DE102023107057A1 - POLYMER ELECTROLYTE FUEL CELL POLARIZATION CURVE - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren, umfassend:Bestimmen von ersten physikalischen Parametern (500, 502, 504, 506) zumindest einer Polymerelektrolytbrennstoffzelle (10) zu einem bestimmten Zeitpunkt auf Basis elektrischer und thermodynamischer Gegebenheiten, denen die zumindest eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle (10) während eines Betriebs der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle (10) bis zu dem bestimmten Zeitpunkt unterliegt; undBestimmen von ersten Daten, welche zumindest einen Abschnitt einer Polarisationskurve (28) der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle (10) zu dem bestimmten Zeitpunkt repräsentieren, auf Basis der ersten physikalischen Parameter (500, 502, 504, 506).The invention relates to a method, comprising: determining first physical parameters (500, 502, 504, 506) of at least one polymer electrolyte fuel cell (10) at a specific point in time on the basis of electrical and thermodynamic conditions to which the at least one polymer electrolyte fuel cell (10) is exposed during operation subject to the at least one polymer electrolyte fuel cell (10) up to the specified point in time; anddetermining first data representing at least a portion of a polarization curve (28) of the at least one polymer electrolyte fuel cell (10) at the particular point in time based on the first physical parameters (500, 502, 504, 506).
Description
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Bestimmung von Daten, die zumindest einen Abschnitt einer Polarisationskurve einer Polymerelektrolytbrennstoffzelle repräsentieren. Insbesondere bezieht sich die vorliegende Erfindung auf ein Steuergerät zur Steuerung elektrischer und thermodynamischer Bedingungen, denen eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle während eines Betriebs der Polymerelektrolytbrennstoffzelle unterliegt, wobei das Steuergerät eingerichtet ist, das Verfahren durchzuführen.The present invention relates to a method for determining data representing at least a portion of a polarization curve of a polymer electrolyte fuel cell. In particular, the present invention relates to a controller for controlling electrical and thermodynamic conditions to which a polymer electrolyte fuel cell is subject during operation of the polymer electrolyte fuel cell, the controller being set up to carry out the method.
Polymerelektrolytbrennstoffzellen sind einem Alterungsprozess unterworfen, der im Laufe des Betriebes einer Polymerelektrolytbrennstoffzelle zu einer Veränderung der Polarisationskurve der Polymerelektrolytbrennstoffzelle führt.Polymer electrolyte fuel cells are subject to an aging process, which leads to a change in the polarization curve of the polymer electrolyte fuel cell during the operation of a polymer electrolyte fuel cell.
Ein erfindungsgemäßes Verfahren umfasst ein Bestimmen von ersten physikalischen Parametern zumindest einer Polymerelektrolytbrennstoffzelle zu einem bestimmten Zeitpunkt auf Basis elektrischer und thermodynamischer Gegebenheiten, denen die zumindest eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle während eines Betriebs der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle bis zu dem bestimmten Zeitpunkt unterliegt und ein Bestimmen von ersten Daten, welche zumindest einen Abschnitt einer Polarisationskurve der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle zu dem bestimmten Zeitpunkt repräsentieren, auf Basis der ersten physikalischen Parameter.A method according to the invention comprises determining first physical parameters of at least one polymer electrolyte fuel cell at a specific point in time on the basis of electrical and thermodynamic conditions to which the at least one polymer electrolyte fuel cell is subject during operation of the at least one polymer electrolyte fuel cell up to the specific point in time and determining first data which represent at least a portion of a polarization curve of the at least one polymer electrolyte fuel cell at the particular point in time based on the first physical parameters.
In diesem Zusammenhang ist unter der Formulierung „zumindest eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle“, wie sie im Rahmen der vorliegenden Beschreibung und der Ansprüche verwendet wird, insbesondere ein Stapel in Reihe geschalteter Polymerelektrolytbrennstoffzellen zu verstehen. Des Weiteren sind unter der Formulierung „elektrische und thermodynamische Gegebenheiten“, wie sie im Rahmen der vorliegenden Beschreibung und der Ansprüche verwendet wird, insbesondere Betriebsparameter zu verstehen. Bspw. können die die thermodynamischen Gegebenheiten eine Betriebstemperatur, einen Betriebstemperatur-Bereich, einen Betriebsdruck, einen Betriebsdruck-Bereich, einen Massenstrom und/oder einen Massenstrom-Bereich einer Luftzufuhr, einer Wasserstoff-Zufuhr und/oder einer Kühlmittelzufuhr der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle und/oder eine relative Feuchte oder einen relative Feuchte-Bereich der Luftzufuhr und/oder der Wasserstoff-Zufuhr der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle umfassen. Ferner können die elektrischen Gegebenheiten eine Betriebsspannung, einen Betriebsspannungsbereich, eine Betriebsstromstärke, oder einen Betriebsstromstärkenbereich der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle umfassen.In this context, the phrase “at least one polymer electrolyte fuel cell” as used in the context of the present description and the claims is to be understood in particular as a stack of polymer electrolyte fuel cells connected in series. Furthermore, the wording “electrical and thermodynamic conditions” as used in the context of the present description and the claims is to be understood in particular as operating parameters. For example, the thermodynamic conditions can be an operating temperature, an operating temperature range, an operating pressure, an operating pressure range, a mass flow and/or a mass flow range of an air supply, a hydrogen supply and/or a coolant supply of the at least one polymer electrolyte fuel cell and/or or a relative humidity or a relative humidity range of the air supply and/or the hydrogen supply of the at least one polymer electrolyte fuel cell. Furthermore, the electrical conditions can include an operating voltage, an operating voltage range, an operating current intensity, or an operating current intensity range of the at least one polymer electrolyte fuel cell.
Des Weiteren sind unter dem Begriff „physikalische Parameter“, wie er im Rahmen der vorliegenden Beschreibung und der Ansprüche verwendet wird, insbesondere die Schichtdicken der Membran-Elektroden-Einheit, wie bspw. die Dicken der Katalysatorschichten, die Dicken der Gasdiffusionsschichten, die Dicken der mikroporösen Schichten und die Dicken der Membranen, die Riß- und „Pinhole“-Wahrscheinlichkeitsverteilung der Membranen, die Größenverteilung der Katalysatorpartikel, die Hydrophobizität/Hydrophilität der Katalysatorschichten, Gasdiffusionsschichten und mikroporösen Schichten, die Kontaktwiderstände der Bipolarplatten und die elektrischen und protonischen Widerstände zu verstehen. Ferner ist unter dem Begriff „Polarisationskurve“, wie er im Rahmen der vorliegenden Beschreibung und der Ansprüche verwendet wird, insbesondere eine die Abhängigkeit der durch die zumindest eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle zwischen Anode und Kathode erzeugten elektrischen Spannung von der Stromdichte beschreibende Kurve zu verstehen.Furthermore, the term "physical parameters" as used in the context of the present description and the claims, in particular the layer thicknesses of the membrane-electrode assembly, such as the thicknesses of the catalyst layers, the thicknesses of the gas diffusion layers, the thicknesses of the microporous layers and the thicknesses of the membranes, the rupture and "pinhole" probability distribution of the membranes, the size distribution of the catalyst particles, the hydrophobicity/hydrophilicity of the catalyst layers, gas diffusion layers and microporous layers, the contact resistances of the bipolar plates and the electrical and protonic resistances. Furthermore, the term “polarization curve” as used in the context of the present description and the claims is to be understood in particular as a curve describing the dependency of the electrical voltage generated by the at least one polymer electrolyte fuel cell between anode and cathode on the current density.
Beim Bestimmen der ersten Daten, welche zumindest einen Abschnitt der Polarisationskurve der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle repräsentieren, kann berücksichtigt werden, dass ein Einfluss einer Änderung eines ersten der ersten physikalischen Parameter auf einen Verlauf der Polarisationskurve in dem Abschnitt von einer Änderung eines zweiten der ersten physikalischen Parameter abhängt.When determining the first data, which represents at least a section of the polarization curve of the at least one polymer electrolyte fuel cell, it can be taken into account that an influence of a change in a first of the first physical parameters on a course of the polarization curve in the section of a change in a second of the first physical parameters depends.
Das Verfahren kann ferner ein Ändern zumindest einer ersten elektrischen oder thermodynamischen Bedingung, der die zumindest eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle während eines Betriebs der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle ab dem bestimmten Zeitpunkt unterliegt, auf Basis der ersten physikalischen Parameter und/oder der ersten Daten, umfassen.The method may further include changing at least one first electrical or thermodynamic condition to which the at least one polymer electrolyte fuel cell is subject during operation of the at least one polymer electrolyte fuel cell from the specific point in time, based on the first physical parameters and/or the first data.
Bspw. können die ersten physikalischen Parameter und/oder der ersten Daten benutzt werden, einen Degradationszustand der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle zu bestimmen und (unter Berücksichtigung des aktuellen Degradationszustandes) Maßnahmen zu ergreifen, mit dem Ziel eine weitere Degradation zu verlangsamen. Ferner kann der Degradationszustand auch dazu verwendet werden, Fehler oder Fehlerursachen zu erkennen.For example, the first physical parameters and/or the first data can be used to determine a degradation state of the at least one polymer electrolyte fuel cell and (taking into account the current degradation state) to take measures with the aim of slowing down further degradation. Furthermore, the degradation status can also be used to identify errors or causes of errors.
Das Verfahren kann ferner ein Quantifizieren, ausgehend von den ersten physikalischen Parametern und/oder den ersten Daten, einer ersten Auswirkung des Änderns der zumindest einen ersten elektrischen oder thermodynamischen Bedingung auf alterungsbedingte Veränderungen der Polarisationskurve ab dem bestimmten Zeitpunkt, ein Quantifizieren, ausgehend von den physikalischen Parametern und/oder den Daten, einer zweiten Auswirkung eines Änderns zumindest einer zweiten elektrischen oder thermodynamischen Bedingung auf alterungsbedingte Veränderungen der Polarisationskurve ab dem bestimmten Zeitpunkt, und ein Feststellen, unter Verwendung einer Bewertungsmetrik, dass die erste Auswirkung der zweiten Auswirkung vorzuziehen ist, umfassen.The method can also quantify, based on the first physical parameters and/or the first data, a first effect of changing the at least one first elec cal or thermodynamic condition for aging-related changes in the polarization curve from the specific point in time, a quantification, based on the physical parameters and/or the data, of a second effect of changing at least one second electrical or thermodynamic condition on aging-related changes in the polarization curve from the specific point in time, and determining, using an evaluation metric, that the first impact is preferable to the second impact.
Bspw. kann die Auswirkung verschiedener Betriebsstrategieänderungen auf die Degradation simuliert werden und eine Betriebsstrategieänderung gewählt werden, die sich in Hinblick auf die zukünftige Degradation als vorteilhaft erweist.For example, the effect of different operating strategy changes on the degradation can be simulated and an operating strategy change can be selected that proves to be advantageous with regard to future degradation.
Alternativ kann eine Simulation verschiedener Betriebsstrategien hinsichtlich der damit einhergehenden Degradation bereits bei Auslegung der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle erfolgen und sowohl die Auslegung der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle als auch die zum Einsatz kommende Betriebsstrategie optimiert werden.Alternatively, various operating strategies can be simulated with regard to the associated degradation when the at least one polymer electrolyte fuel cell is designed and both the design of the at least one polymer electrolyte fuel cell and the operating strategy used can be optimized.
Bspw. kann das Verfahren ferner ein Bestimmen von zweiten physikalischen Parametern der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle zu dem bestimmten Zeitpunkt auf Basis sich von den elektrischen und thermodynamischen Gegebenheiten unterscheidenden elektrischen und thermodynamischen Gegebenheiten, denen die zumindest eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle während eines Betriebs der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle bis zu dem bestimmten Zeitpunkt unterliegt, ein Bestimmen von zweiten Daten, welche zumindest den Abschnitt der Polarisationskurve der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle zu dem bestimmten Zeitpunkt repräsentieren, auf Basis der zweiten physikalischen Parameter und ein Vergleichen der ersten Daten und der zweiten Daten, umfassen.For example, the method can also determine second physical parameters of the at least one polymer electrolyte fuel cell at the specific point in time on the basis of the electrical and thermodynamic conditions that differ from the electrical and thermodynamic conditions to which the at least one polymer electrolyte fuel cell is subject during operation of the at least one polymer electrolyte fuel cell up to the subject to a specific point in time, determining second data representing at least the portion of the polarization curve of the at least one polymer electrolyte fuel cell at the specific point in time based on the second physical parameters and comparing the first data and the second data.
Unter Berücksichtigung eines Ergebnisses des Vergleichens können dann die elektrischen und thermodynamischen Gegebenheiten angepasst werden. Durch Anpassen der elektrischen und thermodynamischen Gegebenheiten kann eine hinsichtlich der beim Betrieb zu erwartenden Degradation verbesserte Betriebsstrategie erzielt werden.The electrical and thermodynamic conditions can then be adjusted taking into account a result of the comparison. By adapting the electrical and thermodynamic conditions, an improved operating strategy can be achieved with regard to the degradation to be expected during operation.
Ein Steuergerät zur Steuerung elektrischer und thermodynamischer Gegebenheiten, denen zumindest eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle während eines Betriebs der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle unterliegt, kann eingerichtet sein, das Verfahren durchzuführen.A control device for controlling electrical and thermodynamic conditions to which at least one polymer electrolyte fuel cell is subject during operation of the at least one polymer electrolyte fuel cell can be set up to carry out the method.
Ferner kann ein Computerprogramm Befehle umfassen, die bei der Ausführung des Programms durch einen Computer diesen veranlassen, das Verfahren durchzuführen.Furthermore, a computer program can include instructions which, when the program is executed by a computer, cause the computer to carry out the method.
Das Verfahren kann auf einer semi-empirischen Beschreibung der Degradationsmechanismen beruhen, denen die zumindest eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle (insbesondere während des Betriebs) ausgesetzt ist. Je nach Wert der Eingangsgrößen können verschiedene Degradationsmechanismen (unterschiedlich stark) aktiviert werden. Die Degradationsmechanismen können dabei durch empirische Gleichungen dargestellt werden, welche in ihrer Form den zugrundeliegenden physikalischen Wirkungszusammenhängen entsprechen. Ausgangsgrößen dieser empirischen Gleichungen können die physikalische Parameter der zumindest einen Polymerelektrolytbrennstoffzelle sein, bspw. Katalysatorpartikelgrößenverteilungen, Diffusionskoeffizienten oder Schichtdicken.The method can be based on a semi-empirical description of the degradation mechanisms to which the at least one polymer electrolyte fuel cell is exposed (in particular during operation). Depending on the value of the input variables, different degradation mechanisms (of varying degrees) can be activated. The degradation mechanisms can be represented by empirical equations, the form of which corresponds to the underlying physical causal relationships. Output variables of these empirical equations can be the physical parameters of the at least one polymer electrolyte fuel cell, for example catalyst particle size distributions, diffusion coefficients or layer thicknesses.
Die Eingangsgrößen steuern somit die Modellierung des Alterungsprozesses der Polymerelektrolytbrennstoffzelle auf Basis der implementierten Degradationsmechanismen, welche sich in einer Änderung der physikalischen Parameter niederschlägt. Dadurch, dass die Eingangsgrößen auf physikalische Parameter abgebildet werden, können (auf relativ einfache Weise) die (komplexen) Wechselwirkungen der verschiedenen Degradationsmechanismen berücksichtigt werden. Auf Basis der physikalischen Parameter kann dann die Polarisationskurve bestimmt werden. Bspw. können die physikalischen Parameter durch geeignete Korrelationen in die Kalibrierungsparameter der Polarisationskurve überführt werden. Dazu kann vorab eine parametrische Beschreibung der Polarisationskurve, welche die noch nicht gealterte Polymerelektrolytbrennstoffzelle repräsentiert, unter Verwendung einer Kalibrierung auf Basis der physikalischen Parameter auf den Ausgangszustand angepasst werden. Die Kalibrierung kann dabei auch unter Verwendung von „Machine Learning“ Algorithmen bestimmt werden.The input variables thus control the modeling of the aging process of the polymer electrolyte fuel cell based on the implemented degradation mechanisms, which is reflected in a change in the physical parameters. Because the input variables are mapped to physical parameters, the (complex) interactions of the various degradation mechanisms can be taken into account (in a relatively simple way). The polarization curve can then be determined on the basis of the physical parameters. For example, the physical parameters can be converted into the calibration parameters of the polarization curve by suitable correlations. For this purpose, a parametric description of the polarization curve, which represents the polymer electrolyte fuel cell that has not yet aged, can be adjusted to the initial state using a calibration based on the physical parameters. The calibration can also be determined using "machine learning" algorithms.
Die Erfindung wird nachfolgend in der detaillierten Beschreibung anhand von Ausführungsbeispielen erläutert, wobei auf Zeichnungen Bezug genommen wird, in denen:
-
1 eine schematische Darstellung einer Polymerelektrolytbrennstoffzelle; -
2 eine schematische Darstellung eines Polymerelektrolytbrennstoffzellenstapels; -
3 eine schematische Darstellung des Ablaufs eines computerimplementierten Verfahrens zur Bestimmung der Polarisationskurve der Polymerelektrolytbrennstoffzelle; -
4 eine schematische Darstellung des Einflusses einer Degradation der Polymerelektrolytbrennstoffzelle auf die durch das Verfahren bestimmte Polarisationskurve; und -
5 ein Steuergerät zur Steuerung elektrischer und thermodynamischer Gegebenheiten, denen die Polymerelektrolytbrennstoffzelle während des Betriebs unterliegt, zeigt.
-
1 a schematic representation of a polymer electrolyte fuel cell; -
2 a schematic representation of a polymer electrolyte fuel cell stack; -
3 a schematic representation of the sequence of a computer-implemented method for determining the polarization curve of the polymer electrolyte fuel cell; -
4 a schematic representation of the influence of degradation of the polymer electrolyte fuel cell on the polarization curve determined by the method; and -
5 shows a controller for controlling electrical and thermodynamic conditions encountered by the polymer electrolyte fuel cell during operation.
Dabei sind in den Zeichnungen gleiche oder funktional ähnliche Elemente durch gleiche Bezugszeichen gekennzeichnet.The same or functionally similar elements are identified by the same reference symbols in the drawings.
Aus den elektrischen und thermodynamischen Gegebenheiten sowie den ereignisbasierten Zustandsänderungen kann abgeleitet werden, in welchem Betriebsmodus sich die Polymerelektrolytbrennstoffzelle 10 zu einem bestimmten Zeitpunkt befindet. Bspw. kann aus den elektrischen und thermodynamischen Gegebenheiten und den ereignisbasierten Zustandsänderungen abgeleitet werden, dass sich die Polymerelektrolytbrennstoffzelle 10 zu einem bestimmten Zeitpunkt in einem Normalbetrieb 100 befindet, dass eine relative Feuchtigkeit niedrig 102 ist, dass eine Temperatur hoch 104 ist, dass eine Leerlaufspannung 106 vorliegt, dass eine hohe Spannung 108 vorliegt, dass eine Potenzialänderung 110 vorliegt, dass die relative Feuchtigkeit hoch 112 ist, dass ein Luft-Luft-Start oder ein Stopp 114 vorliegt, dass die Stöchiometrie gering 116 ist, oder dass eine Flutung 118 vorliegt.The operating mode in which the polymer
In der zweiten Stufe werden die Degradationsmechanismen modelliert. Bspw. können semi-empirische Gleichungen verwendet werden, um aus der Abfolge der Betriebsmodi eine Änderung der physikalischen Parameter der Polymerelektrolytbrennstoffzelle 10 abzuleiten. Dabei können bspw. folgende physikalische Parameter betrachtet werden:
- • die
Schichtdicken 500 der Membran-Elektroden-Einheit der Polymerelektrolytbrennstoffzelle 10 (jeweils für dieAnode 20 und dieKathode 12, bspw. die Katalysatorschichtdicke, die Gasdiffusionsschichtdicke, die Dicke der mikroporösen Schicht; die Membrandicke, etc.); - • die Riß- und „Pinhole“-
Wahrscheinlichkeitsverteilung 502 derMembran 16; - • die
Katalysatorpartikelgrößenverteilung 504; - • die Hydrophobizität / Hydrophilität der
Katalysatorschichten 14 und 18; - • die Kontaktwiderstände der Bipolarplatte 24 (jeweils für die
Anode 20 und die Kathode 12); und - • die elektrischen und protonischen Widerstände.
- • the layer thicknesses 500 of the membrane-electrode assembly of the polymer electrolyte fuel cell 10 (each for the
anode 20 and thecathode 12, for example the catalyst layer thickness, the gas diffusion layer thickness, the thickness of the microporous layer; the membrane thickness, etc.); - • the rupture and "pinhole"
probability distribution 502 of themembrane 16; - • the catalyst
particle size distribution 504; - • the hydrophobicity/hydrophilicity of the catalyst layers 14 and 18;
- • the contact resistances of the bipolar plate 24 (respectively for the
anode 20 and the cathode 12); and - • the electrical and protonic resistances.
Zur Bestimmung der Werte, der sich durch die Degradation ändernden physikalischen Parameter, werden je nach Betriebszustand die folgenden Degradationsmechanismen oder Degradationsmechanismus-Kombinationen in dem die zweite Stufe repräsentierenden Degradationsmodell aktiviert. Die gegenseitige Abhängigkeit der einzelnen Mechanismen zeigt sich insbesondere beim Luft-Luft-Start bzw. beim Stopp, da dort Korrelationen, wie die Geschwindigkeit der H2/Luft Front, wesentlich sein können.In order to determine the values of the physical parameters changing as a result of the degradation, the following degradation mechanisms or combinations of degradation mechanisms are activated in the degradation model representing the second stage, depending on the operating state. The interdependence of the individual mechanisms is particularly evident in the air-air start and stop, since correlations such as the speed of the H 2 /air front can be significant there.
Ist die relative Feuchtigkeit niedrig 102 oder die Temperatur hoch 104, tritt Sauerstoff 200 durch die Membran 16, wodurch ein Degradationsmechanismus 300 aktiviert wird, der zu einer Abnahme der Membrandicke und einer Verschlechterung der Membran 16 führt. Dies bedingt eine Erhöhung des Wasserstoff- und Sauerstofftransports 400 und einer Reduzierung der Protonenleitfähigkeit 402.When relative humidity is low 102 or temperature is high 104,
Liegt eine Leerlaufspannung 106 oder eine hohe Spannung 108 vor, führt dies zu einer Änderung der Sauerstoffkonzentration 202 und des Potenzials 204 an der kathodenseitigen Katalysatorschicht 14 wodurch sowohl Degradationsmechanismus 300 als auch Degradationsmechanismus 302 („Ostwald Ripening“) aktiviert wird, welcher zu einer Auflösung 404 des Katalysators beiträgt. Degradationsmechanismus 302 kann ferner durch die Sauerstoffkonzentration 206 oder den Wassergehalt 208 an der kathodenseitigen Katalysatorschicht 14 aktiviert werden. Der Wassergehalt 208 an der kathodenseitigen Katalysatorschicht 14 kann ferner Degradationsmechanismus 304 (Kohlenstoffkorrosion) aktivieren, welcher ebenfalls zur Auflösung 404 des Katalysators beiträgt.If there is an
Liegt ein Luft-Luft-Start oder ein Stopp 114 vor, ist die Stöchiometrie gering 116 oder liegt eine Flutung 118 vor wird der Strom 210 invertiert, wodurch neben Degradationsmechanismus 304 auch Degradationsmechanismus 306 (Kohlenstoffkorrosion in der Gasdiffusionsschicht) aktiviert wird, wodurch die Sauerstoffdiffusität 406 reduziert, was sich auf den effektiven Diffusionskoeffizienten 506 auswirkt.If there is an air-air start or a
Bei der Modellierung der Degradationsmechanismen werden die physikalischen Zusammenhänge erhalten - d. h. die Form der Gleichung (Arrhenius Gleichung, Diffusionsgleichung etc.) wird beibehalten - die für die Gleichungen notwendigen Werte werden hingegen empirisch abgeleitet. Bei einem elektrochemischen Vorgang z.B. werden Gleichungen in Form der Arrhenius bzw. Butler-Volmer Gleichung verwendet und die Parameter entsprechend der Literaturdaten vorkalibriert. Bei mechanischen Degradationserscheinungen werden mechanische Spannungen berechnet und Ansätze aus der Materialermüdung verwendet. Bspw. können Degradationsmechanismen in der zweiten Stufe wie folgt modelliert werden:
- • Kohlenstoffkorrosion. Bei entsprechenden elektrischen Potentialen reagiert der Kohlenstoff innerhalb der Polymerelektrolytbrennstoffzelle zu CO2. Dies führt zu einem Abbau der katalytischen Schichten und zu einem Verlust der Katalysatorpartikel. Die Reaktionsgleichungen werden mittels Arrhenius und Bulter-Volmer Gleichungen empirisch berechnet und es wird eine Partikelgrößenverteilung manipuliert, sodass der Verlust an Katalysatorpartikeln modelliert wird. Dieser Mechanismus führt zu einer Reduktion der aktiven katalytischen Fläche und somit zu einem Anstieg der Austauschstromdichte.
- • Partikel-Agglomeration, „Ostwald Ripening“, Katalysatorauflösung. Hier werden ebenfalls Gleichungen ähnlich zur Kohlenstoffkorrosion verwendet und die Partikelgrößenverteilung manipuliert. Die aktive katalytische Fläche wird reduziert und die Austauschstromdichte steigt.
- • Chemische
Alterung der Membran 16. Durch Radikalenangriff wird dieMembran 16 chemisch abgebaut. Hierzu wird die Radikalenbildung modelliert, um den Abtrag darzustellen. Die Protonenleitfähigkeit steigt durch diedünnere Membran 16, aber auch die H2 und O2 Leckage steigt an, was zu einer höheren Leckagestromdichte führt. - • Mechanische Alterung: Durch Temperatur- und Feuchtezyklen kann sich die
Membran 16 ausdehnen oder schrumpfen. Hierdurch entstehen Spannungen inden Katalysatorschichten 14 und 18 und derMembran 16. Diese führen zu Ermüdungserscheinungen, welche z. B. durch „Linear-elastic fracture mechanics“ beschrieben werden können. Hierzu kann z. B. der Paris' Law Ansatz herangezogen werden. Durch die Risse steigt die Leckage von H2 über die Membran 16 an und die Protonenleitfähigkeit nimmt zu. - •
Korrosion der Bipolarplatte 24. Die Korrosion wird durch die saure Umgebung und das elektrische Potential getrieben und kann im Wesentlichen durch die Fenton-Reaktion beschrieben werden, welche empirisch modelliert wird. Die bei der Fenton-Reaktion entstehenden Metallionen führen zu Korrosion und einem verstärkten chemischen Abbau derMembran 16. Diese Effekte werden modelliert, wobei Korrekturfaktoren bei Anwesenheit von Radical Scavengern angewendet werden können. Die Korrosion führt zu einem erhöhten Kontaktwiderstand. - • Verlust von Hydrophobizität: Mit der Zeit wird das PTFE aus den beschichteten Gasdiffusionschichten herausgewaschen. Dies führt zu einem verminderten Stofftransport, welche durch eine Diffusionsgleichung beschrieben wird.
- • Carbon corrosion. With appropriate electrical potentials, the carbon within the polymer electrolyte fuel cell reacts to form CO 2 . This leads to degradation of the catalytic layers and loss of catalyst particles. The reaction equations are calculated empirically using Arrhenius and Butter-Volmer equations and a particle size distribution is manipulated so that the loss of catalyst particles is modeled. This mechanism leads to a reduction in the active catalytic area and thus to an increase in the exchange current density.
- • Particle agglomeration, "Ostwald Ripening", catalyst dissolution. Equations similar to carbon corrosion are also used here and the particle size distribution is manipulated. The active catalytic area is reduced and the exchange current density increases.
- • Chemical aging of the
membrane 16. Themembrane 16 is chemically degraded by radical attack. For this purpose, the formation of radicals is modeled in order to represent the erosion. The proton conductivity increases due to thethinner membrane 16, but the H 2 and O 2 leakage also increases, which leads to a higher leakage current density. - • Mechanical aging: The
membrane 16 can expand or shrink as a result of temperature and humidity cycles. This creates stresses in the catalyst layers 14 and 18 and themembrane 16. This leads to fatigue, which z. B. can be described by "Linear-elastic fracture mechanics". For this purpose z. B. the Paris' Law approach can be used. The leakage of H 2 across themembrane 16 increases due to the cracks and the proton conductivity increases. - • Corrosion of the
bipolar plate 24. The corrosion is driven by the acidic environment and the electric potential and can essentially be described by the Fenton reaction, which is empirically modeled. The metal ions formed during the Fenton reaction lead to corrosion and increased chemical degradation of themembrane 16. These effects are modeled, correction factors being able to be applied when radical scavengers are present. The corrosion leads to increased contact resistance. - • Loss of Hydrophobicity: Over time, the PTFE leaches out of the coated gas diffusion layers. This leads to reduced mass transport, which is described by a diffusion equation.
In der dritten Stufe wird die Polarisationskurve der Polymerelektrolytbrennstoffzelle 10 berechnet. Zur Berücksichtigung der Degradation können die physikalischen Parameter 500, 502, 504, und 506 aus dem Degradationsmodell in Kalibrierparameter (Leckstromdichte 600, Ohmscher Verlust 602, Verlust an aktiver katalytischer Fläche 604 und Diffusionsverluste 606) der Berechnungsformeln der Polarisationskurvenberechnung überführt werden. Beim Überführen der physikalischen Parameter in die Kalibriergrößen, können geeignete Korrelationen kalibriert werden. Das Kalibrieren kann dabei auch unter Verwendung von „Machine Learning“ Algorithmen erfolgen, die bspw. mit bereits vorhandenen Kalibrierungen trainiert werden.In the third stage, the polarization curve of the polymer
Durch Verwendung empirischer Gleichungen und den Verzicht auf aufwändige Gleichungssysteme kann der Rechenaufwand beim Durchführen des Verfahrens reduziert werden. Durch die Aufteilung in ein Degradationskernmodell und physikalische Größen 500-506 kann das Kernmodell unabhängig von der verwendeten Berechnungsweise der Polarisationskurve erhalten bleiben und es können andere Modelle der Polarisationskurve beliebiger Komplexität verwendet werden. Des Weiteren kann der Ansatz auf Stapel, Zellen oder Zellsegmente angewendet werden.By using empirical equations and doing without complex systems of equations, the computational effort involved in carrying out the method can be reduced. By dividing it into a degradation core model and physical variables 500-506, the core model can be retained regardless of the method used to calculate the polarization curve, and other models of the polarization curve of any complexity can be used. Furthermore, the approach can be applied to stacks, cells or cell segments.
Durch die Vorkalibrierung auf Basis von Literaturdaten kann das Modell leicht auf andere Systeme unter Verwendung einer (relativ) geringen Menge an Referenzdaten übertragen und angewandt werden. Dazu sind nicht mehr als zwei Polarisationskurven notwendig; eine Polarisationskurve, die den Ausgangszustand repräsentiert, und eine Polarisationskurve, die den gealterten Zustand repräsentiert, plus das zu Grunde liegende Lastkollektiv. Die Modellgüte kann ferner durch die Nutzung von zeitlich dazwischen liegenden Polarisationskurven verbessert werden. Des Weiteren können durch die Beschreibung der physikalischen Größen die komplexen Interaktionen der Degradationsmechanismen abgebildet werden.Due to the pre-calibration based on literature data, the model can easily be transferred and applied to other systems using a (relatively) small amount of reference data. This requires no more than two polarization curves; a polarization curve representing the initial state and a polarization curve representing the aged state plus the underlying load spectrum. The model quality can also be improved by using polarization curves lying in between in time. Furthermore, the complex interactions of the degradation mechanisms can be mapped through the description of the physical quantities.
BezugszeichenlisteReference List
- 1010
- Polymerelektrolytbrennstoffzellepolymer electrolyte fuel cell
- 1212
- Kathodecathode
- 1414
- Katalysatorschichtcatalyst layer
- 1616
- Membranmembrane
- 1818
- Katalysatorschichtcatalyst layer
- 2020
- Anodeanode
- 2222
- PolymerelektrolytbrennstoffzellenstapelPolymer electrolyte fuel cell stack
- 2424
- Bipolarplattebipolar plate
- 2626
- Polarisationskurve (initial)polarization curve (initial)
- 2828
- Polarisationskurve (nach Alterung der Polymerelektrolytbrennstoffzelle)Polarization curve (after aging of the polymer electrolyte fuel cell)
- 3030
- Steuergerätcontrol unit
- 9090
- Temperaturtemperature
- 9292
- DruckPrint
- 9494
- Massenstrommass flow
- 9696
- Relative FeuchtigkeitRelative humidity
- 9898
- SpannungTension
- 100100
- Normalbetriebnormal operation
- 102102
- Abweichung (geringe relative Feuchtigkeit)Deviation (low relative humidity)
- 104104
- Abweichung (hohe Temperatur)deviation (high temperature)
- 106106
- Abweichung (Leerlaufspannung)Deviation (open circuit voltage)
- 108108
- Abweichung (hohe Spannung)deviation (high voltage)
- 110110
- Abweichung (Potentialänderung)Deviation (change of potential)
- 112112
- Abweichung (hohe relative Feuchtigkeit)Deviation (high relative humidity)
- 114114
- Luft-Luft-Start oder StoppAir to air start or stop
- 116116
- Abweichung (geringe Stöchiometrie)Deviation (low stoichiometry)
- 118118
- Flutungflooding
- 200200
- durch die Membran tretender Sauerstoffoxygen passing through the membrane
- 202202
- Sauerstoffkonzentrationoxygen concentration
- 204204
- Potenzialpotential
- 206206
- Sauerstoffkonzentrationoxygen concentration
- 208208
- Wassergehaltwater content
- 210210
- Strom (invertiert)current (inverted)
- 300300
- Abnahme der Membrandicke und Verschlechterung der MembranDecrease in membrane thickness and deterioration of the membrane
- 302302
- „Ostwald Ripening“"Ostwald Ripening"
- 304304
- Kohlenstoffkorrosioncarbon corrosion
- 306306
- Kohlenstoffkorrosion in der GasdiffusionsschichtCarbon corrosion in the gas diffusion layer
- 400400
- Sauerstofftransportoxygen transport
- 402402
- Protonenleitfähigkeitproton conductivity
- 404404
- Auflösung (Katalysator)dissolution (catalyst)
- 406406
- Sauerstoffdiffusitätoxygen diffusivity
- 500500
- Schichtdickenlayer thicknesses
- 502502
- Riß- und „Pinhole“-WahrscheinlichkeitsverteilungCrack and "pinhole" probability distribution
- 504504
- Katalysatorpartikelgrößenverteilungcatalyst particle size distribution
- 506506
- Diffusionskoeffizientdiffusion coefficient
- 600600
- Leckstromdichteleakage current density
- 602602
- Ohmscher Verlustohmic loss
- 604604
- Verlust an aktiver katalytischer FlächeLoss of active catalytic area
- 606606
- Diffusionsverlustediffusion losses
Claims (10)
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---|---|---|---|
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Applications Claiming Priority (1)
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---|---|---|---|
DE102023107057.6A DE102023107057A1 (en) | 2023-03-21 | 2023-03-21 | POLYMER ELECTROLYTE FUEL CELL POLARIZATION CURVE |
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---|---|
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---|---|
DE (1) | DE102023107057A1 (en) |
-
2023
- 2023-03-21 DE DE102023107057.6A patent/DE102023107057A1/en not_active Withdrawn
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