DE102021215036A1 - Electrochemical cell, method of making a microporous sheet or sheet - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle (1), insbesondere eine Brennstoffzelle, umfassend eine Membran (2) mit beidseits aufgebrachten Katalysatorschichten (3), wobei zumindest eine Katalysatorschicht (3) in Kontakt mit einer mikroporösen Schicht (4) oder Lage (5) steht, die gebundene Rußpartikel, insbesondere gebundene Leitruß-Partikel, enthält. Erfindungsgemäß nimmt der Rußpartikelanteil senkrecht zur mikroporösen Schicht (4) oder Lage (5) in Richtung der Katalysatorschicht (3) graduell zu.Die Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zur Herstellung einer mikroporösen Schicht (4) oder Lage (5) für eine elektrochemische Zelle (1), insbesondere für eine Brennstoffzelle.The invention relates to an electrochemical cell (1), in particular a fuel cell, comprising a membrane (2) with catalyst layers (3) applied on both sides, at least one catalyst layer (3) being in contact with a microporous layer (4) or layer (5). that contains bound soot particles, in particular bound conductive soot particles. According to the invention, the proportion of soot particles increases gradually perpendicularly to the microporous layer (4) or layer (5) in the direction of the catalyst layer (3). The invention also relates to a method for producing a microporous layer (4) or layer (5) for an electrochemical cell ( 1), especially for a fuel cell.
Description
Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle, insbesondere eine Brennstoffzelle mit den Merkmalen des Oberbegriffs des Anspruchs 1. Darüber hinaus betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung einer mikroporösen Schicht oder Lage für eine elektrochemische Zelle, insbesondere Brennstoffzelle.The invention relates to an electrochemical cell, in particular a fuel cell, having the features of the preamble of
Stand der TechnikState of the art
Elektrochemische Zellen, wie beispielsweise Brennstoffzellen, sind elektrochemische Energiewandler. Mit Hilfe von Brennstoffzellen können Wasserstoff und Sauerstoff in elektrische Energie, Wärme und Wasser gewandelt werden. Die Brennstoffzelle weist hierzu eine beidseits mit einem katalytisch aktiven Material beschichtete Membran auf, so dass eine Anode und eine Kathode ausgebildet werden. Der von der Anode benötigte Wasserstoff sowie der von der Kathode benötigte Sauerstoff wird der Membran jeweils über eine Gasdiffusionslage zugeführt. An den Gasdiffusionslagen liegen wiederum Metallplatten an, die Gasverteilerstrukturen ausbilden.Electrochemical cells, such as fuel cells, are electrochemical energy converters. With the help of fuel cells, hydrogen and oxygen can be converted into electrical energy, heat and water. For this purpose, the fuel cell has a membrane coated on both sides with a catalytically active material, so that an anode and a cathode are formed. The hydrogen required by the anode and the oxygen required by the cathode are each supplied to the membrane via a gas diffusion layer. Metal plates, which form gas distribution structures, are in turn in contact with the gas diffusion layers.
Die Gasdiffusionslagen einer elektrochemischen Zelle, insbesondere einer Brennstoffzelle, besitzen unter anderem die Funktion, das jeweilige Reaktionsgas gleichmäßig über die gesamte aktive Fläche der Membran zu verteilen. In der Regel bestehen daher Gasdiffusionslagen aus einer faserartigen Trägerstruktur und einer hierauf aufgebrachten mikroporösen Schicht. Die mikroporöse Schicht kann insbesondere aus einer wässrigen Suspension hergestellt werden, die Polytetrafluorethylen (PTFE) sowie Leitruß enthält und in einem Sprüh- oder Druckverfahren auf die faserartige Trägerstruktur aufgebracht wird. Durch thermische Nachbehandlung migrieren die sehr feinen PTFE-Partikel innerhalb der Schicht bis an die Oberfläche, so dass die gesamte Gasdiffusionslage hydrophob wird. Da Polymere wie PTFE elektrisch nicht-leitend sind, sollten sich an der der Membran zugewandten Oberfläche der mikroporösen Schicht möglichst wenige solcher Partikel befinden. Zur Hydrophobierung der Gasdiffusionslage sowie für den mechanischen Zusammenhalt wird jedoch ein Mindestanteil an PTFE-Partikeln benötigt, so dass hierin ein gewisser Zielkonflikt zu sehen ist.The gas diffusion layers of an electrochemical cell, in particular a fuel cell, have, among other things, the function of distributing the respective reaction gas evenly over the entire active surface of the membrane. As a rule, therefore, gas diffusion layers consist of a fibrous support structure and a microporous layer applied to it. The microporous layer can be produced in particular from an aqueous suspension which contains polytetrafluoroethylene (PTFE) and conductive carbon black and is applied to the fibrous support structure in a spraying or printing process. Thermal post-treatment causes the very fine PTFE particles within the layer to migrate to the surface, making the entire gas diffusion layer hydrophobic. Since polymers such as PTFE are electrically non-conductive, there should be as few such particles as possible on the surface of the microporous layer facing the membrane. However, a minimum proportion of PTFE particles is required to make the gas diffusion layer hydrophobic and for mechanical cohesion, so that a certain conflict of objectives can be seen here.
Die vorliegende Erfindung versucht diesen Zielkonflikt zu lösen. Zur Lösung werden die elektrochemische Zelle mit den Merkmalen des Anspruchs 1 sowie das Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 7 vorgeschlagen. Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind den jeweiligen Unteransprüchen zu entnehmen.The present invention attempts to resolve this conflict of objectives. To solve the electrochemical cell with the features of
Offenbarung der ErfindungDisclosure of Invention
Die vorgeschlagene elektrochemische Zelle, insbesondere Brennstoffzelle, umfasst eine Membran mit beidseits aufgebrachten Katalysatorschichten, wobei zumindest eine Katalysatorschicht in Kontakt mit einer mikroporösen Schicht oder Lage steht, die gebundene Rußpartikel, insbesondere gebundene Leitruß-Partikel, enthält. Erfindungsgemäß nimmt der Rußpartikelanteil senkrecht zur mikroporösen Schicht oder Lage in Richtung der Katalysatorschicht graduell zu.The proposed electrochemical cell, in particular a fuel cell, comprises a membrane with catalyst layers applied on both sides, with at least one catalyst layer being in contact with a microporous layer or layer containing bound soot particles, in particular bound conductive soot particles. According to the invention, the proportion of soot particles increases gradually perpendicularly to the microporous layer or layer in the direction of the catalyst layer.
Das heißt, dass der Rußgehalt der mikroporösen Schicht bzw. Lage einen Gradienten aufweist, der zu einem höheren Rußgehalt an der in Kontakt mit der Katalysatorschicht stehenden Oberfläche der mikroporösen Schicht bzw. Lage führt. Durch den erhöhten Rußgehalt kann der Kontaktwiderstand herabgesetzt werden, was sich vorteilhaft auf die Zellperformance auswirkt. Der ferner enthaltene Binder gewährleistet dabei den mechanischen Zusammenhalt der Rußpartikel.This means that the carbon black content of the microporous layer has a gradient which leads to a higher carbon black content on the surface of the microporous layer or layer which is in contact with the catalyst layer. Due to the increased soot content, the contact resistance can be reduced, which has a beneficial effect on cell performance. The binder also contained ensures the mechanical cohesion of the soot particles.
In Weiterbildung der Erfindung wird vorgeschlagen, dass die mikroporöse Schicht oder Lage Graphitpartikel enthält. Die Graphitpartikel bilden innerhalb der mikroporösen Schicht bzw. Lage eine Struktur aus, die eine Migration der Rußpartikel bei der Herstellung der Schicht bzw. Lage fördert, so dass sich die Oberfläche der Schicht bzw. Lage leichter mit Rußpartikeln anreichern kann.In a development of the invention, it is proposed that the microporous layer or ply contains graphite particles. The graphite particles form a structure within the microporous layer or ply, which promotes migration of the soot particles during production of the layer or ply, so that the surface of the layer or ply can more easily become enriched with soot particles.
Bevorzugt ist die Partikelgröße der Graphitpartikel größer als die der Rußpartikel, da dies ebenfalls die Migration der Rußpartikel begünstigt. Ferner bevorzugt beträgt die Partikelgröße der Graphitpartikel 1 µm bis 50 µm.The particle size of the graphite particles is preferably larger than that of the carbon black particles, since this also promotes the migration of the carbon black particles. The particle size of the graphite particles is also preferably from 1 μm to 50 μm.
Alternativ oder ergänzend wird vorgeschlagen, dass die mikroporöse Schicht oder Lage Graphitfasern enthält. Auch diese Maßnahme fördert die Migration der Rußpartikel. Die Faserlänge beträgt dann vorzugsweise 1 µm bis 100 µm.Alternatively or additionally, it is proposed that the microporous layer or ply contains graphite fibers. This measure also promotes the migration of the soot particles. The fiber length is then preferably 1 μm to 100 μm.
Vorteilhafterweise enthält die mikroporöse Schicht oder Lage ein hydrophobes Polymer, beispielsweise Polyvinylidenfluorid (PVDF), als Binder. Eine Nachbehandlung zur Hydrophobierung der mikroporösen Schicht oder Lage kann demnach entfallen, so dass die elektrochemische Zelle einfacher und kostengünstiger herstellbar ist.Advantageously, the microporous layer or layer contains a hydrophobic polymer, such as polyvinylidene fluoride (PVDF), as a binder. An after-treatment to make the microporous layer or layer hydrophobic can therefore be omitted, so that the electrochemical cell can be produced more simply and cost-effectively.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist die mikroporöse Schicht auf eine Trägerstruktur aufgebracht, so dass die mikroporöse Schicht zusammen mit der Trägerstruktur eine Gasdiffusionslage ausbildet, die den üblichen Aufbau besitzt. Vorzugsweise enthält die Trägerstruktur Fasern, beispielsweise Carbonfasern. Alternativ oder ergänzend kann die Trägerstruktur ein Faservlies, insbesondere ein Carbon-Faservlies, sein. In beiden Fällen bleibt die Gasdiffusionslage durchlässig für das jeweilige Reaktionsgas.According to a preferred embodiment of the invention, the microporous layer is applied to a support structure, so that the microporous layer forms, together with the support structure, a gas diffusion layer that has the usual structure. The carrier structure preferably contains fibers, for example carbon fibers. Alternatively or in addition, the carrier structure can be a fiber fleece, in particular a carbon fiber fleece. In both cases, the gas diffusion layer remains permeable to the respective reaction gas.
Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist die mikroporöse Lage selbsttragend. Das heißt, dass sie nicht als Schicht auf einer Trägerstruktur aufgebracht ist, sondern eine eigenständige Lage bzw. Gasdiffusionslage ausbildet. Der Aufbau der elektrochemischen Zelle kann auf diese Weise weiter vereinfacht werden.According to another preferred embodiment of the invention, the microporous layer is self-supporting. This means that it is not applied as a layer on a carrier structure, but forms an independent layer or gas diffusion layer. The structure of the electrochemical cell can be further simplified in this way.
Darüber hinaus wird ein Verfahren zur Herstellung einer mikroporösen Schicht oder Lage für eine elektrochemische Zelle, insbesondere für eine Brennstoffzelle, vorgeschlagen, das die folgenden Schritte umfasst:
- - Lösen eines hydrophoben Polymers in einem Lösemittel, so dass eine lösemittelhaltige Masse entsteht,
- - Zugeben von Rußpartikeln, insbesondere Leitruß-Partikeln, zur lösemittelhaltigen Masse,
- - Ausbilden einer Schicht oder Lage aus der die Rußpartikel enthaltenden lösemittelhaltigen Masse,
- - Trocknen der Schicht oder Lage, wobei über die Trocknungsdauer die Migration von Rußpartikeln in Richtung einer Oberfläche der Schicht oder Lage gesteuert wird, so dass sich die Oberfläche mit Rußpartikeln anreichert.
- - dissolving a hydrophobic polymer in a solvent to form a solvent-containing mass,
- - Adding soot particles, especially conductive soot particles, to the solvent-containing mass,
- - Forming a layer or layer of the soot particles containing solvent-containing mass,
- - Drying of the layer or position, the migration of soot particles in the direction of a surface of the layer or position being controlled over the drying period, so that the surface is enriched with soot particles.
Das Verfahren ist insbesondere zur Herstellung einer mikroporösen Schicht oder Lage für eine erfindungsgemäße elektrochemische Zelle, insbesondere Brennstoffzelle geeignet. Denn durch die Migration der Rußpartikel und deren Anreichung an der Oberfläche der Schicht bzw. Lage kann der gewünschte Rußgradient eingestellt werden. Die Verwendung eines hydrophoben Polymers als Binder führt zur Ausbildung einer mikroporösen Schicht bzw. Lage, die zudem durchgehend hydrophob ist, so dass eine Nachbehandlung zur Hydrophobierung entfallen kann.The method is particularly suitable for producing a microporous layer or position for an electrochemical cell according to the invention, in particular a fuel cell. This is because the desired soot gradient can be set through the migration of the soot particles and their accumulation on the surface of the layer or ply. The use of a hydrophobic polymer as a binder leads to the formation of a microporous layer or ply, which is also consistently hydrophobic, so that an after-treatment for hydrophobicization can be omitted.
Als weiterbildende Maßnahme wird vorgeschlagen, dass der lösemittelhaltigen Masse Graphitpartikel und/oder Graphitfasern zugegeben werden. Durch die Zugabe von Graphitpartikeln und/oder -fasern kann Migration der Rußpartikel gefördert werden. Vorzugsweise werden Graphitpartikel mit einer Partikelgröße von 1 µm bis 50 µm und/oder Graphitfasern mit einer Länge von 1 µm bis 100 µm verwendet.As a further development measure, it is proposed that graphite particles and/or graphite fibers be added to the solvent-containing mass. The addition of graphite particles and/or fibers can promote migration of the soot particles. Graphite particles with a particle size of 1 μm to 50 μm and/or graphite fibers with a length of 1 μm to 100 μm are preferably used.
Zur Ausbildung einer mikroporösen Schicht wird die zumindest Rußpartikel enthaltende lösemittelhaltige Masse bevorzugt auf eine Trägerstruktur aufgetragen, so dass die mikroporöse Schicht zusammen mit der Trägerstruktur eine Gasdiffusionslage ausbildet. Vorzugsweise wird eine Fasern, insbesondere Carbonfasern, aufweisende Trägerstruktur oder ein Faservlies, insbesondere ein Carbon-Faservlies, als Trägerstruktur verwendet. Die Trägerstruktur weist dann ebenfalls eine poröse Struktur auf, so dass sichergestellt ist, dass sie durchlässig für das jeweilige Reaktionsgas ist.To form a microporous layer, the solvent-based mass containing at least soot particles is preferably applied to a carrier structure, so that the microporous layer forms a gas diffusion layer together with the carrier structure. Preferably, a support structure having fibers, in particular carbon fibers, or a fiber fleece, in particular a carbon fiber fleece, is used as the support structure. The carrier structure then also has a porous structure, so that it is ensured that it is permeable to the respective reaction gas.
Zur Ausbildung einer mikroporösen Lage ohne Trägerstruktur wird vorgeschlagen, dass aus der zumindest Rußpartikel enthaltenden lösemittelhaltigen Masse, beispielsweise durch Gießen, Extrudieren, Rakeln oder Pressen, eine selbsttragende Lage ausgebildet wird. Auf eine separate Trägerstruktur kann dann verzichtet werden. In order to form a microporous layer without a support structure, it is proposed that a self-supporting layer be formed from the solvent-containing mass containing at least soot particles, for example by casting, extruding, doctoring or pressing. A separate support structure can then be dispensed with.
Bevorzugte Ausführungsformen der Erfindung werden nachfolgend anhand der beigefügten Zeichnungen näher erläutert. Diese zeigen:
-
1 einen schematischen Querschnitt durch eine erste erfindungsgemäße elektrochemische Zelle und -
2 einen schematischen Querschnitt durch eine weitere erfindungsgemäße elektrochemische Zelle.
-
1 a schematic cross section through a first electrochemical cell according to the invention and -
2 a schematic cross section through another inventive electrochemical cell.
Ausführliche Beschreibung der ZeichnungenDetailed description of the drawings
Der
Kathodenseitig grenzt an die Katalysatorschicht 3 eine mikroporöse Lage 5 an, die selbsttragend ist und eine Gasdiffusionslage 7 ausbildet. Die mikroporöse Lage 5 bzw. Gasdiffusionslage 7 ist aus gebundenen Rußpartikeln hergestellt, wobei der Rußgehalt senkrecht zur mikroporösen Lage 5 in Richtung der Katalysatorschicht 3 (siehe Pfeil A) graduell zunimmt (siehe Pfeil B). Der Rußgradient führt zu einem hohen Rußgehalt an einer Oberfläche 8 der mikroporösen Lage 5, die unmittelbar an der Katalysatorschicht 3 anliegt. Auf diese Weise wird der Kontaktwiderstand im Kontaktbereich zwischen der Katalysatorschicht 3 und der mikroporösen Lage 5 herabgesetzt.A
Auf der Seite der mikroporösen Lage 5, die der Katalysatorschicht 3 abgewandt ist, liegt ein Metallblech 9 an, das der Ausbildung einer Bipolarplatte dient. Zur Ausbildung einer Gasverteilerstruktur kann das Metallblech 9 geprägt sein.On the side of the
Der
Analog der mikroporösen Lage 5 der
Im Übrigen entspricht der Aufbau der elektrochemischen Zelle 1 der
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DE102021215036.5A DE102021215036A1 (en) | 2021-12-27 | 2021-12-27 | Electrochemical cell, method of making a microporous sheet or sheet |
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Citations (2)
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DE112005002039T5 (en) | 2004-08-25 | 2007-06-21 | General Motors Corp., Detroit | Diffusion media with microporous layer |
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2021
- 2021-12-27 DE DE102021215036.5A patent/DE102021215036A1/en active Pending
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