DE1589458C3 - Nuclear fuel element - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Kernbrennstoffelement mit einem wärmebehandelten Brennelementkern aus einer Uran-Silizium-Legierung, wobei der Brennelementkern von einem widerstandsfähigen Mantel umfaßt ist.The invention relates to a nuclear fuel assembly comprising a heat treated fuel assembly core a uranium-silicon alloy, with the fuel element core covered by a resistant jacket is included.
Bei derartigen uranlegierten Kembrennstoffelementen ergeben sich Schwierigkeiten, weil die mit Uran hochlegierten, dem hocherhitzten Wasser als Kühlmittel ausgesetzten Legierungen nur einen niedrigen Korrosionswiderstand haben. Im Hinblick auf diesen niedrigen Korrosionswiderstand im wäßrigen Medium bedingt jeder Fehter in dem die Uranlegierung umgebenden Schutzmantel schwere und unerwünschte Störungen.With such uranium alloy nuclear fuel elements, difficulties arise because the uranium high-alloyed alloys exposed to the highly heated water as a coolant only have a low level Have corrosion resistance. With regard to this low corrosion resistance in the aqueous medium Every defect in the protective sheath surrounding the uranium alloy causes severe and undesirable Disruptions.
Unter den homogenen Uranmetallegierungen werden gewisse Uran-Silizium-Legierungen bevorzugt, welche eine niedrige Korrosionsgeschwindigkeit im wäßrigen Medium und einen niedrigen Absorptionsquerschnitt hinsichtlich parasitärer Neutronen haben und sich deshalb besonders mit hocherhitztem Wasser als Kühlmittel vertragen. Legierungen mit einer Zusammensetzung, die sich der Deltaphase nähert (U3Si), wären deshalb besonders brauchbar, weil die Deltaphase unter derartigen intermetallischen Verbindungen die höchste Urandichte aufweist. Die Korrosionsgeschwindigkeit der Uran-Silizium-Legierung in der Deltaphase U3Si im Wasser von 295° C beträgt etwa 2 mg/cm2 pro Stunde, was hinreichend niedrig ist.Among the homogeneous uranium metal alloys, certain uranium-silicon alloys are preferred which have a low corrosion rate in an aqueous medium and a low absorption cross-section with regard to parasitic neutrons and are therefore particularly compatible with highly heated water as a coolant. Alloys with a composition approaching the delta phase (U 3 Si) would be particularly useful because the delta phase has the highest uranium density among such intermetallic compounds. The rate of corrosion of the uranium-silicon alloy in the delta phase U 3 Si in water at 295 ° C. is about 2 mg / cm 2 per hour, which is sufficiently low.
Dementsprechend sind Überlegungen bekannt, mit Silizium legiertes Uranmetall in der Deltaphase als Kernbrennstoffelement zu verwenden (Gurinsky, D. H., und D i e η e s, G. J. »Nuclear Fuels«, London, 1956, S. 107, 108).Accordingly, considerations are known, uranium metal alloyed with silicon in the delta phase as To use nuclear fuel element (Gurinsky, D. H., and D i e η e s, G. J. "Nuclear Fuels", London, 1956, pp. 107, 108).
Hierbei soll 3,6 Gewichtsprozent Silizium verwendet werden, andererseits soll 30 Gewichtsprozent Silizium nicht überschritten werden. Ferner wird mit Siliziumgehalten von 20, 25 und 28 °/o gearbeitet.Here, 3.6 percent by weight of silicon should be used, on the other hand, 30 percent by weight of silicon should be used not be exceeded. Furthermore, silicon contents of 20, 25 and 28% are used.
Ferner ist aus der Literatur bekannt und beschrieben, daß Uran und Silizium eine große Anzahl von ( Q Verbindungen miteinander eingehen, einschließlich der Form U3Si, auch als Epsilonphase bezeichnet. Hierbei ist es bekannt, U3Si mit 3,7 bis 4,0 Gewichtsprozent Silizium zu legieren (Kaufmann, A. R., »Nuclear Reactor Fuel Elements«, New York — London, 1962, S. 72 bis 74 und 83). Allerdings bezeichnet die bekannte Literaturstelle es als schwierig, für diese Phase die richtige Siliziummenge zuzusetzen. Dies stünde einer wirksamen Verwendung dieser Phase entgegen (S. 83 dieser Literaturstelle).It is also known and described from the literature that uranium and silicon enter into a large number of (Q compounds with one another, including the form U 3 Si, also referred to as the epsilon phase. It is known here to use U 3 Si with 3.7 to 4, 0 weight percent silicon to alloy (Kaufmann, AR, "Nuclear Reactor Fuel Elements", New York - London, 1962, pp. 72 to 74 and 83). However, the known literature describes it as difficult to add the correct amount of silicon for this phase. This would prevent this phase from being used effectively (p. 83 of this reference).
Wenn es auch bekannt ist, daß Uran-Silizium in Deltäphase die höchste Urandichte aufweist, so war
es ebenfalls bekannt, daß diese Uran-Silizium-Legierung eine schlechte, unerwünschte Volumeninstabilität
hat, wenn die U3-Si-Legierung einer Bestrahlung ausgesetzt wird, was der Fall wäre, wenn
diese Legierung als Kernbrennstoffelement verwendet würde (vgl. H. H. Hausner und J. F. Schum
a r, »Nuclear Fuel Elements«, New York—London,
1959, S. 197).
Diese Volumenvergrößerung, die von der Größen- /""·While it is also known that uranium-silicon in the delta phase has the highest uranium density, it was also known that this uranium-silicon alloy has poor, undesirable volume instability when the U 3 -Si alloy is exposed to radiation, which would be the case if this alloy were used as a nuclear fuel element (cf. HH Hausner and JF Schum ar, "Nuclear Fuel Elements", New York-London, 1959, p. 197).
This increase in volume, caused by the size / "" ·
Ordnung von 4% ist, ergibt sich offensichtlich durch ^ eine Unordnung in der gesetzmäßigen Deltaphase und/oder durch Ausbrechen gasförmiger Spaltprodukte unterhalb der unter Spannung befindlichen Oberfläche. Allerdings zeigen diese Entgegenhaltungen keinen Weg auf, wie für die Praxis dieser Nachteil mit hinreichender Sicherheit zu beheben ist, daß man fertige Brennelemente aus dieser Legierung auch tatsächlich einsetzen kann.Order of 4% is obviously given by ^ a disorder in the regular delta phase and / or due to the breakout of gaseous fission products below the surface under tension. However, these references show there is no way how this disadvantage can be remedied with sufficient certainty in practice finished fuel elements made from this alloy can actually be used.
Andererseits ist es zwar bekannt, einen Hohlraum innerhalb des Kernes vorzusehen, der allerdings im wesentlichen aus Plutonium besteht, welcher von einem ersten Mantel umfaßt ist. Der Hohlraum ist im Brennstoffelement in Form einer an den Plutoniumstab anstoßenden Kammer vorgesehen. Diese Kammer ist durch einen Stopfen 5 verschließbar (französische Patentschrift 1 359 742). Somit befindet sich der Hohlraum nicht innerhalb der eigentlichen Legierung selbst, und es wird eine andere Legierung verwendet, bei der die besonderen, der U3Si-Legierung eigentümlichen Probleme nicht auftreten. Der Vorschlag, den Leerraum in der Größe 8 bis 15 Volumprozent des Brennstoffelementes zu verwenden, betrifft jedoch den außerhalb des Kern-On the other hand, although it is known to provide a cavity within the core, which, however, consists essentially of plutonium, which is surrounded by a first jacket. The cavity is provided in the fuel element in the form of a chamber abutting the plutonium rod. This chamber can be closed by a plug 5 (French patent 1 359 742). The cavity is thus not located within the actual alloy itself, and a different alloy is used which does not suffer from the particular problems peculiar to the U 3 Si alloy. The proposal to use the void in the size of 8 to 15 percent by volume of the fuel element, however, concerns the outside of the core
metalls liegenden Hohlraum und hat eine Bedeutung in Verbindung mit der Legierung des Kernmetalls, die aus 75% Uran, 15% Plutonium und 10% Molybdän bestehen soll. Von der Kerntechnik her ist es jedoch bekannt, daß bei Verwendung von unterschiedlichen Kernbrennelementen die Konstruktionseinzelheiten regelmäßig und wesentlich voneinander abweichen können. Hierbei sind Volumen und Ort des Hohlraumes im Kernmetall von verschiedenen Veränderungen abhängig: Einmal muß die Größe des Hohlraumes der Bedingung genügen, daß sowohl feste als auch gasförmige Spaltprodukte aufgenommen werden, ferner muß eine Volumenvergrößerung durch andere Strahlungsprodukte in Kauf genommen werden. Diese Bedingungen sind ersichtlich von Kernmetall zu Kernmetall unterschiedlich, so daß eine in einem Fall (Uran-Plutonium) mögliche Lösung im anderen Fall (U3Si) nicht anwendbar ist.metal cavity and has a meaning in connection with the alloy of the core metal, which should consist of 75% uranium, 15% plutonium and 10% molybdenum. From nuclear technology, however, it is known that when using different nuclear fuel elements, the construction details can regularly and significantly differ from one another. The volume and location of the cavity in the core metal are dependent on various changes: On the one hand, the size of the cavity must meet the condition that both solid and gaseous fission products are absorbed, and an increase in volume due to other radiation products must be accepted. These conditions are obviously different from core metal to core metal, so that a solution possible in one case (uranium-plutonium) cannot be used in the other (U 3 Si).
Ebenfalls ist es noch bekannt, bei Kernbrennstoffelementen den Hohlraum in das Kernmetall selbst hineinzuverlegen, entweder in Form von Schlitzen eines länglichen Zylinders oder in Form von Poren. Hierbei kann der Hohl- bzw. Leerraum 10. bis 30% des Kernmetalls betragen (französische Patentschrift 1 265 099). Dieser Bereich ist aber recht groß, bzw. es ist kein Optimum angegeben. Jedenfalls soll aber die naclj unten.angegebene Grenze bei 10% liegen; Unterschreitungen werden nicht offenbart bzw. werden von einem Fachmann als nachteilig angesehen. Das Wesentliche hier ist aber, daß das verwendete Kernmetall eine Uran-Plutonium-Legierung betrifft und nicht das Ausgangsproblem, das die Verwendung von Uran-Silizium-Legierung in Deltaphase zum Gegenstand hat.It is also still known in the case of nuclear fuel elements to lay the cavity in the core metal itself, either in the form of slots an elongated cylinder or in the form of pores. The void or empty space can be 10 to 30% of the core metal (French patent specification 1 265 099). But this area is quite large, resp. no optimum is given. In any case, however, the limit given below should be 10%; Failure to do so is not disclosed or is viewed as disadvantageous by a person skilled in the art. The main thing here is that the core metal used is a uranium-plutonium alloy and not the initial problem that the use of uranium-silicon alloy in delta phase has to the subject.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die optimalen Maßnahmen 'anzugeben, um eine Uran-Silizium-Legierung gemäß Deltaphase U3Si als Kernbrennstoffelement in der Praxis einzuführen, wobei mit hinreichender Sicherheit die unerwünschte Volumenvergrößerung dieses Werkstoffes beherrscht wird, aber bei hinreichender Festigkeitsforderung an den Mantel des Brennelementes eine verbesserte Wirtschaftlichkeit, d. h. auch eine erhöhte Ausbeute an Neutronen bzw. langsamen Neutronen, erreicht, wird.The invention is based on the object of specifying the optimum measures to introduce a uranium-silicon alloy according to the delta phase U 3 Si as a nuclear fuel element in practice, with the undesired increase in volume of this material being mastered with sufficient certainty, but with sufficient strength requirements on the Jacket of the fuel assembly an improved economy, ie also an increased yield of neutrons or slow neutrons, is achieved.
Diese Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Kernbrennstoffelement erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß eine Uran-Silizium-Legierung in der Deltaphase U3Si, deren Uranmetall mit etwa 2 bis 7,3 Gewichtsprozent Silizium legiert ist, sowie eine Zirkonlegierung für den ■ widerstandsfähigen Mantel verwendet sind, daß innerhalb des Mantels ein Leerraumvolumen von 7% des Volumens der Uran-Silizium-Legierung vorgesehen ist und die Dicke des Mantels etwa 0,06 cm bei einem Gesamtdurchmesser des Brennelementes von etwa 1,5 cm beträgt.This object is achieved in the initially mentioned nuclear fuel element according to the invention in that a uranium-silicon alloy in the delta phase U 3 Si, the uranium metal of which is alloyed with about 2 to 7.3 percent by weight silicon, and a zirconium alloy are used for the ■ resistant jacket that a void volume of 7% of the volume of the uranium-silicon alloy is provided within the jacket and the thickness of the jacket is about 0.06 cm with a total diameter of the fuel assembly of about 1.5 cm.
Somit wird die gestellte Aufgabe nicht nur durch Angabe eines bestimmten Prozentwertes von Silizium gelöst, das dem Uran zulegiert wird, sondern es bedurfte noch der Angaben für den zugehörigen Mantel und seiner entsprechenden Relation zum Durchmesser des Brennelementes, und zwar alles für die spezielle Uran-Silizium-Legierung der Deltaphase U3Si. Thus, the task set is not only achieved by specifying a certain percentage of silicon that is alloyed with the uranium, but also the information for the associated jacket and its corresponding relation to the diameter of the fuel element, everything for the special uranium-silicon -Alloy of the delta phase U 3 Si.
Eine . weitere Ausgestaltung der Erfindung sieht vor, daß die Länge des Brennelementkernes 13 cm beträgt. Gemäß einer anderen Ausgestaltung der Erfindung weist die Uran-Silizium-Legierung bis zu einer Gesamtmenge von 2000 Teilen pro Million Aluminium, Kohlenstoff, Eisen oder Chrom auf.One . Another embodiment of the invention provides that the length of the fuel element core is 13 cm amounts to. According to another embodiment of the invention, the uranium-silicon alloy has up to a total of 2000 parts per million of aluminum, carbon, iron or chromium.
Ein erfindungsgemäßes Verfahren zur Herstellung eines solchen Brennelementes sieht vor, daß eine Uran-Silizium-Legierung bei etwa 800° C während einer Zeit von 1 bis 3 Tagen wärmebehandelt wird, um die Legierung peritektoidisch in die Deltaphase zu transformieren, daß dann die Legierung zudem Kernteil des Brennstoffelementes geformt und daßAn inventive method for producing such a fuel assembly provides that a Uranium-silicon alloy is heat-treated at about 800 ° C for a period of 1 to 3 days, to transform the alloy peritectoidally into the delta phase, that then the alloy as well Shaped core part of the fuel element and that
ίο dieser Kern mit Gleitsitz in einen Mantel aus einer Zirkonlegierung eingeführt wird.ίο this core with a sliding fit in a sheath of a Zirconium alloy is introduced.
Ein anderes Verfahren zur Herstellung eines Brennelementes sieht vor, daß ein barrenförmiger Uran-Silizium-Kern bei etwa 800° C 1 bis 3 Tage wärmebehandelt wird, um den Barren od. dgl. peritektoidisch in die Deltaphase zu überführen, und der Barren anschließend mit einem aus Zirkonlegierung bestehenden Mantel bei einer Temperatur weniger als 930° C extrudiert bzw. koextrudiert wird.Another method of manufacturing a fuel assembly provides that an ingot-shaped Uranium-silicon core is heat-treated at about 800 ° C for 1 to 3 days to od the bar. Like. Peritectoid to transfer into the delta phase, and then the ingot with one made of zirconium alloy existing jacket is extruded or coextruded at a temperature less than 930 ° C will.
Die kleinen Zusätze anderer Metalle, wie Aluminium, Kohlenstoff, Eisen oder Chrom, dienen dazu, das auf das Durchstrahlen zurückgehende Aufblähen (Volumenvergrößerung) zu verringern.The small additions of other metals, such as aluminum, carbon, iron or chromium, serve to reduce the swelling (increase in volume) due to the irradiation.
Es wird ein leerer Raum in der Mitte des Kernes gebildet. Er bezweckt, jegliches Aufblähen der Uranlegierung als auch alle Spaltprodukte aufzunehmen. Die endgültige Gestalt des Kernbrennstoffes ergibt sich durch einen Mantel, der den zentralen Kern umgibt. Der Mantel dient dazu, einen zusätzlichen Korrosionsschutz als auch einen Spannungswiderstand zu geben, so daß das Aufblähen des Kernbrennstoffes einwärts, in den Leerraum hinein, gerichtet ist. Für den Mantel wird ein Werkstoff aus korrosionsfester Zirkonlegierung, wie Zirkaloy-2, Zirkaloy-4 oder Zirkon-2, 5 Gewichtsprozent Nb, verwendet. Gemäß Abwandlungen der Erfindung kann man statt dessen auch rostfreien Stahl oder eine Aluminiumlegierung als Mantel verwenden.An empty space is created in the center of the core. Its purpose is to prevent any swelling of the uranium alloy as well as all fission products. The final shape of the nuclear fuel results through a sheath that surrounds the central core. The coat serves to add an extra To give corrosion protection as well as a voltage resistance, so that the expansion of the nuclear fuel is directed inwards, into the empty space. A material is selected for the jacket corrosion-resistant zirconium alloy, such as Zirkaloy-2, Zirkaloy-4 or zirconium-2.5 weight percent Nb is used. According to modifications of the invention Instead of this, stainless steel or an aluminum alloy can also be used as the jacket.
Die bevorzugte Beispiele darstellenden nachfolgenden beiden Verfahren dienen zur Herstellung des Kernbrennstoffelementes gemäß der Erfindung.The following two processes, which illustrate preferred examples, are used to prepare the Nuclear fuel element according to the invention.
1. Einzelherstellung der Elemente und Verbindungen mittels Gleitsitz1. Individual production of the elements and connections using a sliding fit
Der Uran-Silizium-Kem kann durch Gießen oder Extrusion hergestellt werden. Vor dem Plattieren und Durchstrahlen wird das in der Deltaverbindung vorliegende Material auf etwa 800° C für eine Zeit von 1 bis 3 Tagen wärmebehandelt, um die Legierung peritektoidisch wie folgt zu transformieren:The uranium silicon core can be poured or Extrusion can be produced. This is done in the delta connection before plating and irradiating present material heat treated to about 800 ° C for a period of 1 to 3 days to form the alloy transform peritectoidally as follows:
3 U + U3Si2 (epsilon) :£ 2 U3Si (delta)3 U + U 3 Si 2 (epsilon): £ 2 U 3 Si (delta)
2. Die Koextrusion von Uran-Silizium
und dem Mantel2. The co-extrusion of uranium-silicon
and the coat
In diesem Falle sollte die Legierung vor der Extrusion, wie in der vorstehenden Gleichung angegeben, transformiert werden, und die Extrusion sollte bei einer unterhalb der peritektoidischen Temperatur liegenden Temperatur, d. h. unterhalb von 930° C, ausgeführt werden.In this case, the alloy should be prior to extrusion, as indicated in the equation above, transformed, and the extrusion should be at a temperature below the peritectoid lying temperature, d. H. below 930 ° C.
In den nachfolgenden Beispielen werden die Eigenschaften des Kernbrennstoffelementes gemäß der Erfindung erläutert.In the following examples, the properties of the nuclear fuel element according to Invention explained.
Bei Verwendung des Verfahrens 1 und Anwendung des Gießens werden mehrere Brennstoffelement-When using method 1 and applying casting, multiple fuel element assemblies are
proben unter Ausnutzung der Deltaphase U3Si hergestellt. Die Abmessungen des zentralen Kernes betragen 13 cm in der Länge und 1,4 cm im Durchmesser, mit einem Leerraum von 7 °/o. Der Mantel wird aus Zirkaloy-2 gebildet mit einer Dicke von 0,063 cm, der Gesamtdurchmesser des Elementes beträgt deshalb annähernd 1,5 cm.samples produced using the delta phase U 3 Si. The dimensions of the central core are 13 cm in length and 1.4 cm in diameter, with 7% empty space. The jacket is made of zircaloy-2 with a thickness of 0.063 cm, the total diameter of the element is therefore approximately 1.5 cm.
Diese Proben werden durchstrahlt, und es wurde festgestellt, daß es möglich ist, eine Gesamtausgangsleistung mehr als 4300 MWd/teU (Megawattage pro Tonne Uran) zubekommen, ohne daß die äußere Volumenvergrößerung 1%> überschritten hätte. Deshalb kann man das erfindungsgemäße Kernbrennstoffelement im Hochleistungsbetrieb ohne Verzerrung benutzen.These samples are irradiated and it has been found that it is possible to obtain a total output to get more than 4300 MWd / teU (megawattage per ton of uranium) without the external Volume increase would have exceeded 1%>. Therefore, the nuclear fuel element of the present invention can be used Use in high power operation without distortion.
Kernbrennstoffelemente, die denjenigen im Beispiel 1 entsprechen, wurden mit in ihrem Mantel angebrachten Fehlern versehen und einer Korrosionsprüfung in auf 300° C erhitztem Wasser unterworfen. Der Durchmesser des Kernbrennstoffelementes vergrößerte sich mit einer Geschwindigkeit von 0,0002 cm/Stunde während einer Zeit bis auf etwa 140 Stunden, danach trat eine Verringerung auf 0,00007 cm/Stunde ein. Deshalb ist der Widerstand gegen wäßrige Korrosion- des zusammengesetzten Kernbrennstoffelementes ■ hinreichend groß, umNuclear fuel elements similar to those in Example 1 were also installed in their jacket Defect defects and subjected to a corrosion test in water heated to 300 ° C. The diameter of the nuclear fuel element increased at a rate from 0.0002 cm / hour for a time to about 140 hours, after which there was a decrease to 0.00007 cm / hour. That's why the resistance against aqueous corrosion of the assembled nuclear fuel element ■ sufficiently large to
to es in Kernreaktoren mit hocherhitztem Wasser als Kühlmittel zu verwenden.to use it as a coolant in nuclear reactors with highly heated water.
Im übrigen kann ein Fachmann, je nach Einzelfall, außer den angegebenen beiden Verfahren ein abweichendes Verfahren zum Herstellen des Kernbrennstoffelementes benutzen.In addition, a person skilled in the art can, depending on the individual case, use one of the two specified methods Use a different method to manufacture the nuclear fuel element.
Der Leerraum kann z. B. durch einen rotierenden, zentralen, herausziehbaren Dorn eingeschnürt, gesenkgeschmiedet oder auch eingebohrt werden, nachdem das Brennstoffelement gesintert ist.The white space can e.g. B. constricted by a rotating, central, pull-out mandrel, drop-forged or also be drilled after the fuel element has been sintered.
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| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) |