DE1489653C

DE1489653C - Fuel element and process for its manufacture

Info

Publication number: DE1489653C
Authority: DE
Inventors: Melville A Deep River Ontario Feraday (Kanada)
Original assignee: Atomic Energy of Canada Ltd AECL
Current assignee: Atomic Energy of Canada Ltd AECL
Publication date: 1971-07-01

Description

Die Erfindung betrifft ein Brennstoffelement für Kernreaktoren, bei dem eine aus einer äußeren metallischen Hülse und aus einer Uran enthaltenden Zwischenschicht bestehende Hülle einen Brennstoffkern aus einer Uranlegierung sowie einen Hohlraum umschließt. Ein solches Brennstoffelement ist insbesondere für Leistungsreaktoren geeignet. Derartig aufgebaute Brennstoffelemente sind aus der deutschen Auslegeschrift 1 029 949 bekannt.The invention relates to a fuel element for nuclear reactors, in which one of an outer metallic Sleeve and an intermediate layer containing uranium existing shell encloses a fuel core made of a uranium alloy and a cavity. Such a fuel element is particularly suitable for power reactors. Such structured Fuel elements are known from German Auslegeschrift 1,029,949.

Die Hauptprobleme, die bei der Verwendung von Brennstoffelementen aus Uran mit niedrigem Legierungsgehalt in ,Hochtemperaturwasser auftreten, bestehen in der schlechten Korrosionsfestigkeit und der starken Volumenvergrößerung (Schwellen) unter Bestrahlung, insbesondere oberhalb 550⁰C. Aus »Development and Properties of Uranium-Base Alloys Corrosion Resistant in High Temperature Water«, WAPD-127, Teil 1 und 11, (1955) ist es bekannt, daß sich eine beschränkte Korrosionsfestigkeit erreichen läßt, indem Bulk-Brennstoffe mit ziemlich hohen An- so teilen an Legierungsmaterial, beispielsweise 0 bis 10 Gewichtsprozent Mo verwendet werden. Aus »Irradiation Behaviour of Restrained and Vented Uranium - 2 wt °/o Zirconium Alloy«, ANL-6431, (1962) ist es bekannt, zur Verringerung des Schwellens eine relativ dicke Hülse aus nichtrostendem Stahl zu verwenden und einen kleinen Hohlraum im Zentrum der Uranlegierung vorzusehen. Bei der Volumenvergrößerung wird der Brennstoff von der Hülse eingespannt und muß in den Hohlraum ausweichen. Diese Brenn-Stoffelemente kommen jedoch nicht für Reaktoren in Betracht, die natürliches Uran verwenden, weil die großen Mengen an Hülsen- und Legierungsmaterialien zu starke Neutronenabsorption bewirken. Ferner wurde versucht, das Schwellen von unlegiertem Uran zu dämpfen, indem das Uran mit kleineren Legierungszusätzen von Eisen und Aluminium oder Silicium (bis zu weniger als insgesamt etwa 2000 ppm) »eingestellt« und einer Wärmebehandlung unterworfen wurde, siehe »Institute of Metals Symposium on Uranium and'40 Graphite«, Paper Nr. 8, (1962). Diese kleineren Zusätze beeinträchtigen den Neutronenhaushalt nicht wesentlich. So wurde in der britischen Patentschrift 958 620 eine Uranlegierung mit 400 bis 435 ppm Eisen und 525 bis 935 ppm Aluminium beschrieben, wobei der Rest aus Uran und zufälligen Verunreinigungen besteht. Die Legierung, die vorzugsweise in der /3-abgeschreckten und «-angelassenen Form eingesetzt wird, zeigt eine verringerte Volumenzunahme unter der Wirkung der Bestrahlung, verglichen mit dem Schwellen von Uranlegierungen allgemein. Hieraus ergibt sich, daß auf die Hülle eines Brennstoffelementes aus dieser Legierung eine geringere Spannung ausgeübt wird. In »An Evaluation of the Properties and Behaviour of Zirconium-Uranium Alloys«, BMI-1350, (1959) werden Uranlegierungen mit 20 bis 60 Gewichtsprozent Zirkon als hcchtemperaturfest und wasserkorrosionsbeständig beschrieben. Ferner ist allgemein bekannt, daß Aluminiumlegierungen mit etwa 10 Gewichtsprozent Uran eine gute Duktilität und eine gute Wasserkorrosionsbeständigkeit haben. Ferner wurde in der britischen Patentschrift 892 559 ein Uranbrennstoffelement ohne Hohlraum beschrieben, das eine Zirkonhülle hat, die unter Bildung einer Diffusionsschicht an der Grenzfläche wärmebehandelt ist, wo- durch die Korrosion bei Hüllendefekten verlangsamt wird. Eine Lösung des Problems des Schwellens des Brennstoffes wird in dieser Patentschrift jedoch nicht gegeben. Auch der in der britischen Patentschrift 863 492 genannte Brennstoff, bei welchem das Uran mit Eisen und Aluminium eingestellt ist, schwillt bei der Bestrahlung sehr beträchtlich an, ebenso wie die Elemente der bereits genannten britischen Patentschrift 968 620, wobei keine Lösung für die Verhinderung ¹ eines nach außen nicht' auftretenden Quellens angegeben wird. Auch das in der deutschen Auslegeschrift 1 080 235 beschriebene hohle Brennstoffelement, dessen Hohlraum bei einer besonders vorteilhaften Ausführung gefüllt ist, läßt eine Lösung des Problems des Quellens und die Möglichkeit, den Hohlraum zur Aufnahme der Volumenvergrößerungen des Brennstoffes, wie sich aus. der vorteilhaften Ausführungsform, dem gefüllten Hohlraum, ergibt, nicht zu. Auch die in dieser deutschen Auslegeschrift genannte normale Lamellenhülse läßt in keiner Weise eine genügende Umspannung des Kernes zur Verhinderung des Aufblähens von Uran bei der Bestrahlung zu. Außerdem findet sich in dieser Druckschrift auch kein Hinweis auf die Verwendung einer eigenen korrosionsbeständigen Mittelschicht, welche diese Einspannung ausübt oder überträgt. ^v The main problems that arise when using fuel elements made of uranium with a low alloy content in high-temperature water are the poor corrosion resistance and the strong increase in volume (swelling) under irradiation, especially above 550 ^° C. From "Development and Properties of Uranium-Base Alloys Corrosion Resistant in High Temperature Water ", WAPD-127, Part 1 and 11, (1955) it is known that limited corrosion resistance can be achieved by using bulk fuels with fairly high proportions of alloy material, for example 0 to 10 Weight percent Mo can be used. From "Irradiation Behavior of Restrained and Vented Uranium - 2 wt% Zirconium Alloy", ANL-6431, (1962) it is known to use a relatively thick sleeve made of stainless steel and a small cavity in the center of the Provide uranium alloy. When the volume increases, the fuel is clamped by the sleeve and has to move into the cavity. However, these fuel elements are not suitable for reactors that use natural uranium, because the large amounts of sleeve and alloy materials cause excessive neutron absorption. Attempts were also made to dampen the swelling of unalloyed uranium by "adjusting" the uranium with smaller alloying additions of iron and aluminum or silicon (down to less than a total of about 2000 ppm) and subjecting it to a heat treatment, see "Institute of Metals Symposium on Uranium and '40 Graphite', Paper No. 8, (1962). These smaller additions do not significantly affect the neutron balance. For example, British Patent 958 620 describes a uranium alloy with 400 to 435 ppm iron and 525 to 935 ppm aluminum, the remainder consisting of uranium and incidental impurities. The alloy, which is preferably used in the / 3 quenched and tempered form, shows a reduced increase in volume under the action of irradiation compared to the swelling of uranium alloys in general. As a result, less tension is exerted on the shell of a fuel element made from this alloy. In "An Evaluation of the Properties and Behavior of Zirconium-Uranium Alloys", BMI-1350, (1959) uranium alloys with 20 to 60 percent by weight of zirconium are described as being resistant to high temperatures and water corrosion. It is also well known that aluminum alloys containing about 10 weight percent uranium have good ductility and good water corrosion resistance. Furthermore, British Patent 892 559 describes a uranium fuel element without a cavity which has a zirconium shell which is heat-treated to form a diffusion layer at the interface, whereby the corrosion in the case of shell defects is slowed down. However, this patent does not provide a solution to the problem of fuel swelling. Also the fuel mentioned in British patent specification 863 492, in which the uranium is adjusted with iron and aluminum, swells very considerably on irradiation, as do the elements of the aforementioned British patent specification 968 620, with no solution for the prevention ¹ one externally not 'occurring swelling is indicated. The hollow fuel element described in German Auslegeschrift 1 080 235, the cavity of which is filled in a particularly advantageous embodiment, also provides a solution to the problem of swelling and the possibility of using the cavity to accommodate the increased volume of the fuel. the advantageous embodiment, the filled cavity, does not result. Even the normal lamellar sleeve mentioned in this German patent document does not in any way allow sufficient lashing of the core to prevent the uranium from swelling during irradiation. In addition, there is no reference in this publication to the use of a separate corrosion-resistant middle layer which exerts or transfers this clamping. ^v

Ziel der Erfindung ist die Schaffung eines Brennstoffelementes, das bei geringster Neutronenabsorption eine möglichst hohe Festigkeit und Maßhaltigkeit sowie — falls erforderlich — eine möglichst hohe Korrosionsbeständigkeit zeigt: .The aim of the invention is to create a fuel element which has the lowest possible neutron absorption the highest possible strength and dimensional accuracy and - if necessary - the highest possible corrosion resistance indicates: .

Das Brennstoffelement der eingangs genannten Art zeichnet sich erfindungsgemäß dadurch aus, daß der Hohlraum zentral in der Längsachse des Brennstoffkernes angeordnet ist und 5 bis 15°/„ des Gesamtvolumens des Brennstoffelementes ausmacht, daß der Brennstoffkern aus Uranmetall, das 200 bis 500 ppm Eisen und 500 bis 1200 ppm Aluminium enthält und /i-abgeschreckt und α-vergütet ist, besteht, daß die Zwischenschicht entweder aus einer Legierung von Uran mit 30 bis 60 Gewichtsprozent Zr oder 1 bis 25 Gewichtsprozent Mo oder Nb oder 50 bis 95 Gewichtsprozent Al, oder aus mit Aluminiumoxyd dispersionsverfestigtem Uran und die äußere Hülse aus einer korrosionsbeständigen Zirkonlegierung bestehen. Die /9-Abschreckung erfolgt von etwa 750⁰C und die «-Vergütung einige Stunden bei 55O⁰C. Hierbei wird die Kornstruktur verfeinert und regellos gemacht. The fuel element of the type mentioned is characterized according to the invention in that the cavity is arranged centrally in the longitudinal axis of the fuel core and makes up 5 to 15% of the total volume of the fuel element contains up to 1200 ppm aluminum and / i-quenched and α-tempered, the intermediate layer consists either of an alloy of uranium with 30 to 60 percent by weight Zr or 1 to 25 percent by weight Mo or Nb or 50 to 95 percent by weight Al, or from with aluminum oxide dispersion-strengthened uranium and the outer sleeve made of a corrosion-resistant zirconium alloy. The / 9-deterrence is from about 750 ⁰ C and the "-multicoating few hours at 55O ⁰ C. Here, refines the grain structure and made randomly.

Das erfindungsgemäße Brennstoffelement läßt sich in druckwasser-, nebel- oder wasserdampfgekühlten Reaktoren einsetzen und weitgehend abbrennen. Für organisch gekühlte Reaktoren kann es leicht modifiziert werden. Bei einer bevorzugten Ausführungsform besteht der Brennstoffkern aus Uranmetall, welches etwa 400 ppm Eisen und etwa 700 ppm Aluminium enthält, und die Zwischenschicht aus einer Uranlegierung enthält 45 bis 47 Gewichtsprozent Zirkon und die äußere Hülse besteht aus einer Zirkonlegierung mit 1,2 bis 1,7 Gewichtsprozent Sn, 0,07 bis 0,2 Gewichtsprozent Fe, 0,05 bis 0,15 Gewichtsprozent Cr und 0,03 bis 0,08 Gewichtsprozent Ni. Der zentral in der Längsachse des Brennstoffkernes angeordnete Hohlraum beträgt vorzugsweise etwa 7°/„ des Uranvolumens.The fuel element according to the invention can be cooled with pressurized water, fog or steam Use reactors and burn them down to a large extent. It can be slightly modified for organically cooled reactors will. In a preferred embodiment, the fuel core consists of uranium metal, which contains about 400 ppm iron and about 700 ppm aluminum, and the intermediate layer of one Uranium alloy contains 45 to 47 weight percent zirconium and the outer sleeve is made of a zirconium alloy with 1.2 to 1.7 percent by weight Sn, 0.07 to 0.2 percent by weight Fe, 0.05 to 0.15 percent by weight Cr and 0.03 to 0.08 weight percent Ni. The one arranged centrally in the longitudinal axis of the fuel core The cavity is preferably about 7% of the uranium volume.

Als Einfassung des Uranmetallkernes ist eine Zwischenschicht aus einer Uranlegierung vorgesehen, um dem Brennstoff erhöhte Festigkeit, Korrosionsbeständigkeit und Einspannung zu erteilen. Zwei Materialtypen werden für die Zwischenschicht in Betracht gezogen:An intermediate layer made of a uranium alloy is provided to surround the uranium metal core, to give the fuel increased strength, corrosion resistance and restraint. Two Types of materials are considered for the intermediate layer:

1) Ein Materialtyp, bei dem die Schciht ziemlich fest ist, jedoch begrenzte Duktilität hat, beispielsweise1) A type of material where the layer is pretty tight but has limited ductility, for example

, Uran mit 30 bis 60 Gewichtsprozent Zirkon., Uranium with 30 to 60 percent by weight zirconium.

2) ein zweiter Materialtyp, bei dem die Schicht extrem duktil ist, beispielsweise Al mit 5 bis 15 Gewichtsprozent Uran.2) a second type of material in which the layer is extremely ductile, for example Al with 5 to 15 percent by weight Uranium.

Auf diese Weise wird ein Zwei-Komponenten-Brennr Stoffelement erhalten, das einen besseren Neutronenhaushalt hat als jedes bekannte Ein-Komponenten-Brennstoffelement mit ähnlicher Schwell- und Korrosionsfestigkeit. Geeignete Uranlegierungen für die Zwischenschicht enthalten ein Element aus der Gruppe Zirkon, Molybdän, Niob und Aluminium. Zirkon und Aluminium sind die bevorzugten Elemente, und die benötigten Konzentrationen betragen etwa 30 bis 60 Gewichtsprozent Zirkon und 50 bis 95% Aluminium. Die Konzentrationen der Molybdän- und Nioblegierungen sind auf etwa 1 bis 25 Gewichtsprozent, vorzugsweise 1 bis 10 Gewichtsprozent, beschränkt, weil sie einen höheren Einfangquerschnitt haben, und* der bevorzugte Bereich für Aluminium beträgt 85 bis 95 Gewichtsprozent. Die Menge der Legierung, ihre Konzentration und die Schichtdicke kann weitgehend je nach dem Verwendungszweck variieren und ebenso nach den nuklearen, physikalischen und korrosiven Eigenschaften der Legierung.In this way a two-component fuel element is obtained that has a better neutron balance Has than any known one-component fuel element with similar swelling and corrosion resistance. Suitable uranium alloys for the intermediate layer contain one element from the group Zirconium, molybdenum, niobium and aluminum. Zircon and aluminum are the preferred elements, and those required concentrations are about 30 to 60 percent by weight zirconium and 50 to 95% aluminum. The concentrations of molybdenum and niobium alloys are about 1 to 25 percent by weight, preferably 1 to 10 percent by weight, limited because they have a higher capture cross-section, and * the preferred range for aluminum is 85 to 95 weight percent. The amount of alloy, theirs Concentration and the layer thickness can vary widely depending on the intended use and the same according to the nuclear, physical and corrosive properties of the alloy.

Je nach dem Verwendungszweck kann der Anteil der Zwischenschicht am Gesamtvolumen des Brennstoffelementes erheblich variieren. Für Brennstoffelemente mit kleinem Durchmesser beträgt der Anteil der Zwischenschicht gewöhnlich etwa 15 bis 30 Volumprozent des Metallkerns und die Schichtdicke etwa 0,1 cm. Da jedoch die Abhängigkeit der Elektroenergiekosten von der Schichtdicke klein ist, entscheidet die Zuverlässigkeit der Konstruktion über die Schichtdicke. Die Enden des Urankernes und der Zwischenschicht werden mit Legierungsscheiben oder -endplatten verbunden, um die Kapsel zu vervollständigen.Depending on the intended use, the proportion of the intermediate layer in the total volume of the fuel element vary considerably. For fuel elements with a small diameter, the proportion of the intermediate layer is usually about 15 to 30 volume percent of the metal core and the layer thickness about 0.1 cm. However, since the dependency of the electrical energy costs on the layer thickness is small, the reliability is decisive the construction via the layer thickness. The ends of the uranium core and the intermediate layer are connected with alloy washers or end plates to complete the capsule.

Für solche Einsatzzwecke, bei denen Maßhaltigkeitgefordert wird, Wasserkorrosionsfestigkeit jedoch nicht wichtig ist, beispielsweise bei einem organisch gekühlten Reaktor, kann eine modifizierte Konstruktion angewandt werden, bei der die Verfestigung des äußeren Teiles des eingestellten Uranbrennstoffes unter Verwendung von Legierungen für die Zwischenschicht erreicht wird, die nicht gegen eine Korrosion durch Wasser hochbeständig sind, oder durch Dispersionsverfestigung einer Oberflächenschicht des Urans mit Pulver oder Spänen von Aluminiumoxyd. Beispiele für die nicht korrosionsfesten Legierungen, die hier verwendet werden können, sind Uranlegierungen mit kleinen Mengen Molybdän und/oder Niob (1 bis 3 Gewichtsprozent) oder Aluminium (50 bis 30 Gewichtsprozent).For those uses where dimensional accuracy is required, but water corrosion resistance is not important, for example in the case of an organically cooled reactor, a modified design can be used be used, in which the solidification of the outer part of the set uranium fuel is achieved using alloys for the intermediate layer that are not resistant to corrosion are highly resistant by water, or by dispersion strengthening of a surface layer of the Uranium with powder or shavings of aluminum oxide. Examples of the non-corrosion-resistant alloys, which can be used here are uranium alloys with small amounts of molybdenum and / or niobium (1 to 3 percent by weight) or aluminum (50 to 30 percent by weight).

Zur Erzielung von Korrosionsfestigkeit und zusätzlicher Festigkeit ist eine äußere Verkleidung oder Hülse vorgesehen. Die äußere Hülse besteht aus einer korrosionsfesten Zirkonlegierung, vorzugsweise einer Legierung, die aus 1,2 bis 1,7 Gewichtsprozent Zinn, 0,07 bis 0,2 Gewichtsprozent Eisen, 0,05 bis 0,15 Gewichtsprozent Chrom, 0,03 bis 0,08 Gewichtsprozent Nickel, maximal 1400 ppm Sauerstoff, insgesamt 0,18 bis 0,38 Gewichtsprozent Fe + Cr + Ni und als Rest aus Zirkon und Verunreinigungen bestellt. Auch die folgenden Zirkonlegierungen sind geeignet:To achieve corrosion resistance and additional strength, an outer cladding or Sleeve provided. The outer sleeve is made of a corrosion-resistant zirconium alloy, preferably one Alloy composed of 1.2 to 1.7 percent by weight tin, 0.07 to 0.2 percent by weight iron, 0.05 to 0.15 percent by weight Chromium, 0.03 to 0.08 percent by weight nickel, maximum 1400 ppm oxygen, total 0.18 up to 0.38 percent by weight Fe + Cr + Ni and the remainder made up of zirconium and impurities. Also the the following zirconium alloys are suitable:

Zirkon mit etwa 2,5 Gewichtsprozent Niob, und eine Zirkonlegierung aus 1,20 bis 1,70 Gewichtsprozent Zinn, 0,18 bis 0,24 Gewichtsprozent Eisen, Gesamt-Fe + Cr = 0,28 bis 0,37 Gewichtsprozent, 0,07 bis 0,13 Gewichtsprozent Chrom, 1000 bis 1400 ppm Sauerstoff, Rest Zr und Verunreinigungen.Zircon with about 2.5 percent by weight of niobium, and a zirconium alloy of 1.20 to 1.70 percent by weight Tin, 0.18 to 0.24 weight percent iron, total Fe + Cr = 0.28 to 0.37 weight percent, 0.07 to 0.13 percent by weight chromium, 1000 to 1400 ppm oxygen, the remainder Zr and impurities.

Bei der Bestrahlung der Brennstoffelemente werden Dimensionsveränderungen vermieden durch die Umspannung des Kerns durch die beiden äußeren Schichten, die jedes etwa auftretende Schwellen in den zentralen Hohlraum zwingen. Das strahlungsinduzierte Schwellen von nicht eingespanntem eingestelltem Uranmetall beträgt 16 Volumprozent auf 1 Atomprozent Abbrand bei 575° C. Sollte ein Hülsendefekt auftreten, ist die Korrosionsfestigkeit der Uranlegierung gegen'Wasser mit hoher Temperatur gut, es kann aber eine begrenzte Korrosion stattfinden, so daß ein Monitor-Signal ausgelöst werden kann, welches auf den Fehler hinweist. Die Korrosionsgeschwindigkeit von U-Uran mit 45 Gewichtsprozent Zirkon und Aluminium mit 10 Gewichtsprozent Uran in Wasser von 300⁰C ist etwa 0,1 bzw. 50 mg pro cm² pro Stunde, verglichen mit > 10⁴ mg/cm²/h für Uranmetall. Der Außendurchmesser des Brennstoffelementes, die Dicke der Spännkapsel und die Größe des zentralen Hohlraumes können je nach den Bedingungen des betreffenden Reaktors beträchtlich variieren. Eine niedrigere konkurrierende Neutronenabsorption wird erreicht, als es mit einem Ein-Komponenten-Brennstoffelement von ähnlichem Korrosions- und Schwellverhalten möglich ist. ' ' ,When the fuel elements are irradiated, dimensional changes are avoided by stretching the core through the two outer layers, which force any swelling that may occur into the central cavity. The radiation-induced swelling of unrestrained uranium metal is 16 percent by volume to 1 atomic percent burn-off at 575 ° C. If a sleeve defect occurs, the corrosion resistance of the uranium alloy against water at high temperatures is good, but limited corrosion can take place, so that a monitor Signal can be triggered, which indicates the error. The rate of corrosion of uranium with 45 percent by weight zirconium and aluminum with 10 percent by weight uranium in water at 300 ^° C. is about 0.1 and 50 mg per cm ² per hour, respectively, compared to> 10 ⁴ mg / cm ² / h for uranium metal . The outside diameter of the fuel element, the thickness of the chip capsule and the size of the central cavity can vary considerably depending on the conditions of the reactor concerned. A lower competitive neutron absorption is achieved than is possible with a one-component fuel element with similar corrosion and swelling behavior. '',

Die Brennstoffelemente können nach einem oder mehreren der folgenden Verfahren hergestellt werden:The fuel elements can be manufactured by one or more of the following processes:

1) Gemeinsames Strangpressen bei einer einzigen Temperatur oder bei mehreren verschiedenen Temperaturen. Diese Methode ist wirtschaftlich und technisch die interessanteste.1) Co-extrusion at a single temperature or several different ones Temperatures. This method is the most interesting economically and technically.

2) Individuelle Bearbeitung der Teile und Zusammenbau mit Schrumpfsitz. Ein inniger mechanischer Kontakt wird auf diese Weise erzielt, der die Temperatur des zentralen Urans herabsetzt.2) Individual processing of the parts and assembly with a shrink fit. An intimate mechanical one Contact is achieved in this way which lowers the temperature of the central uranium.

3) Individuelle Bearbeitung der Teile und Zusammenbau unter Diffusionsverbindung. Die Diffusionsverbindung ermöglicht es, die Temperaturgradienten an den Zwischenflächen auf ein Minimum herabzusetzen.3) Individual processing of the parts and assembly under diffusion bonding. The diffusion connection enables the temperature gradients at the interfaces to be reduced to a minimum.

4) Gemeinsames Strangpressen von Zwischenschicht und Hülse und Eingießen eines zentralen Urankernes in die Einheit. Nach diesem Verfahren erhält man ein verbundenes Brennstoffelement, ohne daß man bei mehreren verschiedenen Temperaturen Strangpressen muß.4) Joint extrusion of intermediate layer and sleeve and pouring in of a central uranium core into the unity. This procedure results in a connected fuel element, without having to extrude at several different temperatures.

5) Ummantelung des Urankerns mit der Zwischenschicht durch Strangpressen; diese Einheit wird dann durch Gleitsitz in die Hülse aus Zirkonlegierung eingepaßt.5) sheathing of the uranium core with the intermediate layer by extrusion; this unit will then fitted into the zirconium alloy sleeve by sliding fit.

Die natürlich auftretende Mischung von Uran-Isotopen wird normalerweise verwendet, obwohl auch angereichertes Uran für eine oder beide Brennstoffschichten benutzt werden kann, wenn dies gewünscht wird.The naturally occurring mixture of uranium isotopes is usually used, though too enriched uranium for one or both fuel layers can be used if so desired.

Die Erfindung ist im nachstehenden an Hand von Ausführungsbeispielen näher erläutert.The invention is explained in more detail below on the basis of exemplary embodiments.

1. Beispiel1st example

Uranmetall wird durch Zugabe von -HX) ppm Fe und 700 ppm Al zur Schmelze eingestellt. Das eingestellte Metall wird zusammen mit einer Legierung von Uran und 45 Gewichtsprozent Zirkon sowie mit einerUranium metal is adjusted to the melt by adding -HX) ppm Fe and 700 ppm Al. The set Metal is combined with an alloy of uranium and 45 weight percent zircon as well as with a

Zirkonlegierung, bestehend aus 1,2 bis 1,7 Gewichtsprozent Zinn, 0,07 bis 0,2 Gewichtsprozent Eisen, 0,05 bis 0,15 Gewichtsprozent Chrom, 0,03 bis 0,08 Gewichtsprozent Nickel, maximal 1400 ppm Sauerstoff, insgesamt0,18bis0,38 Gewichtsprozent Fe + Cr+ Ni und als Rest Zirkon und Verunreinigungen, bei etwa 650⁰C stranggepreßt. Der Strang sollte bis in den /5-Bereich (etwa 750⁰C) erhitzt, mit Wasser abgeschreckt und mehrere Stunden bei etwa 550° C vergütet werden, um die Uranstruktur zu verfeinern und unregelmäßig zu machen, etwas von den Einstellzusätzen ausfällen und das Uran-Zirkonium in den e-Zustand überführen.Zirconium alloy, consisting of 1.2 to 1.7 percent by weight tin, 0.07 to 0.2 percent by weight iron, 0.05 to 0.15 percent by weight chromium, 0.03 to 0.08 percent by weight nickel, a maximum of 1400 ppm oxygen, a total of 0 , 18bis0,38 weight percent Fe + Cr + Ni, and the balance being zirconium and impurities extruded at about 650 ⁰ C. The strand should be up in the / 5-region (about 750 ⁰ C.), quenched with water and annealed at about 550 ° C for several hours to refine the uranium structure and to make irregular, precipitating some of the Einstellzusätzen and the uranium -Convert zirconium into the e-state.

' 2. Beispiel ''2nd example'

Uranmetall wird durch Zugabe von 400 ppm Fe und 700 ppm Al zur Schmelze eingestellt. Das eingestellte Metall wird dann bis zum /3-Bereich (etwa 750° C) erhitzt, mit Wasser abgeschreckt und mehrere Stunden bei etwa 55O°C vergütet, um die Uranstruktur zu verfeinern und unregelmäßig zu machen und etwas von den Einstellzusätzen auszufällen. Das Uran wird durch Strangpressen bei etwa 525° C mit einer Legierung aus Aluminium und 10 Gewichtsprozent Uran" ummantelt.Uranium metal is adjusted to the melt by adding 400 ppm Fe and 700 ppm Al. The set Metal is then up to the / 3 range (about 750 ° C) heated, quenched with water and tempered for several hours at about 550 ° C to refine the uranium structure and to make irregular and to precipitate some of the adjustment additives. The uranium is through Extrusion at about 525 ° C with an alloy of aluminum and 10 percent by weight uranium "coated.

Dieser Stab wird dann mit Gleitsitz in eine Hülse aus einer Zirkonlegierung, bestehend aus 1,2 bis 1,7 Gewichtsprozent Zinn, 0,07 bis 0,2 Gewichtsprozent Eisen, 0,05 bis 0,15 Gewichtsprozent Chrom, 0,03 bis 0,08 Gewichtsprozent Nickel, maximal 1400 ppm Sauerstoff, insgesamt 0,18 bis 0,38 Gewichtsprozent Fe + Cr + Ni und als Rest Zirkon und Verunreinigungen/eingepaßt. Der Durchmesser des fertigen Brennstoffstabes ist 1,25 cm, während die Durchmesser des Hohlraumes, des inneren Urankern.es und der äußeren Schicht aus Uranlegierung etwa 0,4, 1,28 bzw. 1,45 cm betragen. Die Brennstoffstäbe werden auf Längen von 48,3 cm geschnitten und zu einem· Bündel von 19 Elementen angeordnet, (z. B. die für den NPD-Rolphton-Reaktor). Bündel mit 22 Elementen von kleinerem Durchmesser wären sogar noch günstiger. Die metallurgischen Bindungen zwischen dem Urankern und den Schichten aus den Uranlegierungen in diesen Beispielen sind wenigstens ebenso gut wie zwischen dem Uran und einer Zirkonlegierung, bestehend aus 1,2 bis 1,7 Gewichtsprozent Zinn, 0,07 bis 0,2 Gewichtsprozent Eisen, 0,05 bis 0,15 Gewichtsprozent Chrom, 0,03 bis 0,08 Gewichtsprozent Nickel, maximal 1400 ppm Sauerstoff, insgesamt 0,18 bis 0,38 Gewichtsprozent Fe + Cr + Ni und als Rest Zirkon und Verunreinigungen. Die Zwischenschicht aus Uranlegierung kann je nach dem Anwendungszweck gegebenenfalls mit der Hülse aus der obengenannten Zirkonlegierung verbunden werden.This rod is then slid into a sleeve made of a zirconium alloy consisting of 1.2 to 1.7 percent by weight Tin, 0.07 to 0.2 percent by weight iron, 0.05 to 0.15 percent by weight chromium, 0.03 to 0.08 percent by weight nickel, a maximum of 1400 ppm oxygen, a total of 0.18 to 0.38 percent by weight Fe + Cr + Ni and the remainder zircon and impurities / fitted. The diameter of the finished fuel rod is 1.25 cm, while the diameter of the cavity, the inner uranium core.es and the outer The uranium alloy layer should be about 0.4, 1.28 and 1.45 cm, respectively. The fuel rods are cut to lengths of 48.3 cm cut and arranged in a bundle of 19 elements (e.g. those for the NPD Rolphton reactor). Bundles of 22 smaller diameter elements would be even cheaper. The metallurgical Bonds between the uranium core and the uranium alloy layers in these examples are at least as good as between the uranium and a zirconium alloy consisting of 1.2 to 1.7 percent by weight Tin, 0.07 to 0.2 percent by weight iron, 0.05 to 0.15 percent by weight chromium, 0.03 to 0.08 percent by weight nickel, a maximum of 1400 ppm oxygen, a total of 0.18 to 0.38 percent by weight Fe + Cr + Ni and the balance zirconium and impurities. The uranium alloy intermediate layer can depending on the intended use, possibly connected to the sleeve made of the above-mentioned zirconium alloy will.

3. B e i s ρ i e 1
Uran Zirkon3. B is ρ ie 1
Uranium zircon

a) Testproben wurden hergestellt, indem unter dem Lichtbogen Uranmetall in ein äußeres Gehäuse aus einer Legierung von Uran mit 47 Gewichtsprozent Zirkon eingegossen wurde, so daß eine metallurgische Bindung entstand. Das offene Ende wurde durch Auflöten eines Stopfens aus einer Legierung von Uran mit 47 Gewichtsprozent Zr verschlossen, wobei eine für das Löten einer Zirkonlc-giei ung der nachfolgend genannten Zusammensetzung entwickelte Technik angewandt wurde. Diese Probe wurde dann mit GIcitsitz in eine Hülse aus einer Zirkonlegierung der bereits in den anderen Beispielen verwendeten Art eingeschoben und es wurden Endstopfen aus derselben Zirkonlegierung aufgelötet, um ein abgeschlossenes EIement von 5 cm Länge und 2 cm Durchmesser zu bilden. .a) Test samples were prepared by placing under the arc uranium metal in an outer case from an alloy of uranium with 47 weight percent zirconium was poured, so that a metallurgical bond was created. The open end was made by soldering an alloy plug sealed by uranium with 47 percent by weight Zr, one for soldering a zirconium casting The technique developed in accordance with the following composition was used. This specimen was then placed in a zirconium alloy sleeve that was already in the other examples used and there were end plugs made of the same zirconium alloy soldered to form a self-contained element 5 cm in length and 2 cm in diameter form. .

b) Proben der Legierung von Uran mit 47 Gewichtsprozent Zirkon von ähnlichen Abmessungen wurden in 300⁰C heißem Wasser auf ihre Korrosion untersucht, und zwar sowohl unverkleidit als auch mit einer 0,060 cm dicken beschädigten Kapsel aus der obengenannten Zirkonlegierung. Die unverkleidete Probe aus Uran mit 47 Gewichtsprozent Zirkon korrodierte gleichförmig ohneb) Samples of the alloy of uranium with 47 percent by weight zirconium of similar dimensions were ^{examined for their corrosion in hot water at 300 °} C., both uncovered and with a 0.060 cm thick damaged capsule made of the above-mentioned zirconium alloy. The bare sample of uranium with 47 weight percent zirconia corroded uniformly without

¹^ Lochbildung und mit einer Geschwindigkeit von 0,1 mg/cm²/h. Die Probe, die in die beschädigte Kapsel aus der genannten Zirkonlegierung eingeschlossen war, zeigte nach 360 Stunden bei 300⁰C kaum eine sichtbare Veränderung. In den Ab- ¹ ^ hole formation and at a rate of 0.1 mg / cm ² / h. The sample was included in the damaged capsule from said zirconium alloy, exhibited after 360 hours at 300 ⁰ C little visible change. In the

messungen war die Kapsel um ungefähr 0,001 cm angeschwollen, jedoch konnten keine Anzeichen einer Hydrid-Bildung in der Kapsel aus der obengenannten Zirkonlegierung festgestellt werden.measurements, the capsule was swollen by approximately 0.001 cm, but there was no evidence hydride formation in the capsule made of the above-mentioned zirconium alloy can be observed.

4. B e i s ρ i e 1
Aluminium-Uran4. B is ρ ie 1
Aluminum uranium

Eine Probe (4,5 cm Länge und 0,5 cm Durchmesser) aus einer Legierung von Aluminium mit 10 Gewichtsprozent Uran wurde unverkleidet 30 Minuten in 300⁰C heißem Wasser geprüft. Die Probe zeigte eine Korrosionsgeschwindigkeit von etwa 50, mg/cm²/h. Ein 4-stündiger Defekt-Test in 300⁰C heißem Wasssr, der mit einer ähnlichen, jedoch mit 0,030 cm dicken Zirkonlegierung, bestehend aus 1,2 bis 1,7 Gewichtsprozent Zinn, 0,07 bis 0,2 Gewichtsprozent Eisen, 0,05 bis 0,15 Gewichtsprozent Chrom, 0,03 bis 0,08 Gewichtsprozent Nickel, maximal 1400 ppm Sauerstoff, insgesamt 0,18 bis 0,38 Gewichtsprozent Fe+ Cr+ Ni und als Rest Zirkon und Verunreinigungen, ummantelten Probe durchgeführt, ergab die Bildung von kurzen Aufspaltungen, und eine kleine Ausbauchung in der Hülse. Die Untersuchung eines Querschnittes dieses Elementes zeigte, daß eine weniger als 0,1 cm dicke Kapsel von Aluminium mit io Gewichtsprozent Uran angemessen ist, um bei der obigen Ausführungsform Nr. 2, einen etwa 4-stündigen Schutz zu erreichen.A sample (4.5 cm in length and 0.5 cm in diameter) made of an alloy of aluminum with 10 percent by weight of uranium was ^{tested uncovered in 300 °} C. hot water for 30 minutes. The sample showed a corrosion rate of about 50 mg / cm ² / h. A 4-hour defect test in 300 ⁰ C hot water, which was carried out with a similar, but 0.030 cm thick zirconium alloy, consisting of 1.2 to 1.7 percent by weight tin, 0.07 to 0.2 percent by weight iron, 0, 05 to 0.15 percent by weight chromium, 0.03 to 0.08 percent by weight nickel, a maximum of 1400 ppm oxygen, a total of 0.18 to 0.38 percent by weight Fe + Cr + Ni and the remainder zirconium and impurities, the coated sample carried out showed the formation of short splits, and a small bulge in the pod. Examination of a cross-section of this element showed that a capsule less than 0.1 cm thick of aluminum containing 10% by weight of uranium is adequate to provide approximately 4 hours of protection in Embodiment 2 above.

Claims

Patent claims:

1. Fuel element for nuclear reactors, in which a shell consisting of an outer metallic sleeve and an intermediate layer containing uranium encloses a fuel core made of a uranium alloy and a cavity, characterized in that the cavity is arranged centrally in the longitudinal axis of the fuel core and 5 to 15 ° / ₀ of the total • represents the volume of the fuel element that the fuel core of uranium metal which 200 to 500 ppm of iron and 500 to 1200 ppm of aluminum containing and / i-quenched UN3 <\ - tempered "is consists in that the intermediate layer either from an alloy of uranium with 30 to CiO weight percent Zr or 1 to 25 weight percent Mo or Nb or 50 to 95 weight percent Al, or from ^: with aluminum

Miniumoxide dispersion-strengthened uranium and the outer sleeve made of a corrosion-resistant Zirconium alloy.

2. Fuel element according to claim 1, characterized in that the fuel core is uranium metal with about 400 ppm iron and about 700 ppm aluminum that the intermediate layer contains a uranium alloy with 45 to 47 weight percent zirconium and the outer sleeve made of a zirconium alloy with 1.2 to 1.7 percent by weight Sn, 0.07 to 0.2 percent by weight Fe, 0.05 to 0.15 percent by weight Cr and 0.03 to 0.08 weight percent Ni.

3. Fuel element according to claim, characterized characterized in that the intermediate layer consists of an aluminum alloy with 10 percent by weight is replaced. ,

4. Fuel element according to claims 1 to 3, characterized in that the fuel core and the intermediate layer are connected by end plates. -

5. Fuel element according to claims 1 to 4, characterized in that the intermediate layer is about 15 to 30 percent by volume of the fuel core.

6. Method of manufacturing a fuel element according to claims 1 to 5, characterized in that the fuel core and the two cladding layers are extruded together.

7. A method for producing a fuel element according to claims 1 to 5, characterized characterized in that the two covering layers are extruded together and the fuel core is poured into the extrusion.

8. Method of manufacturing a fuel element according to the demands! to 5, characterized in that the intermediate layer and the Fuel core manufactured by co-extrusion and incorporated and as a whole into the outer sleeve to be fitted with a sliding fit.

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