DE19530470A1 - Glass ionomer cement utilisation for regeneration of cartilage - Google Patents

Glass ionomer cement utilisation for regeneration of cartilage

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Abstract

Use of glass ionomer cement for regeneration of cartilage is claimed. Also claimed is use of glass ionomer cement for the prepn. of inner lining material for the regeneration of cartilage.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft die Verwendung von Glas­ ionomerzement für die Knorpel-Regeneration.The present invention relates to the use of glass ionomer cement for cartilage regeneration.

Bei Beschädigung des Gelenkknorpels war man bislang darauf angewiesen, gesunde Knorpelteile aus nicht oder weniger beanspruchten Gelenkbereichen zu entnehmen und an die be­ schädigte Stelle zu transplantieren. Derartige operative Eingriffe sind aufwendig und der Erfolg nicht immer garan­ tiert. Form und Größe der Spenderareale reichen meistens nicht aus.When damage to the articular cartilage was so far on it instructed to get healthy cartilage from no or less claimed to remove joint areas and the be to transplant damaged site. Such operative  Interventions are expensive and success is not always guaranteed advantage. The shape and size of the donor sites are usually sufficient not from.

Über ein künstliches Knorpelersatzmaterial verfügt die Medizin nicht. Der Körper ist auch nicht in der Lage, den beschädigten Gelenkknorpel vollwertig zu regenerieren. Bislang ist die Gelenkknorpel-Regeneration beim Erwachse­ nen unter klinischen Bedingungen nicht beschrieben worden. So ist beispielsweise versucht worden, die unter dem Knor­ pel liegende subchondrale Knochenschicht aufzurauhen, um die Knorpelzellbildung zu stimulieren. Es bildete sich aber lediglich eine Art Bindegewebe, das mit natürlichen Knorpeln nicht vergleichbar, und das vor allen Dingen nicht belastbar war. Weiterhin ist vorgeschlagen worden, eine Suspension von fötalem Knorpelgewebe (Schaf) intraarti­ culär zu injizieren. Es bildete sich dabei zwar ein Er­ satzknorpelmaterial, jedoch ist dessen mechanische Quali­ tät nicht ausreichend, um den Belastungen in einem Gelenk standzuhalten.About an artificial cartilage replacement material has the Not medicine. The body is also unable to fully regenerate damaged articular cartilage. So far, articular cartilage regeneration is on awakening have not been described under clinical conditions. For example, it has been tried under Knor To roughen the underlying subchondral bone layer to stimulate cartilage cell formation. It formed but only a kind of connective tissue that is natural Cartilage not comparable, and above all not was resilient. Furthermore, it has been proposed a Suspension of fetal cartilage tissue (sheep) intraarti inject cules. It formed while an Er but its mechanical quality is not sufficient to withstand the stresses in a joint withstand.

Aufgabe der Erfindung ist es, einen Weg aufzuzeigen, mit dem es möglich ist, geschädigte Knorpelbereiche oder Knor­ peldefekte auf einfache und zuverlässige Weise zu heilen.The object of the invention is to show a way with it is possible damaged cartilage areas or Knor healing defects in a simple and reliable way.

Gelöst wird diese Aufgabe durch den Einsatz von Glasionomer­ zement.This problem is solved by the use of glass ionomer cement.

Überraschenderweise wurde festgestellt, daß Glasionomer­ zement die einzigartige Eigenschaft besitzt, stimulierend auf die Regeneration von Knorpel zu wirken. Von keinem anderen Material ist diese Wirkung bekannt. Surprisingly, it was found that glass ionomer Cement possesses the unique property, stimulating to act on the regeneration of cartilage. From none other material, this effect is known.  

In den Abbildungen zeigenIn the pictures show

Fig. 1 eine schematische Darstellung eines Gelenk­ endstückes mit Knorpeldefekt, Fig. 1 is a schematic representation of an articulated end piece with cartilage defect,

Fig. 2 eine schematische Darstellung des Gelenk­ endstückes von Fig. 1 mit einer Unterfütterung des beschä­ digten Knorpelbereiches mit einer Lage Glasionomerzement, Fig. 2 is a schematic illustration of the articulated end piece of Fig. 1 with a lining of beschä interred cartilage area with a layer of glass ionomer cement,

Fig. 3 eine schematische Darstellung des Gelenk­ endstückes von Fig. 1 mit vollständiger Defektanfüllung durch Gelenkknorpel, Fig. 3 is a schematic illustration of the articulated end piece of Fig. 1 with complete Defektanfüllung by articular cartilage,

Fig. 4 eine Photographie eines intrakondylären Knorpeldefekts, angefüllt mit Glasionomerzement, und Fig. 4 is a photograph of an intracondylar cartilage defect filled with glass ionomer cement, and

Fig. 5 eine Photographie des von neuem Knorpel­ gewebe überwachsenen Knorpeldefekts von Abb. 4 (explantiert nach ca. 6 Monaten). Fig. 5 is a photograph of cartilage tissue overgrown by new cartilage tissue of Fig. 4 (explanted after approximately 6 months).

Glasionomerzemente werden in der Dentalmedizin seit Anfang der 70er Jahre als Füllungsmaterialien sowie zum Befestigen von Kronen und Brücken eingesetzt (z. B. DE-A-20 61 513). Ihre Verwendung als Knochenzement ist ebenfalls bekannt (siehe z. B. L.M. Jonck, C.J. Grobbelahr, H. Strating, Clin. Mat. 4, 85 (1989)). Schließlich ist es bekannt, Glasionomer­ zemente in poröser, geschäumter Form als Knochenersatzmate­ rial einzusetzen (siehe z. B. DE-A-38 06448).Glass ionomer cements have been used in dental medicine since the beginning 70s as filling materials as well as for fastening of crowns and bridges (eg DE-A-20 61 513). Their use as bone cement is also known (See, for example, L. M. Jonck, C. J. Grobbelahr, H. Strating, Clin. Mat. 4, 85 (1989)). Finally, it is known glass ionomer cements in porous foamed form as a bone substitute (see, for example, DE-A-38 06448).

Glasionomerzemente sind außerordentlich gut verträgliche Materialien, und sie gehen mit dem körpereigenen Gewebe, wie z. B. Knochen, eine enge Verbindung ein.Glass ionomer cements are extremely well tolerated Materials, and they go with the body's own tissue, such as B. Bone, a close connection.

Zur Durchführung der Erfindung können die verschiedensten bekannten Glasionomerzemente eingesetzt werden. Solche Glasionomerzemente sind unter anderem in der EP-A-0 024 056 beschrieben. Für die erfindungsgemäßen Zwecke besonders geeignete, bevorzugte Glasionomerzemente enthaltenFor carrying out the invention, the most diverse known glass ionomer cements are used. Such  Glass ionomer cements are disclosed inter alia in EP-A-0 024 056 described. Especially for the purposes of the invention contain suitable, preferred glass ionomer cements

  • (a) ein Aluminiumfluorosilikatglas,(a) an aluminum fluorosilicate glass,
  • (b) mindestens eine polymere Polysäure mit einem mittleren Molekulargewicht < 500,(B) at least one polymeric polyacid having a middle Molecular weight <500,
  • (c) Wasser und(c) water and
  • (d) gegebenenfalls ein chelatbildendes Mittel.(d) optionally, a chelating agent.

Als Bestandteil (a) können die in der DE-A-20 61 513 und der EP-A-0 023 013 beschriebenen Calciumaluminiumfluoro­ silikatgläser und die in der EP-A-0 241 277 beschriebenen Strontiumaluminiumfluorosilikatgläser eingesetzt werden. Die erfindungsgemäß verwendeten Aluminiumfluorosilikatglas-Pulver bestehen neben Sauerstoff vorzugsweise aus:As component (a) can in DE-A-20 61 513 and calcium aluminum fluoro described in EP-A-0 023 013 silicate glasses and those described in EP-A-0 241 277 Strontiumaluminiumfluorosilikatgläser be used. The aluminum fluorosilicate glass powder used in the invention in addition to oxygen, preferably consist of:

wobei mindestens 1 Gew.-% CaO und/oder SrO enthalten sein müssen und insgesamt 0 bis 20 Gew.-%, berechnet als Oxide, an B, Bi, Zn, Mg, Sn, Ti, Zr, La oder anderen 3-wertigen Lanthanoiden, K, W, Ge sowie weiteren Zusätzen, welche die Eigenschaften nicht beeinträchtigen und physiologisch unbedenklich sind. Durch Zusatz von 10 bis 20 Gew.-% La₂O₃ können die Gläser röntgensichtbar gemacht werden.wherein at least 1 wt .-% CaO and / or SrO be included and a total of 0 to 20 wt .-%, calculated as oxides, to B, Bi, Zn, Mg, Sn, Ti, Zr, La or other trivalent Lanthanides, K, W, Ge and other additives, which do not affect the properties and physiological are harmless. By addition of 10 to 20 wt .-% La₂O₃ The glasses can be made radiopaque.

Vorteilhaft bestehen die Pulverteilchen aus:Advantageously, the powder particles consist of:

Si als SiO₂Si as SiO 25-50 Gew.-% 25-50% by weight   Al als Al₂O₃Al as Al₂O₃ 10-40 Gew.-%10-40% by weight Ca als CaOCa as CaO 0-35 Gew.-%0-35% by weight Sr als SrOSr as SrO 0-35 Gew.-%0-35% by weight FF 5-30 Gew.-%5-30% by weight Na als Na₂ONa as Na₂O 0-8 Gew.-%0-8% by weight P als P₂O₅P as P₂O₅ 1-10 Gew.-%1-10% by weight

wobei mindestens 10 Gew.-% Ca (berechnet als CaO) und/oder Sr (berechnet als SrO) enthalten sein müssen und 0-10 Gew.-% an 3203, Bi₂O₃, ZnO, MgO, SnO₂, TiO₂, ZrO₂, La₂O₃ oder anderen Oxiden 3-wertiger Lanthanoide, K₂O, WO₃, GeO₂ sowie weiteren Zusätzen, welche die Eigenschaften nicht beeinträch­ tigen und physiologisch unbedenklich sind.wherein at least 10 wt .-% Ca (calculated as CaO) and / or Sr (calculated as SrO) must be included and 0-10 wt .-% of 3203, Bi₂O₃, ZnO, MgO, SnO₂, TiO₂, ZrO₂, La₂O₃ or other oxides of 3- valent lanthanides, K₂O, WO₃, GeO₂ and other additives, which do not impair the properties term and are physiologically harmless.

Besonders bevorzugt verwendete Pulver enthaltenParticularly preferably used powders contain

Si als SiO₂Si as SiO 25-45 Gew.-%25-45% by weight Al als Al₂O₃Al as Al₂O₃ 20-40 Gew.-%20-40% by weight Ca als CaOCa as CaO 10-30 Gew.-%10-30% by weight FF 10-30 Gew. %10-30% by weight Na als Na₂ONa as Na₂O 1-8 Gew.-%1-8% by weight P als P₂O₅P as P₂O₅ 1-10 Gew.%1-10% by weight

Die erfindungsgemäß verwendeten Glaspulver weisen eine durchschnittliche Korngröße (Gewichtsmittel) von wenigstens 1 µm und bevorzugt mindestens 3 µm auf. Die durchschnitt­ liche Korngröße (Gewichtsmittel) beträgt 1-20 µm, be­ vorzugt 3-15 µm und besonders bevorzugt 3-10 µm. Die Teilchen haben eine maximale Korngröße von 150 µm, vorzugs­ weise 100 µm, besonders 60 µm.The glass powders used in the invention have a average grain size (weight average) of at least 1 μm and preferably at least 3 μm. The average Liche grain size (weight average) is 1-20 microns, be preferably 3-15 microns and more preferably 3-10 microns. The Particles have a maximum particle size of 150 microns, preferably Wise 100 microns, especially 60 microns.

Die so erhaltenen Pulver werden dann gegebenenfalls einer Oberflächenbehandlung gemäß der europäischen Patentschrift 0 023 013 unterzogen. Hierzu werden die Glaspulver mit Säure oberflächlich behandelt, vorzugsweise bei Raumtem­ peratur. Dabei werden saure Gruppen enthaltende Substanzen eingesetzt, z. B. Salzsäure, Schwefelsäure, Salpetersäure, Essigsäure, Propionsäure oder Perchlorsäure, die lösliche Calciumsalze bzw. Strontiumsalze bilden. Die Säuren werden in einer Konzentration von 0,01 bis 10 Gew.-%, vorzugsweise von 0,05 bis 3 Gew.-% eingesetzt. Nach der entsprechenden Reaktionszeit werden die Pulver von der Lösung separiert und gründlich ausgewaschen, so daß sich praktisch keine löslichen Calcium- oder Strontiumsalze mehr auf der Ober­ fläche der Pulverteilchen befinden.The powders thus obtained are then optionally one Surface treatment according to the European patent specification 0 023 013 subjected. For this purpose, the glass powder with Acid superficially treated, preferably at room temperature  temperature. In this case, acidic group-containing substances used, for. Hydrochloric acid, sulfuric acid, nitric acid, Acetic, propionic or perchloric acid, the soluble Calcium salts or strontium salts form. The acids become in a concentration of 0.01 to 10 wt .-%, preferably from 0.05 to 3 wt .-% used. After the appropriate Reaction time, the powders are separated from the solution and washed out thoroughly, so that virtually no soluble calcium or strontium salts more on the top surface of the powder particles are located.

Die als Bestandteil (b) einzusetzenden polymeren Polysäuren können auch die bei der Herstellung von Glasionomerzement­ pulvern bekannten Polycarbonsäuren, z. B. Polymaleinsäure, Polyacrylsäure, Polyitaconsäure sowie Gemische davon oder Copolymere, insbesondere die aus der EP-A-0 024 056 bekann­ ten Maleinsäure-Acrylsäure-Copolymeren und/oder Acrylsäure-Itaconsäure-Copolymeren sein. Das mittlere Molekulargewicht der erfindungsgemäß einzusetzenden Polycarbonsäuren beträgt mehr als 500. Vorteilhaft ist ein mittleres Molekulargewicht von 1000 bis 20 000, besonders bevorzugt sind 3000 bis 10 000. Die Polysäure wird vorzugsweise in Konzentrationen von 5 bis 50 Gew.-%, bezogen auf Bestandteil (a), einge­ setzt.The polymeric polyacids to be used as component (b) can also be used in the production of glass ionomer cement powders known polycarboxylic acids, eg. Polymaleic acid, Polyacrylic acid, polyitaconic acid and mixtures thereof or Copolymers, in particular those known from EP-A-0 024 056 maleic acid-acrylic acid copolymers and / or Acrylic acid-itaconic acid copolymers. The mean molecular weight the polycarboxylic acids to be used according to the invention is more than 500. Advantageous is an average molecular weight from 1000 to 20,000, more preferably 3000 to 10,000. The polyacid is preferably in concentrations from 5 to 50 wt .-%, based on component (a), incorporated puts.

Als polymere Polysäure geeignet sind auch Polyphosphonsäuren, z. B. Polyvinylphosphonsäure. Diese Polyphosphonsäuren können die oben genannten Polycarbonsäuren ganz oder teilweise ersetzen.Also suitable as polymeric polyacid are polyphosphonic acids, z. B. polyvinylphosphonic acid. These polyphosphonic acids can the above-mentioned polycarboxylic acids in whole or in part replace.

Der Bestandteil (c), das Wasser, wird in Mengen von 5 bis 70 Gew.-%, vorzugsweise 15 bis 40 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht, eingesetzt. Ingredient (c), the water, is added in amounts of 5 to 70 wt .-%, preferably 15 to 40 wt .-%, based on the Total weight, used.  

Als Bestandteil (d) kann ein chelatbildendes Mittel, wie es in der DE-A-23 19 715 beschrieben ist, enthalten sein. Vorzugsweise wird als Chelatbildner Weinsäure eingesetzt. Die Chelatbildner können in Konzentrationen von 0,1 bis 10, vorzugsweise 3 bis 8 Gew.-%, bezogen auf die Gesamt­ masse, eingesetzt werden.As the component (d), a chelating agent such as it is described in DE-A-23 19 715, be contained. Preferably, tartaric acid is used as a chelating agent. The chelating agents can be used in concentrations of 0.1 to 10, preferably 3 to 8 wt .-%, based on the total mass, be used.

Um hohe Lagerstabilität vor der Anwendung zu erhalten, empfiehlt sich ein Zusatz von Konservierungsstoffen, z. B. Benzoesäure, insbesondere zur trockenen Polysäure.In order to obtain high storage stability before use, recommended addition of preservatives, eg. B. Benzoic acid, in particular to the dry polyacid.

Zusätze zur Einstellung der Viskosität (z. B. pyrogene Kieselsäure) sind möglich. Geeignete Konzentrationen sind 0,1 bis 10, vorzugsweise 1 bis 5 Gew.-%, bezogen auf die Gesamtmasse.Additives for adjusting the viscosity (eg pyrogenic Silicic acid) are possible. Suitable concentrations are 0.1 to 10, preferably 1 to 5 wt .-%, based on the Total mass.

Bevorzugt wird der Glasionomerzement in einer Kapsel an­ geboten, die Pulver und Flüssigkeit zunächst getrennt ent­ hält. Nach Zusammenfügen von Pulver und Flüssigkeit wird die Masse durch mechanisches Anmischen mit einem üblichen Schüttelgerät zubereitet.The glass ionomer cement is preferably applied in a capsule ordered, the powder and liquid separated ent holds. After joining powder and liquid is the mass by mechanical mixing with a conventional Shaker prepared.

Vorzugsweise kommen Applikationskapseln gemäß EP-A-0 157 121 und EP-A-0 402 669 zur Anwendung.Preferably, application capsules come in accordance with EP-A-0 157 121 and EP-A-0 402 669 are applicable.

Wichtig ist, daß die Ausgangskomponenten (Pulver und Flüssigkeit) steril bereitgestellt werden. Die Sterili­ sation kann dabei durch Hitzebehandlung, Sterilfiltration (Flüssigkeit) oder insbesondere durch Gammabestrahlung erfolgen.It is important that the starting components (powder and Liquid) are provided sterile. The Sterili This can be achieved by heat treatment, sterile filtration (Liquid) or in particular by gamma irradiation respectively.

Die Aufteilung der wesentlichen Bestandteile des Glas­ ionomerzementsThe division of the essential components of the glass ionomer cement

  • (a) Glaspulver(a) glass powder
  • (b) polymere Polysäure(b) polymeric polyacid
  • (c) Wasser(c) water
  • (d) Chelatbildner(d) chelating agent

kann auf verschiedene Weise erfolgen:can be done in several ways:

Pulverpowder Flüssigkeitliquid (a)(A) - (b) + (c) + (d)- (b) + (c) + (d) (a) + (b)(a) + (b) - (c) + (d)- (c) + (d) (a) + (b) + (d)(a) + (b) + (d) - (c)- (c)

Möglich sind auch Paste/Paste-Aufteilungen, bei denen z. B. mit (c) kombiniert werden könnte.Also possible are paste / paste divisions in which z. B. could be combined with (c).

Bei der Durchführung der Erfindung wird der Glasionomer­ zement nach Vermischung der Bestandteile zu einer pastösen Masse vom Chirurgen direkt in die Knorpeldefektstelle bis zu einer Höhe eingefüllt, die ca. 20 bis 50%, vorzugsweise 20 bis 30%, des fehlenden Knorpelstückes ausmacht. Sofern der Knochen unterhalb des fehlenden Knorpelstückes krank­ hafte Veränderungen zeigt, ist es auch möglich, diesen Teil des Knochens zu entfernen und mit Glasionomerzement auszufüllen. Nach dem Einfüllen härtet der Zement aus und bildet die Unterfütterung, über der sich der Knorpel selb­ ständig regeneriert.In the practice of the invention, the glass ionomer becomes cement after mixing the ingredients to a pasty one Mass from the surgeon directly into the cartilage defect site filled to a height of about 20 to 50%, preferably 20 to 30%, of the missing piece of cartilage. Provided the bones below the missing piece of cartilage become ill It is also possible to change this Remove part of the bone and with glass ionomer cement fill. After filling, the cement hardens and forms the lining, over which the cartilage itself constantly regenerated.

Wie schon oben erwähnt, gab es bislang keine Möglichkeit, Knorpeldefektstellen zu regenerieren, und es gibt auch kein Material, von dem bekannt wäre, daß es von hyalinem Knorpel überwachsen wird, und daß es die Knorpel-Regenera­ tion stimulieren könnte. Mit dem Einsatz von Glasionomer­ zement ist es erstmals gelungen, Knorpeldefekte zu heilen. As mentioned above, so far there has been no way There are also cartilage defect sites to regenerate no material known to be of hyaline Cartilage is overgrown, and that it is the cartilage Regenera stimulation. With the use of glass ionomer cement has for the first time been able to heal cartilage defects.  

Die Dauer der Regeneration des Knorpels hängt von den phy­ siologischen Gegebenheiten, von der Dicke des Knorpels und von der Defektgröße ab. Nach der Regeneration ist das Gelenk wieder voll beanspruchbar.The duration of cartilage regeneration depends on the phy siological conditions, on the thickness of the cartilage and from the defect size. After the regeneration that is Joint fully reusable.

Das folgende Beispiel dient der Erläuterung der Erfindung.The following example serves to explain the invention.

Beispielexample

Operatives Vorgehen bei Knorpeldefektauffüllung mit Glas­ ionomerzement.Operative procedure for cartilage defect filling with glass ionomer cement.

Als Spezies diente ein Baboon (Primat, Pavian). Als Implan­ tationsort wurde das Kniegelenk gewählt.The species was a baboon (primate, baboon). As Implan the knee joint was chosen.

Nach medialem parapatellarem Zugang wurde ein Knorpel­ defekt von ca. 10 mm Durchmesser im intrakondylären Be­ reich über die subchondrale Knochenlamelle hinaus gesetzt. Anschließend wurde die subchondrale Knochenlamelle mit plastischem Glasionomerzement (Ionocap 1,0, Fa. IONOS) bis ca. 20% der Knorpelschicht versiegelt (siehe Fig. 4). Dann folgte ein schichtweiser Verschluß des Gelenkes. Nach 6 Monaten zeigte sich eine Deckung des Knorpeldefekts zu über 50% mit hyalinem Knorpel (siehe Fig. 5).After medial parapatellar access, a cartilage defect of about 10 mm in diameter was placed in the intracondylar area beyond the subchondral bone lamella. Subsequently, the subchondral bone lamella was sealed with plastic glass ionomer cement (Ionocap 1.0, IONOS) to approximately 20% of the cartilage layer (see FIG. 4). Then followed a layered closure of the joint. After 6 months, the cartilage defect was more than 50% covered with hyaline cartilage (see FIG. 5).

Claims (8)

1. Verwendung von Glasionomerzement für die Knorpel-Regene­ ration.1. Use of glass ionomer cement for cartilage rain ration. 2. Verwendung von Glasionomerzement für die Herstellung von Unterfütterungsmaterial für die Knorpel-Regeneration.2. Use of glass ionomer cement for the production of relining material for cartilage regeneration. 3. Verwendung nach den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch ge­ kennzeichnet, daß der Glasionomerzement enthält
  • (a) ein Aluminiumfluorosilikatglas,
  • (b) mindestens eine polymere Polysäure mit einem mittleren Molekulargewicht < 500,
  • (c) Wasser und
  • (d) gegebenenfalls ein chelatbildendes Mittel.
3. Use according to claims 1 or 2, characterized in that the glass ionomer contains cement
  • (a) an aluminum fluorosilicate glass,
  • (b) at least one polymeric polyacid having an average molecular weight <500,
  • (c) water and
  • (d) optionally, a chelating agent.
4. Verwendung nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekenn­ zeichnet, daß der Glasionomerzement in mindestens zwei räumlich voneinander getrennten Teilmassen vorliegt.4. Use according to claims 1 to 3, characterized marked characterized in that the glass ionomer cement in at least two spatially separated sub-masses exists. 5. Verwendung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens eine Teilmasse in fester, vorzugsweise pulverförmiger Form und mindestens eine andere Teilmasse in flüssiger oder pastöser Form vorliegen.5. Use according to claim 4, characterized that at least one partial mass in solid, preferably powdery form and at least one other submass in liquid or pasty form. 6. Verwendung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die feste Teilmasse den Bestandteil (a) und die flüssige Teilmasse die Bestandteile (b), (c) und ge­ gebenenfalls (d) enthalten.6. Use according to claim 5, characterized that the solid part of the mass component (a) and the liquid part of the mass components (b), (c) and ge if necessary (d). 7. Verwendung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die feste Teilmasse die Bestandteile (a) und (b) und die flüssige Teilmasse die Bestandteile (c) und gegebenenfalls (d) enthalten.7. Use according to claim 5, characterized that the solid part of the mass components (a) and (b)  and the liquid part of the mass components (c) and optionally (d). 8. Verwendung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die feste Teilmasse die Bestandteile (a), (b) und gegebenenfalls (d), und die flüssige Teilmasse den Be­ standteil (c) enthalten.8. Use according to claim 5, characterized that the solid part of the mass components (a), (b) and optionally (d), and the liquid part of the Be item (c).
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