DE1583893B1 - Method and device for the disintegration of fuel and / or breeding elements - Google Patents

Method and device for the disintegration of fuel and / or breeding elements

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DE1583893B1 DE19671583893 DE1583893A DE1583893B1 DE 1583893 B1 DE1583893 B1 DE 1583893B1 DE 19671583893 DE19671583893 DE 19671583893 DE 1583893 A DE1583893 A DE 1583893A DE 1583893 B1 DE1583893 B1 DE 1583893B1
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Knacke Dr Ottmar
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Forschungszentrum Juelich GmbH
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Kernforschungsanlage Juelich GmbH
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Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und erfolgt gemäß der Erfindung die Reaktion bei Tempe-The invention relates to a method and, according to the invention, the reaction takes place at Tempe-

eine Vorrichtung zur Desintegration von Brenn- und/ ■ raturen zwischen etwa 290 und 330° C. Dies ist des-a device for the disintegration of combustion and / ■ ratures between approx. 290 and 330 ° C. This is therefore

oder Brutelementen, insbesondere von Elementen, halb vorteilhaft, weil bei diesen Temperaturen imor breeding elements, especially of elements, semi-advantageous because at these temperatures in

bei denen der Brenn- und/oder Brutstoff in Form von Reaktionsraum keine erheblichen Überdrucke auf-in which the fuel and / or breeding material in the form of a reaction chamber does not have any significant overpressures.

mit pyrolytischem Graphit oder einem sonstigen ge- 5 treten.with pyrolytic graphite or some other step.

eigneten Stoff beschichteten Partikeln mit einem Kern- Als zweckmäßig hat es sich erwiesen, die Mengesuitable substance-coated particles with a core It has proven to be useful to increase the amount

durchmesser von einigen 100 μ, die unter der Bezeich- des mit dem Graphit des Brenn- und/oder Brut-diameter of a few 100 μ, which is labeled with the graphite of the burning and / or breeding

nung coated particles bekannt sind, vorliegt, und bei elements zur Reaktion gebrachten FeCl3 so zu be-voltage coated particles are known, and in the case of elements reacted FeCl 3 to be

denen diese coated particles in Hülsen, Kapseln messen, daß sie etwa das Drei- bis Vierfache derwhich these coated particles in pods, capsules measure that they are about three to four times that of

od. dgl. aus Graphit enthalten sind. Die Erfindung io Menge des Graphits beträgt.Od. Like. Made of graphite are included. The invention amounts to io amount of graphite.

bezieht sich ebenfalls auf die Desintegration von Ein großer Vorzug des erfindungsgemäßen Ver-also relates to the disintegration of A great advantage of the inventive method

Brenn- und/oder Brutelementen, bei denen der Brenn- f ahrens besteht darin, daß das FeCl3 durch Aus-Fuel and / or breeding elements, in which the fuel drive consists in the fact that the FeCl 3

und/oder der Brutstoff in einer Matrix aus Moderator- dampfen bei Temperaturen oberhalb des Siedepunktesand / or the breeding material in a matrix of moderator vapors at temperatures above the boiling point

Graphit so fest eingebettet ist, daß aus Brenn- oder von FeCl3 dem desintegrierten Graphit zum großenGraphite is so firmly embedded that the disintegrated graphite is made of fuel or FeCl 3 to a large extent

Brutstoff und Graphit ein Brenn- und/oder Brut- 15 Teil wieder entzogen werden kann, so daß es nachBrutstoff and graphite a fuel and / or Brut- 15 part can be withdrawn so that it is after

element gebildet wird. Niederschlagen in an sich bekannter Weise im Kreis-element is formed. Precipitation in a known manner in the circular

Durch die Desintegration von Brenn- und/oder lauf erneut zur Desintegration verwendbar ist.
Brutelementen der vorgenannten Art wird erstrebt, Da die Beschichtungen von coated particles aus daß die coated particles oder die Brenn- und/oder pyrolytischem Graphit bei der Durchführung des Brutstoffteilchen vor der eigentlichen Wiederaufarbei- 20 erfindungsgemäßen Verfahrens durch Eisenchlorid tang von dem Graphit der Hülse oder Kapsel oder selbst nicht angegriffen werden, ist eine vollständige der Matrix getrennt werden. Dies bedeutet eine Trennung beschichteter Brennstoffpartikel von dem wesentliche Vereinfachung des Wiederaufarbeitungs- Graphit der Kapsel oder Hülse oder auch des Brennverfahrens, da der in Verbindung mit dem Brenn- und/oder Brutstoffs, der in eine Graphitmatrix ein- oder Brutstoff als Moderator verwendete Graphit der 25 gebettet ist, von der Matrix erzielbar. Dies kann beiElemente verhältnismäßig niedrige Radioaktivität auf- spielsweise durch Windsichten, Sieben oder ein sonstiweist. ges an sich bekanntes Verfahren erfolgen.Can be used again for disintegration through the disintegration of firing and / or barrel.
Breeding elements of the aforementioned type are sought, Since the coatings of coated particles are made of the coated particles or the fuel and / or pyrolytic graphite during the implementation of the breeding material before the actual reprocessing process by iron chloride tang from the graphite of the sleeve or capsule or even not to be attacked, a complete the matrix is to be separated. This means a separation of coated fuel particles from the substantial simplification of the reprocessing graphite of the capsule or sleeve or also of the combustion process, since the graphite of 25 is embedded, achievable from the matrix. In the case of elements with relatively low levels of radioactivity, for example, through air sifting, sieving or other means. ges per se known method take place.

Es sind zwar bereits Verfahren zur Desintegration Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Vervon Brenn- und/oder Bratelementen vorgeschlagen fahrens liegt darin, daß es für sämtliche Brenn- und/ worden, die als wesentlichen Bestandteil Graphit ent- 30 oder Brutelemente, bei denen coated particles in einer halten. Doch hat man bei den bisher vorliegenden Kapsel, Hülse od. dgl. aus Graphit oder in einer Vorschlägen sich entweder auf die Anwendung elek- Matrix enthalten sind, anwendbar ist. Es ist insbesontrochemischer oder rein mechanischer Maßnahmen dere auch auf solche Elemente anwendbar, bei denen beschränkt. Beide vorgeschlagenen Verfahren sind eine mechanische Abtrennung der beschichteten Parjedoch umständlich und für die Anwendung auf im 35 tikel bisher deshalb nicht möglich war, weil diese Pargrößeren Rahmen anfallende Mengen mithin unwirt- tikel in einer Matrix verteilt eingebettet waren. Die schaftlich. Es ist auch schon vorgeschlagen worden, Brenn- und/oder Brutelemente können ganz oder in Alkalimetalle oder Brom als Desintegrationsmittel zu vorzerkleinertem Zustand dem erfindungsgemäßen verwenden. Da jedoch die verwendeten Alkalimetalle Verfahren unterworfen werden. Vorteilhaft ist ferner, sehr kostspielig sind, ist die Durchführung dieser 40 daß nur trockener radioaktiver Abfall anfällt, der in Desintegrationsverfahren mit verhältnismäßig hohem erster Linie Barium, Ruthenium oder Cer als Konta-Kostenaufwand verbunden. mination enthält. Dieser radioaktive Abfall ist verAufgabe der Erfindung ist es daher, ein Desinte- hältnismäßig hochkonzentriert, so daß es keiner begrationsverfahren und eine Vorrichtung zur Durch- sonderen Maßnahme zur Volumenverminderung beführung dieses Verfahrens zu schaffen, bei denen 45 darf.There are already processes for disintegration. Another advantage of the Vervon according to the invention Fuel and / or roasting elements proposed driving is that it is for all fuel and / been developed, which are graphite as an essential component or breeding elements, in which coated particles in a keep. However, with the previously available capsule, sleeve or the like made of graphite or in one Any suggestions related to either the application elek- Matrix are applicable. It is especially more trochemical or purely mechanical measures which can also be applied to elements where limited. Both of the proposed methods are, however, a mechanical separation of the coated parts cumbersome and for the application to the 35 article was not previously possible because this par is larger In the framework of the accumulating quantities, inhospitable articles were embedded distributed in a matrix. the economic. It has also already been proposed that fuel and / or breeding elements can be whole or in Alkali metals or bromine as a disintegrant to the pre-crushed state according to the invention use. However, since the alkali metals used are subjected to processes. It is also advantageous are very expensive, the implementation of these 40 is that only dry radioactive waste is generated, which in Disintegration processes with relatively high barium, ruthenium or cerium in the first place as conta-costs tied together. contains mination. This radioactive waste is the task of the invention, therefore, to be highly concentrated in terms of disintegration, so that there is no disintegration process and a device for a special measure to reduce the volume to create this procedure in which 45 is allowed.

Stoffe Verwendung finden, die ohne nennenswerte Die Durchführung des erfindungsgemäßen Ver-Kostenaufwendungen in den erforderlichen Mengen fahrens erfolgt zweckmäßig in einem um seine Längsauf dem Markt erhältlich, die gleichwohl leicht zu achse drehbaren Reaktionsbehälter, der durch eine handhaben und ungefährlich in ihrer Anwendung mit einer zentralen Öffnung versehene Trennwand in sind und bei deren Verwendung das Verfahren bei 50 xwei Kammern geteilt wird. Dieser Reaktionsbehälter verhältnismäßig niedrigen Temperataren durchführ- ist in an sich bekannter Weise mittels Heizspiralen bar ist. od. dgl. aufheizbar. Die Heizung ist so ausgeführt, Zur Lösung dieser Aufgabe geht die Erfindung daß die beiden Kammern und der zentrale Teil in davon aus, daß Eisen(III)-Chlorid (FeCl3) Einlage- der Umgebung der Trennwand unabhängig voneinrungsverbindungen im Graphit bildet, wobei die Ein- 55 ander beheizbar sind. An seinen Enden weist der lagerung mit einer starken Aufblähung und dem Zer- Reaktionsbehälter in an sich bekannter Weise verfall in kleine Teilchen, deren Durchmesser zum großen schließbare Öffnungen zum Beschicken und zur EntTeil etwa zwischen 0,2 und 0,5 mm liegt, verbunden nähme der Reaktionspartner auf.
ist. Eine überraschende weitere Erkenntnis besteht In der Zeichnung ist ein Ausführungsbeispiel der darin, daß beschichtete Brennstoff- oder Brutstoff- 60 neuen Vorrichtung zur Durchführung des erfindungspartikel, deren Beschichtung aus pyrolytischem Gra- gemäßen Verfahrens schematisch dargestellt. Es zeigt phit besteht, durch Eisenchlorid nicht angegriffen F i g. 1 eine Einriehtang zur Durchführung des erwerden. findungsgemäßen Verfahrens im Längsschnitt,Substances are used that are used without significant The implementation of the inventive cost expenditures in the required amounts expediently in a longitudinally available on the market, the nonetheless easy to axis rotatable reaction container, which is handled by a and safe in its use with a central The partition wall is provided with an opening and if these are used, the process is divided into 50 x two chambers. This reaction vessel can be carried out at relatively low temperatures in a manner known per se by means of heating coils. or the like. Heatable. The heating is designed in such a way that the two chambers and the central part are based on the assumption that iron (III) chloride (FeCl 3 ) insert of the area around the partition wall forms independent compounds in the graphite, with the One another can be heated. At its ends, the storage is connected with a strong expansion and the decomposition reaction container in a known manner into small particles, the diameter of which is between 0.2 and 0.5 mm for the large closable openings for loading and for ent part the reactant on.
is. Another surprising finding is that in the drawing, an exemplary embodiment is shown schematically in the fact that coated fuel or brood material is a new device for carrying out the particles of the invention, the coating of which is shown in a pyrolytic scale process. It shows phit consists, not attacked by ferric chloride F i g. 1 a Einriehtang to carry out the purchase. inventive method in longitudinal section,

Zur Lösung der der Erfindung zugrunde liegenden F i g. 2 die Einrichtung nach F i g. 1 mit einer VerAufgabe werden daher Brenn-und/oder Brutelemente, 65 Schlußvorrichtung für die Öffnung zwischen den bei denen der Brenn- und/oder Brutstoff in einer Um- Kammern des Reaktionsbehälters,
hüllung enthalten oder in einer Matrix aus Graphit Wie aus der Zeichnung hervorgeht, sind die beiden eingebettet ist, mit FeCl3 zur Reaktion gebracht. Dabei Kammern 1,2 des Reaktionsbehälters der neuen Vor-To solve the F i g on which the invention is based. 2 the device according to F i g. 1 with a task are therefore fuel and / or breeding elements, 65 closing device for the opening between the where the fuel and / or breeding material in a surrounding chambers of the reaction container,
contain cladding or in a matrix made of graphite As can be seen from the drawing, the two are embedded and made to react with FeCl 3. Thereby chambers 1,2 of the reaction vessel of the new pre

richtung durch eine Trennwand 2a so abgetrennt, daß sie etwa gleich groß sind. In der Trennwand la, vorzugsweise in Achsnähe, ist eine Öffnung 2 b vorgesehen. Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird eine der beiden mittels der Heiz-Spiralen 3, 4, 5 aufheizbaren Kammern 1,2 des Reaktionsbehälters, beispielsweise die Reaktionskammer 1, mit Brennelementen und/oder Brutelementen, z. B. mit kugelförmigen Brennelementen, bei denen der Brennstoff in Form von beschichteten Brennstoffteilchen in einer kugelförmigen Umhüllung aus Graphit vorliegt, beschickt. Außerdem wird in der Kammer 1 über die verschließbare Öffnung 6 die zur Reaktion erforderliche Menge von FeCl3 eingefüllt. Im Anschluß daran wird der ganze Reaktionsbehälter mittels der Heizspiralen 3, 4 und 5 auf eine Temperatur zwischen 290 und 3500C aufgeheizt und bei dieser Temperatur bis zum Zerfall der Graphitbestandteile gehalten. Nach Ablauf der Reaktion wird die Kammer 2 des Reaktionsbehälters abgekühlt, während die Temperatur der Kammer 1 und der Umgebung der Trennwand mittels der Heizspiralen 3 und 4 auf etwa 4000C gebracht'wird, so daß das in dem Graphit als Einlagerungsverbindung enthaltene FeCI3 wieder aus dem Graphit austritt, durch die zentrale Öffnung 2b in der Trennwand 2α in die kalte Kammer 2 überströmt und dort kondensiert bzw. sublimiert. Während der Reaktion und des Ausdampfens befindet sich der Reaktionsbehälter in waagerechter Lage und wird über die Kupplung? 30 mittels der Drehvorrichtung 8 in langsame Umdrehungen versetzt. Dadurch wird verhindert, daß die noch nicht zur Reaktion gebrachten Partner oder der noch nicht durch Ausdampfen von FeCl3 gereinigte Stoff durch nicht mehr reaktionsfähiges Material oder durch bereits von FeCl3 befreites Material abgedeckt wird. Sobald das FeCl3 aus der Kammer 1 in die Kammer 2 -übergeführt ist, wird die Kammer 1 ebenfalls abgekühlt und die beim Zerfall gebildete Mischung aus Graphit und beschichteten Brenn- und/ oder Brutstoffteilchen durch die verschließbare öffnung 6 abgezogen. Zur Entnahme der aus Graphit und Brennstoff- und/oder Brutstoffteilchen gebildeten Mischung aus der Kammer 1 ist — wie aus F i g. 1 hervorgeht — ein durch die Beschickungs- und Entnahmeöffnung 6 hindurchgreifender, mittels einer an sich bekannten Vorschubvorrichtung 10 verschiebbarer, konischer Stopfen 9 vorgesehen. Dabei ist der Stopfen 9 so ausgebildet, daß er die zentrale Öffnung der Trennwand des Reaktionsbehälters verschließt. Durch die Anordnung des Stopfens 9 wird verhindert, daß während des Entnahmevorgangs loses FeCl3 aus der Kammer 2 in die Kammer ί hinübergelangt. Zur Entnahme der Mischung von desintegrierten Brenn- und/oder Brutelementen und Graphit durch die verschließbare Öffnung 6 ist dieser Reaktionsbehälter zweckmäßig in an sich bekannter Weise auf einer kippbaren Scheibe 11 oder auf einer sonstigen an sich bekannten Kippeinrichtung so angeordnet, daß dem Reaktionsbehälter jede beliebige Neigung erteilt werden kann. Der zur Entnahme notwendige Neigungswinkel wird so gewählt, daß das Reaktionsgut frei herausfallen kann; er liegt zweckmäßig zwischen etwa und 60°.Direction separated by a partition 2a so that they are about the same size. In the partition la, preferably near the axis, an opening 2 b is provided. To carry out the method according to the invention, one of the two chambers 1, 2 of the reaction container which can be heated by means of the heating coils 3, 4, 5, for example the reaction chamber 1, is provided with fuel elements and / or breeding elements, e.g. B. with spherical fuel elements, in which the fuel is in the form of coated fuel particles in a spherical envelope made of graphite, charged. In addition, the amount of FeCl 3 required for the reaction is poured into the chamber 1 via the closable opening 6. Subsequently, the entire reaction vessel is heated to a temperature between 290 and 350 ° C. by means of the heating coils 3, 4 and 5 and is kept at this temperature until the graphite components disintegrate. After the reaction chamber 2 of the reaction vessel is cooled while the temperature of the chamber 1 and the vicinity of the partition wall by means of the heating coils 3 and 4 at about 400 0 C gebracht'wird so that the FeCl 3 contained in the graphite intercalation compound again emerges from the graphite, overflows through the central opening 2b in the partition wall 2 α into the cold chamber 2 and condenses or sublimates there. During the reaction and evaporation, the reaction vessel is in a horizontal position and is activated via the coupling? 30 is set in slow rotations by means of the rotating device 8. This prevents the partners that have not yet reacted or the material that has not yet been purified by evaporation of FeCl 3 from being covered by non-reactive material or by material that has already been freed from FeCl 3. As soon as the FeCl 3 has been transferred from the chamber 1 to the chamber 2, the chamber 1 is also cooled and the mixture of graphite and coated fuel and / or debris particles formed during disintegration is drawn off through the closable opening 6. To remove the mixture formed from graphite and fuel and / or fuel particles from chamber 1, as shown in FIG. 1 shows - a conical plug 9 reaching through the loading and unloading opening 6 and displaceable by means of a feed device 10 known per se is provided. The stopper 9 is designed so that it closes the central opening of the partition wall of the reaction container. The arrangement of the stopper 9 prevents loose FeCl 3 from getting into chamber 2 during the removal process. To remove the mixture of disintegrated fuel and / or brood elements and graphite through the closable opening 6, this reaction container is expediently arranged in a manner known per se on a tiltable disk 11 or on another tilting device known per se so that the reaction container has any inclination can be granted. The angle of inclination necessary for removal is chosen so that the reaction material can fall out freely; it is expediently between about and 60 °.

Im Anschluß daran werden die Brennstoffteilchen und/oder die Brutstoffteilchen mittels eines an sich bekannten Trennverfahrens, beispielsweise durch Windsichten od. dgl., voneinander getrennt. Nach der Entnahme wird die erfindungsgemäße Einrichtung wieder in die waagerechte Lage gebracht und die Kammer 1 des Reaktionsbehälters mit neuen Brennoder Brutelementen beschickt. Hierbei brauchen nur die unvermeidbaren Verluste an FeCl3, z. B. durch in den entnommenen Reaktionsprodukten enthaltenen Restgehalte ersetzt zu werden.Subsequently, the fuel particles and / or the breeding material particles are separated from one another by means of a separation method known per se, for example by air sifting or the like. After removal, the device according to the invention is brought back into the horizontal position and the chamber 1 of the reaction container is charged with new fuel or incubation elements. Here only the unavoidable losses of FeCl 3 , z. B. to be replaced by residual contents contained in the removed reaction products.

Bildet man den Reaktionsbehälter der neuen Vorrichtung zur · Durchführung' des erfindungsgemäßen Verfahrens symmetrisch aus — wie in dem in der Zeichnung wiedergegebenen Ausführungsbeispiel —, so hat dies den Vorteil, daß bei der langsamen Drehung etwa aus der Kammer 1 in die Kammer 2 gelangte geringe Mengen Graphit, Brenn- und/oder Brutstoffteilchen nach Vertauschen der Funktion der Kammern 1 und 2 bei der Entnahme aus der Kammer 2 entfernt werden.If one forms the reaction vessel of the new device for the "implementation" of the invention Method symmetrically from - as in the embodiment shown in the drawing -, so this has the advantage that it got out of chamber 1 into chamber 2 during the slow rotation small amounts of graphite, fuel and / or debris after swapping the function of the chambers 1 and 2 are removed when removing from chamber 2.

Claims (5)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Desintegration von Brenn- und/oder Brutelementen, bei denen der Brenn- und/oder Brutstoff in einer Umhüllung oder in einer Matrix aus Graphit enthalten ist, dadurch gekennzeichnet, daß Eisen(III)-Chlorid (FeCl3) bei Temperaturen zwischen etwa 290 und 330° C mit dem Graphit der Umhüllung oder der Matrix zur Reaktion gebracht wird, und daß die Reaktionspartner bis zum Zerfall des Graphits auf der vorbestimmten Temperatur gehalten werden.1. A method for the disintegration of fuel and / or breeding elements, in which the fuel and / or breeding material is contained in a casing or in a matrix made of graphite, characterized in that iron (III) chloride (FeCl 3 ) at temperatures between about 290 and 330 ° C is caused to react with the graphite of the envelope or the matrix, and that the reactants are kept at the predetermined temperature until the graphite disintegrates. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Menge des mit dem Graphit des Brenn- und/oder Brutelements zur Reaktion gebrachten FeCl3 etwa das Drei- bis Vierfache des Gewichts des Graphits beträgt.2. The method according to claim 1, characterized in that the amount of the brought to reaction with the graphite of the fuel and / or breeding element FeCl 3 is about three to four times the weight of the graphite. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das FeCl3 durch Ausdampfen bei Temperaturen oberhalb des Siedepunktes von FeCl3, vorzugsweise bei 400° C, dem desintegrierten Graphit entzogen und in an sich bekannter Weise niedergeschlagen und im Kreislauf erneut zur Desintegration verwendet wird.3. Process according to claims 1 and 2, characterized in that the FeCl 3 is removed from the disintegrated graphite by evaporation at temperatures above the boiling point of FeCl 3 , preferably at 400 ° C, and is precipitated in a known manner and recirculated to Disintegration is used. 4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 3, gekennzeichnet durch einen um seine Längsachse drehbaren, aus zwei miteinander über eine Öffnung (2 b) in Verbindung stehenden, mittels Heizspiralen (3, 4, 5) oder dergleichen aufheizbaren Kammern (1,2) gebildeten Reaktionsbehälter, wobei mindestens die eine der beiden Kammern (1, 2) an ihrem freien Ende eine in an sich bekannter Weise verschließbare Öffnung (6) zur Beschickung und zur Entnahme der Reaktionspartner aufweist.4. Apparatus for performing the method according to claims 1 to 3, characterized by a rotatable about its longitudinal axis, composed of two interconnected via an opening (2 b) in connection, by means of heating coils (3, 4, 5) or the like, heated chambers ( 1,2) formed reaction container, wherein at least one of the two chambers (1, 2) has at its free end an opening (6) which can be closed in a manner known per se for loading and removing the reactants. 5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktionsbehälter auf einer Scheibe (11) od. dgl. kippbar angeordnet ist.5. Apparatus according to claim 4, characterized in that that the reaction container or the like on a disk (11) is tiltable. Hierzu 1 Blatt Zeichnungen copyCopy 1 sheet of drawings
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