DE10333853A1 - Electrochemical cell - Google Patents

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Michael Grossholz
Volker Dr. Michele
Hans-Joachim Brockhaus
Hans-Dieter Dr. Pinter
Fritz Dr. Gestermann
Rainer Dr. Weber
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Abstract

Die Erfindung beschreibt eine elektrochemische Zelle, wenigstens bestehend aus einer Anodenhalbzelle mit einer Anode, einer Kathodenhalbzelle mit einer Kathode und einer zwischen Anodenhalbzelle und Kathodenhalbzelle angeordneten Ionenaustauschermembran, wobei die Anode und/oder die Kathode eine Gasdiffusionselektrode ist und zwischen der Gasdiffusionselektrode und der Ionenaustauschermembran ein Spalt angeordnet ist und die Halbzelle mit Gasdiffusionselektrode einen Elektrolytzulauf und einen Elektrolytablauf sowie einen Gaseintritt und einen Gasaustritt aufweist. Die elektrochemische Zelle ist dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolytzulauf mit dem Spalt dicht verbunden ist.The invention describes an electrochemical cell, at least consisting of an anode half cell with an anode, a cathode half cell with a cathode and an ion exchange membrane arranged between anode half cell and cathode half cell, wherein the anode and / or the cathode is a gas diffusion electrode and a gap between the gas diffusion electrode and the ion exchange membrane is arranged and the half cell with gas diffusion electrode has an electrolyte inlet and an electrolyte outlet and a gas inlet and a gas outlet. The electrochemical cell is characterized in that the electrolyte feed is sealed to the gap.

Description

Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle, wenigstens bestehend aus einer Anodenhalbzelle mit einer Anode, einer Kathodenhalbzelle mit einer Kathode und einer zwischen Anodenhalbzelle und Kathodenhalbzelle angeordneten Ionenaustauschermembran, wobei die Anode und/oder die Kathode eine Gasdiffusionselektrode ist. Die Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zur Elektrolyse einer wässrigen Lösung von Alkalichlorid.The The invention relates to an electrochemical cell, at least consisting from an anode half cell with an anode, a cathode half cell with a cathode and between anode half cell and cathode half cell arranged ion exchange membrane, wherein the anode and / or the Cathode is a gas diffusion electrode. The invention relates and a method of electrolysis of an aqueous solution of alkali chloride.

Aus WO-A 01/57290 ist eine Elektrolysezelle mit Gasdiffusionselektrode bekannt, bei der in dem Spalt zwischen der Gasdiffusionselektrode und der Ionenaustauschermembran eine poröse Schicht vorgesehen ist. Der Elektrolyt strömt von oben nach unten über die poröse Schicht unter Einwirkung der Schwerkraft durch den Spalt. Die poröse Schicht gemäß WO-A 01/57290 kann aus Schäumen, Drahtnetzen o.dgl. bestehen.Out WO-A 01/57290 is an electrolysis cell with gas diffusion electrode known in the in the gap between the gas diffusion electrode and the ion exchange membrane is provided with a porous layer. The electrolyte flows from top to bottom over the porous one Layer under the action of gravity through the gap. The porous layer according to WO-A 01/57290 can be made from foaming, Wire nets or the like. consist.

In US 6 117 286 ist ebenfalls eine Elektrolysezelle mit Gasdiffusionselektrode zur Elektrolyse einer Natriumchlorid-Lösung beschrieben, in der sich eine Schicht aus einem hydrophilen Material im Spalt zwischen der Gasdiffusionselektrode und der Ionenaustauschermembran befindet. Die Schicht aus hydrophilem Material hat vorzugsweise eine poröse Struktur, welche ein korrosionsbeständiges Metall oder Harz enthält. Als poröse Struktur können z.B. Netze, Gewebe oder Schäume verwendet werden. Natriumhydroxid, der Elektrolyt, strömt unter der Schwerkraft über die Schicht aus hydrophilem Material nach unten auf den Boden der Elektrolysezelle.In US 6 117 286 Also, an electrolytic cell with gas diffusion electrode for the electrolysis of a sodium chloride solution is described, in which a layer of a hydrophilic material is in the gap between the gas diffusion electrode and the ion exchange membrane. The layer of hydrophilic material preferably has a porous structure containing a corrosion-resistant metal or resin. As a porous structure, for example, nets, fabrics or foams can be used. Sodium hydroxide, the electrolyte, flows down the layer of hydrophilic material down to the bottom of the electrolytic cell under gravity.

Weiterhin ist aus EP-A 1 033 419 eine Elektrolysezelle mit Gasdiffusionselektrode als Kathode zur Elektrolyse einer Natriumchlorid-Lösung bekannt. In der Kathodenhalbzelle, in der der Elektrolyt, von dem Gasraum durch eine Gasdiffusionselektrode getrennt, nach unten strömt, ist ein hydrophiles, poröses Material vorgesehen, durch das der Elektrolyt strömt. Als poröses Material kommen Metalle, Metalloxide oder organische Materialien in Betracht, sofern sie korrosionsbeständig sind.Farther is EP-A 1 033 419 an electrolysis cell with gas diffusion electrode as a cathode for the electrolysis of a sodium chloride solution known. In the cathode half cell, in which the electrolyte, from the gas space through a gas diffusion electrode separated, flowing down, is a hydrophilic, porous Material provided, through which the electrolyte flows. When porous Material comes from metals, metal oxides or organic materials if they are corrosion resistant.

Nachteilig an den aus dem Stand der Technik bekannten Elektrolysezellen mit Gasdiffusionselektrode ist, dass der Spalt zwischen Gasdiffusionselektrode und Ionenaustauschermembran aufgrund des porösen Materials nicht vollständig mit Elektrolyt gefüllt werden kann. Hierdurch entstehen Bereiche in dem Spalt, in denen sich Gas befindet und ansammelt. In diesen Bereichen kann kein elektrischer Strom fließen. Strom fließt ausschließlich durch elektrolytgefüllte Bereiche in dem Spalt, sodass lokal eine höhere Stromdichte entsteht, die eine höherer Elektrolysespannung zur Folge hat. Sammelt sich das Gas an der Ionenaustauschermembran, so kann diese aufgrund des fehlenden Elektrolyten beschädigt werden. Poröse Schichten haben weiterhin den Nachteil, dass Gas, welches einmal in die poröse Struktur eingetreten ist, aus dieser nur schwierig wieder heraus gelangen kann. Innerhalb der porösen Schicht kann sich das Gas ansammeln, wodurch die oben genannten Nachteile entstehen. Gas aus dem Gasraum kann unter Betriebsbedingungen auch durch die Gasdiffusionselektrode aus dem Gasraum in den Spalt hindurchtreten.adversely with the electrolysis cells known from the prior art Gas diffusion electrode is that the gap between gas diffusion electrode and ion exchange membrane due to the porous material not completely with Electrolyte filled can be. This creates areas in the gap in which gas is located and accumulates. In these areas can be no electricity flow. Electricity flows exclusively by electrolyte-filled Areas in the gap, so locally creates a higher current density, the one higher Electrolysis voltage has the consequence. Does the gas collect on the ion exchange membrane, this can be damaged due to the lack of electrolyte. porous Layers also have the disadvantage that gas, which once in the porous structure occurred, from this difficult to get out again can. Within the porous layer The gas can accumulate, causing the above-mentioned disadvantages arise. Gas from the gas space can also be used under operating conditions the gas diffusion electrode from the gas space into the gap.

Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht demnach darin, eine Elektrolysezelle bereitzustellen, welche die Nachteile des Standes der Technik vermeidet.The It is therefore an object of the present invention to provide an electrolysis cell which avoids the disadvantages of the prior art.

Gegenstand der Erfindung ist eine elektrochemische Zelle, wenigstens bestehend aus einer Anodenhalbzelle mit einer Anode, einer Kathodenhalbzelle mit einer Kathode und einer zwischen Anodenhalbzelle und Kathodenhalbzelle angeordneten Ionenaustauschermembran, wobei die Anode und/oder die Kathode eine Gasdiffizsionselektrode ist und zwischen der Gasdiffusionselektrode und der Ionenaustauschermembran ein Spalt angeordnet ist und die Halbzelle mit Gasdiffusionselektrode einen Elektrolytzulauf und einen Elektrolytablauf sowie einen Gaseintritt und einen Gasaustritt aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolytzulauf mit dem Spalt dicht verbunden ist.object The invention is an electrochemical cell, at least from an anode half cell with an anode, a cathode half cell with a cathode and between anode half cell and cathode half cell arranged ion exchange membrane, wherein the anode and / or the Cathode is a Gasdiffizsionselektrode and between the gas diffusion electrode and the ion exchange membrane is arranged a gap and the Half cell with gas diffusion electrode an electrolyte inlet and an electrolyte drain and a gas inlet and a gas outlet characterized in that the electrolyte feed with the Gap is tightly connected.

Im Betrieb der erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle strömt der Elektrolyt in dem Spalt zwischen Gasdiffusionselektrode und Ionenaustauschermembran von oben nach unten durch die Halbzelle. Der Spalt ist dabei vollständig mit Elektrolyt gefüllt. Der übrige Raum der Halbzelle, der Gasraum, ist mit Gas gefüllt, welches durch den Gaseintritt zugeführt und durch den Gasaustritt abgeführt wird. Erfindungsgemäß ist der Elektrolytzulauf mit dem Spalt dicht verbunden. Dadurch wird verhindert, dass Gas aus dem Gasraum über den Elektrolytzulauf in den Spalt eindringt. Aufgrund der dichten Verbindung zwischen Elektrolytzulauf und Spalt kann der Elektrolyt durch den Spalt mit Hilfe einer Pumpe gefördert werden, sodass der Elektrolytstrom nicht im freien Fall in dem Spalt an der Gasdiffusionselektrode entlang strömt. Mit Hilfe der Pumpe kann der Volumenstrom des Elektrolyten, welcher durch den Spalt strömt, eingestellt werden. Der Volumenstrom wird bevorzugt so eingestellt, dass die Strömungsgeschwindigkeit des Elektrolyten niedriger ist als im freien Fall.in the Operation of the electrochemical according to the invention Cell flows the electrolyte in the gap between the gas diffusion electrode and Ion exchange membrane from top to bottom through the half cell. The gap is complete filled with electrolyte. The rest Room of the half-cell, the gas space, is filled with gas, which through the gas inlet supplied and dissipated by the gas outlet becomes. According to the invention Electrolyte inlet tightly connected to the gap. This prevents that gas from the gas space over the electrolyte feed penetrates into the gap. Because of the dense Connection between electrolyte inlet and gap, the electrolyte can through The gap can be conveyed by means of a pump, so that the electrolyte flow not in free fall in the gap on the gas diffusion electrode flows along. With the help of the pump, the volume flow of the electrolyte, which flows through the gap, be set. The volume flow is preferably set so that the flow velocity of the Electrolyte is lower than in free fall.

In einer bevorzugten Ausführungsform sind Strömungsleitstrukturen in dem Spalt vorgesehen. Die Strömungsleitstrukturen verhindern ebenfalls einen freien Fall des Elektrolyten in dem Spalt, sodass die Strömungsgeschwindigkeit gegenüber dem freien Fall verringert ist. Gleichzeitig darf sich jedoch der Elektrolyt in dem Spalt aufgrund der Strömungsleitstrukturen nicht aufstauen. Die Strömungsleitstrukturen sind so gewählt, dass der Druckverlust der hydrostatischen Flüssigkeitssäule in dem Spalt kompensiert wird. Sind Strömungsleitstrukturen vorgesehen, können diese die Funktion der Pumpe, nämlich die Verringerung der Strömungsgeschwindigkeit in dem Spalt, vollständig übernehmen, so dass keine Pumpe notwendig ist. Es kann aber auch eine Pumpe in Kombination mit Strömungsleitstrukturen eingesetzt werden.In a preferred embodiment, flow guide structures are provided in the gap. The flow guide structures also prevent egg NEN free fall of the electrolyte in the gap, so that the flow velocity is reduced compared to the free fall. At the same time, however, the electrolyte must not accumulate in the gap due to the Strömungsleitstrukturen. The flow guide structures are selected so that the pressure loss of the hydrostatic liquid column in the gap is compensated. If flow guide structures are provided, they can completely take over the function of the pump, namely the reduction of the flow velocity in the gap, so that no pump is necessary. However, it is also possible to use a pump in combination with flow guide structures.

Die Strömungsleitstrukturen bestehen aus dünnen Platten, Folien o.dgl., welche Öffnungen zum Durchströmen des Elektrolyten aufweisen. Sie sind quer, d.h. senkrecht oder schräg, zur Strömungsrichtung des Elektrolyten in dem Spalt angeordnet. Die plattenförmigen Strömungsleitstrukturen sind vorzugsweise gegenüber der Horizontalen geneigt, wobei sie entweder nur in einer Achse oder in beiden Achsen geneigt sind. Sind die Strömungsleitstrukturen schräg zur Strömungsrichtung angeordnet, können sie sowohl in Richtung der Ionenaustauschermembran als auch in Richtung der Gasdiffusionselektrode geneigt sein. Die Neigung in Richtung der Gasdiffusionselektrode bzw. der Ionenaustauschermembran entspricht einer Neigung um eine Achse, welche parallel zur Gasdiffusionselektrode bzw. Ionenaustauschermembran und horizontal verläuft. Darüber hinaus können die Strömungsleitstrukturen über die Breite der elektrochemischen Zelle geneigt sein. Dies entspricht einer Neigung um eine Achse, die senkrecht zur Gasdiffusionselektrode bzw. Ionenaustauschermembran verläuft. Diese Neigung kann 0 bis 45° betragen, bevorzugt 3 bis 15°.The flow guide consist of thin Plates, foils or the like, which openings to flow through of the electrolyte. They are transversal, i. vertical or oblique, to the flow direction of the electrolyte in the gap. The plate-shaped flow guide structures are preferably opposite inclined to the horizontal, being either only in one axis or inclined in both axes. Are the Strömungsleitstrukturen obliquely to the flow direction arranged, can they both in the direction of the ion exchange membrane and in the direction be inclined to the gas diffusion electrode. The inclination in the direction corresponds to the gas diffusion electrode or the ion exchange membrane an inclination about an axis which is parallel to the gas diffusion electrode or ion exchange membrane and runs horizontally. In addition, the Flow guiding structures over the Width of the electrochemical cell to be inclined. This matches with a tilt about an axis perpendicular to the gas diffusion electrode or ion exchange membrane runs. This tilt can be 0 to 45 °, preferably 3 to 15 °.

Da im Betrieb der elektrochemischen Zelle immer auch geringe Mengen Gas aus dem Raum hinter der Gasdiffusionselektrode, d.h. dem der Ionenaustauschermembran abgewandten Raum der Halbzelle, durch die Gasdiffusionselektrode in den mit Elektrolyt durchströmten Spalt tritt, muss gewährleistet sein, dass das Gas aus dem Spalt abgeführt wird. Erhöht sich der Gehalt an Gas in dem Elektrolyten, steigt der Widerstand des Elektrolyten an. Sind Strömungsleitstrukturen in dem Spalt vorhanden, so kann das Gas entweder durch Öffnungen in den Strömungsleitstrukturen nach oben entweichen oder es wird von der Elektrolytströmung nach unten mitgerissen. Die Neigung der Strömungsleitstrukturen fördert insbesondere die Abführung der Gasblasen nach oben.There in the operation of the electrochemical cell always small amounts Gas from the space behind the gas diffusion electrode, i. the the Ion exchange membrane remote space of the half cell, through the Gas diffusion electrode in the flowed through with electrolyte gap occurs, must be guaranteed be that the gas is discharged from the gap. Increases the content of gas in the electrolyte increases the resistance of the Electrolytes on. Are flow guide structures present in the gap, so the gas can either through openings in the flow guide structures escaping upwards or it will from the electrolyte flow to entrained below. The inclination of the flow guiding structures promotes in particular the exhaustion the gas bubbles upwards.

Die Strömungsleitstrukturen sind ferner so angeordnet, dass sie die Gasdiffusionselektrode einerseits und die Ionenaustauschermembran andererseits kontaktieren. Somit tritt der Elektrolyt nur durch die Öffnungen der Leitstrukturen hindurch. Die Strömungsleitstrukturen können fest oder lösbar mit der Gasdiffusionselektrode und der Ionenaustauschermembran verbunden sein. Bevorzugt sind die Strömungsleitstrukturen zwischen die Gasdiffusionselektrode und die Ionenaustauschermembran eingeklemmt. In einer besonders bevorzugten Ausführungsform sind die Strömungsleitstrukturen an einer in dem Spalt im Wesentlichen vertikal, d.h. im Wesentlichen parallel zu der Gasdiffusionselektrode und der Ionenaustauschermembran, angeordneten Haltestruktur befestigt. Die Haltestruktur verläuft beispielsweise in der Mitte des Spaltes, sodass die Strömungsleitstrukturen einerseits in Richtung der Ionenaustauschermembran, andererseits in Richtung der Gasdiffusionselektrode ragen. Die Haltestruktur besteht beispielsweise aus einem dünnen Kunststoffstab, dessen Durchmesser kleiner ist als die Spaltbreite zwischen Gasdiffusionselektrode und Ionenaustauschermembran. Die Anzahl der Haltestrukturen, z.B. in Form von Kunststoffstäben, über die Länge der Gasdiffusionselektrode, und damit der Strömungsleitstrukturen, ist abhängig von der Materialdicke der Strömungsleitstrukturen, da die Kunststoffstäbe die Stabilität, z.B. beim Zusammenbau des Elektrolyseurs, bewirken.The flow guide are further arranged so that they the gas diffusion electrode on the one hand and contact the ion exchange membrane on the other hand. Consequently the electrolyte only passes through the openings of the conductive structures therethrough. The flow guide structures can fixed or detachable connected to the gas diffusion electrode and the ion exchange membrane be. The flow guiding structures are preferred between the gas diffusion electrode and the ion exchange membrane trapped. In a particularly preferred embodiment, the flow guide structures at a substantially vertical in the gap, i. essentially parallel to the gas diffusion electrode and the ion exchange membrane arranged Fixed holding structure. The support structure runs, for example, in the middle of the gap, so that the Strömungsleitstrukturen on the one hand in the direction of the ion exchange membrane, on the other hand protrude in the direction of the gas diffusion electrode. The holding structure For example, consists of a thin plastic rod whose Diameter is smaller than the gap width between gas diffusion electrode and ion exchange membrane. The number of holding structures, e.g. in the form of plastic rods, over the Length of Gas diffusion electrode, and thus the flow guide, is dependent on the material thickness of the flow guide structures, there the plastic rods the stability, e.g. during assembly of the electrolyzer cause.

Die Strömungsleitstrukturen können eben sein. Um das Einklemmen der Strömungsleitstrukturen zwischen Gasdiffusionselektrode und Ionenaustauschermembran zu erleichtern, können die Strömungsleitstrukturen beispielsweise ein Z-, L-, T-, Doppel-T- oder trapezförmiges Profil aufweisen. Die Strömungsleitstrukturen können auch beliebig gewinkelt oder gekrümmt sein. Vorzugsweise bestehen sie aus einer elastischen Platte, welche breiter ist als die Breite des Spaltes. Beim Einklemmen zwischen Gasdiffusionselektrode und Ionenaustauschermembran und unter Einwirkung des Elektrolytstroms in dem Spalt biegen sich die elastischen Platten nach unten durch. Die Strömungsleitstrukturen sind dann nach unten gekrümmt. Es ist jedoch auch möglich, nach oben gekrümmte Strömungsleitstrukturen einzusetzen. Gekrümmte Strömungsleitstrukturen sind vorteilhaft, da sie Fertigungstoleranzen der elektrochemischen Zelle, die sich beispielsweise in der Breite des Spaltes äußern, kompensieren.The flow guide can just be. To pinching the flow guide between Facilitate gas diffusion electrode and ion exchange membrane, can the flow guide structures For example, a Z, L, T, double T or trapezoidal profile exhibit. The flow guide structures can also be arbitrarily angled or curved. Preferably exist It consists of an elastic plate, which is wider than the width of the gap. When pinching between gas diffusion electrode and Ion exchange membrane and under the influence of the electrolyte flow in the gap the elastic plates bend downwards. The flow guide structures are then bent down. However, it is also possible curved upwards flow guide use. curved flow guide are advantageous because they have manufacturing tolerances of the electrochemical Cell, for example, in the width of the gap, compensate.

Die Öffnung in den Strömungsleitstrukturen können eine beliebige Form haben, z.B. rund oder eckig. Die Öffnungen in übereinander bzw. untereinander angeordneten Strömungsleitstrukturen können entweder übereinander bzw. untereinander liegen, d.h. die Öffnungen decken sich. Die Elektrolytströmung verläuft dabei im Wesentlichen senkrecht durch den Spalt. Sie können jedoch auch gegeneinander versetzt sein, sodass die Elektrolytströmung nicht geradlinig, sondern beispielsweise zick zackförmig oder mäanderförmig durch den Spalt strömt. Dies reduziert die Bildung von Totzonen.The opening in the Strömungsleitstrukturen can a have any shape, e.g. round or angular. The openings in each other or Strömungsleitstrukturen arranged one above the other can either one above the other or with each other, i. the openings coincide. The electrolyte flow runs thereby essentially perpendicular through the gap. However, they can also be against each other be offset, so that the electrolyte flow is not rectilinear, but for example, zigzagged or meandering through the gap flows. This reduces the formation of dead zones.

Die Strömungsleitstrukturen können aus einem laugebeständigen Material, insbesondere aus einem laugebeständigen Metall oder Kunststoff, gefertigt sein. Beispielsweise kann als Material Nickel oder PTFE eingesetzt werden.The flow guide can from a leach resistant Material, in particular of a wear-resistant metal or plastic, be made. For example, as the material nickel or PTFE be used.

Die Anzahl der Strömungsleitstrukturen sowie die Anzahl und die Querschnittsfläche der Öffnungen sind so gewählt, dass die Strömungsgeschwindigkeit des Elektrolyten niedriger ist als im freien Fall. Bei einer Bauhöhe des Elektrolyseurs von z.B. 1,3 m und einer Elektrolytmenge von z.B. 180 l/h können z.B. 26 Strömungsleitstrukturen mit 64 Öffnungen eingesetzt werden. Die Öffnungen haben z.B. einen Durchmesser von 1 mm. Alternativ dazu könnten auch 6 Strömungsleitstrukturen mit 127 Öffnungen mit 0,5 mm Durchmesser eingesetzt werden. Über den Druchmesser und die Anzahl der Öffnungen sowie die Anzahl der Strömungsleitstrukturen kann je nach Durchfluss eine entsprechende Druckkompensation erzielt werden.The Number of flow guiding structures as well as the number and the cross-sectional area of the openings are chosen so that the flow velocity of the electrolyte is lower than in free fall. At a height of the electrolyzer from e.g. 1.3 m and an amount of electrolyte of e.g. 180 l / h can e.g. 26 flow guide structures with 64 openings be used. The openings have e.g. a diameter of 1 mm. Alternatively, too 6 flow guide structures with 127 openings be used with 0.5 mm diameter. About the diameter and the Number of openings as well as the number of Strömungsleitstrukturen can depending on the flow achieved a corresponding pressure compensation become.

Der in dem Spalt nach unten strömende Elektrolyt darf sich an den Strömungsleitstrukturen nicht aufstauen. Daher muss gewährleistet sein, dass die Summe der Querschnittsflächen aller Öffnungen einer Strömungsleitstruktur für alle Strömungsleitstrukturen gleich groß ist. Dies kann durch Variation der Anzahl der Öffnungen oder der Querschnittsfläche geschehen.Of the in the gap down flowing electrolyte may not be on the flow guide dam. Therefore must be guaranteed be that the sum of the cross-sectional areas of all openings of a flow guide structure for all flow guide is the same size. This can be done by varying the number of openings or the cross-sectional area.

Unabhängig davon, ob der Elektrolyt mit Hilfe einer Pumpe durch den Spalt strömt oder ob Strömungsleitstrukturen vorgesehen sind oder beides, beträgt der bevorzugte Volumenstrom des Elektrolyten in dem Spalt (bei einer Breite des Spaltes von z.B. 3 mm) 100 bis 300 l/h. Der Volumenstrom beträgt bevorzugtmaximal 500 l/h. Die Strömungsgeschwindigkeit beträgt vorzugsweise maximal 1 cm/s.Independently of, whether the electrolyte flows through the gap with the aid of a pump or whether flow guiding structures are provided or both, the preferred volume flow of the electrolyte in the gap (at a gap width of e.g. 3 mm) 100 to 300 l / h. The volume flow is preferably a maximum of 500 l / h. The flow velocity is preferably at most 1 cm / s.

Der Vorteil von Strömungsleitstrukturen gegenüber den aus dem Stand der Technik bekannten porösen Schichten liegt in der verbesserten Abführung von Gasblasen, die durch die Gasdiffusionselektrode in den Spalt eintreten. Weiterhin wird der Elektrolyt mittels Pumpen durch den Spalt zwischen Gasdiffusionselektrode und Ionenaustauschermembran gefördert, wodurch dieser Spalt vollständig mit Elektrolyt gefüllt wird. Poröse Strukturen, welche der Elektrolyt gemäß Stand der Technik im freien Fall durchläuft, sind meist nicht vollständig mit Elektrolyt gefüllt, was sich durch eine höhere Elektrolysespannung bemerkbar macht.Of the Advantage of flow guiding structures across from The known from the prior art porous layers is in the improved exhaustion of gas bubbles passing through the gas diffusion electrode into the gap enter. Furthermore, the electrolyte is pumped by the Gap between gas diffusion electrode and ion exchange membrane encouraged causing this gap completely filled with electrolyte becomes. porous Structures which the electrolyte according to the prior art in the open Case goes through, are usually not complete filled with electrolyte, which is characterized by a higher Electrolytic voltage makes noticeable.

Die erfindungsgemäße elektrochemische Zelle kann für unterschiedliche Elektrolyseverfahren eingesetzt werden, in denen mindestens eine Elektrode eine Gasdiffusionselektrode ist. Vorzugsweise fungiert die Gasdiffusionselektrode als Kathode, besonders bevorzugt als Sauerstoffverzehrkathode, wobei das der elektrochemischen Zelle zugeführte Gas ein sauerstoffhaltiges Gas ist, z.B. Luft, mit Sauerstoff angereicherte Luft oder Sauerstoff selbst. Bevorzugt wird die erfindungsgemäße Zelle für die Elektrolyse einer wässrigen Lösung eines Alkalihalogenids, insbesondere von Natriumchlorid, verwendet.The inventive electrochemical cell can for different electrolysis processes are used, in which at least one electrode is a gas diffusion electrode. Preferably acts the gas diffusion electrode as a cathode, particularly preferably as Oxygenating cathode, wherein the electrochemical cell supplied gas an oxygen-containing gas is, e.g. Air, oxygenated Air or oxygen itself. The cell according to the invention is preferred for the Electrolysis of an aqueous solution an alkali halide, especially sodium chloride.

Im Falle der Elektrolyse einer wässrigen Natriumchlorid-Lösung ist die Gasdiffusionselektrode beispielsweise wie folgt aufgebaut: Die Gasdiffusionselektrode besteht wenigstens aus einem elektrisch leitfähigen Träger und einer elektrochemisch aktiven Beschichtung. Der elektrisch leitfähige Träger ist bevorzugt ein Netz, Gewebe, Geflecht, Gewirke, Vlies oder Schaum aus Metall, insbesondere aus Nickel, Silber oder versilbertem Nickel. Die elektrochemisch aktive Beschichtung besteht vorzugsweise wenigstens aus einem Katalysator, z.B. Silber(I)-Oxid, und einem Binder, z.B. Polytetrafluorethylen (PTFE). Die elektrochemisch aktive Beschichtung kann aus einer oder mehreren Schichten aufgebaut sein. Zusätzlich kann eine Gasdiffusionsschicht, beispielsweise aus einer Mischung aus Kohlenstoff und Polytetrafluorethylen, vorgesehen sein, welche auf dem Träger aufgebracht wird.in the Case of electrolysis of an aqueous Sodium chloride solution For example, the gas diffusion electrode is constructed as follows: The gas diffusion electrode consists of at least one electric conductive carrier and an electrochemically active coating. The electrically conductive carrier is preferably a net, woven, braided, knitted, nonwoven or foam of metal, in particular of nickel, silver or silver-plated nickel. The electrochemically active coating is preferably at least from a catalyst, e.g. Silver (I) oxide, and a binder, e.g. Polytetrafluoroethylene (PTFE). The electrochemically active coating can be made up of one or more layers. In addition, can a gas diffusion layer, for example of a mixture of Carbon and polytetrafluoroethylene, be provided which on the carrier is applied.

Als Anode können beispielsweise Elektroden aus Titan eingesetzt werden, welche z.B. mit Ruthenium-Iridium-Oxiden oder Rutheniumoxid beschichtet sind.When Anode can For example, electrodes made of titanium are used, which are e.g. coated with ruthenium-iridium oxides or ruthenium oxide.

Als Ionenaustauschermembran kann eine handelsübliche Membran, z.B. der Fa. DuPont, Nafion NX2010, eingesetzt werden.When Ion exchange membrane may be a commercially available membrane, e.g. the Fa. DuPont, Nafion NX2010.

Die erfindungsgemäße Elektrolysezelle, welche sich für die Elektrolyse einer wässrigen Natriumchlorid-Lösung eignet, hat einen Spalt zwischen Gasdiffusionselektrode und Ionenaustauschermembran mit einer Breite in der Größenordnung von 3 mm. Die Strömungsleitstrukturen werden vorzugsweise aus dünnen Platten aus PTFE oder PVDF gefertigt und haben eine Dicke von 0,1 bis 0,5 mm Der Elektrolytzulauf ist ein Kanal, z.B. ein Rohr, welches sich über die gesamte Länge der Gasdiffusionselektrode erstreckt. In diesem Fall kann mit Hilfe des kanalförmigen Elektrolytzulaufs der Elektrolyt gleichmäßig über die gesamte Länge von oben in den Spalt zwischen Gasdiffusionselektrode und Ionenaustauschermembran zugeführt werden. Anstelle eines Elektrolytzulaufs, der sich über die gesamte Länge der Gasdiffusionselektrode erstreckt, kann der Zulauf auch nur in einem Bereich, z.B. im oberen Bereich einer der beiden Enden der Gasdiffusionselektrode. In diesem Fall kann mit Hilfe der Strömungsleitstrukturen, welche in einer Achse senkrecht zur Gasdiffusionselektrode bzw. zur Ionenaustauschermembran geneigt sind, eine gleichmäßige Verteilung des Elektrolyten über die gesamte Länge des Spaltes bewirkt werden.The electrolysis cell according to the invention, which are for the electrolysis of an aqueous Sodium chloride solution has a gap between gas diffusion electrode and ion exchange membrane with a width of the order of magnitude of 3 mm. The flow guide structures are preferably made of thin Plates made of PTFE or PVDF and have a thickness of 0.1 to 0.5 mm The electrolyte inlet is a channel, e.g. a pipe, which about the whole length the gas diffusion electrode extends. In this case can help with of the channel-shaped Elektrolytzulaufs the electrolyte evenly over the entire length of at the top of the gap between gas diffusion electrode and ion exchange membrane supplied become. Instead of an electrolyte feed, which over the whole length extends the gas diffusion electrode, the feed can only in one Range, e.g. in the upper part of one of the two ends of the gas diffusion electrode. In this case, with the help of the flow guide structures, which in an axis perpendicular to the gas diffusion electrode or to the ion exchange membrane inclined, an even distribution of the electrolyte the entire length of the gap are effected.

Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Elektrolyse einer wässrigen Alkalihalogenid-Lösung in einer elektrochemischen Zelle, wenigstens bestehend aus einer Anodenhalbzelle mit einer Anode, einer Kathodenhalbzelle mit einer Kathode und einer zwischen Anodenhalbzelle und Kathodenhalbzelle angeordneten Ionenaustauschermembran, wobei die Anode und/oder die Kathode eine Gasdiffusionselektrode ist und zwischen der Gasdiffusionselektrode und der Ionenaustauschermembran ein Spalt angeordnet ist und die Halbzelle mit einer Gasdiffusionselektrode einen Elektrolytzulauf und einen Elektrolytablauf sowie einen Gaseintritt und einen Gasaustritt aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolyt mittels einer Pumpe in dem Spalt von oben nach unten strömt, wobei der Spalt vollständig mit Elektrolyt angefüllt ist.One Another object of the invention is a method for electrolysis an aqueous Alkali halide solution in an electrochemical cell, at least consisting of a Anode half cell with an anode, a cathode half cell with a cathode and one disposed between the anode half cell and the cathode half cell Ion exchange membrane, wherein the anode and / or the cathode a Gas diffusion electrode is and between the gas diffusion electrode and the ion exchange membrane is arranged a gap and the Half cell with a gas diffusion electrode an electrolyte feed and an electrolyte drain as well as a gas inlet and a gas outlet characterized in that the electrolyte by means of a Pump flows in the gap from top to bottom, the gap completely with Electrolyte filled is.

Nachfolgend wird die Erfindung anhand der beigefügten Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen:following The invention will be explained in more detail with reference to the accompanying drawings. It demonstrate:

1 einen schematischen Querschnitt einer ersten Ausführungsform der erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle ohne Strömungsleitstrukturen im Spalt zwischen Gasdiffusionselektrode und Ionenaustauschermembran 1 a schematic cross section of a first embodiment of the electrochemical cell according to the invention without Strömungsleitstrukturen in the gap between the gas diffusion electrode and ion exchange membrane

2 einen schematischen Querschnitt einer zweiten Ausführungsform der erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle mit Strömungsleitstrukturen im Spalt zwischen Gasdiffusionselektrode und Ionenaustauschermembran 2 a schematic cross section of a second embodiment of the electrochemical cell according to the invention with Strömungsleitstrukturen in the gap between the gas diffusion electrode and ion exchange membrane

In 1 ist eine erfindungsgemäße elektrochemische Zelle 1 dargestellt, welche aus einer Anodenhalbzelle 2 mit einer Anode 21 und einer Kathodenhalbzelle 3 mit einer Gasdiffusionselektrode 31 als Kathode aufgebaut ist. Die beiden Halbzellen 2, 3 sind durch eine Ionenaustauschermembran 4 voneinander getrennt. Die Gasdiffusionselektrode 31 ist von der Ionenaustauschermembran 4 durch einen Spalt 32 getrennt. Dichtungen 39 dichten die Halbzelle 3 nach außen ab. Die Kathodenhalbzelle 3 besitzt einen Elektrolytzulauf 33 und einen Elektrolytablauf 34 sowie einen Gaseintritt 35 und einen Gasaustritt 36. Der Elektrolytzulauf 33 ist mit dem Spalt 32 dicht verbunden. Der Elektrolyt wird über den Elektrolytzulauf 33 der Halbzelle 3 zugeführt und strömt im Spalt 32 nach unten, bevor er über den Elektrolytablauf 34 aus der Halbzelle 3 abgeführt wird. Der Spalt 32 ist im Betrieb der Elektrolysezelle 1 vollständig mit Elektrolyt gefüllt. Gas wird über den Gaseintritt 35 dem Gasraum 37 der Halbzelle 3 zugeführt, strömt in dem Gasraum 37 nach oben und wird über den Gasaustritt 36 aus der Halbzelle 3 abgeführt. Die dichte Verbindung des Elektrolytzulaufs 33 mit dem Spalt 32 erlaubt es, den Elektrolyten mit Hilfe eine Pumpe durch den Spalt 32 zu fördern und so einen gewünschten Volumenstrom bzw. eine gewünschte Strömungsgeschwindigkeit des Elektrolyten im Spalt 32 einzustellen.In 1 is an electrochemical cell according to the invention 1 shown, which consists of an anode half-cell 2 with an anode 21 and a cathode half cell 3 with a gas diffusion electrode 31 is constructed as a cathode. The two half cells 2 . 3 are through an ion exchange membrane 4 separated from each other. The gas diffusion electrode 31 is from the ion exchange membrane 4 through a gap 32 separated. seals 39 seal the half cell 3 outwards. The cathode half cell 3 has an electrolyte feed 33 and an electrolyte drain 34 as well as a gas inlet 35 and a gas outlet 36 , The electrolyte feed 33 is with the gap 32 tightly connected. The electrolyte gets over the electrolyte feed 33 the half cell 3 fed and flows in the gap 32 down before going over the electrolyte drain 34 from the half cell 3 is dissipated. The gap 32 is in operation of the electrolytic cell 1 completely filled with electrolyte. Gas gets over the gas inlet 35 the gas space 37 the half cell 3 fed, flows in the gas space 37 up and over the gas outlet 36 from the half cell 3 dissipated. The tight connection of the electrolyte inlet 33 with the gap 32 allows the electrolyte by means of a pump through the gap 32 to promote and so a desired volume flow or a desired flow rate of the electrolyte in the gap 32 adjust.

Die dichte Verbindung muss verhindern, dass Gas aus dem Gasraum 37 in den Spalt 32 strömt. Dazu ist der Elektrolytzulauf 33 vollständig gefüllt. Die Ausgleichsöffnung 38 ist dabei so zu bemessen, dass ein sehr geringer Volumenstrom des Elektrolyten über die Öffnung 38 in den Gasraum 37 abfließt. Vorzugsweise beträgt der Volumenstrom über die Öffnung 38 in den Rückraum weniger als 5 % des Gesamtvolumenstromes. Gleichzeitig erlaubt die Ausgleichsöffnung 38 ein Austritt von Gas, welches im Betrieb der Elektrolysezelle 1 in geringen Mengen vom Gasraum 37 durch die Gasdiffusionselektrode 31 in den Spalt 32 eintritt und in Form von Gasblasen nach oben steigt. Auf diese Weise kann das Gas aus dem Spalt 32 über die Ausgleichsöffnung 38 in dem Elektrolytzulauf 33 in den Gasraum 37 gelangen.The tight connection must prevent gas from the gas space 37 in the gap 32 flows. This is the electrolyte feed 33 completely filled. The compensation opening 38 is to be dimensioned so that a very small volume flow of the electrolyte through the opening 38 in the gas space 37 flows. Preferably, the volume flow through the opening 38 in the back room less than 5% of the total volume flow. At the same time allows the compensation opening 38 an exit of gas, which during operation of the electrolysis cell 1 in small quantities from the gas space 37 through the gas diffusion electrode 31 in the gap 32 enters and rises in the form of gas bubbles. In this way, the gas can escape from the gap 32 over the compensation opening 38 in the electrolyte feed 33 in the gas space 37 reach.

Im Vergleich zu der in 1 dargestellten Ausführungsform weist die Elektrolysezelle 1 in 2 zusätzlich zu der dichten Verbindung des Elektrolytzulaufs 33 mit dem Spalt 32 Strömungsleitstrukturen 51, 52, 53, 54 in dem Spalt 32 auf. Die Strömungsleitstrukturen 51, 52, 53, 54 verringern die Strömungsgeschwindigkeit des Elektrolyten in dem Spalt 32 gegenüber der Strömungsgeschwindigkeit, die der Elektrolyt im freien Fall annehmen würde. Die Strömungsleitstrukturen 51, 52, 53, 54 bestehen aus dünnen Platten mit Öffnungen 56, die einen Durchtritt des Elektrolyten erlauben. Sie sind in den dargestellten Ausführungsformen zwischen die Ionenaustauschermembran 4 und die Gasdiffusionselektrode 31 eingeklemmt. Die Strömungsleitstrukturen 51 sind in dem Spalt 32 im Wesentlichen horizontal, d.h. quer zur Strömungsrichtung des Elektrolyten, angeordnet. Ebenso können die Strömungsleitstrukturen 53 schräg, d.h. in einem Winkel zur Strömungsrichtung, z.B. in Richtung der Ionenaustauschermembran 4 geneigt, angeordnet sein. In einer weiteren Ausführungsform sind die Strömungsleitstrukturen 53 V-förmig ausgebildet. Die Strömungsleitstrukturen 54 sind nach unten gekrümmt.Compared to the in 1 illustrated embodiment, the electrolysis cell 1 in 2 in addition to the tight connection of the electrolyte feed 33 with the gap 32 flow guide 51 . 52 . 53 . 54 in the gap 32 on. The flow guide structures 51 . 52 . 53 . 54 reduce the flow rate of the electrolyte in the gap 32 versus the flow rate that the electrolyte would assume in free fall. The flow guide structures 51 . 52 . 53 . 54 consist of thin plates with openings 56 , which allow passage of the electrolyte. They are in the illustrated embodiments between the ion exchange membrane 4 and the gas diffusion electrode 31 trapped. The flow guide structures 51 are in the gap 32 essentially horizontally, ie transversely to the flow direction of the electrolyte. Likewise, the flow guide structures 53 obliquely, ie at an angle to the flow direction, for example in the direction of the ion exchange membrane 4 inclined, be arranged. In a further embodiment, the flow guide structures 53 V-shaped. The flow guide structures 54 are curved downwards.

Claims (6)

Elektrochemische Zelle (1), wenigstens bestehend aus einer Anodenhalbzelle (2) mit einer Anode (21), einer Kathodenhalbzelle (3) mit einer Kathode (31) und einer zwischen Anodenhalbzelle (2) und Kathodenhalbzelle (3) angeordneten Ionenaustauschermembran (4), wobei die Anode (21) und/oder die Kathode (31) eine Gasdiffusionselektrode ist und zwischen der Gasdiffusionselektrode (31) und der Ionenaustauschermembran (4) ein Spalt (32) angeordnet ist und die Halbzelle (2, 3) mit Gasdiffusionselektrode (31) einen Elektrolytzulauf (33) und einen Elektrolytablauf (34) sowie einen Gaseintritt (35) und einen Gasaustritt (36) aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolytzulauf (33) mit dem Spalt (32) dicht verbunden ist.Electrochemical cell ( 1 ), at least consisting of an anode half cell ( 2 ) with an anode ( 21 ), a cathode half-cell ( 3 ) with a cathode ( 31 ) and one between anode half cell ( 2 ) and cathode half cell ( 3 ) arranged ion exchange membrane ( 4 ), wherein the anode ( 21 ) and / or the cathode ( 31 ) is a gas diffusion electrode and between the gas diffusion electrode ( 31 ) and the ion exchange membrane ( 4 ) A gap ( 32 ) and the half cell ( 2 . 3 ) with gas diffusion electrode ( 31 ) an electrolyte feed ( 33 ) and an Elek trolytic drainage ( 34 ) as well as a gas inlet ( 35 ) and a gas outlet ( 36 ), characterized in that the electrolyte feed ( 33 ) with the gap ( 32 ) is tightly connected. Elektrochemische Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass in dem Spalt (32) Strömungsleitstrukturen (51; 52; 53; 54) angeordnet sind.Electrochemical cell according to claim 1, characterized in that in the gap ( 32 ) Flow guiding structures ( 51 ; 52 ; 53 ; 54 ) are arranged. Elektrochemische Zelle nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Strömungsleitstrukturen (51; 52; 53; 54) zwischen die Gasdiffusionselektrode (31) und die Ionenaustauschermembran (4) eingeklemmt sind.Electrochemical cell according to one of claims 1 or 2, characterized in that the flow guiding structures ( 51 ; 52 ; 53 ; 54 ) between the gas diffusion electrode ( 31 ) and the ion exchange membrane ( 4 ) are trapped. Elektrochemische Zelle nach einem der Ansprüche 1-3, dadurch gekennzeichnet, dass die Strömungsleitstrukturen (51; 52; 53; 54) gegenüber der Horizontalen geneigt sind.Electrochemical cell according to one of claims 1-3, characterized in that the flow guiding structures ( 51 ; 52 ; 53 ; 54 ) are inclined relative to the horizontal. Verfahren zur Elektrolyse einer wässrigen Alkalihalogenid-Lösung in einer elektrochemischen Zelle (1), wenigstens bestehend aus einer Anodenhalbzelle (2) mit einer Anode (21), einer Kathodenhalbzelle (3) mit einer Kathode (31) und einer zwischen Anodenhalbzelle (2) und Kathodenhalbzelle (3) angeordneten Ionenaustauschermembran (4), wobei die Anode (21) und/oder die Kathode (31) eine Gasdiffusionselektrode ist und zwischen der Gas diffusionselektrode (31) und der Ionenaustauschermembran (4) ein Spalt (32) angeordnet ist und die Halbzelle (2, 3) mit einer Gasdiffusionselektrode (31) einen Elektrolytzulauf (33) und einen Elektrolytablauf (34) sowie einen Gaseintritt (35) und einen Gasaustritt (36) aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolyt mittels einer Pumpe in dem Spalt (32) von oben nach unten strömt, wobei der Spalt (32) vollständig mit Elektrolyt angefüllt ist.Process for the electrolysis of an aqueous alkali halide solution in an electrochemical cell ( 1 ), at least consisting of an anode half cell ( 2 ) with an anode ( 21 ), a cathode half-cell ( 3 ) with a cathode ( 31 ) and one between anode half cell ( 2 ) and cathode half cell ( 3 ) arranged ion exchange membrane ( 4 ), wherein the anode ( 21 ) and / or the cathode ( 31 ) is a gas diffusion electrode and between the gas diffusion electrode ( 31 ) and the ion exchange membrane ( 4 ) A gap ( 32 ) and the half cell ( 2 . 3 ) with a gas diffusion electrode ( 31 ) an electrolyte feed ( 33 ) and an electrolyte effluent ( 34 ) as well as a gas inlet ( 35 ) and a gas outlet ( 36 ), characterized in that the electrolyte by means of a pump in the gap ( 32 ) flows from top to bottom, the gap ( 32 ) is completely filled with electrolyte. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass in dem Spalt Strömungsleitstrukturen (51; 52; 53; 54) angeordnet sind.A method according to claim 5, characterized in that in the gap flow guide structures ( 51 ; 52 ; 53 ; 54 ) are arranged.
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