DE102020215405A1 - Method for producing a membrane electrode assembly (MEA), membrane electrode assembly (MEA) and fuel cell - Google Patents

Method for producing a membrane electrode assembly (MEA), membrane electrode assembly (MEA) and fuel cell Download PDF

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer Membran-Elektroden-Anordnung (10) für eine Brennstoffzelle, bei dem zunächst eine faserverstärkte Membran (1) hergestellt wird und diese anschließend zur Ausbildung mindestens einer Elektrode (2, 3) ein- oder beidseitig mit einem katalytisch aktiven Material (9) beschichtet wird. Erfindungsgemäß wird bei der Herstellung der faserverstärkten Membran (1) eine Fasermatte (4) in Dickenrichtung lediglich bereichsweise mit einem lonomer beschichtet wird, so dass eine die Membran (1) ausbildende lonomerschicht (5) hergestellt wird, aus der ein Bereich (6) der Fasermatte (4) hinausragt. Beim anschließenden Beschichten der faserverstärkten Membran (1) zur Ausbildung der mindestens einen Elektrode (2, 3) wird der über die lonomerschicht (5) hinausragende Bereich (6) der Fasermatte (4) in das katalytisch aktive Material (9) der mindestens einen Elektrode (2, 3) eingebettet.Die Erfindung betrifft ferner eine Membran-Elektroden-Anordnung (10) sowie eine Brennstoffzelle mit einer derartigen Membran-Elektroden-Anordnung (10).The invention relates to a method for producing a membrane-electrode assembly (10) for a fuel cell, in which a fibre-reinforced membrane (1) is first produced and this is then fitted on one or both sides to form at least one electrode (2, 3) with a catalytically active material (9) is coated. According to the invention, during the production of the fiber-reinforced membrane (1), a fiber mat (4) is only partially coated with an ionomer in the thickness direction, so that an ionomer layer (5) forming the membrane (1) is produced, from which a region (6) of the Fiber mat (4) protrudes. During the subsequent coating of the fiber-reinforced membrane (1) to form the at least one electrode (2, 3), the area (6) of the fiber mat (4) that protrudes beyond the ionomer layer (5) is embedded in the catalytically active material (9) of the at least one electrode (2, 3). The invention also relates to a membrane electrode assembly (10) and a fuel cell with such a membrane electrode assembly (10).

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer Membran-Elektroden-Anordnung (MEA) für eine Brennstoffzelle gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Darüber hinaus betrifft die Erfindung eine Membran-Elektroden-Anordnung (MEA), die insbesondere nach dem erfindungsgemäßen Verfahren herstellbar ist, sowie eine Brennstoffzelle mit einer derartigen Membran-Elektroden-Anordnung (MEA).The invention relates to a method for producing a membrane electrode assembly (MEA) for a fuel cell according to the preamble of claim 1. The invention also relates to a membrane electrode assembly (MEA) which can be produced in particular using the method according to the invention, and a fuel cell with such a membrane electrode assembly (MEA).

Stand der TechnikState of the art

Brennstoffzellen sind elektrochemische Energiewandler, mit deren Hilfe zum Beispiel Wasserstoff (H2) und Sauerstoff (O2) in Wasser (H2O), elektrische Energie und Wärme gewandelt werden können.Fuel cells are electrochemical energy converters that can be used, for example, to convert hydrogen (H 2 ) and oxygen (O 2 ) into water (H 2 O), electrical energy and heat.

Die Brennstoffzelle umfasst hierzu eine Membran-Elektroden-Anordnung (MEA) mit einer protonenleitenden Membran, die beidseits mit einem katalytisch aktiven Material zur Ausbildung von Elektroden beschichtet ist. Eine erste Elektrode dient als Anode, der im Betrieb der Brennstoffzelle ein erstes Reaktionsgas, beispielsweise Wasserstoff, zugeführt wird. Eine zweite Elektrode dient als Kathode, der im Betrieb der Brennstoffzelle ein zweites Reaktionsgas, beispielsweise Sauerstoff oder Luft, zugeführt wird. Die Zuführung der Reaktionsgase erfolgt jeweils über eine an die jeweilige Elektrode angrenzende Gasdiffusionslage (GDL), die üblicherweise aus einer Carbonfasermatte besteht, die elektrodenseitig mit einer mikroporösen Schicht (MPL) versehen ist. Zur Gasdiffusionslage gelangt das jeweilige Reaktionsgas über eine Gasverteilerstruktur.For this purpose, the fuel cell comprises a membrane-electrode assembly (MEA) with a proton-conducting membrane, which is coated on both sides with a catalytically active material to form electrodes. A first electrode serves as an anode to which a first reaction gas, for example hydrogen, is supplied during operation of the fuel cell. A second electrode serves as a cathode, to which a second reaction gas, for example oxygen or air, is supplied during operation of the fuel cell. The reaction gases are supplied via a gas diffusion layer (GDL) adjoining the respective electrode, which usually consists of a carbon fiber mat that is provided with a microporous layer (MPL) on the electrode side. The respective reaction gas reaches the gas diffusion layer via a gas distributor structure.

In einer Polymerelektrolytmembran (PEM)-Brennstoffzelle ist die zwischenliegende Membran eine Polymermembran, die zur Reduzierung des Leitwiderstands möglichst dünn ausgeführt wird. Mit abnehmender Membrandicke sinkt jedoch auch die mechanische Stabilität der Membran. Zur Stabilisierung wird daher üblicherweise eine Verstärkungslage in die Polymermembran integriert. Als Verstärkungslage kann beispielsweise ein hochporöses gestrecktes Netz aus inertem Polymer dienen. Alternativ können gesponnene Faseradditive als Verstärkungslage eingesetzt werden. Aus der WO 2016/020668 A1 ist zum Beispiel eine Membran mit einer Verstärkungslage aus gesponnenen Polybenzimidazol (PBI)-Fasern bekannt.In a polymer electrolyte membrane (PEM) fuel cell, the intermediate membrane is a polymer membrane, which is made as thin as possible to reduce conduction resistance. With decreasing membrane thickness, however, the mechanical stability of the membrane also decreases. A reinforcement layer is therefore usually integrated into the polymer membrane for stabilization. A highly porous, stretched mesh made of inert polymer, for example, can serve as a reinforcement layer. Alternatively, spun fiber additives can be used as a reinforcing layer. From the WO 2016/020668 A1 for example, a membrane with a reinforcement layer of spun polybenzimidazole (PBI) fibers is known.

Über die Betriebsdauer einer Brennstoffzelle ist die Membran-Elektroden-Anordnung mechanischem Stress ausgesetzt. Dieser wird u.a. durch ein unterschiedliches Ausdehnungsverhalten bei Temperatur- und/oder Feuchteschwankungen hervorgerufen. In der Folge kann der für den Protonentransfer erforderliche Kontakt zwischen der Membran und den Elektroden verloren gehen. Da der Kontakt der Elektroden mit der Membran üblicherweise in einem Laminationsschritt hergestellt wird, spricht man in diesem Fall auch von einer „Delamination“. Eine möglichst robuste Verbindung zwischen Membran und Elektrodenschichten ist daher erstrebenswert.The membrane electrode assembly is exposed to mechanical stress over the operating life of a fuel cell. This is caused, among other things, by different expansion behavior in the event of temperature and/or humidity fluctuations. As a result, the contact between the membrane and the electrodes that is required for proton transfer can be lost. Since the contact between the electrodes and the membrane is usually made in a lamination step, this is also referred to as "delamination". A connection between membrane and electrode layers that is as robust as possible is therefore desirable.

Dieser Aufgabe widmet sich die vorliegende Erfindung. Zur Lösung der Aufgabe werden das Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1 und die Membran-Elektroden-Anordnung mit den Merkmalen des Anspruchs 8 angegeben. Bevorzugte Weiterbildungen der Erfindung sind den jeweiligen Unteransprüchen zu entnehmen. Ferner wird eine Brennstoffzelle mit einer erfindungsgemäßen Membran-Elektroden-Anordnung vorgeschlagen.The present invention is dedicated to this task. To solve the problem, the method with the features of claim 1 and the membrane electrode assembly with the features of claim 8 are specified. Preferred developments of the invention can be found in the respective dependent claims. Furthermore, a fuel cell with a membrane electrode assembly according to the invention is proposed.

Offenbarung der ErfindungDisclosure of Invention

Bei dem vorgeschlagenen Verfahren zur Herstellung einer Membran-Elektroden-Anordnung für eine Brennstoffzelle wird zunächst eine faserverstärkte Membran hergestellt. Diese wird anschließend zur Ausbildung mindestens einer Elektrode ein- oder beidseitig mit einem katalytisch aktiven Material beschichtet. Erfindungsgemäß wird bei der Herstellung der faserverstärkten Membran eine Fasermatte in Dickenrichtung lediglich bereichsweise mit einem lonomer beschichtet, so dass eine die Membran ausbildende lonomerschicht hergestellt wird, aus der ein Bereich der Fasermatte hinausragt. Ferner erfindungsgemäß wird beim anschließenden Beschichten der faserverstärkten Membran zur Ausbildung der mindestens einen Elektrode der über die lonomerschicht hinausragende Bereich der Fasermatte in das katalytisch aktive Material der mindestens einen Elektrode eingebettet.In the proposed method for producing a membrane-electrode assembly for a fuel cell, a fiber-reinforced membrane is first produced. This is then coated on one or both sides with a catalytically active material to form at least one electrode. According to the invention, during the production of the fiber-reinforced membrane, a fiber mat is only partially coated with an ionomer in the thickness direction, so that an ionomer layer forming the membrane is produced, from which a region of the fiber mat protrudes. According to the invention, during the subsequent coating of the fiber-reinforced membrane to form the at least one electrode, the area of the fiber mat protruding beyond the ionomer layer is embedded in the catalytically active material of the at least one electrode.

Bei einer nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten MEA reicht demnach die der Verstärkung der Membran dienende Fasermatte bis in das katalytisch aktive Material der mindestens einen Elektrode hinein. Auf diese Weise wird eine mechanische Verbindung zwischen der Membran und der Elektrode hergestellt. Die mechanische Verbindung erhöht die Stabilität der MEA im Kontakt- bzw. Grenzflächenbereich zwischen der Membran und der Elektrode. Durch die in das katalytisch aktive Material der mindestens einen Elektrode hineinreichende Fassermatte wird die Gefahr eines Kontaktverlusts zwischen der Membran und der Elektrode deutlich minimiert.In the case of an MEA produced according to the method according to the invention, the fiber mat serving to reinforce the membrane accordingly extends into the catalytically active material of the at least one electrode. In this way, a mechanical connection is established between the membrane and the electrode. The mechanical connection increases the stability of the MEA in the contact or interface area between the membrane and the electrode. The risk of loss of contact between the membrane and the electrode is significantly minimized by the fiber mat extending into the catalytically active material of the at least one electrode.

In einer bevorzugten Ausgestaltung des Verfahrens wird zur Herstellung der faserverstärkten Membran eine Fasermatte aus gesponnenen Fasern, vorzugsweise elektrogesponnenen Polybenzimidazol (PBI)-Fasern, verwendet. Elektrogesponnenen PBI-Fasern weisen insbesondere im Vergleich zu ePFTE-Fasern verbesserte Funktionseigenschaften auf und sind zudem kostengünstiger herzustellen.In a preferred embodiment of the method, a fiber mat made of spun fibers, preferably electrospun polybenzimidazole (PBI) fibers, is used to produce the fiber-reinforced membrane. electrospon Compared to ePFTE fibers in particular, NEN PBI fibers have improved functional properties and are also cheaper to produce.

Bei Herstellung der faserverstärkten Membran wird vorzugsweise eine Trägerfolie verwendet. Die Trägerfolie dient als einseitige Begrenzung der auszubildenden lonomerschicht. Auf die Trägerfolie kann

  • - entweder die Fasermatte aufgelegt und in Dickenrichtung bereichsweise mit einem lonomer beschichtet werden oder
  • - erst das lonomer aufgebracht und die Fasermatte in Dickenrichtung bereichsweise in die lonomerschicht eingesetzt werden.
A carrier film is preferably used in the manufacture of the fiber-reinforced membrane. The carrier film serves as a one-sided delimitation of the ionomer layer to be formed. Can on the carrier film
  • - either the fiber mat is placed and coated in areas with an ionomer in the direction of thickness, or
  • - Only the ionomer is applied and the fiber mat is used in areas in the direction of thickness in the ionomer layer.

In beiden Fällen wird vorzugsweise eine lonomerdispersion zur Ausbildung der lonomerschicht verwendet. Sie erleichtert sowohl das Beschichten der Fasermatte als auch das Einsetzen der Fasermatte in die lonomerschicht. Denn abhängig von der Viskosität der aus der lonomerdispersion ausgebildeten lonomerschicht sinkt die Fasermatte fast selbstständig ein.In both cases, an ionomer dispersion is preferably used to form the ionomer layer. It facilitates both the coating of the batt and the insertion of the batt into the ionomer layer. This is because the fiber mat sinks in almost automatically, depending on the viscosity of the ionomer layer formed from the ionomer dispersion.

Die Trägerfolie dient als einseitige Begrenzung der auszubildenden lonomerschicht. Die auf die Trägerfolie aufliegende Fasermatte reicht somit einerseits bis an die eine Oberfläche der lonomerschicht heran. Andererseits, d.h. auf der der Trägerfolie abgewandten Seite, ragt die Fasermatte über die lonomerschicht hinaus. Die Trägerfolie vereinfacht die Herstellung der faserverstärkten Membran.The carrier film serves as a one-sided delimitation of the ionomer layer to be formed. The fiber mat resting on the carrier film thus extends on the one hand to one surface of the ionomer layer. On the other hand, i.e. on the side facing away from the carrier film, the fiber mat protrudes beyond the ionomer layer. The carrier foil simplifies the manufacture of the fiber-reinforced membrane.

Bei dem lonomer bzw. der lonomerdispersion kann es sich um ein fluorhaltiges lonomer, beispielsweise um Perfluorsulfonsäure (PFSA), oder ein fluorfreies Ionomer handeln. Zum Beschichten kann ein herkömmlicher Beschichtungs- oder Imprägnierprozess eingesetzt werden, wobei das lonomer bzw. die lonomerdispersion so eingebracht wird, dass nach dem Trocknen des lonomers bzw. der lonomerschicht die Fasermatte über die lonomerschicht hinausragt. Dieser Bereich der Fasermatte wird anschließend durch Beschichten mit einem katalytisch aktiven Material vollständig abgedeckt.The ionomer or the ionomer dispersion can be a fluorine-containing ionomer, for example perfluorosulfonic acid (PFSA), or a fluorine-free ionomer. A conventional coating or impregnation process can be used for coating, with the ionomer or the ionomer dispersion being introduced in such a way that after the ionomer or the ionomer layer has dried, the fiber mat projects beyond the ionomer layer. This area of the fiber mat is then completely covered by coating with a catalytically active material.

Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform wird eine Katalysatortinte als katalytisch aktives Material verwendet. Die Katalysatortinte besteht vorzugsweise aus einem nanoskaligen Edelmetallkatalysator, der auf einem leitfähigen Trägermaterial aufgebracht ist, z.B. Platin auf Kohlenstoff, und einem dispergierten lonomer, z.B. PFSA, sowie mindestens einem Lösungsmittel.According to a preferred embodiment, a catalyst ink is used as the catalytically active material. The catalyst ink preferably consists of a nanoscale noble metal catalyst applied to a conductive support material, e.g. platinum on carbon, and a dispersed ionomer, e.g. PFSA, and at least one solvent.

Zum Aufbringen des katalytisch aktiven Materials kann ein herkömmliches Verfahren eingesetzt werden, beispielsweise kann das katalytisch aktive Material in einem Laminationsschritt aufgebracht werden. Bevorzugt wird jedoch das katalytisch aktive Material zur Ausbildung der mindestens einen Elektrode in einem Direktbeschichtungsprozess auf die faserverstärkte Membran aufgebracht. Da zum Laminieren der Elektrode auf die Membran kostenintensives Material benötigt wird, können durch Direktbeschichten bzw. Verzicht auf den Laminationsschritt die Herstellungskosten gesenkt werden.A conventional method can be used for applying the catalytically active material, for example the catalytically active material can be applied in a lamination step. However, the catalytically active material for forming the at least one electrode is preferably applied to the fiber-reinforced membrane in a direct coating process. Since expensive material is required for laminating the electrode onto the membrane, the production costs can be reduced by direct coating or by dispensing with the lamination step.

Vorteilhafterweise wird zur Ausbildung der Elektroden die faserverstärkte Membran zunächst einseitig, vorzugsweise kathodenseitig, mit dem katalytisch aktiven Material beschichtet. Dabei wird der über die lonomerschicht hinausragende Bereich der Fasermatte in das katalytisch aktive Material der Elektrode, vorzugsweise Kathode, vollständig eingebettet. Dies gilt insbesondere, wenn zur Herstellung der faserverstärkten Membran eine Trägerfolie eingesetzt wird. Denn in diesem Fall ragt die Fasermatte lediglich einseitig über die lonomerschicht bzw. Membran hinaus, und zwar auf der der Trägerfolie abgewandten Seite. Der mechanische Verbund zwischen der Membran und der Elektrode mittels der in die Elektrode hineinreichenden Fasermatte wird in diesem Fall lediglich einseitig hergestellt. Da das Problem der Determination eher an der kathodenseitigen Grenzfläche auftritt, ragt der über die lonomerschicht bzw. Membran hinausstehende Bereich der Fasermatte in die kathodenseitige Elektrode bzw. Kathode hinein. Die erfindungsgemäß vorgeschlagene mechanische Verbindung zwischen der Membran und der Elektrode kann jedoch auch anodenseitig realisiert werden.Advantageously, to form the electrodes, the fiber-reinforced membrane is first coated on one side, preferably on the cathode side, with the catalytically active material. The area of the fiber mat that protrudes beyond the ionomer layer is completely embedded in the catalytically active material of the electrode, preferably the cathode. This applies in particular if a carrier foil is used to produce the fiber-reinforced membrane. Because in this case the fiber mat protrudes only on one side beyond the ionomer layer or membrane, specifically on the side facing away from the carrier film. In this case, the mechanical connection between the membrane and the electrode by means of the fiber mat extending into the electrode is only produced on one side. Since the problem of determination tends to occur at the cathode-side interface, the area of the fiber mat protruding beyond the ionomer layer or membrane protrudes into the cathode-side electrode or cathode. However, the mechanical connection proposed according to the invention between the membrane and the electrode can also be realized on the anode side.

Die andere Seite der faserverstärkten Membran, das heißt die Seite, auf der die Trägerfolie angeordnet ist, wird vorzugsweise erst nach dem Entfernen der Trägerfolie mit einem katalytisch aktiven Material beschichtet. Durch beispielsweise Laminieren oder Direktbeschichten der weiteren Seite der faserverstärkten Membran wird dann eine vollständige MEA mit einer Kathode, einer Anode und dazwischenliegenden Membran als Elektrolyt ausgebildet.The other side of the fiber-reinforced membrane, ie the side on which the carrier film is arranged, is preferably only coated with a catalytically active material after the carrier film has been removed. A complete MEA with a cathode, an anode and membrane lying in between is then formed as the electrolyte, for example by laminating or directly coating the further side of the fiber-reinforced membrane.

Zur Lösung der eingangs genannten Aufgabe wird ferner eine Membran-Elektroden-Anordnung (MEA) für eine Brennstoffzelle vorgeschlagen. Die vorgeschlagene MEA umfasst eine faserverstärkte Membran, die zur Ausbildung von Elektroden beidseitig mit einem katalytisch aktiven Material beschichtet ist, so dass einerseits eine Anode, andererseits eine Kathode ausgebildet werden. Erfindungsgemäß besteht die faserverstärkte Membran aus einer lonomerschicht mit integrierter Fasermatte als Verstärkungslage, wobei ein in Dickenrichtung über die lonomerschicht hinausragender Bereich der Fasermatte in das katalytisch aktive Material mindestens einer Elektrode hineinreicht.A membrane electrode assembly (MEA) for a fuel cell is also proposed to solve the task mentioned at the outset. The proposed MEA comprises a fiber-reinforced membrane, which is coated on both sides with a catalytically active material to form electrodes, so that on the one hand an anode and on the other hand a cathode are formed. According to the invention, the fiber-reinforced membrane consists of an ionomer layer with an integrated fiber mat as a reinforcement layer, with an area protruding beyond the ionomer layer in the direction of thickness the fiber mat extends into the catalytically active material of at least one electrode.

Die als Verstärkungslage dienende Fasermatte ist demnach nicht vollständig in die lonomerschicht integriert, sondern lediglich bereichsweise. Der in Dickenrichtung über die lonomerschicht hinausragende Bereich ist in die mindestens eine Elektrode integriert. Die Fasermatte bewirkt somit eine mechanische Verbindung zwischen der Membran und die Elektrode. Diese stabilisiert den Kontakt- bzw. Grenzflächenbereich zwischen der Membran und der Elektrode, so dass der für den Protonentransfer benötigte Kontakt gesichert ist.The fiber mat serving as a reinforcement layer is therefore not fully integrated into the ionomer layer, but only in certain areas. The area that protrudes beyond the ionomer layer in the direction of thickness is integrated into the at least one electrode. The fiber mat thus creates a mechanical connection between the membrane and the electrode. This stabilizes the contact or interface area between the membrane and the electrode, so that the contact required for the proton transfer is secured.

Die erfindungsgemäße MEA kann insbesondere nach dem zuvor beschriebenen erfindungsgemäßen Verfahren hergestellt werden. Dieses ermöglicht eine einfache und kostengünstige Herstellung der erfindungsgemäßen MEA. Dies gilt insbesondere, wenn beim Beschichten der faserverstärkten Membran zur Ausbildung mindestens einer Elektrode das katalytisch aktive Material in einem Direktbeschichtungsprozess auf die faserverstärkte Membran aufgebracht wird. Zudem wird der Verbund zwischen der Elektrode und der Membran weiter optimiert.The MEA according to the invention can be produced in particular by the method according to the invention described above. This enables the MEA according to the invention to be produced simply and inexpensively. This applies in particular if, during the coating of the fiber-reinforced membrane to form at least one electrode, the catalytically active material is applied to the fiber-reinforced membrane in a direct coating process. In addition, the bond between the electrode and the membrane is further optimized.

Die in die MEA integrierte Fasermatte ist vorzugsweise aus gesponnenen Fasern, weiterhin vorzugsweise aus elektrogesponnenen Polybenzimidazol (PBI)-Fasern, gebildet. Diese gehen einen festen Verbund mit dem lonomer der die Membran ausbildenden lonomerschicht sowie mit dem katalytisch aktiven Material der mindestens einen Elektrode ein.The fiber mat integrated into the MEA is preferably formed from spun fibers, more preferably from electrospun polybenzimidazole (PBI) fibers. These form a firm bond with the ionomer of the ionomer layer forming the membrane and with the catalytically active material of the at least one electrode.

Alternativ oder ergänzend wird vorgeschlagen, dass die Fasermatte zumindest kathodenseitig in das katalytisch aktive Material hineinreicht. Denn das Problem der Delamination ist insbesondere auf der Kathodenseite gegeben. Sofern die Fasermatte in Dickenrichtung lediglich einseitig über die lonomerschicht hinausragt, dann kathodenseitig. Anodenseitig kann dann die Fasermatte mit der lonomerschicht enden oder dahinter zurückliegen.Alternatively or additionally, it is proposed that the fiber mat extends into the catalytically active material at least on the cathode side. Because the problem of delamination is particularly present on the cathode side. If the fiber mat only protrudes beyond the ionomer layer on one side in the thickness direction, then on the cathode side. On the anode side, the fiber mat can then end with the ionomer layer or lie behind it.

Das lonomer der lonomerschicht ist vorzugsweise eine Perfluorsulfonsäure (PFSA), beispielsweise Nafion, Flemion oder Aquivion. Derartige lonomere weisen eine gute Protonenleitfähigkeit auf. Alternativ kann das lonomer aber auch ein fluorfreies lonomer sein.The ionomer of the ionomer layer is preferably a perfluorosulphonic acid (PFSA) such as Nafion, Flemion or Aquivion. Such ionomers have good proton conductivity. Alternatively, the ionomer can also be a fluorine-free ionomer.

Da die vorgeschlagene Membran-Elektroden-Anordnung idealerweise in einer Brennstoffzelle zum Einsatz gelangt, wird ferner eine Brennstoffzelle mit einer erfindungsgemäßen Membran-Elektroden-Anordnung vorgeschlagen. Die Vorteile der vorgeschlagenen Membran-Elektroden-Anordnung, insbesondere der verbesserte Verbund zwischen der Membran und der mindestens einen Elektrode, erhöhen die Lebensdauer der Brennstoffzelle.Since the proposed membrane-electrode assembly is ideally used in a fuel cell, a fuel cell with a membrane-electrode assembly according to the invention is also proposed. The advantages of the proposed membrane-electrode assembly, in particular the improved bond between the membrane and the at least one electrode, increase the service life of the fuel cell.

Die Erfindung wird nachfolgend anhand der beigefügten Zeichnungen näher erläutert. Diese zeigen:

  • 1-3 jeweils eine schematische Schnittdarstellung durch eine erfindungsgemäße Membran-Elektroden-Anordnung (MEA) während der Herstellung (anhand der 1-3 wird der Prozess der Herstellung einer erfindungsgemäßen Membran-Elektroden-Anordnung beschrieben) und
  • 4 eine schematische Schnittdarstellung durch eine Brennstoffzelle mit einer erfindungsgemäßen Membran-Elektroden-Anordnung.
The invention is explained in more detail below with reference to the accompanying drawings. These show:
  • 1-3 each a schematic sectional view through a membrane electrode assembly (MEA) according to the invention during production (on the basis of 1-3 the process of producing a membrane electrode assembly according to the invention is described) and
  • 4 a schematic sectional view through a fuel cell with a membrane electrode assembly according to the invention.

Ausführliche Beschreibung der ZeichnungenDetailed description of the drawings

1 zeigt eine Fasermatte 4, die bei der Herstellung einer erfindungsgemäßen Membran-Elektroden-Anordnung 10 als Verstärkungslage in eine lonomerschicht 5 zur Ausbildung einer faserverstärkten Membran 1 integriert wird. Die Fasermatte 4 besteht vorzugsweise aus elektrogesponnenen PBI-Fasern. 1 shows a fiber mat 4 that is integrated as a reinforcement layer in an ionomer layer 5 to form a fiber-reinforced membrane 1 during the production of a membrane-electrode assembly 10 according to the invention. The fiber mat 4 preferably consists of electrospun PBI fibers.

2 zeigt die Fasermatte 4 der 1 auf einer Trägerfolie 7. Ein unterer Bereich der Fasermatte 4 ist in die lonomerschicht 5 integriert, ein oberer Bereich 6 ragt über die lonomerschicht 5 hinaus. Die lonomerschicht 5, welche die Membran 1 ausbildet, weist eine Dicke d2 auf, die kleiner als eine Dicke d1 der Fasermatte 4 ist. Der über die lonomerschicht 5 hinausragende Bereich 6 der Fasermatte 4 weist eine Dicke d3 auf, die in Summe mit der Dicke d2 der lonomerschicht 5 die Dicke d1 ergibt. Das heißt, dass sich die Fasermatte 4 über die gesamte Dicke d2 der lonomerschicht 5 erstreckt. Dies ist nicht zwingend erforderlich, da die Fasermatte 4 auch eine Dicke d1 aufweisen kann, die kleiner als die Dicke d2 der lonomerschicht 5 ist. In diesem Fall erstreckt sie sich nicht über die gesamte Dicke d2 der lonomerschicht 5 (Ausführungsbeispiel nicht dargestellt). 2 shows the fiber mat 4 of FIG 1 on a carrier film 7. A lower area of the fiber mat 4 is integrated into the ionomer layer 5, an upper area 6 protrudes beyond the ionomer layer 5. The ionomer layer 5 that forms the membrane 1 has a thickness d2 that is smaller than a thickness d1 of the fiber mat 4 . The region 6 of the fiber mat 4 that protrudes beyond the ionomer layer 5 has a thickness d3, which together with the thickness d2 of the ionomer layer 5 results in the thickness d1. This means that the fiber mat 4 extends over the entire thickness d2 of the ionomer layer 5. This is not absolutely necessary since the fiber mat 4 can also have a thickness d1 that is smaller than the thickness d2 of the ionomer layer 5 . In this case, it does not extend over the entire thickness d2 of the ionomer layer 5 (example not shown).

3 zeigt die Anordnung der 2 mit einer weiteren Schicht, wobei es sich um eine Beschichtung der lonomerschicht 5 mit einem katalytisch aktiven Material 9 zur Ausbildung einer Elektrode 2, vorzugsweise einer kathodenseitig angeordneten Elektrode 2, handelt. Alternativ kann es sich auch um eine anodenseitig angeordnete Elektrode 3 handeln (siehe Bezugszeichen in Klammern). Der über die lonomerschicht 5 hinausragende Bereich 6 der Fasermatte 4 ist vollständig in das katalytisch aktive Material 9 eingebettet. Das heißt, dass sich die Fasermatte 4 von der lonomerschicht 5 bis in das katalytisch aktive Material 9 der Elektrode 2 erstreckt, so dass ein mechanischer Verbund zwischen der Membran 1 und der Elektrode 2 erzielt wird. Dieser wirkt, beispielsweise bei unterschiedlichen thermischen Längenänderungen, einem Kontaktverlust zwischen der Membran 1 und der Elektrode 2 im Kontaktbereich 8 entgegen, so dass auf Dauer ein guter Protonentransport gewährleistet ist. 3 shows the arrangement of the 2 with a further layer, which is a coating of the ionomer layer 5 with a catalytically active material 9 to form an electrode 2, preferably an electrode 2 arranged on the cathode side. Alternatively, it can also be an electrode 3 arranged on the anode side (see reference numbers in brackets). The area 6 of the fiber mat 4 that protrudes beyond the ionomer layer 5 is completely embedded in the catalytically active material 9 . This means that the fiber mat 4 extends from the ionomer layer 5 into the catalytically active material 9 of the electrode 2, so that a mechanical bond between rule of the membrane 1 and the electrode 2 is achieved. This counteracts a loss of contact between the membrane 1 and the electrode 2 in the contact area 8, for example in the event of different thermal changes in length, so that good proton transport is ensured over the long term.

Die in den 1-3 dargestellte Membran-Elektroden-Anordnung 10 gelangt insbesondere in einer Brennstoffzelle zum Einsatz (siehe 4). Die Membran-Elektroden-Anordnung 10 bildet den Kern der Brennstoffzelle aus. Beidseits der Membran-Elektroden-Anordnung 10 ist jeweils eine Gasdiffusionslage 13, 14 angeordnet, über den Elektroden 2, 3 das jeweilige Reaktionsgas zugeführt wird. Der kathodenseitigen Elektrode 2 bzw. der Kathode 12 wird Sauerstoff (O2), der anodenseitigen Elektrode 3 bzw. der Anode 11 wird Wasserstoff (H2) zugeführt. Die Zuführung der Reaktionsgase erfolgt ferner über Gasverteilerstrukturen 15, 16, die außenliegend angeordnet sind.The in the 1-3 The membrane electrode assembly 10 shown is used in particular in a fuel cell (see 4 ). The membrane electrode assembly 10 forms the core of the fuel cell. A gas diffusion layer 13, 14 is arranged on both sides of the membrane electrode assembly 10, via the electrodes 2, 3 the respective reaction gas is supplied. Oxygen (O 2 ) is supplied to the cathode-side electrode 2 or the cathode 12 , and hydrogen (H 2 ) is supplied to the anode-side electrode 3 or the anode 11 . The reaction gases are also supplied via gas distributor structures 15, 16 which are arranged on the outside.

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Zitierte PatentliteraturPatent Literature Cited

  • WO 2016/020668 A1 [0004]WO 2016/020668 A1 [0004]

Claims (11)

Verfahren zur Herstellung einer Membran-Elektroden-Anordnung (10) für eine Brennstoffzelle, bei dem zunächst eine faserverstärkte Membran (1) hergestellt wird und diese anschließend zur Ausbildung mindestens einer Elektrode (2, 3) ein- oder beidseitig mit einem katalytisch aktiven Material (9) beschichtet wird, dadurch gekennzeichnet, dass - bei der Herstellung der faserverstärkten Membran (1) eine Fasermatte (4) in Dickenrichtung lediglich bereichsweise mit einem lonomer beschichtet wird, so dass eine die Membran (1) ausbildende lonomerschicht (5) hergestellt wird, aus der ein Bereich (6) der Fasermatte (4) hinausragt, und - beim anschließenden Beschichten der faserverstärkten Membran (1) zur Ausbildung der mindestens einen Elektrode (2, 3) der über die lonomerschicht (5) hinausragende Bereich (6) der Fasermatte (4) in das katalytisch aktive Material (9) der mindestens einen Elektrode (2, 3) eingebettet wird.Method for producing a membrane-electrode assembly (10) for a fuel cell, in which a fiber-reinforced membrane (1) is first produced and this is then coated on one or both sides with a catalytically active material ( 9) is coated, characterized in that - during the production of the fiber-reinforced membrane (1), a fiber mat (4) is only partially coated with an ionomer in the thickness direction, so that an ionomer layer (5) forming the membrane (1) is produced, from which an area (6) of the fiber mat (4) protrudes, and - during the subsequent coating of the fiber-reinforced membrane (1) to form the at least one electrode (2, 3), the area (6) of the fiber mat protruding beyond the ionomer layer (5). (4) is embedded in the catalytically active material (9) of the at least one electrode (2, 3). Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass zur Herstellung der faserverstärkten Membran (1) eine Fasermatte (4) aus gesponnenen Fasern, vorzugsweise elektrogesponnenen Polybenzimidazol (PBI)-Fasern, verwendet wird.procedure after claim 1 , characterized in that a fiber mat (4) made of spun fibers, preferably electrospun polybenzimidazole (PBI) fibers, is used to produce the fiber-reinforced membrane (1). Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass bei Herstellung der faserverstärkten Membran (1) eine Trägerfolie (7) verwendet wird, auf welche - entweder die Fasermatte (4) aufgelegt und in Dickenrichtung bereichsweise mit einem lonomer beschichtet wird oder - erst das lonomer aufgebracht und die Fasermatte (4) in Dickenrichtung bereichsweise in die lonomerschicht (5) eingesetzt wird, wobei vorzugsweise in beiden Fällen eine lonomerdispersion verwendet wird.procedure after claim 1 or 2 , characterized in that in the manufacture of the fiber-reinforced membrane (1) a carrier film (7) is used, on which - either the fiber mat (4) is placed and coated in areas with an ionomer in the direction of thickness or - the ionomer is first applied and the fiber mat ( 4) is used in regions in the thickness direction in the ionomer layer (5), an ionomer dispersion preferably being used in both cases. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine Katalysatortinte als katalytisch aktives Material (9) verwendet wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that a catalyst ink is used as the catalytically active material (9). Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das katalytisch aktive Material (9) zur Ausbildung der mindestens einen Elektrode (3, 4) in einem Direktbeschichtungsprozess auf die faserverstärkte Membran (1) aufgebracht wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the catalytically active material (9) for forming the at least one electrode (3, 4) is applied to the fibre-reinforced membrane (1) in a direct coating process. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zur Ausbildung der Elektroden (2, 3) die faserverstärkte Membran (1) zunächst einseitig, vorzugsweise kathodenseitig, mit dem katalytisch aktiven Material (9) beschichtet wird, wobei der über die lonomerschicht (5) hinausragende Bereich (6) der Fasermatte (4) in das katalytisch aktive Material (9) der Elektrode, vorzugsweise Kathode, vollständig eingebettet wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that in order to form the electrodes (2, 3), the fibre-reinforced membrane (1) is first coated on one side, preferably on the cathode side, with the catalytically active material (9), the ionomer layer (5 ) protruding area (6) of the fiber mat (4) in the catalytically active material (9) of the electrode, preferably cathode, is completely embedded. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die andere Seite der faserverstärkten Membran (1) erst nach dem Entfernen der Trägerfolie (7) mit einem katalytisch aktiven Material (9) beschichtet wird.procedure after claim 6 , characterized in that the other side of the fiber-reinforced membrane (1) is coated with a catalytically active material (9) only after the carrier film (7) has been removed. Membran-Elektroden-Anordnung (10) für eine Brennstoffzelle, umfassend eine faserverstärkte Membran (1), die zur Ausbildung von Elektroden (2, 3) beidseitig mit einem katalytisch aktiven Material (9) beschichtet ist, so dass einerseits eine Anode (11), andererseits eine Kathode (12) ausgebildet werden, dadurch gekennzeichnet, dass die faserverstärkte Membran (1) aus einer Ionomerschicht (5) mit integrierter Fasermatte (4) als Verstärkungslage besteht, wobei ein in Dickenrichtung über die lonomerschicht (5) hinausragender Bereich (6) der Fasermatte (4) in das katalytisch aktive Material (9) mindestens einer Elektrode (2, 3) hineinreicht.Membrane-electrode assembly (10) for a fuel cell, comprising a fiber-reinforced membrane (1) which is coated on both sides with a catalytically active material (9) to form electrodes (2, 3), so that on the one hand an anode (11) , on the other hand a cathode (12) are formed, characterized in that the fiber-reinforced membrane (1) consists of an ionomer layer (5) with an integrated fiber mat (4) as a reinforcement layer, with an area (6 ) of the fiber mat (4) extends into the catalytically active material (9) of at least one electrode (2, 3). Membran-Elektroden-Anordnung (10) nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Fasermatte (4) aus gesponnenen Fasern, vorzugsweise elektrogesponnenen Polybenzimidazol (PBI)-Fasern, gebildet ist und/oder zumindest kathodenseitig in das katalytisch aktive Material (9) hineinreicht.Membrane electrode assembly (10) after claim 8 , characterized in that the fiber mat (4) is formed from spun fibers, preferably electrospun polybenzimidazole (PBI) fibers, and/or extends into the catalytically active material (9) at least on the cathode side. Membran-Elektroden-Anordnung (10) nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, dass das lonomer der lonomerschicht (5) eine Perfluorsulfonsäure (PFSA) oder ein fluorfreies lonomer ist.Membrane electrode assembly (10) after claim 8 or 9 , characterized in that the ionomer of the ionomer layer (5) is a perfluorosulfonic acid (PFSA) or a fluorine-free ionomer. Brennstoffzelle mit einer Membran-Elektroden-Anordnung (10) nach einem der Ansprüche 8 bis 10.Fuel cell with a membrane electrode assembly (10) according to one of Claims 8 until 10 .
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