DE112020001755T5

DE112020001755T5 - Gepulster Kondensationspartikelzähler

Info

Publication number: DE112020001755T5
Application number: DE112020001755.9T
Authority: DE
Inventors: Susanne Vera Hering; Gregory Stephen Lewis; Steven Russel Spielman
Original assignee: Aerosol Dynamics Inc
Current assignee: Aerosol Dynamics Inc
Priority date: 2019-04-05
Filing date: 2020-04-03
Publication date: 2021-12-16
Also published as: WO2021002908A2; WO2021002908A3; US20220026333A1; US20220026332A1; CN113677977A

Abstract

Verfahren und Vorrichtung zur Erzeugung von Wasserdampfübersättigung und Partikelzählung aus einer Luftprobe. Das Verfahren und die Vorrichtung beinhalten das Einführen einer Luftprobe in eine Kammer, indem ein Strom durch den Einlass in die Kammer geleitet wird, indem am Auslass gepumpt wird. Das Verfahren beinhaltet ferner das Schließen des Einlasses, während das Pumpen fortgesetzt wird, um die Luftprobe aus der Kammer durch den Auslass abzulassen. Das Pumpen wird mit einer Rate durchgeführt, die den Druck in der Kammer verringert, so dass die Luftprobe im mittleren Bereich der Kammer abkühlt und Wasserdampf von den Wänden der Kammer Zeit hat, von den Wänden in die Luftprobe in der Kammer zu diffundieren. Die Zyklen werden wiederholt, indem das Einführen und Schließen kontinuierlich wiederholt wird. Die Wände der Kammer können befeuchtet oder trocken sein.

Description

QUERVERWEIS AUF EINE VERWANDTE ANMELDUNG
Diese Anmeldung beansprucht die Vorteile der am 5. April 2019 eingereichten vorläufigen US-Patentanmeldung Nr. 62/830,346 .
STAATLICHE RECHTE
Diese Technologie wurde mit Unterstützung des US-Energieministeriums unter der STTR-Zuschussnummer DE-SC0020496 und dem Zuschuss OH10515 der National Institutes of Health entwickelt. Die Regierung hat bestimmte Rechte an dieser Technologie.
BEREICH
Die Technologie bezieht sich auf die Messung von Partikeln, die in Luft oder einem anderen Gas suspendiert sind.
HINTERGRUND
Schwebteilchen im ultrafeinen Größenbereich, grob definiert als Partikel mit Durchmessern von 5 nm bis 100 nm, sind in der Stadtluft allgegenwärtig. Das Einatmen dieser Partikel gilt als Gesundheitsrisiko und wird mit einer Verkürzung der menschlichen Lebenszeit in Verbindung gebracht. Darüber hinaus tragen ultrafeine Partikel am meisten zur Gesamtzahl der in der Atmosphäre vorhandenen Partikel bei. Einige ultrafeine Partikel wachsen sehr schnell und können als Keime für die Wolkenbildung fungieren und somit eine Rolle für das globale Klima spielen.
Typischerweise erfolgen die Schwebteilchen-Anzahlkonzentrationsmessungen, die den ultrafeinen Größenbereich umfassen, durch Kondensationspartikelzählung, wobei einzelne Partikel durch Dampfkondensation auf optisch nachweisbare Größen vergrößert werden. Dieser Ansatz ermöglicht den Nachweis von Partikeln mit einem Durchmesser von nur wenigen Nanometern, die ansonsten zu klein sind, um durch optische Streuung erkannt zu werden.
Im Laufe der Jahrzehnte sind viele Arten von Kondensationspartikelzählern entwickelt worden. Einige erkennen Partikel mit einer Größe von 2 bis 3 nm. Andere sind kompakt, haben aber eine begrenzte Betriebsdauer von 4-8 Stunden, da sich die kondensierende Flüssigkeit erschöpft. Keiner der Zähler ist sowohl tragbar und über einen längeren Zeitraum betreibbar.
BESCHREIBUNG
Es wird eine Technologie für die Aerosolanalyse bereitgestellt. Ein allgemeiner Aspekt umfasst ein Verfahren zur Messung der Konzentration von Partikeln in der Luft. Das Verfahren umfasst das Einführen einer Luftprobe in eine Partikelkammer durch einen Einlass und das Schließen des Einlasses, um die Partikelkammer zu isolieren. Das Verfahren beinhaltet auch das Ablassen der Luftprobe in der isolierten Partikelkammer durch eine Düse, die mit einem optischen Detektor verbunden ist, wobei das Ablassen des Stroms mit einer Strömungsrate erfolgt, die so gewählt wird, dass eine Expansion jeder der Luftproben in der Partikelkammer bewirkt wird, eine Temperatur jeder der Luftproben in der Partikelkammer verringert wird, eine relative Feuchtigkeit jeder der Luftproben in der Partikelkammer erhöht wird und bewirkt wird, dass ein Fluid auf den Partikeln kondensiert, die in jeder der Luftproben in der Partikelkammer schweben, wodurch Tröpfchen gebildet werden. Das Verfahren beinhaltet auch das Zählen der einzelnen Tröpfchen in der Luftprobe, wenn diese durch einen optischen Detektor abgelassen wird, und das Messen eines Drucks, anhand dessen die Menge der aus der Kammer austretenden Luft festgestellt werden kann. Das Verfahren beinhaltet auch das Bestimmen einer Partikelkonzentration als ein Verhältnis der Anzahl der erfassten Tröpfchen zu Menge an Luft, die aus der Kammer ausgetreten ist, auf der Grundlage des Zählens und Messens. Das Verfahren beinhaltet auch das Verfahren, bei dem die Wände der Partikelkammer nass sind. Andere Ausführungsformen dieses Aspekts beinhalten entsprechende Computersysteme, -geräte und -programme, die auf einer oder mehreren Computerspeichervorrichtungen aufgezeichnet sind und jeweils so ausgebildet sind, dass sie die Maßnahmen des Verfahrens durchführen.
In einem weiteren Aspekt kann das Verfahren die gleichzeitige Durchführung der Zähl- und Messschritte beinhalten. Das Verfahren kann ferner beinhalten, dass das Verfahren durchgeführt wird, wenn die Wände der Partikelkammer trocken sind. Das Verfahren kann ferner die Befeuchtung der Luftprobe vor der Einführung der Luftprobe in die Partikelkammer beinhalten. Das Verfahren kann ferner ein Verfahren beinhalten, bei dem die Wände der Partikelkammer aus einer Membran gebildet sind, die auf einer ersten Seite ein Fluorpolymer-Copolymer auf der Basis von sulfoniertem Tetrafluorethylen enthält und eine zweite Seite aufweist, die mit Wasser oder Luft mit hoher Feuchtigkeit in Kontakt steht, und bei dem das Verfahren ferner ein Pausieren zwischen dem Isolieren der Partikelkammer und dem Ablassen des Stroms beinhaltet, so dass die Luft in der Partikelkammer vor der Expansion befeuchtet wird. Das Verfahren kann ferner das Zählen, Messen und Bestimmen beinhalten, das während des Ablassens durchgeführt wird. Das Verfahren kann ferner das kontinuierliche Wiederholen des Einführens und Ablassens beinhalten.
Ein weiterer allgemeiner Aspekt beinhaltet ein Verfahren zur Erzeugung einer Wasserdampfübersättigung in einer nasswandigen Kammer aufweisend einen Einlass und einen Auslass; einschließlich: Einführen einer Luftprobe in die Kammer, indem ein Strom durch den Einlass in die nasswandige Kammer geleitet wird, indem am Auslass gepumpt wird; und Schließen des Einlasses, während das Pumpen fortgesetzt wird, um die Luftprobe aus der Kammer durch den Auslass abzulassen, wobei das Pumpen mit einer Rate durchgeführt wird, die den Druck innerhalb der Kammer so verringern kann, dass die Luftprobe in einem zentralen Bereich der Kammer abkühlt und Wasserdampf von den Wänden der Kammer Zeit hat, von den Wänden in die Luftprobe in der Kammer zu diffundieren. Andere Ausführungsformen dieses Aspekts beinhalten entsprechende Computersysteme, -geräte und - programme, die auf einem oder mehreren Computerspeichervorrichtungen aufgezeichnet sind und jeweils so konfiguriert sind, dass sie die Maßnahmen des Verfahrens durchführen.
Ausführungen dieses Aspekts können eines oder mehrere der folgenden Merkmale beinhalten: das Verfahren einschließlich einer kontinuierlichen Wiederholung des Einführens und Schließens; und das Verfahren ferner einschließlich eines Pausierens zwischen dem Einführen und dem Schließen, so dass die Luftprobe innerhalb der nasswandigen Kammer vor der Expansion befeuchtet wird. Das Verfahren kann ferner Folgendes beinhalten: Zählen von Tröpfchen in der Luftprobe, wenn diese durch einen optischen Detektor abgelassen wird, Messen eines Drucks, aus dem eine Menge der aus der Kammer austretenden Luft festgestellt werden kann, und Bestimmen einer Partikelkonzentration als Verhältnis einer Anzahl von erfassten Tröpfchen zu der Menge der aus der Kammer ausgetretenen Luft auf der Grundlage des Zählens und Messens.
Ein weiterer allgemeiner Aspekt beinhaltet eine Partikelzählvorrichtung, die Folgendes beinhaltet: einen Einlass; ein erstes Ventil, das mit dem Einlass gekoppelt ist; eine Partikelkammer, die mit dem ersten Ventil gekoppelt ist und einen Auslass aufweist; einen optischen Detektor am Auslass der Partikelkammer, der einen Detektorauslass aufweist; eine Pumpe, die mit dem Detektorausgang gekoppelt ist und einen Pumpenauslass aufweist; ein zweites Ventil, das zwischen dem Detektorausgang und der Pumpe gekoppelt ist; und eine Steuerung, die einen Code ausführt, der die Steuerung anweist, Folgendes zu tun: das erste und das zweite Ventil zu öffnen und die Pumpe zu veranlassen, Luft in die Partikelkammer einzuführen und einen Luftstrom durch die Kammer vom Einlass bis zum Detektorauslass zu pumpen; und das erste Ventil zu schließen und die Pumpe am Auslass zu veranlassen, Luft aus der Kammer abzuziehen, wodurch der Druck in der Kammer mit einer Durchflussrate verringert wird, die so gewählt ist, dass die Luft in einem zentralen Bereich der Kammer abkühlt und es ermöglicht, dass Wasserdampf von den Wänden der Kammer in die Luft in der Kammer von nassen Wänden diffundiert.
Ausführungen können die Vorrichtung beinhalten, wobei die Steuerung einen Code ausführt, der die Steuerung anweist, das zweite Ventil für weniger als zwei Sekunden zu schließen, während das erste Ventil geschlossen ist, und bevor die Pumpe veranlasst wird, den Druck in der Kammer zu verringern. Ausführungen können auch die Vorrichtung beinhalten, bei der die Pumpe über zwei Strömungswege zwischen dem Detektorausgang mit dem Detektorausgang gekoppelt ist, wobei ein Strömungsweg das zweite Ventil beinhaltet, und ein anderer Strömungsweg ein drittes Ventil beinhaltet, so dass eine Strömungsrate, mit der Luft in die Partikelkammer eingeführt wird, und eine Rate, mit der Luft aus der Kammer abgelassen wird, sobald das erste Ventil geschlossen ist, unabhängig voneinander gesteuert werden können. Ausführungen können die Vorrichtung beinhalten, bei der der optische Detektor so ausgebildet ist, dass er Partikel mit einer Größe von mehr als 400 nm zählt, wenn das erste und das zweite Ventil geöffnet sind, und der Strom durch die Partikelkammer gezogen wird. Ausführungen können die Vorrichtung beinhalten, bei der die Steuerung einen Code ausführt, der die Steuerung anweist, so dass sie Folgendes ausführt: Tröpfchen in der Luftprobe zu zählen, wenn diese durch einen optischen Detektor abgelassen wird, einen Druck zu messen, anhand dessen eine Menge der aus der Kammer austretenden Luft festgestellt werden kann, und eine Partikelkonzentration als Verhältnis der Anzahl der erfassten Tröpfchen zu der Menge der aus der Kammer ausgetretenen Luft zu bestimmen, auf der Grundlage des Zählens und Messens. Ausführungen können die Vorrichtung beinhalten, bei der die Steuerung einen Code ausführt, der die Steuerung anweist, wiederholt das Folgende auszuführen: das erste und zweite Ventil zu öffnen und die Pumpe zu veranlassen, Luft in die Partikelkammer einzuführen; und das erste Ventil zu schließen und die Pumpe am Auslass zu veranlassen, Luft aus der Kammer zu ziehen.
Diese Beschreibung dient dazu, eine Auswahl von Konzepten in vereinfachter Form vorzustellen, die weiter unten in der ausführlichen Beschreibung beschrieben werden. Diese Beschreibung ist nicht dazu gedacht, Schlüsselmerkmale oder wesentliche Merkmale des beanspruchten Gegenstands zu identifizieren, noch soll sie als Hilfe bei der Bestimmung des Umfangs des beanspruchten Gegenstands dienen.
Figurenliste

1A zeigt eine erste Ausführungsform eines gepulsten Kondensationspartikelzählers (Pulsed Condensation Particle Counter, Pulsed CPC).
1B zeigt eine zweite Ausführung des gepulsten CPC mit einem separaten Expansionstransportweg.
2 zeigt die Betriebszustände des gepulsten CPC.
3 ist eine Darstellung des modellierten Sättigungsverhältnisses innerhalb eines Partikels einer gepulsten CPC-Kammer und ihrer stromabwärts gelegenen Fokussierdüse während der Expansion von 1000 auf 750 mbar über 0,5 s.
4 ist ein Diagramm von Druck, Temperatur und Sättigungsverhältnis über die Zeit und zeigt die Ergebnisse von Modellberechnungen der Temperaturen und des Sättigungsverhältnisses an der Mittellinie eines Düseneingangs für unterschiedliche Partikelkammerdurchmesser bei einer festen Expansionsrate (im Mittel ∼500mbar/s), wenn die Wände der Partikelzelle nass sind und der relative Feuchtigkeitseintrag in die Zelle 50 % beträgt.
5 ist ein Diagramm des Drucks, der Temperatur und des Sättigungsverhältnisses über die Zeit und zeigt die Ergebnisse von Modellberechnungen der Temperaturen und des Sättigungsverhältnisses an der Mittellinie eines Düseneingangs bei unterschiedlichen Expansionsraten für eine feste Partikelkammergeometrie eines Zylinders mit 8,5 mm Durchmesser und nassen Wänden.
6 ist ein Diagramm des Drucks, der Temperatur und des Sättigungsverhältnisses über die Zeit und zeigt die Ergebnisse von Modellberechnungen der Temperaturen und des Sättigungsverhältnisses an der Mittellinie des Düseneingangs für verschiedene Partikelkammergeometrien bei einer festen Expansionsrate (im Mittel ∼500mbar/s), wenn die Wände der Partikelzelle trocken sind und die Eingangsluft vor der Expansion eine relative Luftfeuchtigkeit von 90% aufweist.
7 ist ein Diagramm, das die Rohdaten der Partikelanzahl und des Drucks von einem gepulsten CPC zeigt, wobei die Überlagerung die abwechselnden Spül- und Expansionsschritte anzeigt.
8 ist ein Diagramm von Druck, Temperatur und Sättigungsverhältnis über die Zeit und zeigt die Verringerung der Daten aus dem ersten der Pulse in 7, wobei das beprobte Volumen aus dem gemessenen Druck berechnet wird und die Partikelanzahlkonzentration an jedem Punkt im Expansionszustand aus der Gesamtzahl der erfassten Tröpfchen, geteilt durch das beprobte Volumen, abgeleitet wird.
9 ist ein Diagramm des beprobten Volumens, der Summe der Zählungen und der Partikelkonzentration über die Zeit und zeigt den Druck in der Partikelkammer und die erfasste Partikelkonzentration während einer einzigen Expansion einer nasswandigen Partikelkammer mit 6 mm Durchmesser.
10 ist ein Diagramm des Drucks und der Partikelkonzentration über die Zeit und zeigt den Druck in der Partikelkammer und die erfasste Partikelkonzentration während einer einzigen Expansion einer trockenwandigen Partikelkammer mit 9 mm Durchmesser.
11 ist ein Diagramm der Partikelkonzentration über die Zeit und zeigt die mit dem gepulsten CPC gemessene Partikelkonzentration im Vergleich zu einem handelsüblichen Tisch-Kondensationspartikelzähler für die Probenahme von Umgebungsluft.
12 ist ein Diagramm, das die gemessene Detektionseffizienz eines gepulsten CPC als Funktion der Partikelgröße bei zwei verschiedenen Expansionsraten zeigt.
13 ist ein Diagramm, das die Reaktion eines gepulsten CPC mit einem Tisch-Kondensationspartikelzähler für 20-nm-Sulfataerosole über einen Bereich von Partikelkonzentrationen vergleicht.
14 ist ein Diagramm, das die Reaktion des gepulsten CPC während des Spülzustands mit einem handelsüblichen optischen Tisch-Partikelspektrometer vergleicht, das einen Schwellenwert bei Partikeldurchmessern von 300 nm und 400 nm aufweist.

DETAILLIERTE BESCHREIBUNG
Die Technologie betrifft die Messung von Partikeln, die in Luft oder einem anderen Gas schweben. Genauer gesagt betrifft die Technologie Vorrichtungen und Verfahren, bei denen die Größe von Partikeln durch Kondensation von Wasserdampf auf dem Partikel vergrößert wird. Diese Partikelkondensationstechniken werden am häufigsten für den Nachweis, das Sammeln oder die Trägheitsmanipulation von Schwebpartikeln mit einem Durchmesser von weniger als einigen Mikrometern oder einigen hundert Nanometern eingesetzt. Der gepulste Kondensationspartikelzähler (Pulsed Condensation Particle Counter, gepulster CPC) dieser Technologie ist ein neuer Ansatz zur Vergrößerung ultrafeiner Partikel durch Wasserdampfkondensation. Der gepulste CPC nutzt die durch adiabatische Expansion erzeugte Kühlung, optional in Kombination mit dem diffusiven Transport von Wasserdampf von nassen Wänden, um die Übersättigung für das Partikelwachstum zu erzeugen. Die daraus resultierenden, durch Kondensation vergrößerten Partikel werden einzeln gezählt, wenn der Strom durch eine optische Kammer austritt. Die Einzelpartikelzählung dieser Technologie beseitigt die Unsicherheiten, die mit dem Ensemble-Streuungsansatz früherer adiabatischer Expansionsinstrumente verbunden sind.
Im Allgemeinen funktionieren Kondensationspartikelzähler, indem sie einen Stoff wie Wasser oder Alkohol an Partikeln kondensieren, die in der Luft schweben, und anschließend die gebildeten Tröpfchen mit optischen Mitteln erfassen. Diese Technologie nutzt dasselbe Grundprinzip der Kondensationsvergrößerung und der optischen Detektion.
Bei kleinen Teilchen erfordert die dem Kondensationswachstum zugrunde liegende Physik eine Übersättigung, definiert als ein Bereich, in dem der Dampfdruck des kondensierenden Dampfes höher ist als sein Sättigungswert. Eine einfache Sättigung reicht nicht aus, um das Kondensationswachstum einzuleiten, da der Gleichgewichtsdampfdruck über der gekrümmten Oberfläche höher ist als über einer ebenen Oberfläche mit derselben chemischen Zusammensetzung. Dies ist auf die Oberflächenenergie zurückzuführen, ein Phänomen, das durch die Kelvin-Beziehung beschrieben wird. Der Grad der erforderlichen Übersättigung steigt mit dem Kehrwert des Partikeldurchmessers, so dass für kleinere Partikel höhere Übersättigungswerte erforderlich sind. Die relative Luftfeuchtigkeit, die erforderlich ist, um das Kondensationswachstum eines 6 nm großen Partikels zu aktivieren, liegt je nach chemischer Zusammensetzung des Partikels im Bereich von 140%.
Übersättigte Bedingungen sind von Natur aus ein Nicht-Gleichgewichtszustand. Der Strom an den Wänden des begrenzenden Behälters kann nicht übersättigt sein, da sich jeglicher überschüssige Wasserdampf einfach ablagert. Es ist jedoch möglich, im Kern des Stroms oder im Kern eines eingeschlossenen Volumens übersättigte Bedingungen zu schaffen. Zu den Methoden, mit denen dies erreicht werden kann, gehören: (1) die schnelle (im Allgemeinen turbulente) Vermischung gesättigter Ströme unterschiedlicher Temperatur; (2) die Diffusion in einem laminaren Strom; und (3) die adiabatische Expansion eines nahezu gesättigten Stroms.
Die meisten heute gebräuchlichen Kondensationspartikelzähler verwenden entweder die ersten beiden dieser Verfahren, d. h. turbulente Vermischung oder Diffusion in einem laminaren Strom. Dabei handelt es sich um Vorrichtungen mit kontinuierlichem Strom, die den Vorteil der „Einzelpartikelzählung“ bieten, wobei die durch Kondensationswachstum gebildeten Tröpfchen durch eine Lichtquelle geleitet und einzeln erfasst und gezählt werden. Diese Ansätze bieten eine hohe Empfindlichkeit und Präzision. Einige Vorrichtungen sind in der Lage, Partikel mit einer Größe von 2 bis 3 nm zu erfassen. Sie erfordern jedoch auch, dass Bereiche des Systems entweder auf hohen oder niedrigen Temperaturen gehalten werden, was Energie verbraucht. Im Allgemeinen benötigen sie auch Flüssigkeitsreservoirs, was sie intolerant gegenüber Bewegungen und Kippen macht.
Die dritte dieser Methoden, die adiabatische Expansion, ist die älteste und stammt aus dem 19. Jahrhundert. Keines der früheren oder bestehenden adiabatischen Expansionsinstrumente ist eine Vorrichtung mit kontinuierlichem Strom, und keines ist in der Lage, einzelne Partikel zu zählen, d. h., keines weist die einzelnen gebildeten Tröpfchen direkt nach und zählt sie auf. Sie sind tatsächlich von Natur aus Instrumente mit nicht stationärem Durchfluss und erfordern die Einführung einer Probe in ein Volumen, das anschließend verschlossen und expandiert wird. Die gemessene Größe ist das Licht, das von dem Ensemble oder der Wolke von Tröpfchen gestreut wird, die sich in der Expansionskammer gebildet haben, woraus die Partikelanzahlkonzentration abgeleitet wird. Solche Vorrichtungen zählen nicht die einzelnen Tröpfchen, die einen Lichtstrahl durchlaufen, wie dies bei den oben beschriebenen Instrumenten mit kontinuierlichem Strom der Fall ist. Sie reagieren daher empfindlich auf das Ausmaß des Tröpfchenwachstums sowie auf die Partikelanzahlkonzentration und sind daher nicht so präzise wie die Instrumente mit Einzelzählung.
Die vorliegende Technologie umfasst einen gepulsten Kondensationspartikelzähler 100 (gepulster CPC), der eine adiabatische Expansion zur Erzeugung von Kühlung nutzt und dennoch so ausgebildet ist, dass er die durch Kondensation vergrößerten Partikel einzeln zählt. Er kann entweder mit trockenen oder mit nassen Wänden betrieben werden. Letzteres erhöht die Übersättigung durch die kombinierte Wirkung von Kühlung durch adiabatische Expansion und diffusem Transport von Wasserdampf von angefeuchteten Wänden. In beiden Konfigurationen bietet der gepulste CPC-Ansatz die Vorteile der Einzelpartikelzählung der Instrumente mit kontinuierlichem Strom, während der geringere Energiebedarf des adiabatischen Ansatzes erhalten bleibt.
Eine erste Ausführungsform eines gepulsten CPC ist in 1A dargestellt. Die zu beprobende Luft strömt durch einen Einlass 10 und ein Ventil 11 in die Partikelkammer 12 und tritt durch eine optische Detektoranordnung 20, ein Austrittsrohr 18, eine Strombegrenzungsvorrichtung 16 und eine Pumpe 17 aus. Der Strom tritt durch eine Fokussierdüse 13 in den optischen Detektor 20 ein, wobei der Strom über einen fokussierten Lichtstrahl 22 geleitet wird, der so ausgebildet ist, dass ein Großteil des gestreuten Lichts auf einen Fotodetektor 23 gerichtet wird. Ein Drucksensor 15 überwacht den Druck stromaufwärts von einer Strombegrenzungsvorrichtung 16. Eine Steuerung 50 kann mit dem jeweiligen Ventil 11, der optischen Detektoranordnung 20, der Strombegrenzungsvorrichtung 16, dem Drucksensor 15 und der Pumpe 17 gekoppelt sein, um die jeweiligen Betriebszustände durch Betätigung dieser jeweiligen Elemente zu ermöglichen.
Der gepulste CPC 100 hat zwei Betriebszustände - Spülung und Expansion - und wechselt kontinuierlich zwischen diesen beiden Zuständen. Während des Spülzustands ist das Einlassventil 11 geöffnet, und die Probe (Luft) strömt durch die Partikelkammer 12 und den optischen Detektor 20. Der Probenstrom wird über die Pumpe 17 abgelassen. Die Pumpe 17 zieht die Probe aus dem Einlass 10 durch die Vorrichtung 100. In einer Ausführungsform steuert das Einlassventil 11 den Zugang zur Partikelkammer durch den Einlassweg für den Probenluftstrom. Das Ventil 11 ist in 1 als Drehventil dargestellt und ist geöffnet dargestellt, um den Durchfluss der Probe durch die Vorrichtung 100 zu ermöglichen. Während sich das Ventil dreht, schließt es sich, um den Probenstrom vom Einlass 10 in die Kammer 12 zu verhindern. Das Ventil 11 ist zwar als Drehventil dargestellt, kann aber auch ein einfaches Ein/Aus-Magnetventil, ein automatisches Kugelventil oder jede andere Art von Ventil sein, das den Strom durch die Vorrichtung 100 ermöglicht oder verhindert. Die Strombegrenzungsvorrichtung 16 steuert die Strömungsrate der Luftprobe in der Vorrichtung und kann eine einfache Blende, eine Blende in Kombination mit einem Vakuumregler oder eine aktive Strömungssteuerung sein. Im Spülzustand ist die Partikelkammer 12 mit Umgebungsluft gefüllt. Gleichzeitig misst die Vorrichtung 100 die direkte Lichtstreuung von einzelnen Partikeln, die nicht durch Kondensation vergrößert wurden. Einige werden groß genug sein, um eine nachweisbare Lichtmenge zu streuen und gezählt zu werden. Je nach optischer Konfiguration liegt die untere Grenze der erfassten Partikelgröße bei etwa 0,3-0,5 µm.
Der Expansionszustand folgt unmittelbar auf den Spülzustand. Während des Expansionszustands ist das Einlassventil 11 geschlossen und die Partikelkammer 12 wird durch den optischen Detektor 20 und das Ausgangsrohr 18 mittels der Pumpe 17 teilweise evakuiert. Während die Luft aus der Partikelkammer und dem optischen Detektor entfernt wird, sinkt der Druck. Die teilweise Evakuierung führt dazu, dass die in der Kammer verbliebene Luft expandiert. Wenn die Probenluft befeuchtet wurde oder die Wände der Partikelkammer nass sind und die Expansionsrate passend ist, kühlt sich die Luft in der Partikelkammer ab, wodurch die Bildung von Tröpfchen um einzelne in der Luft schwebende Partikel ausgelöst wird. Während des Expansionsprozesses werden die gebildeten Tröpfchen durch die Düse 13 und durch einen fokussierten Lichtstrahl 22 befördert, und die einzelnen Tröpfchen werden anhand des von einem Fotosensor 23 erfassten Streulichts erkannt und gezählt. Während des Evakuierungsvorgangs wird der Druck in der Kammer 12 und im Detektor 20 durch den Drucksensor 15 überwacht, der im Allgemeinen im Ausgangsrohr 18 zwischen dem optischen Detektor 20 und der Strombegrenzungsvorrichtung 16 angeordnet ist. Da der Druckabfall stromaufwärts gering ist, liegt der Messwert des Drucksensors 15 nahe an dem der Partikelkammer 12. Das Luftvolumen, das zu einem beliebigen Zeitpunkt durch den optischen Detektor 20 strömt, wird aus der Druckanzeige und dem Volumen der Partikelkammer 12 berechnet. Der Expansionsprozess läuft in der Regel über einen Zeitraum von einigen Sekunden oder weniger ab, und die Daten werden mit einer Rate von 16-64 Hz erfasst.
1B zeigt eine zweite Ausführung des gepulsten CPC mit einem separaten Expansionsstromtransportweg 33 und einem Spülstromweg 34. Die Expansionsrate kann unabhängig von dem Strom während des Spülzustands über einen sekundären Expansionspfad 33 gesteuert werden, der ein Expansionsschaltventil 31 und eine Expansionsstrombegrenzungsvorrichtung 32 beinhaltet. Die Strombegrenzungsvorrichtung 32 steuert die Evakuierungsrate. Dabei kann es sich um eine einfache Blende, eine Blende in Kombination mit einem Vakuumregler oder um eine aktive Strömungssteuerung handeln. Alternativ kann ein Vakuumregler unmittelbar stromaufwärts der Pumpe 17 am Ausgangsrohr 36 angebracht werden, wobei entsprechend dimensionierte Öffnungen als Strombegrenzungsvorrichtungen 16 und 32 dienen. Der Expansionsweg 33 kann auch ein Ballastvolumen beinhalten, das bei der Einstellung der gewünschten Evakuierungsrate hilft. Der Spülstromweg 34 kann ein unabhängiges Absperrventil 35 enthalten. Im Allgemeinen ist der erforderliche Expansionsstrom höher als der Spülstrom, und es ist nicht notwendig, den Spülstromweg 34 zu schließen, und das Ventil 35 kann entfallen. Beim Betrieb mit einer nasswandigen Partikelkammer kann es jedoch wünschenswert sein, die Luft in der Kammer vor der Expansion befeuchten zu lassen. Dies kann erreicht werden, indem die Kammer durch Schließen des Spülventils 35 vor dem Öffnen des Transportventils 31 isoliert wird, so dass vor der Expansion kein Strom durch die Kammer stattfindet. Alternativ kann dies erreicht werden, indem das Ventil 35 auf das Ausgangsrohr 36 aufgesetzt wird. Eine Steuerung 55 kann mit den jeweiligen Ventilen 11, 31 und 35, dem optischen Detektor 20, den Strombegrenzungsvorrichtungen 16 und 32, dem Drucksensor 15 und der Pumpe 17 gekoppelt werden, um die jeweiligen Betriebszustände durch Betätigung dieser jeweiligen Elemente zu ermöglichen.
Jede Steuerung 50/55 kann einen Universalprozessor, einen Spezialprozessor oder einen programmierbaren Schaltkreis umfassen, der einen Code ausführt, der die Steuerung veranlasst, die hierin beschriebenen Verfahren durch Steuerung der verschiedenen Elemente jedes gepulsten CPC durchzuführen. In einer Ausführungsform ist die Steuerung ein Mikroprozessor mit einem spezifischen Firmware-Programm. Die vom gepulsten CPC ausgegebenen Daten können intern im Steuergerät gespeichert werden oder nicht. Die Steuerung kann einen Datenausgangsstrom zur Übertragung von Daten an einen externen Speicher zur späteren Analyse ausgeben. In einer anderen Ausführungsform kann die Steuerung einen elektrischen Schaltkreis oder eine elektrische Schaltung umfassen, der/die mit den verschiedenen Elementen des gepulsten CPC gekoppelt ist und so konfiguriert ist, dass er/sie den gepulsten CPC betreibt, um eines der hier beschriebenen Verfahren durchzuführen. Es versteht sich, dass die Elemente des gepulsten CPC zusätzliche Schaltungen beinhalten können, wie z. B. Schaltungen zur Steuerung des fokussierten Lichtstrahls 22 (der einen Laser umfassen kann), Schaltungen zum Betrieb des Fotodetektors 23 und zur Verarbeitung seiner Ausgabe vor der Eingabe in die Steuerung.
2 veranschaulicht die Betriebszustände des gepulsten CPC. Zunächst ist der gepulste CPC im Spülzustand konfiguriert, wobei das Einlassventil 11 geöffnet und das Expansionsventil 31, sofern vorhanden, geschlossen ist. Die Luft strömt durch die Partikelkammer und tritt durch den optischen Detektor aus. Bei Konfiguration 100 tritt der Luftstrom dann durch die Ausgangsleitung 18 aus. Bei Konfiguration 110, die über zwei stromabwärts gelegene Stromwege verfügt, tritt der Strom durch den Spülweg 34 und die Ausgangsleitung 36 aus. Während des Spülvorgangs findet keine Expansion und kein Kondensationswachstum statt. Stattdessen werden Schwebpartikel von dem Strom durch den optischen Detektor 20 getragen. Jedes Partikel streut Licht, wenn es den optischen Detektor passiert, aber nur einige haben einen ausreichenden Durchmesser, um genügend Licht zu streuen, um vom optischen Sensor erkannt zu werden. Im Allgemeinen liegt der Schwellenwert für die Erkennung bei mehr als 300 nm und kann bis zu 2000 nm betragen. In der Regel sind die meisten in der Umgebungsluft schwebenden Partikel kleiner als dieser Schwellenwert und zu klein, um erkannt zu werden. Im Normalbetrieb beträgt die Dauer des Spülzustands weniger als 60 Sekunden.
Anschließend geht der gepulste CPC in den Expansionszustand über. Dieser Übergang kann direkt erfolgen oder einen Isolationszustand für eine Dauer von weniger als 2 Sekunden beinhalten. Im Isolationszustand werden die Ventile geschlossen, um den Strom durch die Partikelkammer zu stoppen. In Konfiguration 110 sind die Ventile so konfiguriert, dass sie den Strom durch die Spülleitung 33 und den Durchfluss durch die Expansionsleitung 34 schließen, z. B. durch Schließen der Ventile 31 und 35. In Konfiguration 100 ist kein Isolationszustand vorgesehen, doch könnte dies durch Hinzufügen eines Ventils am Ausgangsrohr 18 erreicht werden. Das Einlassventil 11 kann entweder offen oder geschlossen sein. Die Partikelkammer 12 wird nicht durchströmt, und es findet keine Evakuierung der Partikelkammer 12 statt. Wenn die Wände der Partikelkammer 12 nass sind oder aus einem Material wie einem sulfonierten Fluorpolymer-Copolymer auf Tetrafluorethylenbasis bestehen, ermöglicht dieser Isolationszustand die Befeuchtung der Luft in der Partikelkammer. Alternativ kann der Isolationszustand umgangen werden, und der gepulste CPC geht direkt in den Expansionszustand über.
Im Expansionszustand ist das Einlassventil 11 geschlossen, und der Strom durch die Kammer 12, den Detektor 20 und andere Elemente zur Pumpe 17 ist offen, so dass die Luft in der Kammer 12 teilweise durch den optischen Detektor 20 evakuiert wird. In Konfiguration 100 wird dies durch Schließen des Einlassventils 11 erreicht, so dass der Strom durch die Ausgangsöffnung 18 zum Expansionsstrompfad wird. In Konfiguration 110 ist das Einlassventil 11 geschlossen und das Expansionsventil 31 geöffnet; das Ventil 35 kann entweder offen oder geschlossen sein. Sowohl bei der Konfiguration 100 als auch bei der Konfiguration 110 wird im Expansionszustand die Luft in der Partikelkammer durch den optischen Detektor 20 abgelassen, der Druck in der Partikelkammer 12 sinkt, und entsprechend dehnt sich die verbleibende Luft in der Kammer aus. Bei geeigneter Wahl der Evakuierungsrate kommt diese Expansion einem adiabatischen Prozess gleich, und die Temperatur eines Großteils der Luft in der Kammer sinkt. Der Nettoeffekt der Expansion besteht darin, dass in der Partikelkammer übersättigte Bedingungen entstehen, so dass die vorhandenen Partikel durch Wasserkondensation wachsen und Tröpfchen bilden. In der Regel werden Partikel mit einem Durchmesser von 5-10 nm zum Wachstum angeregt, und die gebildeten Tröpfchen haben im Allgemeinen einen Durchmesser von mehr als einem Mikrometer. Während die Luft aus der Kammer weiter durch den optischen Detektor 20 abfließt, streut jedes Tröpfchen Licht und erzeugt einen Lichtimpuls, der erkannt und gezählt wird. Während des Expansionszustandes sinkt der Druck in der Partikelkammer 12 von einem Anfangswert nahe dem Umgebungsluftdruck, typischerweise 1 Atmosphäre, auf einen Enddruck im Bereich von 0,2 bis 0,8 Atmosphären. Sobald der Enddruck erreicht ist, wird das Expansionsventil 35, sofern vorhanden, geschlossen und das Einlassventil 11 wird geöffnet, wodurch das Instrument in den Spülzustand zurückkehrt. Die adiabatische Ausdehnung eines nahezu gesättigten Luftvolumens (>90% r.F.) führt zu übersättigten Bedingungen. Dies ist auf den Temperaturabfall im Inneren des Volumens bei der Expansion des Stroms in Verbindung mit dem nichtlinearen Charakter des Sättigungsdampfdrucks zurückzuführen. Während der adiabatischen Expansion sinken sowohl die Temperatur als auch der Dampfdruck. Der Sättigungsdampfdruck, der nur eine Funktion der Temperatur ist, sinkt ebenfalls, und da die Sättigungsdampfkurve nicht linear ist, fällt der Sättigungsdampfdruck schneller als der Dampfdruck, was zu übersättigten Bedingungen führt. Diese Übersättigung bleibt so lange bestehen, bis sich der Strom aufgrund nicht-adiabatischer Effekte, d. h. der Wärmeübertragung von den Behälterwänden, erwärmt. Mit diesem Ansatz können sehr hohe Übersättigungen erreicht werden, so dass die Aktivierung des Wachstums von Partikeln, die nur wenige Nanometer groß sind, möglich ist.
Der gepulste CPC dieser Technologie kann entweder mit trockenen oder mit nassen Wänden betrieben werden. Beim Betrieb mit trockenen Wänden werden höhere Übersättigungen erreicht, wenn die Luft vor der Expansion befeuchtet wird. Dies wird durch die Befeuchtung des Luftstroms beim Einführen erreicht. Alternativ kann dies erreicht werden, indem die Wände der Partikelkammer 12 mit einer Membran aus sulfoniertem Tetrafluorethylen auf Fluorpolymer-Copolymer-Basis gebildet werden, deren gegenüberliegende Seite mit Wasser oder Luft mit hoher Feuchtigkeit in Berührung kommt, und zwischen dem Schließen des Einlassventils und dem Öffnen des Expansionsventils ein kurzer Moment abgewartet wird, so dass der Strom vor der Expansion befeuchtet wird. Bei Betrieb mit nassen Wänden, wie sie durch Auskleiden der Wände mit einem nassen Docht erreicht werden können, wird das Kondensationswachstum verstärkt. Mit den nassen Wänden diffundieren sowohl Wärme als auch Wasserdampf in den Strom, wenn der Strom expandiert wird. Die Wasserdampfdiffusion wird durch den schnellen Druckabfall angetrieben, während die thermische Diffusion, die langsamer ist, durch die adiabatische Abkühlung angetrieben wird. Unter diesen Umständen wird die Übersättigung durch eine Kombination aus der Abkühlung durch die adiabatische Expansion und dem Transport von Wasserdampf von den Wänden erzeugt.
Die Entwicklung der Sättigungsprofile innerhalb der Partikelkammer 12 während des Expansionsprozesses, wird berechnet mit Comsol Multiphysics^®, einem kommerziellen Finite-Elemente-Wärme- und Stoffübertragungsmodell, das von Comsol, Inc. erhältlich ist. Mit diesem Werkzeug löst man die zeitabhängigen Differentialgleichungen für die Wasserdampfkonzentration c und die Temperatur T: $\frac{\partial f}{\partial t} = \nabla \cdot (D \nabla c) - \nabla (n c)$
${pC}_{F} \frac{\partial T}{\partial t} = \nabla \cdot (k \nabla c) - {pC}_{F} n \cdot \nabla T + α_{F} (\frac{\partial_{F}}{\partial t} + u \cdot \nabla p)$
wobei D die Massendiffusivität von Wasserdampf, u die Stromgeschwindigkeit ist, die sich aus der Lösung der Navier-Stokes-Gleichungen ergibt. k, ρ, C_p und α_p sind die Wärmeleitfähigkeit, Dichte, Wärmekapazität bei konstantem Druck und Kompressibilität von Luft.
Dieses Modell kann auf verschiedene Geometrien für die Partikelkammer und Partikelkammern mit unterschiedlichen Abmessungen, mit nassen Wänden und mit trockenen Wänden angewendet werden. 3 zeigt die Ergebnisse für eine nasswandige Partikelkammer mit 12 mm Durchmesser aus 1B. Die beprobte Luft hat eine relative Luftfeuchtigkeit von 50 % und eine Temperatur von 25 °C, und die Düse 13 hat trockene Wände. Das Einlassventil befindet sich am Boden (nicht abgebildet), und während der Expansion ist die Strömung aufwärts gerichtet. Diese 7 Bilder zeigen das berechnete Sättigungsverhältnis, wie es sich während der Expansion entwickelt. Jedes Bild ist ein Ergebnis für eine Rohrhälfte, wobei die Mittellinie am linken Rand des Bildes liegt (da das System zylindersymmetrisch ist, wird nur eine Hälfte modelliert). Die Grauskala zeigt das Sättigungsverhältnis an, wobei dunkel für S=0,5 und weiß für S>1,8 steht. Zum Zeitpunkt t=0s sind das Einlassventil 11, das Transportstromventil 31 und das Spülventil 35 geschlossen. Das erste Bild 302 zeigt die Ausgangsbedingungen mit einer relativen Luftfeuchtigkeit von durchgehend 50 %, während das zweite Bild 304 den Anstieg auf nahezu 100 % zeigt, wenn Wasserdampf von den nassen Wänden in die Zelle diffundiert. Bei t=0,5s wird das Transportstromventil 31 geöffnet, um die Partikelkammer zu evakuieren. Der Druck in der Partikelkammer nimmt exponentiell mit der Zeit ab, wie es bei konstantem Volumenstrom der Fall wäre, mit einem Druckabfall von 250 mbar innerhalb der Zelle während der folgenden 0,5s (0,5s< t < 1s). Während der Expansion sinkt die Temperatur im Kern der Zelle aufgrund der mechanischen Arbeit, wodurch über die gesamte Länge des Rohrs übersättigte Bedingungen entstehen. Der Anstieg des Sättigungsverhältnisses während der Expansion ist sowohl auf den Temperaturabfall als auch auf den Wasserdampftransport von den Wänden zurückzuführen. Die gleichzeitige Wärme und der Wasserdampf, die von den Wänden transportiert werden, erhöhen die Übersättigung, da die Massendiffusivität von Wasser höher ist als die thermische Diffusivität von Luft. In diesem Beispiel erreicht das Sättigungsverhältnis im Kern des Stroms (T=10,6°C) 1,95, was einem Kelvin-Durchmesser von 3,4 nm entspricht.
Um die Abhängigkeit von der Geometrie und der Expansionsrate schnell abzubilden, kann man aus dem zweidimensionalen Modell die Temperatur und das Sättigungsverhältnis an einem Punkt, der Mittellinie des Düseneingangs, extrahieren. Die zeitliche Entwicklung von Temperatur und Sättigung an diesem einen Punkt ermöglicht den Vergleich verschiedener Szenarien mit unterschiedlichen Zellgeometrien, Wandbedingungen und Expansionsraten. 4 zeigt diesen Vergleich für nasswandige Partikelkammern mit unterschiedlichen geometrischen Verhältnissen, die mit gleichen Expansionsraten betrieben werden. Dargestellt sind die Ergebnisse für zylindrisch geformte Partikelkammern mit Durchmessern von 6,0 mm, 8,5 mm und 12 mm. Die Eingangsluftprobe hat anfangs eine relative Luftfeuchtigkeit von 50 %. Zum Zeitpunkt t=0s wird der Strom gestoppt, indem der Strom zur Pumpe 17 durch Schließen der Ventile 31 und 35 und Schließen des Einlassventils 11 geschlossen wird, und die Luftfeuchtigkeit in der Kammer steigt aufgrund der Diffusion von den nassen Wänden. Zum Zeitpunkt t=0,5s wird das Einlassventil 11 geschlossen, und der Druck und die Temperatur in der Partikelkammer 12 sinken. Die Modellierung zeigt, dass niedrigere Temperaturen und höhere Spitzenübersättigungen mit Rohren mit größerem Durchmesser erreicht werden, da die Wärmeübertragung von den Wänden weniger wichtig wird. In 5 werden die Auswirkungen der Expansionsraten für eine nasswandige Partikelkammer mit einem Durchmesser von 8,5 mm untersucht. In dieser Ausführungsform werden bei höheren Expansionsraten niedrigere Temperaturen und damit eine höhere Übersättigung erreicht. Die Expansionsrate wird durch die anfängliche Druckabfallrate in mbar/s angegeben.
6 zeigt die berechnete Übersättigung, die durch Expansion erreicht wird, wenn die Partikelkammerwände trocken sind. Auch hier gilt die Modellierung für eine zylindrisch geformte Partikelkammer mit Durchmessern von 6,0 mm, 8,5 mm und 12 mm. Die Expansion beginnt zum Zeitpunkt t=0,5s, und die Eingangsluftprobe hat vor der Expansion eine relative Luftfeuchtigkeit von 90 %. Das Temperaturprofil ist im Wesentlichen dasselbe wie bei der gleichen Expansionsrate (500mbar/s), aber die erreichte Übersättigung ist geringer. Dies deutet auf eine Verbesserung der Sättigung hin, die durch die Befeuchtung der Wände der Partikelkammer erreicht wird. Die Verbesserung gegenüber derjenigen, die durch Expansion allein erreicht wird, ist auf den Wassertransport von den Wänden zurückzuführen.
Das Funktionsprinzip des gepulsten CPC wurde experimentell verifiziert. Die Daten wurden mit einer an einen handelsüblichen optischen Detektor gekoppelten Partikelkammer und mit Magnetventilen am Einlass und am Expansionsweg gewonnen. 7 zeigt Rohdaten, die mit einer zylindrisch geformten Partikelkammer mit einem Durchmesser von 6 mm, einem Volumen von 3 cm³ und nassen Wänden gewonnen wurden. Diese Figur veranschaulicht den Wechsel zwischen Spül- und Expansionsmodus. Dargestellt sind die Messungen des Partikelkammerdrucks und die Anzahl der in jedem Messintervall erfassten Tröpfchen. Die Daten wurden mit 64 Hz aufgezeichnet, d. h. jedes Messintervall beträgt 1/64 s. Die Probe wurde aus der Umgebungsluft im Raum entnommen.
Im Spülmodus ist das Einlassventil 11 geöffnet und das Expansionswegventil 31 geschlossen. Das Ventil 35 ist nicht vorhanden. Der Druck in der Partikelkammer 12 ist konstant, und es werden im Wesentlichen keine Partikel erkannt. Dies liegt daran, dass es zu wenige Partikel von ausreichender Größe gibt, um von dem verwendeten optischen System gesehen zu werden. Im Expansionsmodus wird das Einlassventil 11 geschlossen und das Expansionswegventil 31 geöffnet, und der Druck in der Partikelkammer 12 fällt. Bei jedem Zyklus des Expansionszustands wird ein Ausbruch von Partikeln oder Tröpfchen vom optischen Detektor beobachtet. Während der Strom expandiert und abkühlt, werden die Tröpfchen gezählt, die durch die Düse 13 in den optischen Detektor 20 gelangen. Um zu überprüfen, dass dieser Ausbruch von Partikeln nicht durch das Schließen des Einlassventils verursacht wurde, wurde die Messung mit gefilterter Luft wiederholt, und es wurden keine Partikel erkannt.
8 zeigt, wie diese Daten verarbeitet werden, um die Partikelanzahlkonzentration in der Umgebung zu ermitteln. Die Daten stammen aus dem ersten Expansionszyklus von 7. Das beprobte Volumen - das Luftvolumen, das seit Beginn der Expansion durch die Fokussierdüse 13 in den optischen Detektor 20 gelangt ist - wird aus der Druckanzeige und dem Volumen der Partikelkammer 12 berechnet. Konkret wird das beprobte Luftvolumen als (1-P/P_o)^*V_o geschätzt, wobei V_o das Volumen der Partikelkammer ist, P der zum Zeitpunkt der Ablesung gemessene Druck ist, P_o der Druck vor der Ausdehnung ist und V_o aus den mechanischen Zeichnungen des Systems berechnet wird. Bei dieser Berechnung wird die Temperaturänderung ignoriert (die laut Modellierung weniger als ∼3 % beträgt). Anschließend wird die Gesamtzahl der während der einzelnen Expansionszustände erkannten Partikel addiert. Das Verhältnis zwischen der Anzahl der erkannten Partikel und dem beprobten Luftvolumen ist die angezeigte Partikelanzahlkonzentration. Während des Expansionszustandes steigt die angezeigte Partikelkonzentration an und erreicht dann ein Plateau. Der Plateauwert wird als die gemessene Partikelkonzentration angesehen.
Die Partikeldetektion ist entweder mit nasswandigen oder trockenwandigen Partikelkammern möglich. Bei der Verwendung einer nasswandigen Kammer wird die Befeuchtung vor der Expansion durch die Wände selbst gewährleistet. Bei Verwendung einer trockenwandigen Kammer ist eine Befeuchtung der Luftprobe vor der Expansion erforderlich. 9 zeigt die angezeigte Partikelkonzentration eines einzelnen Pulses, der mit einer schmalen, zylindrisch geformten, nasswandigen Partikelkammer mit einem Durchmesser von 6 mm und einem Volumen von 3 cm³ gewonnen wurde. 10 zeigt analoge Daten, die mit einer trockenwandigen Partikelkammer mit einem Durchmesser von 9 mm gewonnen wurden. Sowohl der nasswandige als auch der trockenwandige Ansatz liefern Partikelzahlen, obwohl die trockenwandige Konfiguration ein breiteres Rohr und eine größere Expansionsrate erfordert.
Vergleiche mit einem Tisch-Kondensationspartikelzähler sind in 11 für die Probenahme von Umgebungsluft dargestellt. Die Daten stammen von dem nasswandigen System mit 6 mm Durchmesser. Der gepulste CPC-Ansatz liefert eine Partikelanzahlkonzentration, die innerhalb von 10 % eines Tisch-Kondensationspartikelzählers liegt, der einen nominalen Schwellenwert von 5 nm hat.
In 12 ist die Kalibrierung eines gepulsten CPC-Systems dargestellt, die die partikelgrößenabhängige Detektionseffizienz zeigt. Die Daten wurden unter Verwendung eines monodispersen Ammoniumsulfat-Aerosols gewonnen, das durch Zerstäubung erzeugt, getrocknet, in einen Ladungsausgleich gebracht und mit einem TSI-Differentialmobilitätsanalysator nach Größe klassifiziert wurde. Als Referenz dient ein vielseitiger TSI-Wasserkondensationspartikelzähler Modell 3789, der für die Erkennung von 2 nm großen Partikeln konfiguriert ist. Bei unserem gepulsten CPC-Ansatz werden die Konzentrationen aus dem maximalen Messwert jedes Pulses berechnet, wie oben beschrieben. Die Detektionseffizienz als Funktion der Partikelgröße ist für zwei verschiedene Expansionsraten dargestellt, wobei die höhere Evakuierungsrate eine 50%ige Detektion bei einer Partikelgröße von 10 nm ergibt. 13 zeigt die Reaktion für unterschiedliche Konzentrationen von 20 nm großen Testpartikeln, wobei die Übereinstimmung mit dem Referenzinstrument über einen weiten Bereich von Partikelkonzentrationen innerhalb von 15 % liegt.
14 zeigt Daten des gepulsten CPC während des Spülzyklus im Vergleich zu einem handelsüblichen optischen Partikelspektrometer (z. B. von Climet Instruments, Redlands CA). Während des Spülzyklus findet kein Kondensationswachstum statt, und die Umgebungspartikel passieren den optischen Detektor ohne Kondensationsvergrößerung. Diejenigen Partikel, die größer als etwa 300-400 nm sind, streuen genügend Licht, um ohne Kondensationsvergrößerung gezählt zu werden, und diese werden direkt gezählt. In diesem Modus funktioniert der gepulste CPC einfach wie viele optische Partikelspektrometer, die die Partikel auf der Grundlage des direkt gestreuten Lichts zählen und nach Größe bestimmen. In der Regel erkennen diese Zähler nur Partikel, die größer als 300-400 nm sind. Im Spülmodus liefert das gepulste CPC ähnliche Daten wie andere kommerzielle optische Partikelspektrometer. Diese zusätzliche Messung ermöglicht ein Gerät mit doppeltem Verwendungszweck, das sowohl als Kondensationspartikelzähler für die Gesamtpartikelzahl als auch als optischer Sensor für die Zählung und Größenbestimmung von Umgebungspartikeln oberhalb einer Schwelle von 300-400 nm fungieren kann. Die letztgenannte Messung wird von den derzeitigen kostengünstigen Sensoren zur Erfassung der PM_2,5-Masse verwendet. Dies bietet den Vorteil, dass zwei Arten von Messungen in einem Gerät möglich sind.
Die Vorteile des gepulsten CPC gegenüber bestehenden Methoden sind die Tragbarkeit, der geringe Energiebedarf und die inhärent kompakte Größe. Das erforderliche Ausmaß der Expansion ist gering - eine adiabatische Expansion von 10 % der gesättigten Luft aktiviert das Kondensationswachstum von Partikeln mit einer Größe von nur 6 nm. Bei einer anfänglichen Luftfeuchtigkeit von 80 %, einem Bereich, der mit Befeuchtern auf Nafion-Basis leicht zu erreichen ist, reicht eine Expansion von 15 % aus, um 6-nm-Partikel zu aktivieren. Diese Werte lassen sich leicht mit einer kleinen Membranpumpe, z. B. einer Sensidyne-Pumpe Modell 3A, erreichen. Bei solchen Pumpen ist der Leistungsbedarf gering. Die Sensidyne-Pumpe Modell 3A benötigt beispielsweise nur 240mW, um 0,8atm bei einem Strom von 0,2L/min zu fördern. Dies ist eine Größenordnung weniger als die 2,2 W Leistung, die für eine energieoptimierte Miniaturversion eines wasserbasierten CPC mit laminarem Strom benötigt werden, bei der drei Peltier-Wärmepumpen zur Aufrechterhaltung der erforderlichen Temperaturunterschiede entlang des Wachstumsrohrs eingesetzt wurden. Das Gehäuse des gepulsten CPC ist isotherm und liegt ganz bei Umgebungstemperatur, so dass keine Heizungen, Kühler und Ventilatoren erforderlich sind. Das stromaufwärts gelegene Ventil 11 muss nicht luftdicht sein, sondern den Strom ausreichend blockieren, um die Expansion zu ermöglichen, in anderen Worten muss die Leckrate über das Ventil im Vergleich zur Evakuierungsrate gering sein. Der gepulste CPC ist auch unempfindlich gegenüber der Stromrate, da das gemessene Luftvolumen aus einer Druckmessung und der Partikelkammergeometrie abgeleitet wird.
Der gepulste CPC-Ansatz ist technisch durchführbar durch die relativ schnelle Rate des Tröpfchenwachstums und im Vergleich zur Verdampfung. Einmal initiiert, ist das Kondensationswachstum der Partikel schnell, die Verdampfung der Tröpfchen jedoch relativ langsam. Die Aktivierung des Kondensationswachstums erfordert übersättigte Bedingungen, doch ist die treibende Kraft groß, wenn das Wachstum erst einmal begonnen hat. Das Wachstum bis zu einigen Mikrometern erfolgt innerhalb von 20-100 ms. Sobald das Tröpfchen einen Mikrometer-Durchmesser erreicht hat, ist die Verdampfung relativ langsam, selbst wenn das Sättigungsverhältnis sinkt. Bei 100 % relativer Luftfeuchtigkeit liegt die Lebensdauer eines 1 µm großen Tröpfchens in der Größenordnung von 1 Sekunde. Dies bietet genügend Zeit, um die Tröpfchen zu zählen, sobald sie gebildet sind.
Alle bisherigen adiabatischen Expansionsinstrumente ermitteln die Partikelanzahlkonzentrationen aus der Streuung des Ensembles der in der Partikelkammer gebildeten Tröpfchen. Stattdessen zählt der gepulste CPC einzelne Tröpfchen während des Expansionsprozesses. Als solcher unterliegt er nicht den Unsicherheiten der Ensemble-Zählung, bei der das Signal sowohl von der Größe der Tröpfchen in der Kammer als auch von der Gesamtanzahlkonzentration abhängt. Ein weiterer einzigartiger Aspekt ist, dass beim Betrieb mit nassen Wänden in der Partikelkammer die während der Expansion erzielte Übersättigung durch den Transport von Wasserdampf von den Wänden während des Expansionsprozesses selbst verstärkt wird. In dieser Betriebsart beruht der gepulste CPC nicht ausschließlich auf adiabatischer Expansion, sondern wird durch Diffusion von Wasserdampf aus den Wänden verstärkt. Ein drittes Merkmal ist die doppelte Möglichkeit, größere Schwebpartikel (>300 nm) während des Spülzustandes zu messen und dann alle Partikel bis zu einer Größe von 10 nm im Expansionszustand zu messen. Diese doppelte Möglichkeit erlaubt eine optische Schätzung des PM_2.5-Parameters, der aufgrund staatlicher Vorschriften von Interesse ist, und mit demselben Instrument auch die Konzentration ultrafeiner Partikel zu messen, die für die öffentliche Gesundheit von Interesse sind.
Obwohl der Gegenstand in einer Sprache beschrieben wurde, die sich auf strukturelle Merkmale und/oder methodische Handlungen bezieht, versteht es sich, dass der in den beigefügten Ansprüchen definierte Gegenstand nicht notwendigerweise auf die oben beschriebenen spezifischen Merkmale oder Handlungen beschränkt ist. Vielmehr werden die oben beschriebenen spezifischen Merkmale und Handlungen als beispielhafte Formen der Umsetzung der Ansprüche offenbart.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

US 62830346 [0001]

Claims

Verfahren zum Messen einer Partikelkonzentration in Luft, das Folgendes umfasst: Einführen einer Luftprobe in eine Partikelkammer durch einen Einlass; Schließen des Einlasses, um die Partikelkammer zu isolieren; Ablassen der Luftprobe in der isolierten Partikelkammer durch eine Düse, die mit einem optischen Detektor verbunden ist, wobei das Ablassen des Stroms mit einer Strömungsrate erfolgt, die so gewählt wird, dass eine Expansion jeder der Luftproben in der Partikelkammer bewirkt wird, eine Temperatur jeder der Luftproben in der Partikelkammer verringert wird, eine relative Feuchtigkeit jeder der Luftproben in der Partikelkammer erhöht wird und ein Fluid auf den in jeder der Luftproben in der Partikelkammer schwebenden Partikeln kondensiert, wodurch Tröpfchen gebildet werden; Zählen der Tröpfchen in der Luftprobe, wenn diese durch den optischen Detektor abgelassen wird; Messen eines Drucks, aus dem eine Menge der aus der Kammer austretenden Luft festgestellt werden kann; und Bestimmen einer Partikelkonzentration als Verhältnis einer Anzahl von erfassten Tröpfchen zu der Menge an Luft, die aus der Kammer ausgetreten ist, auf der Grundlage des Zählens und Messens.
Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Wände der Partikelkammer mit Wasser befeuchtet werden.
Verfahren nach Anspruch 1, wobei ferner der optische Detektor so ausgebildet wird, dass er während der Einführung der Luftprobe Partikel mit einer Größe von mehr als 400 nm zählt.
Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zähl- und Messschritte gleichzeitig durchgeführt werden.
Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Wände der Partikelkammer trocken sind.
Verfahren nach Anspruch 1, ferner beinhaltend das Befeuchten der Luftprobe vor dem Einführen der Luftprobe in die Partikelkammer.
Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die Wände der Partikelkammer aus einer Membran gebildet sind, die auf einer ersten Seite ein Fluorpolymer-Copolymer auf der Basis von sulfoniertem Tetrafluorethylen umfasst und eine zweite Seite aufweist, die mit Wasser oder Luft mit hoher Feuchtigkeit in Berührung steht, und wobei das Verfahren ferner ein Pausieren zwischen dem Isolieren der Partikelkammer und dem Ablassen des Stroms beinhaltet, so dass die Luft in der Partikelkammer vor der Expansion befeuchtet wird.
Verfahren nach Anspruch 1, wobei das Zählen, Messen und Bestimmen während des Ablassens durchgeführt wird.
Verfahren nach Anspruch 8, umfassend die kontinuierliche Wiederholung des Einführens und Ablassens.
Verfahren zur Erzeugung einer Wasserdampfübersättigung in einer nasswandigen Kammer mit einem Einlass und einem Auslass; umfassend: Einführen einer Luftprobe in die Kammer, indem ein Strom durch den Einlass in die nasswandige Kammer geleitet wird, indem am Auslass gepumpt wird; Schließen des Einlasses, während das Pumpen fortgesetzt wird, um die Luftprobe aus der Kammer durch den Auslass abzulassen, wobei das Pumpen mit einer Rate durchgeführt wird, die den Druck innerhalb der Kammer so verringern kann, dass die Luftprobe in einem zentralen Bereich der Kammer abkühlt und Wasserdampf von den Wänden der Kammer Zeit hat, von den Wänden in die Luftprobe in der Kammer zu diffundieren.
Das Verfahren nach Anspruch 10 umfassend die kontinuierliche Wiederholung des Einführens und Schließens.
Verfahren nach Anspruch 11, ferner beinhaltend ein Pausieren zwischen dem Einführen und dem Schließen, so dass die Luftprobe in der nasswandigen Kammer vor der Expansion befeuchtet wird.
Das Verfahren nach Anspruch 12, ferner beinhaltend: Zählen von Tröpfchen in der Luftprobe, wenn diese durch einen optischen Detektor abgelassen wird; Messen eines Drucks, aus dem eine Menge der aus der Kammer austretenden Luft festgestellt werden kann; und Bestimmen einer Partikelkonzentration als ein Verhältnis einer Anzahl von erfassten Tröpfchen zu der Menge an aus der Kammer ausgetretenen Luft, auf Grundlage des Zählens und Messens.
Eine Partikelzählvorrichtung, umfassend: einen Einlass; ein erstes Ventil, das mit dem Einlass gekoppelt ist; eine Partikelkammer, die mit dem ersten Ventil gekoppelt ist und einen Ausgang aufweist; einen optischen Detektor am Ausgang der Partikelkammer, der einen Detektorauslass aufweist; eine Pumpe, die mit dem Detektorausgang gekoppelt ist und einen Pumpenauslass aufweist; ein zweites Ventil, das zwischen dem Detektorausgang und der Pumpe gekoppelt ist; und eine Steuerung, die einen Code ausführt, der die Steuerung anweist: das erste und das zweite Ventil zu öffnen und die Pumpe zu veranlassen, Luft in die Partikelkammer einzuführen und einen Luftstrom durch die Kammer vom Einlass bis zum Detektorauslass zu pumpen; und das erste Ventil zu schließen und die Pumpe am Auslass zu veranlassen, Luft aus der Kammer zu ziehen, wodurch der Druck in der Kammer mit einer Stromrate verringert wird, die so gewählt ist, dass die Luft in einem zentralen Bereich der Kammer abkühlt und es ermöglicht, dass Wasserdampf von den Wänden der Kammer in die Luft in der Kammer von den nassen Wänden diffundiert.
Vorrichtung nach Anspruch 14, bei der die Steuerung einen Code ausführt, der die Steuerung anweist, das zweite Ventil für weniger als zwei Sekunden zu schließen, während das erste Ventil geschlossen ist, und bevor die Pumpe veranlasst wird, den Druck in der Kammer zu verringern.
Vorrichtung nach Anspruch 14, wobei die Pumpe durch zwei Strömungswege zwischen dem Detektorausgang mit dem Detektorausgang gekoppelt ist, wobei ein Strömungsweg das zweite Ventil und ein anderer Strömungsweg ein drittes Ventil enthält, so dass eine Strömungsrate, mit der Luft in die Partikelkammer eingeleitet wird, und eine Rate, mit der Luft aus der Kammer abgelassen wird, sobald das erste Ventil geschlossen ist, unabhängig voneinander gesteuert werden können.
Vorrichtung nach Anspruch 14, wobei der optische Detektor so ausgebildet ist, dass er Partikel mit einer Größe von mehr als etwa 400 nm zählt, wenn das erste und das zweite Ventil geöffnet sind und der Strom durch die Partikelkammer gezogen wird.
Vorrichtung nach Anspruch 14, wobei die Steuerung einen Code ausführt, der die Steuerung anweist: Tröpfchen in der Luftprobe zu zählen, wenn diese durch einen optischen Detektor abgelassen wird; einen Druck zu messen, anhand dessen eine Menge der aus der Kammer austretenden Luft festgestellt werden kann; und Bestimmen einer Partikelkonzentration als ein Verhältnis einer Anzahl von erfassten Tröpfchen zu der Menge an der aus der Kammer ausgetretenen Luft, auf der Grundlage des Zählens und Messens.
Vorrichtung nach Anspruch 14, bei der die Steuerung einen Code ausführt, der die Steuerung anweist, wiederholt: das erste und das zweite Ventil zu öffnen und die Pumpe zu veranlassen, Luft in die Partikelkammer einzuführen; und das erste Ventil zu schließen und die Pumpe am Auslass zu veranlassen, Luft aus der Kammer zu ziehen.