The solution in the electric oven was hollow or core concentrated denitrated granular powder of Get 5 µm to 10 µm.

Fig. 9(A) bis (C) und Fig. 10(A) bis (C) sind Mikro photographien dieses Experiments. Diesen Mikrophotogra phien kann entnommen werden, daß die Anwendung des erfin dungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung nuklearen Brenn stoffpulvers zu Pulvern führt, die einheitlich granulär sind. Darüber hinaus können durch Einstellen der verschie denen Parameter, wie der Metallkonzentration, der Pyro lysetemperatur, der Atomisierungsbedingungen usw., die Größe und die Eigenschaften der erhaltenen granulären Teil chen gesteuert werden, und es können poröse, hohle oder kernkonzentrierte granuläre Pulver wie gewünscht herge stellt werden. Fig. 9 (A) to (C) and Fig. 10 (A) to (C) are microphotographs of this experiment. These microphotographs can be seen that the application of the inventive method for the production of nuclear fuel powder leads to powders that are uniformly granular. In addition, by adjusting various parameters such as metal concentration, pyrolysis temperature, atomization conditions, etc., the size and properties of the obtained granular particles can be controlled, and porous, hollow or core-concentrated granular powders can be produced as desired become.

Example 2

Die Nitratkonzentration (0,1 N bis 3 N) einer Ceriumnitrat lösung (Lanthanidenreihe) wurde mit der Ceriumkonzentration (50 g/l bis 200 g/l) und der Pyrolysetemperatur (800°C bis 1000°C) als Parameter eingestellt. Die Atomisie rungsbedingungen waren wie folgt: Geschwindigkeit der Ato misiererzufuhr: 60 ccm/h, Vibrationsfrequenz: 50 Hz, Öff nungsdurchmesser: 50 µm. Als Ergebnis der Atomisierung der Lösung in den elektrischen Ofen wurden hohle oder kernkonzentrierte denitrierte granuläre Pulver mit Durch messern überwiegend bei etwa 80 µm mit einer engen Ver teilung erhalten.The nitrate concentration (0.1 N to 3 N) of a cerium nitrate solution (lanthanide series) was with the cerium concentration (50 g / l to 200 g / l) and the pyrolysis temperature (800 ° C up to 1000 ° C) as parameters. The atomisie Conditions were as follows: Ato speed miser feed: 60 ccm / h, vibration frequency: 50 Hz, opening diameter: 50 µm. As a result of atomization the solution in the electric furnace were hollow or core-concentrated denitrated granular powder with through knives predominantly at around 80 µm with a narrow ver received division.

Example 3

Die Nitratkonzentration (0,1 N bis 3 N) einer Uranylni tratlösung (Actinidenreihe) wurde mit der Urankonzentra tion (50 g/l bis 200 g/l) und der Pyrolysetemperatur (800°C bis 100°C) als Parameter eingestellt. Die Atomisierungsbedingungen waren wie folgt: Geschwindigkeit der Atomisiererzufuhr: 20 ccm/min. Durchfluß des Atomi sierergases: 20 l/min. Als Ergebnis der Atomisierung der Lösung in den elektrischen Ofen wurden hohle oder kernkonzentrierte denitrierte granuläre Pulver von 5 µm bis 10 µm erhalten.The nitrate concentration (0.1 N to 3 N) of a uranylni Step solution (actinide series) was with the uranium concentration tion (50 g / l to 200 g / l) and the pyrolysis temperature (800 ° C to 100 ° C) set as a parameter. The Atomization conditions were as follows: speed the atomizer feed: 20 ccm / min. Flow of Atomi sierergases: 20 l / min. As a result of atomization the solution in the electric furnace were hollow or core-concentrated denitrified granular powder of 5 µm obtained up to 10 µm.

Example 4

Die Nitratkonzentration (0,1 N bis 3 N) einer Uranylnitrat lösung (Actinidenreihe) wurde mit der Urankonzentration (50 g/l bis 200 g/l) und der Pyrolysetemperatur (800°C bis 1000°C) als Parameter eingestellt. Die Atomisierungsbe dingungen waren wie folgt: Geschwindigkeit der Atomisierer zufuhr: 60 ccm/h, Vibrationsfrequenz: 50 Hz bis 100 Hz, Öffnungsdurchmesser: 20 µm bis 50 µm. Als Ergebnis der Atomisierung der Lösung in den elektrischen Ofen wurden hohle oder kernkonzentrierte denitrierte granuläre Pulver mit Durchmessern, die um 50 µm bis 100 µm konzen triert waren, mit einer engen Verteilung erhalten.The nitrate concentration (0.1 N to 3 N) of a uranyl nitrate solution (actinide series) was compared with the uranium concentration (50th g / l to 200 g / l) and the pyrolysis temperature (800 ° C to 1000 ° C) set as a parameter. The atomization area Conditions were as follows: Speed of the atomizers feed: 60 ccm / h, vibration frequency: 50 Hz to 100 Hz, Opening diameter: 20 µm to 50 µm. As a result the solution was atomized into the electric oven hollow or core-concentrated denitrified granular powder with diameters that concentrate by 50 µm to 100 µm were preserved with a narrow distribution.

Example 5

Uranylnitrat (Actinidenreihe) wurde mit einer Ceriumnitrat lösung (Lanthanidenreihe) in einem Verhältnis Ce/U = 1/10 gemischt, mit einer Nitratkonzentration von 1 N und Ce + U = 100 g/l und einer Pyrolysetemperatur von 900°C. Die Atomisierungsbedingungen waren wie folgt: Geschwindigkeit der Atomisiererzufuhr: 20 ccm/min. Durchfluß des Atomi sierergases: 20 l/min. Als Ergebnis der Atomisierung der Lösung in den elektrischen Ofen wurde ein denitriertes granuläres Pulver von ungefähr 10 µm erhalten.Uranyl nitrate (actinide series) was made with a cerium nitrate solution (lanthanide series) in a ratio Ce / U = 1/10 mixed, with a nitrate concentration of 1 N and Ce + U = 100 g / l and a pyrolysis temperature of 900 ° C. The Atomization conditions were as follows: speed the atomizer feed: 20 ccm / min. Flow of Atomi sierergases: 20 l / min. As a result of the atomization of the Solution in the electric furnace was a denitrified granular powder of about 10 microns obtained.

Example 6

Uranylnitrat (Actinidenreihe) wurde mit einer Lösung von Ceriumnitrat (Lanthanidenreihe) in einem Verhältnis von Ce/U = 1/10 gemischt, mit einer Nitratkonzentration von 1 N und Ce + U = 100 g/l und einer Pyrolysetemperatur von 1000°C. Die Atomisierungsbedingungen waren wie folgt: Geschwindigkeit der Atomisiererzufuhr: 60 ccm/h, Vibra tionsfrequenz: 50 Hz, Öffnungsdurchmesser: 50 µm. Als Resultat der Atomisierung der Lösung in den elektrischen Ofen wurde ein hohles oder kernkonzentriertes denitrier tes granuläres Pulver von etwa 80 µm erhalten.Uranyl nitrate (actinide series) was treated with a solution of Cerium nitrate (lanthanide series) in a ratio of Ce / U = 1/10 mixed, with a nitrate concentration of 1N and Ce + U = 100 g / l and a pyrolysis temperature of 1000 ° C. The atomization conditions were as follows: Atomizer feed rate: 60 cc / h, vibra tion frequency: 50 Hz, opening diameter: 50 µm. As Result of the atomization of the solution in the electrical The oven became a hollow or core-concentrated denitrier obtained granular powder of about 80 microns.

Example 7

Eine durch Neutralisieren von Uranylnitrat (Actinidenreihe) mit Ammoniak erhaltene Suspension wurde gleichmäßig ge mischt und einer Pyrolyse bei 900°C unterzogen. Die Atomisierungsbedingungen waren wie folgt: Geschwindigkeit der Atomisiererzufuhr: 20 ccm/min. Durchfluß des Ato misierergases: 20 l/min. Als Ergebnis der Atomisierung der Suspension in einen elektrischen Ofen wurde ein kernkonzen triertes denitriertes granuläres Pulver von etwa 10 µm erhalten.One by neutralizing uranyl nitrate (actinide series) suspension obtained with ammonia was uniformly ge mixes and subjected to pyrolysis at 900 ° C. The Atomization conditions were as follows: speed the atomizer feed: 20 ccm / min. Flow of the Ato misier gas: 20 l / min. As a result of the atomization of the Suspension in an electric furnace became a core denitrated granular powder of about 10 µm receive.

Die Erfinder verwendeten die nach obigen Beispielen erhal tenen granulären Pulver zur Herstellung von Pellets. Zunächst wurden die in Beispielen 3 bis 5 erhaltenen Pulver zur Herstellung von Pellets mit einem Herstellungsdruck von 2 t/cm² verwendet. Sintern bei 1650°C ergab Uran pellets mit Dichten von 93% bis 95%, bezogen auf die theo retische Dichte.The inventors used the granular powders obtained in the above examples to produce pellets. First, the powders obtained in Examples 3 to 5 were used for the production of pellets with a production pressure of 2 t / cm ² . Sintering at 1650 ° C gave uranium pellets with densities of 93% to 95%, based on the theoretical density.

Danach wurde das in Beispiel 7 erhaltene Pulver verwendet, um Pellets mit einem Herstellungsdruck von 2 t/cm² zu erhalten. Sintern bei 1650°C ergab Uranpellets mit Dichten von 91% bis 95%, bezogen auf die theoretische Dichte.Thereafter, the powder obtained in Example 7 was used to obtain pellets with a production pressure of 2 t / cm ² . Sintering at 1650 ° C gave uranium pellets with densities of 91% to 95%, based on the theoretical density.

Wie oben besprochen, können unter Verwendung des erfin dungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung nuklearen Brenn stoffpulvers granuläre Teilchen mit guten Handhabungseigen schaften erhalten werden. Darüber hinaus können die Eigen schaften der Teilchen in Übereinstimmung mit den Brenn stoffspezifikationen leicht gesteuert werden. Durch An wendung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann das Her stellungsverfahren für Brennstoffpellets also wegen der durch das erfindungsgemäße Verfahren erhaltenen granulären Pulver vereinfacht werden, und die Pelletherstellung wird einfacher und ermöglicht höhere Ausbeuten.As discussed above, using the inventions Process according to the invention for the production of nuclear fuel Granular particle powder with good handling properties be preserved. In addition, the own particles in accordance with the focal fabric specifications can be easily controlled. By To application of the method according to the invention position process for fuel pellets because of granular obtained by the inventive method Powder can be simplified, and pellet manufacturing will easier and enables higher yields.

Claims

1. A process for producing nuclear fuel in powder form, which comprises the steps:

a) converting solutions or suspensions of nuclear fuel into liquid drops under control of the diameter of the liquid drops in the process,
b) atomizing the solution or suspension of the nuclear fuel which has been converted into liquid drops, and
c) heating the atomized solution or suspension of nuclear fuel, which has been converted into liquid droplets, and denitrifying the solution or suspension of nuclear fuel in the form of liquid drops.

2. A method for producing nuclear fuel in powder form according to claim 1,
wherein the process for producing nuclear fuel powder
is characterized by
that in the converting step, a device for generating monodisperse liquid drops is used.

3. A method for producing nuclear fuel in powder form according to claim 2,
wherein the device for generating monodisperse liquid drops
is characterized by
that it includes:

a) a liquid supply device which supplies solution or suspension of nuclear fuel,
b) a vibratory pressure device which exerts an external pressure on the solution or suspension which is supplied by the liquid supply device at a certain frequency,
c) an opening for ejecting the solution or sus pension, on which the vibration pressure from the Vi brationsdruckvorrichtung acted, and
d) a device for producing monodisperse liquid drops which, by applying an external pressure at a specific frequency to the solution or suspension supplied by the liquid supply device, breaks up the laminar jet ejected from the opening into a uniform liquid drop and mono disperse drops of liquid generated.