DE1439836A1 - Nuclear fuel - Google Patents
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Description
Abs.ι Patentanwalt Dipl.-Ing.SCHUBERT, 59 Siegen (Weetf.), Paragraph ι Patent Attorney Dipl.-Ing.SCHUBERT, 59 Siegen (Weetf.),
■ 13. August 1964■ August 13, 1964
64 11? Dr. Btt/Sehm64 11? Dr. Btt / Sehm
United Kingdom Atomic Energy Authority, Patents Branch, 11-12, Chalea II Street, London, SW 1, EnglandUnited Kingdom Atomic Energy Authority, Patents Branch, 11-12, Chalea II Street, London, SW 1, England
diese Anmeldung wird die Priorität aus der "britischen Patentanmeldung Hr. 32 846/63 vom 20. August 1963 beansprucht. this application is claimed priority from British patent application Hr. 32846/63 of August 20, 1963.
Die Erfindung bezieht sich auf Kernbrennstoff materialien und betrifft insbesondere Kernbrennstoffmaterialien, die "brenn bare Gifte" enthalten.The invention relates to nuclear fuel materials and, more particularly, relates to nuclear fuel materials containing "combustible poisons" .
Der Ausdruck "brennbare Gifte", wie er hier gebraucht wird, bezieht sich auf Materialien, die einen vergleichsweise großenAs used herein, the term "combustible poisons" refers to materials that are relatively large in size
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MeutrQnen-Einfangqruer schnitt besitzen und die absichtlich Keriibrennst off mat erialien zugesetzt werden, um deren Raktionsfähigkeit zu bremsen und während des normalen Betriebes als Langzeit-Seaktionsregler zu dienen. Die Konzentration eines "brennbaren Giftes" wird nach und naeii durch nukleare Umwandlung infolge des leutronenbeschusses des Giftes und des Kernbrennstoffs, in den es enthalten ist? vermindert," "und somit verschafft dieser Effekt einen Aufbrennausgleich /burn-up compensation/.They have a cross-section that has been cut and the fuel is deliberately added in order to slow down their ability to react and to serve as a long-term reaction regulator during normal operation. The concentration of a "flammable poison" is gradually increased by nuclear conversion as a result of neutron bombardment of the poison and the nuclear fuel in which it is contained . reduced, "" and thus this effect provides a burn-up compensation /.
Es ist früher schon vorgesehlagen worden, als brennbares Gift Bor zu verwenden, und zwar durch Einbringen einer Borverbindung, beispielsweise eines Borids, in das Kernbrennst of fmaterial. Bor-10 besitzt einen hohen leutronen-Einfangquerschnitt (C"= 4-017 barn), und somit vermindert eine kleine Menge eines borhaltigen Materials die Reaktionsfreudigkeit des Brennstoffs beträchtlich.It has previously been suggested to use boron as a flammable poison by introducing a boron compound, for example a boride, in the nuclear fuel of fmaterial. Boron-10 has a high neutron capture cross-section (C "= 4-017 barn), and thus a small amount of one diminishes boron-containing material, the reactivity of the fuel considerably.
ifeutronenbesohuß des Bors wirkt sich in einer Bildung von Helium und Lithium aus infolge der Kernreakti-onoifeutronenbesohuß of boron has an effect in the formation of Helium and lithium out as a result of the nuclear reaction- ono
B10 ( n,QL} Ll7 B 10 ( n, QL} Ll 7
Auf diese Weise nimmt die Menge des anwesenden Bors ab, aber die Reaktionsfreudigkeit des Brennstoffs bleibt möglicherweise unverändert, weil die Menge des Kernbrennstoffmaterials ebenfalls in einem Verhältnis abnimmt, das annähernd proportional dem Ver-This way, the amount of boron present decreases, but the reactivity of the fuel may remain unchanged because the amount of the nuclear fuel material also decreases in a ratio that is approximately proportional to the
♦"♦ "
hältnis ist, in dem der Borgehalt sich vermindert. Das Lithiumratio is in which the boron content is reduced. The lithium
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U39636U39636
und das Helium (aus den OC-TeHohen) , die durch den Ueutronenbeschuß des Bors anfallen, haben geringe Eirifangquer schnitte (jeweils O" = 0,036 und 0 barn) und besitzen daher nach ihrer Bildung keine Wirkung auf die Reaktionsfreudigkeit des Brennstoffs. Die Verwendung des Bors als brennbares Gift hat den Nachteil, daß die Bildung von gasförmigem Helium aus der (n,ot) Reaktion des Bors ein Aufblähen des Kernbrennstoffs bewirkt, und es ist unschwer einzusehen, daß dies zum Bruch der Brennstoffhülsen führen kann und zum nachfolgenden Entweichen von Spaltprodukten in das Reaktorkühlmittel, was unerwünscht ist·and the helium (from the OC-TeHohen), which are produced by the U-neutron bombardment of the boron, have small egg-catching cross-sections (respectively O " = 0.036 and 0 barn) and therefore have no effect on the reactivity of the fuel after their formation As a flammable poison, boron has the disadvantage that the formation of gaseous helium from the (n, ot) reaction of boron causes the nuclear fuel to expand, and it is easy to see that this can lead to the breakage of the fuel sleeves and the subsequent escape of fission products into the reactor coolant, which is undesirable
Gegenstand der Erfindung ist ein Kernbrennstoffmaterial, das Hafnium oder eine seiner Verbindungen als brennbares Gift enthält.The invention relates to a nuclear fuel material, which contains hafnium or one of its compounds as a flammable poison.
Es muß indessen beachtet werden, daß die vorliegende Erfindung nicht die Verwendung von Hafniumborid einschließt, weil in einem solchen Material das Borisotop 10 der eigentliche Giftstoff wäre, denn es hat einen beträchtlich größeren Einfangquerschnitt als Hafnium (C= 4017 barn bzw. 101 barn).It must be noted, however, that the present invention does not include the use of hafnium boride because In such a material, the borisotope 10 would be the actual toxin, because it has a considerably larger capture cross-section as hafnium (C = 4017 barn or 101 barn).
Es ist nötig, daß die hafniumhaltige Verbindung mit dem Brennmaterial verträglich sein muß, und daher sind die für die •erfindungsgemäße Anwendung vorzugsweisen Verbindungen Hafniumcarbid in carbidischen Brennstoffen und Hafniumdioxyd in oxydisohen Brennstoffen.It is necessary that the hafnium-containing compound with the Fuel must be compatible, and therefore the compounds preferred for use according to the invention are hafnium carbide in carbidic fuels and hafnium dioxide in oxidic fuels.
/. 9Π/. 9Π
Der Neutronen-Einfangquersohnitt von Hafnium hat eine starke Resonanz im Bereich von 1 "bis 10 eY, ähnlich den Reso-The hafnium neutron capture cross has a strong resonance in the 1 "to 10 eY range, similar to the resonance
25<3 2"55 nanzen, die die spaltbaren Materialien Pa und TJ und das bebrütbare Uranisotop U 5 zeigen. Daher ist Hafnium besonders für den Einsatz in ein heißes Neutronen-Reaktor-System. geeignet.25 <3 2 "55 nances that show the fissile materials Pa and TJ and the incubable uranium isotope U 5. Hafnium is therefore particularly suitable for use in a hot neutron reactor system.
In einen heißen Reaktor mit einer Moderatortemperatur von 5000O oder höher kann das Hafnium in einen plutoniumangereicherten Carbid-Brennstoff in einer Menge eingebracht werden, die für ein Pu : Hf-Atomverhältnis zwischen 1 : 5 und 1 ϊ 10 ausreicht. Im allgemeinen sollte genügend Hafnium in den Brennstoff eingearbeitet werden, daß ein Verhältnis spaltbare Atome zu Hafniumatomen im Bereich von etwa 1 : 5 bis 1 : 10 erhalten wird.In a hot reactor with a moderator temperature of 500 0 O or higher, the hafnium can be introduced into a plutonium-enriched carbide fuel in an amount which is sufficient for a Pu: Hf atomic ratio between 1: 5 and 1 10. In general, enough hafnium should be incorporated into the fuel so that a ratio of fissile atoms to hafnium atoms in the range of about 1: 5 to 1:10 is obtained.
Hafniumoarbid bildet mit Urancarbid eine vollständige Reihe fester Lösungen, und daher kann Hafniumcarbid leicht in jedem Yeäiältnis in Urancarbid eingearbeitet werden. Weil die so gebildeten festen Lösungen ähnliche Charakteristiken wie die bekannten festen Lösungen UC-ZrC besitzen, könnte deshalb UG-HfC als Anode einer nuklearen Diode in ähnlicher Weise wie UC-ZrC verwendet werden.Hafnium carbide forms a complete series with uranium carbide solid solutions, and therefore hafnium carbide can easily be incorporated into uranium carbide in any container. Because those so educated solid solutions have similar characteristics to the known solid solutions UC-ZrC, therefore UG-HfC can be used as the anode of a nuclear diode in a manner similar to UC-ZrC.
Weil Hafnium einen kleineren Neutronen-Einfangquerschnitt hat als Bor, ist es notwendig, höhere Anteile (bis herauf zu etwa 25 Gewichtsprozent) Hafnium anzuwenden, um die gleiche Wirkung auf die Reaktivität zu erhalten, wie diese vergleiche-, weise mit einer kleinen Menge (bis herauf zu 5 Gewichtsprozent)Because hafnium has a smaller neutron capture cross-section than boron, it is necessary to use higher proportions (up to about 25 percent by weight) of hafnium in order to achieve the same Effect on reactivity to be obtained as compared to this - with a small amount (up to 5 percent by weight)
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-5- ■ 1439636-5- ■ 1439636
""Bor erhalten wird. Die Anwendung solcher Mengen Hafnium als Gift in dem Brennstoff ist indessen vorteilhaft, weil sie su einer Verbesserung der physikalischen Eigenschaften des Systems führt, beispielsweise zu einem höheren Schmelzpunkt und vermehrter Härte."" Boron is obtained. The application of such amounts of hafnium as Poison in the fuel, however, is advantageous because it su leads to an improvement in the physical properties of the system, for example to a higher melting point and increased hardness.
Bin weiterer Vorteil, der durch die Verwendung von Hafnium als Gift verwirklicht wird, ist der, daß die Produkte des Neutroneneinfangs und der nachfolgende radioaktive Zerfall kein Wachsen verursacht, wie dies der Fall ist, wenn Bor als Gift angewendet wird. Die Produkte des Neutroneneinfangs'durch Hafnium sind hauptsächlich Tantal mit einer kleinen Menge Wolfram und einer vernaohlässigbaren Menge Rhenium, und diese Elemente besitzen einen vernachlässigbaren Neutronen-Absorptionseffekt und werden alle in das Gitter des Brennstoffs bis zu einer begrenzten Ausdehnung eingebaut, und daher kann die Umwandlung etwa der Hälfte der Hafniumatome in einem Garbidbrennstoff, der 10 Atomprozent Hafnium enthält, möglich sein ohne nennenswertes Wachsen. IAnother benefit realized by using hafnium as a poison is that the products of neutron capture and the subsequent radioactive decay does not cause growth, as does when boron is a poison is applied. The products of neutron capture by hafnium are mainly tantalum with a small amount of tungsten and a negligible amount of rhenium, and contain these elements have a negligible neutron absorption effect and will all be in the lattice of the fuel to a limited extent incorporated, and therefore the conversion can be about half the hafnium atoms in a carbide fuel that is 10 atomic percent Contains hafnium, may be possible without any appreciable growth. I.
Bin oarbidischetf Brennstoff der beschriebenen Type kann, wahlweise mit Plutoniumanreicherung, in einen gasgekühlten Hochtemperaturreaktor oder in einen gas- oder flüssigmetallgekühlten Diodenreaktor eingesetzt werden, wobei der Brennstoff (UO-HfG) die Anode der Diode in der letztgenannten Reaktortype bildet. In einem wasser- oder gasgekühlten Reaktorsystem können die Gar-A carbide fuel of the type described can optionally with plutonium enrichment, in a gas-cooled high-temperature reactor or in a gas or liquid metal-cooled diode reactor, whereby the fuel (UO-HfG) forms the anode of the diode in the latter type of reactor. In a water- or gas-cooled reactor system, the cooking
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r 6 -r 6 -
"bide iierkömml·icherweise in einer geeigneten metallischen Matrix dispergiert sein zwecks Bildung eines Cermet-Brennstoffs»"Both usually in a suitable metallic Dispersed matrix to form a cermet fuel »
Für einige Anwendungszwecke kann es wünschenswert sein,, einen oxydischen Brennstoff zu verwenden, der aus UO« oder (Pa,U)O„ mit einem Gehalt an HfO2 besteht, wenn auch ein. solcher Brennstoff eine niedrigere Wärmeleitfähigkeit besitzt als ein carbidischer Brennstoff. Ein oxydischer Brennstoff dieser Type ist besonders geeignet für den Einsatz in wasser- oder gasgekühlte Beaktorsysteme,,For some applications it may be desirable to use an oxidic fuel consisting of UO "or (Pa, U) O" with a content of HfO 2 , albeit one. such fuel has a lower thermal conductivity than a carbidic fuel. An oxidic fuel of this type is particularly suitable for use in water- or gas-cooled reactor systems.
Das Hafnium kann nur in angereicherten Brennstoffen als Grift verwendet werden, und in diesen können entweder die spaltbaren Isotope Uran 235 oder Plutonium 259 für Anreicherungsvorhaben benutzt werden. In einem Heißreaktor wird die Anreicherung etwa 5 Atoinprozent des gesamten anwesenden Kernmaterials nicht überschreiten. Der Ausdruck "Kernmaterial", wie er hierin gebraucht wird, schließt sowohl spaltbare als auch bebrütbare Materialien ein.The hafnium can only be used as a handle in enriched fuels, and in these either the fissile Isotopes uranium 235 or plutonium 259 are used for enrichment projects. The enrichment takes place in a hot reactor about 5 atomic percent of the total nuclear material present do not exceed. As used herein, the term "core material" includes both fissile and fissile incubable materials.
Es muß beachtet werden, daß die Menge des in dem Brennstoff enthaltenen Hafniums abhängig ist von einer Anzahl Faktoren von denen der wichtigste die Anreicherung des Brennstoffes ist. · Der Hafniumgehalt hängt auch in geringerem Ausmaß von der Näur des spaltbaren Isotops, das für die Anreicherung verwendet wurde ab, und für die Erreichung eines gegebenen Effektes auf die Reaktivität wird weniger Hafnium gebraucht, wenn mit Uran 235It must be noted that the amount of hafnium contained in the fuel depends on a number of factors the most important of which is the enrichment of the fuel. · The hafnium content also depends to a lesser extent on the acidity of the fissile isotope used for enrichment and for achieving a given effect on the Less hafnium is needed when reacting with uranium 235
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angereichert wurde als mit Plutonium 239.was enriched as with plutonium 239.
Die Menge des verwendeten Hafniums wird daher sehr weit in Abhängigkeit von der Art und Menge der Anreicherung variieren. Der maxiätetle Hafniumgehalt, der als "brennbares Gift eingearbeitet ist, wird in der Größenordnung von 33 $ der gesamten vorhandenen Metallatome, das heißt Hafnium + Plutonium + Uran, liegen, und dies würde in einem Plutonium-angereicherten Brennstoff mit einem Anreicherungsgrad von 5 # Plutonium und einem Pu : Hf-Atomverhältnis von 1 : 10 der Fall sein. Bin carbidiseher Brennstoff, der diesen Bedingungen genügt, würde eine Zusammensetzung in Gewichtsprozenten haben von:The amount of hafnium used will therefore vary very widely depending on the type and amount of enrichment. The maximum hafnium content, which is incorporated as a "flammable poison" will be on the order of $ 33 of the total metal atoms present, i.e. hafnium + plutonium + uranium, and this would be in a plutonium-enriched fuel with a degree of enrichment of 5 # plutonium and a Pu: Hf atomic ratio of 1: 10 may be the case. A carbide-like fuel that meets these conditions would be a composition in percent by weight of:
Kohlenstoff 5,2 #Carbon 5.2 #
Der entsprechende oxydische Brennstoff würde eine Zu sammensetzung haben vonThe corresponding oxidic fuel would have a composition of
Sauerstoff 12,7 #
Dies sind die Höchstgehalte an Hafnium in dem Brennstoff, undOxygen 12.7 #
These are the maximum levels of hafnium in the fuel, and
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der Hafniumgehalt kann tatsächlich noch beträchtlich geringer sein als diese, auch in einem Brennstoff, der den gleichen Anreicherungsgrad besitzt. So enthält ein oarbidischer Brennstoff mit einem Plutoniumanreicherungsgrad von 5 $a und einem Pu j Hf-Atomverhältnis von 1 i 7 weniger als 20 Gewichtsprozent Hafnium und hat eine Zusammensetzung in Gewichtsprozenten von:the hafnium content can actually be considerably lower than this, even in a fuel that has the same degree of enrichment. For example, an carbidic fuel with a plutonium degree of enrichment of 5 $ a and a Pu j Hf atomic ratio of 1 i 7 contains less than 20 percent by weight of hafnium and has a composition in percent by weight of:
Kohlenstoff 5,1 % Carbon 5.1 %
Mit einer geringeren Plutoniumanreicherung und einem geeigneten Verhältnis von Plutonium : Uran kann der Hafniumgehalt beträchtlich unter 10 Gewichtsprozent abfällen. So würde ein oxydischer Brennstoff mit'einer 3 #igen Plutoniumanreicherung und einem Pu : Hf-Verhältnis von 1:5 eine Zusammensetzung in Gewichtsprozent haben von:Having a lower enrichment of plutonium and an appropriate ratio of plutonium: Uranium the hafnium content can considerably waste under 10 weight percent. So would a oxidic fuel mit'einer 3 #igen plutonium enrichment and Pu: Hf ratio of 1: 5 to a composition in percent by weight have from:
Das erfindungsgemäße Brennmaterial kann nach einem bekann ten Verfahren hergestellt werden. - . ' The fuel according to the invention can be produced by a known method. -. '
. 9 . ' · 1439Ö36. 9 . '· 1439Ö36
Ein oxydisoher Brennstoff kann duroh Vermischen von Hafniumdioxydpulver mit dem nuklearen Oxyd in dem geforderten Ver hältnis, Verdichten des Gemisches und Sinterung des Festkörpers hergestellt werden. Wahlweise können die gemischten Oxyde durch Zugabe von Hafniuanitratlösung in der erforderlichen Menge zu einer üranylionen- und möglicherweise Plutonium (IV)ionen-enthaltenden Lösung, Zusammenfällung durch Zugabe von Ammoniak, Kalzinieren des Präzipitats, Verdichtung und Sinterung herge- f stellt werden. Oxide fuel can be produced by mixing hafnium dioxide powder with the nuclear oxide in the required ratio, compressing the mixture and sintering the solid . Optionally, the mixed oxides by adding Hafniuanitrat can solution in the required amount to a üranylionen- and possibly Plutonium (IV) ion-containing solution, coprecipitation by adding ammonia, calcination of the precipitate, compacting and sintering provides be manufactured f.
Der carbidische Brennstoff kann durch Lichtbogenschmelzung von Hafniumoarbid zusammen mit Urancarbid, das möglicherweise auch Plutoniumcarbid enthält, erhalten werden. Wahlweise können die Carbide unter Anwendung eines Pulvermetallurgie-Verfahrens gemischt, verdichtet und gesintert werden. Die gemischten Garbide können aus den gemischten Oxyden dadurch hergestellt werden, daß diese Oxyde mit stöchiometrisehen Mengen von Kohlenstoff ge- ä mischt und bei erhöhter Temperatur zur Reaktion gebracht werden, und zwar unter Anwendung bekannter Verfahren, ähnlich denen, die für die Herstellung von Uranosrbid aus Urandioxyd und Kohlenstoff gebraucht werden.The carbidic fuel can be obtained by arc melting hafnium carbide together with uranium carbide, which may also contain plutonium carbide. Optionally , the carbides can be mixed, compacted, and sintered using a powder metallurgy process. The mixed Garbide can be prepared by the fact that these oxides are reacted with stöchiometrisehen amounts of carbon overall ä mixed and at elevated temperature to the reaction, namely using a known method similar to that of the mixed oxides to those from for the production of Uranosrbid Uranium dioxide and carbon are needed.
Es muß besonders gewürdigt werden, daß ein erfindungsgemäßer Kernbrennstoff, der ein brennbares Gift wie Hafnium enthält, insbesondere für den Einsatz in Reaktoren geeignet ist, bei denenIt must be particularly appreciated that a nuclear fuel according to the invention, which contains a combustible poison such as hafnium, in particular is suitable for use in reactors where
onoono /n/ ononoono / n / on
eine lange Brennstofflebensdauer verlangt wird, speziell in Reaktoren, die nur einmal chargiert werden können, z.B. in - NaohrichtezL-Satellitexis und in denen ©ine ausgedehnte Betriebszeit erwünscht ist*a long fuel life is required, especially in Reactors that can only be charged once, e.g. in - NaohrichtezL-Satellitexis and in which extended operating time is desired *
Die Erfindung "betrifft auch Abänderungen der im beiliegenden Patentanspruch 1 xüsrissenen Ausführungsform und bezieht sich vor allem auch auf sämtliche Erfindungsmerkmale, die im einzelnen — oder in Kombination — in den gesamten ursprünglichen Anmeldungsunterlagen offenbart sind.The "invention" also relates to modifications of the enclosed Claim 1 xüsrissenen embodiment and relates above all on all features of the invention that are included in the individually - or in combination - are disclosed in the entire original application documents.
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