DE102021211288A1 - Method for determining the hydrogen content in a hydrogen/natural gas mixture - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und einen Sensor zur Bestimmung des Wasserstoffanteils in einer Wasserstoff/Erdgasmischung (102).Dabei ist zunächst eine Bestimmung des Anteils von zumindest einem Erdgasbestandteil mittels zumindest einer Messung (V3), welche auf einem fotoakustischem Messprinzip basiert, vorgesehen. Nachfolgend wird der Wasserstoffanteil aus dem mindestens einen bestimmten Anteil berechnet (V4).The invention relates to a method and a sensor for determining the proportion of hydrogen in a hydrogen/natural gas mixture (102). First of all, the proportion of at least one natural gas component is determined by means of at least one measurement (V3), which is based on a photoacoustic measuring principle. The hydrogen proportion is then calculated from the at least one specific proportion (V4).

Description

Stand der TechnikState of the art

Aus dem Stand der Technik ist es bereits bekannt, mittels regenerativer Energiequellen (Wind, Sonne etc.) Elektrizität zu erzeugen und diese zur Erzeugung von Wasserstoff mittels Elektrolyse zu verwenden, falls sie nicht unmittelbar genutzt oder in ein Stromnetz eingespeist wird.It is already known from the prior art to generate electricity using regenerative energy sources (wind, sun, etc.) and to use this to generate hydrogen by means of electrolysis if it is not used directly or fed into a power grid.

Aus dem Stand der Technik ist ferner die lokal CO2-emissionsfreie Verwendung von Wasserstoff beispielsweise in Brennstoffzellen, zur innermotorischen Verbrennung, zum Heizen oder in der chemischen Industrie bekannt. Ebenso ist die Weiterverarbeitung von Wasserstoff mit Kohlendioxid zu flüssigen synthetischen Kraftstoffen, sogenannten E-Kraftstoffen (z.B. Benzin, Diesel, Kerosin), bekannt.The locally CO 2 emission-free use of hydrogen, for example in fuel cells, for internal engine combustion, for heating or in the chemical industry is also known from the prior art. The further processing of hydrogen with carbon dioxide to form liquid synthetic fuels, so-called e-fuels (e.g. petrol, diesel, kerosene), is also known.

Die Verteilung von Wasserstoff als Einspeisung in bereits vorhandene Erdgasnetze und Pipelines wurde ebenfalls bereits vorgeschlagen, siehe z.B. https://zukunft.erdgas.info/themen-ziele/gruene-gase/wasserstoff.The distribution of hydrogen as a feed into existing natural gas networks and pipelines has also already been proposed, see e.g.

Ein Verfahren und ein Sensor zur Bestimmung des Wasserstoffanteils in einer Wasserstoff/Erdgasmischung ist aus der nachveröffentlichten DE 10 2020 206 241 A1 der Anmelderin bekannt. Bei dem dort beschriebenen Verfahren ist zunächst eine Bestimmung des Anteils von zumindest einem Erdgasbestandteil mittels zumindest einer Messung vorgesehen. Nachfolgend wird der Wasserstoffanteil aus dem mindestens einen bestimmten Anteil berechnet.A method and a sensor for determining the hydrogen content in a hydrogen/natural gas mixture is from the subsequently published DE 10 2020 206 241 A1 known to the applicant. In the method described there, the proportion of at least one natural gas component is initially determined by means of at least one measurement. The hydrogen proportion is then calculated from the at least one specific proportion.

Vorteil der Erfindung/ Offenbarung der ErfindungAdvantage of the invention/disclosure of the invention

Die vorliegende Erfindung beruht zunächst auf der Erkenntnis der Erfinder, dass die zukünftige Einspeisung von Wasserstoff in bestehende Erdgasnetze voraussichtlich erheblichen Schwankungen unterworfen sein wird, sodass in den Erdgasnetzen Wasserstoff/Erdgasgemische mit erheblich schwankenden Wasserstoffanteilen vorhanden sein werden, und die vorliegende Erfindung beruht weiterhin auf der Erkenntnis der Erfinder, dass zukünftige Lieferanten und Abnehmer von Wasserstoff/Erdgasgemischen das Bedürfnis haben werden, kontinuierlich und auf Basis von einfachen Verfahren und Vorrichtungen den aktuellen Wasserstoffgehalt dieser Wasserstoff/Erdgasgemische zu ermitteln, beispielsweise zur Abrechnung von tatsächlich gelieferten Energiemengen oder zur Einstellung (Regelung oder Steuerung) von technischen Aggregaten auf den jeweiligen Wasserstoffanteil in Echtzeit zur Gewährleistung funktionaler Sicherheit, zur Wirkungsgradoptimierung und zum Bauteilschutz.The present invention is initially based on the inventor's finding that the future feeding of hydrogen into existing natural gas networks is likely to be subject to considerable fluctuations, so that the natural gas networks will contain hydrogen/natural gas mixtures with significantly fluctuating hydrogen proportions, and the present invention is still based on the The inventors' realization that future suppliers and buyers of hydrogen/natural gas mixtures will have the need to determine the current hydrogen content of these hydrogen/natural gas mixtures continuously and on the basis of simple methods and devices, for example to bill the energy quantities actually supplied or to adjust (control or Control) of technical units for the respective hydrogen content in real time to ensure functional safety, efficiency optimization and component protection.

Während IR- Absorptionsmessungen grundsätzlich geeignet sind, Gaskonzentrationen auf Basis von einfachen Verfahren und Vorrichtungen zu realisieren, scheinen sie vorliegend jedoch zunächst ungeeignet, da Wasserstoffmoleküle kein permanentes Dipolmoment aufweisen, ausschließlich symmetrische Schwingungszustände aufweisen und Wasserstoffgas IR-Licht daher im Wesentlichen nicht absorbiert, also IR-inaktiv ist.While IR absorption measurements are basically suitable for realizing gas concentrations on the basis of simple methods and devices, they initially appear unsuitable in the present case, since hydrogen molecules have no permanent dipole moment, only have symmetrical vibrational states and hydrogen gas therefore essentially does not absorb IR light, i.e. IR -is inactive.

Die Erfinder haben aber eine Möglichkeit erdacht, den Wasserstoffanteil in einer Wasserstoff/Erdgasmischung dennoch auf Basis einer IR-Messung durchzuführen. Hierzu ist vorgesehen, dass in einem ersten Verfahrensschritt der Anteil von zumindest einem Erdgasbestandteil mittels zumindest einer Messung bestimmt wird und nachfolgend der Wasserstoffanteil aus dem mindestens einen bestimmten Anteil berechnet wird.However, the inventors have devised a way of nevertheless carrying out the hydrogen content in a hydrogen/natural gas mixture on the basis of an IR measurement. For this purpose it is provided that in a first method step the proportion of at least one natural gas component is determined by means of at least one measurement and the hydrogen proportion is then calculated from the at least one determined proportion.

Die Vorgehensweise ist zielführend, da der in das Erdgas eingefügte Wasserstoffanteil Erdgasbestandteile verdrängt und somit der Wasserstoffanteil aus dem/den Anteil(en) des Erdgas erschließbar ist, insbesondere als der ausgehend von dem/den Anteil(en) zu 100% (oder zu 100% eines etwaigen N2-Anteils des Erdgases) verbleibende Anteil.The procedure is expedient, since the hydrogen portion inserted into the natural gas displaces natural gas components and thus the hydrogen portion can be derived from the portion(s) of the natural gas, in particular as the 100% (or 100 % of any N2 portion of the natural gas) remaining portion.

Die Erdgasbestandteile, von denen oben die Rede ist, sind insbesondere Wasser, Kohlendioxid und Methan. Da Wassermoleküle (H2O) und Kohlendioxidmoleküle (CO2) ein permanentes Dipolmoment aufweisen, absorbieren sie IR-Licht bei charakteristischen Wellenzahlen stark und sind IR-Messungen somit zugänglich. Methanmoleküle (CH4) weisen zwar kein permanentes Dipolmoment auf, basierend auf asymmetrischen Rotations- und Biegeschwingungen sind sie aber dennoch IR-Messungen zugänglich. Das Maß der Absorption ist allerdings geringer als bei Wasser und Kohlendioxid.The components of natural gas referred to above are, in particular, water, carbon dioxide and methane. Because water (H 2 O) and carbon dioxide (CO 2 ) molecules have a permanent dipole moment, they strongly absorb IR light at characteristic wavenumbers and are thus amenable to IR measurements. Although methane molecules (CH 4 ) do not have a permanent dipole moment, they are still amenable to IR measurements based on asymmetric rotational and bending vibrations. However, the degree of absorption is lower than with water and carbon dioxide.

Erfindungsgemäß ist vorgesehen, dass die Messung auf einem fotoakustischen Messprinzip basiert.According to the invention, the measurement is based on a photoacoustic measurement principle.

Das fotoakustische Messprinzip basiert auf folgenden Mechanismen: IR-aktive Gasmoleküle können durch IR-Licht passender Frequenz bzw. Wellenzahl angeregt werden, indem sie ihren Energie- bzw. Rotations- und Schwingungszustand verändern.The photo-acoustic measurement principle is based on the following mechanisms: IR-active gas molecules can be excited by IR light of a suitable frequency or wave number by changing their energy, rotation and vibration state.

Mit Hinblick auf das makroskopische Gas führt dieser Energieeintrag in einem abgeschlossenen Raum zu einer Änderung von Druck und Temperatur. Durch einen gepulsten oder amplituden- oder frequenzmodulierten Eintrag von IR-Licht in das Gas wird eine mit der Pulsfrequenz oder der Modulationsfrequenz oszillierende Druckschwankung des Gases erzeugt, also Schall, die bzw. der mit einem akustischen Detektor erfasst werden kann. Die Intensität der Druckschwankung bzw. die Lautstärke des Schalls ist von der Größe des IR-Energieeintrags und damit von der Menge der IR-aktiven Gasmoleküle abhängig. In einem Gasgemisch mit gegebener Gesamtanzahl von Molekülen ist sie von dem Anteil der IR-aktiven Gasmoleküle abhängig: Je höher der Anteil des betreffenden Gases in einem Gasgemisch ist, desto mehr IR-Licht wird absorbiert und desto mehr Schall wird erzeugt.With regard to the macroscopic gas, this energy input leads to a change in pressure and temperature in a closed space. By a pulsed or amplitude or frequency modulated entry of IR light in the gas with the pulse frequency or the modulation frequency oscillating pressure fluctuation of the gas is generated, so sound, or with an acoustic cal detector can be detected. The intensity of the pressure fluctuation or the volume of the sound depends on the size of the IR energy input and thus on the amount of IR-active gas molecules. In a gas mixture with a given total number of molecules, it depends on the proportion of IR-active gas molecules: the higher the proportion of the relevant gas in a gas mixture, the more IR light is absorbed and the more sound is generated.

Die angesprochene Pulsation bzw. die angesprochene Amplituden- und/oder Frequenzmodulation des IR-Lichts kann mit einer Modulationsfrequenz von 1 Hz bis 50 Hz vorgenommen werden. Das so entstehende periodische Drucksignal kann dann beispielsweise durch ein MEMS-Mikrofon detektiert werden und das resultierende Signal nachfolgend durch eine elektrische Schaltung, beispielsweise durch einen ASIC, digitalisiert, gefiltert und verstärkt werden.The addressed pulsation or the addressed amplitude and/or frequency modulation of the IR light can be performed with a modulation frequency of 1 Hz to 50 Hz. The resulting periodic pressure signal can then be detected, for example, by a MEMS microphone, and the resulting signal can then be digitized, filtered, and amplified by an electrical circuit, for example, by an ASIC.

Die angesprochene Schaltung bzw. der ASIC kann auch ein Temperaturmesselement, beispielsweise ein NTC umfassen, um in Abhängigkeit von der bestimmten Temperatur Korrekturen an dem Signal vorzunehmen.The mentioned circuit or the ASIC can also include a temperature measuring element, for example an NTC, in order to make corrections to the signal depending on the determined temperature.

Alternativ kann auch eine höhere Puls- bzw. Modulationsfrequenz gewählt werden z.B. 1 kHz bis 100 kHz. In diesem Fall ist es bevorzugt als akustischen Detektor einen aktiven Resonator zu benutzen, beispielsweise einen MEMS-Schwinger. Auch der Ausgang des MEMS-Schwingers wird bevorzugt durch eine elektrische Schaltung, beispielsweise durch einen ASIC, digitalisiert, gefiltert und verstärkt.Alternatively, a higher pulse or modulation frequency can be selected, e.g. 1 kHz to 100 kHz. In this case, it is preferable to use an active resonator, for example a MEMS oscillator, as the acoustic detector. The output of the MEMS oscillator is also preferably digitized, filtered and amplified by an electrical circuit, for example by an ASIC.

Das fotoakustische Messprinzip ist im Vergleich zu rein optischen Transmissionsmessungen vorteilhaft mit Hinblick auf die Genauigkeit des Verfahrens und mit Hinblick auf die Kompaktheit der entsprechenden Sensoren.The photo-acoustic measuring principle is advantageous compared to purely optical transmission measurements with regard to the accuracy of the method and with regard to the compactness of the corresponding sensors.

Geeignetes I R-Licht weist folgende Wellenzahlen auf: Für Wasser: 3900 - 3500 cm-1, alternativ oder zusätzlich 1800 - 1400 cm-1; für Kohlendioxid: 2400 - 2300 cm-1; für Methan: 3200 - 2800 cm-1, bevorzugt 3040 - 3010 cm-1, alternativ oder zusätzlich 1400 - 1300 cm-1, bevorzugt 1320 - 1300 cm-1.Suitable IR light has the following wave numbers: For water: 3900 - 3500 cm-1, alternatively or additionally 1800 - 1400 cm-1; for carbon dioxide: 2400 - 2300 cm-1; for methane: 3200-2800 cm-1, preferably 3040-3010 cm-1, alternatively or additionally 1400-1300 cm-1, preferably 1320-1300 cm-1.

Die Verwendung der genannten spektralen Bereiche hat zum einen den Vorteil, dass sie sich nicht überlappen. Dass die Absorption von Wasser/Kohlendioxid in dem jeweils zugeordneten Wellenzahlbereich stärker ist als die Absorption von Methan in dem Methan zugeordneten Wellenzahlbereich, ist ebenfalls ein Vorteil insofern Methan in dem Wasserstoff/Erdgasgemisch in höherer Konzentration vorliegt als Wasser/Kohlendioxid.On the one hand, the use of the specified spectral ranges has the advantage that they do not overlap. The fact that the absorption of water/carbon dioxide in the respectively assigned wave number range is stronger than the absorption of methane in the wave number range assigned to methane is also an advantage insofar as methane is present in a higher concentration in the hydrogen/natural gas mixture than water/carbon dioxide.

Unter Erdgas wird im Rahmen der Erfindung Methan verstanden oder ein Gasgemisch, das neben Methan Wasser und/oder Kohlendioxid enthalten kann. Ein weiterer Bestandteil von Erdgas kann eine spezifizierte Menge Stickstoff sein. Bekannt sind beispielsweise die Qualitäten H-Gas (Erdgas mit maximal 3% Inertgas) und L-Gas (Erdgas mit mehr als 7% Inertgas).In the context of the invention, natural gas is understood as meaning methane or a gas mixture which, in addition to methane, can contain water and/or carbon dioxide. Another component of natural gas can be a specified amount of nitrogen. For example, the qualities H-gas (natural gas with a maximum of 3% inert gas) and L-gas (natural gas with more than 7% inert gas) are known.

Erdgas kann beispielsweise aus in der Natur vorkommenden Rohgasen gewonnen werden, indem aus den Rohgasen SOx- und POx-Anteile entfernt werden (Entsäuerung), längerkettige Kohlenwasserstoffe wie Propan und Butan, beispielsweise durch Kondensation, abgetrennt werden und der Wasseranteil vermindert wird (Trocknung).Natural gas can, for example, be obtained from naturally occurring raw gases by removing SOx and POx from the raw gases (deacidification), separating long-chain hydrocarbons such as propane and butane, for example by condensation, and reducing the water content (drying).

Insofern im Rahmen der Erfindung eine Bestimmung des Anteils von Methan in dem Wasserstoff/Erdgasgemisch erfolgt, kann vorgesehen sein, dass zunächst eine Basismessung, bei der eine Messung an Erdgas mit bekanntem Wasserstoffgehalt (z.B.: Null) durchgeführt wird und nachfolgend eine Änderung des Wasserstoffanteils in einem Wasserstoff/Erdgasgemisch proportional zu einer Änderung des Messergebnisses bestimmt wird.Insofar as the proportion of methane in the hydrogen/natural gas mixture is determined within the scope of the invention, it can be provided that a basic measurement is carried out first, in which a measurement is carried out on natural gas with a known hydrogen content (e.g.: zero) and then a change in the hydrogen proportion in a hydrogen/natural gas mixture proportional to a change in the measurement result.

Werden im Rahmen der Erfindung die Anteile von Wasser und/oder Kohlendioxid in dem Wasserstoff/Erdgasgemisch bestimmt, so kann vorgesehen sein, dass eine Warnung generiert wird, wenn diese Anteile Schwellwerte überschreiten.If the proportions of water and/or carbon dioxide in the hydrogen/natural gas mixture are determined within the scope of the invention, it can be provided that a warning is generated if these proportions exceed threshold values.

Werden im Rahmen der Erfindung die Anteile mehrerer Erdgasbestandteile in dem Wasserstoff/Erdgasgemisch bestimmt, (zum Beispiel Methan und Wasser; oder Methan und Kohlendioxid; oder Methan und Kohlendioxid und Wasser), so kann vorgesehen sein, dass auf Basis eines jeden dieser Erdgasbestandteile ein Einzelwert für den Wasserstoffgehalt in dem Erdgas/Wasserstoffgemisch separat bestimmt wird.If the proportions of several natural gas components in the hydrogen/natural gas mixture are determined within the scope of the invention (e.g. methane and water; or methane and carbon dioxide; or methane and carbon dioxide and water), it can be provided that an individual value is determined on the basis of each of these natural gas components is determined separately for the hydrogen content in the natural gas/hydrogen mixture.

Weiterhin kann dann vorgesehen sein, dass ein Endergebnis für den Wasserstoffgehalt in dem Erdgas/Wasserstoffgemisch als Mittelwert oder gewichteter Mittelwert aus den Einzelwerten für den Wasserstoffgehalt in dem Erdgas/Wasserstoffgemisch bestimmt wird. Zusätzlich oder alternativ kann vorgesehen sein, dass in dem Fall, in dem die Einzelwerte um mehr als eine vorgegebene Schwelle voneinander abweichen, eine zugehörige technische Maßnahme ergriffen wird; beispielsweise kann eine Fehlermeldung ausgegeben werden und/oder die Messung kann verworfen und/oder wiederholt werden.Furthermore, it can then be provided that a final result for the hydrogen content in the natural gas/hydrogen mixture is determined as a mean value or weighted mean value from the individual values for the hydrogen content in the natural gas/hydrogen mixture. In addition or as an alternative, provision can be made for an associated technical measure to be taken in the event that the individual values deviate from one another by more than a predetermined threshold; for example, an error message can be output and/or the measurement can be discarded and/or repeated.

Eine Weiterbildung der Erfindung sieht vor, dass folgende Verfahrensschritte vorgesehen sind:

  • - Eichmessung, bei der eine Messung in reinem Methan durchgeführt wird;
  • - Basismessung, bei der eine Messung in wasserstofffreiem Erdgas durgeführt wird;
  • - Arbeitsmessung, bei der eine Messung in dem Wasserstoff/Erdgasgemisch durchgeführt wird,
und dass der Wasserstoffanteil in der Wasserstoff/Erdgasmischung bestimmt wird aus Ergebnissen der Arbeitsmessung unter Berücksichtigung der Ergebnisse der Basismessung und/oder der Eichmessung.A development of the invention provides that the following method steps are provided:
  • - calibration measurement in which a measurement is carried out in pure methane;
  • - Basic measurement, in which a measurement is carried out in hydrogen-free natural gas;
  • - working measurement, in which a measurement is carried out in the hydrogen/natural gas mixture,
and that the hydrogen content in the hydrogen/natural gas mixture is determined from the results of the working measurement, taking into account the results of the base measurement and/or the calibration measurement.

In Weiterbildung kann vorgesehen sein, dass eine Messung der Temperatur des Wasserstoff/Erdgasgemischs erfolgt und die gemessene Temperatur bei der Bestimmung des Wasserstoffanteils in der Wasserstoff/Erdgasmischung berücksichtigt wird.In a further development it can be provided that the temperature of the hydrogen/natural gas mixture is measured and the measured temperature is taken into account when determining the proportion of hydrogen in the hydrogen/natural gas mixture.

Es kann vorgesehen sein, dass das Verfahren automatisiert durchgeführt wird, wobei mehrere Messungen in unmittelbarer Abfolge nacheinander durchgeführt werden und wobei das in den einzelnen Absorptionsmessungen verwendete Infrarot-Licht Wellenzahlen aufweist, die sich voneinander unterscheiden.Provision can be made for the method to be carried out automatically, with several measurements being carried out in immediate succession and with the infrared light used in the individual absorption measurements having wave numbers which differ from one another.

Es kann vorgesehen sein, dass die Messungen in festen oder variablen zeitlichen Intervallen wiederholt werden und die Messwerte zur elektronischen Bearbeitung und Speicherung automatisiert weitergeleitet werden.Provision can be made for the measurements to be repeated at fixed or variable time intervals and for the measured values to be automatically forwarded for electronic processing and storage.

Die Erfindung betrifft auch einen Sensor mit dem das erfindungsgemäße Verfahren durchführbar ist. Er weist beispielsweise eine Lichtquelle, einen akustischen Detektor und eine Messzelle und eine Schnittstelle zur Datenübertragung auf.The invention also relates to a sensor with which the method according to the invention can be carried out. For example, it has a light source, an acoustic detector and a measuring cell and an interface for data transmission.

Der Sensor kann ferner beispielsweise einen weiteren akustischen Detektor aufweisen, der beispielsweise in einer von der Messzelle fluidisch getrennten Referenzzelle angeordnet ist. Die Messgenauigkeit des Sensors bzw. die Genauigkeit der Bestimmung des Wasserstoffanteils kann so erhöht werden.The sensor can also have, for example, a further acoustic detector, which is arranged, for example, in a reference cell that is fluidically separate from the measuring cell. The measurement accuracy of the sensor or the accuracy of the determination of the hydrogen content can be increased in this way.

Bei der Lichtquelle kann es sich um schmalbandige Lichtquellen handeln, wie Laserdioden. Es kann sich aber auch um breitbandige Lichtquellen handeln. In diesem Fall ist vorgesehen, dass der Sensor ferner zumindest einen optischen Filter aufweist, um Licht mit den interessierenden Wellenzahlen von dem breitbandigen Licht vor und/oder nach dem Durchgang durch die Messzelle abzutrennen.The light source can be a narrow-band light source, such as a laser diode. However, it can also be broadband light sources. In this case, it is provided that the sensor also has at least one optical filter in order to separate light with the wavenumbers of interest from the broadband light before and/or after passing through the measuring cell.

Es ist auch grundsätzlich möglich, die Lichtquelle und den akustischen Detektor in einem gemeinsamen Untergehäuse anzuordnen, das in dem Gehäuse des Sensors montiert ist. In einfacher Weise können dann alle elektrischen Anschlüsse des Sensors an diesem Untergehäuse vorgesehen sein oder zu diesem Untergehäuse führen.In principle, it is also possible to arrange the light source and the acoustic detector in a common sub-housing which is mounted in the housing of the sensor. All electrical connections of the sensor can then be provided on this lower housing or lead to this lower housing in a simple manner.

Der erfindungsgemäße Sensor kann in einer Gasleitung montiert sein, beispielsweise in einem Bypass der Gasleitung. Es kann vorgesehen sein, dass der Bypass durch ein Ventil oder zwei Ventile verschließbar ist, sodass die Messzelle des Sensors nicht nur ständig, sondern auch lediglich temporär mit dem Wasserstoff/Erdgasgemisch beaufschlagbar ist.The sensor according to the invention can be installed in a gas line, for example in a bypass of the gas line. It can be provided that the bypass can be closed by a valve or two valves, so that the measuring cell of the sensor can be charged with the hydrogen/natural gas mixture not only continuously but also only temporarily.

Der erfindungsgemäße Sensor kann in einem insbesondere volumetrischen Gaszähler vorgesehen sein. Es kann beispielsweise vorgesehen sein, dass der Gaszähler aus der Messung der Menge (z.B. des Volumens) des ihn durchströmenden Wasserstoff/Erdgasgemischs und der erfindungsgemäßen Bestimmung des Wasserstoffanteils in der Wasserstoff/Erdgasmischung die Menge (z.B. das Volumen) des ihn durchströmenden Wasserstoffs bestimmt oder dass der Gaszähler den Brennwert der ihn durchströmenden Wasserstoff/Erdgasmischung bestimmt.The sensor according to the invention can be provided in a gas meter, in particular a volumetric one. Provision can be made, for example, for the gas meter to determine the quantity (e.g. the volume) of the hydrogen flowing through it from the measurement of the quantity (e.g. the volume) of the hydrogen/natural gas mixture flowing through it and the determination according to the invention of the proportion of hydrogen in the hydrogen/natural gas mixture or that the gas meter determines the calorific value of the hydrogen/natural gas mixture flowing through it.

Figurenlistecharacter list

  • Die 1 zeigt beispielhaft das erfindungsgemäße Verfahren anhand eines Flussdiagramms.The 1 shows an example of the method according to the invention using a flow chart.
  • Die 2 zeigt ein erstes Beispiel für einen erfindungsgemäßen Sensor.The 2 shows a first example of a sensor according to the invention.
  • Die 3 zeigt ein zweites Beispiel für einen erfindungsgemäßen Sensor.The 3 shows a second example of a sensor according to the invention.
  • Die 4 zeigt ein drittes Beispiel für einen erfindungsgemäßen Sensor.The 4 shows a third example of a sensor according to the invention.
  • Die 5 zeigt Ausgangssignale von akustischen Sensoren als Funktion der H2-KonzentrationThe 5 shows output signals from acoustic sensors as a function of H2 concentration

Beschreibung der AusführungsbeispieleDescription of the exemplary embodiments

2 zeigt einen Sensor 1 gemäß einem ersten Ausführungsbeispiel, mit dem das erfindungsgemäße Verfahren beispielsweise durchgeführt werden kann. 2 shows a sensor 1 according to a first exemplary embodiment, with which the method according to the invention can be carried out, for example.

Der Sensor 1 weist in diesem Beispiel ein in oder an einer Gasleitung montierbares Gehäuse 90 auf. Im inneren des Gehäuses 90 befindet sich eine zylindrische Messzelle 12, die über einen Gaszutritt 14, beispielsweise eine poröse Polymermembran, mit einem Außenraum, beispielsweise dem Inneren der Gasleitung kommuniziert.In this example, the sensor 1 has a housing 90 that can be mounted in or on a gas line. Inside the housing 90 there is a cylindrical measuring cell 12 which communicates with an outside space, for example the inside of the gas line, via a gas inlet 14, for example a porous polymer membrane.

Es kann auch vorgesehen sein, dass die Möglichkeit des Einschraubens des Sensors 1 in die Gasleitung besteht.Provision can also be made for the possibility of screwing the sensor 1 into the gas line.

Im Beispiel ist an der in der 2 linken Stirnseite des Gehäuses 90 eine Lichtquelle 11 angeordnet. Die Lichtquelle 11 ist beispielsweise als ein Vertical-Cavity Surface-Emitting Laser (VCSEL) ausgebildet. Die Wellenzahl der Emission der Lichtquelle 11 liegt im Bereich der Wellenzahl einer Absorptionslinie eines zu messenden Bestandteils des Erdgases, in diesem Beispiel ist es 3000 cm-1 für die Messung von Methan.In the example, the in the 2 left end face of the housing 90 a light source 11 is arranged. The light source 11 is in the form of a vertical cavity surface emitting laser (VCSEL), for example. The emission wave number of the light source 11 is in the range of the wave number of an absorption line of a component of the natural gas to be measured, in this example it is 3000 cm -1 for the measurement of methane.

Alternativ ist es stets auch möglich, dass die Lichtquelle 11 aus mehreren Diodenlasern, zum Beispiel aus einem Array von Diodenlasern, besteht, wobei diese Diodenlaser insgesamt mehrere Emissionen aufweisen und wobei sich diese Emissionen bezüglich ihrer Wellenzahl voneinander unterscheiden.Alternatively, it is always possible for the light source 11 to consist of a plurality of diode lasers, for example an array of diode lasers, with these diode lasers having a total of a number of emissions and with these emissions differing from one another with regard to their wave numbers.

Das von der Lichtquelle 11 erzeugte Licht tritt in Form eines gepulsten Strahles zunächst durch das Fenster 25, das die Messzelle 11 zur Lichtquelle 11 begrenzt, und das aus einem Glas besteht, dass für Licht im infraroten Spektralbereich weitgehend transparent ist.The light generated by the light source 11 first passes through the window 25 in the form of a pulsed beam, which limits the measuring cell 11 to the light source 11 and consists of a glass that is largely transparent to light in the infrared spectral range.

In der Messzelle befindet sich in diesem Beispiel ein Gemisch aus Methan und Wasserstoff, was in der 2 durch die Molekülsorten schematisch repräsentierende Symbole dargestellt ist.In this example, the measuring cell contains a mixture of methane and hydrogen 2 is represented by symbols schematically representing the types of molecules.

Im Beispiel ist an der in der 2 unteren Seitenfläche des Gehäuses 90, innerhalb der Messzelle ein akustischer Detektor 13 angeordnet, beispielsweise ein MEMS-Mikrofon. Im Beispiel ist von dem akustischen Detektor 13 auch ein ASIC umfasst, der das Ausgangssignal des MEMS-Mikrofons digitalisiert, filtert und verstärkt, sowie ein NTC, das eine Temperaturkorrektur des Signals ermöglicht. Über eine Schnittstelle zur Datenübertragung kann beispielsweise der Wasserstoffgehalt ausgegeben werden.In the example, the in the 2 Lower side surface of the housing 90, an acoustic detector 13 arranged within the measuring cell, for example a MEMS microphone. In the example, the acoustic detector 13 also includes an ASIC, which digitizes, filters and amplifies the output signal of the MEMS microphone, and an NTC, which enables the signal to be corrected for temperature. The hydrogen content, for example, can be output via an interface for data transmission.

Das Ausgangssignal des akustischen Detektors 13 ist beispielsweise proportional zu der Methankonzentration in der Messzelle 12. Mit zunehmendem Wasserstoffanteil eines in der Messzelle 12 befindlichen Methan-Wasserstoff-Gemischs konstantem Gesamtdrucks bei konstanter Temperatur nimmt es also ab, siehe durchgezogene Linie in 5.The output signal of the acoustic detector 13 is, for example, proportional to the methane concentration in the measuring cell 12. With increasing hydrogen content of a methane-hydrogen mixture in the measuring cell 12 with constant total pressure and constant temperature, it therefore decreases, see solid line in 5 .

Alternativ zur Verwendung einer schmalbandigen Lichtquelle 11 wäre auch die Verwendung einer breitbandigen Lichtquelle 11 und entsprechende optische Filterung möglich.As an alternative to using a narrow-band light source 11, it would also be possible to use a broad-band light source 11 and corresponding optical filtering.

Die 3 zeigt ein zweites Beispiel für einen erfindungsgemäßen Sensor 1. Es unterscheidet sich von dem mit Bezug auf 2 erläuterten ersten Beispiel dadurch, dass der akustische Detektor 13 in einer von der Messzelle 12 fluidisch getrennten Referenzzelle 12` innerhalb des Gehäuses 90 angeordnet ist, wobei sich in der Referenzzelle 12' der zumindest eine Erdgasbestandteil, im Beispiel Methan, in einer bekannten Stoffkonzentration befindet und wobei die Referenzzelle 12' der Messzelle 12 mit Hinblick auf die Ausbreitung des von der Lichtquelle 11 erzeugten Lichts nachgeordnet ist. The 3 12 shows a second example of a sensor 1 according to the invention. It differs from that referred to in FIG 2 the first example explained in that the acoustic detector 13 is arranged in a reference cell 12` which is fluidically separated from the measuring cell 12 within the housing 90, wherein the at least one natural gas component, methane in the example, is located in a known substance concentration in the reference cell 12' and the reference cell 12 ′ being arranged downstream of the measuring cell 12 with regard to the propagation of the light generated by the light source 11 .

Beispielsweise ist zwischen der Messzelle 12 und der Referenzzelle 12' ein weiteres Fenster 25` angeordnet, das dem Fenster 25 mit Hinblick auf seine optischen Eigenschaften gleicht.For example, another window 25' is arranged between the measuring cell 12 and the reference cell 12', which window is similar to the window 25 with regard to its optical properties.

Das Ausgangssignal des akustischen Detektors 13 ist in diesem Beispiel umso niedriger, je höher die Methankonzentration in der Messzelle 12 ist. Das liegt daran, dass bei höherer Methankonzentration in der Messzelle 12 mehr Licht bereits in der Messzelle 12 absorbiert wird und daher nicht in die Referenzzelle 12' gelangt. Das verbleibende Licht vermag dann in der Referenzzelle 12' nur noch weniger Schall zu erzeugen.In this example, the output signal of the acoustic detector 13 is lower, the higher the methane concentration in the measuring cell 12 is. The reason for this is that with a higher methane concentration in the measuring cell 12, more light is already absorbed in the measuring cell 12 and therefore does not reach the reference cell 12'. The remaining light is then only able to generate less sound in the reference cell 12'.

Entsprechend ist das Ausgangssignal des akustischen Detektors 13 in diesem Beispiel umso höher, je höher die Wasserstoffkonzentration in der Messzelle 12 bzw. in dem Methan-Wasserstoffgemisch ist, siehe gepunktete Linie in der 5.Accordingly, the output signal of the acoustic detector 13 in this example is higher, the higher the hydrogen concentration in the measuring cell 12 or in the methane-hydrogen mixture, see the dotted line in FIG 5 .

Die 4 zeigt ein zweites Beispiel für einen zweiten erfindungsgemäßen Sensor 1. Er unterscheidet sich von dem mit Bezug auf 2 erläuterten ersten Beispiel dadurch, dass in der Messzelle ein weiterer akustischer Detektor 13` vorgesehen ist, beispielsweise wie im ersten Beispiel, siehe 2.The 4 12 shows a second example of a second sensor 1 according to the invention. It differs from that referred to in FIG 2 explained first example in that a further acoustic detector 13' is provided in the measuring cell, for example as in the first example, see FIG 2 .

Basierend auf dem akustischen Detektor 13 und dem weiteren Detektor 13`, stellt dieser Sensor 1 zunächst zwei Ausgangssignale zur Verfügung, die zu einem Gesamtsignal weiterverrechnet werden können, welches dann den individuellen Ausgangssignalen mit Hinblick auf Genauigkeit und Messbereich überlegen ist.Based on the acoustic detector 13 and the further detector 13', this sensor 1 initially provides two output signals which can be further processed to form an overall signal which is then superior to the individual output signals in terms of accuracy and measuring range.

In einem Beispiel wird die Vorrichtung gemäß einem der obigen Beispiele verwendet und das erfindungsgemäße Verfahren in folgenden Schritten durchgeführt (siehe 1), wobei das verwendete IR-Licht eine Wellenzahl von 3000 cm-1 aufweist.

  • - Eichmessung V1, bei der eine Messung in reinem Methan durchgeführt wird;
  • - Basismessung V2, bei der eine Messung in wasserstofffreiem Erdgas durchgeführt wird;
  • - Arbeitsmessung V3, bei der eine Messung in dem Wasserstoff/Erdgasgemisch 102 durchgeführt wird.
In an example, the device is used according to one of the above examples and the method according to the invention is carried out in the following steps (see 1 ), whereby the IR light used has a wave number of 3000 cm-1.
  • - calibration measurement V1, in which a measurement is carried out in pure methane;
  • - Basic measurement V2, in which a measurement is carried out in hydrogen-free natural gas;
  • - Working measurement V3, in which a measurement in the hydrogen/natural gas mixture 102 is carried out.

Im Rahmen der Arbeitsmessung V3 ist in diesem Beispiel vorgesehen, dass lediglich der Anteil von Methan in dem Wasserstoff/Erdgasgemisch 102 gemessen wird. Es wird dann nachfolgend der Wasserstoffanteil bestimmt V4 als proportional zu einer Änderung der des Messergebnisses relativ zur Basismessung.As part of the work measurement V3, it is provided in this example that only the proportion of methane in the hydrogen/natural gas mixture 102 is measured. The hydrogen content is then subsequently determined V4 as being proportional to a change in the measurement result relative to the base measurement.

Alternativ wird für die Basismessung ein Wasserstoff/Erdgasgemisch 102 verwendet, dessen Wasserstoffanteil zwar nicht Null ist, aber dessen Wasserstoffanteil bekannt ist. In diesem Fall wird die Änderung des Wasserstoffanteils relativ zur Basismessung bestimmt V4 als proportional zu einer Änderung des Messergebnisses relativ zur Basismessung.Alternatively, a hydrogen/natural gas mixture 102 is used for the basic measurement, the hydrogen content of which is not zero, but the hydrogen content of which is known. In this case, the change in the hydrogen fraction relative to the base measurement is determined V4 as being proportional to a change in the measurement result relative to the base measurement.

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Zitierte PatentliteraturPatent Literature Cited

  • DE 102020206241 A1 [0004]DE 102020206241 A1 [0004]

Claims (17)

Verfahren zur Bestimmung des Wasserstoffanteils in einer Wasserstoff/Erdgasmischung (102), gekennzeichnet durch folgende Schritte: - Bestimmung des Anteils von zumindest einem Erdgasbestandteil mittels zumindest einer Messung (V3), welche auf einem fotoakustischem Messprinzip basiert; insbesondere mit einem Sensor (1) gemäß einem der Ansprüche 12 bis 14; - Nachfolgend Errechnen des Wasserstoffanteils aus dem mindestens einen bestimmten Anteil (V4).Method for determining the proportion of hydrogen in a hydrogen/natural gas mixture (102), characterized by the following steps: - determining the proportion of at least one natural gas component by means of at least one measurement (V3) which is based on a photoacoustic measurement principle; in particular with a sensor (1) according to one of Claims 12 until 14 ; - Subsequent calculation of the hydrogen proportion from the at least one specific proportion (V4). Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der zumindest eine Erdgasbestandteil genau ein Erdgasbestandteil ist, nämlich: Methan, Kohlendioxid oder Wasser und dass eine einzige Absorptionsmessung erfolgt; oder dass der zumindest eine Erdgasbestandteil genau zwei Erdgasbestandteile umfasst, nämlich Methan und Kohlendioxid; oder Methan und Wasser; oder Kohlendioxid und Wasser und dass genau zwei Absorptionsmessungen erfolgen, wobei diese beiden Absorptionsmessungen auf fotoakustischen Messprinzipien basieren; oder dass der zumindest eine Erdgasbestandteil genau Methan, Kohlendioxid und Wasser umfasst und dass genau drei Absorptionsmessungen erfolgen, wobei diese drei Absorptionsmessungen auf fotoakustischen Messprinzipien basieren.procedure after claim 1 , characterized in that the at least one natural gas component is exactly one natural gas component, namely: methane, carbon dioxide or water and that a single absorption measurement takes place; or that the at least one natural gas component comprises precisely two natural gas components, namely methane and carbon dioxide; or methane and water; or carbon dioxide and water and that exactly two absorption measurements take place, these two absorption measurements being based on photoacoustic measurement principles; or that the at least one natural gas component includes exactly methane, carbon dioxide and water and that exactly three absorption measurements are carried out, these three absorption measurements being based on photoacoustic measurement principles. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass falls eine Bestimmung des Anteils von Methan in dem Wasserstoff/Erdgasgemisch (102) erfolgt, zur Bestimmung dieses Anteils eine Absorption des Wasserstoff Erdgasgemischs (102) von IR-Licht in dem Wellenzahlintervall 3200 - 2800 cm-1 und alternativ oder zusätzlich in dem Wellenzahlintervall 1400 - 1300 cm-1 gemessen wird.Procedure according to one of Claims 1 or 2 , characterized in that if the proportion of methane in the hydrogen/natural gas mixture (102) is determined, this proportion is determined by absorption of the hydrogen/natural gas mixture (102) of IR light in the wave number interval 3200-2800 cm-1 and alternatively or is additionally measured in the wave number interval 1400 - 1300 cm-1. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche dadurch gekennzeichnet, dass falls eine Bestimmung des Anteils von Wasser in dem Wasserstoff/Erdgasgemisch (102) erfolgt, zur Bestimmung dieses Anteils eine Absorption des Wasserstoff Erdgasgemischs (102) von IR-Licht in dem Wellenzahlintervall 3900 - 3500 cm-1 und alternativ oder zusätzlich in dem Wellenzahlintervall 1800 - 1400 cm-1 gemessen wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that if the proportion of water in the hydrogen/natural gas mixture (102) is determined, this proportion is determined by absorption of the hydrogen/natural gas mixture (102) of IR light in the wave number interval 3900-3500 cm -1 and alternatively or additionally in the wave number interval 1800 - 1400 cm-1 is measured. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche dadurch gekennzeichnet, dass falls eine Bestimmung des Anteils von Kohlendioxid in dem Wasserstoff/Erdgasgemisch (102) erfolgt, zur Bestimmung dieses Anteils eine Absorption des Wasserstoff/ Erdgasgemischs von IR-Licht in dem Wellenzahlintervall 2400 - 2300 cm-1 gemessen wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that if the proportion of carbon dioxide in the hydrogen/natural gas mixture (102) is determined, this proportion is determined by absorption of the hydrogen/natural gas mixture of IR light in the wave number interval 2400-2300 cm-1 is measured. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass folgende Verfahrensschritte vorgesehen sind: - Eichmessung (V1), bei der eine Messung in reinem Methan durchgeführt wird; - Basismessung (V2), bei der eine Messung in wasserstofffreiem Erdgas oder in einem Wasserstoff/Erdgasgemisch 102 mit bekanntem Wasserstoffanteil durgeführt wird; - Arbeitsmessung, bei der eine Messung in dem zu untersuchenden Wasserstoff/Erdgasgemisch 102 durchgeführt wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the following method steps are provided: - calibration measurement (V1), in which a measurement is carried out in pure methane; - Basic measurement (V2), in which a measurement is carried out in hydrogen-free natural gas or in a hydrogen/natural gas mixture 102 with a known hydrogen content; - Working measurement, in which a measurement is carried out in the hydrogen/natural gas mixture 102 to be examined. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Wasserstoffanteil in der Wasserstoff/Erdgasmischung (102) bestimmt wird aus Ergebnissen der Arbeitsmessung unter Berücksichtigung der Ergebnisse der Basismessung und/oder der Eichmessung.procedure after claim 6 , characterized in that the hydrogen content in the hydrogen/natural gas mixture (102) is determined from the results of the working measurement, taking into account the results of the basic measurement and/or the calibration measurement. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass eine Messung der Temperatur des Wasserstoff/Erdgasgemischs (102) erfolgt und die gemessene Temperatur bei der Bestimmung des Wasserstoffanteils in der Wasserstoff/Erdgasmischung (102) berücksichtigt wird.procedure after claim 7 , characterized in that the temperature of the hydrogen/natural gas mixture (102) is measured and the measured temperature is taken into account when determining the proportion of hydrogen in the hydrogen/natural gas mixture (102). Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Verfahren automatisiert durchgeführt wird, wobei mehrere Messungen in unmittelbarer Abfolge nacheinander durchgeführt werden und das in den einzelnen Absorptionsmessungen verwendete Infrarot-Licht Wellenzahlen aufweist, die sich voneinander unterscheiden.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the method is carried out automatically, with several measurements being carried out in direct succession and the infrared light used in the individual absorption measurements having wave numbers which differ from one another. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Absorptionsmessung auf der Absorption von IR-Licht basiert, welches gepulst, amplitudenmoduliert und/oder frequenzmoduliert ist, und zwar vorzugsweise mit einer Pulsfrequenz bzw. Modulationsfrequenz, die zwischen 1 Hz und 50 Hz oder zwischen 1 kHz und 100 kHz liegt.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the absorption measurement is based on the absorption of IR light which is pulsed, amplitude modulated and/or frequency modulated, preferably with a pulse frequency or modulation frequency of between 1 Hz and 50 Hz or is between 1 kHz and 100 kHz. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine Menge absorbierten IR-Lichts über einen akustischen Detektor gemessen wird, beispielsweise ein MEMS-Mikrofon oder einen MEMS-Schwinger.Method according to one of the preceding claims, characterized in that an amount of absorbed IR light is measured via an acoustic detector, for example a MEMS microphone or a MEMS oscillator. Sensor zur Durchführung des Verfahrens nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Sensor (1) eine Lichtquelle (11), mindestens einen akustischen Detektor (13) und eine Messzelle (12) und eine Schnittstelle zur Datenübertragung umfasst.Sensor for carrying out the method according to one of the preceding claims, characterized in that the sensor (1) comprises a light source (11), at least one acoustic detector (13) and a measuring cell (12) and an interface for data transmission. Sensor nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass der akustische Detektor (13) einen NTC zur Messung der Temperatur der Wasserstoff/Erdgasmischung (102) aufweist.sensor after claim 12 , characterized in that the acoustic detector (13) has an NTC for measuring the temperature of the hydrogen/natural gas mixture (102). Sensor nach Anspruch 12 oder 13, dadurch gekennzeichnet, dass der akustische Detektor (13) in der Messzelle (12) angeordnet ist, und der Sensor (1) einen weiteren akustischen Detektor (13`) aufweist, der in einer von der Messzelle (12) fluidisch getrennten Referenzzelle (12`) angeordnet ist.sensor after claim 12 or 13 , characterized in that the acoustic detector (13) is arranged in the measuring cell (12), and the sensor (1) has a further acoustic detector (13`), which is located in a reference cell (12 `) is arranged. Sensor nach Anspruch 12, 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, dass die Lichtquelle (11) breitbandig ist und der Sensor (1) ferner zumindest einen optischen Filter enthält.sensor after claim 12 , 13 or 14 , characterized in that the light source (11) is broadband and the sensor (1) further contains at least one optical filter. Gasleitung mit einem Sensor nach einem der Ansprüche 12 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass der Sensor (1) in oder an der Gasleitung montiert ist, insbesondere in einem mit einem Ventil verschließbaren Bypass der Gasleitung.Gas line with a sensor according to any of Claims 12 until 15 , characterized in that the sensor (1) is mounted in or on the gas line, in particular in a closable with a valve bypass of the gas line. Gaszähler, insbesondere volumetrischer Gaszähler, mit einem Sensor (1) nach einem der Ansprüche 12 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass der Sensor (1) in dem Gaszähler integriert ist.Gas meter, in particular volumetric gas meter, with a sensor (1) according to one of Claims 12 until 15 , characterized in that the sensor (1) is integrated in the gas meter.
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