Patent anmeldun Verfahren zur Herstellung von hochtemperaturbestän4igen
Preßmassen aus Phenylmethylpolysiloxanen mit besonderen mechanischen Eigenschaften.
aeit einer Reihe von Jahren sind Preßmassen, bestehend aus Systemen auf der Basis
von Phenylmthylsiloxanen, Vernetzern und Füllstoffen, wie Kieselsäure und/oder asfasern,
bekannt, die unter dem Einfluß von Wärme und Druck zu Formt eilen mit wertvollen
mechanischen und elektrischen Eigenschaften umsetzbar sind. Besonders wegen der
hohen Dauerwärmeformbeständigkeit solcher aus diesen Massen hergestellter Formteile
und den damit gleichzeitig verbundenen hervorragenden elektrischen Eigenschaften
wurden diese bevorzugt zum Einbetten von Widerständen, Kondensatoren, Halbleiterelementen
und anderen elektronischen Bauteilen eingesetzt. Ein Nachteil der bisher bekannten
Preßmassen auf Phenylmethylsiloxanbasis liegt einmal in der geringen Schlagzähigkeit
und Biegefestigkeit und zum anderen in dem verhältnismäßig hohen Preßdruck, der
zur Herstellung von Formteilen erforderlich ist, wenn nicht im Transfermolding-Verfahren
gearbeitet werden kann. Patent pending Process for the production of high temperature resistant
Molding compounds made from phenylmethylpolysiloxanes with special mechanical properties.
For a number of years, molding compounds have been made up of systems based on
of phenylmthylsiloxanes, crosslinkers and fillers, such as silica and / or asfibers,
known to form parts under the influence of heat and pressure with valuable
mechanical and electrical properties can be implemented. Especially because of the
high permanent heat resistance of such molded parts made from these masses
and the associated excellent electrical properties
these were preferred for embedding resistors, capacitors, semiconductor elements
and other electronic components. A disadvantage of the previously known
Molding compounds based on phenylmethylsiloxane are firstly due to their low impact strength
and flexural strength and, on the other hand, in the relatively high pressing pressure that
is required for the production of molded parts, if not in the transfer molding process
can be worked.
Erfingungsgegenstand ist ein Verfahren zur Herstellung von Preßmassen
aus Phenylmethylsiloxanen, Vernetzern, wie Titan säureester, Alkylberaten oder Metallsalzen
substituierter Phosphorsäureester sowie Füllstoffen und Trennmitteln, dadurch gekennzeichnet,
daß als Komplementärharz ein Phenolnovolak/Hexamethylentetramin-Gemisch in einer
Alkohol/Keton-und/oder oluol-Lösung verwendet wird. Aus dieser Mischung resultiert
bei erfindungsgemäß angewendetem Mischungsverhä2tnis überraschenderweise ein Mischpolymerisat,
das als Bindemittel den daraus hergestellten Preßmassen ohne nachteilige Beeinflussung
der sonstigen phyzikaRisehen, mechanischen und elektrischen Daten eine stark verbesserte
Schlagzähigkeit, Biergefestigkeit und erhöhte Wermeformbeatändigkeit verleiht. The subject of the invention is a process for the production of molding compounds
from phenylmethylsiloxanes, crosslinkers such as titanium acid esters, alkyl berates or metal salts
substituted phosphoric acid esters as well as fillers and release agents, characterized in that
that as a complementary resin a phenol novolak / hexamethylenetetramine mixture in one
Alcohol / ketone and / or oluene solution is used. This mixture results
in the case of the mixing ratio used according to the invention, surprisingly a copolymer,
as a binder, the molding compounds produced therefrom without any adverse effect
the other physical, mechanical and electrical data have been greatly improved
Impact strength, beer strength and increased resistance to thermoforming.
Weiterhin läßt sich durch Auswahl des geeigneten Novolaks die Fließfähigkeit
der Preßmasse so einstellen, daß bei der Formgebung mit so geringen Preßdrücken
gearbeitet werden kann, wie es bei dem Einbetten empfindlicher elektronischer Bauteile
wünschenswert ist. Weiterhin ergibt sich bei Preßmassen, hergestellt nach dem erfindungsgemäß
beanspruchten Verfahren, ein erheblicher wirtschaftlicher Vorteil durch verminderte
Kosten bei der Herstellung der Preßmasse.Furthermore, the flowability can be determined by selecting the appropriate novolak
Adjust the molding compound so that when molding with such low molding pressures
can be worked as it is when embedding sensitive electronic components
is desirable. Furthermore, in the case of molding compounds produced according to the invention
claimed process, a significant economic advantage due to diminished
Cost of producing the molding compound.
Die Herstellung des als Bindemittel verwendeten Mischpolymerisats
geschieht erfindungsgemäß derart, daß die Lösung des Phenylmethylsiloxans in Xylol/Butanol
mit der Lösung des Phenolnovolak/Hexa-Gemisches in Alkohol/Keton-und/oder Tnluol-Lösungsmittelgemisch,
vorzugsweise Aethanol/Aceton, vermischt wird, die klare Lösung beider Harze mit
Vernetzungskatalysator, Füllstoffen, Pigmenten und Gleitmitteln in geeigeneten Rührgefäßen
versetzt und zu einem homogenen Teig verarbeitet wird. Der Teig wird auf Horden
ausgebreitet, ein bis zwei Stunden bei Temperaturen von 60 - 80°C einem Trockenprozeß
unterworfen, bei dem in dem MaBe der Austreibund der Lösungsmittel eine Vorkondensation
des Bindemittels eintritt, die nach Trocknung durch Abkühlung unterbrochen wird
und nach Mahlung des erhaltenen Produktes eine lagerstabile Preßmasse ergibt. Der
Bindemittelanteil soll dabei 20 - 40 Gewichtsprozent der Preßmasse, vorzugsweise
30 - 35 %, betragen, dabei soll der Anteil des Phenolnovolak/Hexa-Gemisches 5 -
25 % des Gesamtharzanteiles, vorzugsweise 15 - 20 % betragen. Als Füllstoffe kommen
temperaturbeständige anorganische Substanzen wie Glasfaser, Kieselsäure, Asbest,
Glimmer, Graphit, Aluminiumoxid oder Metallpulver in Betracht. Das für die Kombination
geeignete Phenolharz läßt sich leicht nach dem thermoanalytischen Verfahren nach
der Härtungscharakteristik des vorgelegten Phenylmethylsiloxan-Vernetzerkatalysator-Gemisches
ermitteln. Vliese Abstimmung ist jedoch für die Herstellung des Mischpolymerisates
nach
nach dem angemeldeten Verfahren zur Herstellung einer Silikonprßmasse
mit verbesserten'mechanischen und thermischen Eigenschaften wesentliche Voraussetzung.The production of the copolymer used as a binder
happens according to the invention in such a way that the solution of the phenylmethylsiloxane in xylene / butanol
with the solution of the phenol novolak / hexa mixture in alcohol / ketone and / or tnluol solvent mixture,
preferably ethanol / acetone, is mixed with the clear solution of both resins
Crosslinking catalyst, fillers, pigments and lubricants in suitable stirred vessels
added and processed into a homogeneous dough. The dough is placed on trays
spread out, a drying process for one to two hours at temperatures of 60 - 80 ° C
subjected to a precondensation in the measure of the expulsion and solvent
of the binder occurs, which is interrupted by cooling after drying
and after the product obtained has been ground, a storage-stable molding compound is obtained. Of the
The proportion of binder should be 20-40 percent by weight of the molding compound, preferably
30 - 35%, the proportion of the phenol novolak / hexa mixture should be 5 -
25% of the total resin content, preferably 15-20%. Come as fillers
temperature-resistant inorganic substances such as fiberglass, silica, asbestos,
Mica, graphite, aluminum oxide or metal powder can be considered. That for the combination
suitable phenolic resin can easily be according to the thermoanalytical method
the curing characteristics of the phenylmethylsiloxane crosslinking catalyst mixture submitted
determine. However, this vote is for the production of the copolymer
after
according to the pending process for the production of a silicone molding compound
with improved 'mechanical and thermal properties essential prerequisite.
Beispiel: 85 Gramm eines Phenylnethylsiloxans in Xylol/Butanol (2
: 1) werden mit 15 g Phenolnovolak/Hexa-Gemisch in tethanol/Aceton gemischt, nach
kurzem Rühren wird eine klare Lösung erhalten, in die 5 g Vernetzer, 160 g Asbestfaser
7 M, 60 g Talkum und 5 g Zinkstearat eingerührt werden. 2 Stunden Trocknung der
erhaltenen Masse bei 70°C im Umluttrockenschrank ergibt harte mahlbare Brocken,
die nach Vernahlen eine gut rieselfähige staubfreie Preßmasse ergeben, die schon
bei niedrigen Pre#drücken verarbeitet werden kann und eine Härtezeit von 60 - 80
Sekunden pro mm Wandstärke des Preßlings bei einer Pre#formtemperatur von 175°d
hat. Eine Nachtemperung des Preßlings bei 30000 über 4 Stunden ergibt folgende mechanische
Werte: Schlagzähigkeit 2,75 cm ep/cm2 Spez.Gewicht 480 g/cm Brinell Härte 1350 -
1450 kp/cm2 Martenstemperatur 34000 Lin. Wärmeausdehnung@-koeffizient 20 - 340 36
x 10-6 m/m°C Schwund beim Pressen ca. 1 % Kurzzeitig werden von einer Masse der
beschriebenen Zusammensetzung Temperaturen von 500°C ohne Anderung der Eigenschaften
vertragen.Example: 85 grams of a phenylethylsiloxane in xylene / butanol (2
: 1) are mixed with 15 g of phenol novolak / hexa mixture in ethanol / acetone, after
Briefly stirring a clear solution is obtained, in which 5 g of crosslinker, 160 g of asbestos fiber
7 M, 60 g talc and 5 g zinc stearate are stirred in. 2 hours drying of the
obtained mass at 70 ° C in a circulating drying cabinet results in hard, grindable lumps,
which after grinding give a free-flowing, dust-free molding compound that already
at low pre # presses can be processed and a curing time of 60 - 80
Seconds per mm of wall thickness of the compact at a pre # form temperature of 175 ° d
Has. Post-curing of the compact at 30,000 for 4 hours results in the following mechanical
Values: Impact strength 2.75 cm ep / cm2 Specific weight 480 g / cm Brinell hardness 1350 -
1450 kp / cm2 Marten temperature 34000 Lin. Thermal expansion @ coefficient 20 - 340 36
x 10-6 m / m ° C shrinkage when pressing approx. 1%
described composition temperatures of 500 ° C without changing the properties
tolerate.