DE1642959A1 - Reactor for carrying out endothermic and exothermic reactions - Google Patents
Reactor for carrying out endothermic and exothermic reactionsInfo
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Description
Badische Anilin- &· Soda-Fabrik Aa 1(54 2959Badische Anilin- & Soda-Fabrik Aa 1 (54 2959
Unser Zeichen: O.Z. 25 454 P/MB ludwigshafen/Rhein, den 13«3.1968Our reference: O.Z. 25 454 P / MB ludwigshafen / Rhein, 13 «3.1968
Reaktor zur
Ausführung von endo-r und exothermen ReaktionenReactor for
Execution of endo-r and exothermic reactions
Die Erfindung bezieht sich allgemein auf Reaktionsapparate und betrifft im besonderen Reaktoren mit berippten Rohren, in deren mit einem Kontaktstoff gefüllten Innenraum die Reaktion abläuft, wobei der Raum um die Rohre je nach Wärmetönung geheizt oder gekühlt ist.The invention relates generally to reaction apparatus and, more particularly, relates to reactors having finned tubes in which with an interior filled with a contact substance, the reaction takes place, with the space around the tubes being heated or cooled depending on the degree of warmth is.
Es sind bereits Reaktionsrohre und entsprechende Rohrbündelapparate mit scheibenförmigen Einbauten zur Beeinflussung des Wärmetausches in radialer Richtung durch Herbeiführen einer zusätzlichen Quervermischung bekannt. - Diese Einbauten sind nicht mit der Rohrwand verbunden und erfüllen daher den Zweck eines verbesserten radialen Austauschs lediglich durch eine Beeinflussung der Strömung. Solche Einbauten erhöhen den Druckverlust, behindern das Einfüllen des Kontaktes und vergrößern nicht die Wärmeau3tausohflache. - Mit der Rohrwand fest verbundene Längsrippen verbessern den radialen Wärmetransport durch die Wärmeleitung in den Rippen und vergrößern die Wärmeaustauschflache.There are already reaction tubes and corresponding tube bundle apparatus with disc-shaped internals for influencing the heat exchange in the radial direction by bringing about an additional Cross-mixing known. - These internals are not connected to the pipe wall and therefore serve the purpose of a improved radial exchange simply by influencing it the current. Such internals increase the pressure loss, hinder the filling of the contact and do not increase the pressure Heat dissipation area. - Longitudinal ribs firmly connected to the pipe wall improve the radial heat transport through heat conduction in the ribs and increase the heat exchange area.
109823/U23109823 / U23
- 2 - 0.Z0 25 454- 2 - 0.Z 0 25 454
ί 6 4 2 9 b 9ί 6 4 2 9 b 9
So sind für Ölkühler und Wärmeaustauscher für Kälte- und Dampferzeugungsanlagen bereits Rohre "bekannt, die aus Halbschalen bestehen, zwischen die radial orientierte Längsrippen eingeschweißt sind. Ferner sind ähnliche Wärmetauscherrohre in Gebrauch, die lediglich eine solche Längsrippe aufweisen, wobei jeweils der eine Lappen der Rippe in das Rohrinnere hineinragt und der andere sich außerhalb der Mantelfläche befindet und gegebenenfalls verformt werden kann. - Bei diesen bekannten Wärmetauscherrohren mit Längsrippen sind die Rippenquersehnitte über die Rohrlänge fc hinweg nicht verändert. Die Flächen- und Massenverteilung in radialer Richtung ist über die Robrlänge hinweg ebenfalls konstant, wobei zuweilen durch· kammartige Einschnitte lediglich dafür gesorgt ist, ein solches Rohr gegebenenfalls leichter krümmen zu können.So are for oil coolers and heat exchangers for refrigeration and steam generation systems pipes "already known, which consist of half-shells, are welded between the radially oriented longitudinal ribs. Furthermore, similar heat exchanger tubes are in use that have only one such longitudinal rib, one tab of the rib protruding into the pipe interior and the other is located outside the lateral surface and can be deformed if necessary. - With these known heat exchanger tubes with longitudinal ribs, the cross-section of the ribs is not changed over the pipe length fc. The area and mass distribution in radial direction is also constant over the length of the Robr, sometimes it is only ensured by means of comb-like incisions that such a tube can be bent more easily if necessary to be able to.
Zu den Einsatzgebieten von rohrförmigen bzw. aus Rohrbündeln aufgebauten Reaktoren gehören in der chemischen Technik häufig Oxidationsprozesse, bei denen in sehr schnell ablaufender Reaktion zunächst große Wärmemengen in radialer Richtung abzuführen sind, um dann die Reaktion auf einer bestimmten Oxidationsstufe festzuhalten. - In solchen Reaktoren sind Rohrdurchmesser von 20 bis 30 mm Durchmesser üblich, Dieses gilt insbesondere für Apparate zur Erzeugung von Phthalsäureanhydrid, Maleinsäureanhydrid, Acrylsäure und Äthylenoxid j ferner zur Herstellung von Phosgen und für andere Ghlorierungsreaktionen. - Als Beispiele für endotherme Reaktionen mit überwiegend radialem Wärmetransport in die Reaktionszone seien die Dehydrierung von Oyclohexa-On the areas of application of tubular or tube bundles In chemical engineering, built-up reactors often include oxidation processes in which the reaction occurs very quickly First of all, large amounts of heat have to be dissipated in the radial direction in order to then react at a certain oxidation level to hold on. - In such reactors, pipe diameters of 20 to 30 mm are common. This applies in particular to Apparatus for the production of phthalic anhydride, maleic anhydride, acrylic acid and ethylene oxide j also for the production of Phosgene and for other chlorination reactions. - As examples for endothermic reactions with predominantly radial heat transport into the reaction zone, let the dehydrogenation of Oyclohexa-
- 3 109823/1423 - 3 109823/1423
" - 3 - OeZ. 25 454"- 3 - OeZ. 25 454
16429691642969
nol zu Cyclohexanon, die Äthylbenzol-Dehydrierung zu Styrol und ferner Spaltreaktionen genannt, die an Katalysatoren durchgeführt werden.nol to cyclohexanone, ethylbenzene dehydrogenation to styrene and also called cleavage reactions that are carried out on catalysts.
Leistungsmäßig "betrachtet ist die großtechnische Ausführung der obengenannten Verfahren für die einzelne Anlage bei vorgegebenem, maximal möglichem, radialem Wärmeübergang überwiegend durch den Durchmesser des Reaktionsrohres begrenzt. Pur Rohrbündel gibt es wegen der optimalen geometrischen Rohrteilung eines Bündels ebenfalls eine solche Grenze für den Wärmetausch in radialer Richtung. - Bedingt durch die Reaktionsenthalpie und die Reaktionsgeschwindigkeit können bisher solche Rohrbemessungsgrenzen nicht ohne Nachteil für die Reaktionsausbeute überschritten werden. Eine Ursache hierfür ist darin zu sehen, daß der Wärmetransport vom oder zum Ort der chemischen Reaktion durch Diffusion, Konvektion und Strahlung erfolgt. Darin liegt der die Grenzen des Wärmetausches bestimmende Widerstand. Gleichzeitig ist es unter diesen Bedingungen auch praktisch unmöglich, in einem größeren Reaktionsvolumen annähernd isotherme Reaktionsbedingungen zu erreichen, obwohl dies in vielen Fällen erwünscht ist.From a performance point of view, the large-scale implementation is the Above-mentioned method for the individual system with a given, maximum possible, radial heat transfer predominantly through limits the diameter of the reaction tube. Pure tube bundle there Because of the optimal geometric pipe division of a bundle, there is also such a limit for the heat exchange in the radial direction Direction. - Due to the enthalpy of the reaction and the speed of the reaction So far, such pipe design limits cannot be exceeded without a disadvantage for the reaction yield. One reason for this is to be seen in the fact that the heat transport from or to the location of the chemical reaction by diffusion, Convection and radiation takes place. This is where the resistance that determines the limits of the heat exchange lies. At the same time it is under these conditions also practically impossible, in a larger reaction volume almost isothermal reaction conditions to achieve, although this is desirable in many cases.
Um die oben aufgezeigte durch in radialer Richtung nicht mehr steigerungsfähige Wärmeübertragung bedingte Kapazitäts- bzw. Leistungsgrenze eines Reaktors zu überwinden, hat man in verschiedenen Fällen bereits neue Verfahren entwickelt, die häufig nur einen Kompromiß zwischen der geforderten Leistung einer Reaktoreinheit bei vorgegebenen maximalen Abmessungen und d-erIn order to meet the capacitance resp. To overcome the power limit of a reactor, new methods have already been developed in various cases, often only a compromise between the required performance of a reactor unit with given maximum dimensions and d-er
1 0 9 8 2 3/H 2 31 0 9 8 2 3 / H 2 3
- 4 - OeZ0 25 454- 4 - OeZ 0 25 454
I b 4 Z 9 b 9I b 4 Z 9 b 9
ProduktcLualität bzw. Ausbeute darstellen. Ein Beispiel für diesen Ausweg ist die Anwendung der Wirbelschichttechnik bei der Herstellung von Phthalsäureanhydrid.Represent product quality or yield. An example of this The solution is to use fluidized bed technology in the production of phthalic anhydride.
Mit dieser Technik können zwar Anlagen zur Erzeugung von etwa 40 000 jato in einer Reaktorstraße erstellt werden; die der Wirbeltechnik angepaßte Reaktionsführung bedingt jedoch eine geringere Ausbeute und zunächst eine mindere Produktqualität, die dann in einer nachgeordneten Aufarbeitungsstufe ausgeglichen werden muß.With this technology, plants for the production of around 40,000 tpa can be built in a reactor train; that of whirling technology However, an adapted reaction procedure results in a lower yield and initially an inferior product quality then balanced in a subsequent processing stage must become.
Bei endothermen Reaktionen ist eine wesentliche Grenzgröße des Reators auch insofern gegeben, als die Wandtemperatur ohne Ausbeuteverlust nicht beliebig erhöht werden kann. - Sogenannte Ringspaltrohre und Kühlrohre mit Rippenpaketen, wie sie mit nichtspezifischer Rippenfläche für Feststoffabscheider.und bei der Fischer-Tropsch-Synthese angewendet werden, bedingen einen wirtschaftlich nicht tragbaren Aufwand und sind im übrigen häufig nur bei drucklosen Apparaten anwendbar. Darüber hinaus sind sie strömungstechnisch so ungünstig, daß diesbezüglich wiederum eine Kapazitatsgrenze besteht.In the case of endothermic reactions, there is also an essential limit value for the reactor insofar as the wall temperature without loss of yield cannot be increased at will. - So-called annular gap tubes and cooling tubes with rib bundles, like those with non-specific rib area for solids separator. and at the Fischer-Tropsch synthesis are used, require one economically unacceptable expense and are moreover often only applicable to pressureless apparatus. In addition, are it is so unfavorable in terms of flow that there is again a capacity limit in this regard.
Es wurde nun gefunden, daß die Kapazität bzw. Leistungsgrenze eines Rohr- bzw· Rohrbündelreaktors zur Ausführung von endo- oder exothermen Reaktionen bei vorgegebener maximaler Größe weiter gesteigert werden kann, wenn die Berippung der Rohre ohne eine Beeinträchtigung der Kontakteinbringung und gegebenenfalls der Bewegungen der Rohrfüllung nach dem reaktionsspezifischen Temperaturprofii gestaltet ist. - Die Erfindung besteht demzu-It has now been found that the capacity or performance limit of a tube or tube bundle reactor for carrying out endothermic or exothermic reactions can be further increased at a given maximum size if the ribbing of the tubes without impairing the introduction of contact and possibly the movements of the tube filling is designed according to the reaction-specific temperature profile. - The invention therefore consists
109823/U23 " 5 "109823 / U23 " 5 "
- 5 - O.Z. 25 45.4- 5 - O.Z. 25 45.4
454454
folge darin, daß das bzw. die Rohre eine Innenberippling aufweisen, deren wirksame Fläche und Masse dem Temperaturprofil der ablaufenden Reaktion in axialer und radialer Richtung angepaßt ist. Vorzugsweise erfolgt diese Anpassung durch ein über die Rohrlänge hinweg sich änderndes Rippenprofil, wobei die Fläche und Masse in axialer und/oder radialer Richtung unterschiedlich verteilt sein kann.follow that the pipe or pipes have an internal rippling, whose effective area and mass are adapted to the temperature profile of the reaction taking place in the axial and radial directions is. This adaptation is preferably carried out by means of a rib profile that changes over the length of the pipe, with the area and mass can be distributed differently in the axial and / or radial direction.
Nach einem weiteren Merkmal der Erfindung kann ein innen beripptes Rohr mit unterschiedlicher Flächen- und Massenvertei- . lung in seinen Rippen zusätzlich Durchbrechungen aufweisen. Die erfindungsgemäße Berippung der Rohre des Reaktors ist vorzugsweise in axialer Richtung orientiert; sie kann jedoch bei gleichzeitiger Erfüllung zusätzlicher Forderungen an die Rohrströmung auch auf Schraubenlinien verlaufen.According to a further feature of the invention, an internally ribbed Pipe with different surface and mass distribution. ment also have openings in its ribs. the Ribbing according to the invention of the tubes of the reactor is preferred oriented in the axial direction; however, it can be done at the same time Fulfillment of additional requirements for the pipe flow also run on helical lines.
Weitere Merkmale der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden ausführlichen Beschreibung in Verbindung mit den Zeichnungen.Further features of the invention emerge from the following detailed description in conjunction with the drawings.
Bei der Dehydrierung von Äthylbenzol zu Styrol ist ein bei vorgegebenen Außenabmessungen für die günstigsten Reaktionsbedingungen realisierter Reaktor mit kontaktgefüllten Rohren von etwa 100 mm Durchmesser bestückt. Rüstet man diesen Ofen zur Anhebung der Leistung mit Rohren von etwa 200 mm Durchmesser aus, dann stellt sich in der Hauptreaktionszone die in Fig. 1 wiedergegebene ungünstige Temperaturverteilung ein, die einen Abfall an Ausbeute zur Folge hat. - Wird der Reaktor mit innenberipp-In the dehydrogenation of ethylbenzene to styrene, a is given External dimensions for the most favorable reaction conditions realized reactor with contact-filled tubes of approx 100 mm diameter equipped. You equip this furnace for raising the power with pipes of about 200 mm in diameter, then that shown in FIG. 1 occurs in the main reaction zone unfavorable temperature distribution, which results in a decrease in yield. - If the reactor is equipped with internal ribs
- 6 109823/1423 - 6 109823/1423
- 6 - O.Z. 25 454- 6 - O.Z. 25 454
ten, dem Temperaturprofil der Reaktion angepaßten Rohren gemäß Pig. 2 und 2a ausgestattet, wobei die maximale Rippenfläche und Rippenmasse in der Hauptreaktionszone liegt, so ist die Verwendung von Rohren eines Durchmessers von 250 mm und größer möglich. Darüber hinaus ergibt sich sogar eine sonst nicht erreichbare Glättung des in Fig. 1 veranschaulichten Tempraturprofils, so daß bei optimaler Ausbeute und gleichen Außenabmessungen ein Reaktor von mehr als doppelter Leistung technisch realisierbar ist.th, the temperature profile of the reaction adapted tubes according to Pig. 2 and 2a, with the maximum rib area and Rib mass lies in the main reaction zone, so is the use of pipes with a diameter of 250 mm and larger possible. In addition, there is even an otherwise unreachable one Smoothing of the temperature profile illustrated in FIG. 1, see above that with an optimal yield and the same external dimensions, a reactor with more than twice the power is technically feasible is.
Die Luftoxidation von O-Xylol zu Phthalsäureanhydrid ist stark exotherm; der verwendete, sehr leistungsfähige und selektive Kontakt dagegen temperaturempfindlich. Eine genaue Temperaturführung ist daher unerläßlich. Die größten hierfür eingesetzten technischen Reaktoren sind deshalb mit annähernd 10 000 Rohren von etwa 25 mm Durchmesser ausgerüstet und erbringen eine Leistung von etwa 1200 moto Phthalsäureanhydrid in einer Reaktoreinheit (Bild 3). - Das erfindungsgemäß reaktionsspezifisch berippte Rohr erlaubt nunmehr einen Sprung auf Kontaktrohre von mindestens 65 mm Durchmesser (Bild 4 und 5). Dies bedeutet bei gleichem Reaktordurchmesser annähernd eine Verdoppelung der Kapazität und gleichzeitig eine schonendere Behandlung des Kontaktes. -The air oxidation of O-xylene to phthalic anhydride is strong exothermic; the very powerful and selective contact used, on the other hand, is temperature-sensitive. Precise temperature control is therefore essential. The largest technical reactors used for this are therefore with almost 10,000 tubes equipped with a diameter of about 25 mm and provide an output of about 1200 moto phthalic anhydride in one reactor unit (Picture 3). - The reaction-specific ribbed according to the invention Tube now allows a jump to contact tubes with a diameter of at least 65 mm (Figs. 4 and 5). This means at With the same reactor diameter, the capacity is almost doubled and, at the same time, the contact is treated more gently. -
Ähnliche günstige Ergebnisse erhält man bei der Verwendung einer reaktionsspezifisch gestalteten Innenberippung der Kontaktrohre bei der Synthese von Maleinsäureanhydrid und Äthylenoxid, fernerSimilar favorable results are obtained when using a reaction-specifically designed inner ribbing of the contact tubes in the synthesis of maleic anhydride and ethylene oxide, furthermore
- 7 -109823/U23 .- 7 -109823 / U23.
bei der Dehydrierung von Cyclohexanol. -in the dehydrogenation of cyclohexanol. -
Für die dem Temperaturprofil der endo- oder exothermen Reaktion in axialer und radialer Richtung anzupassende reaktionsspezifische Innenberippung der kontaktgefüllten Rohre ist die Fläche und Masse der Rippen örtlich unterschiedlich zu verteilen. Zur praktischen Ausführung sind verschiedene Wege möglich. Werden die bekannten gezogenen innenberippten Rohre mit in axialer Richtung konstanter Rippenfläche und -masse eines Querschnitts gemäß Pig. 2a verwendet, so können jene axialen Rippenbereiche mit einer kleineren erforderlichen Wärmeleitung in radialer Richtung durch spanabhebende Bearbeitung entfernt werden» Die Rippenfläche ist dann in jeder radialen Ebene eines Rohres konstant und in axialer Richtung unterschiedlich verteilt» Hierfür kommen sowohl Rohre mit über den Umfang hinweg gleichbleibendem Rippenprofil bzw. -querschnitt als auch solche mit abwechselnden Rippenstegbreiten, d.h. entsprechend unterschiedlichen Querschnitten, in Betracht. Die Rippenstege können auch gemäß Fig.5 rechts keilförmig mit stärkerer Rippenwurzel in Rohrwandnähe ausgebildet sein. - Sofern im axialen Bereich der geforderten größten Wärmeleitung die insgesamt verfügbare Rippenfläche und -masse nicht ausreicht, können in das vorprofilierte Rohr auch Schlitze eingefräst und zusätzliche Rippen größerer Fläche und Mas.se von außen eingesteckt und eingeschweißt werden. In diesem Fall kann die Rippe aus einem Werkstoff größerer Wärmeleitfähigkeit als die Rohrwand bestehen. Je nach der Bemessung dieser von außen in das Rohrinnere eingesteckten Rippen lassen sich auchFor the reaction-specific to be adapted to the temperature profile of the endothermic or exothermic reaction in the axial and radial direction The surface is the inner ribbing of the contact-filled tubes and to distribute the mass of the ribs locally differently. Various ways are possible for practical implementation. Will the known drawn internally finned tubes with in the axial direction constant rib area and mass of a cross section according to Pig. 2a is used, those axial rib regions with a Smaller required heat conduction in the radial direction can be removed by machining »The rib surface is then constant in each radial plane of a pipe and distributed differently in the axial direction »Come for this both tubes with a rib profile or cross-section that remains constant over the circumference as well as tubes with alternating ones Rib web widths, i.e. corresponding to different cross-sections, take into account. The rib webs can also according to FIG be wedge-shaped on the right with a stronger rib root near the pipe wall. - If in the axial area the required largest Heat conduction the total available rib area and mass is not sufficient, can also be used in the pre-profiled tube Slots are milled and additional ribs of larger areas and dimensions are inserted from the outside and welded in. In this In the case, the rib can consist of a material with greater thermal conductivity than the pipe wall. Depending on the dimensioning of this of Ribs inserted into the inside of the pipe can also be used
- 8 109823/1423 - 8 109823/1423
- 8 - 0.Z. 25 454- 8 - 0.Z. 25 454
Jb4Jb4
Rohre mit in radialer Richtung unterschiedlich bemessener Rippenfläche und -masse herstellen« - Um die Querbewegungen des in die Rohre einzubringenden Kontakts nicht zu beeinträchtigen, können größere Flächen der von außen eingefügten Rippen örtlich auch mit Durchbrechungen gemäß Pig. 4 versehen sein.Tubes with rib surfaces of different dimensions in the radial direction and mass "- In order not to impair the transverse movements of the contact to be introduced into the pipes, Larger areas of the ribs inserted from the outside can also be locally provided with openings according to Pig. 4 be provided.
Weitere Möglichkeiten zum Herstellen von innenberippten Rohren mit in axialer und radialer Richtung unterschiedlich verteilter Rippenfläche und -masse bietet die Herstellung nach den bekannten Gieß- und Strangpreßverfahren, wobei gleichzeitig auch zusätzlichen Forderungen hinsichtlich besonderer Werkstoffe oder der Beständigkeit gegen Verzunderung der wärmeleitenden Flächen entsprochen werden kann.Further possibilities for the production of internally ribbed tubes with different distribution in the axial and radial directions Rib surface and mass offers the production according to the known casting and extrusion processes, and at the same time additional requirements with regard to special materials or the resistance to scaling of the heat-conducting surfaces can be met.
Die Herstellung eines innenberippten Rohres mit reaktionsspezifischer Flächen- und Massenverteilung ist schließlich auch durch Abwicklung der Rohrwand in die Ebene möglich. Die in axialer und radialer Richtung bemessenen Rippenteile werden dann auf die Innenfläche des zu bildenden Rohres aufgeschweißt und das Rohr sodann vorzugsweise unter Zuführen von Wärme, gegebenenfalls mittels eines Gesenks,zum Rohr verformt und die Längsnaht geschlossen. - Die allgemeine Orientierung der Rippen kann hierbei auch Schraubenlinien folgen, sofern beispielsweise ei-•nem durch das Rohr zu führenden Medium eine gewisse Drallströmung aufgezwungen werden soll.The manufacture of an internally finned tube with reaction-specific Finally, area and mass distribution is also possible by unrolling the pipe wall in the plane. The in axial Rib parts measured in the radial direction are then welded onto the inner surface of the pipe to be formed and the tube is then deformed into the tube, preferably with the supply of heat, if necessary by means of a die, and the longitudinal seam closed. - The general orientation of the ribs can also follow helical lines if, for example, one a certain swirl flow is to be forced through the pipe to be conducted medium.
— 9 _ 109823/1423 - 9 _ 109823/1423
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