DE102021205457A1 - Bipolar plate for a fuel cell - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft eine Bipolarplatte (5, 6) für eine Brennstoffzelle (1), wobei die Bipolarplatte (5, 6) aus einem elektrisch leitfähigen Basismaterial besteht und auf dem Basismaterial eine Beschichtung (8) angeordnet ist, wobei die Beschichtung (8) einen n-dotierten Halbleiter aufweist oder aus einem n-dotierten Halbleiter besteht.The invention relates to a bipolar plate (5, 6) for a fuel cell (1), the bipolar plate (5, 6) consisting of an electrically conductive base material and a coating (8) being arranged on the base material, the coating (8) having a Has n-doped semiconductor or consists of an n-doped semiconductor.
Description
Stand der TechnikState of the art
Bipolarplatten sind wesentliche Komponenten von Brennstoffzellen, insbesondere von PEM-Brennstoffzellen (PEM: Polymerelektrolytmembran). Die Funktionen der Bipolarplatten sind vielfältig und umfassen die Zufuhr von Reagenzien (Oxidationsmittel und Brennstoff) zu den einzelnen Brennstoffzellen, den Auslass für das Wassermanagement innerhalb der Brennstoffzellen, die Herstellung des elektrischen Kontakts zwischen den Brennstoffzellen im Brennstoffzellenstapel, die Lieferung des elektrischen Stroms an die angeschlossene externe Last und die Beteiligung am Wärmemanagement.Bipolar plates are essential components of fuel cells, especially PEM fuel cells (PEM: polymer electrolyte membrane). The functions of the bipolar plates are multiple and include the delivery of reagents (oxidant and fuel) to the individual fuel cells, the outlet for water management within the fuel cells, the making of electrical contact between the fuel cells in the fuel cell stack, the delivery of the electrical current to the connected one external load and involvement in thermal management.
Bipolarplatten weisen oft komplexe Geometrien auf. Bipolarplatten werden zudem in rauen chemischen Umgebungen eingesetzt, die sich z. B. durch einen niedrigen pH-Wert, hohe Temperaturen, Kontakt mit stark oxidierenden und stark reduzierenden Medien usw. auszeichnen.Bipolar plates often have complex geometries. Bipolar plates are also used in harsh chemical environments, e.g. B. characterized by a low pH value, high temperatures, contact with strongly oxidizing and strongly reducing media, etc.
Folglich müssen Bipolarplatten mehrere funktionale Anforderungen erfüllen, wie z. B. eine hohe mechanische und chemische Stabilität, gute elektrische Leitfähigkeit und widerstandsfähige Verarbeitbarkeit (z. B. Verformbarkeit). Damit sich ein Material für die Anwendung in einer Bipolarplatte qualifiziert, werden typischerweise verschiedene Kriterien herangezogen, die beispielsweise die elektrische Leitfähigkeit (möglichst kleiner Plattenwiderstand), die Wärmeleitfähigkeit (so hoch wie möglich), die Wasserstoff-/Gasdurchlässigkeit (möglichst gering), die Korrosionsbeständigkeit (möglichst geringe Korrosionsrate), die Druckfestigkeit (möglichst hoch) und die Dichte (möglichst gering) betreffen.Consequently, bipolar plates must meet several functional requirements such as: B. high mechanical and chemical stability, good electrical conductivity and resistant processability (e.g. deformability). In order for a material to qualify for use in a bipolar plate, various criteria are typically used, such as electrical conductivity (plate resistance as low as possible), thermal conductivity (as high as possible), hydrogen/gas permeability (as low as possible), corrosion resistance (as low as possible corrosion rate), compressive strength (as high as possible) and density (as low as possible).
Verschiedene Materialien wurden für die Konstruktion von Bipolarplatten erforscht. Die meisten von ihnen gehören zu einer der Klassen Nicht-Metall (z. B. nicht-poröser Graphit, Elektrographit), Metall (z. B. Stahl, Titan, etc.) und Verbundwerkstoff (Polymer-Kohlenstoff, Polymer-Metall).Various materials have been explored for the construction of bipolar plates. Most of them belong to one of the non-metal (e.g. non-porous graphite, electrographite), metal (e.g. steel, titanium, etc.) and composite (polymer-carbon, polymer-metal) classes.
In der Forschung werden nicht-metallische Bipolarplatten aus Graphit traditionell wegen ihrer hervorragenden chemischen Stabilität und elektrischen Eigenschaften bevorzugt. Auf der anderen Seite ist Graphit nicht ausreichend verarbeitbar, was eine ernsthafte Kostenbeschränkung für seine industrielle Anwendung darstellt.In research, non-metallic graphite bipolar plates have traditionally been favored for their excellent chemical stability and electrical properties. On the other hand, graphite is not sufficiently processable, which is a serious cost constraint for its industrial application.
Bipolarplatten aus Verbundwerkstoff haben einen klaren Vorteil in Bezug auf die Verarbeitbarkeit und können die erforderlichen elektrischen Eigenschaften erreichen, wenn genügend Kohlenstoff/Metall-Füllstoff in die Polymermatrix eingefügt wird. Dennoch weisen sie meist unzureichende mechanische Eigenschaften auf.Composite bipolar plates have a clear advantage in terms of processability and can achieve the required electrical properties if sufficient carbon/metal filler is incorporated into the polymer matrix. Nevertheless, they usually have insufficient mechanical properties.
Metallische Bipolarplatten stellen einen guten Kompromiss zwischen Verarbeitbarkeit, chemischer Beständigkeit, elektrischen Eigenschaften und struktureller Stabilität dar. Daher sind sie in industriellen Anwendungen am häufigsten anzutreffen.Metallic bipolar plates represent a good compromise between processability, chemical resistance, electrical properties and structural stability. Therefore, they are most commonly found in industrial applications.
Unter den Anforderungen an Bipolarplatten sind zwei besonders konfliktträchtig im Falle von metallischen Bipolarplatten: die Anforderung einer hohen elektrischen Leitfähigkeit und die Anforderung einer hohen Korrosionsbeständigkeit. Das liegt daran, dass Korrosion ein elektrochemischer Prozess ist. Im Allgemeinen korreliert eine gute Korrosionsbeständigkeit mit einer geringen elektrischen Leitfähigkeit der nativen Metall(oxid)oberflächen einer metallischen Bipolarplatte. Bei austenitischem Edelstahl beispielsweise wird eine gute Korrosionsbeständigkeit durch Oberflächenpassivierung erreicht, d. h. durch einen chemischen Prozess, bei dem eine komplexe Metalloxidschicht auf der Metalloberfläche gebildet wird. Das ist der Grund, warum solche Werkstoffe in der Regel einen hohen Cr-Gehalt in ihrer Zusammensetzung haben. Cr oxidiert in verschiedenen Umgebungen zu Cr203 (neben anderen kleineren Oxiden) und bildet dabei eine Schutzschicht über der Oberfläche - zusammen mit den anderen Metallbestandteilen wie zum Beispiel Fe und Mo.Among the requirements for bipolar plates, two are particularly conflicting in the case of metallic bipolar plates: the requirement for high electrical conductivity and the requirement for high corrosion resistance. This is because corrosion is an electrochemical process. In general, good corrosion resistance correlates with low electrical conductivity of the native metal (oxide) surfaces of a metallic bipolar plate. For example, in the case of austenitic stainless steel, good corrosion resistance is achieved by surface passivation, i. H. through a chemical process that forms a complex metal oxide layer on the metal surface. That is why such materials usually have a high Cr content in their composition. Cr oxidizes to Cr203 (among other smaller oxides) in various environments, forming a protective layer over the surface along with the other constituent metals such as Fe and Mo.
Andererseits zeigen Oxidmischungen - und insbesondere geschichtete Oxidmischungen - oft unzureichende elektrische Eigenschaften für die Anwendung in einer Bipolarplatte (d. h. eine zu geringe elektrische Leitfähigkeit). Das liegt daran, dass Metalloxide oft intrinsische Semikonduktoren sind, was bedeutet, dass geschichtete Oxide oft p-n-Übergänge an den Oxid-Oxid-Grenzflächen bilden können. Solche p-n-Übergänge sind für ihre elektrischen Eigenschaften bekannt, insbesondere für ihre selektiven und nichtlinearen elektrischen Leitfähigkeiten. Es ist bekannt, dass komplexe Metaloxid-Strukturen sehr effektiv die Korrosion ihrer Wirtsmaterialien verhindern können, aber dies geht in der Regel auf Kosten hoher elektrischer Widerstände.On the other hand, oxide mixtures - and in particular layered oxide mixtures - often exhibit insufficient electrical properties for application in a bipolar plate (i.e. too low electrical conductivity). This is because metal oxides are often intrinsic semiconductors, meaning that layered oxides can often form p-n junctions at the oxide-oxide interfaces. Such p-n junctions are known for their electrical properties, in particular for their selective and non-linear electrical conductivities. It is known that complex metal oxide structures can be very effective in preventing the corrosion of their host materials, but this usually comes at the cost of high electrical resistances.
Im Stand der Technik wurden verschiedene Beschichtungssysteme getestet, um die Korrosion der Bipolarplatte einzudämmen und gleichzeitig einen akzeptablen Oberflächenwiderstand zu erhalten. Zum Beispiel Ti- und Ti/Pt-Beschichtungen, ZrN-, TiN-, CrN-Beschichtungen. Derartige Beschichtungen sind seit langem für ihre hohe chemische Stabilität bekannt. Allerdings ist nicht viel über ihre intrinsischen Schutzmechanismen bekannt, und die Optimierung der Eigenschaften/Prozesse für die Anwendung in einer Bipolarplatte beruht immer noch stark auf einem Ausprobieren.Various coating systems have been tried in the prior art to control bipolar plate corrosion while maintaining acceptable surface resistivity. For example Ti and Ti/Pt coatings, ZrN, TiN, CrN coatings. Such coatings have long been known for their high chemical stability. However, not much is known about their intrinsic protective mechanisms, and the optimization of the properties/processes for the Application in a bipolar plate still relies heavily on trial and error.
Offenbarung der ErfindungDisclosure of Invention
Die Erfindung betrifft eine Bipolarplatte für eine Brennstoffzelle sowie eine Brennstoffzelle.The invention relates to a bipolar plate for a fuel cell and a fuel cell.
Dabei gelten Merkmale und Details, die im Zusammenhang mit der erfindungsgemäßen Bipolarplatte beschrieben sind, selbstverständlich auch im Zusammenhang mit der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle und umgekehrt, sodass bezüglich der Offenbarung zu den einzelnen Erfindungsaspekten stets wechselseitig Bezug genommen wird bzw. werden kann.Features and details that are described in connection with the bipolar plate according to the invention naturally also apply in connection with the fuel cell according to the invention and vice versa, so that the disclosure of the individual aspects of the invention is or can always be referred to reciprocally.
Gemäß einem ersten Aspekt der Erfindung betrifft die Erfindung eine Bipolarplatte für eine Brennstoffzelle. Die Bipolarplatte besteht aus einem elektrisch leitfähigen Basismaterial. Auf dem Basismaterial ist eine Beschichtung angeordnet. Die Beschichtung weist einen n-dotierten Halbleiter auf oder besteht aus einem n-dotierten Halbleiter.According to a first aspect of the invention, the invention relates to a bipolar plate for a fuel cell. The bipolar plate consists of an electrically conductive base material. A coating is arranged on the base material. The coating has an n-doped semiconductor or consists of an n-doped semiconductor.
Entsprechend löst die Erfindung die oben erwähnte Inkompatibilität zwischen Korrosionsbeständigkeit und elektrischer Leitfähigkeit durch die Abstimmung der Oberflächeneigenschaften der Bipolarplatte mit einer speziellen Beschichtung. Genauer gesagt ist die Beschichtung bzw. Oberfläche der Bipolarplatte so gestaltet, dass sie ein n-Typ-Halbleiterverhalten aufweist. Es hat sich gezeigt, dass dadurch sowohl eine hohe Korrosionsbeständigkeit als auch eine hohe elektrische Leitfähigkeit unter Betriebsbedingungen gegeben ist.Accordingly, the invention solves the above-mentioned incompatibility between corrosion resistance and electrical conductivity by matching the surface properties of the bipolar plate with a special coating. More specifically, the coating or surface of the bipolar plate is designed to exhibit n-type semiconductor behavior. It has been shown that this results in both high corrosion resistance and high electrical conductivity under operating conditions.
Darüber hinaus können die elektrischen Eigenschaften solcher Oberflächen durch n-Typ-Dotierung fein abgestimmt werden - was eine zusätzliche Kontrolle über die Eigenschaften der Bipolarplatte ermöglicht.Furthermore, the electrical properties of such surfaces can be fine-tuned by n-type doping - allowing additional control over the properties of the bipolar plate.
Grundsätzlich können die N-Typ-Halbleiter bzw. -Schichten den Transport von Elektronen - also negativen Ladungsträgern - sicherstellen, der für ein gutes Funktionieren der Brennstoffzelle notwendig ist. Gleichzeitig wird von den n-Typ-Halbleitern erwartet, dass sie den Transport von positiven Ladungsträgern (Löchern) erschweren, die bei einem Korrosionsprozess an der Oberfläche entstehen. Solche Löcher neigen eher dazu, an der Oberfläche eines n-Typ-Halbleiters hängen zu bleiben als in p-Typ-Halbleitern. In n-Typ-Halbleitern entsprechen Löcher meist dem Herausziehen von Elektronen aus lokalisierten Defekt-/Oberflächenniveaus. In p-Typ-Halbleitern hingegen sind Löcher eher delokalisiert, was ihre Existenz wahrscheinlicher macht und somit das Material anfälliger für Korrosion macht.In principle, the N-type semiconductors or layers can ensure the transport of electrons - i.e. negative charge carriers - which is necessary for the fuel cell to function properly. At the same time, the n-type semiconductors are expected to make it more difficult to transport positive charge carriers (holes) that arise during a corrosion process on the surface. Such holes are more likely to stick to the surface of an n-type semiconductor than in p-type semiconductors. In n-type semiconductors, holes mostly correspond to extraction of electrons from localized defect/surface levels. In p-type semiconductors, on the other hand, holes are more delocalized, making their existence more likely and thus making the material more susceptible to corrosion.
Es kann außerdem vorgesehen sein, dass auf der Beschichtung eine weitere Beschichtung angeordnet ist. Die weitere Beschichtung kann einen weiteren Halbleiter aufweisen oder aus einem weiteren Halbleiter bestehen. Der weitere Halbleiter der weiteren Beschichtung kann von dem Halbleiter der Beschichtung verschieden sein.It can also be provided that a further coating is arranged on the coating. The additional coating can have an additional semiconductor or consist of an additional semiconductor. The further semiconductor of the further coating can be different from the semiconductor of the coating.
Es ist besonders vorteilhaft, wenn die weitere Beschichtung einen p-dotierten Halbleiter aufweist oder aus einem p-dotierten Halbleiter besteht. Dies wird unter den voneinander verschiedenen Halbleitern der Beschichtung und der weiteren Beschichtung verstanden, nämlich einmal n-dotiert und einmal p-dotiert. Dadurch kann ein p-n-Übergang an der Oberfläche erzeugt werden, wodurch der gewünschte Korrosionsschutz (auf der Kathodenseite) und die elektrische Leitfähigkeit erreicht werden kann.It is particularly advantageous if the further coating has a p-doped semiconductor or consists of a p-doped semiconductor. This is understood by the mutually different semiconductors of the coating and the further coating, namely one n-doped and one p-doped. As a result, a p-n transition can be created on the surface, whereby the desired corrosion protection (on the cathode side) and electrical conductivity can be achieved.
Dabei ist vorteilhaft, wenn die Beschichtung zwischen dem Basismaterial und der weiteren Beschichtung angeordnet ist. Dadurch kann der Übergang mit einer vorteilhaften Orientierung bereitgestellt werden. Genauer gesagt kann der p-Typ-Halbleiter derjenige sein, der mit der äußeren Atmosphäre der Kathode in Kontakt steht, weil sonst die elektrische Leitfähigkeit beeinträchtigt werden könnte. Das liegt daran, dass der elektronische Fluss in Brennstoffzellen eine bestimmte Richtung hat, nämlich von der Anodenseite zur Kathodenseite. Die richtige Ausrichtung der Anschlüsse zu erreichen, kann jedoch in manchen Fällen schwierig sein. Die Beschichtung einer Stahlplatte mit einem n-Typ-Halbleiter könnte zum Beispiel nicht gut funktionieren, wenn die native Cr203-Schicht (intrinsischer p-Typ) nicht vorher entfernt wurde. Andererseits kann die Beschichtung einer Ti-Platte (auf der sich eine native n-Typ-Ti02-Schicht befindet) mit einem p-Typ-Halbleiter gut funktionieren.It is advantageous if the coating is arranged between the base material and the further coating. As a result, the transition can be provided with an advantageous orientation. More specifically, the p-type semiconductor may be the one that is in contact with the outer atmosphere of the cathode, otherwise the electrical conductivity may be deteriorated. This is because electronic flow in fuel cells has a specific direction, namely from the anode side to the cathode side. However, achieving the correct orientation of the connectors can be difficult in some cases. For example, coating a steel plate with an n-type semiconductor might not work well if the native Cr203 (intrinsic p-type) layer is not removed first. On the other hand, coating a Ti plate (which has a native n-type TiO 2 layer on it) with a p-type semiconductor can work well.
Es kann vorgesehen sein, dass ein Halbleitermaterial des Halbleiters der Beschichtung Ti02, CrN, TiCN und/oder TiN ist. Auch andere Materialien, deren n-Typ-Leitfähigkeit durch Dotierung, wie z. B. bei Nb-dotiertem Ti02, weiter verstärkt werden kann, können als Halbleitermaterial genutzt werden. Auch das Halbleitermaterial des Halbleiters der weiteren Beschichtung kann beispielsweise Ti02, CrN, TiCN und/oder TiN sein. Die Beschichtung und die weitere Beschichtung können aus demselben Halbleitermaterial bestehen und lediglich unterschiedlich dotiert sein, einmal n-dotiert und einmal p-dotiert, wie zuvor erläutert worden ist.It can be provided that a semiconductor material of the semiconductor of the coating is TiO 2 , CrN, TiCN and/or TiN. Other materials whose n-type conductivity through doping, such. B. with Nb-doped Ti02, can be used as a semiconductor material. The semiconductor material of the semiconductor of the further coating can also be TiO 2 , CrN, TiCN and/or TiN, for example. The coating and the further coating can consist of the same semiconductor material and only be doped differently, once n-doped and once p-doped, as explained above.
Es kann vorgesehen sein, dass das elektrisch leitfähige Basismaterial ein Metall ist. Mit anderen Worten kann die Bipolarplatte eine metallische Bipolarplatte, beispielsweise aus Stahl, Titan usw. sein. Die Beschichtung kann durch Beschichten oder Aufwachsen dünner Schichten von n-Typ-Halbleitern auf die metallische Bipolarplatte erfolgen.It can be provided that the electrically conductive base material is a metal. In other words, the bipolar plate can be a metallic bipolar plate, for example made of steel, titanium, etc. The coating can be done by coating or growing thin layers of n-type semiconductors on the metallic bipolar plate.
Gemäß einem zweiten Aspekt betrifft die Erfindung eine Brennstoffzelle mit zumindest einer Bipolarplatte nach dem ersten Aspekt der Erfindung.According to a second aspect, the invention relates to a fuel cell with at least one bipolar plate according to the first aspect of the invention.
Die Erfindung kann ferner auch ein Brennstoffzellensystem mit einem oder mehreren Brennstoffzellenstapeln betreffen.The invention can also relate to a fuel cell system with one or more fuel cell stacks.
Bei der Brennstoffzelle kann es sich insbesondere um eine Polymerelektrolytbrennstoffzelle handeln. Die Brennstoffzelle kann mit den bekannten Komponenten wie Membran, Anode, Kathode usw. ausgestattet sein.The fuel cell can in particular be a polymer electrolyte fuel cell. The fuel cell can be equipped with the known components such as membrane, anode, cathode, etc.
Weitere, die Erfindung verbessernde Maßnahmen ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung zu verschiedenen Ausführungsbeispielen der Erfindung, welche in den Figuren schematisch dargestellt sind. Sämtliche aus den Ansprüchen, der Beschreibung oder den Figuren hervorgehende Merkmale und/oder Vorteile, einschließlich konstruktiver Einzelheiten und räumlicher Anordnungen können sowohl für sich als auch in den verschiedenen Kombinationen erfindungswesentlich sein.Further measures improving the invention result from the following description of various exemplary embodiments of the invention, which are shown schematically in the figures. All of the features and/or advantages resulting from the claims, the description or the figures, including structural details and spatial arrangements, can be essential to the invention both on their own and in the various combinations.
Anhand der beigefügten Zeichnungen wird die Erfindung nachfolgend näher erläutert. Dabei zeigen:
-
1 eine schematische Darstellung eines Ausführungsbeispiels einer erfindungsgemäßen Brennstoffzelle, -
2 eine schematische Querschnittsansicht durch ein erstes Ausführungsbeispiel einer Bipolarplatte für dieBrennstoffzelle aus 1 , und -
3 eine schematische Querschnittsansicht durch ein zweites Ausführungsbeispiel einer Bipolarplatte für dieBrennstoffzelle aus 1 .
-
1 a schematic representation of an embodiment of a fuel cell according to the invention, -
2 a schematic cross-sectional view through a first embodiment of a bipolar plate for thefuel cell 1 , and -
3 a schematic cross-sectional view through a second embodiment of a bipolar plate for thefuel cell 1 .
Elemente mit gleicher Funktion und Wirkungsweise sind in den
Beide Bipolarplatten 5, 6 aus
Auf dem metallischen Basismaterial bzw. Grundkörper ist bei der Bipolarplatte 5, 6 aus
Durch die Beschichtung 8 ist für eine gute elektronische Leitung in der Bipolarplatte 5, 6 gesorgt. Elektronen von der Seite der Anode 2 können leicht die Sauerstoff-Moleküle an der Kathode 3 erreichen. Allerdings ergibt sich eine geringere Leitfähigkeit von Oberflächen-„Löchern“ in n-Typ beschichteten Bipolarplatten, da in der Beschichtung 8 Elektronen die Hauptladungsträger sind.The
Durch die weitere Beschichtung 9 wird eine pn-Übergangsschicht an der Bipolarplatte 5, 6 bereitgestellt, die für einen Korrosionsschutz bei einer für die Anwendung in Brennstoffzellen 1 geeignete elektronische Leitfähigkeit sorgt.The further coating 9 provides a pn transition layer on the
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Zitierte PatentliteraturPatent Literature Cited
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Patent Citations (5)
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