DE102022213277B3 - Process and system for producing an educt gas mixture containing or consisting of hydrogen and nitrogen - Google Patents
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Abstract
Es wird ein Verfahren und eine Anlage zur Herstellung eines Eduktgasgemisches enthaltend oder bestehend aus Wasserstoff und Stickstoff bereitgestellt. Das Verfahren und die Anlage zeichnen sich dadurch aus, dass nur maximal zwei nacheinander geschaltete Festoxid-Elektrolysezellen-Stapel (eng.: solid oxide electrolysis cell stack = SOEC-Stack) eingesetzt werden, dem ersten SOEC-Stack keine Luft zugeführt wird, und einem Brenner zwischen den zwei SOEC-Stacks einerseits Luft und andererseits Wasserdampf bei einer Temperatur im Bereich von 100 °C bis 150 °C zugeführt wird. Mit dem Verfahren und der Anlage ist es möglich, ein Eduktgasgemisch, das Wasserstoff und Stickstoff enthält oder daraus besteht, auf geringem Raum und auf energieeffizientere und kostengünstigere Art und Weise herzustellen, wobei zudem das Risiko von Ausfallzeiten minimiert ist.A process and a system for producing an educt gas mixture containing or consisting of hydrogen and nitrogen are provided. The process and the system are characterized by the fact that only a maximum of two solid oxide electrolysis cell stacks (solid oxide electrolysis cell stack = SOEC stack) are used, no air is supplied to the first SOEC stack, and one Burner between the two SOEC stacks on the one hand air and on the other hand water vapor is supplied at a temperature in the range of 100 ° C to 150 ° C. With the process and the system it is possible to produce a reactant gas mixture that contains or consists of hydrogen and nitrogen in a small space and in a more energy-efficient and cost-effective manner, while also minimizing the risk of downtime.
Description
Es wird ein Verfahren und eine Anlage zur Herstellung eines Eduktgasgemisches enthaltend oder bestehend aus Wasserstoff und Stickstoff bereitgestellt. Das Verfahren und die Anlage zeichnen sich dadurch aus, dass nur maximal zwei nacheinander geschaltete Festoxid-Elektrolysezellen-Stapel (eng.: solid oxide electrolysis cell stack = SOEC-Stack) eingesetzt werden, dem ersten SOEC-Stack keine Luft zugeführt wird, und einem Brenner zwischen den zwei SOEC-Stacks einerseits Luft und andererseits Wasserdampf bei einer Temperatur im Bereich von 100 °C bis 150 °C zugeführt wird. Mit dem Verfahren und der Anlage ist es möglich, ein Eduktgasgemisch, das Wasserstoff und Stickstoff enthält oder daraus besteht, auf geringem Raum und auf energieeffizientere und kostengünstigere Art und Weise herzustellen, wobei zudem das Risiko von Ausfallzeiten minimiert ist.A process and a system for producing an educt gas mixture containing or consisting of hydrogen and nitrogen are provided. The process and the system are characterized by the fact that only a maximum of two solid oxide electrolysis cell stacks (solid oxide electrolysis cell stack = SOEC stack) are used, no air is supplied to the first SOEC stack, and one Burner between the two SOEC stacks on the one hand air and on the other hand water vapor is supplied at a temperature in the range of 100 ° C to 150 ° C. With the process and the system it is possible to produce a reactant gas mixture that contains or consists of hydrogen and nitrogen in a small space and in a more energy-efficient and cost-effective manner, while also minimizing the risk of downtime.
Zur nachhaltigen, emissionsfreien Herstellung von Ammoniak (NH3) ist eine Substitution der fossilen Rohstoffbasis durch regenerative Energien unerlässlich. In Hinblick auf die im konventionellen Haber-Bosch-Prozess nicht vermeidbaren prozessbedingten CO2-Emissionen betrifft dies primär die Prozessstufe der Eduktgaserzeugung. Innerhalb dieser wird ein Gasgemisch aus Wasserstoff (H2) und Stickstoff (N2) erzeugt, das in der nachgelagerten Synthese zu NH3 umgesetzt wird. Der Einsatz regenerativer Energie, realisiert über die Integration einer Elektrolyse in den Syntheseprozess, hat dabei tiefgreifende Veränderungen der Prozesskette zur Folge, da die konventionellen Verfahren zur Eduktgaserzeugung nicht mehr anwendbar sind.For the sustainable, emission-free production of ammonia (NH 3 ), substitution of the fossil raw material base with renewable energies is essential. With regard to the process-related CO 2 emissions that cannot be avoided in the conventional Haber-Bosch process, this primarily affects the process stage of educt gas production. Within this, a gas mixture of hydrogen (H 2 ) and nitrogen (N 2 ) is generated, which is converted into NH 3 in the downstream synthesis. The use of renewable energy, realized through the integration of electrolysis into the synthesis process, results in profound changes to the process chain, as conventional processes for producing educt gas are no longer applicable.
Zur Integration regenerativer Energie mittels Elektrolyse kommen grundsätzlich sowohl die Niedertemperaturverfahren als auch die Hochtemperaturelektrolyse in Frage. In Abhängigkeit der Prozessführung kann zusätzlich eine Prozessstufe zur Bereitstellung von N2 notwendig sein.In principle, both low-temperature processes and high-temperature electrolysis can be used to integrate renewable energy using electrolysis. Depending on the process management, an additional process stage for providing N 2 may be necessary.
Ein im Stand der Technik bekannter Lösungsansatz zur elektrolyebasierten Eduktgaserzeugung beruht auf einer getrennten Produktion von H2 aus H2O und N2 aus Luft mit anschließender Zusammenführung und Reaktion der Stoffströme zu NH3. Für die H2O-Elektrolyse sind die Verfahren von Alkalischer Elektrolyse, PEM-Elektrolyse und Hochtemperaturelektrolyse einsetzbar. N2 wird in einer Luftzerlegung mittels Tieftemperaturrektifikation (engl.: Cryogenic air separation unit = ASU), Druckwechsel-Adsorption (engl.: Pressure swing adsorption = PSA) oder Membrantechnik direkt aus der Luft gewonnen. Die anschließende Reinigung des Eduktgases beschränkt sich dabei aufgrund der hohen Reinheit der mittels Elektrolyse bzw. Luftzerlegung erzeugten Gase auf die Entfernung von nicht umgesetztem H2O. Weiterhin resultiert ein sehr geringer Inertgasanteil im nachgelagerten Synthesekreislauf. Eine so gestaltete Eduktgaserzeugung kann vollständig mit elektrischer Energie betrieben werden. Wird diese aus regenerativen Quellen bezogen, ist eine emissionsfreie NH3-Herstellung darstellbar. Ein vereinfachtes Fließbild dieses bekannten Verfahrens ist in
Im Stand der Technik ist ein weiteres Verfahren zur elektrolysebasierten Eduktgaserzeugung bekannt. Dieses basiert auf einer Reihenschaltung bzw. Kaskade von mindestens zwei SOEC-Stacks mit intermediärer Luftzufuhr (siehe
Die
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Ausgehend hiervon war es die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren und eine Anlage zur Herstellung von Wasserstoff (H2) und Stickstoff (N2) bereitzustellen, welche die Nachteile aus dem Stand der Technik nicht aufweisen. Insbesondere sollte es das Verfahren und die Anlage erlauben, H2 und N2 auf energieschonendere und kostengünstigere Art und Weise (d.h. ökologischer und ökonomischer) herzustellen.Based on this, the object of the present invention was to provide a process and a system for producing hydrogen (H 2 ) and nitrogen (N 2 ) which do not have the disadvantages of the prior art. In particular, the process and the system should allow H 2 and N 2 to be produced in a more energy-efficient and cost-effective manner (ie more ecological and economical).
Die Aufgabe wird gelöst durch das Verfahren mit den Merkmalen von Anspruch 1 und der Anlage mit den Merkmalen von Anspruch 10. Die abhängigen Ansprüche zeigen vorteilhafte Weiterbildungen auf.The task is solved by the method with the features of
Erfindungsgemäß wird ein Verfahren zur Herstellung eines Eduktgasgemisches enthaltend oder bestehend aus Wasserstoff und Stickstoff bereitgestellt, umfassend die folgenden Schritte:
- a) Einleiten von einem Gas, das Wasserdampf, aber keine Luft, enthält oder daraus besteht, in eine Kathode eines ersten SOEC-Stacks, der eine Anode und eine Kathode aufweist, wobei in dem ersten SOEC-Stack aus dem Wasserdampf teilweise Sauerstoff und Wasserstoff hergestellt wird und Sauerstoff und Wasserstoff räumlich getrennt werden, wobei mindestens 20 Vol.-% des Wasserdampfs, in Bezug auf ein Gesamtvolumen des Wasserdampfs, nicht zu Sauerstoff und Wasserstoff umgesetzt werden;
- b) Ausleiten des Sauerstoffs aus der Anode des ersten SOEC-Stacks als Abgas;
- c) Ausleiten eines Gemischs, das Wasserstoff und nicht umgesetzten Wasserdampf enthält oder daraus besteht, aus der Kathode des ersten SOEC-Stacks in einen Brenner, wobei in den Brenner zusätzlich Luft und zusätzlich Wasserdampf eingeleitet wird, wobei der zusätzlich eingeleitete Wasserdampf eine Temperatur im Bereich von 100 °C bis 150 °C aufweist, wobei in dem Brenner aus dem Gemisch, der zusätzlich eingeleiteten Luft und dem zusätzlich eingeleiteten Wasserdampf ein Gas entsteht, das Wasserdampf, Stickstoff und mindestens 5 Vol.-% Wasserstoff, in Bezug auf das Gesamtvolumen des Gases, enthält oder daraus besteht;
- d) Einleiten des Gases aus dem Brenner in eine Kathode eines zweiten SOEC-Stacks, der eine Anode und eine Kathode aufweist, wobei in dem zweiten SOEC-Stack aus dem Wasserdampf des Gases Sauerstoff und Wasserstoff hergestellt wird und Sauerstoff und Wasserstoff räumlich getrennt werden, wobei mindestens 20 Vol.-% des Wasserdampfs, in Bezug auf ein Gesamtvolumen des Wasserdampfs, nicht zu Sauerstoff und Wasserstoff umgesetzt werden;
- e) Ausleiten von Sauerstoff aus der Anode des zweiten SOEC-Stacks als Abgas; und
- f) Ausleiten eines Gemischs, das Wasserstoff, Stickstoff und nicht umgesetzten Wasserdampf enthält oder daraus besteht, aus der Kathode des zweiten SOEC-Stacks in eine Kühlvorrichtung, wobei in der Kühlvorrichtung der nicht umgesetzte Wasserdampf zu Wasser kondensiert und das kondensierte Wasser vom Gemisch abgetrennt wird, wobei ein Eduktgasgemisch enthaltend oder bestehend aus Wasserstoff und Stickstoff entsteht;
- a) Introducing a gas that contains or consists of water vapor, but no air, into a cathode of a first SOEC stack, which has an anode and a cathode, the water vapor in the first SOEC stack being partly oxygen and hydrogen is produced and oxygen and hydrogen are spatially separated, with at least 20% by volume of the water vapor, based on a total volume of the water vapor, not being converted into oxygen and hydrogen;
- b) removing the oxygen from the anode of the first SOEC stack as exhaust gas;
- c) Discharging a mixture that contains or consists of hydrogen and unreacted water vapor from the cathode of the first SOEC stack into a burner, with additional air and additional water vapor being introduced into the burner, the additionally introduced water vapor having a temperature in the range from 100 ° C to 150 ° C, a gas being formed in the burner from the mixture, the additionally introduced air and the additionally introduced water vapor, which contains water vapor, nitrogen and at least 5% by volume of hydrogen, in relation to the total volume of the gas, contains or consists of;
- d) introducing the gas from the burner into a cathode of a second SOEC stack, which has an anode and a cathode, oxygen and hydrogen being produced in the second SOEC stack from the water vapor of the gas and oxygen and hydrogen being spatially separated, wherein at least 20% by volume of the water vapor, based on a total volume of the water vapor, is not converted to oxygen and hydrogen;
- e) discharging oxygen from the anode of the second SOEC stack as exhaust gas; and
- f) Discharging a mixture containing or consisting of hydrogen, nitrogen and unreacted water vapor from the cathode of the second SOEC stack into a cooling device, the unreacted water vapor condensing into water in the cooling device and the condensed water being separated from the mixture , whereby an educt gas mixture containing or consisting of hydrogen and nitrogen is formed;
Mit dem Begriff „SOEC-Stack“ ist ein Stapel aus Festoxid-Elektrolysezellen, d.h. ein Festoxid-Elektrolysezellen-Stapel, gemeint.The term “SOEC stack” refers to a stack of solid oxide electrolytic cells, i.e. a solid oxide electrolytic cell stack.
In dem erfindungsgemäßen Verfahren werden lediglich zwei SOEC-Stacks eingesetzt, wodurch es möglich ist, ein annähernd stöchiometrisches Eduktgasgemisch in einer lediglich zweistufigen Anordnung zu erzeugen, d.h. mit einer geringen Systemkomplexität und kleinstmöglicher Zellfläche.In the method according to the invention, only two SOEC stacks are used, which makes it possible to produce an approximately stoichiometric educt gas mixture in only a two-stage arrangement, i.e. with a low system complexity and the smallest possible cell area.
Ein erstes wesentliches Merkmal des Verfahrens ist, dass dem ersten SOEC-Stack ein Gas zugeführt wird, das Wasserdampf, aber keine Luft, enthält oder daraus besteht. Dadurch reduziert sich der Anteil, welcher aus dem bereits erzeugten Eduktgas zurückgeführt werden muss, auf ein technisch notwendiges Minimum, was sowohl energetisch als auch bezogen auf die Dimensionierung der Komponenten vorteilhaft ist. Eine Integration von Stickstoff erfolgt in dem erfindungsgemäßen Verfahren somit erst nach dem ersten SOEC-Stack (d.h. zwischen den beiden SOEC-Stacks in einem Brenner) durch Zufuhr von Luft.A first essential feature of the method is that the first SOEC stack is supplied with a gas that contains or consists of water vapor, but not air. This reduces the proportion that has to be recycled from the reactant gas that has already been produced to a technically necessary minimum, which is advantageous both in terms of energy and in terms of the dimensioning of the components. In the method according to the invention, nitrogen is therefore only integrated after the first SOEC stack (i.e. between the two SOEC stacks in a burner) by supplying air.
Ein zweites wesentliches Merkmal des Verfahrens ist, dass in den Brenner, der zwischen dem ersten und zweiten SOEC-Stack angeordnet ist, neben Luft auch Wasserdampf, der eine Temperatur im Bereich von 100 °C bis 150 °C aufweist, eingeleitet wird. Mit diesem weiteren Wasserdampf ist es möglich, das im Brenner entstehende Gasgemisch, das aufgrund der Verbrennung von Wasserstoff mit dem Sauerstoff aus der Luft eine sehr hohe Temperatur aufweist effizient abzukühlen (d.h. zu „quenchen“) und gleichzeitig den zugeführten Wasserdampf aufzuheizen, sodass das resultierende Gasgemisch auf eine ideale Arbeitstemperatur für den zweiten SOEC-Stack (d.h. eine Temperatur von 700 °C bis 900 °C) konditioniert wird.A second essential feature of the method is that, in addition to air, water vapor, which has a temperature in the range from 100 ° C to 150 ° C, is introduced into the burner, which is arranged between the first and second SOEC stack. With this additional water vapor, it is possible to efficiently cool (ie "quench") the gas mixture created in the burner, which has a very high temperature due to the combustion of hydrogen with the oxygen from the air, and at the same time to heat the supplied water vapor, so that the resulting Gas mixture to an ideal working temperature for the second SOEC stack (ie a temperature of 700 °C to 900 °C) is conditioned.
Erstens kann durch diese Maßnahme der erste SOEC-Stack und/oder zweite SOEC-Stack exotherm betrieben werden. Der Vorteil hierbei ist, dass der erste und zweite SOEC-Stack zur Elektrolyse eine signifikant geringere Zellfläche als bei Verfahren aus dem Stand der Technik (z.B. dem Verfahren der
Zweitens kann durch diese Maßnahme bereits stromaufwärts des zweiten SOEC-Stacks ein Gasgemisch mit einem hohen Gehalt an Stickstoff hergestellt werden, da der Kühlungseffekt des in den Brenner eingeleiteten Wasserdampfs erlaubt, mehr Luft in den stromaufwärts des zweiten SOEC-Stacks befindlichen Brenners einzuleiten als bei bekannten Verfahren aus dem Stand der Technik. Der Grund hierfür ist, dass bei der Verbrennung von Wasserstoff durch eine große Menge an Luft (bzw. den Sauerstoff-Anteil der Luft) zwar eine große Menge an Wärmeenergie entsteht, aber diese Wärmeenergie von dem Wasserdampf aufgenommen wird, der ebenfalls in den Brenner eingeleitet wird und eine Einleittemperatur im Bereich von 100 bis 150 °C aufweist, sodass auch bei einer sehr großen Luftzufuhr (und damit Stickstoffzufuhr) eine Temperierung des Gases auf eine optimale Betriebstemperatur des zweiten SOEC-Stacks möglich ist.Secondly, this measure allows a gas mixture with a high nitrogen content to be produced upstream of the second SOEC stack, since the cooling effect of the steam introduced into the burner allows more air to be introduced into the burner located upstream of the second SOEC stack than in known burners Process from the prior art. The reason for this is that when hydrogen is burned through a large amount of air (or the oxygen portion of the air), a large amount of heat energy is created, but this heat energy is absorbed by the water vapor, which is also introduced into the burner and has an inlet temperature in the range of 100 to 150 ° C, so that even with a very large air supply (and thus nitrogen supply), the gas can be tempered to an optimal operating temperature of the second SOEC stack.
In bekannten Verfahren aus dem Stand der Technik (z.B. dem Verfahren der
Es ist somit mit dem erfindungsgemäßen Verfahren möglich, auf kompaktem Raum ein Eduktgasgemisch enthaltend oder bestehend aus Wasserstoff und Stickstoff auf energieschonendere, kostengünstigere und weniger fehleranfällige Art und Weise (d.h. ökonomischer und ökologischer) herzustellen. Das Verfahren eignet sich als Ausgangsverfahren für eine nachhaltige Produktion von Ammoniak (NH3). Ammoniak ist derzeit eine der wichtigsten Bulk-Chemikalien und wird als Ausgangsstoff für chemische Industrie und die Düngemittelproduktion sowie als kohlenstofffreier Energieträger auch in Zukunft eine wichtige Rolle spielen.It is therefore possible with the method according to the invention to produce an educt gas mixture containing or consisting of hydrogen and nitrogen in a compact space in a more energy-saving, cost-effective and less error-prone manner (ie more economical and ecological). The process is suitable as a starting process for the sustainable production of ammonia (NH 3 ). Ammonia is currently one of the most important bulk chemicals and will continue to play an important role in the future as a raw material for the chemical industry and fertilizer production as well as as a carbon-free energy source.
Das Gas, das in die Kathode des ersten SOEC-Stacks eingeleitet wird, kann eine Temperatur von ≥800 °C aufweisen.The gas introduced into the cathode of the first SOEC stack may have a temperature of ≥800 °C.
Um ein Eduktgasgemisch mit einem H2/N2-Verhältnis von ca. 3 herzustellen, kann der Stoffstrom des Gases, das in die Kathode des ersten SOEC-Stacks eingeleitet wird, ca. 17,5 % des Stoffstroms eines Eduktgasgemisches betragen, das mit dem Verfahren bereitgestellt werden soll (bzw. bereitgestellt wird) (normierter Stoffstrom).In order to produce an educt gas mixture with an H 2 /N 2 ratio of approximately 3, the material flow of the gas that is introduced into the cathode of the first SOEC stack can amount to approximately 17.5% of the material flow of a educt gas mixture that is with should be provided (or is provided) for the process (standardized material flow).
Abgesehen davon kann das Gas, das in die Kathode des ersten SOEC-Stacks eingeleitet wird, über einen ersten Gegenstromwärmetauscher, bevorzugt auch über einen zweiten Gegenstromwärmetauscher, besonders bevorzugt auch über eine erste Heizvorrichtung, in die Kathode des ersten SOEC-Stacks eingeleitet werden, wobei Gas in dem ersten Gegenstromwärmetauscher, dem zweiten Gegenstromwärmetauscher und/oder der ersten Heizvorrichtung erwärmt wird, bevorzugt auf eine Temperatur von mindestens 800 °C. Der Vorteil hierbei ist, dass das Verfahren energieschonender wird, da im Verfahren anfallende Wärme zum Vorheizen des Gases verwendet werden kann.Apart from this, the gas that is introduced into the cathode of the first SOEC stack can be introduced into the cathode of the first SOEC stack via a first countercurrent heat exchanger, preferably also via a second countercurrent heat exchanger, particularly preferably also via a first heating device, whereby Gas is heated in the first countercurrent heat exchanger, the second countercurrent heat exchanger and / or the first heating device, preferably to a temperature of at least 800 ° C. The advantage here is that the process is more energy efficient because the heat generated in the process can be used to preheat the gas.
Der erste SOEC-Stack und/oder der zweite SOEC-Stack können eine Temperatur von 700 °C bis 900 °C, bevorzugt 750 °C bis 850 °C, insbesondere 800 °C, aufweisen. Eine Temperatur in diesem Bereich ist vorteilhaft für die teilweise Herstellung von Sauerstoff und Wasserstoff aus dem Wasserdampf und um mindestens 20 Vol.-% des Wasserdampfs nicht zu Sauerstoff und Wasserstoff umzusetzen.The first SOEC stack and/or the second SOEC stack can have a temperature of 700°C to 900°C, preferably 750°C to 850°C, in particular 800°C. A temperature in this range is advantageous for the partial production of oxygen and hydrogen from the water vapor and to prevent at least 20% by volume of the water vapor from being converted into oxygen and hydrogen.
Das Ausleiten des Sauerstoffs aus der Anode des ersten SOEC-Stacks und/oder aus der Anode des zweiten SOEC-Stacks als Abgas kann über einen zweiten Gegenstromwärmetauscher, optional auch über einen dritten Gegenstromwärmetauscher, erfolgen, wobei der Sauerstoff in dem zweiten und/oder dritten Gegenstromwärmetauscher abgekühlt wird, wobei die Gegenstromwärmetauscher bevorzugt jeweils eine Grädigkeit von 100 °C aufweisen. Der Vorteil hierbei ist, dass die Abwärme des Sauerstoffs zum Vorheizen des Gases verwendet werden kann, das in die Kathode des ersten SOEC-Stack eingeleitet wird und/oder zum Vorheizen des zusätzlichen Wasserdampfs verwendet werden kann, der zusätzlich in den Brenner eingeleitet wird.The oxygen can be discharged from the anode of the first SOEC stack and/or from the anode of the second SOEC stack as exhaust gas via a second countercurrent heat exchanger, optionally also via a third countercurrent heat exchanger, with the oxygen in the second and/or third Countercurrent heat exchanger is cooled, the countercurrent heat exchangers preferably each having a degree of 100 ° C. The advantage here is that the waste heat from the oxygen can be used to preheat the gas that is introduced into the cathode of the first SOEC stack and/or can be used to preheat the additional water vapor that is additionally introduced into the burner.
In dem Verfahren kann dem Brenner das Gemisch, das Wasserstoff und nicht umgesetzten Wasserdampf enthält oder daraus besteht, mit einer Temperatur von 700 bis 900 °C, bevorzugt 750 °C bis 850 °C, insbesondere 800 °C, zugeführt werden.In the process, the mixture, which contains or consists of hydrogen and unreacted water vapor, can be fed to the burner at a temperature of 700 to 900 ° C, preferably 750 ° C to 850 ° C, in particular 800 ° C.
Ferner kann dem Brenner die zusätzliche Luft mit einer Temperatur von 20 °C bis 30 °C zugeführt werden.Furthermore, the burner can be supplied with additional air at a temperature of 20 °C to 30 °C.
Um ein Eduktgasgemisch mit einem H2/N2-Verhältnis von ca. 3 herzustellen, kann der Stoffstrom der zusätzlichen Luft ca. 33 % des Stoffstroms des Eduktgasgemisches betragen, das mit dem Verfahren bereitgestellt werden soll (bzw. bereitgestellt wird) (normierter Stoffstrom).In order to produce an educt gas mixture with an H 2 /N 2 ratio of approximately 3, the material flow of the additional air can amount to approximately 33% of the material flow of the educt gas mixture that is to be provided (or is provided) by the process (standardized material flow ).
Um ein Eduktgasgemisch mit einem H2/N2-Verhältnis von ca. 3 herzustellen, kann der Stoffstrom des zusätzlichen Wasserdampfs ca. 83% des Stoffstroms des Eduktgasgemisches betragen, das mit dem Verfahren bereitgestellt werden soll (bzw. bereitgestellt wird) (normierter Stoffstrom).In order to produce an educt gas mixture with an H 2 /N 2 ratio of approximately 3, the material flow of the additional water vapor can amount to approximately 83% of the material flow of the educt gas mixture that is to be provided (or is provided) by the process (normalized material flow ).
Darüber hinaus kann dem Brenner der zusätzliche Wasserdampf (der eine Temperatur im Bereich von 100 °C bis 150 °C aufweist) über einen vierten Gegenstromwärmetauscher, besonders bevorzugt auch einen dritten Gegenstromwärmetauscher, insbesondere auch über eine zweite Heizvorrichtung, zugeführt werden, wobei der zusätzliche Wasserdampf in dem vierten Gegenstromwärmetauscher, dem dritten Gegenstromwärmetauscher und/oder der zweiten Heizvorrichtung erhitzt wird, besonders bevorzugt von einer Temperatur von 100 °C auf eine Temperatur im Bereich von >100 °C bis 150 °C. Der Vorteil ist, dass das Verfahren energieschonender wird, da im Verfahren anfallende Wärme zum Vorheizen des zusätzlichen Wasserdampfes verwendet werden kann.In addition, the additional water vapor (which has a temperature in the range from 100 ° C to 150 ° C) can be supplied to the burner via a fourth countercurrent heat exchanger, particularly preferably also a third countercurrent heat exchanger, in particular also via a second heating device, the additional water vapor is heated in the fourth countercurrent heat exchanger, the third countercurrent heat exchanger and / or the second heating device, particularly preferably from a temperature of 100 ° C to a temperature in the range of >100 ° C to 150 ° C. The advantage is that the process is more energy efficient because the heat generated in the process can be used to preheat the additional steam.
Das Gas aus dem Brenner, das in die Kathode des zweiten SOEC-Stacks eingeleitet wird, kann eine Temperatur im Bereich von 700 bis 900 °C, bevorzugt 750 °C bis 850 °C, insbesondere 800 °C, aufweisen.The gas from the burner, which is introduced into the cathode of the second SOEC stack, can have a temperature in the range from 700 to 900 °C, preferably 750 °C to 850 °C, in particular 800 °C.
Das Ausleiten des Gemisches, das Wasserstoff, Stickstoff und mindestens 20 Vol-% Wasserdampf, in Bezug auf das Gesamtvolumen des Gases, enthält oder daraus besteht, aus der Kathode des zweiten SOEC-Stacks, kann über einen ersten Gegenstromwärmetauscher, optional auch über einen vierten Gegenstromwärmetauscher, erfolgen, wobei das Gemisch in dem ersten und/oder vierten Gegenstromwärmetauscher abgekühlt wird, wobei die Gegenstromwärmetauscher bevorzugt jeweils eine Grädigkeit von 100 °C aufweisen. Der Vorteil ist, dass die Abwärme des Gemisches zum Vorheizen des Wasserdampfes und/oder des zusätzlichen Wasserdampfes verwendet werden kann.The removal of the mixture, which contains or consists of hydrogen, nitrogen and at least 20% by volume of water vapor, based on the total volume of the gas, from the cathode of the second SOEC stack, can be done via a first countercurrent heat exchanger, optionally also via a fourth Countercurrent heat exchanger, the mixture being cooled in the first and/or fourth countercurrent heat exchanger, the countercurrent heat exchangers preferably each having a degree of 100 ° C. The advantage is that the waste heat from the mixture can be used to preheat the water vapor and/or the additional water vapor.
Ein Teil des aus der Kathode des zweiten SOEC-Stacks ausgeleiteten Gemisches (insbesondere dessen Anteil an Wasserstoff und Stickstoff) kann zurück in die Kathode des ersten SOEC-Stacks eingeleitet werden, bevorzugt über einen ersten Gegenstromwärmetauscher, besonders bevorzugt auch über einen zweiten Gegenstromwärmetauscher, ganz besonders bevorzugt auch über eine erste Heizvorrichtung, wobei das Gemisch in dem ersten Gegenstromwärmetauscher, dem zweiten Gegenstromwärmetauscher und/oder der ersten Heizvorrichtung erwärmt wird, bevorzugt auf eine Temperatur von mindestens 800 °C. Durch diese Vorgehensweise wird eine reduzierende Atmosphäre am Eintritt des ersten SOEC-Stacks gewährleistet, was technisch notwendig sein kann, um eine Oxidation des ersten SOEC-Stacks zu verhindern. Ohne eine Rückführung kann eine zusätzliche Bereitstellung von Wasserstoff nötig sein.A portion of the mixture discharged from the cathode of the second SOEC stack (in particular its proportion of hydrogen and nitrogen) can be introduced back into the cathode of the first SOEC stack, preferably via a first countercurrent heat exchanger, particularly preferably also via a second countercurrent heat exchanger particularly preferably also via a first heating device, wherein the mixture is heated in the first countercurrent heat exchanger, the second countercurrent heat exchanger and / or the first heating device, preferably to a temperature of at least 800 ° C. This procedure ensures a reducing atmosphere at the inlet of the first SOEC stack, which may be technically necessary to prevent oxidation of the first SOEC stack. Without recirculation, additional provision of hydrogen may be necessary.
In dem Verfahren kann ein Gemisch aus Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak, das aus einem Haber-Bosch-Kreisprozess ausgeschleußt wurde, der Anode des ersten SOEC-Stacks zugeführt werden, bevorzugt über eine dritte Heizvorrichtung, wobei das Gemisch aus Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak in der dritten Heizvorrichtung erwärmt wird, bevorzugt auf eine Temperatur von ≥ 750 °C. Die chemische gebundene Energie des Purgestroms des Haber-Bosch-Kreisprozesses wird innerhalb des ersten SOEC-Stacks in Wärmeenergie umgewandelt. Zusätzlich findet eine Anodendepolarisation statt, die den elektrischen Wirkungsgrad der Elektrolyse steigert. Diese Effekte sind vorteilhaft für die Effizienz des Verfahrens. Weiterhin wird die Anode des ersten SOEC-Stacks gespült und so entstandener Sauerstoff entfernt, was die Lebensdauer des ersten SOEC-Stacks erhöht.In the process, a mixture of hydrogen, nitrogen and ammonia, which was discharged from a Haber-Bosch cycle, can be fed to the anode of the first SOEC stack, preferably via a third heating device, the mixture of hydrogen, nitrogen and ammonia being in the third heating device is heated, preferably to a temperature of ≥ 750 ° C. The chemically bound energy of the purge current of the Haber-Bosch cycle is converted into thermal energy within the first SOEC stack. In addition, anode depolarization occurs, which increases the electrical efficiency of electrolysis. These effects are beneficial for the efficiency of the process. Furthermore, the anode of the first SOEC stack is rinsed and the resulting oxygen is removed, which increases the service life of the first SOEC stack.
Ferner kann in dem Verfahren ein Gemisch aus Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak, das aus einem Haber-Bosch-Kreisprozess ausgeschleußt wurde, der Anode des zweiten SOEC-Stacks zugeführt werden, bevorzugt über eine vierte Heizvorrichtung, wobei das Gemisch aus Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak in der vierten Heizvorrichtung erwärmt wird, bevorzugt auf eine Temperatur von ≥ 750 °C. Die chemische gebundene Energie des Purgestroms des Haber-Bosch-Kreisprozesses wird innerhalb des zweiten SOEC-Stacks in Wärmeenergie umgewandelt. Zusätzlich findet eine Anodendepolarisation statt, die den elektrischen Wirkungsgrad der Elektrolyse steigert. Diese Effekte sind vorteilhaft für die Effizienz des Verfahrens. Weiterhin wird die Anode des zweiten SOEC-Stacks gespült und so entstandener Sauerstoff entfernt, was die Lebensdauer des zweiten SOEC-Stacks erhöht.Furthermore, in the process, a mixture of hydrogen, nitrogen and ammonia, which was discharged from a Haber-Bosch cycle, can be fed to the anode of the second SOEC stack, preferably via a fourth heating device, the mixture of hydrogen, nitrogen and ammonia is heated in the fourth heating device, preferably to a temperature of ≥ 750 ° C. The chemically bound energy of the purge current of the Haber-Bosch cycle is converted into thermal energy within the second SOEC stack. In addition, anode depolarization occurs, which increases the electrical efficiency of electrolysis. These effects are beneficial for the efficiency of the process. Furthermore, the anode of the second SOEC stack is rinsed and the resulting oxygen is removed, which increases the service life of the second SOEC stack.
Um ein Eduktgasgemisch mit einem H2/N2-Verhältnis von ca. 3 herzustellen, kann der Stoffstrom des Gemisches aus Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak ca. 5,5% des Stoffstroms des Eduktgasgemisches betragen, das mit dem Verfahren bereitgestellt werden soll (bzw. bereitgestellt wird) (normierter Stoffstrom). Der Stoffstrom des Abgases (Sauerstoff) kann hierfür ca. 47% des Stoffstroms des Eduktgasgemisches betragen, das mit dem Verfahren bereitgestellt werden soll (bzw. bereitgestellt wird) (normierter Stoffstrom) und der Stoffstrom von Wasser (das aus der Kühlvorrichtung austritt) kann ca. 26,5% des Stoffstroms des Eduktgasgemisches betragen, das mit dem Verfahren bereitgestellt werden soll (bzw. bereitgestellt wird) (normierter Stoffstrom).In order to produce an educt gas mixture with an H 2 /N 2 ratio of approximately 3, the material flow of the mixture of hydrogen, nitrogen and ammonia can amount to approximately 5.5% of the material flow of the educt gas mixture that is to be provided by the process (or . is provided) (standardized material flow). The material flow of the exhaust gas (oxygen) can be approx. 47% of the material flow of the educt gas mixture that is to be provided (or is provided) by the process (standardized material flow) and the material flow of water (which emerges from the cooling device) can be approx 26.5% of the material flow of the educt gas mixture that is to be provided (or is provided) by the process (standardized material flow).
Erfindungsgemäß wird ferner eine Anlage zur Herstellung eines Eduktgasgemisches enthaltend oder bestehend aus Wasserstoff und Stickstoff bereitgestellt, enthaltend
- a) einen ersten SOEC-Stack, der eine Anode und eine Kathode aufweist und konfiguriert ist, aus Wasserdampf teilweise Sauerstoff und Wasserstoff herzustellen und dabei räumlich zu trennen und
mindestens 20 Vol.-% des Wasserdampfs, in Bezug auf ein Gesamtvolumen des Wasserdampfs, nicht zu Sauerstoff und Wasserstoff umzusetzen; - b) einen Brenner, der konfiguriert ist, aus einem Gemisch, das aus dem ersten SOEC-Stack ausgeleitet wird sowie zusätzlicher Luft und zusätzlichem Wasserdampf ein Gas herzustellen, das Wasserdampf,
Stickstoff und mindestens 5 Vol.-% Wasserstoff, in Bezug auf das Gesamtvolumen des Gases, enthält oder daraus besteht; - c) einen zweiten SOEC-Stack, der eine Anode und eine Kathode aufweist und konfiguriert ist, aus Wasserdampf teilweise Sauerstoff und Wasserstoff herzustellen und dabei räumlich zu trennen und
mindestens 20 Vol.-% des Wasserdampfs, in Bezug auf ein Gesamtvolumen des Wasserdampfs, nicht zu Sauerstoff und Wasserstoff umzusetzen; - d) eine Kühlvorrichtung, die konfiguriert ist, aus einem Gemisch, das aus dem zweiten SOEC-Stack ausgeleitet wird, Wasser aus zu kondensieren und ein Eduktgas herzustellen, das Wasserstoff und Stickstoff enthält oder daraus besteht;
wobei die Anlage konfiguriert ist,
ein Gas, das Wasserdampf, aber keine Luft, enthält oder daraus besteht, in die Kathode des ersten SOEC-Stacks einzuleiten,
Sauerstoff aus der Anode des ersten SOEC-Stacks als Abgas auszuleiten;
ein Gemisch, das Wasserstoff und (nicht umgesetzten) Wasserdampf enthält oder daraus besteht, aus der Kathode des ersten SOEC-Stacks in den Brenner zu leiten und zusätzlich Luft und zusätzlich Wasserdampf in den Brenner zu leiten, wobei der zusätzliche Wasserdampf eine Temperatur im Bereich von 100 °C bis 150 °C aufweist,
ein Gas aus dem Brenner in den zweiten SOEC-Stack zu leiten,
Sauerstoff aus der Anode des zweiten SOEC-Stacks als Abgas auszuleiten; und ein Gemisch, das Wasserstoff, Stickstoff und (nicht umgesetzten) Wasserdampf enthält oder daraus besteht, aus der Kathode des zweiten SOEC-Stacks in die Kühlvorrichtung zu leiten.According to the invention, a system for producing an educt gas mixture containing or consisting of hydrogen and nitrogen is also provided
- a) a first SOEC stack that has an anode and a cathode and is configured to partially produce oxygen and hydrogen from water vapor while spatially separating them and at least 20% by volume of the water vapor, in relation to a total volume of the water vapor convert to oxygen and hydrogen;
- b) a burner configured to produce a gas comprising water vapor, nitrogen and at least 5% by volume of hydrogen, based on the total volume, from a mixture discharged from the first SOEC stack and additional air and additional water vapor of the gas, contains or consists of;
- c) a second SOEC stack that has an anode and a cathode and is configured to partially produce oxygen and hydrogen from water vapor while spatially separating them and at least 20% by volume of the water vapor, based on a total volume of the water vapor convert to oxygen and hydrogen;
- d) a cooling device configured to condense water from a mixture discharged from the second SOEC stack and produce a reactant gas containing or consisting of hydrogen and nitrogen;
where the system is configured,
to introduce a gas that contains or consists of water vapor, but not air, into the cathode of the first SOEC stack,
Expelling oxygen from the anode of the first SOEC stack as exhaust gas;
a mixture containing or consisting of hydrogen and (unreacted) water vapor from the cathode of the first SOEC stack into the burner and additional air and additional water vapor into the burner, the additional water vapor having a temperature in the range of 100 °C to 150 °C,
to direct a gas from the burner into the second SOEC stack,
Expelling oxygen from the anode of the second SOEC stack as exhaust gas; and directing a mixture containing or consisting of hydrogen, nitrogen and (unreacted) water vapor from the cathode of the second SOEC stack into the cooling device.
Die Anlage hat den Vorteil, dass mit ihr auf kompaktem Raum (d.h. in kompakter Bauweise) ein Eduktgasgemisch enthaltend oder bestehend aus Wasserstoff und Stickstoff auf energieschonendere, kostengünstigere und weniger fehleranfällige Art und Weise (d.h. ökonomischer und ökologischer) herzustellen.The system has the advantage that it can be used to produce an educt gas mixture containing or consisting of hydrogen and nitrogen in a compact space (i.e. in a compact design) in a more energy-saving, cost-effective and less error-prone manner (i.e. more economical and ecological).
Die Anlage kann über eine Steuereinheit der Anlage konfiguriert sein,
das Gas, das Wasserdampf, aber keine Luft, enthält oder daraus besteht, in die Kathode des ersten SOEC-Stacks einzuleiten,
Sauerstoff aus der Anode des ersten SOEC-Stacks als Abgas auszuleiten;
das Gemisch, das Wasserstoff und (nicht umgesetzten) Wasserdampf enthält oder daraus besteht, aus der Kathode des ersten SOEC-Stacks in den Brenner zu leiten und zusätzlich Luft und zusätzlich Wasserdampf in den Brenner zu leiten, wobei der zusätzliche Wasserdampf eine Temperatur im Bereich von 100 °C bis 150 °C aufweist,
das Gas aus dem Brenner in den zweiten SOEC-Stack zu leiten,
Sauerstoff aus der Anode des zweiten SOEC-Stacks als Abgas auszuleiten; und das Gemisch, das Wasserstoff, Stickstoff und (nicht umgesetzten) Wasserdampf enthält oder daraus besteht, aus der Kathode des zweiten SOEC-Stacks in die Kühlvorrichtung zu leiten.The system can be configured via a control unit of the system,
to introduce the gas, which contains or consists of water vapor but no air, into the cathode of the first SOEC stack,
Expelling oxygen from the anode of the first SOEC stack as exhaust gas;
the mixture containing or consisting of hydrogen and (unreacted) water vapor from the cathode of the first SOEC stack into the burner and additional air and additional water vapor into the burner, the additional water vapor having a temperature in the range of 100 °C to 150 °C,
to direct the gas from the burner into the second SOEC stack,
Expelling oxygen from the anode of the second SOEC stack as exhaust gas; and directing the mixture containing or consisting of hydrogen, nitrogen and (unreacted) water vapor from the cathode of the second SOEC stack into the cooling device.
In einer bevorzugten Ausführungsform ist die Anlage konfiguriert (optional gesteuert über eine Steuereinheit der Anlage), den ersten SOEC-Stack und/oder zweiten SOEC-Stack exotherm zu betreiben.In a preferred embodiment, the system is configured (optionally controlled via a control unit of the system) to operate the first SOEC stack and/or second SOEC stack exothermically.
Die Anlage kann konfiguriert sein, das Gas, das Wasserdampf, aber keine Luft, enthält oder daraus besteht, mit einer Temperatur von ≥800 °C in die Kathode des ersten SOEC-Stacks einzuleiten . Das Gas kann aus einem Gemisch aus Wasser und Wasserdampf hervorgegangen sein, das so stark aufgeheizt wurde, dass enthaltenes Wasser vollständig zu Wasserdampf verdampft ist.The system can be configured to introduce the gas, which contains or consists of water vapor but not air, into the cathode of the first SOEC stack at a temperature of ≥800 °C. The gas may have arisen from a mixture of water and water vapor that is so strong was heated so that the water contained in it had completely evaporated into water vapor.
Ferner kann die Anlage konfiguriert sein, das Gas, das Wasserdampf, aber keine Luft, enthält oder daraus besteht, mit einem Stoffstrom in die Kathode des ersten SOEC-Stacks einzuleiten, der ca. 17,5% des Stoffstroms eines Eduktgasgemisches beträgt, das mit der Anlage bereitgestellt werden soll (bzw. bereitgestellt wird).Furthermore, the system can be configured to introduce the gas, which contains or consists of water vapor but no air, into the cathode of the first SOEC stack with a material stream which is approximately 17.5% of the material flow of an educt gas mixture, which is with should be provided (or is provided) for the system.
Zudem kann die Anlage konfiguriert sein, das Gas, das Wasserdampf, aber keine Luft, enthält oder daraus besteht, über einen ersten Gegenstromwärmetauscher, bevorzugt auch über einen zweiten Gegenstromwärmetauscher, besonders bevorzugt auch über eine erste Heizvorrichtung, der Anlage in die Kathode des ersten SOEC-Stacks einzuleiten, wobei der erste Gegenstromwärmetauscher, der zweite Gegenstromwärmetauscher und/oder die erste Heizvorrichtung konfiguriert sind, das Gas zu erwärmen, bevorzugt auf eine Temperatur von mindestens 800 °C.In addition, the system can be configured to transfer the gas, which contains or consists of water vapor but no air, into the cathode of the first SOEC via a first countercurrent heat exchanger, preferably also via a second countercurrent heat exchanger, particularly preferably also via a first heating device -Initiate stacks, wherein the first countercurrent heat exchanger, the second countercurrent heat exchanger and / or the first heating device are configured to heat the gas, preferably to a temperature of at least 800 ° C.
Der erste SOEC-Stack und/oder der zweite SOEC-Stack der Anlage kann konfiguriert sein, eine Temperatur von 700 °C bis 900 °C, bevorzugt 750 °C bis 850 °C, insbesondere 800 °C, aufzuweisen.The first SOEC stack and/or the second SOEC stack of the system can be configured to have a temperature of 700 °C to 900 °C, preferably 750 °C to 850 °C, in particular 800 °C.
Die Anlage kann konfiguriert sein, den Sauerstoff aus der Anode des ersten SOEC-Stacks und/oder aus der Anode des zweiten SOEC-Stacks als Abgas über einen zweiten Gegenstromwärmetauscher, optional auch über den dritten Gegenstromwärmetauscher, der Anlage auszuleiten, wobei der zweite Gegenstromwärmetauscher und/oder dritte Gegenstromwärmetauscher konfiguriert ist, den Sauerstoff abzukühlen, wobei die Gegenstromwärmetauscher bevorzugt jeweils eine Grädigkeit von 100 °C aufweisen.The system can be configured to discharge the oxygen from the anode of the first SOEC stack and/or from the anode of the second SOEC stack as exhaust gas via a second countercurrent heat exchanger, optionally also via the third countercurrent heat exchanger, of the system, the second countercurrent heat exchanger and / or third countercurrent heat exchanger is configured to cool the oxygen, the countercurrent heat exchangers preferably each having a degree of 100 ° C.
Die Anlage kann konfiguriert sein, dem Brenner das Gemisch aus dem ersten SOEC-Stack mit einer Temperatur von 700 bis 900 °C, bevorzugt 750 °C bis 850 °C, insbesondere 800 °C, zuzuführen.The system can be configured to supply the burner with the mixture from the first SOEC stack at a temperature of 700 to 900 °C, preferably 750 °C to 850 °C, in particular 800 °C.
Ferner kann die Anlage konfiguriert sein, dem Brenner die zusätzliche Luft mit einer Temperatur von 20 °C bis 30 °C zuzuführen.Furthermore, the system can be configured to supply the burner with additional air at a temperature of 20 °C to 30 °C.
Abgesehen davon kann die Anlage konfiguriert sein, dem Brenner die zusätzliche Luft mit einem Stoffstrom zuzuführen, der ca. 33% des Stoffstroms eines Eduktgasgemisches beträgt, das mit der Anlage bereitgestellt werden soll (bzw. bereitgestellt wird).Apart from this, the system can be configured to supply the burner with the additional air with a material flow that is approximately 33% of the material flow of a reactant gas mixture that is to be provided (or is provided) with the system.
Darüber hinaus kann die Anlage konfiguriert sein, dem Brenner den zusätzlichen Wasserdampf (d.h. den Wasserdampf, der eine Temperatur im Bereich von 100 °C bis 150 °C aufweist) mit einem Stoffstrom zuzuführen, der ca. 83% des Stoffstroms eines Eduktgasgemisches beträgt, das mit der Anlage bereitgestellt werden soll (bzw. bereitgestellt wird).In addition, the system can be configured to supply the burner with the additional water vapor (i.e. the water vapor that has a temperature in the range from 100 ° C to 150 ° C) with a material flow that is approximately 83% of the material flow of a reactant gas mixture should be provided (or is provided) with the system.
Darüber hinaus kann die Anlage konfiguriert sein, dem Brenner den zusätzlichen Wasserdampf (d.h. den Wasserdampf, der eine Temperatur im Bereich von 100 °C bis 150 °C aufweist) über einen vierten Gegenstromwärmetauscher, besonders bevorzugt auch über einen dritten Gegenstromwärmetauscher, insbesondere auch über eine zweite Heizvorrichtung, der Anlage zuzuführen, wobei der vierte Gegenstromwärmetauscher, der dritte Gegenstromwärmetauscher und/oder die zweite Heizvorrichtung konfiguriert sind, ein Gemisch enthaltend Wasser und Wasserdampf so zu erhitzen, dass im Gemisch enthaltenes Wasser vollständig zu Wasserdampf verdampft, besonders bevorzugt auf eine Temperatur von >100 °C bis 150 °C erhitzt wird.In addition, the system can be configured to supply the burner with the additional water vapor (i.e. the water vapor that has a temperature in the range from 100 ° C to 150 ° C) via a fourth countercurrent heat exchanger, particularly preferably also via a third countercurrent heat exchanger, in particular also via a second heating device, to supply the system, wherein the fourth countercurrent heat exchanger, the third countercurrent heat exchanger and / or the second heating device are configured to heat a mixture containing water and water vapor so that water contained in the mixture completely evaporates to water vapor, particularly preferably to a temperature of >100 °C to 150 °C.
Die Anlage kann konfiguriert sein, das Gas aus dem Brenner bei einer Temperatur im Bereich von 700 bis 900 °C, bevorzugt 750 °C bis 850 °C, insbesondere 800 °C, in die Kathode des zweiten SOEC-Stacks einzuleiten.The system can be configured to introduce the gas from the burner into the cathode of the second SOEC stack at a temperature in the range from 700 to 900 °C, preferably 750 °C to 850 °C, in particular 800 °C.
Ferner kann die Anlage konfiguriert sein, das Gemisch, das Wasserstoff, Stickstoff und Wasserdampf enthält oder daraus besteht, aus der Kathode des zweiten SOEC-Stacks auszuleiten über einen ersten Gegenstromwärmetauscher, optional auch über einen vierten Gegenstromwärmetauscher, der Anlage, wobei der erste Gegenstromwärmetauscher und/oder vierte Gegenstromwärmetauscher bevorzugt dazu konfiguriert sind, das Gemisch abzukühlen, wobei die Gegenstromwärmetauscher bevorzugt jeweils eine Grädigkeit von 100 °C aufweisen.Furthermore, the system can be configured to discharge the mixture, which contains or consists of hydrogen, nitrogen and water vapor, from the cathode of the second SOEC stack via a first countercurrent heat exchanger, optionally also via a fourth countercurrent heat exchanger, of the system, wherein the first countercurrent heat exchanger and / or fourth countercurrent heat exchangers are preferably configured to cool the mixture, the countercurrent heat exchangers preferably each having a degree of 100 ° C.
Abgesehen davon kann die Anlage konfiguriert sein, einen Teil des aus der Kathode des zweiten SOEC-Stacks ausgeleiteten Wasserstoffs und Stickstoffs zurück in die Kathode des ersten SOEC-Stacks zu leiten, bevorzugt über einen ersten Gegenstromwärmetauscher, besonders bevorzugt auch über einen zweiten Gegenstromwärmetauscher, ganz besonders bevorzugt auch über eine erste Heizvorrichtung, der Anlage, wobei der erste Gegenstromwärmetauscher, der zweite Gegenstromwärmetauscher und/oder die erste Heizvorrichtung konfiguriert sind, den Wasserstoff und Stickstoff zu erwärmen, bevorzugt auf eine Temperatur von mindestens 800 °C.Apart from this, the system can be configured to direct part of the hydrogen and nitrogen discharged from the cathode of the second SOEC stack back into the cathode of the first SOEC stack, preferably via a first countercurrent heat exchanger, particularly preferably also via a second countercurrent heat exchanger particularly preferably also via a first heating device, the system, wherein the first countercurrent heat exchanger, the second countercurrent heat exchanger and / or the first heating device are configured to heat the hydrogen and nitrogen, preferably to a temperature of at least 800 ° C.
Die Anlage kann konfiguriert sein, ein Gemisch aus Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak, das aus einem Haber-Bosch-Kreisprozess ausgeschleußt wurde, der Anode des ersten SOEC-Stacks zuzuführen, bevorzugt über eine dritte Heizvorrichtung der Anlage, wobei die dritte Heizvorrichtung konfiguriert ist, das Gemisch aus Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak zu erwärmen, bevorzugt auf eine Temperatur von ≥ 750 °C.The system can be configured to supply a mixture of hydrogen, nitrogen and ammonia, which was discharged from a Haber-Bosch cycle, to the anode of the first SOEC stack, preferably via a third heating device tion of the system, wherein the third heating device is configured to heat the mixture of hydrogen, nitrogen and ammonia, preferably to a temperature of ≥ 750 ° C.
Ferner kann die Anlage konfiguriert sein, ein Gemisch aus Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak, das aus einem Haber-Bosch-Kreisprozess ausgeschleußt wurde, der Anode des zweiten SOEC-Stacks zuzuführen, bevorzugt über eine vierte Heizvorrichtung der Anlage, wobei die vierte Heizvorrichtung der Anlage konfiguriert ist, das Gemisch aus Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak zu erwärmen, bevorzugt auf eine Temperatur von ≥ 750 °C.Furthermore, the system can be configured to supply a mixture of hydrogen, nitrogen and ammonia, which was discharged from a Haber-Bosch cycle, to the anode of the second SOEC stack, preferably via a fourth heating device of the system, the fourth heating device of the system is configured to heat the mixture of hydrogen, nitrogen and ammonia, preferably to a temperature of ≥ 750 ° C.
Die Anlage ist insbesondere konfiguriert, das erfindungsgemäße Verfahren auszuführen.The system is in particular configured to carry out the method according to the invention.
Anhand der nachfolgenden Figuren soll der erfindungsgemäße Gegenstand näher erläutert werden, ohne diesen auf die hier dargestellten, spezifischen Ausführungsformen einschränken zu wollen.
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1 zeigt ein Fließschema eines im Stand der Technik bekannten Verfahrens zur elektrolysebasierten Eduktgaserzeugung und Eduktgasreinigung mit getrennter Bereitstellung von H2 und N2 zur nachgelagerten Synthese von NH3. Die nachgelagerte Synthese von NH3 ist nicht mehr dargestellt. -
2 zeigt ein Fließbild eines erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung eines Eduktgasgemisches enthaltend oder bestehend aus Wasserstoff und Stickstoff. Es wird ein Gas,das Wasserdampf 1, aber keine Luft, enthält oder daraus besteht, in eine Kathode eines ersten SOEC-Stacks 2, der eine Anode und eine Kathode aufweist, eingeleitet, wobei in dem ersten SOEC-Stack 2aus dem Wasserdampf 1 teilweise Sauerstoff und Wasserstoff hergestellt wird und Sauerstoff und Wasserstoff räumlich getrennt werden,wobei mindestens 20 Vol.-% des Wasserdampfes, in Bezug auf ein Gesamtvolumen des Wasserdampfs, nicht zu Sauerstoff und Wasserstoff umgesetzt werden. Aus der Anode des ersten SOEC-Stacks 2 wird Sauerstoff 3 als Abgas ausgeleitet. Ein Gemisch 4 enthaltend oder bestehend aus Wasserstoff und nicht umgesetzten Wasserdampf wird aus der Kathode des ersten SOEC-Stacks 2 ineinen Brenner 5 eingeleitet, wobei inden Brenner 5 zusätzlich Luft 6 und zusätzlicher Wasserdampf 7 eingeleitet wird, wobei der zusätzliche Wasserdampf 7 eine Temperatur im Bereich von 100 °C bis 150 °C aufweist. Indem Brenner 5 entsteht aus dem Gemisch 4, der Luft 6 und dem zusätzlichen Wasserdampf 7 ein Gas 8, das Wasserdampf,Stickstoff und mindestens 5 Vol.-% Wasserstoff, in Bezug auf das Gesamtvolumen des Gases, enthält oder daraus besteht. Dieses Gas 8 wird ausdem Brenner 5 in eine Kathode eines zweiten SOEC-Stacks 9 eingeleitet, der eine Anode und eine Kathode aufweist, wobei in dem zweiten SOEC-Stack 9 aus dem Wasserdampf des Gases 8 Sauerstoff und Wasserstoff hergestellt wird und Sauerstoff und Wasserstoff räumlich getrennt werden.Der Sauerstoff 10 wird als Abgas aus der Anode des zweiten SOEC-Stacks 9 ausgeleitet undein Gemisch 11, das Wasserstoff, Stickstoff und nicht umgesetzten Wasserdampf enthält oder daraus besteht, wird aus der Kathode des zweiten SOEC-Stacks 9 ausgeleitet.Das Gemisch 11 wird ineine Kühlvorrichtung 20 eingeleitet, wobei inder Kühlvorrichtung 20 Wasserdampf zu Wasser kondensiert und das kondensierte Wasser vom Gemisch abgetrennt wird, wobei ein Eduktgasgemisches enthaltend oder bestehend aus Wasserstoff und Stickstoff entsteht. In dem Verfahren werden nicht mehr als der erste SOEC-Stack 2 und der zweite SOEC-Stack 9 eingesetzt. In der2 ist ebenfalls die Anordnung und Verwendung des ersten Gegenstromwärmetauschers 12, des zweiten Gegenstromwärmetauschers 13, des dritten Gegenstromwärmetausches 14 und des vierten Gegenstromwärmetauscher 15 illustriert. Ferner ist die Anordnung und Verwendung der ersten Heizvorrichtung 16, der zweiten Heizvorrichtung 17, der dritten Heizvorrichtung 18 und der vierten Heizvorrichtung 19 dargestellt. Abgesehen davon ist die optionale Ausführungsform ersichtlich, bei der ein Gemisch 21 aus Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak, das aus einem Haber-Bosch-Kreisprozess ausgeschleußt wurde, der Anode des ersten SOEC-Stacks 2 über die dritte Heizvorrichtung 18 zugeführt wird und der Anode des zweiten SEOC-Stacks 9 über eine vierte Heizvorrichtung 19 zugeführt wird. -
3 zeigt einen auf einer Evaluation beruhenden Vergleich des spezifischen Energiebedarfs (ε), der Investitionskosten (TCI) sowie der Produktionskosten (TPC) zwischen dem erfindungsgemäßen Verfahrens, das nur mit zwei SOEC-Stacks auskommt, und einem bekannten Verfahren aus dem Stand der Technik, das acht SOEC-Stacks einsetzt (sieheWO 2019/ 072 608 A1 eine Produktionskapazität von 1000 tNH3/Tag erlauben. Die Evaluation umfasste sowohl eine Prozesssimulation als auch eine Wirtschaftlichkeitsrechnung für ein sog. „2050 Szenario“. Die zur Wirtschaftlichkeitsbetrachtung angewandte Methodik ist ausführlich beschrieben inHERZ, Gregor [et al.]: Economic assessment of Power-to-Liquid processes - Influence of electrolysis technology and operating conditions. In: Applied Energy, Vol. 292, 2021, Artikelnummer: 116655 (18 S.) JACOBASCH, Eric [et al.]: Economic evaluation of low-carbon steelmaking via coupling of electrolysis and direct reduction. In: Journal of Cleaner Production, Vol. 328, 2021, Artikelnummer: 129502 (21 S.). - ISSN 0959-6526 (p); 1879-1786
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1 shows a flow diagram of a process known in the prior art for electrolysis-based educt gas production and educt gas purification with separate provision of H 2 and N 2 for the downstream synthesis of NH 3 . The downstream synthesis of NH 3 is no longer shown. -
2 shows a flow diagram of a method according to the invention for producing an educt gas mixture containing or consisting of hydrogen and nitrogen. A gas that contains or consists ofwater vapor 1, but no air, is introduced into a cathode of a first SOEC stack 2, which has an anode and a cathode, withwater vapor 1 in the first SOEC stack 2 oxygen and hydrogen are partially produced and oxygen and hydrogen are spatially separated, with at least 20% by volume of the water vapor, in relation to a total volume of the water vapor, not being converted into oxygen and hydrogen. Oxygen 3 is discharged as exhaust gas from the anode of the first SOEC stack 2. A mixture 4 containing or consisting of hydrogen and unreacted water vapor is introduced from the cathode of the first SOEC stack 2 into aburner 5, with additional air 6 and additional water vapor 7 being introduced into theburner 5, the additional water vapor 7 having a temperature in the range from 100 °C to 150 °C. In theburner 5, a gas 8 is created from the mixture 4, the air 6 and the additional water vapor 7, which contains or consists of water vapor, nitrogen and at least 5% by volume of hydrogen, based on the total volume of the gas. This gas 8 is introduced from theburner 5 into a cathode of a second SOEC stack 9, which has an anode and a cathode, oxygen and hydrogen being produced in the second SOEC stack 9 from the water vapor of the gas 8 and oxygen and hydrogen be spatially separated. Theoxygen 10 is discharged as exhaust gas from the anode of the second SOEC stack 9 and amixture 11, which contains or consists of hydrogen, nitrogen and unreacted water vapor, is discharged from the cathode of the second SOEC stack 9. Themixture 11 is introduced into acooling device 20, with water vapor condensing into water in thecooling device 20 and the condensed water being separated from the mixture, forming an educt gas mixture containing or consisting of hydrogen and nitrogen. No more than the first SOEC stack 2 and the second SOEC stack 9 are used in the method. In the2 The arrangement and use of the firstcountercurrent heat exchanger 12, the second countercurrent heat exchanger 13, the third countercurrent heat exchanger 14 and the fourthcountercurrent heat exchanger 15 are also illustrated. Furthermore, the arrangement and use of the first heating device 16, the second heating device 17, the third heating device 18 and the fourth heating device 19 are shown. Apart from this, the optional embodiment can be seen in which a mixture 21 of hydrogen, nitrogen and ammonia, which was discharged from a Haber-Bosch cycle, is supplied to the anode of the first SOEC stack 2 via the third heating device 18 and to the anode of the second SEOC stack 9 is fed via a fourth heating device 19. -
3 shows a comparison based on an evaluation of the specific energy requirement (ε), the investment costs (TCI) and the production costs (TPC) between the method according to the invention, which only requires two SOEC stacks, and a known method from the prior art, which uses eight SOEC stacks (seeWO 2019/ 072 608 A1 HERZ, Gregor [et al.]: Economic assessment of Power-to-Liquid processes - Influence of electrolysis technology and operating conditions. In: Applied Energy, Vol. 292, 2021, article number: 116655 (18 p.) JACOBASCH, Eric [et al.]: Economic evaluation of low-carbon steelmaking via coupling of electrolysis and direct reduction. In: Journal of Cleaner Production, Vol. 328, 2021, article number: 129502 (21 pages). - ISSN 0959-6526 (p); 1879-1786
BezugszeichenlisteReference symbol list
- 11
- Wasserdampf;Steam;
- 22
- erster SOEC-Stack;first SOEC stack;
- 33
- Sauerstoff als Abgas des ersten SOEC-Stacks;Oxygen as exhaust gas from the first SOEC stack;
- 44
- Gemisch enthaltend oder bestehend aus Wasserstoff sowie nicht umgesetzter Wasserdampf;Mixture containing or consisting of hydrogen and unreacted water vapor;
- 55
- Brenner;Burner;
- 66
- Luft;Air;
- 77
- zusätzlicher Wasserdampf (Temperatur im Bereich von 100 bis 150 °C);additional water vapor (temperature in the range of 100 to 150 °C);
- 88th
- Gas, das Wasserdampf, Stickstoff und mindestens 5 Vol.-% Wasserstoff, in Bezug auf das Gesamtvolumen des Gases, enthält oder daraus besteht;Gas containing or consisting of water vapor, nitrogen and at least 5% hydrogen by volume of the total volume of the gas;
- 99
- zweiter SOEC-Stack;second SOEC stack;
- 1010
- Sauerstoff als Abgas des zweiten SOEC-Stacks;Oxygen as exhaust gas from the second SOEC stack;
- 1111
- Gemisch, das Wasserstoff, Stickstoff und nicht umgesetzten Wasserdampf enthält oder daraus besteht;Mixture containing or consisting of hydrogen, nitrogen and unreacted water vapor;
- 1212
- erster Gegenstromwärmetauscher;first countercurrent heat exchanger;
- 1313
- zweiter Gegenstromwärmetauscher;second countercurrent heat exchanger;
- 1414
- dritter Gegenstromwärmetauscher;third countercurrent heat exchanger;
- 1515
- vierter Gegenstromwärmetauscher;fourth countercurrent heat exchanger;
- 1616
- erste Heizvorrichtung;first heating device;
- 1717
- zweite Heizvorrichtung;second heater;
- 1818
- dritte Heizvorrichtung;third heater;
- 1919
- vierte Heizvorrichtung;fourth heater;
- 2020
- Kühlvorrichtung;cooling device;
- 2121
- Gemisch aus Wasserstoff, Stickstoff und Ammoniak, das aus einem Haber-Bosch-Kreisprozess ausgeschleußt wurde.Mixture of hydrogen, nitrogen and ammonia that was removed from a Haber-Bosch cycle.
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